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KfK 3489

Februar 1983

Ergebnisberichtüber Forschungs- undEntwicklungsarbeiten

1982des Instituts für Radiochemie

Kernforschungszentrum Karlsruhe

KERNFORSCHUNGSZENTRUM KARLSRUHE

Institut für Radiochemie

KfK 3489

Ergebnisbericht über

Forschungs- und Entwicklungsarbeiten 1982

KERNFORSCHUNGSZENTRuM KARLSRUHE GMBH, KARLSRUHE

Als Manuskript vervielfältigtFür diesen Bericht behalten wir uns alle Rechte vor

Kernforschungszentrum Karlsruhe GmbH.

ISSN 0303-4003

- 1 -

01 Projekt Schneller Brüter (PSB)

01.01.03 IRCH Nachuntersuchung und Auswertung von

Oxidbrennstäben

Die Dienstleistungsgruppe Isotopenproduktion istfüt die

laufende Erzeugung von größeren Mengen von

Radionukliden wie Mo-99 in höchster nuklearmedizinischer

Reinheit zur Herstellung von Tc-99m Generatoren

verantwortlich.

chemischen Untersuchungen und Verfahrensentwicklung in

den Bereichen: Neue Technologien zur Entfer~ungvonProblemkomponenten aus Wasser, Brauchwassererzeugung

und WerkstoffrUckgewinnung aus Abwasser sowie Änalyse

und Aufklärung orga'nischer Wasserschadstoffe.

Im Berichtszeitraum ist außerdem die automatische

Auswertung von, E;:mlssionsspektren, die für ein PWA

Vorhaben erstellt worden war, auch für die Auswertung der

Spektren zur Abnahmekontrolle eingesetzt worden. Auf

diese Weise konnte die recht ar,beitsintensive Auswertung

deutlich verbessert werden.

,Zusammenstellung, der Servi.ceanalyse für

qies\ls Vorhaben in 1982

Dem Institut gehörten am 31.12.1982 an:, 28" Akademiker,

14 Ingenieure, 42 sonstige Mitarbeiter, 19 Doktoranden und

Diplomanden, 2 ausländische Gäste, 11,5 Mitarbeiter der

Projektträgerschaft "Wassertechnologie und Schlamm

behandlung" und 9 Mitarbeiter des Technologie Transfer

Programms.

Tabelle 1:

Die herstellungsbegleitenden Analysen zur Qualitäts- und

Spezifikationskontrolle von Mischoxid-Brennstoffen sowie

die Bestimmung des Abbrandes als Teil der

Nachuntersuchungen sind nach wie vor Schwerpunkte für

dieses Vorhaben. Außerdem werden unter diesem

Arbeitsthema Serviceleistungen für LAF-I, 01.02.20, IHCH

01.05.06, -r;U, IMF, KTB/HZ und Firma Alkem bl'larbeitet.

Alle in der IRCH-Analytik zur Verfügung stehenden

Analysentechniken werden zur Bearbeitung dieses

Arbeitsprogrammes ,eingesetzt.

In einem Methodenvergleich "Vorverdampfungstechnik" :

"Carrier-Qestill<Jtion" konnte gezeigt werden, d,<Jß ,beide

Verfahren in Bezug, auf die Richtigkeit ,der Ergebnisslil

vl'lrgieichbar sind. Das Analysenprogr<Jrnm zur

Al;>nahmekontrolle von SchnellbrüterbrennstoH ist auf die

ElemElnte Hf und P erweitert word!ln.

Die im Jahr 1982 im IRCH durchgeführten Arbeiten

schließen u.a. ein: Untersuchungen zur Freisetzung,

Transport und Ablagerung von radioaktiven Spalt-,

Aktivierungs- und Korrosionsprodukten in Natrium

Kühlsystemen (PSB). Die Entwicklung von Neutronen- und

y -Monitoren als In-Une Instrumente sowie die Entwicklung

von neuen Analysetechniken und die analytische

Unterstützung von Vorhaben auf dem Gebiet der

Wiederaufarbeitung werden innerhalb des Projektes PWA

ausgeführt. Die Krypton-85-Fixierung und Lagerung sowie

die Aktinoidenabtrennung aus MAW Strömen und die

Entwicklung von Methoden zur Austreibung der Spaltgase,

Krypton und Jod aus abgebrannten Brennelement

abschnitten wie auch die Tritiumanreicherung aus

Prozeßströmen sind ebenfalls Gegenstand von Arbeiten auf

dem Ge,biet der Wiederaufarbeitung und Abfallbehandlung.

Reaktions-, Freisetzungs- und Aerosolverhalten von Spalt

und Aktivierungsprodukten beim Core-Schmelzen werden

im Rahmen des "Projektes Nukleare Sicherheit (PNS)"

untersucht. Arbeiten zur Erstellung eines

hbchempfindlichen Laserfluorimetriesystems für die

Spaltstoffflußkontrolle sowie die Weiterentwicklung und

Verbe'sserung von Meßverfahren zur Bilanzierung in

Wiederaufarbeitungsanlagen erfolgen innerhalb des

F'rojekts "KernmaterialüberwachUng".

Grundlegende Arbeiten auf dem Gebiet der Analyse und der

Charakterisierung von realen Oberflächen und das Studium

der 'auf diesEln Oberflächen ablaufenden Reaktionen

(Arb~itsschwerpunkt Festkörper- und Materialforschuhg)

werden im Hinblick auf die Anwendbarkeit der in diesem

Progr'amm gewonnenen Erkenntnisse auf Problem'e in der

KerntechilOlögie durchgeführt. Die zentral koordir1i~rte

internationale Zusammenfassung von Kerndaten und' die

Herausgabe der Karlsruher Nuklidkarte gehören zu den

weiteren in diesem Institut bearbeiteten Aufgaben. Die

Abteilung "Wassertechnologie" (Arbeitsschwerpunkt

Technik Mensch Umwelt) beschäftigt sich mit

Das Institut für Radiochemie (Leitung Prof. Dr. H.J. Ache)

befaßt sich mit Forschungs- und Entwicklungsaufgaben im

Rahmen der Arbeitsschwerpunkte "Projekt

Wiederaufarbeitung und Abfallbehandlung (PWA)", "Projekt

Schneller Brüter (PSB)", "Projekt Nukleare Sicherheit

(PNS)" sowie, "Projekt Kernmaterial-Uberwachung (PKU)".

Grundlegende Probleme auf dem Gebiet der

instrumentellen Analytik, insbesondere der

Oberflächenchemie und -strukturanalyse sowie der

Radiochemie, werden innerhalb des Arbeitsschwerpunkts

"Festkörper- und Materialforschung" bearbeitet.

Wassertechnologische Untersuchung im IRCH gehören zu

den im Arbeitsschwerpunkt "Technik - Mensch - Umwelt"

zusammengefaßten Programmen.

- 2 -

AufgabensteIlungu. AUftraggeber

Verfahren analysierte Zahl derElemente Analysen

Sorption von Zn-65 an Ni-Folien deutlich erhöhen.

bis zu 26 6500Spurenelementen

naß-chem. F' u. CI'

Massenspekt. U-Isotope 45

78

10

234

26 Spurenelemente

Sr

Emission

Emission

Emission

Spezifikationskontrolle (IHCH)

BrandstudieLAF 1

Spezifikationskontrolle (Alkem)

SpezifikationskonttrolleSpezifikationskontrolle (TU)

Untersuchungenvon Na-Kreislaufproben

Cl-Zählung AktinoideNAA/y -Spek-troskopie

56 >-------ilmm

Abb.l REM-Aufnahme von RVC

Abbrandanalysen(IMF)

Nuklid HWZ nCilg No kBqlg No

No- 22 2,6020 600 22,2

Mn-54 312,2d 360 13,3

Co -58 70,78d 1,3 0,05

Zn- 65 Wd 173 6,4

Ag-110m 24~9d 140 5,2

Sb-122 2,70d 128 4,7

Sb-124 60,3d 39 1,41---- - -- -- - 1-----

Cs-137 30,170 19 0,72

Veröffentlichungen:

15944

V17356

Primärberichte:

BeteiligteMitarbeiter:

E. Bolz

W. Coerdt

H. Deutsch

Dr. E. Gantner

H. Gärtner

F. Geyer

R. Hauck

Dr. E. Mainka

H.G. Müller

Dr. H. Wertenbach

Tabelle 1: Radionuklide

(27.7.82)

im KNK-II-Primärnatrium

01.02.17 IRCH Systemkontamination natriumgekühlter

Kernreaktoren

Im Natriumlabor wurden weitere Kapselversuche zur

Beständigkeit verschiedener Materialien (vor allem

Graphit- und Glaskohlenstoffarten verschiedener

Hersteller) gegen geschmolzenes Natrium bei 120°C bis

230 °C durchgeführt.

Abb. 1 zeigt die Struktur eines erfolgversprechenden,

vernetzten Glaskohlenstoffs (RVC) in einer

rastermikroskopischen Aufnahme.

Die Sorption von Zn-6~ an metallische Werkstoffe aus

abgefülltem KNK-Primärnatrium (reale Lösungspartner!)

wurde im Temperaturbereich unter 200°C (an der KNK-II

nicht zugänglich) ebenfalls in Kapseln untersucht. Eine

vergleichende Arbeit zur Sorption von Zn-65 aus den

Lösungsmitteln Hg bzw. Na an Ni-Oberflächen wurde

abgeschlossen. Der wesentliche Unterschied wird d\lrch die

reduzierende Eigenschaft des Natriums auf die oxydische

Oberflächenschicht des Nickels verursacht. Durch Zusatz

von kleinen Mengen Na zum Lösungsmittel Hg ließ sich die

Die Bestimmung von Radionukliden im KNK-Primärnatrium

wurde regelmäßig fortgeführt. Tab. 1 zeigt als Beispiel die

Ergebnisse einer Probe aus der Mitte des

Berichtszeitraums. Zu dieser Zeit waren alle Hüllrohre im

Reaktorkern intakt. Das Spaltprodukt Cs-l37 stammte

noch aus Brennstoff (U02) mit absichtlich angebrachten

Hüllrohröffnungen von 1 mm' bzw. 10 mm', die mit

Versuchsstopfen in eine Reflektorpositon des KNK-II-Kerns

("511") eingesetzt worden waren. Während des Einsatzes

dieser Versuchsstopfen im ersten Halbjahr, insbesondere

bei 12 Brennstofftabletten und 10 mm' HÜllrohröffnung,

waren neben höheren Aktivitätskonzentrationen des Cs-l37

(max. 0,11 I!Ci/g Na) auch andere Spaltprodukte

nachweisbar: Cs-l34 (Verhältnis Cs-l37/Cs-l34 immer

'" 22:1), ,J-l31 (ebenfalls max. 0,11 I!Ci/g Na) und wenig

Ba-La-140.

Zur Abscheidung von Radionukliden auf Werkstoffproben

aus strömendem KNK-Primärnatrium wurden fünf

Parameter-Tests bei verschiedenen Expositionszeiten und

ein "Screening-Test" zur weiteren Werkstoffauswahl

- 3 -

durchgefüh~t. Schwerpunkt dieser Arbeiten war aber

zweifellos die Vorbereitung, Durchfürung und Auswertung

eines ersten Versuchs mit einer Experimentier

Radionuklid-Falle (RNF). Abb. 2 zeigt links diese Falle mit

einem Volumen von 2,3 1, rechts daneben ein

Plexiglasmoq~lI,.um die FÜllung mit Pallringen anschaulich

zu machen.

~~~~~~~~~~~~~~~~~~=oj*IROI19al

ProbenahmezeUe

S2

Ablaßlank BI

iBI iBI r?2?1/?11?:::?11?1?1??11I?~

E~M""Ö:f.~~*-~-pe~l ~~--2TtL---f;j1~1~O'"""Y.Sl:.,-lfJNFzum 101 iB> iB>Reaktor 101 8 I

Durchfluß - I 9messer I

Ql

vomZWT

Stopfen Einsatzdauer Ausbau Ende der(Bez) (VLT) Bestrahlung

511/3 118,45 16.09.82 30.08.82; 17:28511/4 20,47 26.11.81 24.11.82; 11:35511/5 24,03 03.03.82 26.02.82; 10:00511/6 31,62 22.06.82 18.o6.8Z; 07:46

Ni-Bleche. Die Stopfen hatten unterschiedliche

Einsatzzeiten (hier in äquivalenten Voll-Lasttagen, VLT,

angegeben):

Abb. 3 Versuchs-RNF im Primärnatrium-Probenahme

kreislauf der KNK-II

einemVersuchs-Radionuklidfalle neben

,Rlexiglasmodell mit Pallringen

Abb.2

1982 wurden auch zum erstenmal Füllkörper aus beladenem

KNK-Primärnatrium-Kühlfallen entnommen. Auf den

gereinigten Pallringen ",aren nur noch Mn-54 und Co-6o

meßbar, bemerkenswerterweise jedoch auch etwas Cs-l37.

Bei dem Versuch war die RNF mit Pallringen aus Nickel

bzw., Edelstahl (1.4301) (je 50 %) gefüllt. Edelstahl W.Nr.

1.4301 diente als Referenzmaterial. Die meisten Pallringe

hatten 25 ,mm r/J und waren 25 mm hoch, es wurden jedoch

auch 15 fTlm,r/J / 1~ mm hohe füllkörper eingesetzt, um die

Üb~rtragbarkeit ejer Ergebnisse zu prüfen. In der Tat waren

die deponierten Aktivitäten von, Mn-54 und Zn-64

oberflächenproportional verteilt. An Ni-Pallringen wurde

im Mittel die 75-fache Menge Mn-54 und die 235-fache

Menge, Z,n-65 zurü,?kgehalten wie an entsprechenden

Füllkörpern aus Edelstahl. Der Versl,Jch dauerte 100

Stunden und wurde mit Natrium von 312 DC durchgeführt.

Abb. 3 z~igt schematisch den Einsatz der Radionuklidfalle

(RNF) 'im Primärnatrium-Probenahmekreislauf der KNK-II.

Im Berichtszeitraum waren zum erstenmal Ni-Proben

Versuchsstopfen bei TemperatUren um 500 DCin

KNK-II eingesetzt. Jeder der 4 Versuchsstopfen trug

mit

der

vier

Auf den ausgebauten und gewaschenen Blechen wurden nur

die Radionuklide Zn-65 und Mn-54, gelegentlich Spuren von

Cs-l37 gemessen. Das bedeutet,daß die Bleche in den

Stopfen nicht aktiviert wurden (kein CO-58!) und die

Positionen für weitere Versuche dieser Art geeignet sind.

Die Aktivitäten von Zn-65 und Mn-54 waren höher als auf

allen bisher in KNK-II exponierten Depositionsproben; aus

den bisherigen Versuchen ist jedoch nicht zu entscheiden,

ob' das ein Effekt der höheren Na-Temperatur oder eier

längeren Expositionsdauer ist.

Radionuklide im Primärschutzgas wurden bei allen

Leistungsstufen der KNK.II bestimmt. Beim Betrieb mit

absichtlichen HUlIrohröffnungen in stark verkürzten

Teststäben (Versuchsstopfen 511/4 bis 511/6) stieg die

SpaltgasfreisetzUng überproportional zur Reaktorleistung

an. Parallel zur Schutzgas-Probenentnahme und,

Gammaspektrometrie im Labor wurden erstmals. auch

gammaspektrometrische on-line Messungen durchgeführt.

Dabei konnte zusätzlich zu den off-line bestimmten

Radionukliden auch Xe-135m (HWZ 15,3 m) gemessen

werden.

So lange der KNK-II in Betrieb war, wurde der

Tritiumgehalt im Frischdampf-Kondensat an jedem

- 4 -

Arbeitstag einmal bestimmt. Die Vorjahrswerte wurden

nicht überschritten.Tabelle 1: Ein Methodenvergleich von Mikrosonde und

RFA-Analyse am Beispiel von Löserückständen

(in Gew. %)

01.05.01 IRCH Desaktivierung natriumbehafteter

Brennelemente

Mo 25 27.4 24 26.5Tc 8 8.6 8 9.4Ru 52 43.7 44 36.2Rh 7 5.3 8 6.3Pd 8 11.8 16 16.2Ag 1.5 1.4Zr 0.7 1.7U 1.0 1.9Pu 0.2 0.2

Veröffentlichungen

17256

17712

Primärberichte

01.02.17 P 84A

01.02.17 P 86A

Beteiligte Mitarbeiter

H. Clauss

H.D. Hanke

K. Schmidt

Dr. H.H. Stamm

Analysenelement

Probe 1 Probe 2Ergebnis Ergebnis

Mikrosonde RFA Mikrosonde RFA

Die an den Brennelementen der KNK-I durchgeführten

Untersuchungen und die damals erhaltenen Resultate

wurden zusammenfassend dargestellt. Dabei wurden auch

besonders die bei den' Brennelementen des KNK-I1

Erstkerns zu erwartenden Unterschiede diskutiert. Die

praktische Arbeit an diesen Elementen verschob sich durch

die erneute Standzeitverlängerung dieser Elemente auf

400 VLT (100 000 MWd/tSM) in die Jahre 1983/84.

01.05.05 IRCH Versuche zum Löslichkeitsverhalten vonbestrahlten und unbestrahltenSchnellbrüterbrenJistoff

Am Beispiel der Rückstanduntersuchung eines

Hochleistungbrennelementes (mittlerer Abbrand 4,3 %)

konnte gezeigt werden, daß zwischen den Untersuchungen

mit der Mikrosonde und der RFA eine gute

Übereinstimmung der Ergebnisse erzielt werden kann

(Tab. 1).

Im Berichtszeitraum sind vor allem nach Auflöseversuchen

von bestrahltem Kernbrennstoff die Zusammensetzung der

Lösungen bzw. der Rückstände untersucht worden. Die

Arbeiten sind in Zusammenarbeit mit IMF bzw. IHCH

durchgeführt worden. Als Analysenmethode diente die

Röntgenfluoreszenz sowie die y -Spektrometrie. Zur

besseren Auflösung der RFA-Spektren wurde ein neuer LIF

analysatorkristall beschafft, vor allem die Bestimmung der

Spaltprodukte konnte so verbessert werden.

Veröffentlichungen

17045

Primärberichte

01.05.01 P 81A


Dr. H.H. Stamm

Die Bestimmung der Spaltprodukte Pd, Tc, Rh und Ag ist

durch die Beschaffung einer Wolframröhre möglich

geworden. Um in Zukunft auch Eisen als Korrosionsprodukt

in dem Probenmaterial analysieren zu können, soll die Be

Scheibe, durch die die Cl-Box vom Spektrometer getrennt

ist, durch eine Graphitfolie ersetzt werden, nachdem in der

Be-Scheibe selbst eine störende Eisenkonzentration

ermittelt worden war. Nach diesem Austausch wäre ein

weiterer Schritt auf die vollständige Rückstandsanalyse

getan.

Im Zusammenhang mit diesem Vorhaben ist außerdem eine

experimentelle Untersuchung über Nachfällungen aus

Feedlösungen durchgeführt worden. Die

röntgenspektrometrischen Befunde zeigen, daß Ru nicht

nur aktivitätsmäßig, sondern auch mengenmäßig

Hauptbestandteil der Nachfällungen ist. Dabei bleibt

allerdings noch zu klären, in welcher chemischen Form das

Ru vorliegt. Es konnte außerdem bestätigt werden, daß ein

anderer Hauptbestandteil Mo ist, das wahrscheinlich als

Molybdat vorliegt.

Tabelle 2: Zusammenstellung der i~ Berichtszeitraum

durchgeführten Analysen

AufgabensteIlung Verfahren analysierte Zahl deru. Auftraggeber Elemente Analysen

unbest. Brennstoff- pot. Best. U, Pu 2proben

bestrahl. Brenn- RFA U, Pu, Am 13stofflösungen y-Spektr. Ce und Cs

Rückstands- RFA U, Pu, Am u. 36analysen Spaltprod.

Abbrandbestimmung Massen- U/Pu und 36von hochabgebr. spektr. Nd IsotpeBrennstoffen

Abbrandbest. y-Spektr. Cs 69

- 5 -

Ö1.05;05 61A E. Bolz

W. Coerdt

H. Deutsch

Dr. E. Gantner

R. Hauck

Dr. E. Mainka

M. Mostafa

Dr. H. Wertenbach

Veröffentlichungen

Vl7703

Primärberichte

Beteiligte Mitarbeiter mit selbsthergestellten Oxidgemischen durchgeführt. Um

den Einfluß der Brennelement-Aufheiztemperatur auf die

Oxidations- und Lösegeschwindigkeit zu ermitteln, wurden

niedergeglühte Chargen (ca. 700°C) und bei ca. 1500. °C

geglühte Gemische untersucht.

In der ersten Abbildung ist der Einfluß der

Reduktionstemperatur in CO-haltigen Systemen auf das

Sauerstoff/Metallverhältnis im Reaktionsprodukt für

Oxidgemische verschiedener Uran/Plutoniumverhältnisse

aufgetragen.

Eine wichtige, stets wiederkehrende Frage betrifft das

1,5 0'---10l..;-O--:-20LO--311

LO--4OLO-....J50LO--60LO_....J70LO_--JOOO

Reoktionstemperotur [OC J

Abb. 1: Reduktion von U/Pu-Mischoxiden in Co-

Atmosphäre. Reaktionszeit: 3 Stunden,

Ausgangsoxid bei 700, °C in 02-Atmosphäre 3

Stunden geglüht.

o ,100 U/Pu

c 90 U/PuA 90 UI Pu

Reduktion von U-Pu-Mischoxidmit CO/3h

Ausgongsoxid bei 700°C!Dl3hgeg lüht

2,1

2,0

2,2

2,3

1,9

2,4

Es zeigt sich, daß die Anwesenheit von Plutonium im

Brennstoff keinen nachteiligen Einfluß auf die

Reduktionstemperatur zur Folge hat. Interessant ist die

Tatsache, daß mit zunehmendem Pu-Gehalt eine deutliche

Sauerstoffunterstochiometrie beobachtet wird. Die Pu

haitigen Reaktionsprodukte sind an der Luft entzündlich,

lassen sich aber ohne Schwierigkeit bei dosierter

Sauerstoffzufuhr oxidieren.

2,5

1,0

2,7

1,7

1,6

...Q..Me

Voloxidation

04 Projekt Wiederaufarbeitung und Abfallbehandlung

(PWA)

04.01.01 IRCH Headend-Prozeßführung und alternative

Abgasreinigung

Die in abgebrannten Brennelementen enthaltenen

flüchtigen Spaltp'rodukte Tritium~ Krypton und Jod werden

bei der' naßchemischen Aufarbeitung nach ihrer Freisetzung

durch große Fremdgasmengen verdünnt bzw. in mehrere

Prozeßströme verteilt. Dies auf ein Mindestmaß

einzuschränken macht den Einsatz von zusätzlichen

aufwendig'en Trennoperationen notwendig. Eine

vielversprechende Alternative zur Abtrennung der

flüchtigen Spaltprodukte vor der naßchemischen

Aufarbeitung bietet die "Voloxidation". Sie basiert auf der

oxidativen Umwandlung des in den B.E.-Abschnitten

vorhandenen U02 zu U308 in sauerstoffhaItiger

Atmosphäre bei Temperaturen zwischen 300 oe bis 550°C.

Aufgrund der bei der Oxidation stattfindenden

Kristallstruktur-Umwandlung des kompakten kubischen

Gitters U02 zum voluminöseren orthorhombischen Gitter

des U308 und der dadurCh im Brennstoff auftretende Druck

läßt den Kernbrennstoff aus der Hülse rieseln. Gleichzeitig

treten die zuvor im kubischen Gitter eingeschlossenen

Spaltprodukte aUs dem größeren' orthorhömbischen Gitter

heraus. Aus deri bisher durchgeführten

Oxidationsexperimenten geht hervor, daß bei einem

Oxidationsschritt ca. 99 % des Tritiums und jeweils ca.

50 % des im Brennstoff eingeschlossenen Kryptons und Jods

freigesetzt werden.

Ziel dieses Vorhabens ist die Untersuchung der Auswirkung

alternierender Oxidations- und Reduktionsschritte im

Hinblick auf die Erhöhung der Freisetzungsausbeuten, vor

allem von Krypton und' Jod, und auf das Löseverhalten des

thermisch behandelten' Kernbrennstoffs.

Schwerpunkt im' Jahre 1982 war die Untersuchung des

Einflusses verschiedener Plutoniumanteile im Brennstoff

auf die Oxidations- und Reduktionsbedingungen sowie auf

das Löseverhalten der Mischoxide. Die Experimente wurden

Löseverhalten des oxidierten Brennstoffs; die diesbezüglich

gemachten Angaben und erzielten Ergebnisse waren

ständigen Schwankungen unterlegen. In einigen

Experimenten wurde wiederholt eine wesentliche

Beschleunigung der Auflösung festgestellt, in anderen

jedoch nicht. Die Ursache dieser schwankenden Ergebnisse

wurde in zahlreichen detaillierten Untersuchungen mit bis

zu 20 % Pu02-Anteiien in den Oxidgemischen geklärt.

Zusammenfassend ist zu berichten, daß Brennelemente, die

weder bei der Herstellung noch zu einem späteren

Zeitpunkt höheren Temperaturen ausgesetzt waren, keine

Veränderung im Löseverhalten zeigen; dagegen verbessert

sich das Löseverhalten hochgeglühter Oxide nach einem

Oxidationsschritt beträchtlich.

Zu Abb. 2 sind die erforderlichen Lösezeiten von

Oxidgemischen verschiedener Zusammensetzung in 8 mund

14.8 m HN03 unter veränderten

Vorbehandlungsbedingungen aufgetragen.

- 6 -

04.01.07 IRCH In-Une-Instrumentierung

Die restlichen Montage- und Installationsarbeiten an der

Versuchsanlage für die Entwicklung eines

"Spaltstoffmonitors" wurden abgeschlossen und die noch

ausstehenden TÜV-Teilabnahmen erfolgreich durchgeführt,

die neben der Begutachtung der einzelnen Anlagenteile wie

a -Boxenanlage mit Lüftungssystem, Hebezeuge,

Abschirmvorrichtungen usw. auch die Demonstration des

gesamten Versuchsablaufs zum Gegenstand hatten.

Ebenfalls installlert und inzwischen abgenommen wurden

die Objektsicherungseinrichtungen im Versuchslabor, so daß

Ende November 1982 alle vom Gutachter (TÜV Mannheim)

geforderten Voraussetzungen für die Erteilung der für die

geplanten Uranexperimente benötigten

Umgangsgenehmigung erfüllt sind. Mit diesen

Experimenten soll Anfang 1983 begonnen werden. Das

hierfür vorgesehene angereicherte Uran wird noch im

Dezember 1982 von der Fa. Nukem geliefert.

Abb. 2 Lösegeschwindigkeit von oxididierten und

nichtoxidierten U/Pu-Mischoxiden in 8 mund 14.8 m

HN03

Wie aus der Abbildung hervorgeht, bewirkt die Oxidation

bereits ab 2 % Pu-Anteil eine deutliche Verbesserung des

Löseverhaltens der zuvor bei höherer Temperatur (1500 °C)

geglühten Oxide. Diese Verbesserung ist auch bei Pu

Gehalten von 20 % unverkennbar.

JOO

ZeitImin]

200

VeröffentliQhungen

Primärberichte

6mHHO,loxid.:H,lI500'C1

konzffH~(oxid:H,J1IOO'C1

6mHH~\~,~W:1

15 20(Mol'/.)Pu-oxid im Mischoxid


E. Arbogast

(Betr. Werkst.)

U. Berndt

W. Jung

Dr. Sameh A. Ali

Die Laboruntersuchungen zum "Hafniummonitor"

(Nachweis von Hafnium-Siebböden in Pulskolonnen) wurden

abgeschlossen. Als Meßanordnung wurden eine Cf-252

Neutronenquelle (Quellstärke 108 Neutronen/sec) in. einem

moderierenden, mit einem 10 mm weiten Kollimatorspalt

versehenen Polyaethylenblock, ein 30 cm-Edelstahlbehälter

mit Hafniumsiebplatten und BF3-Zähler verwendet. Es

konnte gezeigt werden, daß sich damit einzelne

Hafniumplatten bei Plattenabständen bis herunter zu

1,50 cm mit ausreichender Auflösung nachweisen lassen,

wenn der Behälter kein streuehdes Medium enthält

(entleerte Kolonne), vgl. Abb•. 1.

Eine Unterscheidung verschieden dicker Platten (1 bis

3 mm) bzw. die Erkennung eventueller Korrosionseffekte

ist jedoch auf diesem Wege nicht mit Sicherheit möglich.

Mit Laboruntersuchungen zur Detektion und

Mengenabschätzung von Plutqniumablagerungen in

Pulskolonnen ("Akkumulationsmonitor") wurde begonnen.

Die Meßanordnung ist ein 30 cm-Stahlbehälter, der mit

einem neutronenreflektierenden, mIJhrere Neutronenzähler

enthaltenden Mantel aus Polyaethylen umgeben ist.

Plutoniumablagerungen werden mit einer Cf-252

Punktquelle bekannter Stärke simuliert, die auf einem

Siebboden in unterschiedlichen Positionen angebracht und

gemessen wird.

Ein Laser-Rarnan-Spektrometer wurde angeschafft, mit

dem zunächst die analytischen Einsatzmöglichkeiten dieser

Technik im Wiederaufarbeitungsprozeß untersucht werden

sollen. Diese Arbeiten, die danach den Ausbau zum

automatisierten Simultanspektrometer beinhalten sollen,

werden ab 1983 im PWA-Vorhaben "Laborautomatisierung"

(04.01.08) weitergeführt.

- 7 -

100 , 102 IImp.l

dann l'luf der ACHEMA 1982 ausgestellt. Abb. 1 zeigt die.

Gesamtansicht des Systems.

80

60

40

20

Abb.lNachweis vonH(lfnium- Siebplatten 'in

Pulskolonnen durch Neutronentron smissions

messung - Plattenabstand 1,5 cm

Nachdem mit .Hilfe eines Analysentests zwischen den

Spektrometertypen SRS-Sequenzspektrometer und MRS

Multik.analspektrometer Übereinstimmung in der Qualität

der Meßdaten demonstriert worden ist, muß nun das im

IRCHentwickelte Probenpräparationssystem mit dem in

der WAK vorhandenen MRS gekoppelt werden. Zur Zeit

steht die Verbindung dieser Schnittstelle noch aus.

cm15

o--j-T-,---~ ...---r---,.-,---__,__,~,-.----r-.,-_r___,__,-r__

10

Veröffentlichungen

Primärberichte


Veröffentlichungen

Primärberichte


R. Braun

Dr. E. Gantner

E. Kirste

J. Neuber

04.01.08 IRCH Laborautoml'ltisierung

Vl7709 04.01.07 P 18A Dr. E. Gantner

U. Kuhnes

J. Reinhardt

D. Steinert

04.01.11 IRCH Analysenservice und Bilanzierungsfragen

Im Rahmen dieses Vorhabens Werden hauptsächlich

Serviceleistungen erbracht, die im Zusammenhang mit

anderen PWA-Vorhaben stehen. Hauptauftraggeber sind

hier folgende Zentrumseinrichtungen: IHCH, HOB und INE.

07 Kernmaterialüberwachung (PKÜ)

o7.o1.o3IRCH Vorarbeiten zur Implementierung von

Überwachungssystemen

Erstellung eines automatischen Röntgenfluoreszenz-

Analysensystems für die WAK (beide Vorhaben)

Nach Detailverbesserungen an Probenpräparations

maschinen konnte mit dem Dauertest des Steuerprogramms

begonnen werden. Insgesamt mußten 1000 Prä-

parationsabläufe beobachtet werden. Nach

N~chbesserungen einiger Störstellen ist das

Steuerprogramm abgenommen worden. Die Anlage wurde

Dabei kommen die in der analytischen Gruppe verfügbaren

Analysentechniken zum Einsatz. Außerdem sind Weiter-und

Neuentwicklungen notwendig. 1982 wurden folgende

Themen bearbeitet:

a) Arbeiten zur Platinbestimmung in uranhaitigen

Lösungen aus der "Milli" (IHCH)

Die leistungsfähigsten Methoden der polarographischen

Platinbestimmung in wäßrigen Lösungen beruhen auf der

katalytischen Wirkung gewisser Platin-Komplexe auf die

Wasserstoffabscheidung am Quecksilbertropfen . im

alkalischen Milieu. Besonders bewährte sich laut Literatur

hierbei der Komplex des Pt(II) mit Äthylendiamin. Durch

die Anwesenheit stark überwiegender Uranmengen wird

aber diese Bestimmung u.a. infolge der Uranfällung im

Alkalischen gestört. Versuche zur Verhinderung der Störung

durch Komplexierung des Urans führten zu keinem

befriedigenden Ergebnis. Indes ergab sich aus weiteren

Untersuchungen die Möglichkeit, das Platin durch reduktive

Fällung gemeinsam mit Tellur als Träger (0,5 mg Te) selbst

von großen Uranmengen sauber zu trennen. In Verbindung

mit dieser einfach und rasch durchführbaren Isolierung

erweist sich die sehr empfindliche Pt-Bestimmung mittels

des erwähnten Komplexes zugleich als eine hochselektive

Methode, die praktisch lediglich von dem nur selten

beigemengten Selen gestört wird. Das Tellur selbst gibt

unter den Bedingungen der betreffenden polarographischen

Pt-Bestimmung kein Signal. Abb. 1 zeigt das von 27 ng

Platin gelieferte DP-polarographische Signal nach

chemischer Trennung von 441 mg Uran durch Kofällung mit

Tellur (b), ferner die Polarogramme der tellurhaItigen

"leeren" Grundlösung(a) sowie von Platin aus

Standardlösungen (c und d).

-~.·e.(v)

Abb. 1 Pt-Polarogramme nach Abtrennen von Uran

- 8 -

Halbstufenpotential des Platins (ca. -0,6 V geg. Ag/AgCl)

liegt in genannter Grundlösung zwar nahe dem des Urans,

der DP-polarographische, konzentrationsabhängige Pt-Peak

zeigt jedoch - vermutlich durch Desorptionseffekte am Hg

Tropfen hervorgerufen - in die entgegengesetzte Richtung

des Uran-Peaks, weshalb sich die beiden Peaks nicht

überlappen, dafür jedoch die Intensitäten jeweils der

Gegenseite vermindern. Bei sich in Grenzen haltenden

Urankonzentrationen ist der Platin-Peak auch an kleinen

Mengen trotz Intensitätsminderung gut erkennbar und mit

Hilfe der Additionsmethode quantitativ auszuwerten. Wie

die betreffenden Polarogramme verschiedener Pt-Mengen

neben 20 Jlg Uran aussehen, zeigt Abb. 2.

Abb. 2 Pt-Polarogramme in Triäthanolamin-Kalilauge

Grundelektrolyt

Unsere Untersuchungen zeigten desweiteren, daß sich

kleine Pt(II)-Mengen neben viel Uran (25 mg) empfindlich

und selektiv voltammetrisch an der Glaskarbonelektrode

bestimmen lassen. Entsprechende Voltammogramme zeigt

Abb.3.

Wasteverbrennung in Zukunft vermeiden zu können, da ein

Filterwechsel hohe Wastes verursacht, sollte die

Analyse von Filterrückständen

Wasteverbrennungsanlage (HDB)

Liegen keine größeren Uranmengen neben dem analytisch

interessierenden Platin vor, so läßt sich - wie unsere

Arbeiten außerdem gezeigt haben die chemische

Trennung umgehen, wenn die polarographische Messung in

Triäthenolamin-Kalilauge vorgenommen wird. Das

b)

Um Verstopfungen von Filteranlagen bei

der

der

9,0 fA .'

- 9 -

({&J,; .........

Nt/I<.~

Co.V:e.....Cl~ __

Abb.3 Voltammogramme von Pt neben viel Uran

Zusammensetzung solcher Rückstände

Verdampfbarkeit untersucht werden.

und ihre

Abb. 1 Verdampfungsprofil der Kationen aus

Filterrückständen einer Wasteverbrennungsanlage

Unsere Aufgabe bestand nun darin, einen solchen

Filterrückstand q\J'antitativ zu analysieren. Als

Analysenmethode zur Lösung des Problems wurden die

Atomabsorptionsspektroskopie, die Emissionsspektroskopie

sowie die Ionenchromatographie eingesetzt. - Die in einer

a-Box eingebaute Ionenchromatographie hat mit diesem

Analysenprogramm . den' ak'tiven Testlauf erfolgreich

demonstriert. -

Um einen . Uberblick über die Verdampfbarkeit der

einzelnen Spezies zu erhaiten, wurd~n Verdampfungsproflle

aufg~nommen.Dabei wurde wie folgt v~rgegangen.

Nachdem die Zusammensetzung des Rückstandes bekannt, .

war, wurden Rückstandprpben auf 400, 700, 1100 und zum

Teil auf 1300 °C erhitzt. Die verbleibenden

Konzentratiönen im jeweiligen Rückstand wurden erneut

analysiert. Im" Vergl~ich zu ursprünglich ermittelten

Ausgangskonzentrationen (100 %) wurden nun

entsprechende Konzentrationsabnahmen registriert. In Abb•. ,

1 sind die Verdampfun'gsprofile der Kationen und in Abb. 2

die entsprechenden der Anionen aufgezeigt. Aus den Daten

geht eindeutig hervor, daß bei einer Temperatur von 400

°C die Alkali sowie die Nitrate und Chloride zu einem

beträchtlichen Teil abdampfen.

".,

Abb. 2

,+....'""",4

w>&~{-

F-a-~O~~

$..,1-

4ft

Verdampfungsprofil der Anionen aus

Filterrückständen einer Wasteverbrennungsanlage

- 10 -

Zur Zeit werden weitere detaillierte Untersuchungen wie

z.B. engerer Temperaturbereich und Untersuchung der

einzelnen Verbindungen angestrebt.

Auslaugtest mit echten Feedklärschlamm

In Zusammenarbeit mit INE sind erste Auslaugergebnisse

über eine Auslaugzeit bis 307 Tage in desto Wasser und Q

Salzlauge erarbeitet worden. Ein Bericht wird zur Zeit

erstellt.

c) Arbeiten zu aktiven und simulierten Auslaugtests

Brennstoffgehalt NAA/Y -Spekt. U, Pu, Am 168Wasteproben HDB

Eine Zusammenfassung der durchgeführten Serviceanalysen

für diese Vorhaben zeigt nachfolgende Tabelle.

AufgabensteIlung Verfahren analysierteElemente

Ru-l06, 357Sb-125,Cs-137/137 U.

Si-90Maß-Gesamtaktivität

36

Zahl derAnalysen

NAA/y -Spekt. NpNp-Analyse

aktive Auslaug- y-Spekt.test,INE

Auslaugtests an simulierten Glasprodukten

Die Auslaugbeständigkeit, die das entscheidende Kriterium

für die Güte der Abfallverfestiguhgsprodukte ist, war

weiter an einer Serie von Glasprodukten zu analysieren.

Insgesamt handelt es sich um drei Auslaugserien mit den

unterschiedlichen Auslaugmedien H2D, NaCI conz. und Q

Lauge. In allen Serien waren bis zu 22 Elemente zu

bestimmen. Als Analysentechniken wurden die

Emissionsspektroskopie mit Plasmaanregung (EMS-ICP), die

Atomabsorptionsspektroskopie (AAS) sowie die

Ionenchromatographie (IC) eingesetzt.

F', CI' 16

An einer detaillierten Auswertung der Ergebnisse wird zur

Zeit noch gearbeitet; wobei untersucht werden soll, in

wieweit Korrelation zwischen den einzelnen

Elementkonzentrationsbestimmungen bestehen, wie es z.B.

für die Auslaugmedien Wasser und Natriumchlorid für das

Verhältnis B203 zu Sr02 gegeben scheint, wie aus der

Abb. 1 zu ersehen ist.

Spaltprodukt- y-Spekt.analyse, IHCH

PulAm-Analyse a-Spekt.HDB

Isotopenanalyse Mass.Spekt.IHCH

Analyse HAW- RFAGlassimulat. INE

Störfall HDB IC

Pu, Am

U, Pu

35

B

IB

45

B'eteiligte Mitarbeiter

E. Bolz

W. Coerdt

H. Deutsch

M. Friedrich

Dr. E. Gantner

Dr. A.M. Hassan (Gast)

R. Hauck

Dr. E. Mainka

M. Mostafa

H.G. Müller

J. Reinhardt

Dr. H. Ruf

D. Steinert

Dr. G. Török (Gast)

Dr. H. Wertenbach

12 Elemente 120IC, EMS-ICP,

Primärberichte

04.01.11 P DA

04.Ö1.06 P 32B

04.01.11 P 13B

04.01.01 P 19A

04.01.11 P 13C

04.01.11 P 13E

04.01.11 P 13D

Veröffentlichungen

16919

17002

17444

17446

17700

IB03B

Vl7704

Vl770B

Auslaugtests EMS-ICP/AAS/ 20 Spuren- 10BOHAW-Glassimulat IC elemente

Filterrückstand HDB

[!J

AUslaugmed1uII INaCl *!

Il-Lauge ~ II

[!J

IJ[!J 1*** lI(*

~*lI(*[!J

101

b.*4~~XH~~ ~~ ~

100

100

101

102

mg Bortrioxid

Auslaugtests,,'r-------.~ ,,2~xo......'CE:J......N..................(J)

ClE

- 11 -

04.01.13 IRCH Entwicklung der Krypton- und Xenon

Abtrennung

Aktivitätsmessungen während des Versuchsablaufs

bestätigt werden (s. Abb. 1).

Langzeitlagerung von· B5KrDie Beladung einer Zeolithprobe kann

größenordnungsmäßig durch eine Bestimmung der

spezifischen Aktivität ermittelt werden.Das zum Schutz der Umwelt abgetrennte radioaktive

Edelgasisotop B5Kr soll für ca. 100 Jahre gelagert werden.

In til~herigen U~tersu~hungenwurde im IRCH festgestellt,

daß die Edelgase Ar, Kr und Xe dauerhaft in gew. Zeolithen

fixiert we'rden kön~en, wenn bei Temp~raturen zwischen

520 und 650°C und Edelgasdrücken im Bereich einiger 100

bar' eine hydrothermale Verglasu~g der K'ristallstruktur

herbeigeführt wird. Bei geeigneter Vorbehandlung und

Fixierung erhält man ein Produkt, welches selbst bei sehr

hohen Temperaturen eine sehr geringe Leckrate aufweist

und das außerdem. gegen flüssiges Rubidium bei 150°C

sowie gegen Gamma-Strahlung resistent ist.

Etwa 3 % des ursprünglich eingeschlossene~ Gases

bleiben im Rekristallisationsprodukt zurück, wenn der

Zeolith auf etwa 1100 °C erhitzt wird.

Radioaktive Aerosole wurden beim Öffnen der

Autoklaven nicht beobachtet.

Der Einschluß hat sich qualitativ und, gemäß ersten

Ergebnissen, auch quantitativ über eine Standzeit von

etwa 5 Monaten als stabil erwiesen.

150 200 250Druck [bar]

IIIIIIII

:-~-----'i-I-520'C-59,8 cmJ/g,.1 Desorption F"

IXlerungI 121 cmJ/g

50 100

Das: Kr> Kr-85Zeolith: 8ayer K154

720 mg vor Vorbehandlung610 mg nach Fixierung

30 000r-----.--~----,------r----,.---r--'----,

AktivitätIipml

20000

Zur Zeit wird die Peripherie, der Anlage ertüchtigt, so daß

in absehbarer Zeit die geplanten hochaktiven Versuche in

Angriff genommen werden können. Hierzu stehen zwei

Edelstahlflaschen, die je 45 Ci B5Kr enthalten, zur

Verfügung.

Fixierung von radioaktivem Krypton

Im Berichtszeitraurp wurde eine Minihochdruckanlage

konzipiert und gebaut, in welcher erstmals Zeolithproben

hergestellt "werd,en konnten, die radioaktives B5Kr

eingeschlossen enthalten. Die Anlage besteht aus einer

kombinierten Heiz- und Kühleinheit mit zwei Öfen, fünf

Doppelautoklaveneinheiten, einer zusätzlichen

Autoklaveneinheit, deren Autoklav zerlegbar ist, und einer

Regelungs- ,und Uberwachungselektronik. Zum Betreiben

der Hochdruckanlage ist eine Anzahl peripherer

Einrichtungen vorhanden, z.B. eine fl. N2-Versorgung, eine

Gasversorgung, pie Möglichkeit zur Aktivitätsmessung und

schließlich Schutzeinrichtungen, gegen Strahlung und

eventuelle Undichtigkeiten der Anlage. Für die

Vorversuche wurden eine Druckgasflasche mit 0,1 Ci B5Kr

sowil'l eine mit 2 Gi B5Kr trägerfrei verwendet.

Na,ch anfänglichen Kühl- und Heizversuchen ohne Zeolith

und ohne Krypton, wurden 15 inaktive Einpressungen,

durchgeführt. Den erhaltenen Daten ist zu entnehmen, daß

die optimale Vorbehandlungstemperatur bei 150 - 170°C

liegt, ein Druck von etwa 200 bar genügt, um eine Belapung

von 20 - 22 (Norm cm' Ig Zeolith) zu erhalten, und daß

bereits 2 Stunden Fixierungszeit für die Konditionierung

au~reichen. Nach Abschluß der kalten Erprobung und

Kalibrierung der Apparatur wurden ?, heiße Versuche mit

B5Kr dl.irchgeführt, die zu Proben mit spezifischer

Aktivität zwischen, 0,2 und 2B,3 (m ci/g) , geführt haben.

Den Re~ultaten ist folgendes zu entnehmen:

Die fernbediente Fixierung von B5Kr ist durchführbar.

'~

======================j~

Fixierung von Kr-05 in Zeolith 5A

Edelgaschemifixierung in Zeolonen

Es, gelang der Nachweis, daß Edelgase auch in anderen

Zeolithen, wie Mordeniten und Chab'aziten (Zeolon 500,

Zeolon 900 Na und Zeolon 200 H), die sich durch besonders

hohe Säurebeständigkeit auszeichnen, chemifixiert werden

können. Die zur Verfestigung des Gases erforderliche

optimale Vorbehandlungsbedingung des Zeoliths ist:

ca. 100°C unter Vakuum. Unter vergleichbaren

Fixierungsbedingunge~ sind die in Zeolonen erzielbaren

Beladungen niedriger als im Zeolith 5A.

Der, bisher ,pQstulierte Einschlußmechar:lismus:, Sorption

- Desorption - Chemifixierung kann anhand von

Optimierung der Parameter zur Fixierung von Krypton in

Zeolith Typ A

Eine wichtige neue Beobachtung betrifft den Einfluß des

Restwassergehaltes im Zeolith auf die zur Fixierung eines

Edelgases erforderliche Temperatur. Beträgt der

Anfangsgehalt an Kristallwasser mehr als 4 Gew;-%, ist der

Edelgaseinschluß bereits bei 340°C möglich.

Darüberhinaus konnte gezeigt werden, daß in NaA- und

KA-Zeolith die Edelgasimmobilisierung bei Temperaturen

etwa 50-70°C unter denen gelingt, die zur Fixierung in

CaA-Zeolith erforderlich sind. Die dabei erzielbare

Beladung und Beständigkeit gegenüber hohen Temperaturen

ist hoch.

Die Herabsetzung der Fixierungstemperaturen bringt

wichtige Vorteile mit sich:

- 12 -

kann, ohne daß diese mehr als ein Drittel des ursprünglich

bei 25°C sorbierten Wassers verlieren. Dabei konnte beim

BaA-Zeolith eine signifikante Abnahme der

Tritiumaustauschrate festgestellt werden. Ein besseres

Ergebnis wurde erzielt, wenn neben HTO auch noch Kr

fixiert wurde.

Elektronenstrahl-Mikroanalyse von Edelgas-Enkapsulaten

In Zusammenarbeit mit der Universität Antwerpen wurde

erstmals beobachtet, daß jedes der Edelgase ,Ar, Kr und Xe

spezifisch in Anwesenheit der beiden anderen durch

Elektronenstrahl-Mikroanalyse nachgewiesen werden kann.

Die Mikroanalyse liefert den Befund, daß die Edelgase in

Zeolithkristalliten und nicht in Form makroskopischer

Bläschen eingelagert sind.


Abtrennung

Langzeitlagerung von B5Kr in

Druckgasflaschen - Untersuchung der

Korrosion durch Rubidium

Die Korrosionsdauerversuche mit Edelstahlproben wurden

dieses Jahr beendet. Die letzten 19 Proben befinden sich

zwecks Entsorgung des Rubidiums sowie

metallographischer Nachuntersuchung im IMF.

Fünf dieser Proben waren in der Gamma

8estrahlungseinrichtung im Lagerbecken des FR 2

eingesetzt. Wegen vorzeitiger Entsorgung der

Brennelemente konnten diese Versuche nur 161 Tage bzw.

3B64 Stunden lang betrieben werden. Während dieser Zeit

hat die mittlere Probe die höchste Dosisleistung von

1,5B • lOB rad bzw. 1,5B • 106 gy erhalten. Die anderen 4

Proben liegen etwas darunter. Mit dieser Versuchsreihe ist

der experimentelle Teil des Vorhabens abgeschlossen.

Gegenwärtig werden die letzten Proben ausgewertet und

ein Abschlußbericht erstellt.

kürzere Zyklusdauer

geringeres freies B5Kr-Inventar

geringere Beanspruchung der Autoklavenwand

niedrigere Kosten.

Auslaugbeständigkeit beladener Zeolithproben

Das Konzept der B5Kr-Entsorgung durch Verfestigung in

Zeolithen sieht vor, die beladenen Zeolithe in dickwandigen

Edelstahlbehältern druck los, eventuell in einem

Salzbergwerk, 'einzulagern. Da' infolge der drucklosen

Lagerung keine Zugspannung auf die Behälterwand

aufgebracht wird, dürfte die Korrosion sowohl von innen als

auch von außen vernachlässigbar sein. Nichtsdestotrotz

wurde der sehr unwahrscheinliche Störfal) eines

Wassereinbruchs in einen Einwegautoklaven untersucht. Zu

diesem Zweck wurden Auslaugexperimente an mit

inaktivem Krypton beladenem Zeolith 5A mit mehreren

Medien (dest. Wasser, Leitungswasser, Q-Lauge,

Salzlösungen usw.) über einen längeren Zeitraum

durchgeführt. Es ergaben sich dabei keine nennenswerte

Kr-Verluste.

Halbtechnische Anlage

Die Beschaffung der Komponenten einer halbtechnischen

Anlage, die zur Demonstration der Kr-Immobilisierung

gemäß dem Einwegautoklaven-Konzept dienen soll, ist im

wesentllchen abgeschlossen worden. Die Anlage wird

voraussichtlich Anfang 19B3 in Betrieb genommen werden.

Fixierung von Tritium

Es' wurde der hydrothermale Zerfall von

ionenausgetauschten Zeolithen des Typs A und Y sowie von

Zeolon und Sodalith in Abhängigkeit von dem

Wasserpartialdruck und der Temperatur untersucht. Es

konnte gezeigt werden, daß unter gew. hyrothermalen

Bedingungen die spez. Oberfläche und demzufolge das

Sorptionsvermögen der Zeolithe stark herabgesetzt werden

Veröffentlichungen

1B042

Vl7255

V17699

Veröffent

lichungen

Primärberichte

04.01.13 P 21A

04.01.13 P 21B

04.01.13 P 21C

Primär

berichte

Beteilige Mitarbeiter

A. Dorea (Doktorand)

F.J. Kluba (Diplomand)

H. Leitzig(Fremdpers.)

Dr. H.E. Noppel

Dr. R.-D. Penzhörn

P. Schuster


Dr. H.L Noppel

Dr. R.-D. Penzhorn

In einer weiteren Arbeit, über die zu einem späteren

Zeitpunkt ausführlich berichtet werden wird, wurden

Kr/Xe-Isothermen bei 155 und 165 K im. gesamten

Konzentrationsbereich ermittelt. Gegenwärtig werden

Dampf-f1üssig-Gleichgewichtsmessungen am System 03/Xe

mit vollständigem Ozonumsatz nur im System 03/CFZCIZ

nicht scharf. In allen anderen Fällen konnte die

Explosionsgrenze genau definiert werden. Da im CFZCIZ

auch die Druckspitzen erheblich niedriger liegen als im OZ,

oder in den Edelgasen ist das Gefährdungspotential des 03

im CFZCIZ verhältnismäßig gering. Die eingehendere

Untersuchung des Einflusses von Geometrie und

Gesamtdruck im System 03/0Z ergab, daß die

Explosionsgrenze mit zunehmendem Druck vermutlich bis

auf einen gew. Grenzwert abnimmt und daß die

Druckspitzen in Rohren mit Durchmesser von Z,5 cm

deutlich niedriger liegen als die, die in einem 5 cm breiten

Rohr gemessen wurden.


Abtrennung

Messung von Z5 keV Neutroneneinfang

quers~hnitten

Die chemische Fixierung von Kr im Zeolith 5A eignet sich

zur Herstellung von Meßproben, um mit der,-Aktivierungstechnik die Einfangquerschnitte der

Reaktionen 84Kr(n,y)85Krm und 86Kr(n,y)87Kr zu

bestimmen. In Zusammenarbeit mit dem IAK-II wurden die

Einfangsmessungen sowohl für thermische Neutronen als

auch bei Z5 keV mit Zeolithen unterschiedlicher

Zusammensetzung durchgeführt. Die Messungen bei Z5 keV

sind von Bedeutung für das Verständnis der 85Kr_

Verzweigung bei der Nukleosynthese der schweren

Elemente in Sternen.

Veröffent- Primär- Beteiligte Mitarbeiter

lichungen berichte

Vl770Z 11.01.01 P 15A Dr. R.-D. Penzhorn

16928 11.01.01 P 15B P. Schuster


Abtrennung

- 13 -

vermessen.

Veröffentlichungen

Primärberichte


K. Günther

Dr. R.-D. Penzhorn

M. Weh

Stoffuntersuchungen zur Sicherheit bei der

85Kr-Abtrennung

Die bei der WA von Kernbrennstoffen freigesetzten

Spaltedelgase sollen durch Tieftemperatur-Rektifikation

aus dem Luftträgergas abgetrennt werden. Als wichtigsten

Schritt vor der Rektifikation ist die katalytische

Entfernung von Sauerstoff vorgesehen. Trotz dieser

Vorreinigung ist aufgrund des dynamischen

Konzentrationsverlaufs im Sumpf bzw. in den Böden der

Kolonnen mit geringen 03~Konzentrationenzu rechnen, die

allerdings im Störfall zunehmen können. Andere TTR

Prozeßvarian,tE;'n sehen die Verwendung von Oz oder Ar als

Edelgaslösungsf11 ittel vor. Ein weiteres, auf einem völlig

af1deren Prinzip beruhendes Verfahren zur Spaltkrypton

RUc~haltung ist .das der S:delgaswäsche mit Frigen R-12.

Dieses Ve,rfahren beruht auf der verschiedenen Löslicrkeit

der Abgaskomponenten ,in flüssigem CFZCIZ'

Im Berichtszeitraum wurde die 03-Explosion im 0Z, NZ,

He, Ar, Kr, Xe und R-1Z für verschiedene 03

Konzentrationen bei einem Anfangsdruck von 4Z0-460 mbar

untersucht. Die Explosionsgrenze wurde zu 11,8 ±0,4;

10,6±0,5; 8,9±0,8; 7,9±0,5; 7,7±0,4; 7,7±0,5 und Z4± Z

Mol-% in den Gasen 0Z, NZ, He, Ar, Kr, Xe bzw. CFZCIZ

(R-12) bestimmt. Dabei war der Ubergang zu Explosionen


Abtrennung

Untersuchung zur Entstehung von

schwefelhaltigen Aerosolen in der

Atmosphäre und deren Bestimmung

Zur Bestimmung schwefelhaltiger Säuren im

atmosphärischen Aeroso'l wurde eine

gaschromatographische Methode für den Routinebetrieb

entwickelt, die auf der Methylierung der Säuren basiert.

Die Erprobung des Meßverfahrens geschah auf dem Gelände

des Kernforschungszentrums Karlsurhe während der Jahre

1979 und 1980. Gleichzeitig wurde dabei auch die

atmosphärische Sulfatkonzentration 'mit der sog.

'Isotopenverdünnungsanalyse (IVA) erfaßt. tine weitere

Meßkampagne fand in Frankfurt/Main beim

Meteorologischen Institut der Universität Frankfurt statt.

Daß der Anteil der sauren Sulfate im

Teilchengrößenbereich unter 0,3 JIm sehr hoch ist, wird an

Hand von Messungen mit einem vorgeschaiteten Winkler

Impaktor gezeigt.

Das Vorhaben ist damit abgeschlossen.

- 14 -

Veröffentlichungen

Primärberichte


Aktinoidenabtrennung aus MAW-Strömen

04.02.04 IRCH Behandlung fester Abfälle und

alphahaitiger Abfälle

Eine wichtige Randbedingung ist, daß die isolierten

Aktinoide in einer einfach in den WA-Prozeß rückführbaren

Form vorliegen müssen.

1:10Cu: Cco 2

3

1:81:61:2 1:3 1:410

A

10 3 \ 0 AG1- X8[] AG2- X8A Bio-Rex 5

A

q

[cm 3/g]

Dr. R. Panter

Dr. R.-D. Penzhorn

Vorhabens ist die Entwicklung eines

einsetzbaren chromatographischen

Abtrennung der genannten a -Strahler aus

Degradationsprodukten kontaminierten

dieses

technologisch

Verfahrens zur

KfK 3440 (1982)

Nummer fehlt

Ziel

echten, mit

wäßrigen Phasen.

In den Wiederaufarbeitungsanlagen wird die zur Extraktion

verwendete organische Phase, vor ihrer Rückführung in den

Prozeß, von den durch die erhöhte Strahlenbelastung

gebildeten Degradationsprodukten des Extraktionsmittels

durch die sog. "Carbonatwäsche" befreit. Dabei werden die

zuvor in der organischen Phase gebundenen Aktinoide Uran,

Neptunium' und Plutonium überwiegend in Form löslicher

Carbonatokomplexe rückextrahiert.

Schwerpunkt der Arbeiten in diesem Jahr war die

Untersuchung des Einflusses prozeßrelevanter Parameter

wie das Aktinoiden-/Carbonationenverhältnis sowie die

Anwesenheit von Degradationsprodukten des TBP in den

Bio-Rex 5-haltigen Austauschsystemen. In der ersten

Abbildung ist ein Vergleich des im Rahmen dieses

Vorhabens entwickelten Austauschsystems, dessen

stationäre Phase der mäßig basische Austauscher Bio-Rex 5

ist, mit den bisher verwendeten Austauschern dargestellt.

Aus der Abbildung geht deutlich hervor, daß Bio-Rex 5 bis

zu einem Aktinoid-/Carbonationenverhältnis von 1:5 den

stark basischen Austauschern überlegen ist. Bei weiterem

Absinken des Aktinoiden-/Carb~nationenverhältnisses

nehmen die Verteilungskoeffizienten der Aktinoiden, wie

im Falle des Urans, drastisch ab; ein Umstand, der sich

durch Anpassung der Carbonationenkonzentration an die

tatsächliche Aktinoidenkonzentration beheben läßt.

Abb. 1: Verteilung des U02(C03)34--Komplexes in

AG1-X8-, AG2-X8- und Bio-Rex 5-haltigen

Systemen in Abhängigkeit vom

Uran/Carbonatverhältnis

In dynamischen Experimenten wurde die

Rückhaltekapazität der Bio-Rex 5-Kolonnen für Uran

jeweils aus Extraktionsmitteln, Kerosin sowie

Degradationsprodukten untersucht. In Abbildung 2 sind die

Belade- bzw. - Durchbruchskurven von Uran aus

carbonathaitiger Lösung in Anwesenheit mehrerer

möglicher Fremdstoffe, wie aus der Tabelle zu entnehmen

ist, dargestellt.

- 15 -

Tabelle Durchbruchskapazitäten für Uran an Bio-Rex 5

Exp. Nr. Zusammensetzung der Lösungen

Aus Abbildung Z geht hervor, daß TBP,

Degradationsprodukte oder reines Kerosin keinen

nachteiligen Einfluß auf die Rückhaltekapazität der

Uranyltricarbonatokomplexe ausüben. Lediglich eine

Uberstöchiometrie an Carbonationen verursacht deutliche

Kapazitätseinbußen.

3

4

5

Uran in NaZC03

-Wäsche, mit 4Z6 mg/l MBP/DBP (I I)

Na4

[UOZ(C03

)3]-LSg (ST) pR : 9.Z

ST, Kerosin

ST, TBP /Kerosin

ST, DBP /Kerosin

ST, TBP /DBP /Kerosin

ST, Kerosin mit RN03

vorbehandelt (RN03

)

ST, TBP/Kerosin (RN03

)

ST, DBP/Kerosin (RN03

)

Aus den Untersuchungen mit simulierten Phasen zeigt sich,

daß das rückextrahierte Plutonium zum überwiegenden

Anteil in der vierwertigen Oxidationsstufe vorliegt und

nach kurzen Standzeiten hydrolisiert und ausfällt; eine

Tatsache, die sich keineswegs nachteilig auf die

Prozeßführung auswirkt. In Abbildung 3 ist ein mit

simulierten Phasen demonstriertes Fließschema zur

Erprobung mit echten Prozeßströmen dargestellt.10 ST, TBP/DBP/Kerosin (HN0

3)

11 ST, + NazC03

(1,50 m/pR 11.3) ; Titration auf pR 9.3

IZ ST, + NazC03

(0. Z5 m/pR 11. Z); Titration auf pR 9.2

13 ST, + NaZ

C03

(0. Z5 m/pR 11. 3); Titration auf pR 7.0 Corbonotwösche filtrotion Anionenoustousch

Dr. W. Faubel

J. Haag

P.-M. Menzler

Dr. Sameh A. Ali

Beteiligte MitarbeiterPrimärberichte

VeröffentIichun'gen

Abb. 3 Fließschema zur Abtrennung und Rückführung der

Aktinoide und Spaltprodukte aus basischen TBP

Waschphasen

Im dargestellten Fließschema wird die Plutoniumhydrolyse

berücksichtigt und als Verfahrensschritt genützt. In einem

"in line" installierten Sintermetallfilter wird das

hydrolisierte Pu als Hydroxid zurückgehalten, während

Uran und Neptunium als Tricarbonatokomplexe am

Austauscher fixiert werden. Die anschließende

Rückgewinnung der fixierten bzw. filtrierten Aktinoide

erfolgt mit ca. 4 m HN03' Diese passiert zunächst die

Austauscherkolonne und gelangt anschließend durch den "in

line" installierten, PuOZ -hydrathaitigen Filter und kann

dann in die gewünschte Extraktionsstufe eingespeist

werden.

500\00

®>TOP/OOP (HH~)

OOP (HN01)

TOP (HH01)

<V Kerosin (HH01)

® TOP/OOP

® OOP© TOPQ) Kerosin

(V lU01(C~)f

[U01 (CO))l 14-

+ No1CO)- Uberschuß

®

200 300_gUron/kg Harz

100

Extraktionsmittel jeweils mit 3 Mund 0.01 M HN03vorbehandelt

426 mg Mono- und Dibutylphosphat in I 1 Kerosin

<D Wösche mit ~2Sm NOlC~

Rückhaltung des Uranyltricarbonatokomplexes

auf dem Anionenaustauscher Bio-Rex 5 in % als

Funktion der aufgegebenen Uranmenge für

verschiedene carbonathaltige Medien

100 -J-.-;o<__--i>+--__>__

90

1~~ -l--+----4~ .....1~~ ............ ®90807060SO100+----->-----_:e 90::... 100+-....--...--...--_-__

~ 90~ 100 +-....--.....- ......I.--....--......~

.e 90~ 100 +-o-----l:>----o---o---o...~g 90a 100+---,..,.........---<-----.....__,s90a 100+-~----:~-.......--_-_L..o......_;;; 90g loo+-.....a.--.......-~6._-.....a._- ...._

15 90~ 100 +-.,.o---o----<o---Cl>---O'__~ 90100 '!-*<>T--'--o---o---o----o--eL-

80

60

\0

20

o+-r-.rin-.,.-,--'T"T-'''-'--'T''T-'''-'--'T''T--'-T""T'''''>o

DBP /Kerosin =

ST Na4 [UOZ(CO) 3] - Standardlösung, 0,04 m

TBP/Kerosin = 30 % TBP - 70 % Kerosin

Abb. Z

06 Projekt Nukleare Sicherheit (PNS)

06.01.11 IRCH Untersuchung der Spaltprodukt-Freisetzung

beim LWR-Kernschmelzen

Den Ausgangspunkt dieser Untersuchungen im Jahr 1982

bildete der Befund aus dem vorhergehenden Jahr, daß die

radiologisch relevanten Nuklide des Quellterms für die

Freisetzung aus dem Brennstoff bzw. aus einer

Kernschmelze fast ausschließlich zu den 4 Elementen Jod,

Cäsium, Tellur und Antimon gehören. Da diese Aussage für

die rreisetzung innerhalb des Reaktor-Druckbehälters gilt,

ergaben sich daraus folgende Fragestellungen:

a) Wie setzen sich die Freisetzungsphänomene fort, wenn

die Kernschmelze mit einer Temperatur von ca.

2400 °C den Druckbehälter durchdringt und dann mit

den darunterliegenden, noch relativ kalten

Betonstrukturen reagiert?

b) Welche Eigenschaften und welches Verhalten zeigen

die Freisetzungsprodukte der o.g. Elemente im

Primärsystem, d.h. in welcher chemischen Form liegen

sie vor, wie reagieren sie mit anderen

Freisetzungsprodukten und in welchem Umfang

erfolgen Ablagerungen auf bzw. Reaktionen mit den

Stahloberflächen?

- 16 -

r

EEo~

(/)96.mm--~

Stainless Steel

Fuel Rads withZry-Cladding

U02-Pellets

CancreteCrucible

Thermacauples

Durchgeführte Experimente

Zur Bearbeitung der unter a) genannten Fragen wurde

folgende Versuchstechnik entwickelt: Entsprechend der

Zusammensetzung eines durchschnittlichen KWU-Betons

wurden eigene Betontiegel hergestellt, die in Höhe und

Durchmesser den Abmessungen der größten Induktionsspule

der Schmelzanlage SASCHA entsprachen (vgl. Abb. 1).

In einem zusätzlichen Innentiegel aus Zr02 befand sich das

Schmelzgut (3 Brennstabprüflinge + 120 g Stahl). Es wurde

mit einer Aufheizrate von 300 °C/min zunächst bis zum

Durchschmelzen des Innentiegels erhitzt (2500 oe). Die

auslaufende Schmelze konnte dann in den Beton eindringen.

Um ein schnelles Abkühlen zu vermeiden, wurde sie bis

kurz vor Erreichen des unteren Thermoelementes induktiv

weiterbeheizt. Während der Aufschmelzvorgänge bildete

sich ein intensiver Aerosolstrom von Freisetzungs

produkten, der mit Hilfe einer automatischen

Filterwechselmaschine in Zeitintervallen von 1 min

gesammelt und anschließend gammaspektrometrisch

analysiert wurde.

Die Bearbeitung unter b) genannten Fragen begann mit der

Untersuchung, in welcher Weise die Freiset

zungscharakteristik von J und Cs von ihrer chemischen

Form im Brennstoff abhängt. Zu diesem Zweck

Abb. 1 Tiegelanordung zur Untersuchung der

Freisetzung während der Schmelze/Beton

Wechselwirkung

wurden einige Versuche durchgeführt, bei denen das

Fissium (ein synthetisches U02/Spaltprodukt-Gemisch)

diese Elemente einmal als CsJ, einmal als CS2C03 (ohne

zusätzliches Jod) und einmal als HJ03 (ohne zusätzliches

Cäsium) enthielt. (Die Verbindungen CS203 bzw. HJ03

zerfallen thermisch oberhalb von 610°C bzw. 110°C unter

Bildung von CS2 und J2')

In einem zweiten Schritt wurde dem Schmelzgut ein

realistischer Anteil an Absorbermaterial (Ag-ln-Cd)

beigegeben, um zu ermitteln, in welchem Umfang das

freigesetzte Jod mit dem verdampfenden Silber unter

Bildung von AgJ reagiert. Die entsprechenden Analysen

wurden mit Hilfe von Löslichkeitsuntersuchungen der

Filterniederschläge mit H20 und Na2S203 durchgeführt.

Ergebnisse

a) Der erste Versuch zur Freisetzung während der

Schmelze/Beton-Wechselwirkung lieferte Aussagen

über die Spaltprodukte Te, Sb und Ru (vgl. Abb. 2).

- 17 -

Wenn Cs bzw. J im Spaltproduktspektrum fehlen,

werden J bzw. Cs in stärkerem Umfang freigesetzt als

im vorher beschriebenen Fall. Bei ähnlichen

Aufheizraten erfolgt hier eine 90 %ige Freisetzung

bereits bis etwa 2000 °c. Wenn J und Cs gemeinsam

als HJ03 im Fissium vorliegen und das Schmelzgut

zusätzlich 4 g Absorbermaterial (Ag-ln-Cd) enthält, so

verbindet sich nach der Freisetzung ein wesentlicher

Anteil des Jods (möglicherweise über 50 %) mit dem

Silber zu AgJ. Der Anteil des gasförmig auftretenden

Jods betrug in diesem Versuch nur 0,1 %.

Elemente bis über 2200 °c. Das bedeutet, daß CsJ in

Gegenwart von U02 und allen anderen Spaltprodukten

und bei Einwirkung einer Wasserdampf-Atmosphäre bis

mindestens 2200 °c stabil ist. Bei einer mittleren

Aufheizgeschwindigkeit von 70 °C/min wurden bis

2200 °c 90 % des CsJ freigesetzt.

Die beiden letzten Befunde sind als Hinweise auf einen

Effekt zu verstehn, dem vielleicht eine wesentliche

sicherheitstechnische Bedeutung zukommt. Danach

könnten im Fall eines Kernschmelzen-Unfalls die ca.

1,5 t Silber im Kern eines Druckwasserreaktors in

starkem Umfang dazu beitragen, daß

S-267Sb

iEnd of HF Heating

10Time [ min I

,-start of InteractionI

51200 IL...- .-l-'-- -'----l__.-l- -'------'

o

40

~

Q)(/)

0Q)

Q)0::

:§p?

1

1600

~~ 2400

12000~

15 20

rv;®rz==================. PNS IlReH

b) lri dem Freisetzungsversuch, in dem Jod und Cäsium

nur als CsJ im Brennstoff vorlagen, ergab sich ein

weitgehend identischer Freisetzungsverlauf beider

Die Spaltprodukte Te und Sb wurden integral zu 43 %

bzw. 4,7 % freigesetzt, wovon jeweils ein Anteil von

etwa 75 % auf die Phase der Schmelze/Beton-Reaktion

entfiel. Es zeigt sich also, daß diese Phase zumindest

bzgl. Te einen wesentlichen Beitrag zur

Gesamtfreisetzung liefert. Er dürfte umso höhr sien,

je größer das Restinventar an Te beim RDB-Versagen

ist. Ob ähnliche Aussagen auch von den Elementen Ag

und Mo zu erwarten sind, wird der zweite Versuch

dieser Serie zeigen.

Besonders interessant war dabei das Verhalten von Ru,

weil dieses Element durch Oxidation in eine

leichtflüchtige Form (Ru02) übergehen kann. Im

Vergleich ZU früheren Versuchen in einer

Wasserdampf-Atmosphäre ohne Beton ergab sich nun

unter Luft zwar eine um den Faktor 20 höhere

Freisetzungj der immer noch sehr niedrige

Integralwert von 0,009 % läßt jedoch die Aussage zu,

daß der Beitrag von Ruthen zum

Freisetzungsquellterm bisher stark überschätzt wurde.

die Konzentration an gasförmigem Jod bereits

nach kurzen Transportwegen und -zeiten den in

der deutschen Risikostudie mit 1 %

angenommenen Wert deutllch unterschreitet,


Dr. H. Albrecht

Dr. R. Hahn

K. Nolte

V. Prech

K.-H. Simon

H. Wild

Primärberichte

der -'Jod-Anteil, der nach dem Transport ins

Sumpfwasser an den Austauschprozessen mit der

Atmosphäre teilnimmt, quasi von Anfang stark

reduziert wird, weil an diesen Prozessen nur die

wasserlöslichen Jod-Verbindungen teilnehmen,

nicht jedoch das unlösliche AgJ.

Veröffentlichungen

17169

17594

Vl7246

V17711

17884

Geplante Weiterarbeit

1983 werden vorrangig die geschilderten Untersuchungen

zur J-Ag-Reaktion fortgesetzt. Daneben sollen die Art und

Konzentration der gasförmigen Jodspezies als Funktion

verschiedener Randbedingungen bestimmt sowie die

Versuche zur Freisetzung während der Schmelze/Beton

Wechselwirkung abgeschlossen werden.

Freisetzung der Spaltprodukte Te, Sb und Ru

während der Wechselwirkung einer

Kernschmelze mit Beton (unter 2 bar Luft)

Abb.2:

- 18 -

07 Kernmaterialüberwachung (KMÜ)

07.01.04 Entwicklung und Erprobung von Verfahren und

Komponenten im Zusammenhang mit der

Kernmaterialüberwachung

04.01.11 Analysenservice und Bilanzierungsfragen

A. Weiterentwicklung der Emissionsspektroskopie mit

Plasmaanregung (beide Vorhaben)

Im Berichtszeitraum wurde die Brennereinheit der ICP

Anregung in eine ",-Box eingebaut. Dazu waren

entsprechende Teilkomponenten wie Kühl-, Abluft- und

Wastesysteme der Boxentechnik anzupassen. Abb. 1 zeigt

die ",-Box. Die emittierte Strahlung des Plasmas wird durch

geeignete optische Elemente (Linsen und Filter) in das

Spektrometer übertragen. Da das Plasma zylindrisch

symmetrisch ist, ist es möglich, die Strahlung von

verschiedenen Seiten, wenn gewünscht, verschiedenen

Spektrometern zuzuführen. Wir haben unser System so

aufgestellt, daß wir neben dem Sequenzspektrometer auch

unseren 3,5 m Gitterspektrographen als Analysator

einsetzen können. Die Anordnung verdeutlicht Abb. 2.

B. Test der Laser-Fluorimetrie

Das zur Zeit auf dem Markt verfügbare Laser-Fluorimeter

der Firma Scintrex ist zur Uranbestimmung in simuliertem

Waste eingesetzt worden. Das zugrundliegende Meßprinzip

beruht auf der Fluoreszenzmessung eines Uranyl-phosphat

Komplexes. die Fluoreszenz wird durch ultraviolettes LIcht

(337 um) angeregt, die ein gepulster Stickstofflaser liefert.

Die Nachweisempfindlichkeit der Methode liegt bei 0,05

ppb. Im Vergleich zur Anregung mit einer UV-Lampe, wo

eine Nachweisempfindlichkeit von 5 ppm erreicht werden

kann. Die hohe Nachweisempfindlichkeit gestattet es, die

Analysenproben so zu verdünnen, daß Störeffekte, die

durch Fremdionen wie z.B. Eisen auftreten, weitgehend

ausgeschaltet sind. D.h. aufwendige Trennoperationen sind

nicht mehr notwendig. Schwankungen, die unter den

festgelegten Arbeitsbedingungen auftreten, können durch

die bekannte Additionstechnik eliminiert werden. Abb. 1

zeigt Eichfunktionen. Die rel. Standardabweichung

betrug -J;5 %.

Außerdem wurde der Einfluß etwaiger Verunreinigungen

getestet. Der Einbau eines Fluorimeters in eine '" -Box ist

geplant und wird zur Zeit vorbereitet.

l::i<hltu~ve.- UI'OUI

~rb ~ '"

M'A,10

smilivily~"tutily

.!Qlu't

~." 2.~~

~••O ~.'O

, .•a f.'O

Das aUfgebaute System wird zur Zeit inaktiv erprobt.

C. Serviceleistungen für dieses Vorhaben faßt die Tabelle

Verfahren ProbenZahl

Auftraggeber

zusammen

AUfgabenstellung

Methodenvergleich IAK RFA 30RFA-Absorptiometrie

RFA-Spektrometerver- WAK RFA 25gleich, Sequenz- undMultihandgerät

Homogenitätstest IDA 80 Massen- 54spektr.

Methodenvergleich IDA 80 RFA 23RFA-Isotop.Verdün.

).;,,,alLII~,"Ii._

.I'''''''''j

A-SS o!Q

(1(q,I',,,)

e6,-8... i

I,

tP-=I~l(l"lI,1.- .---

- 19 -

Eine statistische Prozedur und Computerprogramme zur

Verarbeitung von Analysendaten von Proben, die am

Eingang einer Wiederaufarbeitungsanlage genommen

werden, sind in Zusammenarbeit mit TUI entwickelt

worden. Erste Tests der Computerprogramme liegen vor.

10 Innovationen (INNO)

10.01.04 IRCH Kerndatenbestimmung

Veröffentlichungen

17557

V17696

V17829

Primärberichte

07.01.04 P 14A

07.01.04 P14B

07.01.04 P 14C


E. Bolz

W. Coerdt

H. Deutsch

Dr. E. Gantner

E. Hellmund

R. Hauck

Dr. E. Mainka

Dr. S. Schoof

Dr. H. Wertenbach

Veröffentlichungen

Primärberichte


W. Coerdt

H. Deutsch

M. Friedrich

Dr. E. Gantner

F. Hauck

Dr. E. Mainka

M. Mostafa

H.G. Müller

J. Reinhardt

Dr. H. Ruf

D. Steinert

Dr. H. Wertenbach

Im Berichtszeitraum wurden folgende Arbeiten ausgeführt.

Analysendienst für sonstige Auftraggeber

Tabelle 1: Zusammenstellung von Serviceanalysen für

verschiedene interne und externe Auftraggeber

Aufgabe dieser Arbeiten, die im Rahmen der KfK

Infrastruktur durchgeführt werden, ist die Bereitstellung

eines Analysendienstes für verschiedene interne und

externe Auftraggeber.

Beteiligte MitarbeiterPrimärberichte

Veröffentlichungen

Dieses Vorhaben läuft zum Ende des Jahres 1982 aus. Im

Berichtszeitraum wurden die bereits früher geschilderten

Experimente zur Messung von Monitorreaktionen für

hochenergetische 6Li-Projektile abschließend ausgewertet,

letzte Korrekturen berechnet und eine Fehlerbetrachtung

durchgeführt. Die Wirkungsquerschnitte der Reaktion

27 AI(6Li,X)24Na konnten mit einer Genauigkeit von S16 %,

die der Reaktion 27 AI(6Li, X)22Na mit einer Genauigkeit

von S 20 % bestimmt werden. Die Ergebnisse sind zur

Veröffentlichung bei Radiochimica Acta eingereicht.

ProbenZahl

VerfahrenAuftraggeberAufgabensteIlung

Bestimmung von Kat-IRCH-Wasser-ionen in CaOH- chemieprodukten

Bestimmung von IRCH-Wasser-Kationen in Al203-chemieprodukten

Bestimmung vonSchwermetallen ausSedimenten

IRCH-Wasserchemie

RFA,AASEMS-ICP

AASEMS-ICP

naß-chem.EMS-ICP

30

67

120

VI7701 10.01.04 P 05A Dr. H. Klewe-Nebenius

F. Michel

Prof. H. Münzel (TH

Darmstadt)

Dr. B. Neumann (TH

Darmstadt)

NuklidanalysenFreigrenzenbestimmung

IRCH Nuklidproduktion

y -Spekt. 130 10.02.01 IRCH Wassertechnologie und Wasseranalyse

Ubersicht

B-Best. in Mineralien Uni Karlsruhe

Rückstand.Analysen WAKTEKO

Rückh.alteeffekt von LAF IIFiltertypen

Isotopenanalysen Li, Uni KarlsruheSr, PbBor-Isotope ESK-Kempten

Die anderen wassertechnologischen Forschungsarbeitenbefaßten sich mit der Aufklärung der weiterenAnwendungsmöglichkeiten dieser Verfahren, dem Einsatzvon H202 und Ozon zur Oxidation organischer Stoffe beider Wasserreinigung, den Eigenschaften sowie derEntfernung organischer Reststoffe biologisch geklärterAbwässer im Hinblick auf die Abwasserwiederverwendung

Schwerpunkt der verfahrens technischen Entwicklungsarbeiten waren die Technologie-Transfer-Projekte"Phosphatentfernung mit Aktivtonerde" und "Nitrat-undSulfatentfernung nach dem KfK-Kalk/Kohlensäure-Verfahren". Sie werden in Zusammenhang mitWABAG/Kulmbach, Martinswerk/Bergheim und Wahnbachtalsperrenverband durchgeführt.

MS 49

EMS-ICP 65

MS 39

naß-chem. 8

naß-chem. 25NAA y-Spekt.

NAA 246y -Spektr.EMS-ICP 120

Uni Karlsruhe

LIT/IRCHAnionen in Staubmessungen

Th-Best. in

- 20 -

Physikalisch-chemische Abwasserreinigung

Entwicklung eines Verfahrens zur Phosphatentfernung

und Rückgewinnung 1)

und Untersuchungen über die chemischen Gleichgewichteim System Wasser/Sedimente/Atmosphäre. DiesbezüglicheZusammenarbeit besteht insbesondere mit: Engler-BunteInstitut der Universität Karlsruhe, DVGW, BerlinerEntwässerungswerke, Wasserwerk Neuthardt, AmmertalSchönbuchgruppe, Stadtwerke Bocholt und Bayer AG.

Die halbtechnische Versuchsanlage wurde zu Beginn des

Jahres vom Versuchsfeld des Bundesgesundheitsamtes

Berlin in das Klärwerk Ruhleben umgesetzt und dort seit

März parallel zu der Anlage der Berliner

Entwässerungswerke für weitergehende Abwasserreinigung

durch Ozonung und Flockung betrieben. Nach Umstellung

auf die 1981 im Technikum ausgearbeiteten

Verfahrensänderungen (17445) verbesserte sich die

Ablaufkonzentration um ca. 50 % auf jetzt 0,4 mg

Phosphat-P je Liter; die DDC-Elimination betrug 20 %.

Versuche zur Erhöhung der Leistungsdichte (Raum-Zeit

Ausbeute) ergaben, daß im Bereich 1-2 m'/h' m' keine

signifikante Veränderung des Wirkungsgrades eintritt. Eine

weitere Erhöhung der Leistungsdichte, die wegen damit

verbundener niedrigerer Anlagenkosten interessant ist,

erscheint durch konstruktive Änderungen möglich. Ferner

konnte die aus dem angewandten Steuerungskonzept

ableitbare Erwartung, daß die Ablaufkonzentration von der

Zulaufkonzentration nicht abhängt, experimentell bestätigt

werden. Die Verfahrensführung der Regeneration der

beladenen Aktivtonerde wurde verbessert (17601).

Kalktöllungspradukl

NaOH

AI20rKolonne

I I LI---,-,--,-----,---__-----lIIL-_~~--_--.JNeutralisations- Natronlouge- Fällungs-kreislauf kreislauf kreislauf

Abb. 2 Schema der Technikumsanlage zur

Regeneration phosphatbeladener grobkörniger

Aktivtonerde

Gesamtprozeß auswirkt. Es zeigte sich, daß der

Wirkungsgrad der Phosphatelimination aus dem Abwasser

unverändert gut bleibt. Für die Regeneration und

Phosphatfällung wurden im stationären Betriebszustand

folgende Prozeßhauptdaten erreicht: 50 % P-Rücklösung

und 40 % C-Rücklösung aus der Aktivtonerde, 95 %

Wirkungsgrad der P-Fällung, 30 % Natronlaugeersatzbedarf

je Zyklus. Auf dieser Basis wurde die Ergänzungsausrüstung

einschließlich Steuerung zur Integration dieser

Prozessstufe in die Berliner Anlage fertiggestellt und in

einen fahrbaren Container eingebaut. Der Transport nach

Berlin und die Inbetriebnahme sind Anfang 1983

vorgesehen.

HGI

RÜh~reaktor

2140011

Die vom Wahnbachtalsperrenverband betriebene Festbett

Entphosphatungsanlage wurde Ende März außer Betrieb

genommen, um die Aktivtonerde zu regenerieren. Jeweils

die Hälfte der Aktivtonerde (d.h. je 10 to) sollen bei der

Fa. Martinswerk, dem Hersteller des COMPALOX, bzw. bei

uns im Technikum aufgearbeitet werden. Zielsetzung für

das Martinswerk ist, zu prüfen, ob sich die normale

Prozeßlauge der Aktivtonerdeherstellung verwenden läßt,

was bei einer Lohn-Regenerierung in Frage käme. KfK

Arbeitsteil ist die Entwicklung einer kontinuierlichen

Festbettregeneration, die sich vor Ort einsetzen läßt.

Versuche im Labormaßstab ergaben folgende

Hauptprozeßdaten: 5 Bettvolumina 0,5 m Natronlauge,

Natronlaugekreislauf mit 12 - 24 h Umpumpzeit, simultane

Phosphatfällung in einem Nebenkreislauf ,

Regenerationswirkungsgrad bis 85 %. Auf dieser Basis wird

derzeit eine Technikumsanlage fÜr 300 kg Aktivtonerde

Füllung gebaut (Abb. 2). Inbetriebnahme 1. Quartal 1983

(17601).

1.0 1.2 1.4 1,6

__ Volumen- rm3 H20 lbeiostung [m3 RV. hJ

2Restkonzentrotion (g P/m3]

'-./_,-_-+__-<--<,...~_-e_s-=-t-=-k_o+-->n_,~:e-=-n~t_r_o-=.t....i_~t-l_n....__-+--_-~1 t

2 /

4 spez. Entnohmeleistu~~_ 4

3 ~-- 3

Leistungsdichte und Ablaufqualität der

Versuchsanlage zur Entphosphatung mit

Aktivtonerde in Berlin-Ruhleben

spezifischeEntnohmeleistung[g Plm3'h]

t

Abb. 1

Die Berliner Anlage enthält zur Zeit nur die Prozessstufen

Adsorption und Regeneration. Im Technikum wurden die

Arbeiten für die Auslegung der letzten Prozessstufe

"Phosphatfällung mit Kalk" abgeschlossen. Insbesondere

war zu untersuchen, wie sich die mit der Fällung

verbundene Kreislaufführung der Natronlauge auf den

l)Technologietransfer-Projekt

Verfahrenstechnische und chemische Begleitunter

suchungen

Als grundsätzliches Problem der Automatisierung des

Aktivtonerdeverfahrens hat sich die kontinuierliche

- 21 -

Abb. 4 Fällung organischer Stoffe durch Eisensalze bzw.

Kalk

-NTA

" CapronsäureGlycinPikrinsäureBenzoesöure

:\ --"l6... ----

\ NTA7"--_',\)- Mellithsäure

\\\ \_ Pyrogollol

\ \\ \

\ 111,

\ \

~o0~~1----"'~2~---:3!;----;4------;:5'v-0!;---:'5~-1:!:0----:1.L-5--,J20c...::..J

--> mg Fe/mg C ----+ mg Co/mg C

~ 80co

f! 60

i§ 40

~~ 20

Bestimmung der freien NaOH in der Regeneratlauge und

der Alz03-Menge in den Reaktoren herausgestellt. Für das

erstere wurde eine Lösung auf Basi~ einer aeidimetrischen

Titration gefunden. Unter verschiedenen untersuchten

Möglichkeite~ zur Ermittlung der Aktivtonerdemenge

ergab sich als einzig praktikable und genügend

empfindliche Lösung (Abb. 3) die Bestimmung der

Schwingresonanz einer von der Suspension durchflossenen

Messrohrschleife. Eine Meßei,nrichtung auf dieser Basis

wird in die Berlin-Anlage eingebaut.

Oie Kinetik der Sorption an Aktivtonerde wurde am

Beispiel von Phosphat, Nitrat und Sulfat untersucht und

führte zum Konzept eines Sorptionsmodells, das auf den

elektrischer! Doppelschichten an der Oxidoberfläche

basiert.

20 60 100

...... [k9 AI203 Jm3 Suspension

1,07

1,06

1,(J5

1,04

1,031,02

Dichte 1,01

[g/cm3] 1,

t

Genauigkeit:3,O.1Q-4 glcm3

~ 0,56 kg A1203/m3

Veröffentlichungen

17445

V17601

17937

Primärberichte

10.02.01 P 46A

10.0Z.01 P 47A


Dr. D. Donnert

G. Endres

(J. Fader)

(R. Hahn)

L. Höß

K.-P. Knobel

H. Metzger

(H.J. Metzger)

H.-P. Sapandowski

J. Schäfer

R. Seile

Abb. 3 Bestimmung der Konzentration einer AIZ03

Suspension durch Schwingresonanz

Dichtemessung Wasserentsalzung

Anwendung von Aktivtonerde und der chemischen

Fällung zur Reinigung organisch belasteter Abwässer

Die Untersuchung über den Wirkungsgrad der Fällung

organisch belasteter Wässer, insbesondere des Ablaufes

biologischer Kläranlagen, haben gezeigt, daß mit Kalk

ebenso wie mit Eisensalzen nur Verbindungen mit mehreren

Karboxyl- oder aeiden Hydroxylgruppen ausreichend

eliminiert werden,' d.h. beide Fällmittel haben ein ähnliches

Wirkungsspektrum. Dazu zählt auch der

Phosphatersatzstoff Nitrilotriessigsäure. Der spezifische

Reagenzverbrauc~ zur Elimination fällbarer organischer

Stoffe liegt in der Größenordnung 1,5 mg Fe/mg C bzw.

7 mg Ca/mg C.

Ziel der Arbeiten ist die Entwicklung umweltfreundlicher

Verfahren zur Elimination von Neutralsalzen aus Wasser

mit Hilfe von Ionenaustauschern, gekennzeichnet durch die

Verwendung von COZ und CaC03 als Regenerationsmittel.

Die Verfahren sind für die Aufbereitung vn Grundwässern

mit höheren Nitrat- und Sulfatgehalten von Bedeutung, die

über den zulässigen oder erwünschten Werten liegen. Sie

können auch in der Aufbereitung von Industriewässern

eingesetzt werden, die vor einer Wiederverwendung

teilentsalzt werden müssen. Die Arbeiten zur technischen

Realisierung werden im Rahmen eines Zusammenarbeits

und Lizenzvertrages gemeinsam mit der Fa. WABAG

durchgefÜhrt. Zur Vermarktung wurde für das Verfahren

die Bezeichnung CARIX (Carbondioxide-ß.egenerated Ion

EXchange res ins) vereinbart. 1)

Technische Versuchsanlage

Das Engineering für eine halbtechnische containerisierte

l)T h .ee nolog~etransfer-Projekt

- 22 -

Versuchsanlage von 100 m' {Tag Durchsatz wurde

abgeschlossen. Die Anlage ist bei WABAG im Augenblick

zu ca. 80 % fertiggestellt. Als einer der wesentlichen

Kostenfaktoren hat sich im Rahmen der

Betriebskostenstudien der C02-Verbrauch ergeben. Um

diesen zu minimieren, wurde ein Konzept zur

Rückgewinnung von C02 aus der Regenerationslösung

erarbeitet (Abb. 5). Dieses sieht vor, daß das im Regenerat

gelöste, unverbrauchte C02 aus dem Regenerierabwasser

in einem Entspannungsgefäß 2 mit Hilfe einer

Vakuumpumpe 5 in einen Speicherbehälter 3 gefördert

wird, aus dem C02 für die Regeneration angesaugt wird.

Eine weitere Pumpe bewerkstelligt bei der Regeneration

den Gasumlauf zwischen der Harzsäule 1 und der Vorlage.

Die Methode wird an der im Bau befindlichen technischen

Vorführ- und Versuchsanlage erprobt werden (17891).

Die Versuche erbrachten den Nachweis, daß der

Kationenaustauscher einen pK-Wert von mehr als 5

besitzen sollte, da nur dann ein ausreichend guter

Regenerierwirkungsgrad erreicht wird. Gleichzeitig fällt

dann auch CaC03 in ausrefchender Menge aus, was zu eienr

optimalen Regeneration des Anionenaustauschers führt

(Vl7253, 17556, V17692, V17693, V17694, V18036).

Labormäßige Betreuung und Sonderuntersuchungen für

die Versuchsanlagen der Nitrat- und Sulfatelimination

Schema der C02-Rückgewinnung beim CARIX

Verfahren (Erläuterung s. Text)

Abb. 6 Nitratentfernung nach dem CARIX-Verfahren

in der Versuchsanlage Neuthardt

Eine Besonderheit des CU-C02-Harz-Systems ist, daß die

Gleichgewichtslage nicht vom angewandten

Mengenverhältnis Harz : Lösung abhängt, weil die Cu

Konzentration durch die Anwesenheit einer festen Phase

invariant ist.

Vorversuche zur Schwermetallentfernung

123Durchsatz in m3

Die Versuche haben gezeigt, daß ein mit Kupferionen

beladener Kationenaustauscher mit CaC03 und C02

regeneriert werden kann, wobei der Austauscher in die

Calciumform überführt wird und das Kupfer als Karbonat

ausfällt. Bei 1 bar beträgt der Regenerationswirkungsgrad

30 %, daher sind höhere Drucke zweckmäßig. Die feste

Phase wurde als Malachit identifiziert. Die

Austauschgleichgewichte wurden gemessen und die

Entwicklung eines Rechenprogramms dafür auf Basis des

komplexchemischen Gewässermodells MULTI begonnen.

3

COrSpeicherbehälter

Entspannungs -getäO Vakuum-

pumpe

I

Kompressor türRegeneration

AustauscherFilter

I

Abb. 5

Die beiden im Jahre 1981 gebauten Versuchsanlagen zur

kombinierten Enthärtung und Sulfatelimination (2 m'{d)

sowie zur Nitratentfernung (1 m'{d) wurden seit Frühjahr

1982 in Poltringen bzw. Neuthard betrieben. Ziel der

Versuche war vor allem die Gewinnung von

Auslegungsdaten für die 100 m'{Tag-Versuchsanlage, die

Prüfung verschiedener Austauscherharze und die

Absicherung des Wirkungsgrades im Dauerbetrieb. Unter

anderem konnte nachgewiesen werden, daß Nitrat- und

Sulfatgehalte von 30 mg{l sicher erreicht werden (Abb. 6).

Es wurde festgestellt, daß bis zu 50 % der im Abwasser

enthaltenen Salze in fester Form ausgefällt werden können.

Veröffentlichungen

Vl7252

Vl7253

17556

V17692

V17693

V17694

17891

18036

V18037

Primärberichte

10.02.01 P 48A


Dr. W. Höll

(Dr. W. Feuerstein)

(B. Heil)

(A. Becker)

(J. Horst)

B. Kiehling

Chemische Oxidation in der Wasserreinigung

Reaktionen des Ozons mit Wasserinhaltsstoffen

Ziel der Untersuchungen ist zur Zeit insbesondere die

Klärung der Frage, inwieweit die Oxidation der

Wasserinhaltsstoffe zu unerwünschten OXidationsprodukten

führt.

Als Modellsubstanz wurde der mögliche

Phosphatersatzstoff für Waschmittel Nitrilotriessigsäure

(NTA) sowie der industriell viel benutzte und biologisch

schwer abbaubare Komplexbildner Ethylendiamin

tetraessigsäure (EDTA) ausgewählt. Die reine NTA wird

durch Ozon nur sehr langsam abgebaut. Dagegen weisen die

Reaktionen mit den Ca- und Cd-Komplexen

Geschwindigkeitskonstanten auf, die mit denen der

Huminsäuren, den mengenmäßig am meisten

vorkommenden Wasserinhaltsstoffen, vergleichbar sind. Als

Oxidationsprodukte wurden bei pH3 und pH7 in

unterschiedlichen Ausbeuten die biologisch gut abbaubaren

Verbindungen Glyoxylsäure, Iminodiessigsäure, Oxalsäure

und Glycin identifiziert und quantitativ bestimmt. Diese

Verbindungen decken 75 % des gemessenen DOC-Wertes

ab.

Aus der Stickstoffbilanz geht hervor, daß bei pH3 der

organische Stickstoff nach Abspaltung als Ammoniak

vorliegt, während bei pH7 der mineralisierte Stickstoff als

Nitrat anfällt(l8035).

Die Oxidationsprodukte der EDTA-Ozonisierung zeigen,

daß der Ozonangriff bevorzugt an der CHZ-Gruppe des

Acetylrestes erfolgt (Abb. 7) und nur in geringem Maße,an

der CHz-Gruppe des Äthylendiamins. Als biologisch gut

abbaubare Oxidationsprodukte wurden identifiziert:

Ethylendiamindiessigsäure, Ethylendiamin, Nitrilotriessig

säure, Iminodiessigsäure, Glycin, Glyoxal, Glyoxylsäure,

Oxals,äure und Ameisensäure.

- 23 -

EI hylend iamin tetra essi gsäu re

HOOC-CH:2'NH

HOOC-CH{

H2N-CHrCOOH OHC-CHO

OHC-cOOH HOOC-COOH HCOOH

Abb. 7 Ozonisierung von Ethylendiamintetraessigsäure

(EDTA), Reaktionsschema

bei pH3 als Hauptoxidationsprodukte Alloxan und

Parabansäure identifiziert wurden, führt die Oxidation bei

pH7 zur Ringöffnung unter Bildung von Oxalsäure und

Formyloxalursäure sowie Harnstoff.

Ein Fazit der Untersuchungen ist, daß nur solche

Ergebnisse der Ozonisierung von Modellsubstanzen auf die

Verhältnisse der Trinkwasseraufbereitung übertragbar sind,

die unter den gleichen pH-Bedingungen wie in der

Aufbereitungspraxis ermittelt wurden.

Ozonanalytik

Die als Einheitsverfahren ausgearbeitete Ozonanalytik mit

Diethylphenylendiamin wurde so modifiziert, daß, Ozon

auch in Gegenwart von Manganoxiden, die häufig nach der

Ozonung von Rohwässern vorliegen, bestimmt werden kann.

Die Geschwindigkeit der EDTA-Elimination verläuft in

Größenor,dnungen wie die Phenoloxidation. Der Fe-Komplex

wird dagegen 6mal schneller abgebaut.

Einsatz von

Industrieabwasser

HZOZ zur Behandlung von

Aufgrund dieser Ergebnisse ist in der

Trinkwasseraufbereitung damit zu rechnen, daß die

gegenüber den restlichen Wasserinhaltsstoffen

wahrscheinliph nur in sehr kleinen Konzentr,ationen

vorkommenden Komplexbildner bei niedrigen Ozondosen

nicht oxidiert werden.

Als weitere Modellsubstanz wurde die Barbitursäure, ein

Vertreter der bisher noch nicht untersuchtep

heterocyclischen Verbindungsklasse, ozonisiert. Während

Die Entwicklungsarbeiten basieren auf dem Konzept

biologisch schwer abbaubare organische Schadstoffe

mittels HZOZ soweit zu verändern, daß sie einer

biologischen Klärung zugänglich werden.

In Fortsetzung der Versuche zur praktischen

Anwendbarkeit wurden mit aromatischen Inhaltsstoffen

belastete Industrieabwässer behandelt und die oxidierte

Lösung als einzige Kohlenstoffquelle in einer

Laborbelebtschlammanlage eingesetzt. Die Ergebnisse

zeigen, daß durch die komplexe Zusammensetzung der

- 24 -

Abwässer zum Erreichen der biologischen Abbaubarkeit der

Oxidationsprodukte unterschiedliche Mengen an

Oxidationsmittel benötigt werden. Bei drei untersuchten

Abwässern mit Schadstoffen der gleichen Substanzklasse

(substituierte Aromaten) lag der HzOz-Verbrauch zwischen

1 - Z,5 kg pro 1 kg Ausgangs-CSB-Belastwng, um sie einer

biologischen Klärung zuführen zu können. Dabei wurden 60

-70 % des CSB durch HZOZ und ZO - 30 % durch die

biologische Behandlung eliminiert (Abb. 8).

Wasseranalyse und Wasseruntersuchung

Theorie für100% Wirksamkeitder H3NTA

o

u~~~~~~~~:;;!J'Ni

20 40 60 80 100

---+ 1J mol H3NTAll

50

40

30Hmil SM

t 20

10

Auswirkung des Phosphatersat/~stoffes

Nitrilotriessigsäure im Wasserkreislauf

Nachdem Berechnungen mit dem komplexchemischen

Gewässermodell MULTI gezeigt hatten, daß die in den

Schwebstoffen und Sedimenten vorliegenden Schwermetalle

Cu, Ni, Zn, Pb und Cd von Nitrilotriessigsäure (NTA) auch

unter Gewässerbedingungen in erheblichem Ausmaß

komplexiert werden, wurden Remobilisierungsversuche mit

Schwebstoff- bzw. Sedimentproben aus Rhein, Neckar,

Ruhr und Eibe begonnen. FÜr Rheinschwebstoffe ergab sich

der in Abb. 9 gezeigte Zusammenhang zwischen

Schwermetallkonzentration und NTA-Konzentration im

Wasser. Die Hauptmenge des Komplexbildners wird zur-biologische

- Oxidalion-

CSB- und DOC-Elimination bei einem

Industrieabwasser aus der aromatischen

Sulfonsäureproduktion durchOxidation mit

HZOZ und durch Kombination chemische

Oxdiation und biologische Behandlung

100

rnVlU

co

BcEü;i 50

15o,;

Abb.8

Als nicht vernachlässigbares Problem der Anwendung von

HZOZ für konzentrierte Abwässer hat sich die starke,

reaktionsbeschleunigende Wärmeentwicklung erwiesen. Es

ist notwendig, für jedes Abwasser Becherglasversuche zur

Ermittlung der optimalen HZOZ-Dosis durchzuführen und

eine mit Temperaturkontrolle ausgerüstete Apparatur zu

verwenden (17248).

Veröffentlichungen

V18035

15995

17249

VI7250

16633

VI7248

Primärberichte

10.0Z.01 P 49A

10.0Z.01 P 50A


Dr. E. Gilbert

H. Kronier

S. Hoffmann-Glewe

Abb. 9' Remobilisierung von Schwermetallen (SM) aus

Rheinschwebstoff durch Nitrilotriessigsäure

(H3NTA) bei pH 8,3

Remobilisierung von Eisen und Zink verbraucht, wobei das

Eisen aus toxikologischer Sicht unbedenklich erscheint. Mit

steigender NTA-Konzentration erreicht die

Remobilisierung einen Sättigungswert, der folgenden

Anteilen der im Schwebstoff enthaltenen Schwermetalle

entspricht: Zn, Cd 40 %, Ni 30 %, Cu 10 %, Pb 4 % und Fe

Z %. Als wesentliche Erkenntnis ist festzustellen, daß die

Nitrilotriessigsäure bei den im Gewässer zu erwartenden

Konzentrationen von weniger als 10 mgll vollständig zur

Remobilisierung "ausgenutzt" wird, wenn genügend

Schwebstoff oder Sedimentkontakt gegeben ist. Das

Remobilisierungspotential der NTA ist unter diesen

Randbedingungen gleich ihrer Konzentration.

Für die chemische Bestimmung von NTA und EDTA in

Abwasser wurde ein Anreicherungsverfahren auf Basis der

Adsorption an einen Anionenaustauscher entwickelt.

Chemisches Gleichgewicht im System Atmosphäre

VVasserfeste Phase

Ziel der Arbeiten ist ein besseres Verständnis der

VVechselwirkungen zwischen VVasser, Gasphase und fester

Phase die von entscheidender Bedeutung für viele aktuelle

Probleme der Gewässergüte und der Anwendung von

Verfahrenskombinationen in der VVasserreinigung sind.

Dafür wird u.a. ein "komplexchemisches Modell"

(Computerprogramm MULTI 4) entwickelt und

experimentell überprüft (18034).

- 25 -

biologische Abbauprozesse zurückzuführen.

Aufklärung der organischen Stoffe im VVasser

Die Untersuchungen über die Dissoziation hochmolekularer

Säuren aus Abwasser wurden abgeschlossen. Ein

wesentliches Ergebnis ist die Ähnlichkeit der Huminsäure

~ biogenes CO2

o'---_t--

Zur Komplettierung der Datenbasis wurden die

lonenäquivalentleitfähigkeiten von Mg2+, Pb2+, HC03-,

C032-, S042-, H2P04-, HP042-j P043-, H2NTA-,

HNTA2-, NTA3- und PbNTA- im Temperaturbereich

5 - 30°C bestimmt (18121). Ferner wurde für den gleichen

Temperaturbereich das Löslichkeitsprodukt des Calcits mit

möglichst großer Genauigkeit bestimmt.

g f.C-1:2.\\C-12j

iin%o

- 10/im Rheinwasser

~/ gelöstes CO,2...:... atmosphärisches C02

RheinschwebstoffKalkstein - Standard (marin)

Ein Ergebnis der MULTI 4-Rechnung war, daß Rheinwasser

stets übersättigt an C02 und zeitweise unter-bzw.

übersättigt an Calcit ist (Abb. 10). In Bezug auf Dolomit ist

entweder. Untersättigung oder gerade Gleichgewicht

vorhanden (18034). Die daran anschließende Frage, ob die

entsprechenden festen Phasen in den Rheinschwebstoffen

tatsächlich vorliegen, beantwortet eine röntgenographische

Untersuchung: Calcit 12 %, Dolomit 8 %, ferner Quarz

18 %, Feldspat 8 %, lllit 30 % und Kaolinit 24 %.

60

"Ca.oq

112 0 cl20

~Rhein~

Abb. 11 Nachweis eines biogenen Anteils des

Kohlendioxids des Rheinwassers durch

Isotopenverhältnis C-13/C-12

aus Kläranlagen der aus dem Rheinwasser, die sich beide

erheblich von "echter" Huminsäure aus Moorwasser

unterscheiden. Das bedeutet, daß zumindest der Hauptteil

der Rheinwasserhuminsäure ein Artefakt der biologischen

Abwasserklärung ist. Zur weiteren Erhärtung dieses

Befundes und um eine Basis für die Entfernung dieser

Reststoffe für die Abwasserwiederverwendung zu schaffen,

wurde deren Bildung in einer Laborkläranlage studiert.

VVasseranalyse

1982 wurden 1255 Elementaranalysen (CH, N, S, CL,

Asche), 51 mikrocoulometrische Halogen-, 285 BSB5

Bestimmungen ausgeführt und 285 IR-Spektren

aufgenommen und ausgewertet. AAS-Prozeduren für die

Bestimmung folgender Elemente in Schlamm und

Sedimenten wurden ausgearbeitet und in großem Umfang

eingesetzt: Cu, Zn, Ni, Cd, Fe, Al, Cr, Na, K, Mg, Ca.

7,0 7,5 8,0 8,5

Die Herkunft der Kohlendioxidübersättigung im

Rheinwasser ließ sich mittels Messungen des C-13/C-12

Verhältnisses in Zusammenarbeit mit dem Institut für

Petrographie Und Mineralogie 'der Universität Karlsruhe

aufklären. Sowohl bei der im Rheinwasser gelösten

Kohlensäure als aUch bei dem Karbonat der Schwebstoffe

ist das Isotopenverhältnis in Richtung auf biogenes C02

verschoben (Abb. 11), d.h. die Übersättigung des

Rheinwassers ist auf dem Kohlendioxideintrag durch

Abb; 10 Berechnete chemische Spezifikation des

Calciums im Rheinwasser

Veröffentlichungen

18034

17919

18121

Primärberichte

10.02.01 P 43A

10.02.01 P 44Ä

10.02.01 P 45A


Dr. K.H. Schweer

M. Salecker

E. Niekusch

G.Olbrich

(F. Dehnad)

E.C. Hennes

(P. Schwannhäuser)

(G. Gültling)

C. Matern

(J. Link)

(R. Ackermann)

- 26 -

10.02.10 IRCH Institutseigene, grundlegende und

anwendungsorientierte Arbeiten

Oberflächenanalytik

bei derartigen Proben durch Aufladungseffekte und die

damit verbundene Verschiebung und Verbreiterung der

Linien erschwert wird. Es wurden im wesentlichen 3

Eichmethoden geprüft und verglichen:

Zur Vorbereitung weiterführender Experimente wurde

zunächst mit 2 Versuchsreihen begonnen:

Da es sich bei den Aerosolproben im allgemeinen um

nichtleitende Substanzen auf einem metallischen Träger

handelt, wurden ausführliche Untersuchungen zur Frage der

Energieeichung der Elektronenspektren durchgeführt, die

Die Untersuchung der Aerosolproben dient der Antwort auf

die Frage nach der chemischen Zusammensetzung der

Aerosoloberflächen und den Prozessen bei der Anlagerung

von Spaltprodukten, da hierin ein wesentlicher Beitrag zum

Transport von Radionukliden bei Kernschmelzunfällen

vermutet wird.

Zur Einarbeitung wurden eine Reihe von Eigenschaften der

Anlage und der Meßmethoden untersucht. Hierbei

interessierten u.a. Möglichkeiten der Probenbefestigung

und -handhabung, Energieeichungen bei nichtleitenden

Proben, deren Photo- und Augerlinien durch

AUfiadungseffekte verschoben sind, sowie Möglichkeiten

zur Bestimmung von Sputterraten bei der

Tiefenprofilmessung.

einerPhotolinie

solche Oberflächen

bzw. chemische

einermit

Verfahren untersucht,

und ihre Reinheit

(Hi) Eichung

konsistente Werte jedenfalls dann erhalten werden,

wenn als Referenzenergie ein mit dem Gerät

gemessener Wert zugrunde gelegt wird,

zuverlässige Ergebnisse vor allem dann zu erwarten

sind, wenn 2 uhabhängige Methoden zur Eichung

verwendet werden.

(i) Eichung mit der 4f7/2-Linie einer auf die Probe

aufgedampften dünnen Goldschicht.

Die Messungen zeigen, daß hierbei immer noch

Linienverschiebungen auftreten können, je nachdem ob

die Signale von Gold auf dem leitenden Trägermaterial

oder von am Aerosol angelagerten Gold stammen. Die

hierbei offenbar vorhandene stark unterschiedliche

Aufladung verschwindet durch kurzes Sputtern.

(ii) Eichung mit einer Photolinie des Trägermaterials

Diese Methode ist nur bedingt anwendbar, da in der

Regel unterschiedliche Aufladungen im Vergleich zum

Probenmaterial auftreten.

Ein Vergleich der Resultate der nach den 3 Methoden

durchgeführten Eichungen zeigt, daß

Aerosolkomponente.

Hierfür muß der chemische Bindungszustand der

Komponente bekannt sein, so daß dllrch

Literaturvergleich oder Messung der Reinsubstanz

genaue Energiewerte zu erhSllten sind. Eine

Möglichkeit zur Bestimmung des Bindungszustandes

besteht in der gleichzeitigen Messung von Photo- und

Augerlinien in einem XPS-Spektrum. Beide

Linientypen weisen unterschiedlich starke

Verschiebungen auf, deren Verhältnis jedoch

charakteristisch für den Bindungszustand ist.

Die Experimente zur Charakterisierung und Präparation

von Uran- und Uranoxyd-Oberflächen dienen der

Vorbereitung von Untersuchungen der Reaktion von Jod und

Organo-Jod-Verbindungen an diesen Oberflächen.

Es wurden

herzustellen

Zusammensetzung aus XPS- bzw. AES-Spektren

nachzuweisen. Als wesentliches . Charakteristikum zur

Diskriminierung zwischen dem metallischen Zustand und

den verschiedenen Oxydationsstufen des Uran dient neben

den genauen Werten für die Bindungsenergie das Auftreten

Aerosolproben aus

Präparation von Uran- und

Untersuchungen an

Kernschmelzversuchen,

Charakterisierung und

Uranoxyd-Oberflächen.

Das Ende 1981 bestellte Elektronenspektrometer zur

Untersuchung von Oberflächen mit den Methoden

XPS/ESCA und AES wurde fristgerecht Anfang Juni

geliefert. Aufstellung und Inbetriebnahme mit Nachweis

der geforderten Spezifikationen waren Ende Juni

abgeschlossen. Das Gerät erfüllt alle Spezifikationen

bezüglich Auflösung, Empfindlichkeit, Vakuum,

Kohlenstoff-Verunreinigung und Langzeitstabilität. Neben

den Anregungsquellen und dem Analysator für Photo- und

Augerelektronenspektroskopie besitzt das Gerät u.a. eine

Argon-Sputterkanone zur Probenreinigung und zum

Abtragen für Tiefenprofil-Messungen, einen

Szintillationsdetektor zur Abbildung der Probenoberfläche

über die rückgestreuten und Sekundär-Elektronen, eine

Rastereinrichtung für die Elektronenkanone zur Abbildung

der chemischen Zusammensetzung der Oberflächen sowie

ein komplettes Datensystem zur Experimentsteuerung und

Datenauswertung. Eine Erweiterung auf Sekundärionen

Massenspektroskopie '(SIMS) ist in Auftrag, der Anschluß

einer Glove-Box zum Bearbeiten und Einschleusen

radioaktiver Proben ist vorgesehen.

- 27 -

von Satelliten-Linien sowie das stöchiometrische O/U

Verhältnis.

Chemie der Aktinoiden

Abb. 1 zeigt Messungen der U 4f-Photolinien für

verschiedene chemische Zustände. Oie hierfür gemessenen

25 UO

Die im Rahmen dieses Vorhabens durchgef(jhrten

Untersuchungen dienen als Grundlage zur Entwicklung

modifizierter Separations- und Feinreinigungsverfahren von

Aktinoiden sowie in der Nuklearmedizin einsetzbarer

Spaltproduktnuklide.

~

c 20~'äj.cc

~ 15~'~~

~

~ 10c~oS

Abb.1

B. E. (EIJ]

Bindungsenergien der U 4f-Photolinien für

metallisches und oxydisches Uran. Deutliche

Satellitenstrukturen treten nur für UDZ auf

100

Schwerpunkt der experimentellen Arbeiten in diesem Jahr

war die Untersuchung des ALJstauschverhaltens von

Aktinoidenperoxocarbonatokomplexen an den stark

basischen Austauschern AG1-XB, AGZ-XB sowie Bio-Rex 9

und Ermittlung des Einflusses der vorliegenden komplexen

Spezies auf die Austauschkinetik. Die hier zu erzielenden

Daten sollen Möglichkeiten der Weiterverarbeitung von

Prozeßlösungen aufzeigen, wie sie bei der basischen

Auflösung von Urandioxid-Niederschlägen vorliegen. Die

basische Auflösung von UOZ-Rückständen gilt als ein

besonders schonendes und hinsichtlich der Abgasbehandlung

als sicheres Verfahren bei der Rezyklierung des stark

kontaminierten, nicht abgebrannten und überwiegend aus

U-Z35 bestehenden Kernbrennstoffs, wie er u.a. bei der

Spaltmolybdänproduktion anfällt.

Bindun\lsenergien und O/U-Verhältnisse sind in der

folgenden Tabelle zusammengefaßt.

~LinieSpez~ U 4f7/Z U 4f5/Z ° 1s p/U(exp) O/U(theo)

In Abbildung 1 sind die statisch ermittelten

Verteilungskoeffizienten der Uranylperoxo-

carbonatokomplexe in Systemen mit verschiedenem

Ammoniumcarbonat-Uberschuß in der wäßrigen Phase

sowie den stark basischen Austauschern AG1-XB, AGZ-XB

und Bio-Rex 9 in der stationären Phase aufgetragen.

Tabelle: Mit XPS bestimmte Bindungsenergien (eV) und

stöchiometrische Ergebnisse für Uran und

Uranoxyde

Selbst diese vorläufigen Ergebnisse zeigen bereits die

großen Möglichkeiten auf, die XPS zur Bestimmung des

chemischen Zustandes einer Oberfläche bietet. Sie lassen

auch zuverlässige Aussagen zur Identifizierung von

Oberflächenverbindungen aus der WechselwirkLJng von Jod

und Jodverbindungen mit Uran und Uranoxyden erwarten.

Veröffent- Primär

lichungen berichte

D AGl X8t:. AG2 X8o 8io Rex 9

100);---'~-;!;--'---+:-~..l...-~!:---'--::l:--L_.,.J0,1 0,2 0,3 0,4 0,5

UberschuO IHH411 CO)lmolli J--_.....

Z.OO

Z.67

Z.07

Z.37

530.4

530.3


3B7.9

391.4

392.3

377.1

3BO.6

3B1.5

uoUOZ

U30B

10.0Z.10 P 60B Prof. J. Dillard (Gast)

Dr. G. Kirch

Dr. H. Klewe·Nebenius

F. Michel

H. Moers (Doktorand)

G. Pfennig

Abb. 1 Abhängigkeit der Verteilungskoeffizienten der

Uranylperoxocarbonatokomplexe an den

Anionenaustauschern AGI-XB, AGZ-XB und Bio

Rex 9 von der überschüssigen

Carbonatkonzentration

- 28 -

100OOO~--,,----,------r-~-~-~-~-~-~~

Wasserstoffperoxidkonzentration = 0.07 m

300250

0.02 m

0.02 m

9cm


AG2 X8[J 1,0 ml/cm2 .mino 0.025 ml/cm2.min

Primärberichte

50 100 150 200Aufgabebeladung [gU/kg Harz l --.......-

Urankonzentration =

Wasserstoffperoxidkonzentration =Säulenlänge =

40

Veröffentlichungen

Abb. 3 Durchbruchskurven der Uranylperoxocarbonato

komplexe bei zwei verschiedenen

Aufgabegeschwindigkeiten (dynamisch)

Eine weitere Stützung der zuvor gemachten Annahme

liefern die bei kürzeren Kontaktzeiten ermittelten höheren

Verteilungskoeffizienten an Austauschern geringerer

Vernetzung. Nach langen Gleichgewichtseinstellzeiten sind

die Verteilungskoeffizienten extrem hoch und überbieten

die der Tricarbonatokomplexe. Besonders anschaulich wird

die langsame Kinetik des Peroxocarbonat-Systems bei

dynamischen Beladeexperimenten an entsprechenden

Kolonnen. In Abbildung 3 sind die Belade- bzw.

Durchbruchskurven von Uran an einer AG2-X8-Kolonne

dargestellt.

45 5040

o AGl X2A AGl X4o AGl xe

0.02 m

20 25 30 35ZeillhJ_

1510

Gleichgewichtseinstellung von U02(C03)34-

und U02(C03)200H3- an den Anionenaus

tauschern AGI-X2, AGI-X4 und AGI-X8

Abb.2

Eine Bestätigung dieser Annahme liefern die in Abbildung 2

dargestellten kinetischen Untersuchungen an Austauschern

verschiedener Vernetzungsgrade in Uranyltricarbonat- bzw.

Uranylperoxocarbonathaltigen Systemen.

Urankonzentration =

Aufgabebeladung = 89 9 Uran / kg Harz

Reaktionszeit = 16 Stunden

pH =9.2

Das Abfallen der Verteilungskoeffizienten bei geringem

(NH4)2C03-Überschuß und der anschließende Anstieg zeigt

ein deutlich abweichendes Verhalten der

Peroxocarbonatspezies gegenüber den in früheren

Untersuchungen erzielten Daten von

Tricarbönatokomplexen. Die Ursache hierfür dürfte auf die

Bildung dimerer Peroxospezies mit wesentlich nieder igeren

Diffusionsgeschwindigkeiten zurückzuführen sein, die zur

erheblichen Reduzierung der Austauschkinetik führt.

Wasserstoffperoxidkonzentration = 0.03 m

Aufgabebeladung = 100 g Uran / kg Harz

pH = 8

Die Kurven für U02(C03l34- sind gestrichelt

dargestellt.

Urankonzentration = 0.02 m

J. Bürck

J. Haag

Dr. Sameh A. Ali

S. Wukovnig

10.02.11 IRCH Zentral koordinierte internationale

Zusammenarbeit

Aus der Abbildung ist der krasse Unterschied der

Austauschkinetik zwischen den U02(C03)34- und den

U02(C03)200H3--Spezies erkennb~r.

Das Hauptgewicht im Rahmen dieses Vorhabens lag im

ersten Halbjahr auf der Verteilung der im Januar

ausgelieferten 5. Auflage der Karlsruher Nuklidkarte.

- 29 -

SOV(p,pn)

I

Anregllngsfunktionen für die Produktion von

49V durch Bestrahlung von natürlichen V-Folien

mit Protonen, Deuteronen, 3He- und

ex-Teilchen

10' L---l.----:l::-....L-:f=--J..----;;:';;---'----7;;:---'-~o 30 40 50ProJectile Energy [MeV] -

10'

Abb.:

Neben je 10 000 Wandkarten und Broschüren, die an den

Gersbach-Verlag zum Verkauf ausgeliefert wurden, gingen

6350 Wandkarten und 9150 Broschüren direkt vom

Druckhaus an Empfänger größerer Stückzahlen im In- und

AuslEmd. 10 000 Wandkarten und 21 000 Broschüren wurden

an KfKgeliefert und werden von LA, SKT und IRCH intern

und an externe wissenschaftliche Institute verteilt. Der

derzeitige Bestand läßt vermuten, daß in ca. 1-2 Jahren ein

Nachdruck der Wandkarte erforderlich sein dürfte.

'Im Hinblick auf die nächste Auflage der Karte wurde der

derzeitige Stand der Daten und Informationen in einer

Computerdatei gespeichert, um eine Aktualisierung der

Karte und das Korrekturlesen eines neuen Manuskriptes

weitgehend zu erleichtern. In der Datei ist für jedes

Nuklidkartenfeld ein Record angelegt, in dem alle Angaben

zum Zerfall in der vorgegebenen Reihenfolge in codierter

Form gespeichert sind. Ein PI/I-Programm ermöglicht

neben einem formalen Test der Codierung eine

Klartextausgabe der Datei, so daß jederzeit der aktuelle

Stand ausgedruckt werden kann.

Der Druck der letzten Bände der Reihe Physik-Daten 15

mit dem gesamten Datenbestand der Karlsruher Sigma

Compilation ist abgeschlossen. Es liegen jetzt die Bände 1

bis 5 und Index vor mit Daten für ca. 3000 Reaktionen

sowie der graphischen Darstellung von etwa 60 % aller

Datensätze.

Die Auswertung der bereits früher geschilderten

Experimente zur Produktion von 49V durch Bestrahlung von

natürlichem Vanadium mit verschiedenen Projektilen wurde

nochmals überprüft, durch einige Korrekturen ergänzt und

mit einer ausführlichen Fehlerbetrachtung abgeschlossen.

Die Abbildung zeigt die gemessenen Anregungsfunktionen.

Die Genauigkeit beträgt für die Wirkungsquerschnitte der

ex-induzierten Reaktion ca. 20 - 25 %, für die der anderen

Reaktionen ca. 25 - 30 %.

Veröffentlichungen

17697

17698

17773

16789

16982

18039

18040.

V16952

V16967

V16968

Vl7701

Primärberichte

10.02.11 P 06A

10.02.11 P 06B

11.01.01 P 18G

11.01.01 P 18H


K. Hemberle

Dr. H. Klewe-Nebenius

F. Michel

Prof. H. Münzel

(TH Darmstadt)

G. Pfennig

Die Experimente zur Bestimmung von

Wirkungsquerschnitten für Produkte aus der Reaktion 6U +

40Ca (Zusammenarbeit mit dem IAK 11, Prof. Rebel und der

Universität Krakau, Prof. Grotowski) wurden

weitergeführt. Aus der Messung der schweren

Reaktionsprodukte mit einem Gaszähler-Teleskop und den

früher gemessenen inklusiven y -Spektren sowie dem

Vergleich mit Vorhersagen des statistischen Modells

konnten Beiträge einzelner Reaktionsmechanismen

abgeleitet werden. So ergab sich für den Prozeß der

vollständigen Fusion zwischen Projektil und Target ein

erstaunlich kleiner Wert von (77 ± 11) mb. Der

überwiegende Anteil der Reaktion verläuft offenbar über

unvollständige Fusion (Transfer in hochangeregte

Zustände).

-30-

15944 COERDT, 101.; CRUBELLATI, R.; MAINKA, E.;MUELLER, H.G.Die G3doliniumbestimmung in Kernbrennstoffen- ein Methodenvergleich.Voilath, D.; Kummerer, K. [Hrsg.]Proc.of the Conf.on Ch3r3cteriz3tion 3ndQual itll Control of Nuelear Materials,Karlsruhe, June 2-5, 1981Journ31 of Nucle3r M3teri3ls, 106(1982)S.109-14Book of Abstracts S.27

15995 GILBERT, E.Biologische Abbaubarkeit derOxid3tionsprodukte von Modellsubst3nzen undAbwasserinhaltsstoffen, getestet 3n einerkontinuierlich arbeitenden biologischenL3borkl3er3nl3ge.Intern3t.Ver3nst31tung 'W3sser, Berlin 81'.5.Weltkongress ueber Ozone, Berlin, 30.Maerz- 5.April 1981Berlln: Colioquium Verl.1981 S.499-518

16410 BLAU, L.; GUESTEN, H.QU3ntum 1Iieids of the photodecomposltion ofpoillnuclear aromatic hvdrocarbons adsorbed onsilic3gel.PoIvnucle3r Arom3tic Hvdroc3rbons. 6thInternat,SlImp.on Phvsical and BlologicalChemlstrll. Columbus, Ohio, Octaber 27-29,1981Columbus, Ohio: Batteile Pr. 1982 S.133-44

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16490 HBRECHT, H.; WILD, H.Investlgation 01' fission pro·duct release bllannealing and melting of LWR fuel pins in airand steam.Proc.ANS Toplcal Meeting on Reactor SafetyAspects of Fuel Beh3vior, Sun V311ev, Id3ho,August 2-6, 1981La Grange Park, 111: ANS 1981 Vol. 2 S.458-68

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16789 NEUMANN, B.; REBEL, H.; GILS, H.J.; PLANETA,R.; BUSCHMANN, J.; KLEWE-NEBENIUS, H.;ZAGROMSKI, S.; SHYAM, R.; MACHNER, H.Incluslve break-up reactions of 6Li at anincident energll of 26 MeV/nucleon.KfK-3277 (Januar 82)Internat.Conf.on Nucleus-Nucleus Collisions,East L3nsing, Mlch., September 27 - October1, 1982Nuclear Phvsics, A382(1982) S.296-316

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VOR:rRAEQE

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V17711 ALBRECHT, H.; WILD, H.Untersuchung der Freisetzung vonSpaltprodukten aus hoch erhitztenKernbrennstoffen.Vortragstagung 'Kern-, Radio-, Strahlenchemie- Grundlagen und Anwendungen', derGesellschaft Deutscher Chemiker, FachgruppeNuklearchemie, gemeinsam mit den chemischenInstituten des KernforschungszentrumsKarlsruhe, Karlsruhe, ZO.-Z4.September 1982[Book of) Abstracts ohne Zaehlung

V17712 STAMM, H.H.; HANKE, H.D.; CLAUSS, H.Ueber die Entwicklung von Radionuklid-Fallenzur Reinigung von stroemendem Primaernatriumin Kernreaktoren.Vortragstagung 'Kern-, Radlo-, Strahlenchemie- Grundlagen und Anwendungen', derGesellschaft Deutscher Chemiker, FachgruppeNuklearchemie, gemeinsam mit den chemischenInstituten des KernforschungszentrumsKarlsruhe, Karlsruhe, ZO.-Z4.September 1982[Book of] Abstracts ohne Zaehlung

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Chemlstry, Juellch, August Z3-27, 1982[Book of] Abstracts 8.168-69

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