Charakterisierung dernichtlinearen Suszeptibilitätamorpher Materialsysteme

Bachelorarbeit

zur Erlangung des Grades desBachelor of Science

im Studiengang PhysikZentrum für Innovationskompetenz SiLi-nano R©

Naturwissenschaftliche Fakultät IIMartin-Luther-Universität Halle-Wittenberg

eingereicht von

Adrian Hake

27. September 2011

Inhaltsverzeichnis

Inhaltsverzeichnis

1. Einleitung 5

2. Theoretische Grundlagen 72.1. Gauß-Strahl . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7

2.1.1. Räumliche Beschreibung . . . . . . . . . . . . . . . 72.1.2. Zeitliches Profil von Gauß-Pulsen . . . . . . . . . . 9

2.2. Nichtlineare Effekte . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 102.2.1. Selbstfokussierung . . . . . . . . . . . . . . . . . . 112.2.2. Zwei-Photonen Absorption . . . . . . . . . . . . . . 12

2.3. Klingenmethode . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 122.4. I-Scan . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14

2.4.1. Open Aperture . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 142.4.2. Closed Aperture . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16

3. Lasersystem 183.1. Pharos . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 183.2. Orpheus . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19

4. Messungen 204.1. Leistungsmessung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 204.2. Strahlvermessung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21

4.2.1. Fundamentalstrahl unfokussiert . . . . . . . . . . . 224.2.2. Fokussierter Strahl λ=515 nm . . . . . . . . . . . . 234.2.3. Fokussierter Strahl λ=1029 nm . . . . . . . . . . . 25

4.3. Kalibrierungsmessung mit BK7 Probe . . . . . . . . . . . . 264.3.1. Linearer Absorptionskoeffizient . . . . . . . . . . . 274.3.2. I-Scan . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28

4.4. Vermessung einer Pb-Borat Probe . . . . . . . . . . . . . . 314.4.1. I-Scan . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31

5. Zusammenfassung und Ausblick 34

A. Herstellungsprotokoll der Boratglasprobe 36

B. Variablenverzeichnis 37

C. Abbildungsverzeichnis 38

3

Inhaltsverzeichnis

D. Literatur 39

4

1. Einleitung

Die nichtlineare Optik befindet sich seit der Entwicklung des ersten Lasers1960 und den somit erstmals beobachtbaren nichtlinearen Effekten im ste-ten Wachstum.Mit dem Aufkommen immer leistungsfähigerer Lasersysteme konnten im-mer neue Effekte nachgewiesen werden. Viele dieser Effekte sind direktwieder in der Lasertechnik anwendbar. So kann die vom Laser geliefer-te Wellenlänge durch Frequenzkonversion geändert werden, was neue An-wendungsbereiche erschließt. Zum Beispiel kann durch Erzeugung höhererHarmonischer infrarotes Laserlicht in den sichtbaren Bereich übertragenwerden oder unter Nutzung eines parametrischen Oszillators bzw. Verstär-kers Strahlen mit einem durchstimmbaren Frequenzbereich erzeugt werden.Änderungen der Brechzahl eines Materials bei Bestrahlung mit hohen In-tensitäten können genutzt werden, um durch Modenkopplung ultrakurzeLaserpulse mit extrem hohen Spitzenintensitäten zu erzeugen [1]. Gleichzei-tig schränken nichtlineare Absorptions- und Brechungseffekte die Anwen-dung vieler Materialien bei hohen Intensitäten ein und können zu derenZerstörung führen. Die Untersuchung von Materialien auf derartige Eigen-schaften spielt eine zentrale Rolle in der nichtlinearen Optik.Eine Materialklasse, welche dabei von großer Bedeutung ist, stellen Gläserdar, da sie preiswert in der Herstellung sind und ihre optischen Eigenschaf-ten gleichzeitig gut modifizierbar sind. So sind optische Gläser aufgrundihrer hohen Zerstörschwelle ein gebräuchliches Wirtsmaterial für Dotierun-gen mit Materialien, die interessante nichtlineare Eigenschaften aufweisen(z.B. Seltene Erden [2]). Mit nichtlinearen Gläsern lassen sich zum BeispielBauelemente realisieren, die es ermöglichen, in der optischen Datenüber-tragung Signale direkt zu schalten oder zu verarbeiten ohne diese in weitlangsamere elektrische Signale umzuwandeln. Gläser sind dabei im Ver-gleich zu anderen optisch nichtlinearen Materialien besser geeignet, da sieeine sehr geringe Absorption aufweisen [3].

Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein Experiment zur Vermessung nichtli-nearer Eigenschaften von Gläsern unter Nutzung des sog. I-Scan-Verfahrensaufgebaut. Dabei wird in den Abschnitten 4.1 und 4.2 zunächst das ver-wendete Lasersystem charakterisiert, um für den I-Scan nötige Strahlpa-rameter zu erhalten.

5

1. Einleitung

Als Referenzprobe für das Verfahren wird, wie in Abschnitt 4.3 erläutert,ein BK7-Glas vermessen, anschließend wird die Messung für ein Boratglas(Abschnitt 4.4) durchgeführt, dessen nichtlineare Eigenschaften unbekanntsind. Abschließend werden die Ergebnisse in Kapitel 5 diskutiert und einAusblick für weitere Untersuchungen auf Basis des durchgeführten Verfah-rens gegeben.

6

2. Theoretische Grundlagen

2.1. Gauß-Strahl

Um die Eigenschaften eines Laserstrahls zu untersuchen, ist zunächst einModell nötig, welches einen Strahl begrenzter Ausdehnung hinreichendgut beschreibt. Der Intensitätsverlauf der TEM00-Grundmode eines Laser-strahls lässt sich durch das Modell eines Gauß-Strahls beschreiben. Dieserist eine Lösung der Wellengleichung in axialer Näherung. Im Weiteren wirdvon einem Strahl ausgegangen, der sich entlang der z-Achse ausbreitet.

2.1.1. Räumliche Beschreibung

Die Intensitätsverteilung des Strahls ist mit

I(r, z) = I0w20w(z)2 · exp

(− 2r

2

w(z)2

)(1)

gegeben [7]. Der Vorfaktor beschreibt dabei den Intensitätsverlauf im Strahl-zentrum in Ausbreitungsrichtung, während die Exponentialfunktion dentransversalen Verlauf der Intensität charakterisiert. Die Gauß-Funktion gabdabei dem Modell seinen Namen.

r/w

I/I0

−1 0 1

0.5

1

1e2

Abbildung 2.1: Transversaler Intensitätsverlauf eines Gauß-Strahls bei fes-ter z-Position nach [1]

7

2. Theoretische Grundlagen

Der sogenannte Strahlradius w(z) ist definiert als der radiale Abstand r =√x2 + y2 vom Strahlzentrum, bei dem die Intensität auf das 1/e2-fache

ihres Maximalwertes abgefallen ist.Der Strahlradius w(z) eines Gauß-Strahls hat in Ausbreitungsrichtung denin Abb. 2.2 skizzierten Verlauf.

z

zR

√2w0 w0

w(z)

Abbildung 2.2: Verlauf des Strahlradius eines Gauß-Strahls inAusbreitungsrichtung

Der Verlauf des Strahlradius ist nach [1] mit

w(z) = w0√

1 + z2

z2R(2)

gegeben, wobei die charakteristischen Größen w0 =√zR

λπ

den Strahlradi-us an der Taille und die Rayleighlänge zR den Abstand von der Taille inz−Richtung, bei dem w(z) =

√2w0 ist, bezeichnen.

Der räumliche Verlauf eines Gauß-Strahls ist bei Kenntnis von w0 be-ziehungsweise zR vollständig beschrieben. Bei Fokussierung eines Gauß-Strahls mit einer Linse bleibt, wie in 2.3 skizziert, die Gauß-Form erhalten.Der Strahlradius im Fokus w′0 und damit verbunden die neue Rayleighlän-ge hängen dabei von der Brennweite f der Linse, sowie von λ und w0 desursprünglichen Strahls ab.

8

2.1. Gauß-Strahl

w0 w′0

f

Abbildung 2.3: Fokussierung eines Gauß-Strahls nach [1]

2.1.2. Zeitliches Profil von Gauß-Pulsen

Zum Erzeugen von hohen Spitzenintensitäten werden Laser meist gepulstbetrieben. Der zeitliche Intensitätsverlauf eines einzelnen solchen Gauß-Pulses ist nach [8] gegeben durch

I(t) = I0 exp(−4 ln 2 t

2

τ 2

). (3)

Dabei ist die Pulsdauer τ als die Halbwertsbreite des Intensitätsprofils defi-niert. Da die Messgröße P im Experiment eine zeitlich gemittelte Leistungist und im weiteren Verlauf die Intensität an der Strahltaille eine wichtigeGröße darstellt, ist es nötig, einen Zusammenhang zwischen diesen herzu-stellen.Die Leistung P0 ergibt sich durch Integration über den räumlichen Inten-sitätsverlauf.

P0 = I0w20w(z)2

∫ ∞0

exp(− 2r

2

w(z)2

)2πrdr = I0

πw202 (4)

Dies ist die Leistung eines zeitlich rechteckförmigen Pulses. Geht man überzu Gauß-Pulsen, besitzt die Leistung einen zeitlichen Verlauf analog zurIntensität in (3).Der zeitliche Mittelwert ergibt sich nach

〈P (τ)〉 = P0∫ ∞−∞

exp(−4 ln 2 t

2

τ 2

)dt =

√π

ln 2P02 , (5)

9

2. Theoretische Grundlagen

somit ist P0 ≈ 0, 939〈P (t)〉.Da die Messleistung P ein zeitlich gemittelter Wert über mehrere Pulseist, müssen Pulsdauer und Wiederholrate des gepulsten Strahls ebenfallsin die Betrachtung eingebunden werden.

P = 〈P 〉 · τ · fRR (6)

Mit (5) und (6) eingesetzt in (4) erhält man durch Umstellen nach I0 einenZusammenhang zwischen der Messleistung und der zentralen Intensität ander Strahltaille.

I0 ≈2 · 0, 939Pπw20τfRR

(7)

2.2. Nichtlineare Effekte

Bei der Lichtausbreitung in einem Medium werden durch die Feldstärke Edes Lichtes im Medium gebundene Elektronen zu Schwingungen angeregt.Die Dichte der auf diese Weise induzierten Dipolmomente ist die Polarisa-tion P. Während der Zusammenhang zwischen Polarisation und Feldstärkein der klassischen Optik linear ist, gilt dies nicht im Falle hoher Feldstärken.P kann dann in eine Taylor-Reihe entwickelt werden, um die nichtlinearenEffekte abzugrenzen [4].

P = ε0(χ(1)E + χ(2)E2 + χ(3)E3 + · · · ) (8)

χ(n) sind die Suszeptibilitäten n-ter Ordnung, wobei χ(1) lineare und dieOrdnungen n > 1 nichtlineare optische Effekte beschreiben.Für einen merklichen Einfluss von Effekten höherer Ordnung werden ex-trem hohe Feldstärken benötigt. Indem man die Intensität im Bereich nicht-linearer Effekte gering hält, kann man sich bei der Betrachtung auf nicht-lineare Prozesse niedrigster Ordnung beschränken.In zentrosymmetrischen Materialien wie den hier untersuchten Proben ver-schwinden die Suszeptibilitäten gerader Ordnung. Die auftretende nichtli-neare Suszeptibilität niedrigster Ordnung ist somit χ(3).Während χ(3) im allgemeinen Fall ein Tensor mit komplexen Komponentenist, bleibt aus Symmetriegründen von den zunächst 81 Komponenten nureine unabhängige und von Null verschiedene Größe übrig. Die Suszeptibili-tät dritter Ordnung wird daher im Folgenden als skalare Größe betrachtet.Die Ausbreitung von Licht in Materie lässt sich mit Hilfe der Brechzahln und des Absorptionskoeffizienten α beschreiben. Während diese im Fall

10

2.2. Nichtlineare Effekte

der linearen Optik nur vom Material und der Wellenlänge des Lichtes ab-hängen, sind sie unter Berücksichtigung von χ(3)-Effekten auch von derIntensität I ∝ E2 abhängig.

n(I) = n0 + n2 · I (9)

α(I) = α0 + β · I (10)

Der Realteil von χ(3) steht durch

n2 =3πcn20

2. Theoretische Grundlagen

2.2.2. Zwei-Photonen Absorption

Die Absorption im linearen Fall kann als Prozess verstanden werden, beidem ein Atom oder Molekül ein Photon der Energie ~ω absorbiert unddamit ein Elektron auf ein höheres Energieniveau angeregt wird. Für dieEnergiedifferenz zum höheren Niveau muss dabei ∆E ≤ ~ω gelten, damiteine Absorption stattfinden kann.Eine Möglichkeit der Überwindung größerer Energiedifferenzen stellt dieMehrphotonenabsorption dar. Dabei werden mehrere Photonen zeitgleichabsorbiert, das heißt, während des Absorptionsvorgangs wird bereits einweiteres Photon absorbiert. Für einen derartigen Prozess muss die ein-gestrahlte Intensität entsprechend hoch sein, was sich mit einem Laserrealisieren lässt. Die Energie kann nun um die Summe der Einzelphoto-nenenergien n · ~ω angehoben werden. Für höhere n werden dabei auchimmer größere Intensitäten benötigt. Im Rahmen der hier betrachtetenχ(3)-Nichtlinearität wird die Zweiphotonenabsorption (n = 2) untersucht,die durch den bereits eingeführten Koeffizienten β beschrieben wird.

2.3. Klingenmethode

Die Klingenmethode („moving edge“-Verfahren) ist eine Möglichkeit zumErmitteln des Strahlradius w(z). Dazu wird eine Rasierklinge bei einem sichin z-Richtung ausbreitenden Strahl sowohl in x- als auch in y- Richtungan verschiedenen z-Positionen durch den Strahl gefahren und die transmit-tierte Leistung in Abhängigkeit der horizontalen oder vertikalen Klingen-position detektiert.

L

K

D

Abbildung 2.4: Schematischer Aufbau der Klingenmethode (L–Linse, K–Rasierklinge, D–Powermeter)

Der Zusammenhang zwischen dem transversalen Intensitätsverlauf des Strahlsund der transmittierten Leistung ist in Abb. 2.5 für den Fall skizziert, dass

12

2.3. Klingenmethode

die Klinge von links in den Strahl bewegt wird.

r/w00.20.40.60.8

1

RelativeIntensitä

t

x′00.20.40.60.8

1

Tran

smiss

ion

w 0 −w

w

2w

Fläche: 68%1/√e

1/e2

84%

16%

Abbildung 2.5: Intensitätsprofil und Transmission bei Klingenmethode füreinen Gauß-Strahl nach [1]

Die gesamte Leistung ergibt sich durch Integration über I nach

PGes = I0w20w(z)2

∫ ∞−∞

dx exp(− 2x

2

w(z)2

)·∫ ∞−∞

dy exp(− 2y

2

w(z)2

)= I0

π

2w20.

Die Leistung bei horizontalem Durchfahren der Klinge mit der Kantenpo-sition bei x′ ist

P (x′) = I0w20w(z)2

∫ ∞x′

dx exp(− 2x

2

w(z)2

)·∫ ∞−∞

dy exp(− 2y

2

w(z)2

)

= I0w20w

√π

2

∫ ∞x′

dx exp(− 2x

2

w(z)2

)

= I012π

2w20

(1 + erf

(√2 x′

w(z)

)),

wobei erf die Gaußsche Fehlerfunktion beschreibt.

13

2. Theoretische Grundlagen

Für die Transmission erhält man mit PGes und P (x′)

T (x′) = P (x′)

PGes= 12

(1 + erf

(√2 x′

w(z)

)). (13)

Analog erhält man für die vertikale Anordnung T (y′). Fittet man die Mess-werte mit (13) und berücksichtigt, dass x′ und y′ mit einem additiven Teilals zusätzlichen Fitparameter korrigiert werden müssen, da die gemessenePosition im Allgemeinen nicht relativ zur Strahlmitte ist, erhält man denWert für w an der jeweiligen Position z. Aus den bekannten w(z)-Wertenkann nun durch einen Fit mit (2) die Rayleighlänge zR und der Taillenra-dius w0 ermittelt werden.

2.4. I-Scan

Eine Methode zum Ermitteln der nichtlinearen Koeffizienten n2 und βwurde durch Sheik-Bahae et al. [9] gegeben und ist unter dem Namenz-Scan-Verfahren bekannt. Dabei wird die Probe in einem fokussierten La-serstrahl in Ausbreitungsrichtung verschoben und im Fernfeld die Trans-mission durch die Probe sowohl mit (closed aperture) als auch ohne eineBlende vor dem Detektor (closed aperture) in Abhängigkeit der Proben-position vermessen.Vorausgesetzt wird dabei, dass die Dicke L der Probe klein im Vergleich zurRayleighlänge zR des fokussierten Strahls ist. Damit ist gewährleistet, dassÄnderungen des Strahlprofils innerhalb der Probe aufgrund von Brechungs-und Beugungseffekten vernachlässigbar sind („external self-action“)Das hier verwendete I-Scan-Verfahren basiert auf den selben theoretischenGrundlagen nach [9] wie der z-Scan. Jedoch ist hier die Probenpositionfixiert hinter dem Fokus und die eingestrahlte Intensität wird variiert.

2.4.1. Open Aperture

Ist die Blende geöffnet, wird der gesamte einfallende Strahl detektiert undrefraktive Prozesse haben keinen Einfluss auf die gemessene Transmission.Die Messung bleibt empfindlich gegenüber Absorptionseffekten. [9] liefertnun einfache Zusammenhänge zwischen gemessener Transmission und dereingestrahlten Intensität, um den nichtlinearen Absorptionskoeffizienten βzu ermitteln.

14

2.4. I-Scan

Ausgangspunkt ist dabei ein Gauß-förmiger Strahl und die Differentialglei-chung zur Beschreibung der Absorption

dIdz′ = −αI. (14)

Während diese im linearen Fall zum gebräuchlichen Absorptionsgesetz

I(z′) = I0e−αz′ (15)

führt, muss im Fall nichtlinearer Absorption α durch α(I) = α+βI ersetztwerden. Nach [9] folgt damit für die Intensität am Ende der Probe

Ie(z, r, t) =I(z, r, t)e−αL

1 + q(I, z, r, t) . (16)

z beschreibt die Position der Probe und q(I, z, r, t) = βI(z, r, t)Leff, Leff =(1−e−αL)α−1 beinhaltet die Dicke der Probe sowie deren linearen Absorp-tionskoeffizienten α.Die resultierende Gesamtleistung am Ende der Probe und damit auch diegemessene Leistung hinter der geöffneten Blende ergibt sich durch Integra-tion über Ie in radialer Richtung zu

P (I0, t) = P0e−αLln(1 + q0(I0, z, t))

q0(I0, z, t)(17)

mit der eingestrahlten Leistung P0 und q0(I0, z, t) = βI0(t)Leff (1 + z2rel)−1.

zrel ist die z-Position der Probe in Rayleiglängen ( zzR ). Für zeitlich Gauß-förmige Pulse erhält man die Transmission durch Integration.

T (I0) = −1√

π q0(I0, z, 0)·∫ ∞−∞

ln(1 + q0(I0, z, 0)e−τ

2) dτ (18)Ist |q0| < 1, kann diese Formel durch eine Summation über verschiedeneOrdnungen von I0 ausgedrückt werden [9].

T (I0) =∞∑m=0

(−q0(I0, z, 0))m

(m+ 1) 32(19)

Im Rahmen der hier betrachteten Effekte kann die Summe als gute analy-tische Näherung auf die ersten zwei Summanden reduziert werden, womitman die im Weiteren genutzte Formel für die Transmission in Abhängigkeit

15

2. Theoretische Grundlagen

der Intensität im Fokus erhält.

Topen(I0) = 1−βI0Leff

2√

2 (1 + z2rel)(20)

2.4.2. Closed Aperture

Durch das Schließen der Blende wird der äußere Teil des Strahls abgeschnit-ten und die Transmissionsmessung wird empfindlich gegenüber refraktivenProzessen. Aufgrund der Selbstfokussierung wirkt die Probe wie eine dün-ne Linse. Geht man von einer positiven nichtlinearen Brechzahl n2 aus,fokussiert die Probe den Strahl erneut, wenn selbige hinter der Fokalebe-ne der Linse positioniert wurde. Im zentralen Bereich des Strahls sind dieIntensitäten höher als bei einer Messung ohne Probe, es wäre somit einehöhere gemessene Transmission hinter der Blende zu erwarten als im Fallrein linearer Effekte.Zusätzlich zu den refraktiven Einflüssen tritt auch die bei der open apertureMessung beschriebene nichtlineare Absorption auf. Um auch hier einen Zu-sammenhang zwischen Transmission und eingestrahlter Intensität herzulei-ten, ist nach [10] die bereits bekannte Differentialgleichung (14) gekoppeltmit der Gleichung

d∆Φdz′ = n2Ik, (21)

welche die durch refraktive Prozesse induzierte Phasenverschiebung be-schreibt, zu betrachten. Die Differentialgleichungen (14) und (21) liefernnun ähnlich zum Fall reiner Absorption einen Ausdruck für die Feldstärkehinter der Probe.

Ee = E(z, r, t)e−αL2 (1 + q(I, z, r, t))

ikn2β− 12 (22)

Um hiermit einen Ausdruck für das elektrische Feld bei der Blende imFernfeld zu erhalten, wurde im Falle eines Gauß-Strahls das Verfahren derGauß-Strahlen-Zerlegung („gaussian decomposition“) von Weaire et al.[11] genutzt. Dabei wird das Feld hinter der Probe in eine Summe ausGauß-Strahlen zerlegt, die Ausbreitung zur Blende für die Summandeneinzeln betrachtet und anschließend wieder aufsummiert, um einen Zu-sammenhang für die Transmission zu erhalten.

16

2.4. I-Scan

Während eine genäherte Lösung des Problems in [10] für den Fall fehlendernichtlinearer Absorption hergeleitet wird, liefert [12] eine Näherungsformel,die sowohl nichtlineare Refraktion als auch Absorption beinhaltet.

T (I0) =1−4∆Φzrel + q(3 + z2rel)

(1 + z2rel)(9 + z2rel)

− 4∆Φ2(5− 3z2rel)− 8∆Φqzrel(9 + z2rel)− q2(40 + 17z2rel + z4rel)

(1 + z2rel)(9 + z2rel)(25 + z2rel)(23)

mit ∆Φ = kn2I0Leff.Vereinfacht man analog zur open aperture Messung auf die ersten beidenSummanden, erhält man die hier zum Ermitteln von n2 genutzte Formel.

Tclosed(I0) = 1−(z2relβ + 3β − 4kn2zrel)I0Leff

(1 + z2rel)(9 + z2rel)(24)

17

3. Lasersystem

Für die durchgeführten Messungen wurde eine Anordnung bestehend auseinem Yb:KGW Femtosekundenlaser (Pharos) und einem parametrischemVerstärker (Orpheus) der Firma Light Conversion genutzt. Der jeweiligeVersuchsaufbau wurde, wie in Abb.3.1 skizziert, hinter dem parametrischenVerstärker positioniert.

Pharos λ=1029 nmλ= 515 nmλ variabel

MessaufbauOrpheus

Abbildung 3.1: Schematische Laseranordnung

3.1. Pharos

Der verwendete Laser besteht intern aus einem diodengepumpten Yb:KGWOszillator (aktives Medium ist ein mit Ytterbium dotierter Kalium-Gadoli-nium-Wolframat-Kristall), einem regenerativen Verstärker, sowie einemStretcher-/Kompressormodul. Der Oszillator liefert Pulse im Femtosekun-denbereich bei einer Wellenlänge von λ = 1029 nm, die mittels Kerr-Linsen-Modenkopplung erzeugt werden.Zur Erhöhung der Energie der Pulse durchlaufen diese anschließend denregenerativen Verstärker. Die Verstärkung wird erzielt, indem der Strahleinen weiteren Yb:KGW Kristall durchläuft und dort die Besetzungsinver-sion abbaut. Dabei wird zusätzlich auf das „chirped pulse amplification“(CPA) Verfahren [1] zurückgegriffen. Durch zeitliches Auseinanderziehender Pulse im Stretcher vor dem Verstärker wird die Spitzenintensität derPulse herabgesetzt und somit gewährleistet, dass die Verstärkerkomponen-ten nicht beschädigt werden. Nach der Verstärkung werden die Pulse wie-der verkürzt. Das Lasersystem liefert insgesamt Pulse mit einer Dauer von

18

3.2. Orpheus

τ = 180 fs und einer Wiederholrate von fRR = 1 kHz. Über eine Softwarekann am PC der Pumpstrom am Oszillator und regenerativen Verstärkervariiert und bei Bedarf auf einen konstanten Wert eingestellt werden. DieAusgangsleistung wird zudem jeweils durch interne Sensoren gemessen undvon der Software angezeigt.

3.2. Orpheus

Der parametrische Verstärker wird genutzt, um die Frequenz des einfallen-den Laserstrahls zu variieren. Hierbei werden χ(2)-Effekte wie Frequenzver-dopplung und Differenzfrequenzerzeugung an Kristallen mit hoher Nicht-linearität (Beta-Bariumborat und Lithiumtriborat) ausgenutzt. Der über-wiegende Teil des einfallenden Fundamentalstrahls wird abgetrennt unddurchläuft einen Kristall, in dem die zweite Harmonische (λ = 515 nm)erzeugt wird. Der übrige Anteil des Fundamentalstrahls wird in einen Sa-phirkristall fokussiert, dabei entsteht weißes Licht, welches mit der zweitenHarmonischen in einem weiteren nichtlinearen Kristall überlagert wird.Die zweite Harmonische dient dabei als Pumpwelle. Durch Drehen des Kris-talls und Verzögerung mittels beweglicher Spiegel kann ein Wellenlängen-anteil des Weißlichtes eingestellt werden, für den die Phasenbeziehung zurDifferenzfrequenzerzeugung günstig ist.Durch Überlagerung des Pumpstrahls der Frequenz ωP mit dem eingestell-ten Signalanteil aus dem Weißlicht ωS entsteht eine Idlerwelle der FrequenzωI = ωP − ωS und die Signalwelle wird verstärkt [4].Der verwendete parametrische Verstärker verfügt über drei Ausgänge. Wiein Abb.3.1 skizziert, liefert Orpheus die variabel einstellbare Signalwel-lenlänge (diese ist noch mit der Idlerwelle überlagert). Zusätzlich könnensowohl die zweite Harmonische als auch (indem der SHG-Kristall aus demStrahl gedreht wird) der Fundamentalstrahl ausgekoppelt werden. Die ein-stellbare Wellenlänge lässt sich mittels zugehöriger Software am PC ineinem Bereich von 630 nm-1020 nm (Signal) bzw. 1040 nm-2600 nm (Id-ler) variieren. Weitere Wellenlängenbereiche sind z.B. durch anschließendesNutzen eines weiteren SHG Kristalls möglich [13]. Es ist anzunehmen, dassdie Gauß-Form des Strahls beim Durchlaufen der optischen Bauteile imOrpheus zunehmend beeinträchtigt wird. Da die Gauß-Form eine wichtigeBasis für den I-Scan darstellt, wurde in den hier durchgeführten Experi-menten hauptsächlich auf den Fundamentalstrahl (λ = 1029 nm) und diezweite Harmonische (λ = 515 nm) zurückgegriffen, bei denen die Änderungdes ursprünglichen Strahls am geringsten ist.

19

4. Messungen

Um das bereits beschriebene I-Scan-Verfahren genau durchführen zu kön-nen, wird zunächst eine gute Kenntnis des verwendeten Laserstrahls be-nötigt. Da die Messung von Größen wie Leistung, Rayleighlänge, Fokalpo-sition und Frequenz abhängt, müssen diese zunächst genauer untersuchtwerden.

4.1. Leistungsmessung

Da die im I-Scan zentral untersuchten Größen T und I0 die Ausgangs-leistung des Lasers P beinhalten, spielt deren Messung für das Verfahreneine entscheidende Rolle. Der Leistungsmesswert der internen Fotodiodenam regenerativen Verstärker ist über die zugehörige Software abrufbar. Esist sinnvoll, einen Zusammenhang dieser Messgröße mit der im Weiterenbenötigten Ausgangsleistung abzuleiten. Bei bekannter Relation kann vonden internen Messwerten auf die Ausgangsleistung des Lasers geschlossenwerden, ohne dass diese zusätzlich mit einem Powermeter vermessen wer-den muss. Um einen solchen Zusammenhang für den Fundamentalstrahlherzuleiten, wurden am regenerativen Verstärker verschiedene Pumpströ-me eingestellt und jeweils der von der Software angezeigte, interne Leis-tungsmesswert sowie die mit einem Powermeter am Ausgang vom Pharosbestimmte Leistung notiert.In Abb.4.1 sind die Leistungen gegeneinander aufgetragen. Unterschiedli-che Farben entsprechen dabei unterschiedlichen Messtagen. Man erkennt,dass zwar allgemein ein linearer Zusammenhang besteht, welcher jedochfür die einzelnen Messtage variiert. Dies lässt sich damit begründen, dassdie Strahlerzeugung und -verstärkung im Pharos relativ stark von äußerenEinflüssen des Labors wie Luftfeuchte und Temperatur abhängt, welchenicht als konstant anzunehmen sind.Der Oszillator wurde jeweils auf eine konstante Leistung eingestellt, bei derdie für die Pulserzeugung genutzte Modenkopplung stabil war. Die zugehö-rigen Pumpströme variierten jedoch für unterschiedliche Messtage, daherist auch schon der unverstärkte Strahl über verschiedene Messtage nicht alskonstant anzunehmen. Da sich die untersuchten Leistungen nicht in einevom Messtag unabhängige feste Relation setzen lassen, ist es notwendig,Messwerte der Ausgangsleistung beim I-Scan mit einem Powermeter auf-zunehmen. Mit einigen Startwerten kann dann, um Messzeit einzusparen,auf den jeweiligen Anstieg geschlossen werden und weitere Leistungen aus

20

4.2. Strahlvermessung

450

500

550

600

650

700

750

800

500 550 600 650 700 750 800 850 900

Pm

ess(mW

)

PAnzeige(mW)Abbildung 4.1: Zusammenhang zwischen intern detektierter Leistung des

regenerativen Verstärkers mit der extern gemessen Aus-gangsleistung des Lasers (Messungen unterschiedlicherMesstage sind mit verschiedenen Farben dargestellt.)

dem internen Messwert gefolgert werden.

4.2. Strahlvermessung

Die charakteristischen Größen zR und w0 haben hohen Einfluss auf die I-Scan Auswertung ((20) und (24)). Eine möglichst genaue Bestimmung desStrahlradius mit der bereits geschilderten Klingenmethode ist daher vongroßer Bedeutung. Die Rasierklinge wurde dabei mit einem Mikrometer-tisch in den Strahl gefahren, die Leistung dahinter mit einem Powermeterdetektiert. Die Transmission erhält man bei Division durch die Leistungbei herausgefahrener Klinge. Da für den I-Scan hohe Intensitäten benötigtwerden, wird der Strahl mit einer Linse fokussiert. Sind w0 und die Positionder Strahltaille für den unfokussierten Fundamentalstrahl genau bekannt,lassen sich die Strahlparameter des fokussierten Strahls bei Kenntnis derLinsenbrennweite direkt bestimmen.

21

4. Messungen

4.2.1. Fundamentalstrahl unfokussiert

Zunächst wurde die Messung für den unfokussierten Fundamentalstrahldurchgeführt. Die Messkurven der Klingenmethode hatten jeweils die inAbb.4.2 dargestellte Form. Die Fitkurve aus (13) stimmt dabei gut mitden Messwerten überein.

0

0,2

0,4

0,6

0,8

1

-4 -3 -2 -1 0 1 2 3 4

Tran

smiss

ion

x′(cm)

Abbildung 4.2: Messwerte der Klingenmethode in horizontaler Richtung,rot dargestellt ist die Anpassung von Gleichung (13) an dieDaten

Die sich aus den Klingenfits ergebenden w(z)-Werte sind in Abb.4.3 zusehen.

22

4.2. Strahlvermessung

0,81

1,21,41,61,8

0 50 100 150 200 250 300 350 400 450

wh(z

)(mm)

z(cm)

0,81

1,21,41,61,82

wv(z

)(mm)

Abbildung 4.3: w(z)-Verlauf des unfokussierten Fundamentalstahls (wv-vertikal, wh-horizontal, unterschiedliche Farben entspre-chen unterschiedlichen Messtagen)

Die z-Position wurde dabei ab dem Ausgang des Orpheus gemessen. Wiebei der Leistungsmessung sind auch hier unterschiedliche Messtage farblichmarkiert. Man erkennt an den Übergängen zwischen den einzelnen Mess-tagen, dass auch der Strahlverlauf Schwankungen durch äußere Einflüsseunterworfen ist. Der Verlauf des Strahlradius in z-Richtung erscheint rela-tiv konstant, ein leichtes Absinken lässt vermuten, dass die Strahltaille sichbei einem noch größeren z befindet. Aufgrund des recht konstanten Ver-laufs lässt sich der Taillenbereich des unfokussierten Strahls nicht genaugenug beschreiben, um durch Transformation durch die Linse (beschriebenin Kapitel 2.1.1) genaue Werte für den fokussierten Strahl zu erhalten. Derfokussierte Strahl muss daher zusätzlich vermessen werden.

4.2.2. Fokussierter Strahl λ=515 nm

Die Klingenmethodenmessung wurde nun für die zweite Harmonische(λ = 515 nm) des Fundamentalstrahls durchgeführt. Dabei wurde der Strahlmit einer Sammellinse der Brennweite f = 20 cm fokussiert. Für verschiede-ne z-Werte um den Fokus wurden nun wieder die zugehörigen Strahlradienmittels (13) bestimmt. Der resultierende w(z)-Verlauf in horizontaler und

23

4. Messungen

vertikaler Richtung ist in Abb.4.4 abgetragen. Zusätzlich wurde ein Fit mit(2) durchgeführt, um zu überprüfen, inwiefern das Gauß-Modell auf denStrahl anwendbar ist und ob sich ein präziser Wert für w0 direkt mit derzugehörigen Formel für den Strahlverlauf feststellen lässt.

0

0,2

0,4

0,6

0,8

-4 -2 0 2 4 6 8 10 12

wh(z

)(mm)

z(cm)

0

0,2

0,4

0,6

0,8

1

wv(z

)(mm)

Abbildung 4.4: w(z)-Verlauf der fokussierten zweiten Harmonischen (wv-vertikal, wh-horizontal)

Man kann erkennen, dass die Messpunkte in etwa entsprechend des Gauß-Modells nach (2) verlaufen. Im Gegensatz zum unfokussierten Strahl ist dieTaille hier auch gut sichtbar. Da der taillenferne Bereich jedoch nur durchwenige Punkte vom Fit approximiert wird, welche zudem leicht unsymme-trisch zur Strahltaille liegen, kann die Fitroutine den Kurvenverlauf nichthinreichend gut anpassen, um eine Übereinstimmung der in der Messreihesichtbaren Taillenposition mit dem Minimum der Fitkurve zu erreichen.Da die Möglichkeit besteht, dass der Strahl der zweiten Harmonischen imVergleich zum Fundamentalstrahl aufgrund des zusätzlichen Durchlaufensvon Komponenten im parametrischen Verstärker (z.B. SHG-Kristall) mehrvon der idealen Gauß-Form abweicht, wurde die Klingenmethode im wei-teren für den fokussierten Fundamentalstrahl wiederholt.

24

4.2. Strahlvermessung

4.2.3. Fokussierter Strahl λ=1029 nm

Der w(z)-Verlauf für den fokussierten Fundamentalstrahl ist in Abb.4.5dargestellt.

0

0,2

0,4

0,6

0,8

1

-4 -2 0 2 4 6 8 10 12

wh(z

)(mm)

z(cm)

0

0,2

0,4

0,6

0,8

1

wv(z

)(mm)

Abbildung 4.5: w(z)-Verlauf des fokussierten Fundamentalstrahls (wv-vertikal, wh-horizontal)

Auch für den Fundamentalstrahl ist der Verlauf der Strahlradien entspre-chend dem Gauß-Strahlen-Modell zu erkennen. Die Fitkurve liegt im Ver-gleich zur Darstellung der zweiten Harmonischen im Taillenbereich deutlichnäher an den Messwerten. Es ist jedoch auch hier zu sehen, dass das Mi-nimum der Fitkurve zu den Messwerten etwas verschoben ist, weshalb w0bzw. zR für den I-Scan nicht als Fitparameter entnommen werden kön-nen. Um präzisere Aussagen zum Strahlprofil und -verlauf anhand einesw(z)-Fits treffen zu können, sind in jedem Fall erweiterte Messungen mitzusätzlichen Punkten im taillenfernen Bereich und ggf. auch besserer trans-versaler Auflösung als im hier verwendeten Grundverfahren notwendig (sie-he Ausblick).

Für die weitere Auswertung wurde der Taillenradius den Messwerten im

25

4. Messungen

Fokus direkt entnommen. Dabei wurde der Mittelwert aus horizontaler undvertikaler Messung genutzt. Die auf diese Weise ermittelte Strahltaille liegt19,5 cm hinter der Linse, der Taillenradius hat den Wert w0 = 91,85µm.Die zugehörige Rayleighlänge ist zR = 2,58 cm.

4.3. Kalibrierungsmessung mit BK7 Probe

Schott BK7 Borosilikatglas ist ein gebräuchliches Material zur Herstellungoptischer Komponenten. Es zeichnet sich durch seine hohe Reinheit (wenigEinschlüsse und Blasen im Material) sowie eine gleichmäßige, hohe Trans-mission im sichtbaren Bereich aus (Abb.4.6). Es besitzt zudem eine hoheoptische Zerstörschwelle.

0

0,2

0,4

0,6

0,8

1

500 1000 1500 2000 2500

Tran

smiss

ion

λ(nm)

Abbildung 4.6: Transmissionsspektrum von BK7-Glas (Daten sind demDatenblatt-Katalog auf [14] entnommen.)

Aufgrund der häufigen Nutzung sind die optischen Eigenschaften hinläng-lich bekannt. BK7-Glas ist daher gut für eine Testmessung geeignet, umdas I-Scan Experiment zu kalibrieren, da auch nichtlineare Eigenschaftendes Materials wie die hier untersuchten, nichtlinearen Koeffizienten in derLiteratur vorhanden sind.Die hier vermessene Probe ist ein Objektträger aus BK7-Glas. Die Messungder Dicke mit einem Messschieber ergab L = 1,04 mm.

26

4.3. Kalibrierungsmessung mit BK7 Probe

4.3.1. Linearer Absorptionskoeffizient

Die beim I-Scan auftauchende Größe Leff beinhaltet den linearen Absorp-tionskoeffizienten α, welcher in einer zusätzlichen Transmissionsmessungder Probe ermittelt wird. Hierbei wird die Probe in den unfokussiertenStrahl gebracht, um nichtlineare Effekte durch zu hohe Intensitäten zuvermeiden.Im linearen Fall gilt das Absorptionsgesetz.

I = I0 · e−αL (25)

Da nach (7) I ∝ P ist, gilt das Absorptionsgesetz analog für die gemesseneLeistung mit Probe P und ohne Probe P0. Man erhält folglich α aus demAnstieg e−αL der Kurve P (P0).Die Messwerte mit der zugehörigen Fitkurve für die verwendete BK7-Probesind in Abb.4.7 dargestellt.

20

40

60

80

100

20 40 60 80 100 120

P(m

W)

P0(mW)

Abbildung 4.7: Lineare Absorption der BK7-Probe

Die Fitgerade stimmt sehr gut mit den Messwerten überein. Dieser lineareZusammenhang zwischen den Messleistungen mit und ohne Probe zeigt,dass im hier betrachteten unfokussierten Fall die Transmission konstantist. Die Absorption ist wie erwartet linear und wird durch (25) gut be-schrieben.Der Fit liefert den linearen Absorptionskoeffizienten α = 0,85 cm−1. BeimVergleich mit Werten aus der Literatur (α = 0,003 cm−1 bei λ = 1064 nm[15]) fällt auf, dass der aus der Messung ermittelte Wert zu groß ist.Diese Beobachtung stimmt mit den Ergebnissen der Absorptionsuntersu-

27

4. Messungen

chungen an BK7-Glas in [16] überein. Dort ergab eine ähnliche Vermessungeiner BK7 Probe mit einem gepulsten Ti:Saphir Laser bei λ = 800 nm denWert α = 0,62 cm−1. In [16] wird der erhöhte Wert damit begründet, dassdas verwendete Modell keine Einflüsse durch Reflektions- und Streueffekteauf die Transmission berücksichtigt. Aus diesem Grund wurde die Bedeu-tung von α dort auf einen Koeffizienten für lineare Verluste erweitert. Die-ser Ansatz wird hier aufgegriffen, sodass α von nun an nicht nur die lineareAbsorption beschreibt, sondern auch weitere auftretende lineare Verlustebeinhaltet.

4.3.2. I-Scan

Zum Ermitteln der Transmission T und der Intensität im Fokus I0 mussdie eingestrahlte Leistung gemessen werden. Während man dies bei bereitspositionierter Probe bewerkstelligen kann, indem man als Referenz einenbekannten Teil des Strahls mit einem Strahlteiler vor der Linse abtrennt(vgl. [17]), wurde im hier verwendeten Grundaufbau zunächst eine Refe-renzmessung ohne Probe bei offener Apertur durchgeführt.Die Intensität I0 wurde mit Hilfe verschiedener Kombinationen von Filternrealisiert, die vor der Linse angebracht wurden. Die mit einem Powermeterim Fernfeld gemessenen zugehörigen Leistungen lagen dabei etwa im Be-reich 10 mW < P < 600 mW.Vor dem Detektor wurde eine Sammellinse angebracht, um zu gewähr-leisten, dass der gesamte Strahl detektiert wird. Da das verwendete Si-Powermeter nur auf einen Bereich bis 130 mW ausgelegt ist, wurde fürhöher eingestellte Leistungen ein weiterer Filter vor dem Powermeter ange-bracht, um Schäden am Gerät zu vermeiden. Sämtliche Messreihen wurdendreimal in Folge aufgenommen und für die Auswertung der arithmetischeMittelwert verwendet. Die Transmission des Filters wurde als konstant fürden verwendeten Strahl angenommen und daraus auf die eingestrahlte Leis-tung geschlossen. Der prinzipielle Versuchsaufbau ist in Abb.4.8 skizziert.Für die gemessenen Leistungen muss beachtet werden, dass Teile des Strahlsan den beiden verwendeten Linsen und der Probe reflektiert werden. Beimverwendeten Modell werden nur Leistungen bzw. Intensitäten des fokus-sierten Strahls betrachtet. Reflexionsverluste an der vorderen Linse sinddaher nicht von Bedeutung. Um die für den I-Scan benötigte eingestrahlteIntensität im Fokus I0 zu ermitteln, wurden die Werte der Referenzleis-tungsmessung ohne Probe um die Reflexion an beiden Flächen der hinterenLinse korrigiert.

28

4.3. Kalibrierungsmessung mit BK7 Probe

Zum Berechnen der Transmission müssen die Leistungen hingegen nichtum Reflexionsverluste an der Linse korrigiert werden, da diese Verluste diezur Transmission beitragenden Leistungen in gleicher Weise beeinflussen.Da die Probe sich bei der Referenzmessung nicht im Strahl befindet, beein-flusst die Reflexion an den Probenflächen die Transmission. Die durch dieProbe transmittierte Leistung wurde daher entsprechend um diese Verlustekorrigiert.

B

L DPF L

Abbildung 4.8: Versuchsaufbau für I-Scan (F-Filter, L-Linse, P-Probe, B-Blende, D-Powermeter)

Für die Probenmessungen wurde vorbereitend ein Stück Glas hinter demFokus in Strahlrichtung verschoben, um eine geeignete Position zu finden,bei der der zu vermessende Objektträger keinen Schaden durch zu hoheIntensitäten nimmt. Die Probe wurde anschließend bei z = 8 cm (ca. dreiRayleighlängen hinter dem Fokus) positioniert.

Die open aperture Messung führte bisher beim BK7-Glas zu keinen brauch-baren Ergebnis, da die Messwerte vor allem im Bereich niedriger Intensi-täten relativ verrauscht waren und keine geeignete Fitgerade an die Werteangepasst werden konnte.Für die closed aperture Messung wurde die Blende soweit geschlossen, dassein möglichst kleiner Teil um das Strahlzentrum detektiert wird. Da dieIntensität im Strahlzentrum ihr Maximum besitzt und in radialer Rich-tung abfällt, können so Transmissionsunterschiede aufgrund von Selbst-fokussierung besonders gut beobachtet werden. Wird die Blende zu weitgeschlossen, sind die gemessenen Leistungen so klein, dass sie nur nochrecht ungenau messbar sind. Die Blende wurde hier auf eine geeignete Zwi-

29

4. Messungen

schenposition geschlossen, bei der ca. 55 % der Leistung durch die Blendegeblockt werden. Die ermittelten Transmissionswerte gefittet mit (24) sindin Abb.4.9 dargestellt.Die Transmissionswerte wurden dabei auf den Bereich niedriger Intensitä-ten normiert. Die intensitätsabhängige Änderung der Transmission nach(24) ist somit auf nichtlineare Effekte reduziert.

0,8

0,9

1

1,1

1,2

0 2 4 6 8 10 12 14

Tran

smiss

ion

I0(

TWcm2

)Abbildung 4.9: Normierte Transmission der BK7-Probe bei geschlossener

Apertur

Der lineare Zusammenhang zwischen eingestrahlter Intensität und resultie-render Transmission ist hier gut zu erkennen. Zum Kalibrieren der closedaperture Messung wurde in der Fitfunktion 24 für β der Wert 0,29 · 10−13 mW(Literaturwert aus [15] für λ = 532 nm) angesetzt. Der sich damit für dienichtlineare Brechung ergebende Parameter ist n2 = 1 · 10−20 m

2

W .

Zum Vergleich wird wiederum ein Literaturwert aus [15] herangezogen.Der dort abgetragene Wert bei einer Wellenlänge von 1064 nm für BK7-Glas ist n2 = 3,4 · 10−20 m

2

W . Der hier als Ergebnis erhaltene Wert liegt inder gleichen Größenordnung wie der Literaturwert.Die bestehende Abweichung könnte darauf zurückgeführt werden, dass dieMesswerte auch hier noch relativ verrauscht sind und sowohl der für dieAbsorption angesetzte Literaturwert als auch der Vergleichswert für n2 beivon dieser Messung abweichenden Wellenlängen gemessen wurden.

30

4.4. Vermessung einer Pb-Borat Probe

4.4. Vermessung einer Pb-Borat Probe

Boratgläser zeichnen sich durch gute Transparenz und niedrige Schmelz-punkte aus. Eine gute Löslichkeit von Seltenen Erden begünstigt zudem dieNutzung als Trägermaterial für Dotierungen [2]. Boratgläser bestehen zumüberwiegenden Teil aus B2O3. Durch Zugabe von sog. Netzwerkwandlernbeim Schmelzen, zum Beispiel Alkalioxiden, kann die Glasstruktur beein-flusst und Materialeigenschaften wie die Stabilität verbessert werden. DieVermessung der nichtlinearen Eigenschaften derartiger Gläser kann zumVergleich mit dotierten Gläsern genutzt werden, um nichtlineare Einflüsseder Dotierung zu untersuchen (vgl. [18]). Hier wurde eine undotierte Pro-be aus Bleiboratglas betrachtet. Nähere Angaben zum Mischungsverhältnisund dem Temperaturverlauf bei der Herstellung können A.1 entnommenwerden.

4.4.1. I-Scan

Die Durchführung der Messungen erfolgt analog zur Vermessung der BK7-Probe. Der Koeffizient α wurde aus einem Transmissionsspektrum zur Pro-be bestimmt (siehe Abb. 4.10) und beträgt α = 3,01 cm−1.

0

0,2

0,4

0,6

0,8

1

200 400 600 800 1000 1200 1400

Tran

smiss

ion

λ(nm)

Abbildung 4.10: Transmissionsspektrum der Pb-Boratglasprobe

Die Probe der Dicke L = 0,4 mm wurde bei z = 8,3 cm positioniert. DieMessdaten für den open aperture I-Scan sind zusammen mit dem Fit inAbb. 4.11 dargestellt.

31

4. Messungen

0,8

0,9

1

1,1

1,2

0 2 4 6 8 10 12 14

Tran

smiss

ion

I0(

TWcm2

)Abbildung 4.11: Normierte Transmission der Pb-Boratglas Probe bei offe-

ner Apertur

Der Fit liefert für die nichtlineare Absorption β = 3 · 10−15 mW . Der Anstiegim linearen Verlauf der Messwerte ist sehr klein. Der Wert für β ist daherals relativ ungenau anzusehen, da die Messwerte verrauscht sind. Werte fürβ in dieser Größenordnung haben jedoch ohnehin nur vernachlässigbarenEinfluss auf den Anstieg des linearen T (I0)-Zusammenhangs in der closedaperture Messung. Der hier ermittelte Wert kann also im Weiteren für dieAuswertung der closed aperture Messung genutzt werden.Die Messwerte und die zugehörige Fitgerade für die Messung bei geschlos-sener Apertur sind in Abb. 4.12 dargestellt.

0,8

0,9

1

1,1

1,2

0 2 4 6 8 10 12

Tran

smiss

ion

I0(

TWcm2

)Abbildung 4.12: Normierte Transmission der Bleiboratglas-Probe bei ge-

schlossener Apertur

Der Anstieg der Transmissionswerte für steigende Intensitäten ist gut zuerkennen.

32

4.4. Vermessung einer Pb-Borat Probe

Der resultierende nichtlineare Brechungsindex ist n2 = 0,9 · 10−20 m2

W . Die-ser Wert liegt in der gleichen Größenordnung wie bei der BK7-Probe. ImVergleich zu in [18] betrachteten Boratglas-Proben ist n2 hier etwas größer.Dieser Unterschied könnte seine Ursache in den verschiedenen Glasbestand-teilen haben. Während die hier vermessene Boratglasprobe zu Teilen ausBleioxid besteht, kam bei den Proben in [18] Bariumoxid als Netzwerk-wandler zum Einsatz.

33

5. Zusammenfassung und Ausblick

Ein I-Scan-Experiment zum Ermitteln nichtlinearer Eigenschaften an Glä-sern konnte für die Fundamentalwellenlänge eines Yb:KGW-Femtosekunden-lasers erfolgreich aufgebaut werden.Eine Kalibrierungsmessung mit einem BK7-Glas zeigt, dass Ergebnisse fürden nichtlinearen Brechungsindex n2 im Rahmen zu erwartender Werte ausder Literatur liegen. Das Verfahren lieferte anschließend für eine vermesse-ne Bleiboratglas-Probe die Werte β = 3 · 10−15 mW und n2 = 0,9 · 10

−20 m2W .

Die gemessene nichtlineare Absorption der Proben ist sehr gering. HoheTransmissionsänderungen aufgrund von Zweiphotonenabsorption sind auchbeim Betrachten der Transmissionsspektren (Abb. 4.6 und 4.10) nicht zuerwarten, da die Absorption dort bei doppelter Frequenz des Lichtes imVergleich zum Fundamentalstrahl nicht signifikant größer ist. Die nichtli-neare Absorption ist daher für die untersuchten Proben im Vergleich zurintensitätsabhängigen Brechzahl von geringerer Bedeutung. Sinnvoll sindnähere Betrachtungen zur Absorption z.B. bei zusätzlicher Dotierung derGläser (vgl. [18]). Hierfür kann der I-Scan-Aufbau auch für andere einge-stellte Wellenlängen genutzt werden, wofür jedoch eine erneute Vermessungdes Strahls notwendig ist.Der Wert von n2 für die Boratglasprobe liegt in etwa im zu erwartendenBereich für undotierte optische Gläser [19].

Die Genauigkeit der Messung wird hauptsächlich von der Genauigkeit desPowermeters beeinflusst. Da die betrachteten Transmissionsänderungenmitunter sehr gering sind, vor allem bei Vermessung der Absorption mitoffener Apertur, liegen die Anstiege der Modellfunktionen teilweise im Rau-schen der Messwerte. Durch Verwenden eines präziseren Detektors könntedie Genauigkeit der Messwerte vor allem für kleinere Intensitäten starkverbessert werden, womit geringe Änderungen der Transmission entspre-chend besser klassifiziert werden können. Da im Rahmen der verwendetenModelle die Transmission auf Werte im linearen Regime (somit niedrigeIntensitäten) normiert wird, ist auch hier eine höhere Messgenauigkeit derQualität der Fitergebnisse zuträglich.Weitere Ungenauigkeiten in der Leistungsmessung könnten auftreten, dadie Filter möglicherweise beimWechseln nicht immer exakt gleich im Strahlausgerichtet sind und damit deren Transmission über die einzelnen Mess-reihen schwankt. Derartige Abweichungen sind jedoch relativ gering im

34

Vergleich zum Rauschen der Leistungsmessung und wurden daher hier ver-nachlässigt.

Eine weitere Messgröße in den Fitfunktionen mit großem Einfluss auf denI-Scan ist der Taillenradius bzw. die Rayleighlänge. Mit der hier genutz-ten Klingenmethode wurde die Ausdehnung des Strahls ledeglich in zweiRichtungen vermessen. Um das Verfahren weiter zu verbessern, könnte derStrahlverlauf genauer vermessen werden, z.B. unter Nutzung einer CCD-Kamera. Bei einer ausführlicheren Vermessung des Strahls lassen sich dieverwendeten Modellfunktionen möglicherweise auch besser an die Messda-ten anpassen und genauere Werte für die Strahlparameter direkt darausentnehmen.

Leistungsmessungen des Lasers haben gezeigt, dass der Strahl stark vonäußeren Einflüssen abhängig ist und die Ausgangsleistung über längereZeiträume nicht konstant bleibt. Im hier genutzten Grundaufbau wurdenMessreihen für Referenzleistung und transmittierte Leistung bei offenerund geschlossener Apertur nacheinander aufgenommen. Das Schwankender Leistung zwischen der Referenzmessung und den anderen Leistungs-messungen kann daher zu zusätzlichen Abweichungen führen. Eine alter-native Vorgehensweise, um diese Schwankungen gering zu halten, wäre dieReferenz- und Transmissionsmessung für jeden Intensitätswert einzeln undmöglichst zeitnah hintereinander durchzuführen. Dies hat jedoch den ent-scheidenden Nachteil, dass die Probe zwischen den Einzelmessungen immerwieder bewegt wird. Dadurch ist die Probenausrichtung und -position fürdie Messung nicht konstant, was zusätzlich zu Fehlern führt.Eine bessere Lösung dieser Problematik würde eine Erweiterung des Auf-baus um weitere Detektoren bieten, um Referenz- und Transmissionsmes-sungen simultan durchzuführen. Dies würde auch im Vergleich zum bishe-rigen Aufbau größere Messreihen bei gleichem Zeitaufwand ermöglichen.

35

A. Herstellungsprotokoll der Boratglasprobe

Protokoll Borat - 161Pb-Borat

Masse : 4,5559 g

Aussehen :

klarHalle

05.08.2010 Steudel

Halle Exikator

04.08.2010 SteudelMischung :

Gießung :

Stand: 02.12.2010 11:26:56

Summenformel HerstellerMolmasse [g/mol] Flaschenmenge [g] Reinheit [%] Masse [g] Masse [g]c [mol %] c [mol %]

BSIndex SOLL IST

B2O3

69,62

Merck

1000 99,92,3051 2,305066,6667 66,6470

68

PbO

223,19

Alfa Aesar / VWR

50 99,993,6949 3,698033,3333 33,3530

75

Temperaturkurve

t [min]550500450400350300250200150100500

T[°C]

1.1001.000

900

800700

600500

400

300200

1000

Temperaturkurvet[min] dt[min] T[°C]

0 0 22120 120 1100300 180 1100300 0 400480 180 400570 90 22

6,0000 g

-Notiz: Gesamt :

Tiegel : 47 - Platin 5%Gold - PtAu1Firma : Heraeus14,1167 g -> 14,9830 g

6,0030 g5,8658 g gemörsert

Abbildung A.1: Herstellungsprotokoll der verwendeten Bleiboratglas-Probe

36

B. Variablenverzeichnis

α . . . . . . . . . . . . linearer Absorptionskoeffizientβ . . . . . . . . . . . . nichtlinearer Absorptionskoeffizientχ(n) . . . . . . . . . . Suszeptibilität n-ter Ordnung∆Φ . . . . . . . . . . Phasenverschiebung ∆Φ = kn2I0Leffλ . . . . . . . . . . . . Wellenlänge〈P 〉 . . . . . . . . . . zeitlicher Mittelwert eines einzelnen Gauß-PulsesLeff . . . . . . . . . . effektive Probendicke Leff =

(1− e−αL

)α−1

E . . . . . . . . . . . . elektrische FeldstärkeP . . . . . . . . . . . . Polarisationν . . . . . . . . . . . . Frequenzω . . . . . . . . . . . . Kreisfrequenz ω = 2π · ντ . . . . . . . . . . . . Pulsdauerzrel . . . . . . . . . . z-Position der Probe in Rayleighlängenf . . . . . . . . . . . . BrennweitefRR . . . . . . . . . . PulswiederholrateI0 . . . . . . . . . . . zeitlich gemittelte Intensität im Fokus (x = y = z = 0)Ie,Ee . . . . . . . . Intensität und elektrische Feldstärke nach Durchlaufen der

Probek . . . . . . . . . . . . Wellenzahl k = 2π

λL . . . . . . . . . . . . Probendicken . . . . . . . . . . . . Brechzahln0 . . . . . . . . . . . linearer Brechungsindexn2 . . . . . . . . . . . nichtlinearer BrechungsindexP . . . . . . . . . . . . gemessene Leistung (zeitlich gemittelter Wert)P0 . . . . . . . . . . . Spitzenwert der Leistung eines Gauß-PulsesT . . . . . . . . . . . . TransmissionTclosed . . . . . . . . Transmission bei geschlossener AperturTopen . . . . . . . . . Transmission bei geöffneter Aperturw(z) . . . . . . . . . Strahlradiusw0 . . . . . . . . . . . Strahlradius an der Taillewh,wv . . . . . . . . horizontaler und vertikaler Strahlradiusx′ . . . . . . . . . . . . horizontal gemessene Klingenpositiony′ . . . . . . . . . . . . vertikal gemessene KlingenpositionzR . . . . . . . . . . . Rayleighlänge

37

C. Abbildungsverzeichnis

2.1. Transversaler Intensitätsverlauf eines Gauß-Strahls bei fes-ter z-Position nach [1] . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7

2.2. Verlauf des Strahlradius eines Gauß-Strahls in Ausbreitungs-richtung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 8

2.3. Fokussierung eines Gauß-Strahls nach [1] . . . . . . . . . . 92.4. Schematischer Aufbau der Klingenmethode (L–Linse, K–

Rasierklinge, D–Powermeter) . . . . . . . . . . . . . . . . . 122.5. Intensitätsprofil und Transmission bei Klingenmethode für

einen Gauß-Strahl nach [1] . . . . . . . . . . . . . . . . . . 133.1. Schematische Laseranordnung . . . . . . . . . . . . . . . . 184.1. Zusammenhang zwischen intern detektierter Leistung des

regenerativen Verstärkers mit der extern gemessen Ausgangs-leistung des Lasers (Messungen unterschiedlicher Messtagesind mit verschiedenen Farben dargestellt.) . . . . . . . . . 21

4.2. Messwerte der Klingenmethode in horizontaler Richtung, rotdargestellt ist die Anpassung von Gleichung (13) an die Daten 22

4.3. w(z)-Verlauf des unfokussierten Fundamentalstahls (wv-vertikal,wh-horizontal, unterschiedliche Farben entsprechen unter-schiedlichen Messtagen) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23

4.4. w(z)-Verlauf der fokussierten zweiten Harmonischen (wv-vertikal, wh-horizontal) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24

4.5. w(z)-Verlauf des fokussierten Fundamentalstrahls (wv-vertikal,wh-horizontal) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25

4.6. Transmissionsspektrum von BK7-Glas (Daten sind dem Datenblatt-Katalog auf [14] entnommen.) . . . . . . . . . . . . . . . . 26

4.7. Lineare Absorption der BK7-Probe . . . . . . . . . . . . . 274.8. Versuchsaufbau für I-Scan (F-Filter, L-Linse, P-Probe, B-

Blende, D-Powermeter) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 294.9. Normierte Transmission der BK7-Probe bei geschlossener

Apertur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 304.10. Transmissionsspektrum der Pb-Boratglasprobe . . . . . . . 314.11. Normierte Transmission der Pb-Boratglas Probe bei offener

Apertur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 324.12. Normierte Transmission der Bleiboratglas-Probe bei geschlos-

sener Apertur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32A.1. Herstellungsprotokoll der verwendeten Bleiboratglas-Probe 36

38

D. Literatur

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[2] Krause, Stephan: Die Rolle des Netzwerkwandlers in Samarium-dotierten Boratgläsern für Fluoreszenzanwendungen, Martin-Luther-Universität Halle-Wittenberg, Diplomarbeit, 2011

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[4] Niedrig, Heinz (Hrsg.): Bergmann Schaefer – Lehrbuch der Experi-mentalphysik, Band 3: Optik. 10. Auflage. Berlin : de Gruyter, 2004

[5] Mitzschke, Kerstin: Erzeugung der Dritten Harmonischen inSilizium und Photonischen Kristallen aus makroporösem Siliziumim spektralen mittleren IR-Bereich, Martin-Luther-Universität Halle-Wittenberg, Dissertation, 2007

[6] Hotzel, Mario: Untersuchung der nichtlinear-optischen Koeffizien-ten dritter Ordnung von konjugierten Polymeren und auf Telluroxidbasierenden Gläsern, Friedrich-Schiller-Universität Jena, Dissertation,2005

[7] Bille, J. (Hrsg.) ; Schlegel, W. (Hrsg.): Medizinische Physik 3:Medizinische Laserphysik. Berlin : Springer, 2005

[8] Skrzypczak, Ulrich: Nichtlineare Spektroskopie an biologischemGewebe, Martin-Luther-Universität Halle-Wittenberg, Diplomarbeit,2009

[9] Sheik-Bahae, Mansoor ; Said, Ali A. ; Wei, Tai-Huei ; Hagan,David J. ; van Stryland, E. W.: Sensitive Measurement of OpticalNonlinearities Using a Single Beam. In: IEEE Journal Of QuantumElectronics 26 (1990), Nr. 4, S. 760 – 769

[10] Sheik-bahee, M. ; A.A.Said ; van Stryland, E.W.: High-sensivity, single-beam n2 measurements. In: Optics Letters 14 (1989),Nr. 17, S. 955 – 957

[11] Weaire, D. ; B.S.Wherrett ; Miller, D.A.B. ; Smith, S.D.: Ef-fect of low-power nonlinear refraction on laser beam propagation inInSb. In: Optics Letters 4 (1979), Nr. 10, S. 331–333

[12] J.T.Seo ; Q.Yang ; S.Creekmore ; B.Tabibi ; D.Temple: Largepure refractive nonlinearity of nanostructure silica aerogel. In: AppliedPhysics Letters 82 (2003), Nr. 25, S. 4444–4446

39

D. Literatur

[13] Light Conversion: Datenblatt Orpheus. Version: 2011. http://www.lightcon.com/datasheets/Orpheus.pdf, Abruf: 21.03.2011

[14] Schott AG: Datenblattübersicht zu Gläsern. Version: 2011.http://www.schott.com/advanced_optics/german/our_products/materials/data_tools/index.html, Abruf: 20.09.2011

[15] Nikogosyan, D. N.: Handbook of Properties of Optical and Laser-related Materials. Chichester : John Wiley & Sons Ltd, 1997

[16] Jamshidi-Ghaleh, Kazem ; Masalehdan, Hossain: Modelling ofnonlinear responses in BK7 glass under irradiation of femtosecondlaser pulses. In: Applied Physics Letters 41 (2009), Nr. 1, S. 47–53

[17] Simos, C. ; Rodriguez, L. ; Skarka, V. ; Phu, X. N. ; Errien,N. ; Froyer, G. ; Nguyen, T.P. ; Le Rendu, P. ; Pirastesh, P.:Measurement of the third order nonlinear properties of conjugatedpolymers embedded in porous silicon and silicia. In: phys. stat. sol (c)2 (2005), Nr. 9, S. 3232 – 3236

[18] Dabelow, Jonas: Nichtlineare optische Spektroskopie an Glä-sern mittels Femtosekunden-I-Scan, Martin-Luther-Universität Halle-Wittenberg, Bachelorarbeit, 2011

[19] Bach, Hans (Hrsg.) ; Neuroth, Norbert (Hrsg.): The properties ofoptical glass. Berlin : Springer, 1995

[20] Boyd, Robert W.: Nonlinear Optics. 2. Auflage. Boston : AcademicPress, 2003

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http://www.lightcon.com/datasheets/Orpheus.pdfhttp://www.lightcon.com/datasheets/Orpheus.pdfhttp://www.schott.com/advanced_optics/german/our_products/materials/data_tools/index.htmlhttp://www.schott.com/advanced_optics/german/our_products/materials/data_tools/index.html

Danksagung

Abschließend möchte ich mich noch bei allen bedanken, die mir diese Arbeitermöglicht und mich bei deren Anfertigung unterstützt haben. Zunächstbei Herrn PD Dr. Stefan Schweizer für die Aufnahme in die Arbeitsgruppeund die Vergabe des interessanten Themas. Ich bedanke mich weiterhin beiHerrn PD Dr. Gerhard Seifert für die Übernahme der Zweitkorrektur.

Mein besonderer Dank gilt Ulrich Skrzypczak für die kompetente Betreu-ung, zahlreiche fachliche Hinweise und Hilfestellungen und das Korrektur-lesen der Arbeit.

Weiterhin danke ich Frau Dr. Manuela Miclea für die Einweisung am La-sersystem und die Hilfe beim Auftreten technischer Probleme.

Spezieller Dank geht an Jonas Dabelow für die Unterstützung und Mo-tivation bei den durchgeführten Messungen und viele Tipps zum Erstellender Arbeit mit LATEX.

Außerdem bedanke ich mich bei Franziska Streudel für die Anfertigungund Bereitstellung der untersuchten Boratglasprobe.

Des Weiteren danke ich den Mitarbeitern des TGZ für das Öffnen derTür zum Labor und dem Team des ZIK für die sehr angenehme Arbeit-sathmosphäre.

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Eigenständigkeitserklärung

Ich versichere hiermit, die vorliegende Arbeit selbständig und nur unterVerwendung der angegebenen Quellen und Hilfsmittel verfasst sowie alleZitate kenntlich gemacht zu haben.Die vorliegende Arbeit wurde weder in Auszügen noch als Ganzes im Rah-men eines anderen Prüfungsverfahrens eingereicht.

Halle (Saale), 27. September 2011

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EinleitungTheoretische GrundlagenGauß-StrahlRäumliche BeschreibungZeitliches Profil von Gauß-Pulsen

Nichtlineare EffekteSelbstfokussierungZwei-Photonen Absorption

KlingenmethodeI-ScanOpen ApertureClosed Aperture

LasersystemPharosOrpheus

MessungenLeistungsmessungStrahlvermessungFundamentalstrahl unfokussiertFokussierter Strahl =515nmFokussierter Strahl =1029nm

Kalibrierungsmessung mit BK7 ProbeLinearer AbsorptionskoeffizientI-Scan

Vermessung einer Pb-Borat ProbeI-Scan

Zusammenfassung und AusblickHerstellungsprotokoll der BoratglasprobeVariablenverzeichnisAbbildungsverzeichnisLiteratur