Dekohärenz in Quantenpunkten

Motivation-Absorptionseigenschaften vonQuantenpunkten nach optischer Anregung

-Experimentelle Beobachtung:Dephasing d.h. schnelle Zerstörung der Polarisation

-Erklärung:virtuelle Prozesse innerhalb der Energie-Zeit-Unschärfe

Virtuelle Prozesse

Emission:

v

c

Lichtpuls

PhononVirtueller Zustand

εg

Streuung mit Phononen

Absorption:

v

c

Lichtpuls

PhononVirtueller Zustand

εg

P(t)

t

opt. Anregung bei t < 0

Streuprozessemit PhononenP0

∆t

Quantenpunkt (QP):

- Elektron in begrenztem Raumbereich lokalisiert- Ausdehnung >> Gitterkonstante- Ausdehnung << Festkörper- Diskrete Energiezustände- Herstellung durch selbstorganisiertes Wachstum an

Grenzflächen

Ansatz für Wellenfkt. eines QP:

)()()( 0 rurr k

rrr== ξφ )(0 ruk

r= : Blochanteil an

Bandkante)(r

rξ : normierte Einhüllende,

sphärisches Modell 2

2

)( r

a

i

i

ecr−

=r

ξ

Polarisation:

)(

)()(

tdn

taadntPvc

cvQP

cvcvQP

σ⋅⋅=

><⋅⋅= +

nQP : Dichte der Quantenpunkte

dcv : Dipolmomente

σvc(t) : Kohärenz zw. v und c

Absorption: )(Im~ ωχα

SetzeEP

=χ und Edcv

h=Ω , dann

)()(

Im~)(ωωσ

ωαΩ

vc Ω : Rabifrequenz

Ω ist z.B. Laserpuls (Gausspuls)⇒ suche Bewegungsgleichungen, umzu bestimmen

)(ωσ vc

Polarisation und Absorption

)(~)( ttP vcσ

Bewegungsgleichungen und Hamiltonian

Hamiltonian des Systems:

Feldphelkinph

kinel HHHHH +++= −

(Hph-ph wird vernachlässigt)

λλλ

λε aaH kinel

+∑= ( λ: Bandindex )

qqq

qkinph bbH +∑= ωh cqq =ω( , LA-Phononen)

)(21

21

21,,

,+−

+− +⋅= ∑ qq

q

qphel bbaagH λλ

λλλλ

21

1

2

21

21,

, λλλλ

λλλλ aaXdEH Feld

+∑ ⋅=

(X: Überlappfaktor, )()(21

1

2

*nn RRX λλ

λλ ξξ∑= )

Heisenberg-Bewegungsgl.:],[)( vc

vct aaHti +=∂− σh

⇒ auskommutieren, ergibt Vielteilchenhierarchieproblem

Zwei mögliche Lösungswege:1) Korrelationsentwicklung und numerisches Lösen

der Bewegungsgl.2) Analytische Lösung unter best. Annahmen

(Independent Boson Model)

Korrelationsentwicklung

Auskommutieren von [H , a+a] ergibt u.a. solche Terme:

+−

++qcvqcv baabaa ,

=> Hartree-Fock-Faktorisierung mit Korrektur:

c

qcvqcvqcv

c

qcvqcvqcv

baabaabaa

baabaabaa

+−

++−

++−

+

+++

+=

+=

Mit c

qcvq baaS += undc

qcvq baaT +−

+=

ergeben sich über und 4er-Terme⇒ weiter faktorisieren, <....>c weglassen, Entwicklung

abbrechen, z.B.:

⇒ Korrelationsentwicklung 1. Ordnung mit Bad-annahme, vernachlässige Terme 2. Ordn. im Feld

c

qqcvq

c

qcq

c

qc

qqcvqqcv

bbaabbaabbaa

bbaabbaa

'

''

+−

++−

++−

+

+−

++−

+

+++

=

νν

],[ qcv baaH + ],[ +−

+qcv baaH

System der Bewegungsgleichungen

Folgendes Gleichungssystem ist numerisch zu lösen:

)(~)(

)1(~)(

..

)(~)21(

*

cqvcq

vcqqgq

cqvcq

vcqqgq

vcc

qqq

qvcc

vcg

vc

fngi

Ti

T

fngi

Si

S

ccif

TSgi

fii

+++−=

+−+−−=

+Ω−=

++−Ω+−=

−−

−

∑

σωε

σωε

σ

σεσ

hh

h&

hh

h&

&hh

&

Durch Anwenden der RWA fallenTerme, die εg enthalten, weg.

qvcg~ sind Kopplungsmatrixelemente mit q

ccqvv

qvc ggg −=~

4

22

2

λ

λλλ ρ

aqq eD

Vcq

g−

=h aλ: nm-Bereich

ρ ∼ 5000 kg/m³

Dλ ist das hydrostatische Deformationspotential desjeweiligen Bandes λ (Materialkonstante...).

)( Anregungg ωε h=

Independent Boson Model (IBM)

Annahmen:• Vernachlässige Phonon-Phonon-WW• Anregung mit δ-Pulsen, in linearer Optik rechnen• Rotating Wave Approximation (RWA)• Phononen-Badannahme

Hamiltonian:

phelkinph

kinel

Feldkinph

kinel

HHHt

HHHt

−++>

++<

:0

:0

Bewegungsgl.:

)()(~)()(:0

))(21)(()()(:0

tbbgi

ti

tt

tftiti

tt

vcqkqk

qk

vcqk

vcg

vc

cvc

gvc

σσεσ

σεσ

+−−+−=>

−Ω+−=<

∑hh&

h&

0

Lösung (t > 0):Aus Badannahme folgt für b und b+ (harm. Bewegung):

tiqq

tiqq

qq ebtbebtb ωω )0()(,)0()( +−

+−

− ==

Aus RWA (resonante Anregung) folgt für :)(tvcσ

)()(~)( tbbgi

t vcqkqk

qk

vcqk

vc σσ +−+−= ∑h

&

jetzt: - iteriert integrieren- Lösungen für b, b+ einsetzen

Ergebnis für IBM (γqà 0):

−−

++

+−−

+

−⋅

++

−⋅=

−

+−∑

)()()1(

)1()(

)1()(

)1(~exp)0()(

)(2

)(22

2

qq

q

qq

qti

qq

q

ti

qq

q

q

vcqvcvc

in

in

tei

n

ei

ngt

qq

qq

γωγωγω

γωσσ

γω

γω

h

nq : Phononendichte im Gleichgewichtγq : Dämpfung (phänomenologisch)

( ))0(

)(Re~

)()(

Im~σ

ωωω

ωαvc

PEP

)()()()( 0

0ωσσ Ω=Ω=Ω=−∞− ∫ ∞−

iidttio vcvc

Fouriertransformation fürP(t)

( ) dttRSitRStti g∫∞

+−++−+∆−∆+−0

221121 ))(())(()(expRe~ ωωωα

222

2

1

|~|

qq

q

q

vcqg

γω

ω

+=∆ ∑ h

( )12|~|

222

2

2 ++

=∆ ∑ qqq

q

q

vcq n

gγω

γh

( ) ( )∑ ++

−=

qq

qq

qqvcq n

gS 12

|~|222

22

2

2

1γω

γωh

−+

++

−=+ −∑ ti

qq

qti

qq

q

q

vcq qq e

i

ne

i

ngtiRtR ωω

γωγω 222

2

21 )()(

1|~|)()(

h

( )∑+

=q qq

qqvcqg

S 2222

2

2

2|~|

γω

γωh

polaron shift

Absorption:Integration der Bewegungsgleichung für t<0

IBM à 0, Linienverbreiterung

Phononen-Flanken Dephasing und Verstimmung

Huang-Rhys-Faktor IBM à0 Phasen Faktor

Ergebnisse IBM (Polarisierung)

Temperaturabhängigkeit der Polarisation mit Dämpfung

Polarisation (vgl. Diplomarbeit Carsten Weber 2002 Figure 7.2)

Ergebnisse IBM (Absorption)

Absorption (vgl. Diplomarbeit Carsten Weber 2002 Figure 7.2)

Experiment (vgl. PhysRevLetter, Vol 87, Num 15)

Ergebnisse (qualitativ)

-2 0 2 4 6 8 10 12 140.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0Polarisationszerfall

300 K

125 K

75 K

25 K

7 K

|P|2

(in

w.E

.)

Zeit (in fs)

-0.03 0.00 0.030.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

Form des Anregungspulses

Anregungspuls (gaußförmig)

|E|2

(in

w.E

.)

Zeit (in fs)

-2.0 -1.5 -1.0 -0.5 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0

0.0

0.4

0.8

1.2

1.6

2.0

εg

Absorption

7 K 300 K

Abs

orpt

ion

(in

w.E

.)

Energieverstimmung ∆E (in meV)