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KIT – Universität des Landes Baden-Württemberg und

nationales Forschungszentrum in der Helmholtz-Gemeinschaft www.kit.edu

Abtrennung und Transmutation in fortgeschrittenen

Brennstoffkreisläufe

Concetta Fazio

KTG Vortrag – E.ON Kernkraft GmbH –

Hannover 29.11.2010

1 C. Fazio| E.ON Hannover| 29.11.2010

Weltweiter Energiebedarf und die Rolle der Kernenergie:

Ressourcen

Abgebrannter Brennstoff Management

P&T - Technologische Optionen und Herausforderungen

• Reaktor System; Abtrennung der Aktiniden; Brennstoff;

Kosten

Potentielle Vorteile der fortgeschrittene Brennstoffkreisläufe

Zusammenfassung

Nächste Schritte in Europa

Inhalt

2

Weltweiter Energiebedarf

0

5

10

15

20

25

30

1990 2000 2010 2020 2030 2040 2050

Wo

rld

Pri

ma

ry E

ne

rgy S

ou

rce

s (

Gto

e)

6

6,5

7

7,5

8

8,5

9

World P

opula

tion (

Bill

ions)

Other Renewable

Biomass

Nuclear

Gas

Oil

Coal

Population

Source IEA : Energy to 2050 -

Scenarios for a Sustainable Future

C. Fazio| E.ON Hannover| 29.11.2010

http://www.kernenergie.de/ktg/de/index.php?navid=0

3

Kernenergie (TWhe) im Weltweiten Energiemix

basierend auf die IIASA Prognose

WORLD TRANSITION TOWARDS SUSTAINABLE NUCLEAR FUEL CYCLE

A. Schwenk-Ferrero1, V. Romanello1, M. Salvatores1,2, F. Gabrielli1, B. Vezzoni1

IEMPT-11, San Francisco, US.

International Institute for Applied

Systems Analysis (IIASA)


4

Verfügbarkeit der U Ressourcen entsprechend

des prognostizierten Kernenergiebedarf in

allen Weltregionen: nur LWR





5

LWRs will remain predominant

for at least one century




Verfügbarkeit der U Ressourcen entsprechend

des prognostizierten Kernenergiebedarf in

allen Weltregionen: LWR und FR im vergleich



Abgebrannter Brennstoff: Zusammensetzung

Die meiste Gefährdung kommt vom Pu, MA und von einige LLFP wenn diese

in der Umwelt freigesetzt werden. Die Entsorgung dieser Isotopen erfordert

Isolierung wie zum Beispiel in stabilen tiefen geologischen Formationen

Eine Maßstab der Gefahr ist die radiotoxizität dieser Isotopen, die aus ihrer

Radioaktiven Natur abzuleiten ist.

1 Tonne Abgebr. Brennst. enthält:

955.4 kg U

8,5 kg Pu

Minoren Aktiniden (MAs)

0,5 kg 237Np

0,6 kg Am

0,02 kg Cm

Langlebige Spaltprodukte (LLFPs)

0,2 kg 129I

0,8 kg 99Tc

0,7 kg 93Zr

0,3 kg 135Cs

Kurlebige Spaltprodukte (SLFPs)

1 kg 137Cs

0,7 kg 90Sr

Stabile Isotopen

10,1 kg Lanthaniden

21,8 kg andere Stabile

Uranium,

95.5%

Plutonium,

0.9%

Other long

Lived Fission

Products,

0.1%

Longlived

I and Tc, 0.1%

Short-lived Cs

and Sr, 0.2%

Minor

Actinides,

0.1%

Stable Fission

Products,

3.1%

Standard PWR 33GW/t, 10 yr. cooling


Spent

Fuel

Geological Disposal Geological Disposal Geological Disposal

Geological Disposal Geological Disposal Geological Disposal

Direct disposal

Partitioning and

Transmutation

Abgebrannter Brennstoff: Management


Drei Szenarien zur Ausführung von P&T

I. Nachhaltige Entwicklung der Kernenergie und Verringerung der

Abfälle.

II. „Doppelkreislauf“: 1) Fortgesetzte Nutzung von

Leichtwasserreaktoren (MOX) und 2) Einführung von MA

Brenner.

III. Verringerung des Transuraninventars im Hinblick auf eine

Kernenergieentwicklung auf der Grundlage allein von LWR oder

eines Ausstieg der Kernenergie.

Die Drei Szenarien gehen über den “once-through” (offener) Brennstoffkreislauf (d.h. direkte Endlagerung) hinaus und sehen die Aufarbeitung und Recyklierung des Brennstoffs vor.

9

I. Nachhaltige Entwicklung der Kernenergie und

Verringerung der Abfälle.


Optionen Homogenes recyklieren der Transurane: ein Reaktortyp (FR), ein Brennstofftyp (MA Gehalt < 5-10%), ein Abtrennverfahren. Heterogenes recyklieren mit Targets

10

II. „Doppelkreislauf“: Einführung von MA-

Brenner – Ziel ist das Abfallmanagement

Repository

Reprocessing

UOX-PWR

Pu

Multi-recycling

MOX-PWR

Fuel Fabrication Reprocessing

Pu

Pu

Multi-recycling

MOX-PWR

Fuel Fabrication Reprocessing

Pu Pu+MA

Multi-recycling

Fuel

Fabrication

Dedicated

TransmuterReprocessing

Pu+MA

Multi-recycling

Fuel

Fabrication

Dedicated

TransmuterReprocessing

- Neutron Source- Decay Heat- Process control (Am

Volatility, MA miscibility, etc.)

- Decontamination factor

- Secondary waste- Criticality

MA

MAPu

FP, Losse

s at

repro

cessi

ng

FP, Losses atreprocessing

FP, Losses at

reprocessing


MA-Brenner Optionen:

ADS – hohe MA Transmutationsrate, U-freier Brennstoff (inaktive Matrix).

FR - “burner” - CR ~ 0.5 oder kleiner, ~75% (oder mehr) der maximalen TRU Transmutationsrate

kann erreicht werden.

Verfahren und Optionen:

Pu / MA Abtrennung

Alle MA zusammen oder,

Abtrennung des Cm und ,

Cm Zwischenlagerung.

11

III. Verringerung des Transuraninventars

Repository

Reprocessing

UOX, MOX

PWR





- Neutron Source- Decay Heat- Process control

(Am Volatility, MA miscibility, etc.)

Multi-recycling

Dedicated

Transmuter

FFH, ADS, FR

Fuel

Fabrication

Multi-recycling

Dedicated

Transmuter

FFH, ADS, FR

Fuel

Fabrication

Reprocessing

Pu+MA

Pu+MA

FP, L

osse

s at

repr

oces

sing

FP, Losses at

reprocessingLast

Transmuter

U


Verfahren:

Pu und MA werden

zusammen abgetrennt.

MA-Brenner Optionen:

ADS – hohe MA

Transmutationsrate, U-

freier Brennstoff

(inaktive Matrix).

FR - “burner” - CR ~ 0.5

oder kleiner, ~75%

(oder mehr) der

maximalen TRU

Transmutationsrate kann

erreicht werden.

12

Schnellen Reaktoren: „Reaktor

physikalische“ Eigenschaften für die

Transmutation

0.00

0.10

0.20

0.30

0.40

0.50

0.60

0.70

0.80

0.90

1.00

U23

5

U23

8

Np2

37

Pu2

38

Pu2

39

Pu2

40

Pu2

41

Pu2

42

Am24

1

Am24

3

Cm24

4

Fis

sio

n/A

bso

rpti

on

PWR

SFR

Insgesamt zeigt der Schnelle Reaktor ein Neutronenüberschuss und eine niedrigere

Aktinidenerzeugungsrate

Der

Neutronenhaushalt:

In ein thermalisierten

Neutronenspektrum ist

eine zusätzliche

Anreicherung (z.B. U-

235) erforderlich um

den schlechteren

Neutronenhaushalt zu

kompensieren

Verhältnis der Kernspaltung zum Kerneinfang in LWR und FR


13

Technologische Optionen


DEDICATED

FUEL

REPROCESSING

Aqueous (A) vs

Pyro (P)

REACTOR

TYPE

High CR

CRITICAL FRADS

RECYCLE

MODEHomogeneous

FUEL (target)MOX

3-5 % b)

REPROCESSING

(MA recovery) Full

TRU

Cm

Separa-

tion

U

matrix

Inert

matrix

MA content ~ 50 % c)

MA/Pu

separation

A A or P

?

?

?

CONVERSION

RATIO (CR)High CR Low (or zero) CR

Heterogeneous

U

matrix

Inert

matrix

MA/Pu

Separa

-tion

10-20 % a)

Cm/Am/Pu

separation

A or P

?

?

Low CR

CRITICAL FR

HomogeneousHomogeneous

U

matrix

Sustainable nuclear energy

development

Double strata and TRU legacy

inventory reduction

?

?

a) MA/(MA+Matrix) b) MA/(U+TRU) c) MA/TRU

14

Herausforderungen für die Entwicklung und

Umsetzung der fortschrittlichen

Brennstoffzyklen mit P&T

♦ Gute Kenntnisse zur Physik der Transmutation sind vorhanden.

♦ Erhebliche Herausforderungen sind:

■ Die Optimierung (Wirtschaftlichkeit, Verfügbarkeit, Sicherheit, Transmutationsleistung) der innovativen schnelle Reaktoren und der Machbarkeitsbeweis der ADS Systeme

■ Cm Management und im Allgemeinen, die Auswirkung von Zerfallswärme, Neutronenquellterm auf den Brennstoffkreislauf

■ Die Chemischen Prozesse der Abtrennverfahren und die Entwicklung der MA-basierte Brennstoffe. Darüber hinaus ist der Ausbau der vielversprechendsten Technologien aus dem Labor Maßstab für die industriellen Einsetzung erforderlich .

♦ Gesamtkosten Betrachtungen sind natürlich von grundlegender Bedeutung.


15

Generation IV schnelle Reaktoren ermöglichen

die Nachhaltigkeit (d.h. Ressourcen

Optimierung und Abfall Minimierung)

Natrium

Sodium Fast reactor

Blei

Lead Fast Reactor He

Gas Fast Reactor C. Fazio| E.ON Hannover| 29.11.2010

16

ADS Beweisstudie: EUROTRANS Projekt

CERCER

MgO

CERMET

Mo

U-free MA Fuel Development

(DM3 AFTRA)

Nuclear Data

(DM5 NUDATRA)

Coupling Experiments

(DM2 ECATS)

GUINEVERE Experiment at SCK-CEN

Accelerator development

(DM1 DESIGN)

Design of an experimental (XT-ADS) and

an industrial (EFIT) system

(DM1 DESIGN)

EFIT

Liquid metal technology, thermal-

hydraulics and materials studies

(DM4 DEMETRA)


17

• Die TRU Verbrauchsrate erreicht ~ 70-80% des maximalen theoretischen Wert und ein Verhältiniss TRU/(U+TRU) von ~ 0.4-0.6 im Brennstoff:

■ Schnelle Reaktor Kerne mit Oxyd oder metallischen Brennstoff

■ In einem weiten MA/Pu Bereich (~ 0.1- 1.2)

-0.1

0.1

0.3

0.5

0.7

0.9

1.1

0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 1.0

TRU fraction

No

rmalized

TR

U c

on

su

mp

tio

n r

ate

Metal, MA/Pu~1 feed

Oxide, MA/Pu~1 feed

Metal, LWR-TRU feed

Oxide, LWR-TRU feed

• Sicherheit Parameter Analysen habe aufgezeigt dass Metall und Oxid Kerne mit TRU/ (U+TRU) im Bereich ~0,4-0,6 möglich sind.

• Die Sicherheit Parameter dieser Kerne sind

vergleichbar mit denen der konventionellen schneller Reaktoren.

Schneller Reaktor: „Burning Capability“


18

Reactor PWR FR ADS

Fuel type

Para

meter

MOX

(Pu only,

reference)

Full

TRU

recycle

Pu only Full TRU

(Homogeneou

s recycle)

MA targets

(Heterogeneou

s recycle with

40% MA)

MA-

dominated

fuel

Decay heat

(Wg-1 HM)

1

x 3

x 0.5

x 0.25

x 20-80

x 90

Neutron

source

(ns-1g-1 HM)

1

x 8000

~1

x 150

x 1000-4000

x 20000

Recyklierung: Konsequenzen bei der Brennstoffherstellung

in unterschiedlichen Recyclingstrategien mit FR, ADS und

PWR


19

• Die Chemie der Aktiniden ist komplex: Aktiniden haben mehrere

Oxidationsstufen und chemische Ähnlichkeit zu den Lanthaniden

• Abtrennung aller Transurane zusammen

• Reduzierung der Prozessverluste

• Erzeugung und Management der sekundär Abfälle

• Reduzierung der Kosten

Technologische Herausforderung bei

der Aktiniden Abtrennung

Für Aktiniden Abtrennung werden “wässrige” (flüssig/flüssig Extraktion) oder

“trockene” (Salzschmelze) Prozesse entwickelt und getestet.


20

Radiotoxicity goal cannot be achieved if loss fraction increases beyond

0.2%, and extends to 10,000 years at 1% losses

Bedeutung der Prozessverluste

Impact of Loss Fraction

1,00E-01

1,00E+00

1,00E+01

1,00E+02

1,00E+03

1,00E+04

10 100 1000 10000

Time (years)

Re

lati

ve

To

xic

ity

0.1% Loss

0.2% Loss

0.5% Loss

1% Loss



D. Warin, IEMPT 11, S. Francisco November 3, 2010

22

Bei der Brennstofffertigung sind höhere Zerfallswärme und Neutronenquellterm (durch

die MA) zu beachten.

Beim Fertigungsverfahren sind auch physikalische Parameter (hoher Am Dampfdruck) zu

beachten um Verluste zu vermeiden.

Fertigungsschwierigkeiten könnten im Falle des homogenen Recyklieren (Szenario I)

durch den geringeren MA-Anteil kleiner sein als in den Szenarien II und III in denen ein

größerer MA-Anteil im Brennstoff vorgesehen ist.

Im Fall von U-freiem Brennstoffe, ist die Wahl der Inerten Matrix (MgO, ZrO2, Mo)

entscheidend für ein gutes thermisches Verhalten unter Bestrahlung.

In jedem Fall, ist bei der Fertigung „remote handling“ erforderlich.

Beim Bestrahlungsverhalten kann die hohe Helium Erzeugung ein wesentlicher Punkt

werden.

Technologische Herausforderung

bei der Brennstoffentwicklung



SUPERFACT

EXPERIMENT

Bestrahlung (PHENIX)

360 EFPD

Brennstoff Herstellung

Wiederaufbereitung

Nachbestrahlungs-Untersuchung

Brennstoff

Characterisierung

Separierte Actiniden

(Np, Am, Cm)

Transmutation ~ 30%

(U,Pu,Np,Am)O2

Np: 2-45%

Am: 2-20%

SUPERFACT: A milestone (yet unequalled)

irradiation test CEA/JRC-ITU


SUPERFACT: A milestone (yet unequalled)

irradiation test CEA/JRC-ITU

• Brennstoff-Restrukturierung vergleichbar zu unter

gleichen Bedingungen bestrahltem Standardbrennstoff

• Porenmigration, die in zentralem Hohlraum resultiert

• U und Pu zeigten keine signifikante radiale

Umverteilung

• Wiederaufbereitung demonstriert

(U0.74Pu0.24Am00.2)O2

• Actiniden Transmutation 31%

• Beginn von PCMI festgestellt

• Hohe Helium-Produktion & -

Freisetzung (hohe Porosität)

• Anschwellen (axiale Expansion

2.3%, radiale Expansion 3.3%)

(U0.6Np0.2Am0.2)O2

25

MA raw material

preparation Monju

Fuel pin

fabrication

Irradiation

test

MA-bearing

MOX fuel

pellets

• Objective:

to demonstrate, using

Joyo and Monju, that

FRs can transmute

MAs in homogeneous

mode

• Material properties and

irradiation behavior

are also studied.

Tri-lateral collaboration in GACID pin-scale tests.

A Generation-IV Demonstration Project:

GACID (Global Actinide Cycle International

Demonstration), being initiated, by CEA, DOE

and JAEA


26

Zwei verschiedene OECD-NEA Gruppen haben die Kosten

Brennstoffzyklen (einschließlich P&T) bewertet.

Insbesondere wurden die Kosten der zwei Szenarien „Double Strata“ mit

MA Verbrennung in ADS und die vollständige Rezyklierung der nicht

abgetrennte TRU in Schnellen Reaktoren.

Der Anstieg der Strom Kosten durch die Einführung des erweiterte

Brennstoffzyklen, ist relativ begrenzt (10% bis 20 %) im Vergleich zu den

offenen Brennstoffkreislaufs

Die Autoren der Studien unterstreichen jedoch die hohen Unsicherheiten in

der Bewertung.

Ungewissheiten bezüglich innovativer Technologien, deren

Durchführbarkeit und deren Performance sind bei Kostenbewertungen

auch zu betrachten.

Kostenbewertung der Brennstoffzyklen


27

0%

20%

40%

60%

80%

100%

120%

140%

1a 1b 1c 1d 2a 2b 2c 2cV 3a 3b 3bV 3cV1 3cV2

U, Conversion, Enrichment Fuel Fabrication Reprocessing Reactor Investment Reactor O&M Waste Management

RCOST (%)

Once-

through Double strata

with ADS

TRU recycle in FR (GFR

or SFR)

Reference: Advanced Fuel Cycles and Waste Management. OECD/NEA Publication.

Kostenbewertung der Brennstoffzyklen


28

• OECD/NEA First P&T Report in 1999

• IAEA Report on Implications of P&T in Radioactive Waste Management (2004)

• OECD/NEA Report on Advanced Nuclear Fuel Cycles and Radioactive Waste

Management (2006)

• European project “RED-IMPACT” (2007)

• In Germany: KIT study by Geckeis et al. “The impact of innovative nuclear fuel cycles on

geological nuclear waste disposal” (2008)

• In US: Wigeland (ANL), Effect of P&T on the Yucca Mountain repository (2006)

• Studies in Japan performed at JAEA 2007-2008 (Oigawa et al.)

Die Ergebnisse der unabhängigen Studien zu unterschiedlichen Wirtsgesteine über

Reduzierung der Radiotoxizität und über das Verhältnis zwischen Zerfallswärme und die

Endlagerauslegung sind ziemlich übereinstimmend

Mehrer Studien wurden durchgeführt um die Auswirkung von P&T auf

ein geologisches Endlager:

Potentielle Vorteile der fortgeschrittene

Brennstoffkreisläufe mit P&T


29

Reduzierung der Radiotoxizität

Plutonium

recycling Spent Fuel

Direct disposal

Uranium Ore (mine)

Time (years)

P&T of MA

Pu +

MA +

FP

MA +

FP

FP

Recycle of all actinides in fast reactors provides a significant reduction in the time

required for radiotoxicity to decrease to that of the natural uranium ore used for the

LWR fuel

From 250,000 years down to about 400 years if 0.1% actinide loss to wastes

Radiotoxicity of ultimate waste


30

Zerfallswärme und Endlagerkapazitäten

• Plutonium, americium, caesium,

strontium, and curium are

primarily responsible for the

decay heat that can cause

repository temperature limits to

be reached

• Large gains in repository space

are possible by processing

spent nuclear fuel to remove

those elements

Potential volume

reduction factors

(R.Wigeland et al.)

Similar studies in Europe and Japan with consistent conclusions


US-Studie

31

Durch die Verringerung der Wärmeerzeugenden Abfälle eine effizientere

Verwendung des Endlagerbergwerk möglich ist: wirksame Maßnahme

kompaktere Endlager auszulegen und/oder erhöhte Endlager Kapazität.

Eine Verringerung um einen Faktor ~3 des thermischen output des

Hochaktiven Abfall bedeutet eine Reduzierung um einen Faktor ~3

Endlager Galerie Länge und der Endlagerstandfläche (footprint) um einen

Faktor ~9

Die Verringerung des Aktiniden Inventar reduziert die Risiken die aus

weniger wahrscheinlichen Entwicklungen eines Endlager entstehen wie

zum Beispiel:

erhöhte Aktiniden Mobilität in bestimmten Geochemische

Situationen oder

radiologische Auswirkung durch Menschliches eindringen.


P&T: Potentielle Vorteile

Diese Studien haben gezeigt, dass

32

P&T könnte auf die Tragweite der Ungewissheiten einwirken für die

Voraussagen des „nicht gestörten“ und ins besondere des

„gestörten“ Endlager Szenario (z.B. Menschliches eindringen)

P&T ersetzt nicht den Endlagers trägt dazu bei:

Verringerung der Abfallmassen

Einwirkung auf die Radiotoxizität

und

Wahrnehmung des effektiven Management der radioaktiven

Abfälle

Positive Auswirkung der öffentlichen Akzeptanz eines Endlagers.

Diese sind wesentliche Punkte für die zukünftige Nachhaltigkeit der

Kernenergie.


P&T: Potentielle Vorteile

33

P&T bietet das Potenzial für einer signifikante Reduzierung der radioaktiven Abfälle. Eine

einheitliche Metrik um die Auswirkungen zu Bewerten fehlt noch.

P&T kann in sehr unterschiedliche Strategien eingesetzt werden:

• nachhaltige Entwicklung der Kernenergie

• Ausstiegszenarien

Unabhängig von der Strategie, wird P&T nicht das Endlager ersetzen. P&T könnte die Endlager

Kapazität erhöhe und Belastung Verringern und könnte auch die Akzeptanz verbessern.

Die optimale P&T Performance ergibt sich durch die Kombination von Schnellen Neutronen

Systeme und geschlossen Brennstoffkreislauf wobei eine chemische Abtrennung von 99.9%

der TRU erforderlich ist.

Der Beweis von P&T erfolgt durch den Beweis der wesentlichen „Bausteine“: MA- Brennstoffe,

Abtrennungsverfahren, Reaktorsysteme beladen mit erheblichen Mengen von MA

Die Transmutation der LLFP ist fraglich. Jedoch ist das Management von Cs und Sr ein

relevantes Thema.

Zusammenfassung



Herzlichen Dank für

Ihre Aufmerksamkeit

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