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Magnetisierungsumkehr im anisotropen

ferromagnetischen

Quanten-Heisenberg-Modell

Diplomarbeit

eingereicht an der Universität Hamburg

I. Institut für

Theoretische Physik

von Mohammad Sayad

1. Juni 2010

Inhaltsverzeichnis

1 Einleitung 1

2 Modell-Hamiltonian 3

2.1 Heisenberg-Modell . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32.2 Ising-Modell . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82.3 Magnetische Anisotropien . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 92.4 Makrospin-Modell . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13

3 Numerische Methoden 15

3.1 Dimensionsbetrachtungen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 153.2 Grundzustand des Heisenberg-Modells . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 173.3 Exakte Diagonalisierung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 193.4 Lanczos . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20

4 Berechnungen für die Heisenberg-Kette mit Spin s = 1/2 23

4.1 Energiespektrum des Heisenberg-Modells . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 234.2 Energiespektrum des Ising-Modells . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 264.3 Mikroskopische Herleitung des Makrospin-Modells . . . . . . . . . . . . . . . 294.4 Anisotropiebarriere . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 324.5 Magnetisierungsprofile und Korrelationsfunktionen . . . . . . . . . . . . . . . 394.6 Anisotropiebarriere versus Koordinationszahl . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43

5 Berechnungen für die Heisenberg-Kette mit Spin s 45

6 Zusammenfassung und Ausblick 51

Literaturverzeichnis i

Danksagung ii

I

II INHALTSVERZEICHNIS

Kapitel 1

Einleitung

Die Digitalisierung unserer Welt bedingt die Notwendigkeit, die Dichte von Speichermedien zuerhöhen. Gleichzeitig müssen die Zugriffszeiten auf Daten verringert werden. Zur Zeit habendie Hard-Disks eine Speicherdichte von 100Gbit/inch2. Ein Ansatz, die Speicherdichte über10000Gbit/inch2 zu erhöhen, besteht darin, zur Herstellung von Speichermedien selbstorgani-sierte ferromagnetische Nanopartikel zu verwenden [1, 2]. Diese ferromagnetischen Nanoparti-kel zeigen superparamagnetische Eigenschaften, das bedeutet, dass auch unterhalb der Curie-Temperatur keine permanente Magnetisierung zu beobachten ist. Erst unter der Blocking-Temperatur bleibt die Magnetisierung des Nanopartikels stabil. Somit gibt die Blocking-Temperatur die superparamagnetische Grenze für stabile Magnetisierung an. Hierbei hängt dieStabilität von der Größe der Anisotropiebarriere des Nanoteilchens und von der Temperaturab. Ist die Anisotropiebarriere Eb < kBT , bewirken thermische Fluktuationen einen Umschal-ten zwischen den zwei stabilen Grundzuständen, welche durch die Anisotropiebarriere voneinander getrennt sind. Im Falle von eindomänigen Partikeln mit uniaxialer Anisotropie kanndie Umschaltzeit τ mit dem Néel-Brown Gesetz [3] berechnet werden: τ = τ0 exp(Eb/kBT ).Hiebei hängt sowohl τ0 als auch Eb von den Details des Ummagnetisierungsprozesses ab. DasNéel-Brown Gesetz beschreibt den magnetischen Zustand unter der Annahme, dass das Nano-partikel hinreichend klein und somit homogen magnetisiert ist, durch einem Makrospin. D.h.in diesem Modell bleiben alle Spins während der Ummagnetisierung kollinear, was auch alskohärente Rotation bezeichnet wird. Dies mag für sehr niedrige Temperaturen gültig sein [4],aber bei höheren Temperaturen darf die innere Struktur des Nanopartikels bei der Berech-nung der Anisotropiebarriere und der Umschaltzeit im allgemeinen nicht mehr vernachlässigtwerden. Auch bei tiefen Temperaturen ist es wichtig zu wissen, unter welchen Umständendas Makrspin-Modell gültig ist, denn neben thermischen können auch Quantenfluktuationendie homogene Magnetisierung des Nanopartikels zerstören. Als Konsequenz wird der Mecha-nismus der Ummagnetisierung nicht durch eine kohärente Rotation beschrieben werden kön-nen. Da die Umschaltzeit und somit die thermische Stabilität des Nanoteilchens exponentiellvon der Anisotropiebarriere abhängen, können auch geringe Abweichungen der berechnetenWerte für die Anisotropiebarriere vom realen Wert wichtige Konsequenzen haben. Wird dieHöhe der Anisotropiebarriere überschätzt, so wird auch die Umschaltzeit und somit die Lang-zeitstabilität überschätzt. Die Anisotropiebarriere und die Umschaltzeit wurde intensiv mit

1

2

dem Makrospin-Modell untersucht [5, 6]. Es wurden auch Berechnungen mit dem klassischenHeisenberg-Modell durchgeführt [7, 8]. Bei den Berechnungen mit dem Makrospin-Modell wirddie innere Struktur der Nanopartikel vernachlässigt. Bei der Modellierung mit dem klassischenHeisenberg-Modell wird die innere Struktur vollständig berücksichtigt, jedoch werden Quan-teneffekte außer acht gelassen. Daher wird im Rahmen dieser Arbeit das Quanten-Heisenberg-Modell mit uniaxialen Anisotopien für eindomainige Nanopartikel untersucht. Das Hauptzieldieser Arbeit besteht darin, einerseits den Gültigkeitsbereich des Makrospin-Modells als Funk-tion der Systemgröße L und Spinquantenzahl s aufzuzeigen und andererseits Unterschiedezwischen einem klassischen- und einem Quantensystem zu untersuchen.

Kapitel 2

Modell-Hamiltonian

2.1 Heisenberg-Modell

Magnetismus ist ein reines Quantenphänomen, das ohne eine aufwendige experimentelle Um-gebung beobachtbar ist. Daher kennt die Menschheit den Magnetismus seit einigen TausendJahren. Um genauer zu sein, ist der Ferromagnetismus seit langem bekannt, während der An-tiferromagnetismus erst 1932 von Néel postuliert wurde. Was die theoretische Beschreibungdes Phänomens betrifft, gibt es erst seit 1928 durch Heisenberg eine befriedigende Erklärungauf atomistischer Ebene [9]. Werner Heisenberg erklärte die ferromagnetischen Erscheinun-gen durch die Coulomb-Wechselwirkung zusammen mit dem Pauli-Prinzip, was zu folgendemModell-Hamiltonian führt:

H = −L

∑

<i,j>

JijSiSj. (2.1)

Hier ist Jij das Austauschintegral der Coulomb-Wechselwirkung. Die DrehimpulsoperatorenSi repräsentieren die Spins auf dem Gitterplatz i. Beim klassischen Heisenberg-Modell sinddie Drehimpulsoperatoren durch Vektoren Si zu ersetzen. Für den Fall Jij > 0 liegt ferro-magnetische Kopplung vor und für Jij < 0 antiferromagnetische Kopplung. Die Klammernin der Summe bedeuten, dass die Summe nur über Nächstnachbarterme auszuführen ist. ImRahmen dieser Arbeit nehmen wir an, dass der Austauschparameter Jij konstant ist, also anjedem Spinplatz den gleichen Wert Jij = J aufweist, und für alle Rechnungen wird J mitJ = 1 festgelegt.

Das Heisenberg-Modell beschreibt die Klasse von Festkörpern, bei denen der Magnetismusdurch permanente lokalisierte Momente bewirkt wird, die über einen direkten oder einen in-direkten Austausch miteinander in Wechselwirkung stehen. Diese Eigenschaften liegen beimagnetischen Isolatoren (EuO, EuS, EuTe, MnO,..) und bei einigen magnetischen Metal-len (Gd, Tb, Er,...) vor. Aber auch in Metallen (Fe, Co, Ni,..), bei denen der Magnetismusdurch itinerante Elektronen verursacht wird, werden die magnetischen Eigenschaften durch

3

4 Heisenberg-Modell

das Heisenberg-Modell noch beschrieben. Angemessener wäre in diesem Fall jedoch die Ver-wendung des Hubbard-Modells.

Austauschwechselwirkung

Die Frage nach der Ursache für die spontane kollektive magnetische Ordnung unterhalb einerkritischen Temperatur in ferro-, ferri- und antiferromagnetischen Materialen wird im folgen-den diskutiert. Eine nahe liegende Antwort wäre die magnetostatische Wechselwirkung dermagnetischen Momente. Die magnetostatische Wechselwirkung für zwei magnetische Momen-te, die einen Abstand von 1A haben, liegt in der Größenordnung von 0.1 meV (∼ 1K). Aberda die kritische Temperatur TC im Bereich 100 bis 1000K (TC(Fe) = 1043K, TC(Co) = 1394,TC(Gd) = 289 und TC(EuO) = 70 [10]) liegt, kann man die magnetostatische Wechselwirkungals Ursache ausschließen.Es gibt phänomenologische Theorien, die auf einem Meanfieldansatz beruhen. Als Beispiel seihier die Theorie des Ferromagneten von P. Weiß (1908) zu nennen, die den Phasenübergangzwischen Ferromagnetismus und Paramagnetismus qualitativ gut zu erklären vermag. Aber siekann nicht die mikroskopischen Ursachen beschreiben, sondern es wird ein inneres Magnetfeldpostuliert, welches als Ursache für die kollektive Ausrichtung der permanenten magnetischenMomente angesehen wird.

Es hat sich herausgestellt, dass die Coulombwechselwirkung im Zusammenspiel mit dem Pauli-Prinzip die Ursache für die kollektive Ordnung der magnetischen Momente ist. Wie die spinun-abhängige Coulombwechselwirkung magnetische Kopplung und kollektive Ordnung verursacht,soll für das einfache Beispiel eines Zwei-Elektronen-Systems im Folgenden dargestellt werden.Seien r1 und r2 die räumlichen Koordinaten und φa(r1) und φb(r2) die Wellenfunktionen derElektronen. Der Spinanteil des Zwei-Elektronen-Systems besteht aus insgesamt vier Zustän-den, also aus einem symmetischen Triplett-Zustand χT (S = 1) und einen antisymmetrischenSingulett-Zustand χS (S = 0). Aus dem Pauli-Prinzip ergeben sich folgende Gesamtwellen-funktionen:

ψS =1√2(φa(r1)φb(r2) + φa(r2)φb(r1))χS (2.2)

ψT =1√2(φa(r1)φb(r2) − φa(r2)φb(r1))χT .

Die Coloumbwechselwirkung

Hc(r1, r2) =e2

4πǫ0|r1 − r2|(2.3)

wirkt nur auf den Ortsanteil und führt zu folgenden Ausdrücken:

HCψS = ESψS (2.4)

HCψT = ETψT .

KAPITEL 2. MODELL-HAMILTONIAN 5

Für den Fall ES 6= ET (ein einfaches Beispiel hierfür wäre die Berechnung des H2-Molekülsmit dem Heitler-London-Verfahren) wird eine energetisch bevorzugte Spinanordnung realisiertohne die Wirkung eines externes Magnetfeldes. Die Wirkung der Coulomb-WechselwirkungHC auf den Ortsanteil kann durch einen effektiven Operator H, der ausschließlich auf denSpinanteil wirkt, simuliert werden, wenn H folgende Bedingungen erfüllt:

HχS = ESχS (2.5)

HχT = ETχT .

Die Bedingungen (2.5) sind erfüllt, wenn der effektive Hamiltonian die folgende Form aufweist:

H =1

4(Es + 3ET ) − (ES − ET )(s1s2) (2.6)

= J0 − J12(s1s2)

Das wird unmittelbar ersichtlich, wenn wir das Skalarprodukt s1s2 für das Singulett und dasTriplett berechnen.

s1s2 =1

2S(S + 1) − 3

4=

{

−34 S = 0

+14 S = 1

(2.7)

Die direkte Austauschwechselwirkung ist für ein Zwei-Elektronen-System als J12 = ET − ES

definiert, und im Prinzip ein Resultat störungstheoretischer Rechnung erster Ordnung für dieCoulomb-Wechselwirkung. Da es extrem aufwendig ist, die lokalen Austauschintegrale Jij ineinem Festkörper zu bestimmen, da sie von der gesamten elektronischen Struktur eines mög-licherweise stark korrelierten Vielteilchensystems abhängen, werden diese im Rahmen dieserArbeit als Parameter aufgefasst.Nun stellt sich die Frage, wie ein effektiver Spin-Hamiltonian in einem Vielteilchensystemhergeleitet werden kann. An dieser Stelle verweisen wir auf die Herleitung von P. A. Dirac, inder gezeigt wird, dass die Coulomb-Wechselwirkung in erster störungstheoretischer Näherungfür ein Vielteichensystem direkt zum Heisenberg-Modell führt [11].Die direkte Austauschwechselwirkung ist in manchen Fällen viel zu schwach, um eine spon-tane Magnetisierung erklären zu können. Dies ist z.B. in magnetischen Isolatoren der Fall.Dieses liegt daran, dass der Abstand zwischen den einzelnen Ionen oder Atomen in Isolato-ren zu groß ist und da Jij durch ein Überlapp-Integral bestimmt ist, fällt der Beitrag kleinaus. Daher ist der entscheidende Austauschmechanismus bei Isolatoren ein anderer, nämlichder indirekte Austausch, der als Resultat störungstheoretischer Rechnung zweiter Ordnungzum Heisenberg-Modell führt. Ein Beipiel hierfür ist Manganoxid (MnO), bei dem die Aus-tauschwechselwirkung durch das Anion (02−) vermittelt wird. Die Austauschwechselwirkunghat keinen unversellen Charakter. Es gibt je nach Materialeigenschaften unterschiedliche Aus-tauschmechanismen, die zwar zum gleichen Modell-Hamiltonian führen, jedoch mit einer an-deren Interpretationen von J .

6 Heisenberg-Modell

Heisenberg-Hamiltonian und Spinoperatoren

Das Skalarprodukt der Spinoperatoren Si = (Sxi , S

yi , S

zi ) im Heisenberg-Hamiltonoperator

kann mit Hilfe der Leiteroperatoren in Komponenten zerlegt werden. Hierbei sind die x- bzw.y-Komponente des Spinoperators Si wie folgt definiert:

Sxi =

1

2(S+

i + S−i ) (2.8)

Syi =

1

2i(S+

i − S−i )

Mit dem Ausdruck (2.8) lässt sich das Skalarprodukt der Spinoperatoren umformen:

SiSj =1

2(S+

i S−j + S−

i S+j ) + Sz

i Szj , (2.9)

so dass:

H = −L

∑

<i,j>

Jij [1

2(S+

i S−j + S−

i S+j ) + Sz

i Szj ] (2.10)

Später wird deutlich werden, dass die Formulierung (2.10) gegenüber dem Ausdruck (2.1) ge-wisse Vorteile hat. Nun werden einige wichtige Eigenschaften der Leiteroperatoren aufgelistet:

[S+i , S

−j ]− = 2δij S

zi (2.11)

[Szi , S

∓j ]− = ∓δij S∓

i

An dieser Stelle führen wir die folgende Notation ein:

Sz =

L∑

i=1

Szi

S− =L

∑

i=1

S−i

S2 =

L∑

i=1

S2i (2.12)

M =L

∑

i=1

mzi

L gibt die Anzahl der Spins an und S(S+1) ist der Eigenwert des Operators S2. Im gegensatzhierzu beschreibt s einen Eigenwert des Operators S2

i . Mit Smax = Ls wird der maximaleEigenwert des Operators definiert.


Der Heisenberg-Hamiltonian (2.1) hat folgende Eigenschaften:

[H, S±]− = 0 (2.13)

[H, S2]− = 0 (2.14)

[H, Sz]− = 0 (2.15)

Der Heisenberg-Hamiltonian (2.1) ist rotationsinvariant im Spinraum, daher kommutiert derHamiltonian mit S und erfüllt folglich auch die Kommutatorrelationen (2.14) und (2.15).Die Eigenschaft (2.13) hat zur Folge, dass Zustände mit gleicher S-Quantenzahl als Eigenwertdie gleiche Energie besitzen:

E(S,M) = 〈E,S,M |H |E,S,M〉 (2.16)

= 〈E,S,M |HS+|E,S,M − 1〉= 〈E,S,M − 1|H|E,S,M − 1〉= E(S,M − 1)

= E(S)

Die Schreibweise |E,S,M〉 symbolisiert einen normierten Eigenzustand des Hamiltonians zudem Energieeigenwert E. Außerdem ist der Zustand |E,S,M〉 ein Eigenzustand der Operato-ren S2 und Sz mit Eigenwerten S(S + 1) bzw. M .

8 Ising-Modell

2.2 Ising-Modell

Das Ising-Modell [12] nimmt wegen der analytischen Lösbarkeit und seines recht weiten An-wendungsbereiches innerhalb der Vielteichen-Hamiltonians eine Ausnahmestellung ein. Vorallem wegen seiner Einfachheit und des Vorliegens eines Phasenübergangs spielt das Modellin der statistischen Physik eine wichtige Rolle. Ising konnte das eindimensionale Modell ana-lytisch lösen und stellte fest, das in diesem Fall kein Phasenübergang vorliegt. Die analytischeLösung des zweidimensionalen Ising-Modells ohne eine äußeres Magnetfeld wurde von LarsOnsager [13] vorgelegt und führt auf eine logarithmische Singularität der spezifischen Wärme.Daher liegt im zwei dimensionalen Ising-Modell ein Phasenübergang zweiter Ordnung vor. Inhöherer Dimensionen existiert bisher keine analytische Lösung des Modells, allerdings kanndas Modell numerisch gelöst werden. Im Rahmen dieser Arbeit ist das Ising-Modell aus einemganz anderem Grund interessant:Das Ising-Modell beschreibt Spins auf dem Gitter, die nur zwei diskrete Zustände s = ±1annehmen können. Daher kann das Ising-Modell als ein Spezialfall des Heisenberg-Modellsangsehen werden. Dieses wird deutlich, wenn beim Heisenberg-Modell das Skalarprodukt derSpinoperatoren in gewichtete Komponeneten zerlegt werden.

H = −∑

<i,j>

Jij [α(Sxi S

xj + Sy

i Syj ) + βSz

i Szj ] (2.17)

Der Ausdruck (2.17) ergibt für α = β das Heisenberg-Modell und für α = 0 das Ising-Modell.Für β ≫ α wird der Charakter der Lösung des Heisenberg-Modells Ising-artig. Später wirddieses für Spins-1/2 im Rahmen dieser Arbeit numerisch gezeigt.


2.3 Magnetische Anisotropien

Der Heisenberg-Hamiltonian (2.1) ist vollkommen isotrop, da das Skalarprodukt nur von derrelativen Ausrichtung der Spins untereinander abhängt. Da der kollektive Magnetismus in kris-tallinen Festkörpern vorzufinden ist und diese im allgemeinen anistrop sind, bewirkt dieses,dass gewisse magnetische Eigenschaften eines Festkörpers ebenfalls anisotrop sind. Daher mussder Hamiltonian (2.1) durch Terme, welche magnetische Anisotopien beschreiben, ergänzt wer-den. Magnetische Anisotropie bedeutet, dass die Magnetisierung in magnetischen MaterialienVorzugsrichtungen bezüglich bestimmter Kristallachsen besitzt. Die Vorzugsrichtung in derMagnetisierung wird als leichte Achse bezeichnet, das beudetet, dass der Energieaufwand fürdie Magnetisierung des Materials in dieser Richtung minimal ist. Die Richtung, in der dieMagnetisierung eines Materials einen maximalen Energieaufwand erfordert, wird als schwereAchse bezeichnet. Die magnetische Anisotropien können folgende mikroskopische Ursachenhaben:

• Dipol-Wechselwirkung

• Spin-Bahn-Kopplung

Dipol-Wechselwirkung

Wir haben im Abschnitt (2.1) die magnetostatische Wechselwirkung, also die Wechselwirkungeines lokalisierten magnetischen Moments mit den Dipolfeldern der anderen magnetischenMomente, als Ursache für den kollektiven Magnetismus ausgeschlossen, da sie im allgemei-nen quantitativ viel kleiner ist als die Austausch-Wechselwirkung. Andererseits ist die Dipol-Wechselwirkung viel langreichweitiger als die Austausch-Wechselwirkung, daher spielt sie alsKorrektur, welche eine Aniotropie bewirken kann, eine wichtige Rolle. Die magnetostatischeWechselwirkung wird durch den folgenden Term beschrieben [11]

HDipol =

i6=j∑

i,j

Ki,j(SiSj − 3(Sieij)(Sjeij)) (2.18)

Mit der Kopplungskonstante

Ki,j =µ0

8π

g2Jµ

2B

|ri − rj|3(2.19)

und den Vektoren

ei,j =ri − rj

|ri − rj|. (2.20)

Es sei µB hier das Bohrsche Magneton und gJ sei der Landé-Faktor.Für jede unendlich ausgedehnte Probe und Proben mit sphärischer oder elliptischer Symme-trie ergibt die Dipol-Wechselwirkung keinen Beitrag zur magnetische Anisotropie. Aber jedeendliche makroskopische Probe ist von Flächen begrenzt und diese Grenzflächen liefern einen

10 Magnetische Anisotropien

Beitrag zur Anisotropie-Energie. Dieser hängt von der Form der Probe ab und wird daher alsFormanisotropie bezeichnet.Die Dipol-Wechselwirkung kann eine partielle Demagnetisierung bewirken, was zur Bildungmagnetischer Domänen führt. Da die Dipol-Wechselwirkung nur auf Grund der großen Reich-weite als Korrektur hinzugefügt wird, kann diese Korrektur bei sehr kleinen Proben, wie z.B.Nanoteilchen, in guter Näherung vernachlässigt werden.

Spin-Bahn-Wechselwirkung (Magnetokristalline Anisotropie)

In Proben mit sphärischer oder elliptischer Symmetrie ergibt die Dipol-Wechselwirkung kei-nen Beitrag zur Anisotropieenergie und trotzdem sind solche Proben im allgemeinen nicht iso-trop. Der Grund hierfür ist die Spin-Bahn-Kopplung. Um diesen Effekt quantenmechanischzu erfassen, reicht die Schrödinger-Gleichung nicht aus, da diese nicht zwischen verschiede-ne Magnetsierungsrichtungen differenzieren kann. Die Spin-Bahn-Kopplung ergibt sich ausder Dirac-Gleichung und kann in einem semiklassischen Modell anschaulich begründet wer-den. Vom Ruhesytem des Elektrons aus gesehen, bewegt sich der positiv geladene Kern umdas Elektron und erzeugt einen Ringstrom, an dessen Magnetfeld der Elektronenspin kop-pelt mit der Folge, dass verschiedene Magnetisierungsrichtungen unterschiedliche Energienergeben. Die Differenz der Gesamtenergie zweier unterschiedlicher Magnetisierungsrichtungenergibt die magnetokristalline Anisotropienenergie. Daher hängt die Stärke magnetokristallineAnisotropie davon ab, dass der Bahndrehimpuls an den Spin koppelt, von der Größe des Bahn-drehimpulses und dass die Spin-Bahn-Kopplung für verschiedene Magnetisierungsrichtungenunterschiedliche Beiträge liefert. Im Prinzip gibt es zwei Möglichkeiten für die Spin-Bahn-Kopplung, dies zu realisieren [14]:

• Der Drehimpulsvektor ist an einer Kristallebene fixiert und dessen Projektion auf denSpin-Vektor variiert je nach Magnetisierungsrichtung.

• Drehimpuls- und Spinvektor sind kollinear, aber in Abhängigkeit von der Magnetise-rungsrichtung variiert der Betrag vom Drehimpulsvektor.

In niedrigdimensionalen Systemen ist die Anisotropieenergie größer als in Bulksystemen, wasin Tabelle (2.1) für verschiedene Materialien dargestellt ist. Das ist ein weiterer Grund für dieDominanz der Spin-Bahn-Kopplung im Vergleich zur Dipol-Wechselwirkung.

Nun ist noch ein Vergleich der magnetokristallinen Anisotropie mit der Austausch-Wechsel-wirkung in Abhängigkeit von der Dimension des Systems, also von der Koordinationszahl,notwendig. Unter der Annahme, dass die Austausch-Wechselwirkung lokal und daher von derKoordinationszahl unabhängig ist, vergleichen wir diese mit der magnetokristallinen Aniso-tropieenergie. Die Austausch-Wechselwirkungsenergie kann in einem einfachen Modell durchdie Curie-Temperatur abgeschätzt werden und ist in Tabelle (2.2) für einige Ferromagnetenaufgelistet.In niedrigdimensionalen Systemen ist die Koordinationszahl klein im Vergleich zu höher di-mensionalen Systemen und somit ist dort der Einfluß der Austausch-Wechselwirkung auf das


n Fe Co Ni MAEµs µl µs µl µs µl [meV]

|| ⊥ || ⊥ || ⊥3 2.05 0.05 1.59 0.08 0.62 0.05 0.012 3.07 0.07 0.10 2.09 0.20 0.19 0.94 0.18 0.14 1.001 3.22 0.72 0.27 2.32 0.98 0.77 1.18 0.84 0.44 100 4 2 3 3 2 2 -

Tabelle 2.1: Spin (µs) und Bahndrehimpuls (µl) für Fe, Co und Ni für Bulksysteme (n=3),dünne Schichten (n=2), Ketten (n=1) und Atome(n=0). Für Oberflächen undKetten ist µl parallel (||) und senkrecht (⊥) zur Oberfläche bzw. Kettenachseangegeben. In der Spalte MAE sind die magnetokristalline Anisotropieenergie fürverschiedene Dimensionen (n) dargestellt. Daten entnommen aus Ref. [14].

gesamte System im Vergleich kleiner. Hinzu kommt, dass die Anisotropien in niedrigdimen-sionalen Systemen größer sind. In der Tabelle (2.1) ist zu sehen, dass die Anisotropieenergienin eindimensionalen Systemen sich nur noch um eine Größenordnung von der Energie derAustauschwechselwirkung unterscheiden. Das bedeutet zusammenfassend, dass in höherdimen-sionalen System die Austausch-Wechselwirkung dominiert, während in niedrigdimensionalenSystemen der Einfluß der magnetokristallinen Anisotropie auf die magnetischen Eigenschaftendes Systems zunimmt.

Die Spin-Bahn-Kopplung ist in einem Vielteilchen-System schwer zu beschreiben, daher mussman mit vereinfachten Modellen arbeiten, deren Rechtfertigung häufig nur durch einen Ver-gleich mit experimentellen Daten besteht. In diesem Sinne wird die magnetokristalline Aniso-tropie in niedrigster Ordnung durch folgende Terme modelliert:

• Ein-Ionen oder uniaxiale Anisotropie

HD = −DL

∑

i

(Szi )2 (2.21)

• Kopplungsanisotropie

HD = −DL

∑

<i,j>

Szi S

zj (2.22)

Ferromagneten Fe Co Ni Gd MnSb EuO EnSkBTC [meV] 89,9 120,1 54,3 24,9 50,6 6 1,4

Tabelle 2.2: Curie-Temperaturen einiger ferromagnetischer Materialien [10].

12 Magnetische Anisotropien

In dieser Arbeit wird ausschließlich die Kopplungsanisotropie für verschiedene Spin-Quantenzahlens untersucht. Der Grund besteht darin, dass die uniaxiale Anistropie für s = 1/2-System keinenliefert, da in diesem Fall gilt (Sz

i )2 = 1/4 für alle i gilt. Die Kopplungsanisotropie hat folgendeEigenschaften:

[HD, H]− 6= 0 (2.23)

[HD, S2]− 6= 0 (2.24)

[HD, S±]− 6= 0 (2.25)

[HD, Sz]− = 0. (2.26)


2.4 Makrospin-Modell

Das Makrospin-Modell ist eine starke Approximation eines Vielspinsystems. Unter der An-nahme einer im Vergleich zur anisotropen Wechselwirkung starken Austausch-Wechsel-wirkung, wird davon ausgegangen, dass alle Spins parallel zueinander orientiert sind und einenMakrospin bilden. Das bedeutet aber, dass Inhomogenitäten innerhalb des Nano-Systems völ-lig vernachlässigt werden.Trotzdem dient das Modell auf Grund seiner Einfachheit sehr oft als Grundlage für die Be-schreibung eines Vielspinsystems für unterschiedliche Phänomene.Mit dem Makrospin-Modell werden sehr häufig Ummagnetisierungsprozesse bei Nanoteilchenbeschrieben. Ein Beispiel hierfür ist das Stoner-Wohlfarth-Modell [15], welches als Startpunktdie Makrospin-Approximation wählt, um eine Bewegungsgleichung für die Magnetisierung beiTemperatur T = 0 in einem äußeren Magnetfeld aufzustellen. Die Ummagnetisierung wirdals ein kohärenter Umschaltprozess beschrieben, d.h. alle Spins innerhalb des Nanoteilchensbleiben während der Drehung kollinear.Bei endlichen Temperaturen können thermische Fluktuationen zu einer Ummagnetisierungdes Nanoteilchens führen. Das Néel-Brown Modell [3] beschreibt diesen Effekt unter der An-nahme des Makrospin-Modells und der uniaxialen Anisotripie (2.21).Auch in der Quantentheorie des molekularen Magnetismus wird sehr häufig das Makrospin-Modell verwendet [16]. Das Makrospin-Modell ist in vielen Fällen ausreichend, um Grundzu-standseigenschaften und Phänomene wie magnetisation tunneling zu beschreiben. Dafür mussder Hamiltonian (2.27) durch eine transversale Komponente ergänzt werden, um das Tunnelndes Spins durch die Anisotropiebarriere zu beschreiben.

Der Makrospin-Modell-Hamiltonian HMS hat eine sehr einfache Form

HMS = −D(Sz)2 + E0 (2.27)

mit D als Anisotropieparameter und mit einem Energieoffset E0. Die Energieeigenwerte desHamiltonians (2.27) wird offensichtlich:

E(M) = −D(M)2 + E0 (2.28)

Das Energiespektrum E(M) zu diesem Hamiltonian ist in Abbildung 2.1 dargestellt. DieAnisotropiebarriere Eb ist definiert als die Energiedifferenz E(M = 0) − E(M = Smax):

Eb = DL2s2 (2.29)

und steigt quadratisch mit der Systemgröße L und der Spinquantenzahl s an.

Das Ziel dieser Arbeit besteht darin, die Frage zu beantworten, wie gut die Makrospin-Aproximation die Anisotropiebarriere als Funktion der Systemgröße L und der Spinquan-tenzahl s beschreibt. Das bedeutet, dass das Makrospin-Modell mit einem mikroskopischenModell, dem Heisenberg-Modell mit einer Kopplungsanisotropie, verglichen werden soll. Wir

14 Makrospin-Modell

Abbildung 2.1: Energiespektrum des Makrospin-Modells.

werden im Abschnitt 4.3 das Makrospin-Modell im Limes kleiner Anisotopien mit der Stö-rungstheorie 1. Ordnung aus dem mikroskopischen Heisenberg-Modell mit einer Kopplungsa-nisotopie herleiten.

Auf der anderen Seite lässt sich das Makrospin-Modell auch als Grenzfall maximaler Koordina-tion aus dem Heisenberg-Modell herleiten. Im Detail wird dies im Abschnitt 4.6 systematischuntersucht.

Kapitel 3

Numerische Methoden

3.1 Dimensionsbetrachtungen

In diesem Abschnitt wird die Dimension des gesamten Hilbertraums sowie die Dimension desjeweils zu diagonalisierenden Hilbertraums diskutiert. Ohne Symmetriebetrachtung ist dieDimension des gesamten Hilbertraums für L Spins mit beliebig unterschiedlicher Spinquan-tenzahl s

dim(H) =L

∏

i=1

(2s(i) + 1). (3.1)

Sind alle L Spins gleich, so reduziert sich die Formel auf dim(H) = (2s + 1)L. Für den Fall,dass der Hamiltonoperator mit der z-Komponente des Gesamtspins kommutiert, zerfällt derHilbertraum H in paarweise orthogonale Unterräume H(M)

H =

+Smax⊕

M=−Smax

H(M). (3.2)

Hierbei wird mit der Notation H der gesamte Hilbertraum bezeichnet, während H(M) einenUnterraum zu einer magnetischen Quantenzahl M angibt. Mit der Notation H(S,M) wirdzusätzlich zum Eigenwert von Sz, der magnetischen Quantenzahl M , auch noch der EigenwertS(S + 1) von S2 angegeben. Für die jeweils zu diagonalisierenden Hamiltonmatrizen aus demHilbertraum H(M) ist es wichtig zu wissen, welche Dimension diese Unterräume besitzen.Einerseits bestimmt die Dimension der Hilbertraums dim(H(M)) die Anzahl der Produkt-zustände in dem jeweiligen Unterraum H(M), andererseits liefert die Dimensionsformel diemaximale Dimension der zu diagonalisierenden Hamiltonmatrix, also die Systemgröße, die miteiner bestimmten numerischen Methode berechnet werden kann.

15

16 Dimensionsbetrachtungen

Unter der Bedingung s(1) = . . . = s(L) gilt folgende Dimensionsformel [16]

dim(H(M)) = f(L,µ, ν) (3.3)

=

⌊ν/µ⌋∑

n=0

(−1)n(

L

n

)(

L− 1 + ν − nµ

N − 1

)

Mit µ = 2s+ 1, ν = Smax −M und ⌊ν/µ⌋ symbolisiere eine Gauss-Klammer.Der Startpunkt für die exakte Diagonalisierung bzw. das Lanczos-Methode ist die Matrixdar-stellung des Hamiltonians. Dies wird in der Produktbasis realisiert. Die Produktbasis |s1, . . . , si, . . . sL〉wird aus dem Einteilchenbasis |si〉 konstruiert und ist Eigenzustand von Sz

i für alle i ∈(1, . . . , L).

|s1, . . . , si, . . . , sL〉 = |s1〉 ⊗ |si〉 ⊗ · · · ⊗ |sL〉 (3.4)

Die Produktbasis (3.4) ist ein Orthonormalsystem und vollständig in HL = H1 ⊗H2 · · · ⊗HL.

Auch die Wirkung der Leiteroperatoren Si±

sind in diesem Basissytem einfach zu berechnen.

siz|s1, . . . , si, . . . sL〉 = si|s1, . . . , si, . . . sL〉 mit si ∈ {2s, . . . , 0, . . . ,−2s} (3.5)

si±|s1, . . . , si, . . . sL〉 =

√

s(s+ 1) − si(si ± 1)|s1, . . . , si ± 1, . . . sL〉 (3.6)

Der allgemeine Zustand |ψ〉 aus dem Unterraum H(M) ist eine Linearkombination aus allenSpinkonfigurationen (3.4), welche die Bedingung

∑Li si = M erfüllen:

|ψ〉 =

dim(H(M))∑

s1,...,sL

c(s1, . . . , sL)|s1, . . . , si, . . . sL〉 (3.7)

Die Koefizienten c(s1, . . . , sL) aus (3.7) sind im Allgemeinen unbekannt und werden numerischbestimmt.

KAPITEL 3. NUMERISCHE METHODEN 17

3.2 Grundzustand des Heisenberg-Modells

Wir werden im Abschnitt (4.3) das Makro-Spin-Modell für eine offene Kette und Spins 1/2aus dem Quanten-Heisenberg-Modell mit einer Kopplungsanisotropie herleiten. Zu diesemZweck untersuchen wir hier den ungestörten Grundzustand des Heisenberg-Modells (D = 0)mit einer ferromagnetischen Kopplung (J > 0). Im Allgemeinen bildet der Operator S− fürden Fall S ≥ M einen Eigenzustand |ψ(S,M + 1)〉 ∈ H(S,M + 1) auf einen Eigenzustand|ψ(S,M)〉 ∈ H(S,M) mit der Normierung

√

S(S + 1) −M(M + 1) ab. Wendet man dies aufden vollpolarisierten Zustand an, also auf den Zustand |ψ(Smax, Smax)〉 ∈ H(Smax, Smax), soerhält man folgendes Ergebnis. Da der vollpolarisierte Zustand ein Grundzustand aus demUnterraum H(Smax, Smax) ist, können alle anderen Grundzustände |ψ(Smax,M < Smax)〉aus dem Unterraum H(S,M < Smax) durch die Anwendung von S− aus diesem konstruiertwerden. Dies hat zur Folge, dass der Grundzustand immer ein Eigenzustand zu S2 mit demEigenwert Smax(Smax + 1) ist.

|ψk〉 = (S−)k| ↑↑↑ . . . ↑↑〉 (3.8)

=∑

i1

· · ·∑

ik

S−i1. . . S−

ik| ↑↑↑ . . . ↑↑〉

=∑

i1,...,ik

S−i1. . . S−

ik| ↑↑↑ . . . ↑↑〉

Nach Gleichung (2.16) hängt die Grundzustandsenergie E im jeweilgen Unterraum H(M)nicht von M ab. Daher ist die Grundzustandsenergie (2S + 1)-fach entartet und kann sehreinfach im vollpolarisiertem Zustand |ψ0〉 für eine Spinkette berechnet werden:

E(S,L) = 〈ψ0|H|ψ0〉 (3.9)

= J(L− 1)s2.

18 Grundzustand des Heisenberg-Modells

Addition von L beliebigen Drehimpulsen

Bei der Addition L beliebiger Drehimpulse s(i) treten die Werte der zum Gesamtdrehimpulsgehörenden Quantenzahl S mit der Multiplizität P s

SL auf. Zu jedem Unterraum H(S) gehören2S+1 Zustände, da M ∈ {−S,−S+1 . . . , S−1, S} gilt. Mit den Multiplizitäten P s

SL kann folg-lich die Gesamtzahl der Eigenzustände von S2 mit dem Eigenwert S berechnet werden. Es gibtinsgesamt (2S+1)P s

SL Zustände zu dem Eigenwert S. Das bedeutet, dass mit der Informationüber die Multiplizitäten P s

SL das gesamte Energiespektrum des Heisenberg-Modells qualitativanalysiert werden kann. Somit können numerische Resultate mit analytischen Aussagen über-prüft werden. Dieses wird in einem späteren Kapitel für den Fall s(1) = · · · = s(L) = 1/2 anHand des numerisch bestimmten Energiespektrums diskutiert. Die Formel für die Multiplizi-täten P s

SL unter der Randbedingung s(1) = · · · = s(L) = s lautet [17]:

P sSL =

∑

k

(−1)k(

L

k

)(

(s+ 1)L− S − (2s + 1)k − 2

L− 2

)

(3.10)

Der Summationindex k ∈ N muss zwei Bedingungen genügen:k ≥ 0 und (s+1)L−S−(2s+1)k−2 ≥ L− 2. Im Falle von s = 1/2 kann der Ausdruck (3.10)

wesentlich vereinfacht werden: In der Tabelle (3.1) sind die Multiplizitäten P1/2SL dargestellt.

P1/2SL =

L!(2S + 1)!

(12L− S)!(1

2L+ S + 1)!. (3.11)

HH

HH

HHS

L2 4 6 8 10

0 1 2 5 14 421 1 3 9 28 902 1 5 20 753 1 7 354 1 95 1

HH

HH

HHS

L3 5 7 9 11

1/2 2 5 14 42 1323/2 1 4 14 48 1655/2 1 6 27 1107/2 1 8 449/2 1 1011/2 1

Tabelle 3.1: Multiplizitäten P1/2SL für L gerade (links) und L ungerade (rechts)


3.3 Exakte Diagonalisierung

Der konzeptionell einfachste Weg, ein stark korreliertes Vielteilchensytem zu lösen, bestehtdarin die Hamiltonmatrix des Systems komplett zu diagonalisieren. Auf diese Weise könnendie Eigenvektoren und Eigenwerte der Schrödinger-Gleichung

H|ψ〉 = E|ψ〉 (3.12)

eines zeitunabhängigen Systems berechnet werden. Für die Matrixdarstellung wird die Pro-duktbasis (3.4) gewählt. Sei {|α〉} eine Produktbasis mit |α〉 ≡ |s1〉⊗|si〉⊗· · ·⊗|sL〉. Nach demEntwicklungssatz kann ein beliebiger Zusand |ψ〉 in dieser Basis in folgender Form dargestelltwerden:

|ψ〉 =∑

α

cα|α〉 mit cα = 〈α|ψ〉. (3.13)

In der Matrixdarstellung ergibt sich für die Schrödinger Gleichung folgendes

Hc = Ec (3.14)

mit H als Matrixdarstellung des Hamiltonoperators in der Produnktbasis |α〉. Der Vektorc hat die Koeffizienten cα. Der Heisenberg-Hamiltonian (2.10) und die Kopplungsanisotopie(2.22) kommutieren mit dem Operator Sz, daher zerfällt der Hilbertraum H in paarweiseorthogonale Unterräume H(M) (3.2). Da die Dimension der Unterräume H(M) kleiner istals die Dimension des gesamten Hilbertraums H, wird die Hamiltonmatrix H sinnvollerweisein Unterraum H(M) diagonalisiert. Die Hamiltonmatrix H wird mit der Diagonalisierungs-routine DSYEV, aus der LAPACK-Bibliothek (Linear Algebra PACKage) [18], vollständigdiagonalisiert. Auf diese Weise erhält man das gesamte Energiespektrum und alle Eigenzu-stände des Hamiltonoperators H.Ein wesentlicher Nachteil der kompletten Diagonalisierung besteht darin, dass nur kleine Syste-me berechnet werden können, da die Dimension eines Vielteilchensytems mit der Systemgrößeexponentiell wächst. Interressiert man sich jedoch nur für extremale Eigenwerte und Zustände,so sind iterative Methoden wesentlich effizienter, wie wir im nächsten Abschnitt sehen werden.

20 Lanczos

3.4 Lanczos

Startpunkt der Berechnungen ist wieder die Matrixdarstellung H des Hamiltonians im Un-terraum H(M) mit der Dimension N = dim(H(M)). Die Aufgabe besteht darin die Ei-genwertgleichung (3.12) für den minimalen Eigenwert, also für den Grundzustand zu lösen.Der Lanczos-Algorithmus [19] generiert ausgehend von einem Zufallsvektor u0 eine Basis{u0,u1, . . .un−1} im Krylov-Unterraum Kn = {u0, Hu0, . . . , H

n−1u0}. Die Konstruktion derorthogonalen Bais von Kn wird mit folgendem Algorithmus durchgeführt:

ui+1 = Hui − aiui − b2i ui−1 für i = 0, . . . , n − 1 (3.15)

ai =uT

i Hui

uTi ui

für i = 0, . . . , n − 1 (3.16)

b2i =uT

i ui

uTi−1ui−1

für i = 1, . . . , n − 1 (3.17)

Die Iteration (3.15) generiert orthogonale, jedoch nicht orthonormale Vektoren. Daher mussdie Krylov-Basis noch normiert werden. Außerdem gilt u−1 = b0 = 0. Die Hamiltonmatrix istin der Krylov-Basis offensichtlich tridiagonal:

Tij =

n−1∑

i,j

uTi Huj =

ai j = ibi j = i± 10 sonst

(3.18)

Unter der Annahme, dass bn = 0 gilt, ist Kn ein invarianter Unterraum, das bedeutet HKn ⊂Kn und es gilt:

H =n−1∑

i,j

uiTijuTj . (3.19)

Hierbei bezeichnet n die Anzahl der Lanczos-Iterationen. Die Hamiltonmatrix wird iterativin die Krylov-Basis transformiert und in jedem Iterationsschritt werden jeweils drei Vektorenaus der Krylov-Basis benötigt. In der Praxis wird die Annahme bn = 0 nicht strikt umgesetzt,denn dies kann nur im Falle n = N erfüllt werden. Für n < N ist (3.19) nur näherungsweisegültig. Die Anzahl der Iterationsschritte wird derart gewählt, dass bn < ǫ ist mit ǫ ∈ R. DieBedingung bn < ǫ wird als Abbruchkriterium genutzt und mit dem Parameter ǫ kann die ge-wünschte Genauigkeit festgelegt werden. Ist ǫ hinreichend klein gewählt, so sind die minimalenEigenwerte und Eigenzustände der Matrix T gute Näherungen der Eigenwerte und Eigenzu-stände der Matrix H. Die niedrigsten Eigenwerte und Eigenzustände konvergieren bereits fürn≪ N . Aus diesem Grunde ist die Matrix T sehr einfach zu diagonalisieren. Hierzu wird dieDiagonalisierungsroutine DSTEVD aus der LAPACK-Bibliothek verwendet.Da die Matrix T hermitesch und folglich diagonalisierbar ist, existiert für T die Darstellung inDiagonalform D = QTQ† mit der unitären Matrix Q†, deren Spalten (q0, . . . ,qn−1) eine Basisaus Eigenvektoren von T sind, welche als Lanczos-Basis bezeichnet wird. Die DiagonalmatrixD ist reell, da T eine hermitesche Matrix ist und Dii = Ei die Eigenwerte der Matrix T. Die


entsprechenden Eigenvektoren qi sind in der Lanczos Basis gegeben und müssen daher zur ur-sprünglichen Basis der Hamiltonmatrix H transformiert werden. Hierfür werden alle Vektorenu benötigt. Daher wird die Krylov-Basis {u0,u1, . . .un−1} entweder gespeichert oder ausge-hend vom gleichen Startvektor u0 mit der Lanczos-Iteration (3.15) ein zweites Mal konstruiert.Der Eigenwert E0 der Matrix T ist der niedrigste Eigenwert und entspricht dem Grundzu-stand des Hamiltonians. Wird der entsprechende Eigenvektor q0 in die ursprüngliche Basiszurücktransformiert, so erhält man die Koeffizienten cα und somit den Grundzustand. DerKern der Lanczosroutine (3.15) ist die Matrix-Vektor-Multiplikation, welche für vollbesetzteMatrizen viel CPU-Zeit(O(N2)) und Speicher (O(N2)) in Anspruch nimmt. Sparse-Matrizenmit nur O(N)-Einträgen benötigen Speicherkapazität und Rechenzeit in der GrößenordnungO(N) und dadurch wird die Lanczositeration effizienter. Da der Heisenberg-Hamiltonian mitNächstnachbar-Wechselwirkung zumindest für kleine Spinquantenzalen s nur O(N)-Eintägeungleich Null besitzt, speichern wir die Hamiltonmatrix im Sparseformat.

22 Lanczos

Kapitel 4

Berechnungen für die

Heisenberg-Kette mit Spin s = 1/2

4.1 Energiespektrum des Heisenberg-Modells

Das gesamte Energiespektrum der Heisenberg-Spin-Kette mit offenen Randbedingungen fürverschiedene Systemgrößen L ≤ 25 und Spinquantenzahl s = 1/2 wird diskutiert. Die Ener-giespektren sind mit der Methode der exakten Diagonalisierung berechnet. Hierbei ist dieEnergieskala durch die Wahl J = 1 festgelegt. Auch die Eigenwerte S(S + 1) von S2 sindnumerisch berechnet worden.Der einfachste Fall besteht aus einer Heisenberg-Spin-Kette mit nur zwei Spins. Die Quan-tenzahl S kann dann zwei Werte annehmen: S = 0 (Singulett) und S = 1 (Triplett). DerSingulett-Zustand besteht aus einem einzigen Vektor (4.1) und ist ein Eigenvektor von Sz mitdem Eigenwert M = 0. Zu S = 1 gehören drei Vektoren (4.2) , welche sich durch die Wertevon M unterscheiden:

|S = 0,M = 0〉 =1√2(| ↑↓〉 − | ↓↑〉) (4.1)

|S = 1,M = 1〉 =| ↑↑〉

|S = 1,M = 0〉 =1√2(| ↑↓〉 + | ↓↑〉) (4.2)

|S = 1,M = −1〉 =| ↓↓〉Werden zwei Spins s1 = s2 = 1/2 addiert, kann die Quantenzahl S, welche den EigenwertS(S + 1) der Observablen S2 bestimmt, entweder den Wert 1 oder 0 annehmen. Zu jedemdieser beiden Werte von S gehört ein Satz von (2S + 1) orthogonalen Vektoren, entsprechendden (2S + 1) mit S verträglichen Werten von M , was in der Abbildung (4.1(a)) für zweiSpins 1/2 numerisch dargestellt worden ist. Der Singulett-Zustand (4.1) ist aus dem Unter-raum H(S = 0) und die Triplett-Zustände (4.2) gehören dem Unterraum H(S = 1) an. DieEnergieeigenwerte sind nach (2.16) nur von S abhängig (E(S,M) = E(S)), also haben Zu-stände aus einem Unterraum H(S,M) für alle Werte von M die gleichen Energieeigenwerte.

23

24 Energiespektrum des Heisenberg-Modells

Die obige Überlegung kann im Prinzip für beliebig viele Spins L verallgemeinert werden. Zu-sätzlich muss jedoch bedacht werden, dass bei der Addition von L beliebigen Spins s mits(1) = s(2) = · · · = s(L) = s die Werte der zum Gesamtspin gehörenden Quantenzahl Smit den Multiplizitäten P s

SL auftreten. Für den Fall s(1) = s(2) = · · · = s(L) = 1/2 sind die

Multiplizität P1/2SL mit der Formel (3.11) für verschiedene Systemgrößen berechnet und in der

Tabelle (3.1) dargestellt. Mit Hilfe der Tabelle (3.11) ist es möglich zu verstehen, warum z.B.für den Fall L = 4 neun Zustände aus dem Unterraum H(S = 1) und zwei Zustände aus demUnterraum H(S = 0) auftreten. Der Grund hierfür ist, dass die Quantenzahl S = 1 mit der

Multiplizität P1/21,4 = 3 und S = 0 mit der Multiplizität P

1/20,4 = 2 auftritt. 3(2S + 1) ergibt für

S = 1 neun Zustände und aus 2(2S + 1) erhalten wir für S = 0 Zwei Zustände.Nach (2.16) ist die Energie im allgemeinen nur von der Quantenzahl S anhängig, was in Abbil-dung (4.1) für alle Systemgrößen L deutlich erkennbar ist. Wie schon im Abschnitt (3.2) erläu-tert, ist der Grundzustand ein Eigenzustand von S2 zum maximalen Eigenwert Smax(Smax+1).Dies ist auch bei den numerischen Ergebnissen zu beobachten. Des Weiteren besteht die Mög-lichkeit, mit der Dimensionsformel (3.3) die Dimension der einzelnen Unterräume zu einemfesten M zu berechnen. Beispielsweise ist für L = 6 nach (3.3) dim(H(M = 0)) = 20 unddaher gibt es in diesem Unterraum 20 Energieeigenwerte. Auf diese Weise kann das gesamtenumerisch berechnete Energiespektrum qualitativ überprüft werden.Abschließend ist noch zu erwähnen, dass in einem Unterraum H(M) zu einem festen M dieZustände zu verschiedenen Quantenzahlen S nicht regelmäßig auftreten. Es ist z.B. im allge-meinen nicht ersichtlich, ob die Energiedifferenz zwischen dem Grundzustand und dem erstenangeregten Zustand im Unterraum H(M = Smax−1) gleich jener des im Unterraum H(M = 0)ist, denn im Unterraum H(M = 0) können auch Zustände zu einem S < Smax − 1 zwischendem Grundzustand und dem Zustand zu Smax − 1 auftreten.

KAPITEL 4. BERECHNUNGEN FÜR DIE HEISENBERG-KETTE MIT SPIN S = 1/2 25

-1 0 1M

-0,25

0

0,25

0,5

0,75

Ene

rgie

0

1 11

(a) L = 2

-2 -1 0 1 2M

-0,5

0

0,5

1

Ene

rgie

1/2 1/2

1/2 1/2

3/2 3/2 3/2 3/2

(b) L = 3

-2 -1 0 1 2M

-1

-0,5

0

0,5

1

1,5

2

Ene

rgie

2 2 2 2 21 1 1

1

1

1

1

1

1

0

0

(c) L = 4

-3 -2 -1 0 1 2 3M

-1

-0,5

0

0,5

1

1,5

2

Ene

rgie

5/2 5/2 5/2 5/2 5/2 5/23/2 3/2 3/2 3/2

1/2 1/23/23/2 3/21/2 1/2

3/2

3/23/2 3/2 3/2

3/23/21/2 1/23/2 3/2

1/2 1/2

1/2 1/2

(d) L = 5

-3 -2 -1 0 1 2 3M

-1,5

-1

-0,5

0

0,5

1

1,5

2

2,5

Ene

rgie

13 2

1

322

2

22

3

12

2

1

11

1

1

21 1 1

2 2 2 2

22

22

22

22

2

23 3 3 3

111

1 11

11

1

111

11

1

1

0

0

0

0

0

(e) L = 6

-6 -5 -4 -3 -2 -1 0 1 2 3 4 5 6M

-2,2

-2,1

-2

-1,9

Ene

rgie

5

4

3

2

1

2

4 4

4 4

3

0

2 2 2

3 3 3 3 3 3

113 3 3 3 3 3

2 2 2 2 2

4

11 1

4 4 4 4 4 4

4

5 5 5 5 5 5 5 5 5 5

4 4 4 44

(f) L = 10 (Ausschnitt)

Abbildung 4.1: Das Energiespektrum des Heisenberg-Modells und die Eigenwerte von S2 be-rechnet mit der exakten Diagonalisierung für verschiedene Systemgröße L. DieEigenwerte von S2 sind durch S(S+1) gegeben. S wird im Bild durch rote Zah-len angegeben. Im Abb. 4.1(f) ist der Grundzustand und einige angeregteZustände aus dem Energiespektrum für L=10 dargestellt.

26 Energiespektrum des Ising-Modells

4.2 Energiespektrum des Ising-Modells

Im Abschnitt (2.2) wurde bereits erwähnt, dass im Grenzfall großer Kopplungsanisotropie dasHeisenberg-Modell zum Ising-Modell übergeht. Dies wird in diesem Abschnitt numerisch un-tersucht. Im Detail betrachten wir nun das Heisenberg-Modell mit offenen Randbedingungenund der Kopplungsanisotropie (2.22):

H = −JL

∑

<i,j>

[1

2(S+

i S−j + S−

i S+j ) + Sz

i Szj ] −D

L∑

<i,j>

Szi S

zj . (4.3)

Der Austauschparameter J bleibt fest mit J = 1, aber die Anisotropiekonstante D wird vari-iert. In Abbildung (4.2) wird dargestellt, wie das Energiespektrum des Heisenberg-Modells inAbhängigkeit von der Anisotropiekonstante D und im Grenzfall D ≫ J , also für D = 100 undJ = 1, sehr gut gegen das Energiespektrum des Ising-Modells (J = 0 und D = 1) konvergiert.

Das Energiespektrum des Ising-Modells weist insgesamt einen höheren Entartungsgrad aufals des Heisenberg-Modells. Der Grund hierfür ist damit zu begründen, dass jeder Produkt-zustand |s1, · · · , si, · · · , sL〉 mit si ∈ {±1/2} ein Eigenzustand des Ising-Hamiltonians ist. Beidem Übergang vom Heisenberg-Modell zum Ising-Modell ist sehr deutlich zu sehen, wie indiesem Grenzprozess energetisch dicht beieinander liegende Zustände allmählich „ zusammen-schmelzen “. Im allgemeinen können die Energien des Ising-Modells von M abhängig sein(E = E(M)), weil der Ising-Hamiltonian nicht mit dem Leiteroperator S− kommutiert. Da-her ist der Grundzustand des Ising-Modells nicht (2S + 1)-fach entartet. Wie in Abbildung(4.2(f)) dargestellt, sind die vollpolarisierten Zustände im Vergleich mit den niedrigsten Zu-ständen in den Unterräumen H(|M | < Smax) energetisch abgesenkt. Die zwei vollpolrisierteZustände (4.4) aus den Unterräumen H(M = Smax) und H(M = −Smax) führen zum gleichenEnergieeigenwert.

| ↑↑↑↑ · · · ↑↑↑↑〉 und | ↓↓↓↓ · · · ↓↓↓↓〉 (4.4)

Der Zustand mit dem niedrigsten Energieeigenwert in den jeweiligen Unterräumen zu |M | <Smax ist zweifach entartet, weil nur Produktzustände mit Randeffekten, also Zustände beidenen die Spins am Rande der Kette umgeklappt sind, den Zustand mit dem niedrigstenEnergieeigenwert bilden. Da Zustände mit Randeffekten jedoch im jeweiligen UnterraumH(|M | < Smax) jeweils zweimal vorkommen, ergibt dieses eine zweifache Entartung. AlsBeispiel betrachte man die Spinkonfiguration im Unterraum H(M = 3), also ein Zustandmit Zwei Spin-down und 8 Spin-up Konfiguration für Spins 1/2. Für diese Spinkonfigurationgibt es genau zwei verschiedene Zustände die zur gleichen (minimalen) Energie und gleichermagnetischer Quantenzahl M führen (sehe (4.7)). Alle anderen Spinkonfigurationen, die zurgleichem magnetischen Quantenzahl M führen, haben höhere Energien und gehören zu denangregten Zuänden.


Des Weiteren ist festzustellen, dass mit Ausnahme der vollpoalrisierten Zustände, alle anderenEnergien von der magnetischen Quantenzahl M unabhängig sind (sehe Abb. (4.2(f))). Fürdie zweifach entarteten Zustände zum niedrigsten Energieeigenwert in den jeweilgen Unterräu-men H(|M | < Smax) hängt dieses damit zusammen, dass unabhängig von der magnetischenQuantenzahl M alle Spinkonfigurationen mit Randeffekten zur gleichen Energie führen:

E(M < Smax) = −DL

∑

ij

Szi S

zj = −D[(L− 2) × 1

4− 1 × 1

4] = −D

4(L− 3), (4.5)

da in einer Spin-Kette mit L Spin s = 1/2 (L−1) Kopplungen vorliegen und bei den Zuständenmit Randeffekten zum niedrigsten Energieeigenwert ergeben sich unabhängig von M (L− 2)Kopplungen mit Sz

i Szj = +1/4 und eine Kopplung mit Sz

i Szj = −1/4, wie man in (4.7) erkennen

kann. Somit ergibt sich für die Energiebarriere Eb des Ising-Modells:

Eb = E(M = Smax) − E(M < Smax) = −D4

(L− 3) +D

4(L− 1) =

1

2D, (4.6)

Im folgenden werden die Spinkonfigurationen der Zustände zum niedrigsten Energieeigenwertaus den jeweiligen Unterräumen H(M) für L = 10 Spins-1/2 dargestellt:

| ↑↑↑↑↑↑↑↑↑↑〉 M = 5

| ↑↑↑↑↑↑↑↑↑↓〉 | ↓↑↑↑↑↑↑↑↑↑〉 M = 4

| ↑↑↑↑↑↑↑↑↓↓〉 | ↓↓↑↑↑↑↑↑↑↑〉 M = 3

| ↑↑↑↑↑↑↑↓↓↓〉 | ↓↓↓↑↑↑↑↑↑↑〉 M = 2

| ↑↑↑↑↑↑↓↓↓↓〉 | ↓↓↓↓↑↑↑↑↑↑〉 M = 1

| ↑↑↑↑↑↓↓↓↓↓〉 | ↓↓↓↓↓↑↑↑↑↑〉 M = 0 (4.7)

| ↑↑↑↑↓↓↓↓↓↓〉 | ↓↓↓↓↓↓↑↑↑↑〉 M = −1

| ↑↑↑↓↓↓↓↓↓↓〉 | ↓↓↓↓↓↓↓↑↑↑〉 M = −2

| ↑↑↓↓↓↓↓↓↓↓〉 | ↓↓↓↓↓↓↓↓↑↑〉 M = −3

| ↑↓↓↓↓↓↓↓↓↓〉 | ↓↓↓↓↓↓↓↓↓↑〉 M = −4

| ↓↓↓↓↓↓↓↓↓↓〉 M = −5

28 Energiespektrum des Ising-Modells

-5 -4 -3 -2 -1 0 1 2 3 4 5M

-2

0

2

4

Ene

rgie

(a) D = 0

-5 -4 -3 -2 -1 0 1 2 3 4 5M

-4

-2

0

2

4

6

Ene

rgie

(b) D = 0.6

-5 -4 -3 -2 -1 0 1 2 3 4 5M

-4

-2

0

2

4

6

Ene

rgie

(c) D = 1

-5 -4 -3 -2 -1 0 1 2 3 4 5M

-20

-10

0

10

20

Ene

rgie

(d) D = 10

-5 -4 -3 -2 -1 0 1 2 3 4 5M

-200

-100

0

100

200

Ene

rgie

(e) D = 100

-5 -4 -3 -2 -1 0 1 2 3 4 5M

-2

-1

0

1

2

Ene

rgie

(f) D = 1 und J = 0

Abbildung 4.2: Übergang von einen Heisenberg-Modell zu einem Ising-Modell als Limes großerKopplungsanisotropie.


4.3 Mikroskopische Herleitung des Makrospin-Modells

Das Makrospin-Modell ist zunächst ein phänomenologisches Konstrukt. Daher diskutieren wirin diesem Kapitel die strikte mikroskopische Herleitung für eine s = 1/2-Heisenberg-Kette mitKopplungsanisotropie (2.22).Aus den numerischen Resultaten, welche in den nächsten Abschnitten diskutiert werden, er-gab sich, dass für kleine Anisotropien das Makrospin-Modell streng gültig sein könnte. Daherwird hier versucht das Makrospin-Modell in erster Ordnung der Störungstheorie aus demHeisenberg-Modell mit Kopplungsanisotopie herzuleiten.Der Grundzustand im Heisenberg-Model ist (2S+1)-fach entartet und aus diesem Grund mussdie entartete Störungstheorie verwendet werden. Da aber in der gewählten Produktbasis derStöroperator HD diagonal ist, kann die Energiekorrektur 1. Ordnung der entarteten Zuständein dem jeweiligen Unterraum H(M) mit der nichtentarteten Störungstheorie ausgewertet wer-den. Das bedeutet, der Erwartungswert des Störtoperators HD wird im Grundzustand (4.9),in dem jeweiligen Unterraum H(M), berechnet.

Zunächst berechnen wir die Norm des Grundzustandes (3.8) für Spins 1/2, um diesen Zustandanschließend auf Eins normieren zu können.

〈ψk|ψk〉 = 〈↑↑↑ . . . ↑↑ |(S+)k(S−)k| ↑↑↑ . . . ↑↑〉 (4.8)

=∑

i1,...,ik

∑

j1,...,jk

〈↑↑↑ . . . ↑↑ |S+j1. . . S+

jkS−

i1. . . S−

ik| ↑↑↑ . . . ↑↑〉δi1,j1 . . . δik ,jk

=

(

L

k

)

Der Index k beschreibt ausgehend vom vollpolarisierten Zustand |ψ0〉 ∈ H(Smax, Smax) dieAnzahl der Spins- 1/2, welche in der Spin-Kette der Länge L umgeklappt sind. Für Spins- 1/2ist die Anzahl der paarweise orthonormalen Produktzustände mit der magnetischen Quan-tenzahl M = Smax − k gerade

(Lk

)

. Diese Produktzustände bilden eine Basis im UnterraumH(Smax, Smax − k). Der Zustand |ψk〉 besteht aus einer Linearkombination von

(Lk

)

paarweiseorthonormalen Produktzuständen. Daher liefert das Skalarprodukt in (4.8) den Beitrag

(Lk

)

.Somit ergibt sich der allgemeine, normierte Grundzustand im Unterraum H(Smax, Smax − k)zu

|ψk〉 =1

√

(Lk

)

∑

i1,...,ik

S−i1. . . S−

ik| ↑↑↑ . . . ↑↑〉. (4.9)

Die Aufgabe besteht nun darin, den Störoperator HD, also die Kopplungsanisotropie, in demallgemeinen Zustand |ψk〉 im Unterraum M = Smax − k auszuwerten:

−DL

∑

<i,j>

〈ψk|Szi S

zj |ψk〉 (4.10)

30 Mikroskopische Herleitung des Makrospin-Modells

Hierzu ersetzen wir zunächst den Operator Szi durch folgenden Ausdruck:

Szi 7−→ 1

2− δi∈{i1,...,ik} (4.11)

Szj 7−→ 1

2− δj∈{j1,...,jk}

und ersetzen dementsprechend das Produkt Szi S

zj durch den Ausdruck (4.11):

Szi S

zj 7−→ 1

4− 1

2δi∈{i1,...,ik} −

1

2δj∈{j1,...,jk} + δi∈{i1,...,ik}δj∈{j1,...,jk} (4.12)

Wir setzen in der Gleichung (4.10) für Szi S

zj den Ausdruck (4.12) ein, betrachten zunächst

einen festen Term aus der Summe über die nächsten Nachbarn in (4.10) und berechnen denErwartungswert der Terme aus (4.12) im Zustand |ψk〉. Für die einzelnen Terme ergibt sichnach längerer Rechnung:

〈ψk|1

4|ψk〉 =

1

4(4.13)

〈ψk| −1

2δi∈{i1,...,ik}|ψk〉 (4.14)

= −1

2

1(L

k

)

L∑

i1,...,ik

L∑

j1,...,jk

〈↑↑↑ . . . ↑↑ |S+j1. . . S+

jk[δi∈{i1,...,ik}]S

−i1. . . S−

ik| ↑↑↑ . . . ↑↑〉

= −1

2

1(L

k

)

(

L− 1

k − 1

)

= −1

2

k

L

〈ψk| −1

2δj∈{i1,...,jk}|ψk〉 = −1

2

k

L(4.15)

〈ψk|δi∈{i1,...,ik}δj∈{j1,...,jk}|ψk〉 (4.16)

=1

(

Lk

)

L∑

i1,...,ik

L∑

j1,...,jk

〈↑↑↑ . . . ↑↑ |S+j1. . . S+

jk[δi∈{i1,...,ik}δj∈{j1,...,jk}]S

−i1. . . S−

ik| ↑↑↑ . . . ↑↑〉

=1

(

Lk

)

(

L− 2

k − 2

)

=k(k − 1)

L(L− 1)

Nun addieren wir die Ausdrücke 4.13 bis 4.16 und summieren über alle summieren über allenächsten Nachbarn:


〈ψk|HD|ψk〉 = −DL

∑

<i,j>

[

1

4− 1

2

k

L− 1

2

k

L+k(k − 1)

L(L− 1)

]

(4.17)

= −DL

∑

<i,j>

[

L2 − L− 4kL+ 4k2

4L(L− 1)

]

= −DL

∑

<i,j>

[

L2 − L− 4(Ls −M)L+ 4(Ls−M)2

4L(L− 1)

]

= −D(L− 1)

[−L+ 4M2

4L(L− 1)

]

= −DLM2 +

1

4D

= −DM2 +Ds2

Vergleichen wir das Ergebnis in (4.17) mit dem Ausdruck (2.28) und setzen E0 = Ds2, sostellen wir fest, dass das Ergebnis aus (4.17) der Energieeigenwert E(M) des Makrospin-Hamiltonians (4.17) ist. Hierbei ist der Parameter D durch die Störungstheorie 1. Ordnungbestimmt:

D =D

L(4.18)

Da nun der Zusamenhang zwischen den beiden Anisotropieparametern D und D bekannt ist,kann das Makrospin-Modell mit dem Heisenberg-Modell mit Kopplungsanisotropie verglichenwerden. Aber zunächst setzten wir D in (2.29) ein und erhalten für die Anisotropiebarriereeiner linearen Kette mit Nächstnachbar-Wechselwirkung den folgenden Ausdruck

Eb = DL2s2 =D

LL2s2 = DLs2. (4.19)

Wir stellen fest, dass im Gültigkeitsbereich des Makrospin-Modells die Anisotropiebarrierrelinear von der Systemgröße L abhängt.

32 Anisotropiebarriere

4.4 Anisotropiebarriere

Die Auswirkung der Kopplungsanisotropie auf die Grundzustandsenergie des Heisenberg-Modells wird diskutiert. Anschließend werden die numerischen Ergebnisse hierzu vorgestellt.

Die Grundzustandsenergie des Heisenberg-Modells ist nach (2.16) (2S+1)− fach entartet undnach der Kommutatorrelation (2.14) und (2.15) sind M und S gute Quantenzahlen. Kommtdie Kopplungsanisotropie hinzu, so wird die Entartung des Grundzustandes aufgehoben undS ist keine gute Quantenzahl mehr, was man an der Kommutatorrelationen (2.24) und (2.25)ablesen kann. Die Grundzustandsenergie zur H(M) ist nun von M abhängig E = E(M), eineEigenschaft, die auch im Makrospin-Modell vorliegt. Allein M bleibt als gute Quantenzahlerhalten. Das bedeutet, dass Zustände mit unterschiedlichem Eigenwert M nicht miteinandermischen. Die Eigenschaft (3.2), nämlich, dass Unterräume H(M) mit unterschiedlichem Mpaarweise orthogonal sind, bleibt erhalten. Die Kopplungsanisotropie bewirkt keine Übergän-ge zwischen den Unterräumen H(M) mit verschiedenem M , sondern mischt Zustände mitgleichem M , aber unterschiedlichem S-Eigenwert. Als Konsequenz entsteht die Anisotropieb-arriere, hierbei wird insgesamt das Energiespektrum abgesenkt. Je größer die magnetischeQuantenzahl M , desto stärker werden die Zustände in den jeweiligen Unterraum H(M) ab-gesenkt. Dies wird in der Abbildung (4.3) numerisch demonstriert. In der Abbildung (4.3)ist ein Ausschnitt des Energiespektrums mit einer Anisotropiekonstante D = 0.1 und einerSystemgröße von L = 10 dargestellt. Ein Vergleich mit der Abbildung (4.1(f)), in der ein Aus-schnitt des Energiespektrums ohne Kopplungsanisotropie (D = 0) dargestellt ist, verdeutlichtdie oben beschriebenen Auswirkungen der Kopplungsanisotropie auf das Energiespektrum.

-5 -4 -3 -2 -1 0 1 2 3 4 5M

-2,4

-2,2

-2

Ene

rgie

5

3,94

4

4

3,2

4,8

4,9

3,93,1

3

3,9

4,63,83,5

2,3

2,92,2

4,23,63,82,53,91,52,92,11,2

4,1 3,53,9

2,61,6 3,92,9

2,20,51,1

5

4,94

4

4

4,83,93,2

3,93,1

3

4,63,83,5

2,33,92,92,2

3,64,2

3,82,5

1,53,9

2,92,11,2

Abbildung 4.3: Energiespektrum und Erwartungswerte S(S + 1) von S2 sind für L=10 undD=0.1 berechnet. S wird im Bild durch die rote Zahlen dargestellt. Es sindnur Grundzustände und einige angeregte Zustände im jeweiligen UnterraumH(M) dargestellt.


Im folgenden konzentrieren wir uns auf die Auswirkungen der Kopplungsanisotropie auf dieGrundzustandsenergie des Heisenberg-Modells im jeweiligen Unterraum H(M). In Abbildung(4.4) ist die Grundzustandsenergie im jeweiligen Unterraum H(M) für verschiedene Aniso-topien dargestellt. Auch in dieser Abbildung wird deutlich, dass je größer die magnetischeQuantenzahl M , desto stärker werden die Zustände in den jeweiligen Unterraum H(M) abge-senkt. Ein Vergleich mit der Abbildung (4.2(e)) macht deutlich, dass der Grundzustand desHeisenberg-Modells mit Kopplungsanistropie, welche für D = 0 (2S + 1)-fach entartet ist, imLimes großer Anisotropien isingartig wird.

-5 -4 -3 -2 -1 0 1 2 3 4 5M

-4,5

-4

-3,5

-3

-2,5

-2

Gru

ndzu

stan

dsen

ergi

e

0- 0.001- 0.01- 0.05- 0.08- 0.1- 0.015- 0.2- 0.3- 0.4- 0.5- 0.6- 0.7- 0.8- 0.9- 1

Abbildung 4.4: Grundzustandsenergie für L=10 und verschiedene Anisotropie.

Nun vergleichen wir mit Hilfe der analytischen Rechnung aus dem Abschnitt (4.3) das Makrospin-Modell mit den numerischen Resultaten des Heisenberg-Modells mit Kopplungsanisotropie fürverschiedene Sytemgrößen und Anisotropiekonstante D.In der Abbildung (4.5) sind Resultate aus einer numerischen Rechnung mit der Methode der ex-akten Diagonalisierung für das Heisenberg-Modell mit Kopplungsanisotropie für L = 10 Spinsund verschiedene Anisotropiekonstanten dargestellt. Die Abbildung (4.6) enthält numerischeResultate für die Energiebarriere, welche für die Systemgröße L = 25 mit der Lanczos-Methodeberechnet wurden. Für beide Fälle wird die numerisch berechnete Energiebarriere aus demHeisenberg-Modell mit der Kopplungsanistropie mit dem Resultat des Makrospin-Modells ver-glichen. Das anlytische Resultat aus der Störungstheorie 1. Ordnung aus dem Abschnitt (4.3)wird hier numerisch bestätigt. Für kleine Anisotropien ist das Makrospin-Modell eine guteApproximation an das Heisenberg-Modell mit Kopplungsanisotropie. Für größere Anisotopi-en, ab D = 0.01J (Abb. 4.5(c) und 4.6(c)), ist die Abweichung des Makrospin-Modells vommikroskopischen Heisenberg-Modell mit Kopplungsanisotropie deutlich sichtbar.Die Energiebarriere des Heisenberg-Modells mit Kopplungsanisotropie ist im Vergleich zuder Energiebarriere des Makrospin-Modells abgesenkt. Das Makrospin-Modell beschreibt un-


abhängig von der Größe der Anisotropie den vollpolarisierten Zustand exakt, da bei diesemZustand die Grundannahme des Makrospin-Modells, alle Spins seien kollinear, erfüllt ist. Auchder Grundzustand aus dem Unterraum H(Smax − 1), also der Zustand mit , wird für rechtgroße Anisotropien (D = 0.1J) gut durch das Makrospin-Modell approximiert. Je kleiner diemagnetische Quantenzahl M ist, desto weniger gut wird der Grundzustand im jeweiligen Un-terraum H(M) durch das Makrospin-Modell beschrieben.In der Abbildung (4.7) ist die Anisotropiebarriere Eb, die Energiedifferenz des Grundzustandsaus dem Unterraum H(M = 0) und des Grundzustands aus dem Unterraum H(M = Smax),als Funktion von der Anisotropie D für das Heisenberg-Modell mit der Kopplungsanisotopieund einer Kettelänge von L = 10 mit der Methode der exakten Diagonalisierung berechnet.Die Abbildung (4.8) stellt die Anisotopiebarriere Eb dar, berechnet mit der Lanczos-Methodefür eine Kette mit L = 24 Spins. Mit der Formel (4.19) kann die Anisotropiebarriere Eb desMakrospin-Modells als Funktion von der Anisotropie (D) berechnet werden. Die Anisotro-piebarriere des Ising-Modells lässt sich, wie im Abschnitt 4.2 diskutiert, analytisch berechnen.Die Abbildungen (4.7) und (4.8) enthalten im wesentlichen die gleichen Informationen wiedie Abbildung (4.5) und (4.6). Neu ist die systematische Untersuchung der AnisotopiebarriereEb als Funktion der Anisotropie für unteschiedliche Modell-Hamiltonians. Für kleine Aniso-tropien kann die Anisotropiebarriere des Heisenberg-Modells mit Kopplungsanisotropie mitdem Makrospin-Modell gut approximiert werden. Für große Anisotropien ist das Ising-Modelleine gute Approximation. Im Makrospin- und im Ising-Limes weist die AnisotropiebarriereEb eine lineare Abhängigkeit von der Anisotropie D auf. Zwischen dem Makrospin- und demIsinglimes liegt ein Bereich, in dem die Energiebarriere Eb eine nichtlineare Abhängigkeitvon der Anisotropie D aufweist, welche vom Makrospin- noch vom Ising-Modell gut appro-ximiert werden kann. Außerdem ist festzustellen, dass die Anisotopierbarriere Eb, berechnetmit dem Heisenberg-Modell, kleiner ist als die Anisotropiebarriere, die mit der Makrospin-Approximation berechnet ist.


-5 -4 -3 -2 -1 0 1 2 3 4 5M

-2,2503

-2,2502

-2,2501

-2,25

-2,2499

Ene

rgie

Heisenberg-ModellMakrospin-Modell

(a) D = 0.0001

-5 -4 -3 -2 -1 0 1 2 3 4 5M

-2,253

-2,252

-2,251

-2,25

-2,249

Ene

rgie


(b) D = 0.001

-5 -4 -3 -2 -1 0 1 2 3 4 5M

-2,27

-2,26

-2,25

-2,24

Ene

rgie


(c) D = 0.01

-5 -4 -3 -2 -1 0 1 2 3 4 5M

-2,5

-2,45

-2,4

-2,35

-2,3

-2,25

-2,2

Ene

rgie


(d) D = 0.1

-5 -4 -3 -2 -1 0 1 2 3 4 5M

-4,5

-4

-3,5

-3

-2,5

-2

Ene

rgie

Heisenberg-ModellMakrospin-Model

(e) D = 1

-5 -4 -3 -2 -1 0 1 2 3 4 5M

-2000

-1500

-1000

-500

0

Ene

rgie

[J]


(f) D = 1000

Abbildung 4.5: Die Grundzustandsenergie des Heisenberg-Modells mit Kopplungsanisotropieberechnet mit der exakten Diagonalisierung (blau) für eine offene Kette ausL = 10 Spins 1/2 und verschiedenen Anisotropien D. Die rote Kurve stelltdas Makrospin-Modell dar.


-12,5 -10 -7,5 -5 -2,5 0 2,5 5 7,5 10 12,5M

-6,0006

-6,0004

-6,0002

-6

Ene

rgie


(a) D = 0.0001

-10 0 10M

-6,006

-6,004

-6,002

-6

Ene

rgie


(b) D = 0.001

-12,5 -10 -7,5 -5 -2,5 0 2,5 5 7,5 10 12,5M

-6,06

-6,04

-6,02

-6

Ene

rgie


(c) D = 0.01

-12,5 -10 -7,5 -5 -2,5 0 2,5 5 7,5 10 12,5M

-6,6

-6,5

-6,4

-6,3

-6,2

-6,1

-6

-5,9

Ene

rgie


(d) D = 0.1

-12,5 -10 -7,5 -5 -2,5 0 2,5 5 7,5 10 12,5M

-12

-10

-8

-6

Ene

rgie


(e) D = 1

-12,5 -10 -7,5 -5 -2,5 0 2,5 5 7,5 10 12,5M

-6000

-5000

-4000

-3000

-2000

-1000

0

Ene

rgie


(f) D = 1000

Abbildung 4.6: Die Grundzustandsenergie des Heisenberg-Modells mit Kopplungsanisotropieberechnet mit der Lanczos-Methode (blau) für eine offene Kette aus L =25 Spins 1/2 und verschiedenen Anisotropien D. Die rote Kurve stellt dasMakrospin-Modell dar.


0 0,05 0,1

0,05

0,1

Heisenberg-ModellIsing-ModellMakrospin-Modell

0 20 40 60 80 100Anisotropie D

50

100

150

200

250

Energ

iebarr

iere

Eb


0,2 0,4 0,6 0,8 1Anisotropie D

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

0,6

0,7

0,8

0,9

1

En

erg

ieb

arri

ere

Eb


Abbildung 4.7: Die Anisotropiebarriere Eb für drei verschiedene Modell-Hamiltonians einerSpinkette der Länge L = 10. Die Anisotropiebarriere ist für das Heisenberg-Modell mit Kopplungsanisotopie (blau) mit der Methode der exakten Diago-nalisierung berechnet. Gezeigt sind ebenfalls die resultate für das Makrospin-Modell (rot) und das Ising-Modell (grün). Im Bild (rechts) ist ein Ausschnittaus dem Intervall [1, 1] vom linken Bild dargestellt.

0,05 0,1

0,05

0,1


0 20 40 60 80 100Anisotropie D

100

200

300

400

500

600

Energ

iebarr

iere

Eb


0,2 0,4 0,6 0,8 1Anisotropie D

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

0,6

0,7

0,8

0,9

1

En

erg

ieb

arri

ere

Eb


Abbildung 4.8: Wie Abbildung 4.7, aber für L = 24 berechnet mit der Lanczos-Methode.


Nun vergleichen wir die Anisotropiebarriere Eb, die wir für unterschiedliche Systemgröße, näm-lich L = 10 und L = 24, berechnet haben. Das Makrospin-Modell liefert nach Formel (4.19)eine lineare Abhängigkeit der Anisotropiebarrier Eb von der Systemgröße L. In der Abbil-dung (4.9) wird die lineare Abhängigkeit der Anisotopirbarriere Eb von der Systemgröße Lfür den Gültigkeitsbereich der Makrospin-Approximation bestätigt. Zwischen dem Makrospin-und dem Isinglimes liegt ein Bereich, in dem die Anisotopirbarriere keine lineare Abhängig-keit von der Systemgröße L aufweist. Des Weiteren ist für größere Anisotropien, nämlichab D = 0.2J , überhaupt keine Abhängigkeit der Anisotropiebarriere von der SystemgrößeL erkennbar. Außerdem ist festzustellen, dass der Gültigkeitsbereich des Makrospin-Modellsvon der Systemgröße L abhängt. Je größer L, desto kleiner ist der Gültigkeitsbereich derMakrospin-Approximation.Das bedeutet, dass das Makrospin-Modell, abgesehen vom Bereich seiner Gültigkeit, welchermit der Systemgröße kleiner wird, die Anisotropiebarriere immer überschätzt. Somit wirdauch die Relaxationszeit, die exponentiell von der Anisotopirbarriere abhängt, überschätzt.

0 0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 1Anisotropie D

0

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

0,6

0,7

0,8

0,9

1

Ene

rgie

barr

iere

Eb

Heisenberg-Modell L=10Heisenberg-Modell L=24Ising-Modell L=10 und L=24Makrospin-Modell L=10Makrospin-Modell L=24

Abbildung 4.9: Die Anisotropiebarriere Eb für drei verschiedene Modell-Hamiltonians und fürSpinketten der Länge L = 10 und L=24.


4.5 Magnetisierungsprofile und Korrelationsfunktionen

Magnetisierungsprofile, d.h. Erwartungswerte von Szi im Grundzustand des Heisenberg-Modells

für verschiedene Anisotropien D werden in diesem Abschnitt diskutiert. Außerdem werdennumerische Resultate für die Zwei-Punkt-Korrelationsfunktion 〈Sz

i=1Szi 〉 für verschiedene Ani-

sotropien in Zusammenhang mit den Magnetisierungprofilen diskutiert. Die Magnetisierungs-profile und die Zwei-Punkt-Korrelationsfunktionen sind mit der Methode der exakten Diago-nalisierung für eine Spin-Kette der Länge L = 10 und für Unterräume H(M) mit M ≥ 0berechnet. Aus Symmetriegründen ergeben sich bis auf ein globales Vorzeichen für M < 0dieselben Magnetisierungsprofile und Korrelationsfunktionen.Im Heisenberg-Modell mit Kopplungsanisotropie bleibt die magnetische Quantenzahl M nachder Kommutatorrelation (2.26) eine Erhaltungsgröße, daher sind die Erwartungwerte von 〈Sx

i 〉und 〈Sy

i 〉 Null.

〈Sxi 〉 = 〈1

2(S+

i + S−i )〉 =

1

2(〈S+

i 〉 − 〈S−i 〉) = 0 (4.20)

〈Syi 〉 = 〈 1

2i(S+

i + S−i )〉 =

1

2(〈S+

i 〉 + 〈S−i 〉) = 0

Es gibt keine Übergänge zwischen Unterräumen H(M) mit unterschiedlichem M , da die Kopp-lungsanisotopie keinen Spin-Flip erzeugen kann.In den Abbildungen (4.10) und (4.11) sind jeweils auf der linken Spalte die Magnetisierungs-profile und auf der rechten Spalte die Zwei-Punkt-Korrelationsfunktionen für verschiedeneAnisotropien D dargestellt. Beim Heisenberg-Modell ohne Kopplungsanisotropie (D=0) sinddie Erwartungswert 〈Sz

i 〉 in den jeweiligen Unterräumen H(M) an jedem Platz i dem Be-trage und der Richtung nach gleich (Abb. 4.10(a)). Die Zwei-Punkt-Korrelationsfunktion istebenfalls im jeweiligen Unterraum H(M) konstant (Abb. 4.10(b)). Das bedeutet, dass alleSpins perfekt geordnet sind, dass also die lokalen magnetischen Momente mi = 〈Sz

i 〉 kollinearund jeweils gleich groß sind. Für kleine Anisotropien D = 0.001J bleiben die obengenanntenEigenschaften des Systems weiterhin bestehen (Abb. 4.10(c) und Abb. 4.10(d). Daher lie-fert das Makrospin-Modell eine gute Approximation der Energiebarriere für die AnisotropieD = 0.001J (Abb. 4.6(b)). Schon bei einer Anisotropiestärke von D = 0.1J zeigt das Systemaber deutlich andere Eigenschaften. Eine Ausnahme stellt der vollpolarisierte Zustand aus demUnterraum H(Smax) dar, dessen Grundzustand sehr einfach ist, nämlich |ψ0〉 = | ↑↑↑ . . . ↑↑↑〉.Unabhängig von der Stärke der Anisotropie bleiben alle Eigenschaften erhalten. Ob dieserZustand mit dem Heisenberg-Modell mit Nächstnachbar-Kopplung beschrieben wird oder mitdem Makrospin-Modell, ist daher nicht wichtig. Bezüglich der Grundzustandsenergie wird sichdas Resultat nur um eine Konstante unterscheiden. Um zu verstehen, warum alle anderenGrundzustände sich wesentlich anders verhalten, vergleichen wir nochmal den Grundzustanddes Ising-Modells mit dem des Heisenberg-Modells. Nach Abschnitt (4.3) ist der Grundzu-stand |ψk〉 ∈ H(Smax − k) des Heisenberg-Modells für Spin s = 1/2 eine Linearkombinationvon

(Lk

)

paarweise orthonormale Produkzuständen (4.9), wobei alle(L

k

)

Produktzustände einemagnetische Quantenzahl vonM = Smax−k aufweisen und mit dem gleichen Faktor gewichtetsind. Dagegen ist, wie im Abschnitt (4.2) schon erläutert, der Ising-Grundzustand zweifachentartet.

40 Magnetisierungsprofile und Korrelationsfunktionen

Beispielsweise liegen im Unterraum H(M = 0) für L = 10 folgende Grundzustände vor:

| ↑↑↑↑↑↓↓↓↓↓〉 und | ↓↓↓↓↓↑↑↑↑↑〉 (4.21)

Dementprechend weist das Heisenberg-Modell mit Kopplungsanisotropie für große Anisotro-piewerte D nahe dem Ising-Limes, eine Linearkombination der zwei entarteten Ising-Zuständeauf. Der Verlauf der Zwei-Punkt-Korrelationsfunktion für M = 0 (4.11(f)) liefert den Hinweis,dass nur die beiden Produktzustände (4.21) in Frage kommen. Aus dem Magnetisierungsprofilfür M = 0 (4.10(e)) kann man erschließen, dass eine Linearkombination der beiden Zustände(4.21) vorliegen muss, weil das Magnetisierungsprofil symmetrisch ist und den Wert Null hat.Aber auch alle anderen Produktzustände mit der Gesamtmagnetisierung M = 0 liefern einenBeitrag zum Grundzustand im Unterraum H(M = 0), daher ist das Ising-Verhalten des Sys-tems verdeckt. Für kleinere Anisotropien, z.B. D = 0.1J , ist das Ising-Verhalten des Systemsnoch weniger klar zu beobacheten, da auch in diesem Fall alle anderen Produktzustände mitM = 0 wieder einen Beitrag liefern, jedoch stärker gewichtet als bei der Anisotropie D = 1.Diese Argumentation lässt sich auf alle anderen Unterräume, mit Ausnahme des vollpolari-siertem Zustandes, übertragen.Abschließend lässt sich anmerken, dass das Magnetisierungsprofil und die Zwei-Punkt- Korre-lationsfunktionen sich entlang der Anisotropiebarriere ändern, sobald der Gültigkeitsbereichder Makrospin-Approximation überschritten wird. Das bedeutet, dass das Makrospin-Bild, al-le Spins bzw. die lokalen magnetischen Momente bleiben in einem Ummagnetisierungsprozesskollinear und nehmen gemeinsam die neue Richtung an, im Allgemeinen nicht richtig ist.


1 2 3 4 5 6 7 8 9 10Gitterplatz

0

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

< S iz

>

M= 5

4

3

2

1

0

(a) Erwartungswert Sz

i D=0

2 3 4 5 6 7 8 9 10Gitterplatz

-0,05

0

0,05

0,1

0,15

0,2

0,25

0,3

<S1z

S iz>

M= 5

4

3

2

10

(b) Zwei-Punkt-Korrelationsfunktion D=0

1 2 3 4 5 6 7 8 9 10Gitterplatz

0

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

< S

iz >

(c) Erwartungswert Sz

i D=0.001

2 4 6 8 10Gitterplatz

0

0,05

0,1

0,15

0,2

0,25

0,3

<S 1z

S iz>

(d) Zwei-Punkt-Korrelationsfunktion D=0.001

1 2 3 4 5 6 7 8 9 10Gitterplatz

0

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

< S

iz >

(e) Erwartungswert Sz

i D=0.1

2 3 4 5 6 7 8 9 10Gitterplatz

-0,2

-0,1

0

0,1

0,2

0,3

<S 1z

S iz>

(f) Zwei-Punkt-Korrelationsfunktion D=0.1

Abbildung 4.10: Erwartungswerte 〈Szi 〉 (links) und Zwei-Punkt-Korrelationsfunktionen

〈Sz1 S

zi 〉 (rechts) berechnet mit der Methode der exakten Diagonalisierung

für L = 10 Spins 1/2 und verschiedene Anisotropien D im Grundzustand zufestem M wie angegeben.

42 Magnetisierungsprofile und Korrelationsfunktionen

1 2 3 4 5 6 7 8 9 10Gitterplatz

0

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

< S iz

>

(a) Erwartungswert Sz

i D=0.2

2 3 4 5 6 7 8 9 10Gitterplatz

-0,2

-0,1

0

0,1

0,2

<S1z

S iz>

(b) Zwei-Punkt-Korrelationsfunktion D=0.2


0

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

< S iz

>

(c) Erwartungswert Sz

i D=0.5

2 3 4 5 6 7 8 9 10Gitterplatz

-0,2

-0,1

0

0,1

0,2

<S1z

S iz>

(d) Zwei-Punkt-Korrelationsfunktion D=0.5


0

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

< S iz

>

(e) Erwartungswert Sz

i D=1

2 3 4 5 6 7 8 9 10Gitterplatz

-0,2

-0,1

0

0,1

0,2

<S1z

S iz>

(f) Zwei-Punkt-Korrelationsfunktion D=1

Abbildung 4.11: Wie in Abbildung (4.10), aber für D > 0.1.


4.6 Anisotropiebarriere versus Koordinationszahl

Der Einfluss der magnetisch ordnenden Austauschwechselwirkung nimmt gegenüber der Ten-denz zur Unordnung durch thermische oder Quantenfluktuationen mit wachsender Koordina-tionszahl (Anzahl der Kopplungen eines Spins mit den benachbarten Spins) zu. Daher werdenin diesem Kapitel die Energiebarriere als Funktion von der mittleren Koordinationszahl dz

untersucht und mit dem Makrospin-Modell verglichen, denn die Makrospin-Approximationkann als Heisenberg-Modell im Limes maximaler Koordinationszahl angesehen werden:

H = J∑

i,j

~Si~Sj = J ~S2 = JS(S + 1) (4.22)

0 0,005 0,01 0,015 0,02 0,025 0,03Anisotropie D

0

0,05

0,1

0,15

0,2

0,25

Ene

rgie

barr

iere

Eb

Makrospin-ModellHeisenberg-Modell

dz = 2,8

dz = 1

dz = 3,1

dz = 3,2d

z = 23

Abbildung 4.12: Die Anisotropiebarriere als Funktion der Anisotropie D und der mittleren Ko-ordinationszahl dz. Die Anisotropiebarriere Eb ist für das Heisenberg-Modellmit Kopplugsanisotropie (blau) mit der Lanczos-Methode berechnet. DieMakrospin-Approximation der Anisotopiebarriere Eb (rot) ist mit der For-mel (4.17) berechnet.

Unterschiedlichen Koordinationszahlen können durch unterschiedliche Gitterdimension undunterschiedliche Geometrien für festes L = 24 realisiert werden. Eine Spinkette ergibt einemittlere Koordinationszahl dz = 1, während ein zwei dimensionales (2×12) Gitter auf dz = 2.8,ein (3× 8) Gitter auf dz = 3.1 und ein (4× 8) Gitter auf eine mittlere Koordinationszahl vondz = 3.2 führt. Die mittlere Koordinationszahl dz = 23 gehört zu dem Makrospin-Modell fürein System mit L = 24 Spins. Der Ausdruck (4.22) liefert die plausible Interpretation hierzu,dass alle Spins miteinander gekoppelt sind.

44 Anisotropiebarriere versus Koordinationszahl

In der Abbildung (4.12) ist erkennbar, dass mit steigender mittlerer Koordinationszahl derGültigkeitsbereich der Makrospin-Approximation zunimmt. Die Anisotropiebarriere Eb =Eb(dz) ist eine wachsende Funktion der mittleren Koordinationszahl, die durch den Wertim Makrospin-Modell begrenzt ist.

Kapitel 5

Berechnungen für die

Heisenberg-Kette mit Spin s

Anisotropiebarriere

Die Gültigkeit des Makrospin-Modells als Funktion der Spinquantenzahl s für verschiedeneSystemgrößen wird im Folgenden untersucht.Die numerischen Resultate in den Abbildungen (5.1) und (5.2) sind mit einem reskaliertenAustauschparameter J = J

2S(S+1) und einem reskaliertem Anisotropieparameter D = D2S(S+1)

mit der Lanczos-Methode berechnet worden. Das Ziel der Reskalierung ist es, die Anisotro-piebarriere für verschiedene Spinquantenzahlen S besser vergleichen zu können und im Limess→ ∞ das klassische Heisenberg-Modell mit |Si| = 1 zu realisieren.In den Abbildungen (5.1) und (5.2) ist die Anisotropiebarriere Eb als Funktion der AnisotropieD für verschiedene Spinquantenzahlen s und der Systemgröße L = 4 bzw. L = 6 dargestellt.Im oberen Teil der Bilder sind jeweils die numerische Ableitung der Anisotropiebarriere geplot-tet, um besser den Gültigkeitsbereich der Makrospin-Approximation ablesen zu können. Fürdas Makrospin-Modell ist die Anisotropiebarriere Eb eine lineare Funktion der Anisotropie D.Da die Ableitung einer linearen Funktion eine Konstante ist, beschreibt der konstante Bereichder Ableitung den Gültigkeitsbereich des Makrospin-Modells.Der Gültigkeitsbereich der Makrospin-Approximation ist abhängig von der Systemgröße L undvon der Spinquantenzahl s. Je größer die Spinquantenzahl, desto größer ist auch der Gültig-keitsbereich des Makrospin-Modells. Hinzu kommt, dass bei relativ kleinen Spinquantenzahlens ≤ 5 das Makrospin-Bild allmählich zusammenbricht, während bei großen Spinquantenzah-len s ∼ 10 − 50 der Gültigkeitsbereich der Makrospin-Approximation bei einem kritischenAnisotropiewert Dc abrupt endet, was in den Abbildungen (5.1) und (5.2) für verschiedeneSystemgrößen sehr deutlich erkennbar ist. In der Abbildung (5.4) ist der kritische Anisotropie-wert Dc für die Spinquantenzahl s = 10 und verschiedene Systemgrößen dargestellt. In dieserAbbildung wird deutlich, dass auch der kritische Anisotropiewert Dc von der Systemgröße Labhängig ist. Die Abhängigkeit von der Systemgröße ist auch schon in den Abbildungen (5.1)und (5.2) deutlich zu erkennen. Für sechs Spins liegt der Gültigkeitsbereich des Makrospin-Modells bei Anisotropiewerten von 0J bis 0.27J (Abb. (5.2)), aber bei nur vier Spins kann

45

46

0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10Anisotropie D

0

5

10

15

20

25

30

Ener

gieb

arrie

re E

b

S=1/2S=1S=4S=50S=3/2S=5/2S=10S=3S=7/2S=5S=2

0 1 2 3 4 5 6 7 8 9

1

2

3

Abl

eitu

ng E

b

Abbildung 5.1: Anisotropiebarriere Eb als Funktion der Anisotropie D für verschiedene Spin-quantenzahlen s und die Systemgröße L = 4, berechnet mit der Lanczos-Methode. Im oberen Teil des Bildes ist die Ableitung der Anisotropiebarrieregeplottet.

die Anisotropie viel größer sein und ist im Bereich 0J −1, 1J . Reduziert man die Systemgrößeauf drei Spins (Abb. 5.3), so ist die Anisotropiebarriere ausschließlich eine lineare Funktionder Anisotropie D. Nur für Spin s = 1/2 ist hier eine leichte Abweichung vom linearen Ver-halten erkennbar. Um zu verstehen, warum der Gültigkeitsbereich von der Systemgröße Labhängt, betrachten wir die Abbildung (5.5), in der die Energiedifferenz δE = E1 − E0 desersten angeregten Zustandes und des Grundzustandes als Funktion der Systemgröße L für un-terschiedliche Spinquantenzahlen S ohne Anisotropie (D = 0) dargestellt ist. Die ParameterJ und D sind nicht reskaliert. Im Abschnitt (4.4) wurde diskutiert, dass die Kopplungsani-sotropie Zustände aus einem Unterraum H(M) mit unterschiedlichen s-Eigenwerten mischt.Außerdem hat sich herausgestellt, dass die Anisotropie D energetisch von der GrößenordnungδE sein muss, um eine Wirkung zu erzielen. Daher es ist sinnvoll zu untersuchen, wie weit derGrundzustand, also ein Eigenzustand von S2 mit dem Eigenwert Smax(Smax + 1) im Unter-raum H(M), energetisch von anderen Zuständen in H(M) entfernt ist, in Abhängigkeit vonder Systemgröße L. Hier ist es ausreichend, den Abstand zu dem ersten angeregten Zustandzu betrachten. Die Abbildung (5.5) zeigt, dass abhängig von der Spinquantenzahl s die Ener-giedifferenz δE für wachsende Systemgröße L unterschiedlich stark abnimmt. Für vier Spinsist die Energiedifferenz δE(s) abhängig von s im Bereich 0.3J bis 1.7J und dementsprechendliegt das Regime, in dem das Makrospin-Bild zusammenbricht, im Bereich D ∼ 0.1J bis 1.1J(Abb. 5.1). Für sechs Spins liegt δE für s ∈ (1/2, 1, 2) im Bereich 0.1J bis 0.6J und daherendet der Gültigkeitsbereich des Makrospin-Modells im Bereich D ∼ 0.02J bis 0.27J . Als

KAPITEL 5. BERECHNUNGEN FÜR DIE HEISENBERG-KETTE MIT SPIN S 47

0 0,2 0,4 0,6 0,8 1Anisotropie D

0

1

2

3

4

5

Ener

gieb

arrie

re E

b

S=1/2S=5S=1S=3/2S=5/2S=3S=7/2S=10S=2S=4

0 0,2 0,4 0,6 0,812345

Ablei

tung

Eb

Abbildung 5.2: Wie Abbildung (5.1), aber für L = 6.

nächstes wollen wir verstehen, warum die Makrospin-Approximation für große Spinquanten-zahl s vergleichsweise besser funktioniert. Auch in diesem Fall liefert die Energiedifferenz δEHinweise für ein besseres Verständnis. Daher ist in der Abbildung (5.6) die EnergiedifferenzδE für zwei verschiedene Systemgrößen, L = 4 und L = 6, als Funktion der Spinquanten-zahl s dargestellt. In der Abbildung (5.6) ist festzustellen, dass die Energiedifferenz δE mitwachsender Spinquantenzahl s größer wird. Wenn man noch bedenkt, dass die AnisotropieD energetisch von der Größenordnung δE sein muss, um eine Wirkung zu erzielen, wird klarwarum das Makrospin-Bild für große Spinquantenzahlen s erst bei vergleichsweise großen Ani-sotropiewerten zusammenbricht. Auch die Abbhängigkeit der Steigung der EnergiedifferenzδE als Funktion von der Systemgröße L (je größer L, desto kleiner die Steigung der FunktionδE(L)) liefert einen Hinweis darauf, dass der Gültigkeitsbereich des Makrospin-Modells vonder Systemgröße abhängig ist, was oben an Hand der Abbildungen (5.1) und (5.2) diskutiertworden ist. Es muss noch begründet werden, warum die Anisotropiebarriere als Funktion vonder Anisotropie D für verschiedene Spins s im Falle L = 3 (Abb. 5.3) im wesentlichen einlineares Verhalten aufweist im Gegensatz zu den Resultaten für L = 4 und L = 6 (Abb. 5.1und 5.2). Hierzu wird wieder die Energiedifferenz δE von der Abbildung (5.5) abgelesen. FürL = 3 und Spins s ∈ (1/2, 1, 2, 3) ist δE im Bereich 0.5J bis 3J und für größere Spins istδE sicherlich noch größer. Nun muss für Abweichungen vom Makrospin-Modell die Anisotro-pie von der gleichen Größenordnung von δE sein. Das bedeutet aber für große Spins s, dassdie Anisotropiewerte schon im Ising-Limes liegen müssen. Da jedoch auch im Ising-Limes dieAnisotropiebarrier Eb als Funktion von der Anisotropie ebenfalls linear ist, muss die Aniso-tropiebarriere für L = 3 insgesamt im wesentlichen eine lineare Funktion der Anisotropie sein.Für Spins s = 1/2 und S = 1 ist δE im Bereich 0.5J bis 0.9J . Da das nicht im Ising-Limes

48

liegt, ist die Wirkung der Anisotropie noch zu sehen.Die numerischen Resultate in der Abbildung (5.4) zeigen für sehr große Spinquantenzahlens, in diesem Fall s = 10, dass das Makrospin-Bild bei einem kritischen Anisotropiewert Dc

abrupt zusammenbricht, wobei Dc von der Systemgröße abhängt. Mit wachsender System-größe L nimmt der kritische Anisotropiewert Dc stark ab. Eine Begründung hierfür liefertdie obige Diskussion über den Gültigkeitsbereich des Makrospin-Modells in Abhängigkeit vonder Systemgröße L. Aber warum überhaupt ein kritisches Dc für große s existiert, kann imRahmen der bisherigen Resultate nicht erklärt werden. Da die Energiedifferenz δE linear alsFunktion von s anwächst, ist auch ein Anwachsen von Dc als Funktion der Spinquantenzahls zu erwarten, was nicht der Fall ist. Dies ist ein Widerspruch, der im Rahmen diser Arbeitnicht aufgelöst werden konnte.

0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10Anisotropie D

0

5

10

15

20

25

Ener

gieb

arrie

re E

b S=1/2S=1S=3/2S=2S=5/2S=3S=7/2S=4S=5S=10S=50

0 1 2 3 4 5 6 7 8 9

1

2

Abbildung 5.3: Wie Abbildung (5.1), aber für L = 3.

KAPITEL 5. BERECHNUNGEN FÜR DIE HEISENBERG-KETTE MIT SPIN S 49

4 5 6Anzahl der Spins L

0

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

0,6

0,7

0,8

0,9

1

1,1

Ani

sotro

pie

Dc

Abbildung 5.4: Kritische Anisotropiewerte Dc als Funktion der Systemgröße L für die Spin-quantenzahl s = 10, berechnet mit der Lanczos-Methode.

2 3 4 5 6 7 8 9 10Anzahl der Spins L

0

1

2

3

4

5

6

Ener

gied

iffer

enz

E 1-E0

S=1/2S=1S=2S=3

Abbildung 5.5: Energiebarriere versus Systemgröße L für verschiedene Spinquantenzahlen s.

0,5 1 1,5 2 2,5 3 3,5 4 4,5Spinquantenzahl S

0

0,5

1

1,5

2

2,5

3

Ener

gied

iffer

enz

E 1-E0

L=4L=6

Abbildung 5.6: Energiebarriere versus Spinquantenzahl s für verschiedene Systemgrößen L.

Kapitel 6

Zusammenfassung und Ausblick

Im Rahmen dieser Arbeit wurde die Anisotropiebarriere Eb eines magnetischen Nanopartikelsim Rahmen des Quanten-Heisnberg-Modells mit Kopplungsanisotropie als Funktion der Sys-temgröße L und Spinquantenzahl s berechnet.Es konnte gezeigt werden, dass sich das Makrospin-Modell in erster Ordnung Störungstheorieaus dem Quanten-Heisenberg-Modell mit Kopplungsanisotropien im Limes schwacher Aniso-tropien ergibt. Durch die Untersuchung der Anisotropiebarriere für verschiedene SystemgrößenL und durch Vergleich mit dem Makrospin-Modell konnten verschiedene Erkenntnisse gewon-nen werden: Für sehr kleine Anisotropien D stimmen die Resultate des Makrospin-Modellsmit dem des Heisenberg-Modells überein, und in diesem Regime ist die Anisotropiebarriereeine lineare Funktion der Systemgröße L und der Anisotopie D. Je größer L, desto klei-ner ist der Gültigkeitsbereich des Makrospin-Modells. Außerhalb des Gültigkeitsbereich desMakrospin-Modells ist die Anisotropiebarriere des Heisenberg-Modells mit Kopplungsaniso-tropie energetisch abgesenkt im Vergleich zur Anisotropiebarriere des Makrospin-Modells. ImIsing-Limes ist die Anisotropiebarriere Eb ebenfalls eine lineare Funktion der AnisotropieD, jedoch besteht keine Abhängigkeit von der Systemgröße. In dem Regime zwischen demGültigkeitsbereich des Makrospins und dem Ising-Limes besteht bei der AnisotropiebarriereEb eine nichtlineare Abhängigkeit von der Anisotropie D und der Systemgröße L, was nurvom mikroskopischen Quanten-Heisenberg-Modell beschrieben werden kann. Auch in diesemBereich ist die Anisotropiebarriere des Heisenberg-Modells relativ zur Anisotropiebarriere desMakrospin-Modells energetisch abgesenkt. Zusammenfassenend muss festgestellt werden, dassmit dem Makrospin-Modell, abgesehen von einem schmalen Gültigkeitsbereiches des Modells,die Anisotropiebarriere immer überschätzt wird. Als Konsequenz wird die Umschaltzeit, wel-che exponentiell von der Anisotropiebarriere abhängt, und somit auch die thermische Lang-zeitstabilität der Magnetisierung des Nanopartikels überschätzt.Magnetisierungsprofile und Zwei-Punkt-Korrelationsfunktionen wurden mit der Methode derexakten Diagonalisierung für L = 10 berechnet, welche außerhalb der Gültigkeit des Makrospin-Modells, den Mechanismus der kohärenten Rotation bei der Ummagnetisierung ausschließen.Mit der Lanczos-Methode es ist nicht möglich, für z.B. L = 25 Spins Magnetisierungsprofileund Zwei-Punkt-Korrelationsfunktionen zu berechnen. Dies hängt damit zusammen, dass au-ßerhalb der Gültigkeitsbereiches des Makrospin-Modells, der energetische Abstand des Grund-

51

52

zustands und des ersten angeregten Zustands in bestimmten Unterräumen M so klein wird,dass er mit der Lanczos-Methode nicht mehr korrekt aufgelöst werden kann. Hierbei könnteeine Implementierung des Jacobi-Davidson-Algorithmus eine korrekte Auflösung der quasient-arteten Zustände ermöglichen [20].Die Untersuchung der Anisotropiebarriere und des Gültigkeitsbereich des Makrospin-Modellsals Funktion der Spinquantenzahl s führte zu folgendem Ergebnis: Je größer die Spinquan-tenzahl s, desto größer ist der Gültigkeitsbereich des Makrospin-Modells. Dies kann damitbegründet werden, dass die Anisotropie D in etwa von der gleichen Größenordnung sein musswie die Energiedifferenz δE, also dem energetischen Abstand des Grundzustandes vom ers-ten angeregtem Zustand. Außerdem ist δE eine lineare Funktion von der Spinquantenzahls. Andereseits ist festgestellt wurden, dass für sehr große Spins s der Gültigkeitsbereich desMakrospin-Modells bei einem kritischen Anisotropiewert Dc abrupt endet, während für kleineSpins s die Makrospin-Approximation allmählich zusammenbricht. Da δE eine lineare Funk-tion von s ist, würde man ein Anwachsen von Dc als Funktion von der Spinquantenzahl serwarten, was nicht der Fall ist. Dies stellt einen Widerspruch da, der im Rahmen dieser Ar-beit nicht erklärt werden konnte.Der Abfall der Energiedifferenz δE als Funktion der Systemgröße L lässt vermuten, dassfür sehr große Systeme L ∼ 100 − 1000 die oben beschriebenen Unterschiede zwischen demQuanten-Heisenberg- und dem klassischen Heisenberg-Modell als Funktion der Anisotropieb-arriere verwaschen. Derart große Spinketten können mit der DMRG-Methode (Density MatrixRenormalization Group) oder VMPS (Variational Matrix-Product States) berechnet werden[21, 22].Auch wenn die Anisotopiebarriere mit einem mikroskopischem Modell berechnet wird, be-schreibt das Néel-Brown Gesetz weiterhin die Magnetisierungsdynamik unter Vernachlässi-gung der inneren Struktur des Nanopartikel, weil es auf dem Makrospin-Modell beruht. Da-her müsste man zukünftig Magnetisierungsdynamik mit dem Quanten-Heisenberg-Modell mitAnisotropien berechnen. Hierfür muss eine Zeitentwicklung der Zustände implementiert wer-den. Dies kann sowohl bei der exakten Diagonalisierung und bei den Krylov-Raum-Methoden[23, 24] als auch bei DMRG und VMPS [25] realisiert werden.

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i

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[25] Verstraete, F., Murg, V., and Cirac, J. I., Advances in Physics 57, 143 (2008).

Danksagung

An dieser Stelle möchte ich mich gern bei allen herzlich bedanken, die zum Gelingen dieserArbeit beigetragen haben.

• Prof. Dr. Michael Potthoff danke ich ganz herzlich für die Gelegenheit, diese Arbeit unterseiner Anleitung zu verfassen und für die hervorragende Betreuung während dieser Zeit.

• Prof. Dr. Alexander Lichtenstein danke ich für die Übernahme des Zweitgutachtens.

• Matthias Balzer danke ich für die gute Betreuung während meiner Diplomarbeit, insbe-sondere für seine Unterstützung bei Fragestellungen im Bereich Programmieren.

• Fürs Korrekturlesen dieser Arbeit möchte ich Andrej Schwabe, Matthias Balzer undMichael Lee danken. Insbesondere danke ich Andrej für seine hilfreichen Anmerkungensowie die wertvollen physikalischen Diskussionen während der Entstehung dieser Arbeit.

• Mit Nadine Weißphal und Maximilian Aulbach habe ich das Büro geteilt und danke fürdie gute Arbeitsatmosphäre sowie für die vielen fachlichen und nicht-fachlichen Schnacks.Insbesondere Danke ich Maximilian für die wertvollen IT-Tricks aus der Linuxwelt.

• Dr. Robert Wieser danke ich für die wertvollen Literaturhinweise.

• Unserem Super-Admin im Physnet Bodo Krause-Kyora danke ich für seine Hilfsbereit-schaft bei IT-Problemen.

• Bei unseren Bibliotheks-Team, Frau Doose und Frau Hilger, bedanke ich mich für diefreundliche Service und die Versorgung mit Literatur während des gesamten Studiums.

• Darüber hinaus möchte ich allen Mitgliedern der Gruppe und des I. Instituts für Theo-retische Physik für die gute Arbeitsatmosphäre danken.

Ein besonderer Dank geht an meine Eltern, die mich immer unterstützt haben.

iii

iv LITERATURVERZEICHNIS

Erklärung

Hiermit versichere ich, Mohammad Sayad, diese Diplomarbeit selbstständig und ausschließlichmit den angegebenen Quellen angefertigt zu haben. Mit der Veröffentlichung meiner Diplom-arbeit in der Departmentbibliothek Physik der Universität Hamburg bin ich einverstanden.

Hamburg, den 2. Juni 2010

Mohammad Sayad

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