Post on 17-Sep-2018
BiЫiografische Informationen der Deutschen BiЫiothek
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ISSN 1013-45061 S B N 978-3-8249-1066-3
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Inhalt
Seite
1. Zielsetzung .......................................................................................................................3
2. Natürliche Radionuklide ..................................................................................................3
3. Messaufgaben zur Bestimmung natürlicher Radionuklide ..............................................4
4. Anforderungen an die Messverfahren (erforderliche Nachweisgrenzen,Grenz- und Richtwerte) ................................................................................................... 5
5. Messverfahren und Messgrößen ......................................................................................6
6. Optimierung der Methodenauswahl .................................................................................7
6.1 Luft (Schwebstaub) ..........................................................................................................9
6.2 Wasser ..............................................................................................................................9
6.3 Böden, Sedimente, Rückstände, technische Medien ..................................................... 10
6.4 Biamedien ......................................................................................................................11
6.5 Integrierende Vor-Ort-Methoden ................................................................................... 12
Literatur..................................................................................................................................... 13
1
OPTINIIERUNG DER AUSWAHL VON MESSMETHODEN ZUR BESTIMMUNGNATÜRLICHER RADIONUKLIDE
1. Zielsetzung
Die Bestimmung natürlicher Radionuklide (Kapitel 2) in Umweltmedien ist eine komplexeFragestellung, bei der der Optimierung der Auswahl der Messmethoden insoweit besondereBedeutung zukommt, als dass die Methodik den finanziellen und zeitlichen Aufwand undnatiзrlich auch die Aussagekraft des Ergebnisses mitbestimmt.
Diese Ausarbeitung ist eine Empfehlung für Auftraggeber von Messungen und bedingt auchfür Neueinrichter oder Umröster von Laboren, die darlegt, welche Messaufgaben unterwelchen Randbedingungen gesetzlich geregelt vorkommen und wie man zu einer optimiertenMessstrategie gelangen kann.
Das erstellte Tabellenwerk erläutert die gesetzlich geregelten Messaufgaben zur Bestimmungnatürlicher Radionuklide, mit Ausnahme der Messung von Radon und seinen kurzlebigenFolgeprodukten und mit Ausnahme der dosimetrischen LTberwachung von Arbeitnehmern(Kapitel 3). Zur Optimierung der Messmethodik sind natürlich die Randbedingungen in Formvon geforderten Nachweisgrenzen und einzuhaltenden Richt- oder Grenzwerten notwendig(Kapitel 4). Ferner ist es notwendig zu wissen, welche Messgrößen mit welchenMessverfahren bestimmbar sind (Kapitel 5). Diese Informationen müssen für den einzelnenAnforderungsfall konkretisiert werden, um daraus eine für das Labor optimierteMessstrategie abzuleiten (Kapitel 6).
2. Natürliche Radionuklide
In der Natur kommen zwei verschiedene Arten von Radionukliden vor: zum einen die durchkosmische Strahlung erzeugten Nuklide, wie z.B. ЗH, 'Be und 14C, und zum anderenlanglebige radioaktive Urnuklide, welche bei der Erdbildung entstanden, heute noch existierenund als „primordiale Nuklide" bezeichnet werden [1]. Im Folgenden werden nur dieprimordialen Radionuklide und ihre Tochternuklide betrachtet, wobei hier wiederum derFokus auf die Uranium-, Actinium- und Thoriumreihe sowie 40K gerichtet sein wird. Wie inAbbildung 1 zu erkennen ist, zerFallen die Mutternuklide Z'sU, г35U und ZЗZTh in einemmehrstufigen Prozess zu den stabilen Blei-Isotopen.
Dabei treten sowohl der Alpha- a1s auch der Betazerfall auf, welche teilweise durch dieEmission von Gammaquanten begleitet werden [1,2]. Der Alphazerfall und die Emission vonGammaquanten sind mit charakteristischen nuklidspezifischen Energien undEmissionswahrscheinlichkeiten verbunden, so dass im Rahmen der energieauflösendenA1pha- und Gammaspektrometrie die Aktivität der jeweiligen Radionuklide innerhalb derZerFallsreihen bestimmt werden kann. Der Betazerfall dagegen ist ein Zerfall, in welchem dasBetateilchen zwar auch mit einer bestimmten Wahrscheinlichkeit emittiert wird, aber dieEnergie des Betateilchens bis zu einem nuklidspezifischen Maximum kontinuierlich verteilt1St.
3
3. Messaufgaben zur Bestimmung natürlicher Radionuklide
Die Tabelle 1 enthält Angaben zu den gesetzlich geregelten Messaufgaben zur Bestimmungnatürlicher Radionuklide.
Die Überwachung bergbaulicher Tätigkeiten ist in der Richtlinie zur Emissions- undImmissionsüberwachung bergbaulicher Tätigkeiten (REI-Bergbau) [З] geregelt. In denAnhängen der REI-Bergbau werden die zu überwachenden Medien und die erforderlichenNachweisgrenzen zusammengestellt. Da die Messungen gemäß REI-Bergbau die Berechnungeiner möglichen Strahlenexposition auf der Grundlage von Messwerten ermöglichen sollen,ist es notwendig, für die Auslegung der Messtechnik die sogenannten Hintergrundwerte derBerechnungsgrundlagen zur Ermittlung der Strahlenexposition infolge bergbaubedingterUmweltradioaktivität (Berechnungsgrundlagen-Bergbau [4]) zu beachten. Die REI-Bergbauverweist auf einschlägige Messverfahren aus den „Messanleitungen für die Überwachung derRadioaktivität in der Umwelt und zur Erfassung radioaktiver Emissionen aus kerntechnischenAnlagen" [5]. Sie eröffnet jedoch zugleich die Möglichkeit, gleichwertige Messverfahren zurAnwendung zu bringen. Die REI-Bergbau wird von den zuständigen Genehmigungsbehördenzur Beurteilung von Messprogrammen bei der Genehmigungserteilung und von denzuständigen Aufsichtsbehörden zur Beurteilung der Strahlensituation herangezogen. Diebekanntesten Anwendungsfälle sind die aufsichtlichen Anordnungen der thüringischen undsächsischen Behörden zum Basisprogramm der Wismut GmbH an deren Sanierungsstandorten
L6~~~•
Die Überwachung der Strahlenexposition bei Arbeiten ist im Tei1 III derStrahlenschutzverordnung [8] geregelt. Eine Richtlinie ist hierzu am 01.03.2004 in Kraftgetreten [9]. Die darin geschilderte dosimetrische Überwachung des Arbeitsnehmers ist nichtGegenstand dieser Ausarbeitung, da dies die Aufgabe des eng eingegrenzten Kreises derPersonendosismessstellen ist. Für Labore wie die behördlichen Landesmessstellen oder auchfür kommerzielle Anbieter besteht jedoch die Fragestellung darin, die möglicheStrahlenexposition abzuschätzen, um dann zu einer Entscheidung zu kommen, ob dieArbeiten zu überwachen sind oder nicht (Kapitel 3 der Richtlinie). Neben der Untersuchungder von diesen Arbeiten stammenden Rückständen und der Bestimmung der möglichenStrahlenexposition kann es in Einzelfällen sinnvoll sein, ergänzend die Ausgangsmaterialienzu untersuchen. Da diese Ausarbeitung generell das Thema der Radonmessungenausklammert, sind unter den hier gemeinten Arbeiten nur die nicht von Radon- oderThoronexpositionen dominierten Arbeiten zu verstehen. Zur ProЫematik der Radonmessungsei unter anderem auf die LoseЫattsammlung des FS verwiesen (~tiи ~ч.fs-ev.de).
Ebenso wie die Überwachung von Arbeiten ist auch die Überwachung von Rückständen in derStrahlenschutzverordnung geregelt. Die gesetzlich geregelten Rückstände sind in der AnlageXII der Strahlenschutzverordnung aufgeführt. Bekanntestes Beispiel sind hier die Schlämmeund AЫagerungen aus der Gewinnung von Erdöl und Erdgas.
Eine vergleichsweise neue ProЫematik sind die gesetzlichen Regelungen zu Wässern imLebensmittelrecht. Während bisher aufgrund der Strahlenschutzverordnung Sorge dafürgetragen wurde, die Belastung der Bevölkerung durch Anwendung radioaktiver Stoffe zuminimieren, so wird neuerdings z.B. durch die novellierte Trinkwasserverгordnung [10] dafürgesorgt, dass auch die Strahlenexposition der Bevölkerung durch natürlich radioaktive Stoffeüberwacht wird und unter der vorgegebenen Richtdosis ЫeiЬt. Gemäß der novelliertenTrinkwasserverordnung und der sogenannten Radonempfehlung der Kommission [11] sindTrinkwässer in Zukunft auf natürliche Radionuklide zu überwachen. Ebenso bedarf es bei den
Mineral- und Tafelwässern Untersuchungen zum natürlichen Radionuklidgehalt [12]. Bisher
ist besonders die Trinkwasserverordnung noch nicht im Detail mit Parameterwerten
untersetzt, so dass in dieser Ausarbeitung lediglich auf einen Entwurf der EU-Kommission
[13] Bezug genommen werden kann. Solange es keine verbindlichen Vorgaben gibt, wird
empfohlen, Messwerte mit den amtlichen Dosisfaktoren und Verгehrsmengen zu bewertenund diese gesondert zu dokumentieren (besonders die Altersgruppe, auf die Bezug genommenwird und die verwendete Verzehrsmenge).
Die radiologische Umweltbewertung hat die Abschätzung der Strahlenexposition derBeschäftigten und insbesondere der Bevölkerung zum Gegenstand. Die Bewertungsgröße istiп der Regel die effektive Dosis. Hierbei handelt es sich um eine Größe, die durch Messungnicht direkt ermittelt werden kann. Ihre Bestimmung verlangt die Verwendung vonExpositionsmodellen. Im konkreten Anwendungsfall sind die tatsächlich relevanten Szenarienund Expositionspfade zu berücksichtigen. Aktivitätskonzentrationen, spezifische Aktivitätenin den Umweltmedien Boden, Wasser und Luft und die Ortsdosisleistung der
Gammastrahlung sind notwendige Ausgangsdaten. Spezifische Aktivitäten oderAktivitätskonzentrationen in Biomedien werden in der Regel berechnet, so dass Messungen inBiomedien keine notwendige Voraussetzung zur Abschätzung von Strahlenexpositionendarstellen. Erforderliche Nachweisgrenzen für die jeweiligen Messgrößen richten sich imEinzelfall danach, ob der Nachweis der Strahlenexposition < 1 mSv/a mit hinreichenderSicherheit möglich ist. Es sind im Einzelfall alle dosisrelevanten Nuklide zu berücksichtigen.Für die Bewertung der Auswirkungen von radioaktiven Stoffen auf die Bevölkerung ist es vor
allem im HinЫick auf natürlich vorkommende Radionuklide notwendig, die in der Umgebungvorkommenden Hintergrundwerte zu kennen. Ausgehend davon kann die durch Arbeiten
zusätzlich bedingte Exposition auf der Basis entsprechender Modelle ermittelt und mit demprimären Richtwert von 1 mSv/a verglichen werden. Daher sind die natürlichenHintergrundwerte auch ein wesentlicher Anhaltspunkt für messtechnisch zu erreichende
Nachweisgrenzen.
Die Bewertung von Baustoffen stellt insoweit einen Sonderfall dar, als dass der Leitfaden
Strahlenschutz 112 (RP 112) [14] bisher noch nicht in nationales Recht umgesetzt wurde.
Zugleich unterscheidet sich die in dem Leitfaden angeführte Vorgehensweise von den
Regelungen zu Rückständen, so dass es den Autoren als sinnvoll erschien, diesen Bereich
gesondert aufzuführen. Die RP 112 ist eine Empfehlung, für deren nationale Umsetzung große
Freiräume gegeben sind. Ein Zeitrahmen dafür wurde nicht gesetzt. In Deutschland ist diese
Empfehlung noch nicht rechtsverbindlich. Die RP 112 kann aber zumindest ein gutes
Instrument zur Abschätzung der mit der Verwertung überwachungsbedürftiger Rückstände
verbundenen effektiven Dosis darstellen. Bei einer rechtsverbindlichen Umsetzung und derAnwendung z.B. im Verfahren der bauaufsichtlichen Zulassung von Baumaterialien wärenauch Fragen bezüglich der Benennung von Prüfstellen zu klären, so wie das für andere
Baumaterialparameter üЫich ist.
4. Anforderungen aп die Messverfahren (erforderliche Nachweisgrenzen, Grenz-und Richtwerte)
In den nachstehenden Tabellen werden die gesetzlichen Anforderungen an Messgrößenzusammengefasst. In der Tabelle 2 werden zunächst alle einschlägigen Vorschriften etc.aufgelistet. In allen nachfolgenden Tabellen werden als Nuklide nur die aufgeführt, deren
Halbwertszeit größer als 100 Tage ist. In der Tabelle 3 sind die Zahlenwerte der in Tabelle 2
5
aufgelisteten Anforderungen aufgeführt. Leere Zellen bedeuten hierbei, dass in der genanntenLiteratur keine Anforderungen an diesen Parameter gestellt werden.
5. Messverfahren und Messgrößen
Die zur Bestimmung der geforderten Messgrößen einzusetzenden Verfahren richten sich nachden physikalischen Eigenschaften - besonders der Art des radioaktiven Zerfalls - derRadionuklide und deren evt1. vorhandenen kurzlebigen Tochternuklide. Einige Messgrößenkönnen direkt oder nach einer einfachen physikalischen Anreicherung (z. B. Einengung vonFlüssigkeiten) erfasst werden. Als spektrometrische Messverfahren dienen hierbeiim Allgemeinen die hochauflösende Gammaspektrometrie, die Alphaspektrometrie mit Hilfevon Sperrschichtdetektoren oder eingeschränkt durch Flüssigszintillationsmessung mita/ß—Trennung. Gängig sind jedoch auch integrierende Zählverfahren mit a/(3—Zählrohren,Lukaskammern oder Flüssigszintillationsmessungen mit und ohne oc/(3—Trennung. ZurErreichung niedriger Nachweisgrenzen oder zum nuklidspezifischen Nachweis sind jedochbei einer Reihe von Nukliden radiochemische Trennvorgänge und Anreicherungen derzählenden Messung vorzuschalten (z. B. eine extraktionschromatografische Trennung odereine Fällung). Die Messverfahren sind hierbei nahezu die gleichen. Für langlebigere Nuklideoder für die Elemente Uran und Thorium kommen jedoch auch massen- oderelementspezifische Verfahren wie die Kinetische Phosphoreszenzanalyse, die ICP-Massenspektrometrie oder die Röntgenfluoreszenz in Frage. Zur Orientierung vor Ort und zureinfacheren Handhabung kommen darüber hinaus auch In-situ-Methoden zum Einsatz. Außerbei der hochauflösenden In-situ-Gammaspektrometrie und der y-Ortsdosisleistungsmessungkönnen hierbei jedoch lediglich vor Ort gemessene Gesamt-Alpha- oder -Beta-Zählraten übereine Anschlusskalibrierung in Aktivitäten von Nukliden in einem feststehenden Nuklidvektorumgerechnet werden.
Zur Optimierung der einzusetzenden Messmethoden werden vor allem in denMessanleitungen [3,5] oder in Normen dokumentierte Messverfahren diskutiert. Dies schließtjedoch nicht aus, dass von einem Labor eigene oder modifizierte Verfahren eingesetzt werden,solange die Richtigkeit und die Eignung des Verfahrens nachgewiesen werden können.
Ein Sonderfall ist die Bestimmung der Messgröße der sogenannten „LanglebigenAlphastrahler" LLA. Diese Messgröße ist pragmatisch über eine Messanleitung definiert [5].Hier wird als LLA die gemessene Gesamt-Alphaaktivität nach Abklingen der luftgetragenenkurzlebigen Radonzerfallsprodukte verstanden.
Die Tabelle 4 zeigt den Rahmen, welche Nuklide grundsätzlich mit welcher Methodiknachweisbar sind. Im Detail ist jedoch nicht jedes Nuklid gleich empfindlich nachweisbar. Inder hochauflösenden Gammaspektrometrie ist z. B. die Nachweisgrenze für 230Th oder ZЗ4Uum das Hundertfache höher als die Nachweisgrenze von zZ6Ra (gemessen über dieFolgeprodukte 214Pb und 214Bî). Ferner ist besonders bei der Gammaspektrometrie dieNachweisgrenze abhängig von den Probeneigenschaften. Große Aktivitäten (besonders anNukliden mit hochenergetischer Gammastrahlung wie 40K) verschlechtern durch die Erhöhungdes Untergrundes durch Comptonstreuung die Nachweisgrenzen allgemein und besonders beiden Nukliden mit niederenergetischer Gammastrahlung (z.B. 210Pb). Die Nachweisgrenzendieser niederenergetisch nachweisbaren Nuklide sind darüber hinaus durch Absorptionseffektebeeinflusst von der Dichte und der Elementzusammensetzung der Probe. Zu Details derGammaspektrometrie, Auswahl der Messsysteme und Einfluss der Messgeometrie sei auf die
D
Messanleitungen [5] verwiesen und zwar besonders auf die Teile „IV.4 y-SPEKT-NATRAD"
und „D-y-SPEKT-OWASS-01".
Die relativen Verhältnisse der Nachweisgrenzen der natiirlichen Radionuklide untereinander
sind in erster Näherung von den eingesetzten Systemen unabhängig. Die Nachweisgrenze
eines bestimmten Radionuklides ist abhängig von der Effizienz des verwendeten Detektors,
der Qualität der Abschirmung, der Höhe des natürlichen Untergrundes am Aufstellort und der
verwendeten Messgeometrie. Für die Darstellungen im Kapitel 6 wurde das folgende
Messsystem zugrunde gelegt: koaxialer n-type-HPGe-Detektor mit 35 %relativer Effizienz in
„Ultra-Low-Background"-Ausführung. Die Halbwertsbreite bei 1,33 MeV beträgt 1,9 keV,
das Peak-zu-Compton—Verhältnis ca. 60, die integrale Zählrate zwischen 50 keV und 2000
keV ca. 1,7 ips. Bei einer Messzeit von 230000 s sind nur Wechselwirkungen des
Detektionssystems mit der kosmischen Höhenstrahlung nachweisbar. Mit anderen Systemen
sind grundsätzlich andere, auch niedrigere Nachweisgrenzen erreichbar. Die für die
Darstellungen verwendete Messgeometrie ist im Kapitel 6 erläutert. In den dortigen Tabellen
bei der Gammaspektrometrie angegebene Nachweisgrenzen beziehen sich immer auf das
Radionuklid 226Ra bestimmt über die kurzlebigen Radonzerfallsprodukte unter der Annahme
des vollständigen Gleichgewichtes. Generell gilt, dass durch den Einsatz unterschiedlicher
Messgeometrie die Nachweisgrenze beeinflusst wird und die verwendete Messgeometrie nicht
in jedem Labor die optimale Geometrie darstellt. Bei einigen Radionukliden erfolgt die
Bestimmung über kurzlebige Tochternuklide, die zur Bestimmung des zugehörigen
Mutternuklids benutzt werden können und so zu geringeren Nachweisgrenzen in der
Gammaspektrometrie führen. Hierbei erfordert die Bestimmung jedoch eine zusätzliche
Wartezeit bis zum teilweisen oder vollständigen Aufbau des jeweiligen Tochternuklids. Je
nach laborspezifischer Methodik und Nuklid sind hierfür Wartezeiten bis maximal ca. 120 d
erforderlich (Zeit bis zum nahezu vollständigen AufUau des zз4Th). Durch in verschiedenenLaboratorien praktizierte Methodenoptimierungen (z. B. Detektortyp, Messgeometrie,
Probenvorbereitung, zeitversetzte Mehrfachmessungen, ...) sind Reduzierungen der
erreichbaren Nachweisgrenzen im Einzelfall und je nach Nuklid um Faktoren zwischen ca. 3 -
30 und Verkürzungen der Wartezeiten bei Tochternuklidmessungen möglich. Soweit nicht
anders vermerkt, ist in den folgenden Darstellungen und Tabellen bei der Berechnung der
Nachweisgrenzen ein vollständiges Gleichgewicht zwischen Mutter und Töchtern unterstellt.
Grundsätzlich ist bei der Angabe von Erkennungs- und Nachweisgrenzen anzumerken, dass
die in dieser Arbeit zitierten oder dargestellten Werte nach den Messanleitungen [5] berechnet
wurden. Damit sind die dargestellten Erkennungsgrenzen ca. zweimal so groß und die
Nachweisgrenzen ca. anderthalbmal so groß wie die nach DIN 25482 berechneten.
б. Optimierung der Methodenauswahl
Zur Optimierung der Auswahl des Messverfahrens muss eine Reihe von Gesichtspunkten
berücksichtigt werden. Diese sind:
1. die geforderten Analysenparameter (z. B. Anzahl und Art der zu analysierenden Radionu-
klide),
2. die erreichbare Nachweisgrenze (im Vergleich zur geforderten Nachweisgrenze, falls es
hierzu Forderungen des Gesetzgebers oder des Auftraggebers gibt),
3. der Zeitaufwand für die Messung und für die Gesamtanalyse (Zeitdauer zwischen Proben-
eingang und dem Vorliegen eines Prüfberichtes)
7
4. das verfügbare Probenmaterial (z. B. Probenmenge und -konsistenz).
Die (typische) Gesamtmessunsicherheit ist sicher ein weiteres mögliches Kriterium derOptimierung. Betrachtet man die Gesamtmessunsicherheit in Aktivitätsbereichen weitoberhalb der Nachweisgrenzen, werden bis auf Ausnahmen überwiegend relativeGesamtmessunsicherheiten von 10 bis 20 %berichtet. Die radiochemischen Verfahren werdenhierbei z. B. in Ringversuchen der Leitstellen häufig mit größeren Gesamtmessunsicherheiten(im Sinne von Vergleichstandardabweichungen) bewertet als die rein instrumentellenVerfahren. Es ist hier aber jeweils der konkrete Einzelfall zu betrachten. Generell giltnatürlich für alle Verfahren: eine Reduzierung der Gesamtmessunsicherheit wird nur durchErhöhung des Aufwandes erreicht (z. B. Einsatz von Ausbeutetracern). Von den Autoren wirddaher empfohlen, die Gesamtmessunsicherheit zur Optimierung zwar heranzuziehen, aber eskönnen hier keine allgemeinen Angaben gemacht werden.
Ein weiteres mögliches Kriterium der Optimierung ist selbstverständlich der finanzielleAufwand (Investitions- und laufende Kosten). Hierzu können aber auch keine allgemeinenAngaben gemacht werden. Zum einen wird bei einer konkreten Ausschreibung dertatsächliche finanzielle Aufwand sichtbar und kann damit zur Optimierung direkt genutztwerden. Andererseits ist bei einer Neueinrichtung oder Umrüstung eines Labors zu bedenken,dass bereits vorhandene Messsysteme berücksichtigt werden müssen und dass der personelleAufwand für eine Analyse auch stark vom zu erwartenden Probendurchsatz abhängen wird.Beide Aspekte beeinflussen eine Kostenkalkulation jedoch in so erheЫichem Maße, dass eineAngabe eines durchschnittlichen Aufwandes an dieser Stelle auch keinen Nutzen bringt. DieAnschaffungskosten hängen natürlich auch sehr stark vom Markt ab, so dass sich die Autorendazu entschlossen haben, hier keine Angaben zu machen. Wegen des im Allgemeinen höherenpersonellen Aufwandes sind radiochemische Methoden häufig, jedoch nicht zwingend teurerals rein instrumentelle Verfahren.
Grundsätzlich müssen einige Anmerkungen zur Probenahme gemacht werden: In der Regelbürgt das Labor für die Repräsentativität des Messergebnisses der Probe. Die Repräsentativitätder Probe in Bezug auf das Untersuchungsobjekt liegt in der Verantwortung des jeweiligenProbenehmers. Hierzu kann der Einsatz integrierender Vor-Ort-Methoden hilfreich sein.
Für die Optimierung der Methodenauswahl kann kein allgemeingültiges Schema angegebenwerden, da eine Reihe von Randbedingungen letztendlich im Labor entschieden wird. Dahersollen im Folgenden einige praktische Anwendungsfälle diskutiert werden. Hilfreich ist aber,in jedem Fa11 die Randbedingungen im Vorfeld zu präzisieren. Das heißt für den potenziellenAuftraggeber, dass er in einer Ausschreibung möglichst genaue Anforderungen an dieAnalytik stellt. Zu diesem Zweck wurde von den Autoren ein Musterausschreibungsformularentwickelt (Tabellen 5a und 5b). Dieses kann zugleich den Laboren als Checkliste für dieAuftragsannahme dienen.
Generell ist bei der Auswahl der optimalen Messmethode zu beachten, dass diehochauflösende Gammaspektrometrie eine zentrale Ro11e spielt, da sie gestattet, gleichzeitigsowohl alle y-strahlenden Radionuklide als auch ihre langlebigen oc- und ß-strahlendenMutternuklide zu bestimmen. Hinzu kommt, dass die Probenpräparation für dieGammaspektrometrie verhältnismäßig einfach, oft zerstörungsfrei ist und praktisch keinePräparationsverluste auftreten. Weitere Vorteile sind die in vielen Fällen schnelleVerfügbarkeit der Ergebnisse und die interne Qualitätssicherung durchPlausibilitätsbetrachtung der im Spektrum gemessenen Daten für verschiedene genetischverknüpfte Nuklide. Auf Grund der Vorteile des Verfahrens sollte zunächst immer die Frage
gestellt werden: Ist die anstehende Analyseaufgabe mittels Gammaspektrometrie lösbar oder111 C~1t~
Bei der Empfehlung von Messverfahren liegen in der Regel folgende Kriterien zugrunde:
1. Mit den aufgeführten Messverfahren kann die Bestimmung der Aktivitätsgehalte für einoder mehrere Radionuklide bzw. Elemente in den zu untersuchenden Medien nahezu un-eingeschränkt erfolgen.
2. Die in Vorschriften und Richtlinien geforderten Nachweisgrenzen werden mit den vorge-schlagenen Messverfahren in der Regel erreicht.
3. Im Allgemeinen werden Messverfahren vorgeschlagen, die sich in 1an~jähriger Praxis derÜberwachung der Umweltradioaktivität bewährt haben und mit den üЫichen Ausrüstungenvon Laboratorien für die Umgebungsüberwachung anwendbar sind.
Sind die Analyseaufgaben mittels Gammaspektrometrie lösbar, ist dieses Verfahren zuempfehlen. Stehen lediglich geringe Probenmengen zur Verfügung oder werden nicht nurAbschätzungen bezüglich zu überwachender Grenzwerte, als vielmehr Erhebungsmessungenvon Umweltdaten vorgenommen, bei welchen auch geringe Aktivitätskonzentrationen (auchdeutlich unterhalb geforderter Grenzwerte) erfasst werden sollen, rücken die radiochemischenMessverfahren in den Vordergrund.
б.1 Luft (Schwebstaub)
Neben den Radon-Isotopen, die hier nicht näher betrachtet werden, spielt der Schwebstaub alsQuelle luftgetragener Radioaktivität eine zu beachtende Ro11e, wobei die langlebigenAlphastrahler die dosisrelevante Größe darstellen. In der Tabelle 6.1 sind die üЫicherweiseverwendeten Methoden zur Bestimmung natürlicher Radionuklide im Schwebstaubangegeben. Zunächst wird die Gesamtalphaaktivität (GAA) von staubbelegten Filtern mittels
Zählung der a-Teilchen oder direkter Alphaspektrometrie von Staubfiltern bestimmt. Beihöheren Aktivitäten (z. B. auch für Maskenfilter) wird die Gammaspektrometrie zurBestimmung der Aktivitäten der einzelnen Nuklide eingesetzt. Nur in seltenen Fällen sindaufwendige radiochemische Präparationen zur Bestimmung relevanter radioaktiverKomponenten notwendig.
6.2 Wasser
Wasser ist ein in nahezu allen Messaufgaben vorkommendes Medium. Bedeutsam bei derAnalyse auf natürliche Radionuklide ist hierbei, dass man weder von einem säkularenGleichgewicht in den Zerfallsreihen noch von einem Gleichgewicht der kurzlebigen Töchtermit den langlebigen Müttern ausgehen kann. Diese Besonderheiten sind gerade bei der
gammaspektrometrischen Messung und der Interpretation der resultierenden Spektren zuberücksichtigen.
Steht ein ausreichendes Wasserprobenvolumen zur Verfügung ist häufig dieGammaspektrometrie auch hier die Methode der Wahl (Tabelle 6.2). Zu beachten ist jedoch,dass es speziell beim Einengen stark mineralisierter Wässer zu Niederschlägen kommen kann,die bei der Auswahl der Messgeometrie und bei der Betrachtung von Messunsicherheitengeeignet berücksichtigt werden müssen.
Radiochemische Verfahren haben vor allem bei geringen zur Verfügung stehendenWassermengen und bei Erhebungsmessungen Vorteile.
Abbildung 2 stellt grafisch verschiedene gesetzliche Anforderungen, geforderteNachweisgrenzen und erreichbare Nachweisgrenzen dar. Die Nachweisgrenzen derGammaspektrometrie legen das in Kapitel 5 geschilderte Messsystem zugrunde. Gewähltwurde eine Messzeit von 70000 s, eine Ausgangsmenge von 10 Liter und eine Messung in derEinliter-Ri ngbecher-Geometrie.
6.3 Böden, Sedimente, Rückstände, technische Medien
Bei der Bewertung der genannten Materialien ist den radioaktiven Ungleichgewichten erhöhteAufmerksamkeit zu widmen. Je nach Zeitdauer zwischen den verschiedenen Trennvorgängenund der Analyse im Labor sind verschiedene Ungleichgewichte zu beriicksichtigen. Aus derVielzahl der Prozesse, welche zu radioaktiven Ungleichgewichten führen, sollen im folgendentypische Beispiele skizzieп werden und die Auswahl für die ProЫemstellung adäquaterAnalysenverfahren begründet werden. Tabelle 6.3 fasst hierbei die möglichen Messverfahrenzusammen.
Rückstände aus der Förderung von Erdgas, Erdöl und Thermalwasser
Die geochemischen Verhältnisse in den Lagerstätten führen in der Regel zur Lösung derRadium-Nuklide -26Ra, Z28Ra, ZZЗRa und 2Z4Ra im geförderten Medium. Bei den Stoffströmenvon einigen 100 mз/h reichen bereits geringe Abscheidungsraten aus, um an RohrleitungenBeläge mit spezifischen Aktivitäten von einigen 10 Bq/g abzulagern. Während'-23Ra und Z'-4Radurch die kurzen Halbwertzeiten von einigen Tagen in der Regel nicht nachgewiesen werdenkönnen, bilden г'-~Ra und 2'-$Ra die Hauptbestandteile der genannten Beläge. Das ebenfallsnachweisbare 228Th wird nicht transportiert, es bildet sich aus dem Z'8Ra nach. Außerdementhalten die Beläge 210Pb, welches aus dem im Medium gelösten 2ггRn gebildet wird.
Zur Untersuchung derartiger Rückstände ist die Gammaspektrometrie optimal geeignet, wennKenntnisse zu den zu erwartenden Ungleichgewichten Beriicksichtigung finden.
Einsatz Urдnhaltiger Farben in der Porzellanindustrie
Uranverbindungen werden nach wie vor als Farbstoffe in der Porzellanindustrie eingesetzt.Uranverbindungen sind dadurch gekennzeichnet, dass sie zЭ8U im Gleichgewicht mit 234Usowie im natürlichen Isotopenverhältnis zu zзsU enthalten. A11e weiteren Nuklide derZerfallsketten sind nicht vorhanden. Gleiches gilt für die Nuklide aus der Thorium-Zerfallsreihe.
Beim Umgang mit diesen Materialien ist häufig die Frage zu beantworten, ob das Urannatürlichen Ursprungs ist. Zur Bestimmung des Isotopenverhältnisses 2звU~zзsU Angabe dernatürlichen Isotopenzusammensetzung) ist die ICP-MS geeignet, weil dieIsotopenverhältnisse mit Genauigkeiten von 1 bis 0,1%bestimmbar sind.
Die Frage ob entsprechend StrlSchV U-238+ oder U-238sec vorliegt, kann durch Einsatz derGammaspektrometrie beamwortet werden.
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Einsatz von Th-Verbindungen für Schweißelektroden und Glühstrümpfe
Thorium-Verbindungen finden bei der Herstellung von Schweißelektroden Verwendung.Ferner existieren Altlasten, die aus der Herstellung von Glühstrümpfen herrühren. Die
Materialien enthalten die Nuklide гзoTh, ZЗZTh und 228Th. Da bei Thorium-Altlasten in derRegel ein Zeitraum von einigen Jahren zwischen Herstellung der Th-Verbindung und derUntersuchung vergangen ist, kann man von einem Gleichgewicht zwischen 232Th, z28Ra und228Th ausgehen.
Für Routineuntersuchungen an Altlasten ist in der Regel die Gammaspektrometrieausreichend, da sowohl 228Ra als auch 228Th gut nachgewiesen werden können. Dennoch isthäufig ein experimenteller Nachweis der Thorium(-232)-Konzentration erforderlich. Hierzuwird in der Regel die ICP-MS eingesetzt. Die Alphaspektrometrie kann nach radiochemischerTrennung diese Aufgabe ebenfalls erfüllen. Sie liefert darüber hinaus Werte für 230Th undzгBTh.
Filterstäube aus der Stahlerzeugung
Die Prozesstemperaturen bei der Stahlherstellung führen dazu, dass sich im Filterstaub sowohl
z~oPb als auch 210Po in Konzentrationen von 10 — 100 Bq/g ansammeln. Dabei ist das 210Po imÜberschuss, d. h. es wird nicht durch das langlebige Mutternuklid 210Pb unterstiitzt. Dieseparate Analyse von 210Po ist notwendig, da sich hieraus eine eventuelle Lagerzeit für zubeseitigende Rückstände bis zum Abklingen unterhalb eines Wertes von z. B. 50 Bq/gaЫeiten lässt. Die Lösung dieser Aufgabenstellung erfordert eine Gammaspektrometrie zurBestimmung von 210Pb und eine radiochemische Trennung mit anschließenderAlphaspektrometrie zur Bestimmung von 210Po. Häufig kann jedoch die Kombination einer
Betamessung des 210Bî zur Bestimmung des 210Pb mit einer Z10Po-Alphaspektrometrie diekostengünstigere Methode sein.
6.4 Biomedien
Die Bestimmung von Radionukliden in Biomedien (Pflanzen, Fisch, Fleisch, Milch) ist einesehr anspruchsvolle Aufgabe. Aufgrund der hohen Dosisrelevanz von ingestiertenLebensmitteln und der extrem geringen natürlichen Untergrundwerte in Biomedien sind oftnur sehr geringe Radionuklidaktivitäten nachzuweisen.
Im Allgemeinen ist, wie bei anderen Medien auch, die Gammaspektrometrie die universelleinsetzbare Nachweismethode. Bei den in der Tabelle 6.4 dargestellten Verhältnissen ist zuberücksichtigen, dass sich bei der Gammaspektrometrie die praktisch erzielbarenNachweisgrenzen zwischen den prinzipiell bestimmbaren Radionukliden sehr stark
unterscheiden. Die in der Tabelle 6.4 aufgeführte Nachweisgrenze für die
gammaspektrometrische Bestimmung von Ra-226 ist eine beispielhafte Angabe für ein invielen Radioaktivitätslaboren vorhandenes Messsystem (n-Type-Detektor ca. 35 %relativeEffektivität, Messgeometrie: 11 -Ringbecher, Messzeit: ca. 24 h, Einwaage: frisch).
Grundsätzlich sind Messmethoden mit radiochemischer Probenvorbereitung eher in der Lage,Messwerte im Bereich der natürlichen Hintergrundwerte zu erzielen. Dieser Vorteil bedeutet
jedoch einen deutlich höheren Analysenaufwand als bei der Gammaspektrometrie und führtdamit oft zu wesentlich höheren Analysenkosten. In vielen Fällen, in denen die benötigtenAussagen (z. B. Dosisbeitrag aus einzelnen Biomedien) nicht zwingend
Messempfindlichkeiten auf Untergrundniveau erfordern, ist die Anwendung derGammaspektrometrie sinnvoll und angezeigt.
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6.5 Integrierende Vor-Ort-Methoden
Die in diesem Kapitel beschriebenen Verfahren sind Feldmethoden. Es muss daraufhingewiesen werden, dass diese Verfahren nur a1s relative Verfahren hinsichtlich derBestimmung von natürlichen Radionukliden anzusehen sind. Das heißt. ein Einsatz dieserMessmethoden zur Ermittlung des Anteils einzelner Radionuklide ist nur im Zusammenhangmit einer Qualitätssicherung durch nuklidspezifische Verfahren möglich. Sehr häufig ist diesdie hochauflösende Gammaspektrometrie.
In diesem Kapitel werden keine Aussagen zur Optimierung von Methoden getroffen, sondernanhand dreier Beispiele in Tabelle 6.5 lediglich relevante Einsatzfälle skizziert.
Generell gelten für die Vor-Ort-Methoden folgende Aussagen:
1. Der technische Aufwand ist in der Regel gering. Es wird ein tragbares Messgerät zzg1.Hilfsmittel wie Kalibrier-/Kontrollstrahler benötigt. Eine Ergänzung durch GPS-Gerät zurKoordinatenerfassung îst sinnvoll.
2. An Personal ist mindestens eine im Umgang mit der Messtechnik und in der Auswertungder Ergebnisse erfahrene Person erforderlich.
3. Die Kosten sind im Allgemeinen niedrig.
4. Messwerte liegen unmittelbar nach der Messung vor.
Für die Messung der Ortsdosisleistung ist in den meisten Fällen eine an das ProЫemangepasste Kalibrierung empfehlenswert (z. B. für natürliche Radionuklide auf denWISMUT-Kalibrierflächen in Reust).
Bei der Messung der Oberflächenkontamination wird aufgrund von Absorptionsprozessen nurdie Betastrahlung der unmittelbar obersten Schicht (bei Schrottoberflächen: ca. 0,1 mm, beiVolumenproben: ca. 1 mm) gemessen: durch schichtenweises Abtragen (Kratzproben,Kleinschürfe o. ä.) muss sichergestellt werden, dass die zu bestimmende Kontamination nichtüberdeckt bzw. dass sie über einen bestimmten Bereich homogen verteilt (und damitrepräsentativ für das zu untersuchende Gebiet) ist. Alternativ dazu ist auch eine Probenahmemöglich, wobei die Probe im Feld bzw. im Labor in einem flachen Behältnis durch Auflegendes Oberflächenkontaminationsmonitors gemessen werden kann.
12
Literatur
[1] Stolz, Werner: Radioaktivität - Grundlagen Messung Anwendung, Teubner Verlagsges.Leipzig, 1990 (Natürliche Radionuklide: S. 52fß
[2] Lindner, Helmut: Grundriss der Atom- und Kernphysik, Fachbuchverlag Leipzig, 1988
[3] Richtlinie zur Emissions- und Immissionsüberwachung bergbaulicher Tätigkeiten (REIBergbau), unveröffentlichte Richtlinie des BML7; Verfahren zur Bestimmung von natür-lichen Radionukliden in der Umwelt zur Erfüllung der REI Bergbau, Bundesamt fürStrahlenschutг, Berlin 1999
[4] Berechnungsgrundlagen zur Ermittlung der Strahlenexposition infolge bergbaubedingterUmweltradioaktivität; Empfehlung der Strahlenschutzkommission; verabschiedet in der155. Sitzung SSK am 2./3. Juli 1998
[5] Bundesminister für Umwelt, Naturschutz und Reaktorsicherheit (Hrsg.):Messanleitungen für die Überwachung der Radioaktivität in der Umwelt und zurErfassung radioaktiver Emissionen an kerntechnischen Anlagen, LoseЫattsammlung (1.bis 6. Lieferung), Urban &Fischer Verlag, München Jena, 2000.
[б] Sächsisches Landesamt für Umwelt und Geologie: Anordnung der Durchfiihrung vonProgrammen zur Überwachung der Umweltradioaktivität in den Sanierungsbetriebender Wismut GmbH auf dem Territorium des Freistaates Sachsen. Az.: 44-4686.30/4vom 23.09.1996
[7] Rufsichtliche Anordnungen der thüringischen Behörden zum Basisprogramm der Wis-mut GmbH an deren Sanierungsstandorten
[8] Verordnung über den Schutz vor Schäden durch ionisierende Strahlen vom 20.07.2001;BGBl I 2001; S. 1714; zuletzt geändert BGBl I 2002; S. 1869
[9] Richtlinie für die Überwachung der Strahlenexposition bei Arbeiten nach Teil 3 Kapitel2 Strahlenschutzverordnung vom 15. Dezember 2003; GMB1. 2004; S. 418
[10] Verordnung zur Novellierung der Triцkwasserverordnung vom 21. Mai 2001; BGBl. I2001; S. 959
[11] Empfehlung der Konгmission vom 20. Dezember 2001 über den Schutz der Öffentlich-keit vor der Exposition gegenüber Radon im Trinkwasser; AB1. EG 2001; L 344; S. 45
[ 12] Verordnung über natürliches Mineralwasser, Quellwasser und Tafelwasser vom 1. Au-gust 1984; BGBl. I 1984; S. 1036; zuletzt geändert BGBl. I 2006; S. 2762
[13] Entwurf der Entscheidung der Kommission vom [...] zur Änderung der Anhänge II undIII der Richtlinie 98/83/EG des Rates vom 3. November 1998 über die Qualität vonWasser für den menschlichen Gebrauch; bisher unveröffentlicht; Stand Herbst 2003
[14] Radiation Protection 112 - Radiological Protection Principles concerning the NaturalRadioactivity of Building Materials - 1999 -Directorate-General Environment NuclearSafety and Civil Protection; htt~://europa.eu.int/coram/ener~v/nuclear/radio~rotec~tion/~uЫication/doc/l 12_en.~c~f
[15] Prüfwerte für die Beurteilung der Grundwassergefährdung durch radioaktive Boden-kontaminationen; R. Gellermann, U. Haberlau, M. Hahn, J. Beetz; "altlasten-spektrum"Erfassung - Bewertung - Sanierung Herausgegeben vom Ingenieurtechnischen VerbandAltlasten (ITVA); Heft 06/2002
13
__ -- -Th-234 ~ U-238
'Uran/Radium A=4n+2 i ~ ~ z4.,d !. a 45,oga~-~--- — ---
Pa-234~ ~1 j '~ ~i ~~1,2 miп~6,7 hi
~'.~. ( '~
~ Î1 ~R~вa,esx~,p-i RT 015 % 1~
Pb-214 Po-218 i ! Rn-222 1 : Ra-226 ~ j Th-230 ~ U-23426,8 min в-- 3,05miп i t- 3,8d ! t ~ i 1600a i t- a - 810°a ; t ~-- 2,5~05a
99.98 %I~ ß ! {t 0.02% ~ ~
~i.
~.-,
_, —---~-- -- t------; __ ._~ --_-- ----.
T1-210 ~ Bi 214п' At-218- ~ i
1,Зmи . ' 19,Bmm --- i -2s j ~o.oaчь 1 i i~з y ss.ss чь ~ i ~ ~_i— - ~ -_ _-'
--- ----' ~
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-- —- , ------T
~ -- --- ------H -206 , PЬ 210 Po-214g
i8,1 miп - `~~ ! 22a I t ~ 162µs j
7,510 % i~
T1-206 ~ ' Bi-210 i ~--.__...-- ~---- j--
~ 4,3 min - ~ 5,0 d~510`' %
~- ß -100 %i___ _ 1_—_... • - ---_ _ -------_____
Pb-206 Po-210ü
''I stabil в 138,4 d i ~ ~ ~~ ~~
Th-23~ "-~5Uran/Actinium A=4n+3 25, б h t~- 7 ~ Oa a
~i_ - - -- __--__.. t -- _ -----
Bi-215 At-219 Fг-223 Ac-227 Pa-2317,4miп s~~ 0.9 min ~aioЗчь 22 min ~.2чь 72a t _°__ 3,310°a{i Г4 3 % ß~~ -100 % - [Y 98 896
Pb-211 Po-215 i ' Rn-219 ;I!i
Ra-223 Th-227"_36,1 min ~ _~ooчь 1,B ms ! t a -- 3,9s i ~-~— 11,4d t 18,7d
p p ыio<чь
T1-207 ' Bi-211 ~ At-215i~ 4,8 miп t a 2.15 min - -- a — ' -100 µs !i 99.68 % ' j
Pb-207 Po-211 ïI~Ij
i ~stabil ü ', 0.52 a
~ ~
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~Ïi ~i
--- Ra-228 ' Th-232Thorium A=4n 5,ßa . a ,.4,o,~a
,,-- - _ - - - _ _ _ _— -
1 ~ i Ac-2286.13 h i
U 1i i
• — — 1~ Pb-212 ~ Po-2161D,6 h i f ° 0,15 в
i ß-ь -- ~
~ _-- ', T1-208 ~— -~Bi-2123,1 min ! ~ a ! 60,6 minß_ ~ зszw i ~-вз.eчь
._ ~- —~i
'~ PЬ-208 ; ' Po-212'stabil ~ ~ - ~1 0,3 µs
1
1-___ _- ..- 1 ~Rn-220 ', Ra-224 ~! Th-:
1_._" -- i 55,6a ~ ~ = 3.64d ', t -~-- 11,9a
!, Iг
------ ~ - - -- I I ---~—-- --~-
AЬЬzldung 1: Natürliche Zerfallsиeiheп nach [5J
14
Tabelle 1: Messaufgaben zur Bestimmung пatürliclzer Radionuklide
Umweltmedien Rückstände und'technische Medien
Aцfgaben Luft' Wasser Boden 3~ Biomedi- Rück- Techn.en stände 5~ Medien °~
Überwachung berg- X Z~ X X X Xbaulicher Tätigkei-ten (REI-Ber bau)Abschätzung der X ', X XStrahlenexpositionbei Arbeiten (AnlageXI Teil B StrlSchVBewertung von X X X X XRückständen (Teil AAnlage XIIStr1 SchVBewertung von XTrink- und Mineral-wässernUmweltbewertungen X X X X X(z.B. Altlasten undHinterlassen- ~schaftenBewertung von Bau- Xstoffen (radiationrotection 112
'~ Die Überwachung von Radon an Arbeitsplätzen oder in Wohnungen wird ausdriicklichausgenommen. Damit beinhaltet das Umweltmedium besonders den Schweb- und Se-dimentationsstaub.
г~ „X" bedeutet, dass dieses Medium bzw. dieser Rückstand bei der jeweiligen Aufgabe eineRo11e spielen kann, aber nicht in jedem Fa11 beachtet werden muss.
3~ Sedimente sind messtechnisch vergleichbar mit Böden zu behandeln.4? z. B. thorierte Schweißelektroden oder Gasglühstrümpfe.5~ Bei der Bewertung der Rückstände können Eluate von Bedeutung sein, diese sind wie
Wasser zu behandeln.
15
Tabelle 2: Randбediпguпge~~ u~zd gesetzliche Gruпdlageп füи Messaufgaben
Aufgaben Quelle Art der An- An- Bemerkungforderung forderung
andie effek-tive Dosis
Überwachung REI-Bergbau Erforderliche -bergbaulicher NachweisgrenzenTätigkeiten
-Berechnungs- Hintergrundwertegrundlagen-Berg-bau
Überwachung Richtlinie zur Ausgangsdaten für б mSv/avon Arbeiten Überwachung von die Dosisberech-(Anlage XI Tei1 Arbeiten nungB StrlSchV)Bewertung von StrlSchV An1. XII Überwachungs- 1 mSv/aRückständen (z. grenzenB. Tei1 A AnlageXII StrlSchVBewertung von Trinkwasser- Parameter- 0,1 mSv/a GesamtrichtdosisTrink- und Mine- verordnung indikatorwertralwässern
Änderungs- Priifwerte, Stand Herbst 2003;entwarf EU-RiLi Referenzaktivitäts- Überführung in na-Trinkwasser konzentrationen, Bonales Recht ?
Nachweis renzenRadon im Trink- Referenz- 0,1 mSv/a Überführung in na-wasser (EU-Emp- konzentrationen Bonales Recht ?fehlung)--- -- _____- - _ _ _ _ - --- __ _ _ —_Mineral- und Aktivitäts- zur An abe „Ge-gTafelwasseтver- konzentrationen eignet für die Zube-ordnung reitung von
Säu lin snahrung"Umweltbe- Berechnungs- Hintergrundwerte -wertungen (z. B. grundlagen-Berg-A1tlasten und bauHinterlassen-schaften) '~Bewertung von (radiation protec- Index der Aktivi- 0,3 — 1 Erhöhung derBaustoffen tion ll2 tätskonzentration mSv/a Gammaex ositïon
'~ SSK-Empfehlungen zur Sanierung der Hinterlassenschaften des Uranbergbaus werdennicht mehr angewandt. Sie haben jedoch den Verlauf der Sanierung entscheidend geprägt.Zur Zeit wird an einer Altlastenrechtlichen Regelung gearbeitet. Der bisherige Entwurforientiert sich am BBodSchG und an der BBodSchV. Hierbei sollen dort erstmals auchradioaktive Prüfwerte analog den Prüfwerten in der BBodSchV genannt werden. Einverlässlicher Bezug kann also hier von den Autoren nicht genannt werden. Eine möglicheForm der Umsetzung wird jedoch in [15] geschildert. Die dortige Vorgehensweise kam be-reits im Land Brandenburg zur Anwendung.
16
Tabe
lle 3:
Anforderungen an die
Mes
stec
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Einheit -
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---
--
REI-Bergbau (er
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che Nachweisgrenzen)
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mBq/m'
(µg/m')
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staп
Ь (Iгnmission)
mBq/m'
(µg/m')
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10,
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1Niederschlag
Bglmz30d (mg/mz ЗOd
} 0,
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120,
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nSv/h
50
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B~/1
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0;12
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0,05
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Ober
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Bq/1
(mg/1)
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0,02
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1. Biomedien'
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0,31
0,04
0,008
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o,00
iBoden Z}
Bq/g
0,05
0,05
0,05
0,05
0,05
0,05
0,04
0,04
0,04
Q,002
0,002
0,002
~ Biomedien
B /k
0,05
0,05
0,02
0,1
0,06
0,06
0:,0
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10,
020,002
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UberwяchungvonArbeiten
(ArilдgeXITeilBStrlSchV)
_---
_._:
__._
....
____
----
----
---_-
--------
---- -
-----
RiLi Arb
eite
n (Anlage 3 mit
Tabelle 4) (Abgeleiteter Konzentrationswert)
---
--
Luft
mBq/m
3 26
Beweit~mц von Rückständen (z
. B. Teil A Anlage XII StrlSchV)
Str1
SchV
Aп1
. XII (Überwachungsgrenzen)
~ Boden
Bq/g
0,2
0,2
0,2
0,2
0,2
0,2
0,2
0,2
Q,2
Rückstande
B /
0,2
0,2
0,2
0,2
0,2
0,2
0,2
0,2
ß,2
Trink- иid Mineralwasser
~Tri
nkwa
sseг
vero
rdпu
пg (Parameterwerte)
~ Tr
inkw
asse
r Bq/l
100
~ Änderungsentwurf EU-R
iLi Tr
inkw
asse
r (Prüfwerte, Referenzaktivitätskonzeпtration, N
achweisgrenze)
тr,nкW
asser
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ioRadon im Tri
nkwa
sser
(EU-Empfehlung) (Ref
eren
zkon
zent
rati
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)Tr
inkw
asse
r Bq/1
0,2
0,1
1Mi
nera
l- und Taf
elwa
sser
vero
rdnu
ng (Anlage 4: Vor
auss
etzu
ngen
für die
Verwendung des
Zus
atгe
s "G
eeig
net für die Zu
bere
itun
gvon Säu
glin
gsna
hrun
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Mine
ral-
und Tafelwasser _Bam_ __ (mg/~ _
_
0,002
0,125
0,02
Umwe
ltЪe
wert
~mge
п (z.B. Altlasten und Hiпterlassenschafteп)verweisauf H
intergrundwerte
~ Bewertung von Bя
usto
ffeп
(rп
diяt
oп pro
tect
ion 112) (Index der Aktivitâtskonzeпtrлtioп)
Baustoffe
Bq/g
0 15
0 1
1,5
'~ Urankonzentrationen nu
r für Au
fЬer
eihi
ngsa
nlag
enZ~ Bezug auf Trockenmasse
'~ Bezug auf Feuchtmasse
°~ Werte überwiegend ode
r te
ilwe
ise re
chne
risc
h er
mitt
elt
5~ Berechnung aus
c = E / (1,2 e T) mit E = 0,01 mSv/a
, T = 2000 h, e =
1,6E
-5 Sv /Bq (Thorium)
J
Tabelle 4: EisгsetZbare MessveNfalгreп für die geforderten Nuklide uпd MessgYÖf3eп
Nuklide bzw. Messgrö- Art der Strah- Direktmessung Messung nachßen lung (ink1. kurz- oder Messung chemischer
,~~ I
lebiger Töchter) nach ~ Anreicherung ~
,physikalischer ~ ~ 1,Anreicherun ~ ',
`~-~''~
~'~
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cб~
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Uran ~ XThorium
11X i
LLA x X ,Gesamt — Al ha x X ~ ~ xGesamt —Beta X ~ '~ (x~DL -- -- ' ---_
X1 X
X~ XU-23 8 X X X X--
U-234 X X X X! XTh-230 X X X X xRa-226 X X X X X ', X X ~; X I XPb-210 X X X X ! X XPo-210 X X ~ xTh-232 X ! X ! XRa-228 X X X i X ' X XTh-228 X X X X X x XU-235 X X X X i X x `'~ X ~~~Pa-231 X X X ~ ~iAc-227 X X X __ . __ ~ X
Tabelle 5a:
Analytik für natürliche Radionuklide
Angaben zum Auftraggeber
Anschrift:
Te1.:
Fax:
E-Mail:
Angaben zum Probenauftrag
Ansprechpartner:
Leiter:
1Î1kât10ri
Medium Anzahl Probenmen e *)BodenSedimentBiomedienWasserLuft FilterRückständeTechnische Medien-- --Sonst~es*) Angaben in kg, g, Liter, Stück, mз, mZ
Charakterisierung der Probe und Beschreibung des Zustandes:
Probennahme durch (Zutreffendes ankreuzen)
Auftraggeber ❑ Auftragnehmer ❑
*) Anschrift erforderlich
Rücknahme der Probe (Zutreffendes ankreuzen)
ja ❑ nein ❑
Aufbewahrungsfrist:
unabhängiges Labor *) ❑
19
Tabelle 5Ь:
Geforderte Radionuklide oder Messgrößen und Messmethoden:(Zutreffendes ankreuzen)
Radionuklid /Mess röße Messmethode (soweit nicht im Ermessen des Auftra. nehmers)Uran/Radium-Zerfallsreihe
Uran-238Uran-234Thorium-230Radium-226Blei-210Polonium-210
Thoпum-ZerfallsreiheThorium-232
---Radium-228
------ — —_-------- --------------- - -- - ---- -
Thorium-228--- ---- -------------
Actinium-ZerfallsreiheUran-235Protactinium-231Actinium-227
Sonsti e Mess rößenGesamt-A1 haGesamt-BetaLan lebi e Al hastrahlerUranThoriumTrockenrüclгstand
Beschreibung:
Medium
--- _Boden
~ Maßeinheit *)
---_ _— —---
Nachweisgrenze (sofernForderungen bekannt)—
Gesamtmessuпsicherheit **)(sofern Forderungen bekannt)__
--- -------- --SedimentBiomedienWasserLuft (Filter)RückständeTechnische MedienSonsti es*) 13q, Bq/kg NM, Bq/kg "1'M,13q/g ~M, Bq/g "1'M, ~3q/1,13q/Stück, l3q/m',13q/mom, t3q/(mom ~Ud)
(Elementkonzentration in mg, µg oder ng)**) 95 %Vertrauensniveau
Ergebnisübergabe: (Zutreffendes ankreuzen)
Form: Bewertung ❑ Prüfbericht ❑ sonstiges:
Frist nach Bereitstellung der Proben oder Termin:
Datum Unterschrift
гo
Tabelle б.1: Me
thod
eп zur Be
stim
~шпg
пat
ü~licher Rad
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klid
e in
cleN Luft (Scliwebstaub)
Pяи-
amet
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Methode
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ahre
nGe
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t,,,~•,,
.~~
~t,,
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.,~nach Tabelle 1 Zeile Nr.
12
34
56
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[11]
Gesamtalpha-Ak
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. - _
_, .-
-~
-Direkte Alpha-Spe
ktro
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ieBelegung von
Staubfilter
24
0,002
2 - 25
(GAA)
,:od
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gStaubfiltern
von max. 5
mit St
aub-
cm Durch-
~Ysammlern
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x-
y-Spektrometrie
Direktmessung
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24
0,05
2 - 25
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8Th, 40K
ider Staubfilter
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pektrometrie nac
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3
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hAufschluss,
Ni-Plättchen
24
0,004
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(x)
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--
-(3-Messung nac
h Sp
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Ni-Plättchen
24
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004
_ _______
3zioP~
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pektrometrie nac
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0,00
125
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rLSC nach ra
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tNachweisgrenze nac
h Messanleitungen [5]
typischer Zeitraum für
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1 ',Aufschluss,
1Stahl-Plättchen
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2 - 4
mischer Trennung (k
lassisch)
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pektrometrie nach radioche- ^ 0,
2 ,Trennungen
x-
- x
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mischer Trennung (E
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ICP-MS
, 0,01
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0,0005/10/
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Spek
trom
etri
e nach radioche-
1 ; Ei
пeп~en, ggf.
'Stahl-Plä
ttch
en24
22 - 4
24
10
2 - 4
mischer Trennuni (klassisch
'Aufschluss,
;Sta
hl-Plä
ttch
enx O
--
x O
x O
24
24
4 4_3
_3
p
radiochemische
Ni- Plättchen
mischer T ennung (Exц étions-
', O Z
!Trennungen
.Ni-Pl
ättc
hen
24
2 - 24
5__
__1
3- 5
-
._ehromato r
a hi
e)
i j
- Messun nach Spontanabseheidung
~ 1
~
a-S
pekt
rome
trie
nach Spoпtaпab-
' 1
I,
210P
bк
--
xx
-21
0Po
к-
- x
x-
sche
idun
(3-Mes
sung
nach radiochemischer
2.5
',Z2
8Rп,
227
Acx
--
'~ x
x-
Trennun
a-Messung, Emaп
omet
rie oder LSC
1uбRя
x-
- x
x-
nach rad
ioch
emis
cher
Trennuп
25
Legende:
t,,,~.~,
.typische Mes
szei
tg*
Nachweisgrenze nach Me
ssan
leit
unge
n [5]
t~~~
ur3•
srtypischer Zeitraum für eine Analyse
ICP -MS
Mass
eпsp
ektr
omet
rie
mit induktiv gekoppeltem Plasma
КPA
Kinetische Pho
spho
resz
enтa
пaly
seLSC
Flüs
sigs
ziпt
illa
fion
smes
sung
en-
nicht notwendig
(x)
nur be
ding
t
,; Gammasp. (V = 10 1 => 1
1; t = 20 h)
Chem.Aufb. m. Alp
hasp
. (V typ.
11; t < 20 h)
~ Hintergrundwerte für Wasser
Prüf
wert
e Trinkw2001
Nachweisgrenzen Tr
inkw
V200
1
Anforderungen MTVO
40% Prüfwerte Radonemepfehlung
~p
__
m
,~C
1
ш
i ~~.
`~
j ~
e
й
~~~
~ ~ ~ ■
~P â ■
■
_
~
~-
~
0, 01
Г
Chem.Aufb. m. Ges.Alpha/Betamessung (V typ
. ca
. 11
; T < 20 h)
—Er
ford
erli
che Nachweisgrenzen für
Wasser (RE1 -Bergbau)
—Er
ford
erli
che Nachweisgrenzen Abwasser
x= Re
fere
nzak
tivi
täts
konz
entr
atio
nen TrinkwV2001
Prüfwerte Radonempfehlung
20% Anforderungen MTVO
Abgeleitete Aktiйtätskonzentration (
t > 17a; VR = 350 1 /a; H* = 0,01 mSv)
г~Ab
bild
uтгg
2: Aп
ford
erun
gen aп
zu p~ц
feпd
e We
иte und einzuhaltende Na
clzw
eisg
renz
eтг sowie eYY
eich
bcтN
e Na
clгw
eisg
re~z
zeiz
w
~O
~
Tabelle 6.3: Metlгoden гur B
estinг~zu~ig nat
ürli
ctie
~ Ra
dio~
zukl
ide
iiг Feststoffeп (l3öcle~z, R
üclгstä~ic~e,
tecl
iтii
sclz
e Mateиiггlieiz)
__--_
___
Pяrя
mete
r Au
fgяb
en
Methode
m
Verfяhren
Geometrie
t,,,~.
,, ~I
*~ taп~~e
nach Tab
elle
1 Zeile Nr.
1 2
3
4
5
6_
[
[h
B /k
- [d]
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~ гзo
Th, 22
6Ra,
210P
b,x
--
x-
y-Sp
elct
rome
trie
1 -
Trocknen, Ze
r- Ringbecher,
51
11
zзsU
, ZZ'Ac, 23
1Pя,
ZZн
Ra,
1000kleinem
'ver
schi
eden
ezzвTh,'0K
Dosen
zзвU~ггьRa~ гiopb~ ггвR~,
X
X-
X228Th
zзвu
~ гзa
U~ гзs
U(x)
x-
x-
a-S
pekt
rome
trie
nach
3St
ahl-Plätt-
81
5{~
(rad
ioch
emis
cher
Tre
nnun
' chen
(x)
xk
x-
x-
'ICP-MS
3',
-0,
5o,
000s
~з
I_
0,5.
10 /0,005
0,001
_.3.
гзвU~ ~U)
x'-
- ICP -MS
3zsгTh,_(Th)
- x~
x
-x
- -
- ICP -MS
3-
0,5
0,0005
3_
U~ , , ~
x ̀ -
..- -
x- ;KPA
- a-S
pektrometrie nach
3 3Trocknen,
Zerkleinern,
Plät
tche
n0,
50,001
3гзoTh, 227
Th,2
г8Th
, Z2
7Ac
(x) -
x x
81
54
10
3ra
dioc
hemi
sche
r Tr
ennu
nVe
rasc
hen,
Ni-Plä
ttch
enAufschluss,
~! Ni-Pl
ättc
hen
z~opb
x-
x-
'ß- Messung nach Spontan-
34
10
3
abscheidun
radi
oche
-mi
sche
гюpo
_-
к-
ia-Spe
ktro
metr
ie nach
3
S ontanabscheidun~_
Tren
nung
en
Legende:
пz tress
g*
taиalµЮe
ICP MS
КPA~
~X~
typi
sche
Probemnasse
typische Mes
szei
tNa
ch~v
eisg
гenz
e nach Messanleitungen [5]
typi
sche
r Zeitraum für eine Analyse
Massenspektrometrie mit induktiv gek
oppe
ltem
Pla
sma
Kine
tisc
he Pho
spho
resz
enza
naly
seSchwerpunkt
nicht no
twen
dig
nur bedingt
Tabelle
б. ~: Me
tlгo
deп zur Be
stin
zmuп
g ~z
atii
rlic
her Radioizuklide iп Fes
tsto
ffen
(Biomedien)
Parameter
Aufgлben
nach Tab
elle
1 Zeile Nr.
Methode
mVerfahren
Geom
etri
et,,
,e.,,
L1i~
g*
~B~~
kg
i,~,~,,,
,,.,.~
[d]
l2
3
-45
6[g
1FM]
zзsU
, Z'°Pb, 2
ZЬRa, Z"Pa, 230T
h,-
x~t" ̀
'""y-Sp
ektr
omet
rie
1000
Trocknen, Z
er-
Ring
bech
er,
24
0,3
21ZЗ
ZTh,
234ц
, ZзB
ц, ZZ
BTh,
227Ae,
1:leinenl, ggf
.ve
rsch
. Do
seц,
2Z8R
aVe
rasc
hen
Schä
lche
n,
xч
a-Messuцg, Lmanometrie
Röhr
chen
226R
a100
Trockn
en, Ve
r-Vials
20,
0520
0,5
0,1
~4od
er LSC цach radioche-
asch
eц, Dr
uck-
Ni-Plätt
chen
22
0,3
5__s .~:
''"'
misc
her Tr
eimu
nau
fsch
luss
, ra
dio-
chemische Trennung
U-
__-
-KPA
100
ziopb
x(3-Mes
suцg
nach Spoцtanab-
100
ssc
heid
enz~oPb,210Po
-x
a-Mes
slui
gode
r a-Spek-
30
Troclaien, Ver
-Ni- Plättchen
22
0,1
4tr
omet
rie na
ch Spontanab-
asch
eц, Na
ssau
f-scheidung
Schluss, radioche-
misc
he Trennuni
zзsU
~ zзaU~ гзsU
-x
Ya-
Spel.-trometrie na
ch rad
io-
3Trockn
en, Ze
r-Filter
48
0,00
14
-0,5
0,0005/
3chemischer Treimuц~_
klei
nem,
Ver
asch
en,
зкU~ ~U)
__
. _
...2'ZTЬ, (Tb)
-_ - -
x X x
x ~ s
ICP-MS
ICP-MS
ICP-MS
3 3 _3
Aufschluss, ra
dio-
chem
isch
eTreimungen
10/0,
005
- -Filter
0,5
0,5
72
0,00
10,
0005
0,00
1
3 --__
З--
__5
zзoT
h, 227Th,Z28Th, 2
Z'Ac
-x
—Y
~
- a-Sp
ek~t
rome
trie
цac
h radio-
chem
isch
er Treimun
500
Lebende:
naty
pisc
he Pro
benm
asse
1,,,~,
.,ty
pisc
he Mes
szei
tg~
Nach
weis
gren
ze nach Me
ssan
leit
unge
ц [5]
t,,,,,
,h,.s~
typi
sche
r Zeitraum für eine An
alys
eICP-MS
Massenspektrometrie mi
t induktiv gekoppeltem Plasma
LSC
Flüssigszintillationsmessungen
KPA
Kine
tisc
he Ph
osphoreszenгanalyse
Schwerpunl~-t
-nicht nohчendig
(x)
nur bedingt
t~ и
~`'
Tabe
lle 6.5:
Verf
ahre
n
Messgröße
In-situ-Me
ssve
rfah
ren
erre
ichb
are Nachweis-
grenzen fü
r di
e einzelnen
Radionuklide
Messunsicherheit
Qual
itât
der
Erg
ebni
sse
im Zusammenhang mit
der Zuverlässigkeit de
sVe
rfah
rens
und des
Einf
luss
es mög
lich
erStörgrößen
Eins
atzs
pekt
rum hin-
sich
tlic
h der Radionu-
1гli
de unter BeacЬtung
von möglicЬen Nulгlid-
korrelationen
-.
-.
._."--.._
__..._
-__-
__-...
_. __.
_--.
_.
Messung der Aqu
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_..-
__._._._.
_. __.
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;Messung der Obe
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chen
kontam
inat
ion Ьz
w.der sp
ezif
isch
en Akt
ivit
ät obertlächennaЬer
1 Rad
ionu
klid
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-StraЫung
Photoasen Aq
uiva
lent
dosi
slei
stun
g bz
~ч. Umges
~I Obe
rflä
chen
kont
amin
atio
n in Bq/cm2 bzw. Spezi
bung
s-Äquivalentdosisleistung in nSv /h (i
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tivi
tät in Bq/kg (i
. e. S.: integrierende
tegrierende Messung der Pho
tone
nstr
al~l
ung [Rönt-
~ Messung der Betastrahhing tmd Ber
echn
ung der
gen-
und Gam
mast
rahl
ung,
20/
70 keV ..
. 1,
3/7
' Oberflächenkontamiцation
bzty. sp
ezif
isch
en Ak
MeV])
', tiv
ität
auf
der Basis ein
er proЫem-
angepassten
----
'I Kal
ibri
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____
keine Nu
klid
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i. e. S.
; Na
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für
' iiЫiche Nac
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nze für di
e Nettozählrate der
die Äquivalentdosisleistung: 5 nSv/h (g
erät
eabh
än-
~ Bet
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gt bei 2 s' (f
iir e
ine Nu
11-
gig)
effektzählrate von 5 s' bei Nul
leff
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tч. Br
ut-
~ toe
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ten voas 30 s) ~ NWG fü
т die
spe
-zi
fisc
he'Z
~Ra-Ak
tivi
tät li
egt be
i ca
. 0,15 Bq/g
für
IIrad
ioal
.-ti
ves Gleichge~чicht in U-Ra -Reihe
15 ...
30_%
-_
_ __
_ ___
_
_ _
~ 20 ...
30 % __
_ _
__
bei be
kann
ter ho
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er und vertikaler Ve
rtei
lung
- _
_ _._
'bei bek
annt
er hor
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tale
r und vertikale
r Ve
rtei
-de
г Ma
tena
lien
mit
höherer spezifischer Ak
tivi
tät
huig der Mat
eria
lien
mit
höherer spe
zifi
sche
r Ak
und bekanntem Nu1;lidvektor: gu
te Qua
litä
t und
'; tivität und bekanntem Nuk
lidvektor: gut
e Qu
alit
äthohe Zuv
erlä
ssig
keit
; bei nicht be
kann
ter Vertei-
i und hoh
e Zuverlässigkeit; bei nicht bek
annt
erlu
ng (LTberdeckung von Materialien mit höh
erer
~' Ver
teil
ung (Überdecklmg von Materialien mit hö-
spezi~ischer Aktivität dur
ch Sto
ffe mi
t geringerer
herer spezifischer Aktivität dur
ch Sto
ffe mi
tspezifischer Akt
ivit
ät) und unbekanntem Nuklic~
~ geringerer spezifischer Aktivität) und unbekanrr
vekt
or: Fe
hlin
terp
reta
tion
der Ergebnisse mö
glic
htem Nuk
lidv
ekto
r: mtigliche Feh
lint
erpr
etat
ion der
(z. B. bei erh
öhte
m Kaliumgehalt bzw. höherer spi
Ii Ergebnisse
zif scher Akt
ivit
ät von Rad
ionu
klid
en der Thoпum-
Reihe im Vergleich zum natürlichen Hintergrund-
wert
)be
i al
len ga
mmas
trah
lend
en Rad
ionu
klid
en: möglt
the Korrelationen zгir spe
zifi
sche
n Ak
tivi
tät du
rch
radioaktives Gleichgewicht in den nat
ürli
chen
Zerf
alls
reih
eц
Messung der Gammadosisleistung in einem
Bohrloch (z.B. im Zusammenhang mit einer
Rammkernsondierung)
spezifische Ak
tivi
tät in
Bq/kg (i
nteg
rier
ende
bzw. qu
asis
peЬ-
trom
etri
sche
Messung der Pho-
tonenstrahlung [Röntgen- und Gam
mast
rahl
ung,
20 keV ..
. 3 MeV])
gesc
hätz
te Nachweisgrenze fü
r di
e spezifische
2z6R
a-Ak
tivi
tät li
egt un
ter 0,
2 Bq/g
(det
ekto
r- uиd
mess
zeit
abhä
ngig
) für rad
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tive
s Gleichgo-
wicht in
U-Ra-Reihe
гo...зo~io
abhлngig von der Ho
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ters
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sich
tlic
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der nat
ürli
-chen Rad
ionu
klid
e, (q
uasi)speЬ~trometrische A
us-
weri
ung be
i Nichtgleichgewicht ist
nic
ht tп
vial;
Stör
größ
en: 40K und Radionuklide der Thorium-
Reih
e
hei allen betastrahlenden Radionukliden; Korre-
bei allen ga
п~ma
stra
hlen
den Ra
dion
ukli
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Kor
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чisc
heц Nettozählrate und spe
zifi
sche
r rela
tion
zwischen Zählrate und spezi
fisc
her Ak
Aktivität der ge
such
ten Ra
dion
ukli
de unt
er be-
ti
vitä
t der gesuchten Radionuklide unter be-
stim
mten
Ran
dbed
ingu
ngen
her
stel
lbar
; da
zu ist
stimmten Ran
dbed
ingu
ngen
her
stel
lbar
; da
zu ist
Ansc
hlus
skal
ibri
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g für den sp
ezie
lleц
An
schl
ussk
alib
rier
ung für den speziellen
Anwendungsfall erf
orde
rlic
h Am
vend
ungs
fall
erforderlich