Goethe Universitat Frankfurt

Fachbereich Physik

Masterarbeit

Thema: THz-Erzeugung durch optische Gleichrichtung von Femto-sekundenlaserpulsen in LiNbO3-Kristallen

eingereicht von: Martin Richter <Richter@atom.uni-frankfurt.de>

eingereicht am: 10. September 2012

Betreuer: Herr Prof. Dr. Reinhard Dorner,Herr Dr. Maksim Kunitski

Inhaltsverzeichnis

1 Einleitung 4

2 Theoretische Grundlagen 6

2.1 Nichtlineare Optik . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62.1.1 Modell des anharmonischen Oszillators . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62.1.2 Dreiwellenmischung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 8

2.2 Terahertzerzeugung durch optische Gleichrichtung . . . . . . . . . . . . . . . 92.2.1 Effizienz . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 112.2.2 Phasenanpassung durch PFT . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 142.2.3 Kristallauswahl . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15

3 Experimentelle Grundlagen 18

3.1 Lasersysteme . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 183.1.1 Dragon . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 183.1.2 CPA-2101 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21

3.2 Anordnung zur THz-Erzeugung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 213.2.1 Neigung der Pulsfront am Beugungsgitter . . . . . . . . . . . . . . . . 223.2.2 Abbildende Elemente . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 253.2.3 LiNbO3-Kristall . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27

3.3 Anordnung zur THz-Detektion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 293.3.1 Elektrooptische THz-Felddetektion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 293.3.2 Detektion der THz-Leistung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36

3.4 Simulation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 373.4.1 Grundlagen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 383.4.2 Optimierung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40

4 Messergebnisse und Auswertung 44

4.1 Linse als abbildendes Element . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 444.1.1 THz-Parameter mit CPA-2101 (150 fs) . . . . . . . . . . . . . . . . . . 444.1.2 THz-Parameter mit Dragon (40 fs) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46

4.2 Raytracing . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 484.2.1 Linse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 484.2.2 Konkaver Spiegel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 514.2.3 Weitere Anordnungen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52

4.3 Konkaver Spiegel als abbildendes Element . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 544.3.1 THz-Parameter mit Dragon (40 fs) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 54

2

4.3.2 THz-Parameter mit CPA-2101 (150 fs) . . . . . . . . . . . . . . . . . . 594.3.3 THz-Parameter mit Dragon (40 fs) und zylindrischen Linsen . . . . . 60

4.4 Spiegelteleskop als abbildendes Element . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 634.4.1 THz-Pulsenergie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 644.4.2 Kollimation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 654.4.3 Elektrische THz-Feldstarke . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65

4.5 Abschatzung der elektrischen THz-Feldstarke in der Kammer . . . . . . . . . 67

5 Zusammenfassung 69

Literaturverzeichnis 71

Danksagung 75

Eidesstattliche Erklarung 76

3

Kapitel 1

Einleitung

Der Bereich der Terahertzstrahlung wird ublicherweise zwischen 0, 1 und 10 THz definiert.Die Erschließung der Strahlung in diesem Teil des elektromagnetischen Spektrums fuhrte zuneuen Entdeckungen und Anwendungen wie etwa in der Physik zur Spektroskopie und zeitauf-gelosten Messungen [1], in der Chemie zur dynamischen Darstellung chemischer Reaktionen[2] und in der Biologie und Medizin als bildgebendes Verfahren zur Krebserkennung [3]. Vie-le der Anwendungen wurden erst durch die Entwicklung starker Terahertzquellen innerhalbder letzten zwanzig Jahre moglich. Eine Methode zur Erzeugung von single-cycle Terahertz-strahlung ist die Frequenzkonvertierung von Femtosekundenlaserpulsen in Terahertzpulse imSubpikosekundenbereich.

Die am meisten verwendeten Techniken der beschriebenen Konvertierung sind fotoleitendeSchalter [4, 5], Vierwellenmischung in Plasmen [6, 7] und optische Gleichrichtung [8]. Spezielldie optische Gleichrichtung gewann nach der Einfuhrung der Methode der Phasenanpassungdurch eine geneigte Pulsfront im Jahr 2002 [9] an Beudeutung, da sie die Hochskalierung derTerahertzenergie durch Vergroßerung der Pumpenergie und Strahlgroße zuließ. So wurdenTerahertz-Pulsenergien von bis zu 50µJ [10] und elektrische Feldstarken bis 1, 2MV/cm [11]erreicht, was zuvor nur mit einem Synchrotron moglich war.

Bei der optischen Gleichrichtung in einem LiNbO3-Kristall wird ein Femtosekundenla-serpuls an einem Gitter gebeugt, wodurch seine Pulsfront relativ zur Phasenfront geneigtwird. Mittels eines abbildenden Elements wird das Bild des Pulses nach dem Gitter in denLiNbO3-Kristall projiziert. Das abbildende Element ist ein sehr wichtiges Kriterium fur dieKonversionseffizienz und muss an das jeweils verwendete Lasersystem angepasst werden. Dasproof-of-principle-Experiment wurde mit einer zylindrischen Linse [9] als abbildendes Elementdurchgefuhrt. In spateren Experimenten wurde eine spharische [12] oder achromatische Linse[13], ein spharischer Spiegel [14] oder ein Keplersches Teleskop, entweder aus spharischen [13],achromatischen [15] oder zylindrischen [11] Linsen bestehend, zur Abbildung verwendet. Diebeste Konversionseffizienz ergabe wahrscheinlich die Umsetzung des Vorschlags, ein Transmis-sionsgitter direkt am Kristall anzubringen [13] und somit auf abbildende Elemente verzichtenzu konnen. Dies stellt eine bisher noch nicht geloste technische Herausforderung dar.

Terahertzstrahlung ist fur Streakingexperimente in der Atom- und Molekulphysik vielver-sprechend einsetzbar [16]. Allerdings mussen dazu die Terahertzpulse mit optischen Pulsen miteiner Dauer von weniger als 50 fs kombiniert werden. Das Ziel dieser Arbeit ist es, eine Tera-hertzquelle fur eine solche Anwendung zu schaffen, was aber bei kurzeren Pumplaserpulsen ausden folgenden Grunden eine besondere Herausforderung darstellt. Zum Einen verschiebt sich

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das Terahertzspektrum mit kurzeren Pulsen zu hoheren Frequenzen, bei denen die Terahertz-absorption in LiNbO3 großer ist [17]. Zum Anderen ist die effektive Terahertzerzeugungslangekurzer bei kurzeren Pulsen [18], da sie in einem Material schneller gechirpt werden und so-mit die Peakintensitat schneller abnimmt. Außerdem vergroßern sich bei kurzeren Pulsendie Abbildungsfehler durch die großere Strahlausbreitung nach dem Gitter dramatisch. DieseFehler bewirken besonders an den Flanken des Pulses ein zeitliches Auseinanderlaufen. Allediese Tatsachen fuhren schließlich zu einer niedrigeren Effizienz der Konversion bei kurzerenPulsen.

Dennoch bleibt die optische Gleichrichtung in einem LiNbO3-Kristall auch bei kurzenLaserpulsen eine geeignete Methode zur Erzeugung starker Terahertzpulse im Frequenzbereich< 2THz. Da die Verschiebung des Terahertzspektrums und die kurzere Terahertzerzeugungs-lange nicht zu andern sind, werden daher in dieser Arbeit die Moglichkeiten der Abbildunggenau analysiert und fur ultrakurze Laserpulse optimiert.

Dazu wird eine Raytracingsimulation herangezogen, mit welcher sich die Abbildungsfehlerdes jeweils verwendeten abbildenden Elements abschatzen lassen. Nach mehreren Versuchenwird mittels der Simulation das fur kurze Pulse optimale Abbildungsschema und dessen op-timale Geometrie gefunden und experimentell untersucht. Anschließend wird eine Methodeentwickelt, den divergenten Terahertzstrahl zu kollimieren und ihn so uber lange Distanzen(> 1m) verlustarm zu transportieren. Der finale Aufbau ermoglicht es, durch Veranderungeines Spiegels den Terahertzstrahl entweder elektrooptisch zu messen, oder ihn fur Streaking-experimente in die Reaktionskammer zu fuhren.

In den folgenden Abschnitten wird zuerst die Theorie der nichtlinearen Optik mit speziel-lem Augenmerk auf die optische Gleichrichtung beschrieben. Anschließend werden die Laser-systeme und die Anordnungen zur Terahertzerzeugung und Detektion vorgestellt. Außerdemwird die zur Optimierung des Aufbaus verwendeten Raytracingsimulation beschrieben. ImAbschnitt 4

”Messergebnisse und Auswertung“ werden verschiedene abbildende Elemente so-

wohl experimentell als auch mittels der Simulation verglichen und am Ende die wichtigstenErkenntnisse zusammengefasst.

5

Kapitel 2

Theoretische Grundlagen

2.1 Nichtlineare Optik

Die Beschreibung der nichtlinearen Optik beruht meistens auf einem Ausdruck der Polarisati-on in Abhangigkeit der angelegten elektrischen Feldstarke. Der Grund fur die Wichtigkeit derPolarisation ist der Effekt, dass eine sich zeitlich anderende Polarisation als Quelle fur neueKomponenten des elektromagnetischen Feldes agieren kann. Oft hat die Wellengleichung dieForm:

∇2 ~E + ǫ0∂2 ~E

∂t2= −∂2 ~PNL

∂t2(2.1)

Dieser Ausdruck lasst sich als inhomogene Wellengleichung auffassen, in der die Polarisation~PNL, welche mit der nichtlinearen Systemantwort verknupft ist, das elektrische Feld treibt.Sobald der Term ∂2 ~PNL/∂t2 nicht verschwindet, werden Ladungen beschleunigt, die nachdem Lamorschen Theorem elektromagnetische Strahlung generieren [19].

In jedem realen System ist die Polarisation, die durch die Anwesenheit eines elektrischenFeldes in einem Material induziert wird, nicht genau proportional zu dem elektrischen Feld.Die Polarisation kann in einer Taylorreihenentwicklung ausgedruckt werden, welche in einemverlustfreien Medium wie folgt aussieht:

P = ǫ0(χ(1)E + χ(2)E2 + χ(3)E3 + ...) (2.2)

ǫ0 ist die Dielektrizitatskonstante und χ(n) sind die elektrische Suszeptibilitaten n-ter Ord-nung. Vor allem bei hohen Intensitaten bzw. elektrischen Feldern (I ∝ E2) wird die elektro-nische Antwort eines Mediums auf das elektrische Feld nichtlinear. Diese Antwort wird durchdie Polarisation P beschrieben.

2.1.1 Modell des anharmonischen Oszillators

Man kann sich den nichtlinearen Fall als anharmonische elektronische Oszillation (Polari-sation) vorstellen [20], bei der das Medium Energie zwischen den verschiedenen optischenFrequenzen transferieren kann (Abb. 2.1).

6

Abbildung 2.1: Schema des Potentialverlaufs eines anharmonischen Oszillators. Die rotenPunkte sollen die in dem Potential schwingenden Elektronen darstellen. Durch die Potential-verformung konnen neue Frequenzen entstehen.

Wird der eindimensionale Oszillator fur ein klassisch gebundenes Elektron angesetzt,

md2x

dt2= FR + FE + FL (2.3)

mit FR als Ruckstellkraft, FE = −eE(t) = −e(E0eiωt + c.c.) als Coulombkraft und FL =

−mσx als Dampfung durch Reibung, ergibt sich folgende Differentialgleichung:

d2x

dt2+ σ

dx

dt− FR(x)

m= − e

mE(t) (2.4)

Durch Umschreiben der Ruckstellkraft als eine Entwicklung des Oszillatorpotentials um dieGleichgewichtsposition x = 0

FR(x) = −dU

dx(2.5)

= −U (2)(0)x− 1

2!U (3)(0)x2 − 1

3!U (4)(0)x3 + ... (2.6)

= F (1) + F (2) + F (3) + ... (2.7)

und Verwenden des Ansatzes x = x0eiωt + c.c. zur Losung von Gleichung 2.4, ergeben sich

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folgende Beziehungen fur die ersten beiden Ordnungen der Ruckstellkrafte:

F (1) = −U (2)(0)x (2.8)

= −U (2)(0)(x0eiωt + c.c.)) (2.9)

F (2) = − 1

2!U (3)(0)x2 (2.10)

= − 1

2!U (3)(0)(x0e

iωt + x∗0e−iωt)2 (2.11)

= − 1

2!U (3)(0)(x20e

2iωt + 2 |x0|2 e0 + c.c.) (2.12)

(2.13)

Werden diese Krafte zuruck in die Differentialgleichung 2.4 eingesetzt, zeigen sich, dass siedie Ursache fur neu entstehende Frequenzen (ω0 ≈ 0, ω1 = ω, ω2 = 2ω, ω3 = 3ω) sind. Es wirdein Satz von Polarisationen erzeugt:

F (n) ∝ xn ∝ P (n) ∝ En (2.14)

2.1.2 Dreiwellenmischung

Wie im vorigen Abschnit beschrieben, konnen nichtlineare Krafte zu Oszillationen bei neuenharmonischen Frequenzen fuhren. In diesem Abschnitt soll eine kurze qualitative Beschreibungder nichtlinearen optischen Phanomene aufgezeigt werden. Bei Annahme einer Nichtlinearitatzweiter Ordnung (Dreiwellenmischung), wird die Polarisation zu:

P (2) = ǫ0χ(2)E2(t) (2.15)

Die moglichen Wellenmischprozesse lassen sich durch Betrachtung eines elektrischen Feldes,bestehend aus den zwei Frequenzen ω1 und ω2, bestimmen.

E(t) = E1eiω1t + E2e

iω2t + c.c. (2.16)

Dann ist

P (2)/ǫ0 = χ(2)E2(t) (2.17)

= χ(2)(E1eiω1t + E2e

iω2t + c.c.)2 (2.18)

= χ(2)(E21e

i2ω1t + E22e

i2ω2t (2.19)

+ 2E1E2ei(ω1+ω2)t

+ 2E1E∗

2ei(ω1−ω2)t

+ (|E1|2 + |E2|2)e0

+ c.c.)

die zum Feld E(t) gehorige Polarisation mit den neuen Frequenzen. Die auftretenden Prozessewerden Erzeugung zweiter Harmonischer (2ω1, 2ω2), Summenfrequenzerzeugung (ω1 + ω2),Differenzfrequenzerzeugung (ω1 − ω2) und optische Gleichrichtung (ω1 = ω2 = 0) genannt.Obwohl bei der Erzeugung zweiter Harmonischer und optischer Gleichrichtung zwar jeweilsnur eine eingehende Frequenz auftritt, handelt es sich dennoch um Dreiwellenmischung, da

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eine der beiden ankommenden Frequenzen nahezu entartet ist (ω1 = ω2). In diesem Sin-ne lassen sich diese beiden Prozesse als entartete Summenfrequenzerzeugung bzw. entarteteDifferenzfrequenzerzeugung auffassen [21]. In Abbildung 2.2 sind die vier Dreiwellenmisch-prozesse dargestellt.

ω 2ω 0 ω

SHG

ω0 ω

OR

Ω~0

ω2

ω 10 ω

DFG

ω =ω ω3 1 2

ω1

ω2

ω =ω +ω3 1 20 ω

SFG

ω =ω 1 2

Abbildung 2.2: Die vier Wellenmischprozesse. SFG: Summenfrequenzerzeugung, DFG: Diffe-renzfrequenzerzeugung, SHG: Erzeugung zweiter Harmonischer, OR: Optische Gleichrichtung.Im Falle zweier eingehender Wellen gleicher Frequenz, treten die Spezialfalle SHG und ORauf.

Im realen System tritt in der Regel nur eine der vier Frequenzkomponenten bei nennens-werter Intensitat auf. Der Grund ist, dass nur unter bestimmten Phasenanpassungsbedin-gungen effiziente Frequenzmischung stattfinden kann. Diese Bedingung ist oft nur fur eineFrequenzkomponente der nichtlinearen Polarisation erfullbar. Dabei wird meist die Polarisa-tion der einfallenden Strahlung und die Orientierung des Kristalls aneinander angepasst.

2.2 Terahertzerzeugung durch optische Gleichrichtung

Bei der optischen Gleichrichtung handelt es sich um einen nichtlinearen Effekt zweiter Ord-nung, der eine nahezu gleichgerichtete Polarisation in einem nichtlinearen Medium durcheinen intensiven optischen Strahl erzeugt. Fur ein qualitatives Verstandnis wird ein Kristallangenommen, der nicht inversionssymmetrisch ist. Dieser hat eine interne bevorzugte Pola-risationsrichtung, sodass sich die Polarisation nicht genau umkehrt, wenn sich das angelegteelektrische Feld umkehrt. Variiert das elektrische Feld sinusformig in der Zeit, wird eine uberdie Zeit gemittelte Nettopolarisation erzeugt [22]. Handelt es sich bei dem elektrischen Feldum einen optischen Puls, folgt die Nettopolarisation und damit der THz-Puls gerade derEinhullenden, also dem Intensitatsverlauf, des optischen Pulses (s. Abb. 2.3).

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Optischer Puls

Asymmetrische

Polarisation

Spektrale

Dekomposition Optisch

Zweiter

Harmonischer

THz

Abbildung 2.3: Durch die Asymmetrie im Kristall bildet sich bei Anlegen eines elektrischenFeldes eine Polarisation, die bei spektraler Dekomposition aus dem einfallendem optischenFeld, einem SHG-Feld und dem THz-Feld besteht.

Die optische Gleichrichtung kann als Differenzfrequenzmischung zwischen den spektralenKomponenten eines ultrakurzen Pulses betrachtet werden. Eine mathematische Beschreibungbietet Gleichung 2.2, welche aber nur fur verlustfreie und dispersionslose Medien gilt. UnterBerucksichtigung der Verluste, der Dispersion und auch der Kristallstruktur des jeweiligenMediums, findet sich fur optische Gleichrichtung dieser Ausdruck fur die nichtlineare Polari-sation zweiter Ordnung [19]:

Pi(Ω) = ǫ0∑

jk

χ(2)ijk(Ω, ω1, ω2)Ej(ω1)E

∗

k(ω2) (2.20)

Pi(Ω) ist die Polarisation bei der THz-Frequenz Ω = ω1 − ω2. Die Indizes ijk des Suszep-

tibilitatstensors dritter Stufe χ(2)ijk beziehen sich auf die drei kartesischen Komponenten des

Feldes. Alle Frequenzen im Abstand Ω = ω1 − ω2 tragen, wie in Abbildung 2.4 zu sehen, zurnichtlinearen Polarisation bei der Differenzfrequenz bei. Das Ersetzen von ω1 durch ω + Ωverdeutlicht den Zusammenhang weiter:

Pi(Ω) = ǫ0∑

jk

χ(2)ijk(Ω, ω, ω +Ω)Ej(ω)E

∗

k(ω +Ω) (2.21)

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Polarisation P(Ω)

P Feld E(ω) des

sichtbaren

Laserpulses

ω2 ω1 ωΩ=ω1-ω20

Abbildung 2.4: Bildung der neuen Polarisation im THz-Bereich aus der Differenz zweier Fre-quenzkomponenten aus dem optischen Bereich.

2.2.1 Effizienz

Die Umwandlung des optischen Strahls in THz-Strahlung erfolgt nicht ohne Energieverluste.Das nichtlineare Medium hat die Lange L und es wird in erster Ordnung genahert, dass dieAbnahme der Leistung des Pumpstrahls bei der Differenzfrequenzerzeugung vernachlassigbarist. Daruber hinaus wird die Absorption der THz-Strahlung im Kristall nicht berucksichtigt.Eine Naherung fur die Konversionseffizienz η unter der Annahme ebener Wellen in einemidealen Medium [23] ist

η =℘THz

℘opt=

8π2d2effL2Iopt

ǫ0n2optnTHzcλ2

THz

sinc2(∆kL/2) . (2.22)

Hier sind ℘THz und ℘opt die Leistungen der THz- bzw. optischen Strahlen, deff der effek-tive nichtlineare Koeffizient, L die Lange des nichtlinearen Mediums, Iopt die Intensitat desoptischen Strahls, nopt und nTHz die jeweiligen Brechungsindizes der optischen und der THz-Frequenz, λTHz die Wellenlange des THz-Strahls und ∆k die Phasenfehlanpassung. Die Ein-heiten dieser und weiterer wichtiger Parameter der nichtlinearen Optik sind in Tabelle 2.1aufgelistet.

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Parameter Einheiten

Polarisation zweiter Ordnung [P (2)] = As/m2

Elektrisches Feld [E] = V/mEffektiver nichtlinearer Koeffizient [deff ] = m/VDielektrizitatskonstante [ǫ0] = F/m = As/V mLange [L] = mLichtgeschwindigkeit [c] = m/sWellenlange [λ] = mWellenvektor [k] = 1/mAbsorptionskoeffizient [α] = 1/mIntensitat [I] = W/m2

Leistung [℘] = WPhasenfehlanpassung [∆k] = 1/mBrechungsindex [n]

Tabelle 2.1: Wichtige Parameter der nichtlinearen Optik

Die Phasenfehlanpassung im Falle der optischen Gleichrichtung eines Femtosekundenpul-ses lautet [24]

∆k(Ω) = k(Ω) + k(ω)− k(ω +Ω) (2.23)

und lasst sich fur Ω << ω umschreiben als

∆k(Ω) ≈ k(Ω)− Ωdk

dω ω=

Ω

c(n(Ω)− ng(ω)) = Ω(vph(Ω)− vg(ω)) (2.24)

Um optimale Phasenanpassung zu erhalten (∆k = 0), muss nach Gleichung 2.24 also die Pha-sengeschwindigkeit der THz-Welle vph(Ω) gleich der Gruppengeschwindigkeit der optischenWelle vg(ω) entsprechen. Die sinc2x = (sin2x)/x2-Abhangigkeit in Gleichung 2.22 beschreibtdie unterschiedlichen Phasengeschwindigkeiten der interagierenden Wellen. In Abbildung 2.5sind fur verschiedene Werte von ∆k die Konversionseffizienz η als Funktion der Position Lim nichlinearen Medium dargestellt. Im Fall ∆k = 0 hat η eine quadratische Abhangigkeitvon L entlang der Propagationsrichtung. Dagegen beginnt bei fehlender Phasenanpassungder sinc2-Term fur großere ∆k zu dominieren und die Energie oszilliert zwischen den Wellenanstatt in eine konstante Richtung transferiert zu werden.

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0

0,2

0,4

0,6

0,8

1

0,2 0,4 0,6 0,8 1

Δk1=0

Δk2

Δk3

Δk4

L

η/η

0

Abbildung 2.5: Normierte Konversionseffizienz als eine Funktion der Position in einem nicht-linearen Medium fur verschiedene Werte der Phasenfehlanpassung (∆k1 = 0 < ∆k2 < ∆k3 <∆k4) fur optische Gleichrichtung. Fur ∆k1 = 0 ergibt sich der maximale Wert fur die Effizienz.

Ist es moglich, Phasenanpassung zu erreichen (∆k = 0), fallt der sinc2-Term in Gleichung2.22 weg. Unter Berucksichtigung der Absorption der THz-Strahlung im Kristall, welche durchden Absorptionskoeffizienten αTHz ausgedruckt wird, ergibt sich fur die Effizienz bei ange-passter Phase [25]:

η =8π2d2effL

2Iopt

ǫ0n2optnTHzcλ2

THz

exp(−αTHzL/4)sinh2(αTHzL/4)

(αTHzL/4)2(2.25)

Fur vernachlassigbare Absorption (αTHzL << 1) vereinfacht sich die Gleichung zu

η =8π2d2effL

2Iopt

ǫ0n2optnTHzcλ2

THz

(2.26)

und fur hohe Absorption (αTHzL >> 1) gilt

η =32π2d2effIopt

ǫ0n2optnTHzcλ2

THzα2THz

. (2.27)

Die Gleichung 2.27 macht deutlich, dass es nicht sinnvoll ist, einen Kristall mit einer Lange Lzu verwenden, die viel großer ist als eine Eindringtiefe α−1

THz. Nur die THz-Photonen, welcheinnerhalb einer Entfernung Leff = α−1

THz von der Ausgangsoberflache erzeugt werden, konnenzur THz-Emission beitragen.

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2.2.2 Phasenanpassung durch PFT

Wie im vorigen Abschnitt gezeigt, konnen nicht angepasste Phasen zwischen Pumpstrahlund erzeugtem Strahl zu einem großen Effizienzverlust fuhren. Die verwendete Technik zurRealisierung der Phasenanpassung hangt vom jeweiligen Experiment ab. Zu den Phasenan-passungstechniken gehoren unter anderemWinkelphasenanpassung, Temperaturphasenanpas-sung, Quasiphasenanpassung und die in diesem Experiment verwendete Phasenanpassungdurch eine geneigte Pulsfront (Pulse Front Tilt, PFT) relativ zur Phasenfront der Welle,welche senkrecht zur Ausbreitungsrichtung der Welle ist. Hebling et. al [9] demonstriertenerstmals 2002 diese Methode.

Die Gleichung 2.24 fur die Phasenfehlanpassung ∆k gilt fur den Fall der kollinearen THz-Erzeugung, das heißt, dass optischer Strahl und THz-Strahl parallel zueinander verlaufen. Beider Phasenanpassung durch PFT liegt nichtkollineare Phasenanpassung vor und die Gleichungfur ∆k kann wie folgt modifiziert werden [18]:

∆k ≈ Ω

c

(

vph(Ω)−vg(ω)

cosγ

)

(2.28)

γ ist der Neigungswinkel zwischen Phasenfront und Pulsfront der Welle. Anschaulich lasst sichder Zusammenhang so erklaren: Nach dem Huygenschen Prinzip propagiert die erzeugte THz-Strahlung im Kristall mit der Geschwindigkeit vph(Ω) senkrecht zu der geneigten Pulsfront.Obwohl der Pumppuls mit der Geschwindigkeit vgr(ω) in Richtung des Pumpstrahls propa-giert, ist seine projizierte Geschwindigkeit in Richtung der THz-Strahlung nur cosγ vgr(ω).Abbildung 2.6 zeigt die geneigte Pulsfront des Pumpstrahls und die in der gleichen Ebeneerzeugte THz-Strahlung.

vgr(ω)

vph(Ω)γ

Abbildung 2.6: Die im Winkel γ geneigte und mit der Geschwindigkeit vgr(ω) propagierendePulsfront des optischen Strahls erzeugt eine ebene THz-Welle mit der Geschwindigkeit vph(Ω).

Im Falle eines Pumpstrahls mit λ = 800nm, eines THz-Strahls mit λ = 300µm und einesLithiumniobatkristalls, gilt n(Ω) > ngr(ω) (siehe Tab. 2.2 ). Techniken zur Geschwindigkeits-

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anpassung basierend auf Doppelbrechung konnen hier nicht weiterhelfen, da die Doppelbre-chung in LiNbO3 viel schwacher ist als der Unterschied der Brechungsindizes. Die Phasenan-passung durch PFT bietet eine Losung des Problems.

Anstatt vph(Ω) = vgr(ω), welche bei kolliniearer Phasenanpassung gilt, mussen bei Pha-senanpassung durch PFT die Geschwindigkeiten folgende Gleichung erfullen:

vph(Ω) = vgr(ω)cosγ (2.29)

Die Gleichung kann fur den Fall v(Ω) < vgr(ω) (n(Ω) > ngr(ω)) fur eine geeignete Wahl von γleicht erfullt werden. Die Neigung der Pulsfront und somit die Einstellung des Winkels γ wirddurch Winkeldispersion an einem Gitter erreicht. Der Zusammenhang der beiden Großen ist[26]

tanγ = λdθ

dλ. (2.30)

(Auf diese Gleichung wird in Abschnitt”3.2.1 Neigung der Pulsfront am Beugungsgitter“ ge-

nauer eingegangen.) Im Falle des Lithiumniobatkristalls wird die Geschwindigkeitsanpassungbei einem Neigungswinkel der Pulsfront γ von 63 erreicht. Die Geometrie des Kristalls undder Strahlengange sind in Abbildung 2.7 dargestellt.

Nichtlineares Material

Pump

THz

Abbildung 2.7: Die um den Winkel γ = 63 geneigte Pulsfront des Pumpstrahls und diesenkrecht zur Pulsfront erzeugte THz-Strahlung. Der Kristall ist schematisch dargestellt undhat nicht exakt die gleiche Geometrie wie der echte Kristall [18].

Es ist zu beachten, dass sich der Neigungswinkel beim Eintritt in den Kristall mit

tanγ = (1/ngr(ω))tanγ∗ (2.31)

andert. Daher muss der Neigungswinkel außerhalb des Kristalls γ∗ = 78 betragen. Ein solcherWinkel kann durch Beugung an einem Gitter erreicht werden.

2.2.3 Kristallauswahl

Fur eine festgelegte Ausbreitungsrichtung und Polarisationsrichtung kann ein effektiver nicht-linearer Koeffizient deff fur den abgewandelten Suszeptibiltatstensor dijk (Erklarung folgt)berechnet werden. Fur THz-Erzeugung wird dann die nichtlineare Polarisation zu:

P (Ω) = 4ǫ0deffE(ω)E(ω +Ω) (2.32)

15

Dies ist eine sinnvolle Abkurzung, da in dem dieser Masterarbeit zugrundeliegendem Experi-ment feste und optimierte Polarisationsrichtungen und eine feste Kristallausrichtung vorlie-gen. Dieser effektive nichtlineare Koeffizient taucht auch in Gleichung 2.25 fur die Konversi-onseffizienz η auf, wobei der Zusammenhang η ∝ d2eff besteht.

Fur Kristalle, die fur optische Gleichrichtung benutzt werden konnen, wurden Werte furdie optischen Eigenschaften bestimmt und sind in Tabelle 2.2 aufgefuhrt [25]. Darunter sinddie Brechungsindizes bei verschiedenen Wellenlangen, die Absorptionskoeffizienten und FOM-Werte (figures of merit). Die FOM-Werte sind ein Maß fur die Energiekonversionseffizienz derTHz-Erzeugung und ergeben sich aus dem Ausdruck fur die Effizienz 2.22.

Material deff ngr800 nm nTHz αTHz FOM

(pm/V ) (1/cm) (pm2cm2/V 2)

CdTe 81,8 3,24 4,8 11,0GaAs 65,6 4,18 3,59 0,5 4,21GaP 24,8 3,67 3,34 0,2 0,72ZnTe 68,5 3,13 3,17 1,3 7,27GaSe 28,0 3,13 3,27 0,5 1,18sLiNbO3 168 2,25 4,96 17 18,2DAST 615 3,39 2,58 50 41,5

Tabelle 2.2: Die Tabelle beschreibt die optischen Eigenschaften verschiedener nichtlinearerKristalle. Die Werte fur nTHz und αTHz sind fur 1 THz angegeben; die Werte fur DAST fur0, 8 THzn, da es einen Absorptionspeak bei 1 THz hat. Die Parameter deff und FOM sindfur eine Wellenlange von 800 nm angegeben. Alle Werte sind bei Raumtemperatur bestimmtworden.

DAST hat theoretischen Berechnungen zufolge einen deutlich hoheren FOM-Wert alsLiNbO3. In einem Experiment, in dem THz-Pulse mit DAST erzeugt werden [27], wird aller-dings ein viel kleinerer FOM-Wert (6, 6pm2cm2/V 2) vorgeschlagen und ist somit unbrauchbarfur effiziente THz-Erzeugung.

Obwohl CdTe den dritthochsten FOM-Wert hat, gibt es keine Berichte uber THz-Erzeu-gung durch optische Gleichrichtung bei diesem Kristall. Dies liegt an der starken Absorptiondes Pumpstrahls bei 800 nm.

ZnTe ist der am meisten verwendete Kristall zur optischen Gleichrichtung, hat aber nurden vierthochsten FOM-Wert. Der Grund fur die große Verbreitung von ZnTe ist, dass fur800 nm kollineare Geschwindigkeitsanpassung zwischen Pumpstrahl und optischem Strahlerfullt ist.

LiNbO3 hat den zweithochsten FOM-Wert - er ist mehr als doppelt so hoch wie fur ZnTe.Fur dieselbe Pumpenergie bei ZnTe und LiNbO3 ist die Energie der THz-Pulse bei der Verwen-dung von LiNbO3 mehre Großenordnungen hoher [28]. Der Grund hierfur ist die relativ kleineBandlucke des Halbleiters. Diese macht eine Zwei-Photonen-Absorption des Pumpstrahls bei800 nm moglich. Der Energieverlust entsteht aber nicht durch die geringe Abschwachung desPumpstrahls, sondern durch die starke THz-Absorption durch die Ladungstrager, die durchdie Zwei-Photonen-Absorption erzeugt wurden. Die Bandlucke fur LiNbO3 ist viel großer,sodass eine deutlich hohere Pumpintensitat als bei ZnTe verwendet werden kann, ohne dassZwei-Photonen-Absorption stattfindet. Somit ist die erreichbare THz-Pulsenergie bei LiNbO3

16

deutlich hoher.Ein Nachteil von LiNbO3 ist die starke Photorefraktion. Dies ist ein Storeffekt, der bei Ma-

terialien Auftritt, die den photoelektrischen Effekt zeigen und bei denen sich der Brechungs-index durch Einfall von Licht verandert. Die Photorefraktion wird aber durch Dotierung mitMgO stark abgeschwacht.

17

Kapitel 3

Experimentelle Grundlagen

In diesem Kapitel werden der Versuchsaufbau und die einzelnen verwendeten optischen Ele-mente bzw. Gerate beschrieben. Außerdem wird naher auf die Simulation und Optimierungdes Aufbaus mithilfe eines Raytracingprogrammes eingegangen.

3.1 Lasersysteme

3.1.1 Dragon

Zunachst soll das zugrungeliegende laserstrahlerzeugende System beschrieben werden. Es er-zeugt Pulse mit einer Wiederholrate von 8 kHz, einer Zentralwellenlange von 778 nm, einerBandbreite von ∆λ = 40 nm, einer Pulsdauer von 40 fs und einer Pulsenergie von 0.5 mJ .Die nachfolgende Beschreibung ist an das Handbuch von KM-Labs [29] angelehnt. Abbildung3.1 zeigt eine schematische Ubersicht uber das Gesamtsystem [30].

18

Oszillator (90 MHz) Puls-Picker

90 MHz 8 kHz

Multipass-Verstärker

Verstärkter Puls

Resultierender

ultrakurzer Puls

Stretcher: Verlängerung

des Pulses durch Dispersion

Langer Puls mit wenig Leistung: Bereit

zur sicheren Verstärkung

Kompressor entfernt die

Dispersion wieder und

verkürzt so den Puls

Abbildung 3.1: Die prinzipielle Anordnung eines Chirped Pulse Amplifiers. Im Dragon-Lasersystem befindet sich die Pockelszelle nach dem Stretcher und nicht davor wie im Bild.

Das System ist aufgebaut aus einem Oszillator, der Laserpulse mit einer Frequenz von90MHz erzeugt. Diese gelangen in den Stretcher, der die Pulse zeitlich ausdehnt.

Der nachfolgende Puls-Picker reduziert die hohe Wiederholungsrate aus dem Oszillatordurch Rotieren der Polarisation eines ausgewahlten Pulses. Nur dieser Puls gelangt in denMultipass-Amplifier, in welchem sich ein kryogekuhlter Verstarkerkristall befindet. Die Pfade(passes) sind so ausgerichtet, dass sie im selben Punkt im Kristall fokussieren und mit demPumplaser uberlagern. Die Pumpsteuerung lenkt den grunen Pumplaser und bildet ihn aufdem Verstarkerkristall ab. Der Trigger des Pumppulses ist synchronisiert mit dem vom Puls-Picker ausgewahlten Puls, um die Verstarkung zu optimieren. Zuletzt geht der Puls durchden Kompressor, der den zuvor gedehnten Puls wieder komprimiert.

Stretcher

Oszillatorpulse gelangen mit der Wiederholungsrate von 90 MHz, einer subpicosekunden-Pulsbreite und einer Bandbreite ∆λ > 50 nm in den Stretcher. Um den Puls ohne Schadenzu verstarken, ist es notwendig, ihn vorher zeitlich auszudehnen. Das verringert die Peak-Leistung des Pulses wahrend der Verstarkung erheblich, so dass Beschadigungen vorgebeugtwird. Daruber hinaus steigert es die Effizienz der Verstarkung. Der Stretcher separiert dieFrequenzen des ultrakurzen Pulses zeitlich, d.h. er fugt dem Puls einen zeitlichen Chirp hin-zu. Im Dragonsystem produziert er Pulse, deren niedrigere Frequenzen (rote) fruher als die

19

hoheren Frequenzen (blaue) ankommen (positiver Chirp). Abbildung 3.1 (rechts oben) zeigtdie prinzipiell notwendigen Elemente zum Erzeugen des Chirps, der mithilfe zweier Gitterund zweier fokussierender Linsen im Abstand von ihrer doppelten Brennweite realisiert wird.Der ankommende Strahl wird auf ein Beugungsgitter (Objekt) gelenkt und dann mittels derLinsen auf das zweite Gitter abgebildet (Bild). Der Strahl wird dann durch das Gitterpaarzuruck reflektiert. So kehren alle Frequenzen zu einer raumlichen Mode zuruck.

Werden die Gitter an anderen Punkten als der Objekt- und Bildebene platziert, sind diePfadlangen fur verschiedene Frequenzen unterschiedlich, wodurch ein zeitlich gedehnter Pulsden Stretcher verlasst. Die starke des Chirps hangt vom Abstand von Gitter zu Objekt- bzw.Bildebene ab. Normalerweise ist der Stretcher so ausgerichtet, dass ein 15 − 20 fs-Puls auf150− 200 ps ausgedehnt wird.

Im wirklichen System finden zur Vermeidung von weiteren Dispersionseffekten gekrummteSpiegel statt Linsen Verwendung.

Puls-Picker

Um eine hohe Verstarkung (105 − 106) im Verstarker zu erreichen, ist es notwendig, dieWiederholungsrate der Pulse zu verringern. Wie bereits erwahnt, betragt sie vor dem Puls-Picker 90MHz. Der Puls-Picker verringert diese Rate auf 8 kHz.

Eingehende

p-polarisierte Pulse

(90 MHz)

Polarisator

p-Polarisation

(Reinheit)Pockelszelle wählt aus Polarisator

s-Polarisation Durchgelassene

s-Polarisation (8 kHz)

Ausgesonderte

p-Polarisation

Abbildung 3.2: Die Pockelszelle andert die Polarisation eines Pulses unter vielen durch Ver-wendung des linearen elektrooptischen Effekts. Nur dieser Puls wird durch den nachfolgendenPolarisator gelassen und gelangt in den Verstarker [29].

Ein Mechanismus, der die Polarisation der Pulse andert, wird verwendet, um zu kontrol-lieren, welcher Puls in den Verstarker gelangen darf. Der Hauptbestandteil des Mechanismus’ist eine Pockelszelle - ein Kristall, der den linearen elektrooptischen Effekt ausnutzt, um denPolarisationszustand des Lichts bei Anlegen einer externen Spannung zu andern. Der elek-trooptische Effekt andert den Brechungsindex eines Kristalls bei Anlegen eines elektrischenFeldes. Ein nachfolgender Polarisator lasst nur Licht einer bestimmten Polarisation passierenund sortiert alle unerwunschten Pulse aus (Abbildung 3.2).

Multipass-Amplifier

Sobald die Pulse gedehnt und aussortiert wurden, kann die Verstarkung durchgefuhrt werden.Zur Verstarkung wird der Puls wiederholt (10 Mal) in den Verstarkerkristall geschickt. Das

20

Verstarkermedium ist ein Titan:Saphir-Kristall und wird im Vakuum und bei Temperaturenunter 100K betrieben. Solche niedrigen Temperaturen verhindern thermische Linseneffekte.

Alle zehn Pfade werden auf denselben Punkt im Kristall fokussiert. Nach jedem Durch-gang wird der Strahl wieder kollimiert und dann wieder im Kristall fokussiert. Der grunePumpstrahl uberlappt dabei raumlich mit dem zu verstarkenden Strahl.

Kompressor

Der Puls wird nach der Verstarkung wieder komprimiert, indem der im Stretcher ablaufendeProzess umgekehrt wird. Der Strahl durchlauft zwei parallel zueinander stehende Gitter. Sowird dem Puls ein negativer Chirp hinzugefugt, der den positiven Chirp durch den Stretcherund zusatzlichen Chirp durch dispersive Elemente (Kristall, Linsen) ausgleicht.

3.1.2 CPA-2101

Das CPA-2101-System ist wie der Dragon-Laser ein Chirped Pulse Amplifier-System miteinem Titan-Saphir-Verstarkerkristall. Der Puls wird im Gegensatz zum Dragon-Laser miteinem

”Regenerative-Amplifier“ verstarkt und nicht mit einem Multipass-Amplifier. Das ge-

samte System liefert Pulse bei einer Zentralwellenlange von 775nm bei 1kHz Repetitionsratemit einer Energie von 750 µJ . Die Pulsdauer betragt 150 fs bei einer Bandbreite von 9 nm.

3.2 Anordnung zur THz-Erzeugung

Der aus dem Lasersystem kommende optische Strahl duchlauft einige optische Elemente,bevor er auf einen Kristall trifft und dort die gewunschte THz-Strahlung erzeugt. Ein maß-stabsgetreues Schema des Aufbaus zur Erzeugung ist in Abbildung 3.3 dargestellt.

21

Eingangs-

strahl

Strahl-

teiler

konkaver

Spiegel

f=100 mm

Gitter

2000 l/mmLiNbO

3-

Kristall

Abbildung 3.3: Strahlverlauf zur THz-Erzeugung. Der optische Strahl ist in roter Farbe undder THz-Strahl in blauer Farbe dargestellt. Als abbildendes Element kommt in diesem Aufbauder konkave Spiegel zum Einsatz.

Um den Aufbau transportfahig zu machen, wurde er auf eine Platte mit den Maßen45 cm× 30 cm aufgebaut. Zuerst wird der Strahl mit einem dielektrischen Spiegel durch eineIrisblende reflektiert. Durch einen Strahlteiler wird der Strahl aufgeteilt - ein Teil fur dieErzeugung (Pump) und ein anderer Teil fur die Detektion (Probe). Der Pumpstrahl wird miteinem silbernen Spiegel auf ein Gitter mit einer Gitterkonstanten von 2000 Linien/mm ge-lenkt, das fur die Neigung der Pulsfront des optischen Strahls zustandig ist und wird von dortmittels eines abbildenden Elements in den Kristall abgebildet. Dafur ergaben sich verschie-dene Moglichkeiten. Diese werden in den folgenden Abschnitten chronologisch beschrieben.Eine Halbwellenplatte andert die Polarisation von horizontaler Polarisation, fur welche dieGittereffizienz hoch ist, zu senkrechter Polarisation, die mit der optischen Achse des Kristallszusammenfallt. So ist die Konversionseffizienz am hochsten und es wird THz-Strahlung imKristall erzeugt. Die so erzeugte THz-Strahlung trifft auf ein kollimierendes Element, welchesentweder durch einen goldbeschichteten off-axis Parabolspiegel mit der effektiven Reflexions-brennweite f = 50, 8mm, oder durch zwei zylindrische Linsen realisiert werden kann. In denfolgenden Abschnitten wird genauer auf die einzelnen Elemente eingegangen.

3.2.1 Neigung der Pulsfront am Beugungsgitter

Ein Beugungsgitter ist definiert als eine Anordnung beugender Elemente, welche die Phaseund/oder Amplitude einer Welle andern [31]. Fallt eine ebene Welle auf das Gitter, agiert

22

nach dem Huygen-Fresnelschen Prinzip jeder Spalt als eine Punktquelle. Das Licht interferiertnach dem Gitter je nach Phasenbeziehung destruktiv oder konstruktiv. Ist der Wegunterschiedbeim Beugungswinkel θm zwischen den Wellen ein Vielfaches von λ, sind die Wellen in Phase.Fur einen Einfallswinkel θi gilt die Gittergleichung

d(sin θm − sin θi) = mλ (3.1)

mit dem Spaltabstand d und der Ordnung der Beugungsmaxima m.Der bei der Beugung entstehende Wegunterschied fuhrt auch zur Neigung der Pulsfront

[32]. Eine geometrische Herleitung fur den Zusammenhang zwischen dem Neigungswinkel derPulsfront und dem Ausfallswinkel kann mithilfe der Abbildung 3.4 vorgenommen werden.

x1

x2

Δx

einfallende

Pulsfront

geneigte

Pulsfront

γ

θi

θm

D

B

Abbildung 3.4: Durch die Beugung am Gitter wird die Pulsfront geneigt. Es sind die geome-trischen Großen dargestellt, die zur Berechnung des Neigungswinkels der Pulsfront verwendetwurden. Die Winkeldispersion wurde in dieser Abbildung vernachlassigt.

Ein Ausdruck fur den Neigungswinkel γ folgt aus der Abbildung

tanγ =∆x

B, (3.2)

mit ∆x als Weglangenunterschied und B = Dcos θm als neue Strahlbreite. Der Weglangen-unterschied ist die Differenz der beiden Strecken x1 und x2 aus der Abbildung:

∆x = x1 − x2 (3.3)

= Dsin θm −Dsin θi (3.4)

23

So findet sich schnell ein Ausdruck fur γ:

tan γ =∆x

B(3.5)

=sin θm − sin θi

cos θm(3.6)

=mλ

dcosθm(3.7)

=λ

dcosθ(3.8)

In obige Formeln wurde die Gittergleichung 3.1 eingesetzt und die letzte Beziehung 3.8 giltfur die im Experiment verwendete erste Ordnung m = 1. Der Neigungswinkel γ ist also nichtvon der Strahlgroße oder dem Einfallswinkel abhangig.

Die Neigung der Pulsfront fuhrt, wie in Abbildung 3.5 am Beispiel eines dispersiven Pris-mas zu sehen, zu Winkeldispersion. Nach der Beugung am Kristall laufen die verschiedenenPumpfrequenzen in verschiedene Richtungen. Ein Zusammenhang zwischen der Pulsfrontnei-gung γ und der Winkeldispersion dθ/dλ wurde von Hebling et.al in [26] aus geometrischenUberlegungen hergeleitet:

tanγ = λdθ

dλ(3.9)

λ ist die mittlere Wellenlange.

ungestörter

einfallender Puls

Puls mit Winkel-

dispersion und PFT

Abbildung 3.5: Wegen der am Gitter auftretenden Winkeldispersion ist der Strahl nach demGitter divergent.

Mit diesem Zusammenhang ist eine alternative Herleitung fur den Neigungswinkel derPulsfront moglich. Wird die Gittergleichung differenziert, um zu sehen, wie sich der Winkel

24

bei Frequenzanderung verhalt, ergibt sich

d

dλ(d(sinθ − sinθi)) =

d

dλ(λ) (3.10)

dcosθdθ

dλ= 1 (3.11)

dθ

dλ=

1

dcosθ(3.12)

tanγ =λ

dcosθ. (3.13)

Dabei wurde angenommen, dass der Einfallswinkel θi konstant ist und es sich um die ersteBeugungsordnung m = 1 handelt.

Ein weiterer Effekt ist, dass aufgrund der Winkeldispersion wahrend der Propagation dieNeigung der Pulsfront abnimmt und die Pulsdauer sich verlangert. In der Bildebene wirdallerdings die ursprungliche Pulsdauer wiederhergestellt.

3.2.2 Abbildende Elemente

Da sich zur Verbesserung der THz-Strahleigenschaften verschiedene Aufbauten ergeben ha-ben, ist zunachst ein grobes Schema des prinzipiellen Aufbaus in Abbildung 3.6 dargestellt.

Gitter

Abbildendes Element

Kristall

Abbildung

Gitter

Abbildung 3.6: Prinzipielle Anordnung zur THz-Erzeugung. Es gilt den Strahl am Gitter inden Kristall abzubilden [18].

In dieser Arbeit werden drei Abbildungsschemen untersucht und verglichen. Diese werdenin den folgenden Abschnitten beschrieben. Alle Elemente bilden den Strahl mit einer Ver-großerung von M = 0, 5 ab. Da die Vergroßerung einen Einfluss auf den Neigungswinkel γder Pulsfront hat, muss sie bei allen Abbildungsmoglichkeiten nahezu konstant bleiben.

Einzelne Linse

Der schematische Abbildungsvorgang unter Verwendung einer einzelnen, plan-konvexen Linseist in Abbildung 3.7 zu sehen. Die spharische Linse hat eine Brennweite von f = 75mm undeinen Durchmesser von 50mm. Sie besteht aus dem haufig fur optische Elemente verwendetenMaterial N-BK7 und ist mit einem Antireflexionsfilm fur den Wellenlangenbereich 650 −1050 nm beschichtet.

25

Gitter

Linse Abbildung

Gitter

Abbildung 3.7: Am Gitter wird die Pulsfront geneigt und der optische Strahl weitet sich wegender Winkeldisperion. Zur Abbildung des Strahls auf den Kristall wird eine einzelne Linse mitder Brennweite f = 75mm verwendet.

Konkaver Spiegel

In diesem Fall wird zur Abbildung des Pumpstrahls vom Gitter auf den Kristall ein konkaverSilberspiegel verwendet (Abb. 3.8). Da der Pumpstrahl nach dem Gitter durch Winkeldisper-sion auseinanderlauft, wird ein relativ großer Spiegeldurchmesser von 5cm benotigt. Mit einerBrennweite f = 100mm bildet der Spiegel das Objekt (Gitter) auf dem Kristall ab.

Gitter

konkaver Spiegel

Abbildung

Gitter

Abbildung 3.8: Zur Abbildung des Strahls auf den Kristall wird ein konkaver Spiegel mit derBrennweite f = 75mm verwendet.

Spiegelteleskop

Als letzte Moglichkeit zur Abbilung kamen zwei konkave Spiegel als abbildende Elementezum Einsatz (Abb. 3.9). Die Spiegel sind goldbeschichtet wobei der Erste eine Brennweitevon f = 200mm und der Zweite eine von f = 100mm aufweist.

26

Gitterkonkaver Spiegel

f=200 mm

Abbildung

Gitter

konkaver Spiegel

f=100 mm

Abbildung 3.9: Zur Abbildung des Strahls auf den Kristall wird ein Spiegelteleskop mit denBrennweiten f1 = 200mm und f2 = 100mm verwendet.

3.2.3 LiNbO3-Kristall

Im Lithiumniobatkristall wird die THz-Strahlung durch optische Gleichrichtung unter ge-eigneter Phasenanpassungstechnik erzeugt. Der stochiometrische Kristall (Abb. 3.10) ist mitMagnesiumoxid dotiert, um den photorefraktiven Effekt abzuschwachen.

Abbildung 3.10: Schema des Kristalls mit den entsprechenden Kantenlangen.

Da aus den Bedingungen fur die Phasenanpassung vph(ω) = vgr(Ω)cosγ folgt und furLiNbO3 vph(ω) ≈ 0, 44c und vgr(ω) ≈ 0, 20c ist, ist der fur eine Phasenanpassung benotigte

27

Winkel zwischen Ein- und Austrittsebene im Kristall γ = 63. Somit ist die effektive Ge-schwindigkeit in Richtung der Austrittsebene des optischen Strahls gleich der Gruppenge-schwindigkeit der THz-Strahlung.

Kristallausrichtung

Fur die Gleichung zur Beschreibung der optischen Gleichrichtung 2.21 wurde bereits die Ver-einfachung der intrinsischen Permutationssymmetrie

χ(2)ijk(ωn + ωm, ωn, ωm) = χ

(2)ikj(ωn + ωm, ωm, ωn) (3.14)

der nichtlinearen Suszeptibilitat ausgenutzt. Fur verlustfreie Medien, d.h. fur Frequenzenfernab von Resonanzfrequenzen sind alle Elemente von χ(2) real und volle Permutationssym-metrie wird gultig. Weiterhin gilt bei vernachlassigbarer Dispersion der Suszeptibilitat diesogenannte Kleinman-Symmetrie. Ist dies der Fall, enthalt der nichtlineare Tensor hochstensnoch 27 Elemente. Von diesen sind nur 18 unabhangig, weshalb eine verkurzte Schreibweise

mit einem neuen Tensor dijk = 1/2χ(2)ijk, dem nichtlinearen optischen Koeffizienten, eingefuhrt

werden kann. Die nichtlineare Polarisation fur Differenzfrequenzerzeugung ist dann

Pi(Ω) = 2ǫ0∑

jk

dijkEj(ω)E∗

k(ω +Ω) . (3.15)

Unter den genannten Symmetrien lasst sich dijk noch weiter vereinfachen:

jk︸︷︷︸

l

: 11︸︷︷︸

1

22︸︷︷︸

2

33︸︷︷︸

3

23, 32︸ ︷︷ ︸

4

31, 13︸ ︷︷ ︸

5

12, 21︸ ︷︷ ︸

6

(3.16)

So ist der nichtlineare optische Koeffizient durch eine 3× 6 -Matrix darstellbar

dil =

d11 d12 d13 d14 d15 d16d21 d22 d23 d24 d25 d26d31 d32 d33 d34 d35 d36

(3.17)

Die fur die THz-Erzeugung verwendeten Kristalle haben bestimmte Symmetrieeigenschaftenund werden in verschiedene Klassen eingeteilt. Die Symmetrieeigenschaften fuhren zu weite-ren Einschrankungen des optischen Koeffizienten dijk. Das in diesem Experiment verwendeteLithiumniobat kristallisiert im trigonalen Kristallsystem in der Raumgruppe R3c H und alleKristalleigenschaften mussen die Symmetrieeigenschaften der Punktgruppe 3m erfullen [33].

Wegen den genannten Symmetrieeigenschaften des LiNbO3-Kristalls, sieht der Tensor furden nichlinearen optischen Koeffizienten folgendermaßen aus:

dil =

0 0 0 0 d31 −d22−d22 d22 0 d31 0 0d31 d31 d33 0 0 0

(3.18)

Die nichtlinearen Koeffizienten fur LiNbO3 sind [19]:

28

10−9cm/statvolt

d22 7,4d31 14d33 -98

Tabelle 3.1: Nichtlineare Koeffizienten fur LiNbO3

Der Koeffizient d33 ist am großten und beschreibt somit die optimale Ausrichtung des Kris-talls bezuglich des optischen Strahls. Die Polaristationsrichtung des optischen Strahls mussparallel zur optischen Achse des Kristalls sein. Wird dies fur Gleichung 3.15 berucksichtigt,zeigt sich, dass die Polarisation des erzeugten THz-Strahles parallel zur Polarisation des opti-schen Strahls ist. Auch aus diesem Grund ist die unkonventionelle Art der Phasenanpassungdurch die geneigte Pulsfront notwendig, denn es kann beispielsweise keine Phasenanpassungdurch das Ausnutzen der Doppelbrechung mit orthogonalen Polarisationen zwischen erzeu-gendem und erzeugten Strahl erreicht werden.

3.3 Anordnung zur THz-Detektion

Die elektrische Feldstarke und die Energie der THz-Pulse werden auf unterschiedliche Weisegemessen. Zur Bestimmung des Feldes wird die relativ aufwendige elektrooptische Detektionbenutzt. Die Energie hingegen lasst sich einfacher durch einen geeichten pyroelektrischenDetektor ermitteln.

3.3.1 Elektrooptische THz-Felddetektion

Aufbau

Um das elektrische Feld der THz-Pulse zu bestimmen, wird die in Abbildung 3.11 gezeigteAnordnung verwendet.

29

Verschiebtisch

ITO-Spiegel

λ/4-Platte

kollimierendeLinse

elektro-optischerKristall

Wollaston-Prisma

Photo-dioden

optischer Pfad

THz-Pfad

Legende

Abbildung 3.11: Strahlverlauf zur THz-Detektion. Nach dem Verschiebtisch werden THz-Strahl und Probestrahl in einem ITO-Spiegel zusammengefuhrt. Anschließend werden beideStrahlen auf den Kristall fokussiert und das elektrische Feld wird mit den nachfolgendenElementen ausgelesen.

Der Probestrahl durchlauft zuerst einen Verschiebtisch, der zur ortlichen Verschiebungdes Probepulses relativ zum THz-Puls fuhrt. Somit kann der ganze THz-Puls abgetastetwerden. In einem mit Indium-Zinnoxid (ITO) beschichteten Spiegel, der fur optische Strahlungdurchlassig und fur THz-Strahlung reflektiv ist, werden die beiden Strahlen zusammengefuhrt.Der nachfolgende goldbeschichtete Parabolspiegel mit der effektiven Brennweite f = 50, 8mmfokussiert beide Strahlen in einen Kristall, dessen Brechungsindex sich durch das elektrischeFeld des THz-Strahls andert. Der optische Strahl registriert dies und andert seine Polarisationentsprechend. Mit einer Viertelwellenplatte, einem polarisierenden Strahlteiler und zweierPhotodioden kann das elektrische Feld bestimmt werden.

Messverfahren

THz-Strahlung kann durch die Veranderung des Brechungsindexes eines elektrooptischen Kris-talls detektiert werden. Bei kleinen elektrischen Feldern ist der Brechungsindex linear von derFeldstarke abhangig - der lineare elektrooptische Effekt(Pockelseffekt). Effekte hoherer Ord-nung mit z.B. quadratischen Abhangigkeiten konnen hier vernachlassigt werden. Ein statischeselektrisches Feld kann eine Doppelbrechung in einem nichtlinearen Medium proportional zurFeldamplitude induzieren. Umgedreht kann auch die angelegte Feldstarke durch eine Messungder feldinduzierten Doppelbrechung bestimmt werden [34].

30

Dazu werden THz-Strahlung und optischer Abfragestrahl in einem Punkt auf den Kristallfokussiert. Der THz-Puls induziert eine Doppelbrechung im Kristall. Da die Polarisationskom-ponenten des zuvor linearen Abfragepulses nun unterschiedlich stark gebrochen werden, wirdder Abfragestrahl elliptisch. Diese Elliptizitat lasst sich mittels eines Analysators, bestehendaus einer Viertelwellenplatte, einem Wollastonpolarisator und zweier Photodioden bestimmen(Abb. 3.12, [34]). Die Photodioden sind an einen Lock-In-Verstarker angeschlossen, welchermit einem Computer verbunden ist. Mit einer Software lasst sich das Signal der Photodiodenablesen.

λ/4PlatteEO

Kristall Wollaston

Polarisator

PhotodiodenTHz-Puls

Optischer

Puls

ohne THz-Feldohne THz-Feld

mit THz-Feld

I x =1

2I 0

I y =1

2I 0

I y =I 0

2)Ф∆+1(

I x =I 0

2)Ф∆-1(

Abbildung 3.12: Der schematische Aufbau und die daraus resultierende Polarisation fur denAbfragestrahl. Ohne THz-Feld werden die gleichen Intensitaten an den Photodioden gemes-sen. Mit THz-Feld wird der zuvor linear polarisierte Abfragestrahl leicht elliptisch polarisiert,weshalb die folgende Viertwelwellenplatte den Strahl auch nicht mehr zirkular, sondern ellip-tisch polarisiert. Daraus folgt eine unterschiedlich starke Intensitatsaufteilung zwischen dervertikalen und horizontalen Polarisation.

Ohne THz-Feld wird die Viertelwellenplatte so eingestellt, dass die auf den Photodiodenankommenden Intensitaten gleich sind. Wird nun der THz-Strahl durchgelassen, bricht derKristall eine Polarisationsrichtung starker als die andere. Die so entstehende Intensitats-anderung registrieren die Photodioden.

Mithilfe des Verschiebtisches kann die Position der Pulse relativ zueinander verandertwerden, wodurch der gesamte THz-Puls abgetastet werden kann. Der Streckenanderung wirdeine Zeitdifferenz zugeordnet, weshalb der THz-Puls im Zeitbereich aufnehmbar ist. Da derAbfragepuls im Vergleich zum THz-Puls sehr kurz ist, kann das elektrische Feld des THz-Pulses zum Zeitpunkt des Abfragens als statisch betrachtet werden. Abbildung 3.13 zeigtqualitativ den optischen Abfragepuls und den THz-Puls.

31

THz-Puls

optischer Abfragepuls

x

Abbildung 3.13: Aufgrund der Anderung des Brechungsindexes durch den THz-Puls, kannmittels des optischen Pulses die jeweilge Feldstarke zum Zeitpunkt des optischen Pulses ge-messen werden. Mit einer Verzogerungsstrecke werden die Pulse zeitlich gegeneinander ver-schoben, sodass eine Bestimmung des elektrischen Feldes des gesamten THz-Pulses moglichist.

Quantitative Beschreibung

Zur Beschreibung der Lichtbrechung doppelbrechender Kristalle wird der Indexellipsoid ver-wendet:

x2

n2x

+y2

n2y

+z2

n2z

= 1 (3.19)

x, y und z sind die drei Raumrichtungen der Hauptachsen eines Kristalls und nx, ny und nz

die jeweiligen Brechungsindizes. Es ist immer moglich, einen Kristall so zu drehen, dass seinIndexellipsoid obige Diagonalform annimmt.

Ein an einen Kristall angelegtes elektrisches Feld andert den Indexellipsoid in Abhangigkeitdes Feldes [35] :

(1

n2x

+ r1kEk)x2 + (

1

n2y

+ r2kEk)y2 + (

1

n2z

+ r3kEk)z2 (3.20)

+2yzr4kEk + 2zxr5kEk + 2xyr6kEk = 1 (3.21)

Hierbei sind rak elektrooptische Koeffizienten, die aus einer verkurzten Schreibweise des elek-trooptischen Tensors, ahnlich wie beim nichtlinearen Suszeptibilitatstensor, ruhren. Ek be-schreibt die Komponente des elektrischen Feldes mit k = 1, 2, 3 in den jeweiligen Raum-richtungen.

Die verwendeten Kristalle zur Detektion besitzen eine Zinkblendenstruktur und habendeswegen nur drei gleiche, nichtverschwindende Eintrage im elektrooptischen Tensor. Diesesind r41 = r52 = r63. Da sie ohne elektrisches Feld auch nicht doppelbrechend sind, vereinfacht

32

sich letztere Gleichung fur diesen speziellen Fall zu

x2 + y2 + z2

n2o

+ 2yzr41Ex + 2zxr41Ey + 2xyr41Ez = 1 . (3.22)

Außerdem ist der Kristall in der (110)-Ebene geschnitten, wie in Abbildung 3.14 zu sehen [36].Im Experiment fallen sowohl optischer Strahl und THz-Strahl senkrecht zur Kristallebene ein.Das Feld hat daher folgendes Aussehen

E THz

[001]

[010]

(110) Ebene

[100]

y = [0, 0, 1]

x = [ –1, 1, 0]

Abbildung 3.14: Die Ausrichtung des Kristalls bezuglich des elektrischen Feldes. Links: derKristall ist in der (110)-Ebene geschnitten. Rechts: Das elektrische Feld fallt senkrecht zudieser Ebene ein.

~ETHz = ETHz

−1/√2

1/√2

0

(3.23)

Das elektrische Feld der THz-Strahlung hat also nur zwei Komponenten. Gleichung 3.22wird mit dem Feld zu

x2 + y2 + z2

n2o

+√2r41ETHz(zx− yz) = 1 . (3.24)

Diese Gleichung ist ein Indexellipsoid mit Mischtermen. Das bedeutet, dass sich die Hauptach-sen des Ellipsoids sowohl in ihrer Lange als auch in ihrer Richtung geandert haben konnen.Um die durch das elektrische Feld neu entstandenen Brechungsindizes nx′ , ny′ und nz′ zubestimmen, muss ein neues Koordinatensystem gefunden werden, in dem gilt:

x′2

n2x′

+y′2

n2y′

+z′2

n2z′

= 1 (3.25)

x′, y′ und z′ sind dann die Richtungen der Hauptachsen des Ellipsoids in Anwesenheit deselektrischen Feldes ~ETHz. Das erreicht man durch Berechnen der Eigenwerte der Matrix A,

A =

1/n2o 0 1/

√2r41ETHz

0 1/n2o −1/

√2r41ETHz

1/√2r41ETHz −1/

√2r41ETHz 1/n2

o

(3.26)

33

die sich aus Gleichung 3.24 ergibt. Die Eigenwerte sind

1

n2x′

= 1/n2o + r41ETHz (3.27)

1

n2y′

= 1/n2o − r41ETHz (3.28)

1

n2z′

= 1/n2o . (3.29)

Eine Taylorreihenentwicklung fur kleine r41ETHz gibt eine Naherung fur nx′ und ny′ :

nx′ ≈ no −n3or41ETHz

2(3.30)

ny′ ≈ no +n3or41ETHz

2(3.31)

Der letztlich im Experiment messbare Wert ist der Phasenunterschied Γ der Polarisati-onsrichtungen des optischen Strahls

Γ = (ny′ − nx′)ωoptL

c(3.32)

= n3or41ETHz

ωoptL

c(3.33)

mit L als Kristalllange. Auflosen nach dem elektrischen Feld ETHz und Ersetzen von ω durchdie Wellenlange ergibt

ETHz =λ

2πn3or41L

Γ (3.34)

Die Vorfaktoren sind bekannt und es kann im Experiment das elektrische Feld in Abhangigkeitvom Phasenunterschied der Polarisationen bestimmt werden. Mit einer Viertelwellenplattewird zunachst die Energie ohne THz-Strahl, die die Photodioden registriert, so ausgeglichen,dass die Differenz der Signale Null ergibt. Dies ist der Fall fur Γ = 0. Lasst man nun denTHz-Strahl durch, andern sich die Anteile der Polarisationen nach dem Wollastonpolarisator,so dass die Differenz von Null abweicht. Das elektrooptische Signal ∆S sei mit der PulsenergieJ0 definiert als

∆S = J0sinΓ . (3.35)

Vor eine der beiden Photodioden wird ein Transmissionsfilter mit der bekannten Durchlassig-keit T angebracht. Dieser dient als Eichung und das Referenzsignal S0 mit Filter lasst sichdamit als

S0 =1

2J0(1− T ) (3.36)

schreiben. Ineinander Einsetzen der beiden Gleichungen liefert

Γ = sin−1(1

2(1− T )

∆S

S0) ≈ 1

2(1− T )

∆S

S0(3.37)

34

Wird dies wiederrum in Gleichung 3.34 eingesetzt, ergibt sich

ETHz =λ

2πn3or41L

1

2(1− T )

∆S

S0. (3.38)

Die Werte fur ∆S und S0 lassen sich durch Differenzbildung am Lock-In-Verstarker direktablesen.

Als Kristall fur die elektrooptische Detektion kam ein Galliumphosphid-Kristall zum Ein-satz. Er besitzt die in Tabelle 3.2 aufgelisteten fur die Messung relevanten Eigenschaften.

Galliumphosphid

Elektrooptischer Koeffizient r41 0,967 pm/VBrechungsindex no,780 nm 3,18Lange L 100 µm

Tabelle 3.2: Die Eigenschaften des verwendeten GaP-Kristalls, welche in Formel 3.38 einge-setzt werden konnen.

Der zur Eichung verwendete Transmissionsfilter hatte eine Durchlassigkeit von T = 84, 5%.

Messgenauigkeit

Die Werte mit signifikanten Ungenauigkeiten in Gleichung 3.38 sind der elektrooptische Koef-fizient r41 mit ca. ±10% und der Brechungsindex no mit ca. ±5% [37]. Aus diesen Abschatz-ungen ergibt sich fur das elektrische Feld ein recht hoher Fehler von ±25%.

Zudem werden in den Rechnungen fur das elektrische Feld einige Punkte außer acht ge-lassen, die das gemessene THz-Feld absenken konnen. Dazu zahlt die Fresnel-Reflexion, wel-che bei Ubergangen eines Strahls zwischen Materialien mit unterschiedlichen Brechungsin-dizes auftritt. Fur den reflektierten Intensitatsanteil r gilt bei senkrechtem Einfall bei demUbergang von Luft in den Kristall

r =

(n− 1

n+ 1

)2

(3.39)

= 29% , (3.40)

mit dem Brechungsindex des GaP-Messkristalls im THz-Bereich n = 3, 34. Somit gehen ander Eintrittsflache des Messkristalls 16% (E ∝

√I) des elektrischen THz-Feldes verloren.

Des Weiteren wird in den Rechnungen von einem unendlich kurzen optischen Abtastpulsausgegangen. Da aber seine endliche Lange von mindestens 40 fs gegenuber dem THz-Pulsmit 1000 fs nicht vollstandig vernachlassigbar ist, wirkt sich dies vermindernd auf die Ef-fektivitat der Messung aus. Die endliche Pulslange und die in geringem Maß auftretendePhasenfehlanpassung zwischen dem optischen Strahl und dem THz-Strahl im 100µm dickenMesskristall konnen das gemessene THz-Feld um weitere 5% senken. Zudem ist es moglich,dass ca. weitere 10% der THz-Strahlung im Messkristall durch seine Dotierung absorbiertwerden [37].

Aufgrund dieser Uberlegungen ist es sehr wahrscheinlich, dass die in dieser Arbeit ange-gebenen Werte fur die elektrische THz-Feldstarke eine untere Grenze darstellen.

35

Die minimal messbare THz-Feldstarke ist durch das Signalrauschen bestimmt und betragtetwa 0, 6 kV/cm.

3.3.2 Detektion der THz-Leistung

Pyrodetektor

Pyroelektrische Kristalle besitzen eine spontane Polarisation, da jede Einheitszelle eines sol-chen Kristalls ein permantentes elektrisches Dipolmoment hat, welches in Richtung der Kris-tallachse ausgerichtet ist. Die spontane Polarisation eines pyroelektrischen Kristalls ist sensi-bel fur Temperaturanderungen. Diese Eigenschaft wird zur THz-Detektion ausgenutzt.

Der in dem verwendeten Detektor eingebrachte Messkristall ist aus LiTaO3 und ist zwi-schen zwei Elektroden gelagert (Abb. 3.15, [34]).

I

THz

Strahlung

Absorber/Elektrode

ElektrodeOberflächen-

ladung

pyroelektrisches

Material

spontane

Polarisation

Abbildung 3.15: Die THz-Strahlung wird an der schwarzen Oberflache absorbiert und die pro-duzierte Warme wird an den LiTaO3-Kristall weitergeleitet. Durch die Temperaturerhohungdes Kristalls sinkt seine spontane Polarisation. Die nun fur den Ladungsausgleich fließendenElektronen konnen uber den Stromkreis gemessen werden.

Seine spontane Polarisation geht mit einer Oberflachenladung einher, die durch freieLadungstrager neutralisiert wird. Wird nun die zu messende THz-Strahlung an der Ober-flache absorbiert, steigt die Temperatur des pyroelektrischen Kristalls. Dies bewirkt eine Ab-schwachung der spontanen Polarisation, weshalb auch die Oberflachenladung abnimmt. Da dieparallelen Elektroden um den Kristall einen Kondensator bilden und der Stromkreis geschlos-sen ist, fließt ein Strom, um einen Ladungsausgleich wiederherzustellen [34]. Dieser Stromkann gemessen werden. Dieser Prozess ist unabhangig von der Wellenlange der einfallendenStrahlung, weshalb Pyrodetektoren eine flache Antwort uber eine breite spektrale Breite ha-ben. Durch geeignete Wahl des Fensters vor dem Messkristall ist es moglich, Strahlung imgewunschten Wellenlangenbereich zu messen [38].

Der Pyrodetektor ist in einem Kafig zusammen mit einer Linse untergebracht. Die Linsefokussiert den THz-Strahl auf die Detektorflache, welche einen Durchmesser von ca. 2 mmhat. Vor dem eigentlichen Detektorelement befindet sich ein Filter aus HRFZ-Silizium (High

36

Resistivity Float Zone Silicon), welcher die den Pyrodetektor umgebende optische Strahlungabsorbiert und somit nur die erzeugte THz-Strahlung auf den Detektorkristall trifft. Abbil-dung 3.16 zeigt die Durchlassigkeit des Filters in Abhangigkeit der Wellenlange. Der blaulichmarkierte Bereich ist der Wellenlangenbereich, in dem die THz-Strahlung in diesem Experi-ment erzeugt wird. Die Transmission von ca. 54 % ist in die Eichung mit eingeflossen. DerDetektor wurde vorher geeicht und hat eine Empfindlichkeit von 2, 53mV /µW .

0 200 400 600 800 10000,0

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

0,6

Tra

nsm

issi

on [%

]

Wellenlänge

HRFZ - Si

[µm]

Abbildung 3.16: Die Abhangigkeit der Transmission des HRFZ-Silizium-Filters von der Wel-lenlange. Der blaulich markierten Wellenlangenbereich entspricht ungefahr dem des erzeugtenTHz-Bereiches.

Pyrokamera

Die Pyrokamera besteht im Prinzip aus vielen aneinander gereihten Pyrodetektorelementen.Mit ihr ist es moglich, das gesamte Strahlprofil des THz-Strahls zu messen. Ein Beispiel furein Strahlprofil zeigt Abbildung 4.10. Sie gibt eine lineare Antwort im THz-Bereich, jedochist ihre Sensibilitat von 300mW/cm2 bei vollem Ausgang relativ niedrig. Mit einem Signal zuRauschen-Verhaltnis (S/N) von 1000 sind Strahlen von 30mW/cm2 leicht sichtbar. Außerdemist es mit einer Software moglich, einzelne Frames zu summieren, damit ein Signal aus demRauschen erkennbar wird. Werden 256 Frames summiert, konnen Strahlen mit einer Intensitatvon 1− 2mW/cm2 noch gesehen werden. Der Sensor hat eine aktive Flache von 12, 4mm×12, 4mm, auf der 124× 124 Pixel Platz finden [39].

3.4 Simulation

Es gibt verschiedene Moglichkeiten, die Propagation eines optischen Strahls zu simulieren.Eine davon ist die Beschreibung des Strahls durch Wellen. Obwohl es damit moglich ist,zeitliche und raumliche Intensitatsverteilungen eines Femtosekundenlaserstrahls zu erhalten,ist die Simulation durch Wellenbeschreibung sehr aufwandig und erfordert komplizierte nu-merische Berechnungen. Außerdem mussen viele Vereinfachungen und Naherungen gemachtwerden, um praktische Situationen zu simulieren [40].

37

3.4.1 Grundlagen

Raytracing hingegen basiert auf der geometrischen Optik, bei der Licht als eine Gruppe vonStrahlen verstanden wird [41]. Berechnungen eines Femtosekundenlaserstrahls durch Raytra-cing ist attraktiv aufgrund ihrer Einfachheit und hohen Geschwindigkeit. In einem dispersivenSystem sind die Phasengeschwindigkeit

vph =ω

k(3.41)

und die Gruppengeschwindigkeit

vgr =∂ω

∂k(3.42)

eines Wellenpackets, mit der Zentralfrequenz ω und der Wellenzahl k, von der Frequenzabhangig. Die spektrale Phasenfunktion φ(ω) wird in einer Taylorreihe entwickelt:

φ(ω) =∑

n

1

n!φn(ω0)(ω − ω0)

n (3.43)

Der Term erster Ordnung φ(1)(ω0) ist die Gruppenlaufzeit τ . Dies ist die Zeit, die ein Wellen-packet bei einer Referenzfrequenz braucht, um zwischen den Referenzebenen zu propagieren.Mit

φ(ω) = k0(ω)L(ω) (3.44)

erhalt man fur τ

τgr =dω

dk(3.45)

=1

cn(ω)L+

ω

c

dn

dωL . (3.46)

n(ω) ist der Brechungsindex und L die geometrische Pfadlange. In Abhangigkeit der Wel-lenlange ist

τgr =1

c(nL− λL

dn

dλ) (3.47)

=1

cngrL (3.48)

Werden fur einen optischen Aufbau alle Anteile der Gruppenlaufzeit fur jeden einzelnenStrahl beim Durchgang des Pulses durch die optischen Elemente addiert, konnen Informa-tionen uber die Strahleigenschaften gewonnen werden. Die Pulsfront lasst sich mithilfe derLaufzeiten rekonstruieren. Als Naherung fur den Brechungsindex wird die Schott-Formel ver-wendet

n =√

A+Bλ2 + C1λ−2 + C2λ−4 + C3λ−6 + C4λ−8 (3.49)

mit experimentell herausgefundenen Koeffizienten.

38

Beispiel : Propagation durch Linse

In Abbildung 3.17 ist ein auf eine Linse einfallender Strahl mit der Apertur 2r dargestellt[42].

F

Pulsfront

Phasenfront

r

L1

L2

L4

L3

n

Abbildung 3.17: Durch den Unterschied zwischen der Gruppen- und Phasengeschwindigkeitist die Pulsfront gegenuber der Phasenfront verzogert. Nach dem Fokus andert sich die Formder Phasenfront von konvex zu konkav.

Die Gruppenlaufzeit in Abhangigkeit von r berechnet sich als

τgr(r) =1

c

∑

i

ngr,iLi(r) (3.50)

=1

c(ngr,1L1(r) + ngr,2L2(r) + ngr,3L3(r) + ngr,3L4(r)) (3.51)

=1

c(L1(r) + (n− λ

dn

dλ)L2(r) + L3(r) + L4(r)) (3.52)

mit dem Brechungsindex n fur die Linse und n = 1 fur den Bereich außerhalb der Linse. Inter-essant hierbei ist, dass sich die Pulsfront von der Phasenfront unterscheidet. Dieses geschiehtdurch den Unterschied zwischen der Gruppen- und Phasenlaufzeit. Die Phasenlaufzeit ist

τph(r) =1

c

∑

i

nph,iLi(r) (3.53)

=1

c(L1(r) + nL2(r) + L3(r) + L4(r)) (3.54)

und somit die Differenz der Laufzeiten

τph − τgr =L2(r)

c(λ

dn

dλ) . (3.55)

Der Unterschied zwischen Phasen- und Pulsfront hangt also von der Weglange ab, die derStrahl in der Linse zuruckgelegt hat.

39

3.4.2 Optimierung

Zur Optimierung der Parameter der Raytracingsimulation musste zum Einen ein Parameterzur quantitativen Erfassung der Abbildungsqualitat definiert werden und zum Anderen einOptimierungsalgorithmus in die Simulation eingebracht werden.

Parameter

Der gewahlte Parameter kann anhand von Abbildung 3.18 verstanden werden. Er dient zurBeschreibung der durch die optischen Elemente entstandenen Aberrationen und damit derAbbildungsqualitat. Er ist definiert als

P =1

l

∑

i

di . (3.56)

Gitter

Abbildendes Element

Ohne

Abbildungsfehler

Mit Abbildungsfehlern

l

di

P=0 P>0

Bild des

Gitters

Kristall

Abbildung 3.18: Ein Schema des Abbildungsvorgangs im Experiment. Verschiedene Wel-lenlangen werden mit verschiedenen Farben dargestellt. Der Parameter P ergibt Null, wennkeine Abbildungsfehler auftreten. Im Fall von Fehlern ungleich Null, werden die einzelnenAbstande von der Optimalposition summiert und im Parameter P ausgedruckt.

Die Abbildungsqualitat bestimmt die Effizienz der THz-Erzeugung, da die Abbildungsfeh-ler auch mit einer zeitlichen Streckung der Laserpulse im Optischen einhergehen. Wenn diesePulse langer werden, ist auch die Intensitat des Pumpstrahls geringer und die THz-Erzeugungschwacher.

Zusatzlich vermindern die Abbildungsfehler die Qualitat des Phase-Matchings, denn bei-spielsweise wird mit Abbildungsfehlern die Pulsfront nicht mehr optimal geneigt und es kommtebenfalls zur Verminderung der Konversionseffizienz.

Differentielle Evolution

Zur Optimierung der Winkel und Abstande der optischen Elemente in der Simulation wurdeder Algorithmus

”differentielle Evolution“ verwendet. Da dieser sehr komplex ist, soll an dieser

40

Stelle nur eine kurze Zusammenfassung zum grundlegenden Verstandnis dargelegt werden.Diese Zusammenfassung folgt dabei einem Buch von Chakraborty U. K. [43].

Die”differentielle Evolution“ (DE) ist ein populationsbasierter, stochastischer Algorith-

mus zur globalen Optimierung und wurde 1996 von Rainer Storn und Kenneth Price [44]entwickelt. Er wird auch oft im Finanzwesen, Ingeneurwesen und in der Statistik verwendet.Zur Naherung von Losungen kommt DE vor allem dann zum Einsatz, wenn die zu optimie-renden Funktionen nicht analytisch losbar sind oder viele lokale Minima besitzen. Der BegriffOptimierung ist im Falle der Raytracingsimulation o.B.d.A. die Minimierung des Raytracing-parameters.

Die ursprungliche und fur die Optimierung verwendete Version der DE besteht aus fol-genden Schritten (Abb. 3.19):

MutationVergrößerung

der VielfältigkeitAuswahlInitialisierungPopulation

Abbildung 3.19: Ein einfaches Schema zum Ablauf des DE-Algorithmus’. Nach der Erstellungder Population werden in der Initialisierung die oberen und unteren Schranken fur die Pa-rametervektoren festgelegt. Jeder der Np Populationsvektoren durchlauft die nachsten dreiSchritte: Mutation, Vergroßerung der Vielfaltigkeit und Auswahl so oft, wie es Generationeng gibt [45].

1. Festlegen der Population

~P~x,g = (~xi,g), i = 0, 1, ..., Np− 1, g = 0, 1, ..., gmax, (3.57)

~xi,g = (xj,i,g), j = 0, 1, ..., D − 1 , (3.58)

Wobei Np die Anzahl der Populationsvektoren, g die Anzahl an Generationen und Ddie Anzahl von Parametern angeben.

2. Initialisierung

xj,i,0 = randj [0, 1) · (bj,U − bj,L) + bj,L (3.59)

Die Vektoren ~bL und ~bU bestimmen die unteren und oberen Schranken fur die Parame-tervektoren ~xi,j . Der Zufallszahlengenerator randj [0, 1) gibt eine gleichmaßig verteilteZufallszahl im Bereich 0 ≤ randj [0, 1) < 1. Das tiefgestellte j bedeutet, dass fur jedenParameter eine neue Zufallszahl generiert wird.

3. Mutation (Storung)

Die klassische Art der Storung eines Basisvektors ~xr0,g ist die Mutation basierend aufder Differenzvektorbildung

~vi,g = ~xr0,g + F · (~xr1,g − ~xr2,g) (3.60)

41

zur Erzeugung eines Mutationsvektors ~vi,g. Die Vektorindizes r1 und r2 werden dabeizufallig pro Basisvektor gewahlt und F ist der Mutationsfaktor im Intervall von [0, 2].

4. Vergroßerung der Vielfaltigkeit

Die ublichste Form zur Erweiterung ist Kreuzung, welche die Parameter des Muta-tionsvektors ~vi,g und den sogenannten Zielvektor ~xi,g miteinander vermischt, um denTestvektor ~ui,g zu erzeugen. Die ublichste Form der Kreuzung ist wie folgt definiert:

~ui,g = uj,i,g =

vj,i,g falls (randj [0, 1) ≤ Cr)

xj,i,g sonst(3.61)

Elemente des Mutationsvektors tragen zum Testvektor mit der Wahrscheinlichkeit Crbei.

5. Auswahl

Die differentielle Evolution verwendet eine Auswahl der”Uberlebenden“, wobei der

Testvektor ~ui,g gegen den Zielvektor ~xi,g antritt. Der Vektor mit dem niedrigsten Wertin der Zielfunktion (die es zu optimieren gilt) uberlebt in die nachste Generation g+1.

~xi,g+1 =

~ui,g falls f(~ui,g) ≤ f(~xi,g)

~xi,g sonst(3.62)

Beispiel

Als einfaches Beispiel fur den Algorithmus und das Auffinden des Minimums einer Zielfunktionsoll hier die Peaks Funktion dienen. Sie ist oben links in Abbildung 3.20 dargestellt und sollzeigen, dass der Algorithmus in der Lage ist, auch von lokalen Minima wegzukommen unddas globale Minimum zu finden. Dazu ist ein Verlauf der DE in drei weiteren Bildern in Abb.3.20 bei fortschreitenden Generationsnummern in groben Abstanden zu sehen. Bereits nach20 Generationen ist das globale Maximum gefunden.

42

P arameter x 1

Param

eterx

2

-3 -2 -1 0 1 2 3-3

-2

-1

0

1

2

3

-3 -2 -1 0 1 2 3-3

-2

-1

0

1

2

3

-3 -2 -1 0 1 2 3-3

-2

-1

0

1

2

3

Peaks Funktion Generation g=1, Np=8

Generation g=10, Np=8 Generation g=20, Np=8

Abbildung 3.20: Links oben: Peaks Funktion. Von rechts oben uber links unten bis rechtsunten ist der Verlauf des Optimierungsalgorithmus’ dargestellt. Die Parameter sind x1 undx2, die Anzahl der Populationsvektoren betragt Np = 8 und die Generationen sind g = 1,g = 8 und g = 20 [43].

43

Kapitel 4

Messergebnisse und Auswertung

4.1 Linse als abbildendes Element

4.1.1 THz-Parameter mit CPA-2101 (150 fs)

Bei vorhergehenden Experimenten zur THz-Erzeugung durch optische Gleichrichtung in einemLiNbO3-Kristall mit der Pulse-Front-Tilt-Methode wurden zumeist Pulse mit Langen> 100fsverwendet [25]. Deshalb wurde die grundsatzliche Funktionalitat des Experiments zuerst mitsolch langen Pulslangen uberpruft. Zudem konnten so Vergleichswerte ermittelt werden.

Das abbildende Element war eine Linse und der restliche Aufbau war wie zuvor beschrieben(Abb. 3.3, nur mit Linse statt Spiegel). Die mit dem Pyrodetektor maximal gemessene Energieder erzeugten THz-Pulse betrug 90nJ , was einer Konversionseffizienz von 1, 2·10−4 entspricht.Der Verlauf des elektrischen Feldes mit einem Peak bei 150 kV/cm und einer spektralenBandbreite von 2 THz wurden gemessen und sind im Detail in Abbildung 4.2 dargestellt. Eshandelt sich erwartungsgemaß um einen Single-Cycle-Puls mit einer Lange von etwa 1ps. Furdie Kollimiation des Strahls wurde ein parabolischer Goldspiegel verwendet. Die Qualitat derKollimation wurde allerdings nicht nach großeren Distanzen (> 1m) uberpruft.

Im Spektrum sind auch Absorptionslinien von Rotationsubergangen des Wassers in derLuft zu sehen. Sie stimmen großtenteils mit vorherigen experimentellen befunden [46], [34](Abb. 4.1) uberein. Wegen der Phasenanpassung durch eine geneigte Pulsfront ist der gesamteAufbau auf eine THz-Frequenz von 0, 85THz optimiert. Hohere Frequenzen werden im Kristallabsorbiert.

44

1

0.5 1.0 1.5 2.0

0.1

1

Tra

nsm

issio

n

Frequenz (THz)

1 2 3 4 5 6

1E-8

1E-7

1E-6

1E-5

1E-4

1E-3

0.01

0.1

1

Tra

nsm

issio

n

Frequenz (THz)

Abbildung 4.1: Die Transmission von THz-Strahlung durch Wasserdampf von 0, 3 bis 6 THz[34].

45

0 1 2 3

1

Sp

ek

tra

le In

ten

sitä

t (n

orm

.)

Frequenz (THz)

-4 -3 -2 -1 0 1 2 3 4

-1

0

1

2

-50

0

50

100

150

Ele

ktr

isch

es

Feld

(1

0-5 a

.u.)

Ele

ktr

isch

es

Feld

(k

V c

m -1 )

Zeit (104 a.u.)

0,5

-1000 -500 0 500 1000

Zeit (fs)

Abbildung 4.2: Im oberen Teil der Abbildung ist das elektrische Feld des THz-Pulses inAbhangigkeit der Zeit dargestellt. Zusatzlich zu den SI-Einheiten sind auch die atomarenEinheiten angegeben. Die maximal gemessene elektrische Feldstarke betragt 150 kV/cm. Imunteren Teil der Abbildung ist die auf eins normierte spektrale Intensitat zu sehen. Die Band-breite betragt ca. 2 THz.

4.1.2 THz-Parameter mit Dragon (40 fs)

Nachdem sich der Aufbau beim CPA 2101-Lasersystem als funktionierend erwiesen hatte,wurde der experimentelle Aufbau in das Labor mit dem Dragon-Lasersystem transportiertund dort die Eigenschaften des erzeugten THz-Strahls uberpruft.

Wie beim 150 fs Pump-Laser wurde eine Linse als abbildendes Element verwendet. Dieersten Messungen mit dem 40 fs Pump-Laser mit einer Bandbreite von 40 nm, einer Repeti-tionsrate von 8 kHz und einer optischen Pulsenergie von 390 µJ ergaben deutlich niedrigereWerte (Abb. 4.3). Das maximale THz-elektrische Feld betrug nur ca. 4 kV/cm und die ge-messene THz-Pulsenergie nur 5 nJ .

46

0 1 2 30

1

-1000 -500 0 500 1000

-4 -3 -2 -1 0 1 2 3 4

-8

-4

0

4

8

-4

-2

0

2

4

Zeit (fs)

Ele

ktr

isch

es

Feld

(k

V c

m -1 )

Zeit (104 a.u.)

Ele

ktr

isch

es

Feld

(1

0-7 a

.u.)

0,5

Frequenz (THz)

Sp

ek

tra

le In

ten

sitä

t (n

orm

.)

Abbildung 4.3: Das Schema der Abbildung ist in Abbildung 4.2 erklart. Bei dieser Messungergab sich ein deutlich niedrigeres elektrisches Feld mit einem Maximalwert von 4kV/cm undeine schmalere Bandbreite von ca. 1 THz.

Eine weitere Beobachtung war eine viel starkere horizontale Divergenz des Pumpstrahlsnach dem Gitter als bei dem 150 fs Pumplaser. Da die benotigte Neigung der Pulsfront mitWinkeldispersion einhergeht, war dieser Effekt zu erwarten. Zur Optimierung der Energiewurden systematische Veranderungen der Positionen der optischen Elemente durchgefuhrt.Auch der Winkel des Gitters wurde optimiert. Die bei dem Aufbau mit einer Linse als ab-bildendes Element am hochsten erreichte Pulsenergie des THz-Strahls mit dem 40 fs La-sersystem betrug bei einer Pumpleistung von 4, 15 W ungefahr 8, 65 nJ . Da diese Energienicht der gewunschten Verbesserung entsprach, wurde keine weitere Feldmessung bei dieserTHz-Energie durchgefuhrt.

Die THz-Energie andert sich mit der Pumpenergie laut Abb. 4.4 linear [25]. Eine Erklarungfur dieses Verhalten sind verschiedene Sattigungsmechanismen fur die Konversionseffizienz,welche noch nicht verstanden sind. Basierend auf den Messergebnissen mit dem CPA-2101-Laser (JPump = 750 µJ) musste die THz-Energie pro Puls beim Dragon-Laser (JPump =500 µJ) schatzungsweise 60 nJ betragen.

47

Pump-Puls-Energie (µJ)

TH

z-P

uls

-En

erg

ie (

nJ)

JTHz

~J2Pump

JTHz

~JPump

CPA-2101

Dragon

Abbildung 4.4: Die Abhangigkeit der THz-Pulsenergie von der Pump-Pulsenergie. Im Bereichvon 0 nJ < JPump < 100 nJ gibt es eine quadratische Abhangigkeit. Zwischen 100 nJ <JPump < 10000 nJ gibt es einen linearen Zusammenhang.

4.2 Raytracing

Zur Bestimmung des optimalen Aufbaus zur THz-Erzeugung wurde eine Raytracingsimulationverwendet. Diese basiert auf einem Matlab-Code von Mark Thomson. Optimierungskriterienund ein Optimierungsalgorithmus wurden nachtraglich hinzugefugt.

4.2.1 Linse

In der Raytracingsimulation wurde der Durchgang des Strahls durch drei optische Elementebetrachtet: zuerst das Gitter, an dem die Pulsfront geneigt wird undWinkeldispersion auftritt,dann das abbildende Element und zuletzt der LiNbO3-Kristall. Viele verschiedene Aufbau-ten wurden durchprobiert und die wichtigsten davon sollen in diesem Abschnitt vorgestelltwerden.

Zuerst wurde der Aufbau mit der einzelnen Linse als abbildendes Element moglichst genauim Raytracingprogramm nachgebildet. In Abbildung 4.5 sowie in Tabelle 4.1 ist ein Vergleichdes Aufbaus zwischen den beiden Lasersystemen (CPA-2101, Dragon) dargestellt.

48

Gitter

Linse

Kristall

Gitter

Linse

Kristall

CPA-2101: 150 fs, 9 nm

Dragon: 40 fs, 40 nm

Abbildung 4.5: Im oberen Teil ist eine Visualisierung des Aufbaus aus dem Raytracingpro-gramm mit einer Linse beim CPA-2101-Laser. Wegen der geringeren Bandbreite ist beimCPA-2101-Laser die Strahlgroße deutlich geringer als beim Dragon-Laser (Bild unten) und estreten starkere Aberrationen auf.

Fur die beiden Konfigurationen aus Abb. 4.5 sind die Ergebnisse des Raytracings in fol-gender Abb. 4.6 zu sehen.

49

-2 -1.5 -1 -0.5 0 0.5 1 1.5 20

1

2

3

4

5

6

7

8

Eingangskante Kristall (mm)

Lä

ng

e K

rist

all

(m

m)

-2 -1.5 -1 -0.5 0 0.5 1 1.5 2

Eingangskante Kristall (mm)

0

1

2

3

4

5

6

7

8

Lä

ng

e K

rist

all

(m

m)

CPA-2101

Dragon

λ=755 nm

λ=795 nm

λ=775 nm

λ=770.5 nm

λ=779.5 nm

λ=775.0 nm

Abbildung 4.6: Die schwarze Linie stellt die optimale Postition der Pulsfront (γ = 63) allerFrequenzen im Kristall dar. Die farbigen Linien stehen fur die Orte der Frequenzkomponen-ten. Viel großere Abweichungen der Frequenzen von der optimalen Position treten fur denbreitbandigen Dragon-Laser auf.

50

CPA-2101-Laser Dragon-Laser

Optische Pulslange 150 fs 40 fsOptische Bandbreite 9 nm 40 nmOptische Pulsenergie 750 µJ 500 µJ

THz-Pulsenergie 90 nJ 9 nJKonversionseffizienz 1, 2 · 10−4 0, 18 · 10−4

Raytracingparameter 252 fs/cm 2076 fs/cm

Tabelle 4.1: Die Tabelle zeigt verschiedene optische Eigenschaften der Lasersysteme, die jeweilsgemessenen THz-Pulsenergien und die jeweiligen Raytracingparameter der in Abbildung 4.5gezeigten Simulation.

Hervorzuheben ist der um einen Faktor acht hohere - also schlechtere - Wert fur den Ray-tracingparameter beim Dragon-Lasersystem mit P = 2076 fs/cm. Durch die hohere Band-breite des Dragon-Laserpulses ist die Winkeldispersion am Gitter ebenfalls deutlich großerund somit auch die Strahlbreite auf der Linse viel großer als beim schmalbandigen CPA-2101-Laserpuls. Die großere Strahlbreite fuhrt zu mehr spharischen als auch chromatischenAberrationen bei der abbildenden Linse, wodurch die Effizienz der THz-Erzeugung geringerwird.

Mit dieser ersten Simulation war der Grund fur die deutlich schlechteren Eigenschaftender THz-Pulse beim Dragon-Laser als beim CPA-2101-Laser gefunden. Der nachste Schrittbestand darin, die Aberrationen zu vermindern und so die THz-Konversionseffizienz zu ver-bessern.

4.2.2 Konkaver Spiegel

Da es zur Vermeidung chromatischer Aberrationen nahelag, die Linse durch einen konka-ven Spiegel zu ersetzen, wurde dies in der Simulation getestet. Die Grenzen fur die Op-timierung der Winkel und Abstande zwischen den optischen Elementen war vor allem dieDurchfuhrbarkeit der Anordnung. In folgender Abbildung 4.7 und nachfolgender Tabelle 4.2sind die Ergebnisse der Simulation dargestellt.

Gitter

LiNbO3-

Kristall

Konkaver Spiegel

Einfallsstrahl

Abbildung 4.7: Die Linse in Abb. 4.5 wurde durch einen konkaven Spiegel ersetzt.

51

CPA-2101-Laser Dragon-Laser

Optische Pulslange 150 fs 40 fsOptische Bandbreite 9 nm 40 nmOptische Pulsenergie 500 µJ 500 µJ

THz-Pulsenergie 50 nJ 30 nJKonversionseffizienz 1, 0 · 10−4 0, 6 · 10−4

Raytracingparameter 211 fs/cm 357 fs/cm(zuvor mit Linse) (252 fs/cm) (2076 fs/cm)

Tabelle 4.2: Die Tabelle zeigt verschiedene optische Eigenschaften der Lasersysteme, die jeweilsgemessenen THz-Pulsenergien und die jeweiligen Raytracingparameter der in Abbildung 4.7gezeigten Simulation. Bei dieser Messung war die Pulsenergie des CPA Lasers geringer als beider Messung mit einer Linse als abbildendes Element.

Der Raytracingparameter beim Dragon-Laser hat sich aufgrund fehlender chromatischerAberration von 2076 fs/cm auf 357 fs/cm verbessert. Dies entspricht ungefahr einem Faktorvon sechs, welcher sich auch in der Messung der THz-Eigenschaften mit dem neuen Aufbaubemerkbar machen sollte. Da dieser Aufbau einen deutlich besseren Raytracingparameter auf-weist und relativ einfach aufzubauen ist, wurde er in die Realitat umgesetzt und die Ergebnissewerden in einem nachfolgenden Kapitel 4.3 diskutiert.

4.2.3 Weitere Anordnungen

Weitere Verbesserungen des Raytracingparameters konnten mit mehreren bis jetzt noch nichtumgesetzten Schemen fur den Abbildungsvorgang erreicht werden. Dazu zahlt eine achroma-tische Linse als abbildendes Element, ein Linsenteleskop und ein Spiegelteleskop. Alle Anord-nungen sind fur das Dragon-Lasersystem berechnet und werden bildlich und tabellarisch inAbbildung 4.8 verglichen.

Bei Verwendung des Achromaten als abbildendes Element hat sich der Raytracingparame-ter halbiert und konnte nicht weiter verbessert werden. Beim Linsenteleskop ist es moglich,die Aberrationen durch Einstellen der Abstande und Winkel etwas zu kompensieren. DasSpiegelteleskop ergab den besten Wert mit 57 fs/cm, da bei diesem keine chromatischen Ab-errationen auftreten und die spharische Aberration auf die gleiche Art und Weise wie beimLinsenteleskop kompensiert werden kann.

52

Linsenteleskop

Spiegelteleskop

Achromat

Abbildendes Raytracing-

Element parameter (fs/cm)

Achromat

Linsenteleskop 93

Spiegelteleskop 57

978

Gitter

Gitter

Gitter

Kristall

Kristall

Kristall

Achromatische Linse

Sphärische Linse Sphärische Linse

Konkaver Spiegel

Konkaver

Spiegel

Abbildung 4.8: Die weiterhin untersuchten Anordnungen zur Abbildung des THz-Strahles aufden Kristall. Von diesen drei Moglichkeiten wurde das Spiegelteleskop experimentell unter-sucht.

53

4.3 Konkaver Spiegel als abbildendes Element

Die beim 40 fs Lasersystem gemessenen Werte mit einer einzelnen Linse als abbildendesElement sind viel niedriger als beim 150 fs Lasersystem mit nahezu gleicher Konfiguration.Wie im vorigen Kapitel 3.4 durch Simulationen gezeigt, wurde zur Verbesserung der THz-Parameter die Verwendung eines konkaven Spiegels zur Abbildung notig.

4.3.1 THz-Parameter mit Dragon (40 fs)

Fur weiterfuhrende Experimente war es wichtig, die THz-Eigenschaften beim Dragon-Laserzu verbessern. Durch die Simulation des neuen Aufbaus (Abb. 3.3) war eine Verminderungder Aberrationen und somit eine hohere Konversionseffizienz zu erwarten.

Die maximale THz-Pulsenergie nach Optimierung der Positionen und Winkel betrug beieiner Eingangsleistung des optischen Strahls von 3, 9W ungefahr 30nJ , was einer Steigerungum einen Faktor drei im Vergleich zur Messung mit einer Linse als abbildendes Element beimDragon-Laser bedeutet.

Das zur obigen Energie gehorige gemessene elektrische Feld und dessen Frequenzspek-trum ist in Abbildung 4.9 zu sehen. Die maximale Feldstarke liegt bei 95 kV/cm. Bei derMessung mit einer Linse als abbildendes Element waren es nur 4 kV/cm. Die nun viel hohereFeldstarke ruhrt nicht nur von der hoheren Energie, sondern wahrscheinlich auch von derbesseren Fokussierbarkeit des THz-Strahls.

54

Abbildung 4.9: Das Schema der Abbildung ist in Abbildung 4.2 erklart. Das maximale Feldbetragt etwa 95 kV/cm. Im unteren Teil der Abbildung ist die auf eins normierte spektraleIntensitat zu sehen. Die Bandbreite betragt ca. 2 THz.

Kollimation

Eine weitere wichtige Eigenschaft zur Fuhrung der THz-Strahls uber lange Distanzen ist seineKollimierbarkeit. Er muss sich mindestens einen Meter ohne zu starke Verluste durch Diver-genz in die Kammer bringen lassen. Eine intrinsische minimale Divergenz besteht allerdingsschon durch die Unscharferelation, denn die Impulsverteilung der Photonen muss nach demKristall eine bestimmte Breite haben. Der minimale Anfangswinkel θ kann abgeschatzt wer-den. Es wird eine Anfangsstrahlgroße am Kristallausgang von ∆z = 3mm und eine Frequenzvon ν = 0, 85 THz angenommen. Die Unscharferelation in z-Richtung ist gegeben durch

∆z∆pz ≥ h . (4.1)

Mit p = hν/c ergibt sich

θ =∆pzp

=c

∆z ν 2π(4.2)

≈ 18, 72mrad = 1, 07 . (4.3)

55

Die Divergenz wurde gemessen, indem der Strahl mit einer Pyrokamera an verschiedenenStellen aufgenommen wurde. Die Intensitatsverteilung des Strahls wurde mit einer Gaußfunk-tion in horizontaler und vertikaler Richtung genahert, sodass die Halbwertsbreite bestimmbarwar und so die Strahlgroße an der jeweiligen Position abgeschatzt werden konnte. In Abbil-dung 4.10 sind die Intensitatsverteilungen des THz-Strahls fur sechs verschiedene Abstandezum LiNbO3-Kristall dargestellt.

32 mm 42 mm 52 mm

62 mm 72 mm 82 mm

Abbildung 4.10: Die große des Sensors betragt 12, 4×12, 4mm. Es ist eine sichtbare Zunahmeder Strahlgroße bei großer werdenden Abstanden erkennbar.

Aus der Analyse dieser Bilder ließ sich auf die Aufweitung des Strahls in horizontalerund vertikaler Richtung schließen (Abb. 4.11). Durch einen linearen Fit und Interpolationsind zwei wichtige Strahleigenschaften erkennbar: zum einen ist die Divergenz in horizontaler(2, 7 ) und vertikaler (4, 1 ) Richtung unterschiedlich und zum anderen sind die virtuellenQuellpunkte der beiden Richtungen an unterschiedlichen Positionen. Als virtueller Quellpunktwird in diesem Fall die Verlangerung des Strahls nach hinten bis zur Große Null verstanden.Der Grund fur die Strahleigenschaften in unterschiedlichen Richtungen ist unter anderem derWinkel zwischen der Eingangsoberflache und Ausgangsoberflache am LiNbO3-Kristall. DieProjektion des runden kreisformigen Strahls an der Eingangsoberflache auf die Ausgangso-berflache ist nicht mehr kreisformig, sondern elliptisch.

56

-50 0 50 100 1500

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

11

FWH

M (m

m)

Abstand zum Kristall (mm)

Abbildung 4.11: Aufgetragen sind die FWHM-Werte der Gaußfits aus den Messungen desTHz-Strahls mit der Pyrokamera bei verschiedenen Positionen.

Waren nur die Divergenzen in den beiden Raumrichtungen unterschiedlich, ließe sich derStrahl noch mit einem einzelnen Parabolspiegel kollimieren. Jedoch ist aufgrund der verschie-denen Positionen der virtuellen Quellpunkte eine Kollimierung des Strahls nicht moglich, wiein Abbildung 4.12 zu sehen.

Abbildung 4.12: Zwei verschiedene Punktquellen mit gleicher Divergenz sind nicht mit einemParabolspiegel kollimierbar. Die gestrichelte Linie ist eine Parabel und die Oberflache desParabolspiegels ist ein Ausschnitt davon. Stellt man den Spiegel so ein, dass eine Quellekollimiert ist (blau), ist die andere Quelle automatisch nicht mehr kollimiert (rot).

Die Losung des Problems der verschiedenen virtuellen Punktquellen stellte die separateKollimierung der horizontalen und vertikalen Richtung dar. Dies war moglich durch Verwen-dung zweier zylindrischer Linsen mit unterschiedlichen Brennweiten (Abb. 4.13), denn dieselassen jeweils eine der beiden Richtungen unbeeinflusst.

57

Seitenansicht

fhorizontal

fvertikal

fhorizontal

fvertikal

Ansicht von oben

Abbildung 4.13: In der Darstellung werden zuerst der horizontale und dann der vertikaleStrahl kollimiert. In obigen Teil der Abbildung ist der Aufbau von oben zu sehen: Die ersteLinse kollimiert den Strahl in horizontaler Richtung (rot) und lasst den Strahl in vertikalerRichtung (blau) unbeeinflusst. Die zweite Linse lasst den Strahl in horizontaler Richtungunbeeinflusst, kollimiert aber dafur den Strahl in vertikaler Richtung. Im unteren Teil derAbbildung ist derselbe Aufbau und Strahlengang von der Seite zu sehen.

Die Anfertigung der zylindrischen Linsen war in der hauseigenen Werkstatt moglich. Dasverwendete Material war Polyethylen HD (n ≈ 1.51, [34]). Die mindestens benotigte Genau-igkeit einer Linsenoberflache liegt im Bereich der zu beeinflussenden Wellenlange - im Fallevon THz-Strahlung sind es λ ≈ 0.3mm. Die auf Messungen basierte Transmission einer Linseliegt etwa bei 85%, sodass der Vorteil durch die Kollimierung immer noch großer ware, alsder Nachteil durch den Leistungsverlust an den Linsen. Die virtuellen Punktquellen wurdenmit einem weiteren Raytracingprogramm simuliert und die Linsen fur drei unterschiedlicheStrahlgroßen modelliert. Die Eigenschaften der Punktquellen basierten dabei auf der Analyseder Messung mit der Pyrokamera in Abb. 4.11.

Die Messung der Divergenz des Strahls nach den Linsen erfolgte wieder mit der Pyroka-mera. Zuerst wurden die zylindrischen Linsen ausgewahlt, bei denen der Strahl einen Durch-messer (FWHM) von 5mm hat. Obwohl sich die Divergenz deutlich verringert hat, war selbstnach vielen Optimierungsversuchen und Durchprobieren von Linsenpositionen keine ausrei-chende Kollimierung moglich. Abb. 4.14 zeigt die Messung, mit der durch Optimierung amgeringsten erreichten Divergenz des THz-Strahls.

58

100 200 300 400 500 600 700

5

6

7

8

9

10

11

12

13

14

FW

HM

(m

m)

Abstand zum Kristall (mm)

FWHM - Horizontal

FWHM - Vertikal

-50 0 50 100 150 200

0

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

11

12

57,4 75,3

FW

HM

(m

m)

Abstand zum Kristall (mm)

Abbildung 4.14: In der Abbildung ist die bestmogliche Kollimierung des THz-Strahls unterVerwendung der

”5 mm-Linsen“ dargestellt. Sie war nicht fur weitere Experimente ausrei-

chend.

Anschließend wurde ein anderes Linsenpaar mit großerer Brennweite verwendet. DerStrahl soll nach den Linsen einen Durchmesser von 11 mm haben. Da der Strahl bei die-ser Große nicht mehr ohne eine weitere fokussierende Linse mit der Pyrokamera sichtbar war,wurde zur Uberprufung der Kollimation der Fokus der Linse auf der Kamera bei verschie-denen Abstanden verglichen. Es war moglich, einen gleichen Fokus bei Abstanden > 1m zuerreichen, was bedeutet, dass der Strahl kollimiert war.

4.3.2 THz-Parameter mit CPA-2101 (150 fs)

Erneute wurde der Aufbau bei beiden Lasersystemen uberpruft. Bei dieser Messung standenals Eingangspulsenergie statt wie bei der Messung mit der Linse als abbildendes Elementmit 750 µJ nur 500 µJ zur Verfugung. Die mit dem Pyrodetektor gemessene Energie derTHz-Pulse betrug 50nJ . Dies entspricht einer Konversionseffizienz von 1 · 10−4 und ist somitetwas niedriger als bei der Messung mit einer Linse als abbildendes Element beim CPA-2101-Laser. Dies konnte von der niedrigeren Pumppulsenergie ruhren oder einer nicht optimalenAusrichtung der Elemente fur die Feldmessung. Die maximale Feldstarke betrug 42 kV/cm(Abb. 4.15).

59

-1000 -500 0 500 1000-30

0

30

Ele

ktr

isch

es

Fe

ld(k

Vcm

-1)

Zeit (fs)

-4 -2 0 2 4

-0.4

0.0

0.4

0.8

Ele

ktr

isch

es

Fe

ld(1

0-5

a.u

.)

Zeit (104

a.u.)

0 1 2 30.0

0.5

1.0

Sp

ektr

ale

Inte

nsitä

t(n

orm

.)

Frequenz (THz)

Abbildung 4.15: Das Schema der Abbildung ist in Abbildung 4.2 erklart. Das maximale Feldbetragt etwa 42 kV/cm. Die Bandbreite betragt ca. 2 THz.

4.3.3 THz-Parameter mit Dragon (40 fs) und zylindrischen Linsen

Da der Strahl unter Verwendung der zylindrischen Linsen als besser kollimiert angenommenwerden kann, wurden erneute Messungen der Pulsenergie und der Feldstarke des THz-Strahlsdurchgefuhrt. In Abbildung 4.16 ist der gesamte Aufbau zur Erzeugung des THz-Strahls undzur Messung der Feldstarke maßstabsgetreu mit den Linsen dargestellt.

60

Optischer Pfad

THz-Pfad

Legende

THz-Erzeugung

THz-Detektion

Eingangs-

strahl

Strahl-

teiler

konkaver

Spiegel

f=100 mm

Gitter

2000 l/mm

Horizontale und

vertikale zylindrische

THz-Linsen

Goldbeschichteter

Spiegel

Verschiebtisch

ITO-Spiegel

λ/4-

Platte

kollimierende

Linse

elektro-

optischer

Kristall

Wollaston-

Prisma

Photo-

dioden

Verschiebtisch

ITO-Spiegel

λ/4-

Platte

kollimierende

Linse

elektro-

optischer

Kristall

Wollaston-

Prisma

Photo-

dioden

LiNbO3-

Kristall

Abbildung 4.16: Es ist der gesamte THz-Erzeugungs- (oben) und THz-Detektionsaufbau (un-ten) dargestellt.

61

Die Platten wurden voneinander entfernt, um Platz fur die zylindrischen Linsen und dieGoldspiegel zu schaffen. Zur Definition des THz-Pfades wurden an zwei Positionen nach demKristall die maximale Leistung ermittelt und an diesen Stellen Fadenkreuze aufgestellt (nichtim Bild). Ansonsten mussten keine Veranderungen an dem Aufbau durchgefuhrt werden, dasowohl der Pumpstrahl als auch der Probestrahl um die gleiche Strecke verlangert wurden.

Die Messung des elektrischen Feldes und des Spektrums des THz-Strahls bei einer Pump-leistung von 4, 05W ist in Abbildung 4.17 dargestellt.

Abbildung 4.17: Das Schema der Abbildung ist in Abbildung 4.2 erklart. Das maximale Feldbetragt etwa 55 kV/cm. Die Bandbreite betragt ca. 2 THz.

Der Grund fur das schwachere Feld im Vergleich zur Messung ohne die zylindrischenLinsen ist die Aufweitung des THz-Strahles in großerer Entfernung und die Absorption anden zylindrischen Linsen. Die gemessene THz-Pulsenergie betrug 7 nJ und war niedriger alserwartet. Obwohl die zylindrischen Linsen jeweils ca. 20 % absorbieren, musste die gemesseneEnergie ungefahr 20 nJ betragen.

Dennoch ist es mit diesem Aufbau moglich, den THz-Strahl uber großere Distanzen (≈ 1m)mit den in Abb. 4.17 gemessenen Parametern zu transportieren.

62

Dispersion des THz-Strahles

Die verschiedenen Wellenlangen des THz-Strahles erfahren an den zylindrischen Linsen einenunterschiedlichen Brechungsindex. Die Starke der Dispersion wurde untersucht, indem diespektrale Intensitat im Bereich der Fokusposition durchgescannt wurde. Dazu kam der auchzur Feldmessung verwendete Aufbau zum Einsatz, wobei der GaP-Kristall in Schritten voneinem Millimeter durch den Fokus bewegt wurde. Abbildung 4.18 zeigt die gemessenen undanschließend interpolierten Werte.

Kristallposition (mm)

Fre

qu

en

z (T

Hz)

Spektrale Intensität

Abbildung 4.18: Die spektrale Intensitatsverteilung in Abhangigkeit der Fokusposition undder Frequenz. Auf der horizontalen Achse ist die Position des Kristalls relativ zur Fokuspo-sition mit der großten spektralen Intensitat aufgetragen. Die vertikale Achse steht fur dieentsprechenden THz-Frequenzen.

Es wird deutlich, dass die spektrale Intensitat aller Frequenzen um eine optimale Kristall-position herum (0±0, 5mm) am starksten sind und somit werden die einzelnen Wellenlangenkaum an unterschiedlichen Orten fokussiert. Das ist nur bei relativ geringer Dispersion derFall, weshalb der Effekt der Dispersion bei THz-Strahlung in diesem Frequenzbereich furweiterfuhrende Experimente vernachlassigbar ist.

4.4 Spiegelteleskop als abbildendes Element

Da der Aufbau mit dem Spiegelteleskop die besten Raytracingergebnisse erzielte, wurde dieserin die Realitat umgesetzt. Der Vorteil des Spiegelteleskops als abbildendes Element liegt in derMoglichkeit des Ausbalancierens der spharischen Aberrationen durch Einstellen der Winkelund Abstande. So wurde der Raytracingparameter fur die Abbildung mit einem einzelnenkonkaven Spiegel von Pkonkav einzeln = 357 fs/cm auf PSpiegelteleskop = 57 fs/cm verbessert.

63

Fur die neue Geometrie musste ein neuer experimenteller Aufbau entwickelt werden, welcherin Abbildung 4.19 dargestellt ist.

konkaver

Spiegel

f=200 mm

LiNbO3-

Kristall

konkaver

Spiegel

f=100 mm

Gitter

2000 l/mm

Eingangs-

strahl

Abbildung 4.19: Der Pumpstrahl trifft auf das Gitter, an dem die Pulsfront geneigt wirdund der Strahl durch Winkeldispersion horizontal verbreitert wird. Dann wird er von einemkonkaven Goldspiegel der Brennweite f = 200mm auf einen weiteren konkaven Spiegel miteiner Brennweite von f = 100mm gelenkt, welcher ihn in den LiNbO3-Kristall fuhrt.

4.4.1 THz-Pulsenergie

Es ergab sich eine THz-Pulsenergie von 55nJ bei einer Pumpleistung von 3, 5W (437.5µJ proPumppuls). Diese THz-Energie war fast doppelt so hoch wie der bisherige Bestwert (30nJ) desAufbaus mit einem konkaven Spiegel als abbildendes Element. Es wurde festgestellt, dass beiErhohung der Pumpleistung nur eine schwache Steigerung der THz-Pulsenergie zu erkennenwar.

Zudem konnte eine Tendenz zur Abnahme der Konversionseffizienz mit steigender Pump-leistung beobachtet werden. Dieser Sattigungseffekt tritt ab einer Peak-Intensitat von ca.85GW/cm2 auf und wird in LiNbO3 einerseits durch den Effekt der Pumpabsorption durchfreie Ladungstrager und andererseits durch den Mechanismus der Dreiphotonenabsorpti-on verursacht [18]. Die bei dem Experiment vorhandene uber einen Puls gemittelte Peak-Intensitat bei einer Leistung von 4W und einem geschatzten Strahlradius auf dem LiNbO3-

64

Kristall von 2mm betrug IPeak = 99, 4 GW/cm2 und ist damit im moglichen Sattigungsbe-reich. Daher wurde die Erhohung der Leistung des Lasers keine bedeutenden Vorteile ergeben.

4.4.2 Kollimation

Die Aufgabe bestand ab diesem Zeitpunkt darin, den THz-Strahl so gut wie moglich zukollimieren, damit er fur weiterfuhrende Experimente verwendet werden konnte. Dazu wurdewieder die Divergenz des Strahles mit der Pyrokamera bestimmt und untersucht, wie sichdie Divergenz je nach experimentellen Variationen des Aufbaus verandert. In der letztendlichverwendeten Version betrug die horizontale Divergenz 1, 64 und die vertikale Divergenz 6, 03.Die horizontale Divergenz war moglicherweise klein genug, sodass der Strahl langere Strecken(> 1m) ohne große Strahlverluste propagieren konnte. Die große vertikale Divergenz hingegenwurde mit einer THz-Linse aus HDPE (High Density Polyethylene) mit einer Brennweite vonf = 140mm ausgeglichen.

4.4.3 Elektrische THz-Feldstarke

Fur eine Verwendung des gesamten THz-Aufbaus fur weitere Experimente, wurden THz-Erzeugung und THz-Detektion auf einer große bewegliche Platte vereint (Abb. 4.20).

65

Verschiebtisch

Photo-

dioden

Wollaston-

Prisma

λ/4-

Platte

kolli-

mierende

Linse

elektro-

optischer

Kristall

ITO-Spiegel

Strahl-

teiler

Gitter

2000 l/mm

konkaver Spiegelf=200 mm

konkaver Spiegelf=100 mm

LiNbO3-

Kristall

Eingangs-strahl

Photo-dioden

Wollaston-Prisma

λ/4-Platte

kolli-mierendeLinse

elektro-elektro-optischerKristall

ITO-Spiegel Verschiebtisch

Optischer Pfad

THz-Pfad

Legende

THz-Erzeugung

THz-Detektion

vertikalezylindrischeLinse

Überlappende Strahlenohne Parabolspiegel

Parabol-spiegel

Abbildung 4.20: Nach der Teilung des Strahls wandern 90 % des Strahles in den THz-Erzeugungsteil (grun) und die restlichen 10 % konnen zur Felmessung (blau) verwendet wer-den.

Mit diesem Aufbau war es moglich, den Probestrahl und den THz-Strahl mittels der elek-trooptischen Feldmessung zeitlich und raumlich zu uberlappen. So kann durch Einsetzen desparabolischen Spiegels das elektrische Feld des THz-Pulses bestimmt werden. Dagegen konnendie Strahlen bei Entfernen des Spiegels fur Pump-Probe-Experimente verwendet werden.

Das elektrische Feld wurde wieder elektrooptisch bestimmt und das Messergebnis ist inAbbildung 4.21 dargestellt.

66

-1000 -500 0 500 1000

-60

-30

0

30

60

Ele

ktr

isch

es

Feld

(k

V c

m-1

)

Zeit (fs)

-4 -2 0 2 4

0

Ele

ktr

isch

es

Feld

(1

0-5

a.u

.)

Zeit (104 a.u.)

0 1 2 30.0

0.5

1.0

Sp

ek

tra

le I

nte

nsi

tät

(no

rm.)

Frequenz (THz)

Abbildung 4.21: Das Schema der Abbildung ist in Abbildung 4.2 erklart. Das maximale Feldbetragt etwa 60 kV/cm. Die Bandbreite betragt ca. 2 THz. Interessant hierbei ist, dass dasFeld in positiver und negativer Richtung symmetrisch ist und der Peak-zu-Peak-Wert desFeldes 120 kV/cm betragt.

Im Verlauf dieser Arbeit ist diese elektrische Feldstarke das bislang hochste Ergebnis fureinen annahernd kollimierten Strahl.

4.5 Abschatzung der elektrischen THz-Feldstarke in der Kam-mer

In diesem Experiment wurde der THz-Strahl fur die elektrooptischen Feldmessungen mit ei-nem Parabolspiegel der effektiven Brennweite f = 50, 8mm auf den Messkristall fokussiert. Dadie Feldstarke von der Fokusgroße abhangt und diese von der Brennweite des fokussierendenElements beeinflusst wird, soll der Zusammenhang kurz beschrieben werden.

Unter Annahme eines THz-Strahles mit einem Gaußprofil ist der minimale Strahlradiusw0 durch

w0 =

√

w2 −√

w4 − 4(λfπ)2

√2

(4.4)

67

abschatzbar [47]. Dabei ist w der Strahlradius vor der Fokussierung, λ die Wellenlange undf die Brennweite des fokussierenden Elements. Die Große des Strahls ist durch den Abstandzwischen den Punkten definiert, an welchen die Strahlintensitat auf ihren e2-ten Teil (13, 5%)abgefallen ist.

Der THz-Strahl hat fur den verwendeten Parabolspiegel mit f = 50, 8 mm einen un-gefahren Fokusdurchmesser von 777µm. Das hochste gemessene Feld fur diesen Fall betragt60kV/cm (s. Abschnitt 4.4.3). In der Kammer, in der die geplanten Streakingexperimentestattfinden sollen, befindet sich ein spharischer Spiegel mit einer Brennweite von 75 mm,wodurch der THz-Fokusdurchmesser nach Gleichung 4.4 auf 1147µm steigt. Da das elektri-sche Feld antiproportional zum Fokusdurchmesser ist (E ∝ 1/w0), sinkt in der Kammer daszugehorige Feld im Fokus auf 41kV/cm ab (Abb. 4.22).

20 30 40 50 60 70 80 90 10020

40

60

80

100

120

140

160

Brennweite (mm)

Ele

ktr

isch

es

Feld

(k

V/c

m)

Abbildung 4.22: In der Abbildung ist die Abhangigkeit der elektrischen Feldstarke von derBrennweite des fokussierenden Elementes zu sehen. Die Skalierung des elektrischen Feldeserfolgte mittels der in Abschnitt 4.4.3 beschriebenen Messungen.

Bevor der THz-Strahl von dem spharischen Spiegel in der Kammer fokussiert wird, musser durch das Eintrittsfenster der Kammer. Dort wird ca. 40% der Energie absorbiert, waswegen des quadratischen Zusammenhangs zwischen Feldstarke und Energie etwa 22, 5% desFeldes entsprechen. So sinkt das THz-Feld weiter auf 32kV/cm.

Zusammenfassend lasst sich festhalten, dass die elektrische Feldstarke des THz-Strahlesdurch die großere Brennweite und durch die Absorption am Eingangsfenster der Kammerungefahr um die Halfte abnimmt.

68

Kapitel 5

Zusammenfassung

In dem dieser Arbeit zugrundeliegenden Experiment haben wir die Erzeugung von THz-Pulsen anhand der optischen Gleichrichtung von Femtosekundenlaserpulsen mit geneigterPulsfront in einem LiNbO3-Kristall [9] untersucht und weiterentwickelt. Das Ziel war es, einemoglichst hohe THz-Feldstarke fur Streakingexperimente in der Atomphysik zu erhalten.Zur Neigung der Pulsfront musste der Pumpstrahl an einem Gitter gebeugt und durch einabbildendes Element in den Kristall projiziert werden. Wir haben herausgefunden, dass dieEffizienz einer solchen Quelle stark mit hoher werdender Bandbreite der Pumppulse abnimmt.Fur die Effizienz bei dieser Erzeugungsmethode ist die Gute der Phasenanpassung im LiNbO3-Kristall von fundamentaler Bedeutung. Um die bestmogliche Phasenanpassung zu erreichen,mussten die Abbildungsfehler des jeweiligen abbildenden Elements moglichst gering gehaltenwerden.

Dazu haben wir eine Raytracingsimulation herangezogen und durch den Optimierungsal-gorithmus

”Differentielle Evolution“ erganzt. Die Simulation spiegelte die Qualitat der Ab-

bildung in einem Raytracingparameter wider. Wir haben festgestellt, dass der Raytracing-parameter fur das anfanglich verwendete Schema mit einer einzelnen Linse als abbildendesElement [9] fur das breitbandige Lasersystem sehr groß war.

Die großen Abbildungsfehler bei dem breitbandigen Lasersystem hatten in unseren Mes-sungen eine THz-Pulsenergie mit einem Hochstwert von nur 9nJ und ein elektrisches THz-Feldmit einem Maximalwert von nur 4kV/cm zur Folge. Im Vergleich dazu erzielten wir mit dem-selben Aufbau bei einem schmalbandigeren Lasersystem (9 nm) bei gleicher Pumpleistungeine viel hohere THz-Energie (50 nJ) und ein hoheres elektrisches THz-Feld (≈ 80 kV/cm),da die Abbildungsfehler hier viel geringer waren.

Beim breitbandigen Lasersystem konnten wir weniger Abbildungsfehler erst durch Erset-zung des abbildenden Elements von der Linse durch einen konkaven Spiegel erreichen. Dieniedrigeren Fehler bewirkten eine Verdreifachung der THz-Pulsenergie und auch eine Verviel-fachung der elektrischen Feldstarke.

Zuletzt haben wir den Aufbau mit einem Spiegelteleskop als abbildendes Element in dieRealitat umgesetzt, da dieser die besten Raytracingergebnisse erzielte. Die maximal erreichteTHz-Pulsenergie belief sich auf 60nJ , was gegenuber dem anfanglichen Aufbau mit der Linseals abbildendes Element mindestens einer Versechsfachung entsprach. Auch das elektrischeFeld des durch eine Linse kollimierten THz-Strahls vergroßerte sich auf 60 kV/cm.

Um die THz-Strahlung fur weitere Experimente benutzen zu konnen (z.B. Streaking vonElektronen), mussten wir sie zum verlustarmen Transport uber langere Distanzen (> 1m)

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kollimieren. Daher untersuchten wir die Schemen auf ihre Divergenzeigenschaften mittels derPyrokamera und uns wurde deutlich, dass der THz-Strahl nicht mit einem ublicherweiseverwendeten Parabolspiegel kollimiert werden konnte. Die Losung des Problems stellte dieAnfertigung zylindrischer Linsen dar. Diese aus Polyethylen bestehenden Linsen waren genauauf die Divergenzeigeschaften des Strahles angepasst, wodurch uns eine Kollimation des THz-Strahls moglich war.

Zur zukunftigen Verbesserung der THz-Eigenschaften konnte ein Transmissionsgitter di-rekt auf den Kristall aufgebracht und somit der gesamte Abbildungsvorgang vermieden wer-den [13]. Da so keine Abbildungsfehler auftraten, wurde sich die Konversionseffizienz starkvergroßern. Eine andere Verbesserungsmoglichkeit ware die Kuhlung des Kristalls [48]. Dieswurde die THz-Absorption im Kristall betrachtlich vermindern.

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Danksagung

Diese Masterarbeit mochte ich als Anlass nehmen, mich zu bedanken,

bei Reinhard Dorner, fur die Ermoglichung dieser spannenden Arbeit,

bei Maksim Kunitski, mit dem ich immer sehr gut zusammen arbeiten konnte und dabeiviel gelernt habe,

bei Mark Thomson fur viel guten Rat,

bei meinen Eltern, Eva und Lutz, die mich fortwahrend unterstutzt und immer zu mir gehal-ten haben

und bei meiner Liebsten, Michaela Altmeyer, fur Dich.

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Eidesstattliche Erklarung

Hiermit erklare ich, dass ich die Arbeit selbststandig und ohne die Benutzung anderer als derangegebenen Quellen und Hilfsmittel verfasst habe. Alle Stellen der Arbeit, die wortlich odersinngemaß aus Veroffentlichungen oder aus anderen fremden Texten entnommen wurden, sindvon mir als solche kenntlich gemacht worden. Ferner erklare ich, dass die Arbeit nicht - auchnicht auszugsweise - fur eine andere Prufung verwendet wurde.

Frankfurt am Main, den 10. September 2012

Martin Richter

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