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17.03.200517.03.2005 Folie 1Folie 1 --11--

Struktur, Dynamik und Ordnung ultradnner Schichten aus

GoldnanoclusternA. Vasiliev, H. Rehage, G. Schmid

17.03.200517.03.2005 Folie 1Folie 1 --22--

Zuknftiger exponentieller Anstieg Zuknftiger exponentieller Anstieg der Rechenkapazittder Rechenkapazitt

Die Leistung von Computern verdoppelt sich etwa alle 18-24 Monate.

Mooresches Gesetz, benannt nach dem Ex-INTEL-Chef Gordon Moore.

Die Quantenelektronik beginnt sptestens im Jahr 2020.

17.03.200517.03.2005 Folie 1Folie 1 --33--

Nanocluster als TransistorersatzNanocluster als TransistorersatzQuantum-Size-Effect (QSE) der Metallnanocluster

Single-Electron-Transistor (SET)

17.03.200517.03.2005 Folie 1Folie 1 --44--

SETSET--EffektEffektSingleSingle--ElectronElectron--TransistorTransistor

Bei Raumtemperatur beobachtet man einen Tunneleffekt der Elek-tronen durch die iso-lierende Ligandenhlle.

Strom-Spannung-Charakteristik eines 2,1 nm groen ligandstabilisierten Au55 -Cluster in einer Monolage bei Raumtemperatur. (G. Schmid, Advanced Engineering Materials, 2001, 737.)

17.03.200517.03.2005 Folie 1Folie 1 --55--

GoldGold--5555--NanoclusterNanocluster

Triphenylphosphan- Silesquioxan-ClusterHS

SiSi

Si

Si Si

Si

Si Si

OOO

O

O OO

OO

OO

OHS

R R

R

R R

RR

= R

PThiobenzol

HS (CH2)11 CH3

Dodecanthiol

Triphenylphosphan T8-OOS - SH Dodecane-1-thiol

17.03.200517.03.2005 Folie 1Folie 1 --66--

Synthese der AuSynthese der Au5555--ClusterCluster

- PPh3

+

- PPh3

+

AuClPh3P B2H6

Au55(PPh3)12Cl6lslich in CH2Cl2

Triphenyl-phosphan-gold(I)-chlorid

Diboran

Au55(T8-OSS-SH)12Cl6

Au55(PhSH)12Cl6 -Cluster

= Au

= S

= Ph

17.03.200517.03.2005 Folie 1Folie 1 --77--

LangmuirLangmuir--BlodgettBlodgett--FilmwaageFilmwaage

17.03.200517.03.2005 Folie 1Folie 1 --88--

Grundlagen der Grundlagen der BrewsterwinkelBrewsterwinkel--mikroskopiemikroskopie (BAM)(BAM)

E

G

Grenzfl

che

90

R

E

G

Snelliussches Brechungsgesetz

n1 sin = n2 sin

Brewster-Bedingung (1815)

(n1)

(n2)1

2

nn tan =

Brewster-Winkel fr die Luft-Wasser-Grenzflche:

= 53,1

17.03.200517.03.2005 Folie 1Folie 1 --99--

Schematischer Aufbau eines Schematischer Aufbau eines BrewsterwinkelBrewsterwinkel--MikroskopsMikroskops

(1) Dioden-Laser (2) Polarisator (3) linkes/rechtes Goniometer

(4) z-Lift (5) Objektiv-Einheit (6) Analysator

(7): CCD-Chip

1

2

3

5 6

7

3

Wasser

4

BarriereWilhelmy-Waage

17.03.200517.03.2005 Folie 1Folie 1 --1010--

Messung des OberflchenpotenzialsMessung des Oberflchenpotenzials

Langmuir Trog

Barriere

Level-o-Matic

Kelvin Sonde

WilhelmyPlatte

17.03.200517.03.2005 Folie 1Folie 1 --1111--

Charakterisierung der Charakterisierung der GoldclusterschichtenGoldclusterschichten

Auf der Wasseroberflche:

- /A-Isotherme

- V/A-Isotherme (Oberflchenpotenzial)

- Brewsterwinkel-Mikroskopie (BAM)

Auf den Substraten (Si-Wafer):

- Kontrast-Mikroskopie

- AFM (Atomic-Force-Microscopy)

- TEM (Transmission-Elektronen-Mikroskop)

- REM (Raster-Elektronen-Mikroskop )

17.03.200517.03.2005 Folie 1Folie 1 --1212--

Theoretischer Durchmesser (nm) Gemessener Durchmesser (nm)

Au55(PPh3)12Cl6 (-Triphenylphosphan) 2,1 2,00,3

Au55(T8-OSS-SH)12Cl6 (-Silesquioxan) 4,2 2,80,3

Au55(PhSH)12Cl6 (-Thiophenol) 2,4 2,20,3

-5

0

5

10

15

20

25

1 1,5 2 2,5 3 3,5 4 4,5 5 5,5 6 6,5 7

Flche pro Cluster ( nm 2 )

Dru

ck m

N/m

--AA--IsothermeIsotherme

17.03.200517.03.2005 Folie 1Folie 1 --1313--

Vergleich mit einem Vergleich mit einem vanvan--derder--Waals GasWaals Gas

2 3 4 5 6 7 8

0

5

10

15

20

[m

N/m

]

A [nm2]

(+0)*(A-A0)=kT

A0=2,04 nm2 0=0,92 mN/m 0 0( )( )A A kT + =

Au55(PPh3)12Cl6 (Triphenylphosphancluster)

17.03.200517.03.2005 Folie 1Folie 1 --1414--

OberflchenpotenzialOberflchenpotenzial

-5

0

5

10

15

20

25

1,5 2 2,5 3 3,5 4 4,5 5 5,5 6 6,5

Flche pro Cluster ( nm 2 )

Dru

ck m

N/m

-50501502503504505506507508509501050

Ob.

Pot

entia

l, m

V

Oberflchendruck

Oberflchenpotenzial

Die vier V/A-Isothermen mit dazu gehrigen /A-Isothermen von Monofilmen aus

Au55(PPh3)12Cl6. (Temperatur 20C, Komprimierungsgeschwindigkeit 10 cm2/min).

17.03.200517.03.2005 Folie 1Folie 1 --1515--

OberflchenpotenzialOberflchenpotenzial

-505

10152025303540455055

0,5 1,5 2,5 3,5 4,5 5,5 6,5 7,5 8,5 9,5 10,5 11,5

Flche pro Cluster ( nm 2 )

Dru

ck m

N/m

0100200300400500600700800900100011001200

Ob.

Pot

entia

l, m

V

Ob. Druck

Ob. Potential

Fnf V/A-Isothermen mit dazu gehrigen /A-Isothermen von Schichten aus Au55(T8-OSS-SH)12Cl6. (Silesquioxancluster, Temperatur 20C, Komprimierungsgeschwindigkeit 10 cm2/min).

17.03.200517.03.2005 Folie 1Folie 1 --1616--

OberflchenpotenzialOberflchenpotenzial

Adsorption von Ionen (OH-)Bildung eines induzierten Dipols (Kontaktpotenzial)Redoxreaktionen (ClCl-) Lichtinduzierte Dipolbildung

17.03.200517.03.2005 Folie 1Folie 1 --1717--

Bildung von Aggregaten auf Bildung von Aggregaten auf der Wasseroberflcheder Wasseroberflche

Whrend der Komprimierung

Direkt nach der Spreitung

BAM-Untersuchungen an Goldclusterschichten

17.03.200517.03.2005 Folie 1Folie 1 --1818--

Bildung von Aggregaten Bildung von Aggregaten auf der Wasseroberflcheauf der Wasseroberflche

BAM-Untersuchungen an Goldclusterschichten

Vollstndige Komprimierung

Nach der Expansion

17.03.200517.03.2005 Folie 1Folie 1 --1919--

Herstellung der Schichten aus Goldclustern mithilfe der Langmuir-Blodgett-Technik

17.03.200517.03.2005 Folie 1Folie 1 --2020--

AFMAFM--UntersuchungenUntersuchungenDie Schicht ist homo-gen. In einigen Fllen werden grere Teil-chen detektiert. Sie knnen Goldkolloide, die in Dichlormethan-lsung aus Cluster entstanden, oder Staub sowie andere Schmutz-partikel darstellen. Dem Oberflchenprofil nach ist der Film 2,4 nm dick und besitzt eine Ober-flchenrauheit von ca. 0,3 nm. Dies entspricht einer Monolage.

AFM-Aufnahme eines Films aus Au55(PPh3)12Cl6 auf dem Si-Wafer mit Hhenprofil. (bertragen mit einer Geschwindigkeit von 1 mm/min, Temperatur 20C, = 20 mN/m).

17.03.200517.03.2005 Folie 1Folie 1 --2121--

AFMAFM--UntersuchungenUntersuchungen

Bildung von Mono- und Doppelschichten

AFM-Aufnahme eines Films aus Au55(PPh3)12Cl6 auf einem Si-Wafer.

(bertragungsgeschwindigkeit von 1 mm/min, Temperatur 20C, = 1 mN/m).

17.03.200517.03.2005 Folie 1Folie 1 --2222--

Bildung von MultischichtenBildung von Multischichten

Dichlormethan

17.03.200517.03.2005 Folie 1Folie 1 --2323--

AFMAFM--MessungenMessungenSilesquioxanSilesquioxan--MetallclusterMetallcluster

Bildung einer homogenen, geschlossenen Struktur.

AFM-Aufnahme eines Films aus Au55(T8-OSS-SH)12Cl6 auf einem Si-Wafer. (bertragen mit einer Geschwindigkeit von 1 mm/min, Temperatur 20C, = 1 mN/m).

17.03.200517.03.2005 Folie 1Folie 1 --2424--

Problem der berkompressionProblem der berkompressionSilesquioxanSilesquioxan--MetallclusterMetallcluster

Bei 6 mN/m ist die Schicht ge-schlossen, Hhere Oberflchen-drcke fhren zu Multischichten oder zur Bildung von Falten.

AFM-Aufnahme eines Films aus Au55(T8-OSS-SH)12Cl6 auf einem Si-Wafer. (bertragen mit einer Geschwindigkeit von 1 mm/min, Temperatur 20C, = 11 mN/m).

17.03.200517.03.2005 Folie 1Folie 1 --2525--

Alterung der SchichtenAlterung der Schichten

AFM-Aufnahmen von Au55(PPh3)12Cl6 Schichten

(eine Woche nach der Herstellung)

17.03.200517.03.2005 Folie 1Folie 1 --2626--

Alterung der SchichtenAlterung der Schichten

AFM-Aufnahmen von Au55(PPh3)12Cl6

Schichten

(drei Monaten nach der Herstellung)

17.03.200517.03.2005 Folie 1Folie 1 --2727--

Variation des LsungsmittelsVariation des LsungsmittelsZusatz von Toluol

Vorteile:

dichtere Packung der Cluster

keine Bildung von Multi-schichten

TEM-Aufnahme eines Films aus Au55(PPh3)12Cl6 nach der Toluol-Behandlung. (bertragen mit einer Geschwindigkeit von 1 mm/min, Temperatur 20C, = 20 mN/m).

17.03.200517.03.2005 Folie 1Folie 1 --2828--

TEMTEM--UntersuchungenUntersuchungen

TEM-Aufnahmen einer Au55(T8-OSS-SH)12Cl6 Schicht (Silesquioxan)

17.03.200517.03.2005 Folie 1Folie 1 --2929--

TEMTEM--UntersuchungenUntersuchungen

TEM-Aufnahme eines