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Universität Bielefeld

SFB 613

S. Cunovic1, W. Pfeiffer1, und A. Godt2

1Molekül- und Oberflächenphysik, Fakultät für Physik, Universität Bielefeld2Organische Chemie, Fakultät für Chemie, Universität Bielefeld

Photostromspektroskopie in EinzelmolekülkontaktenD10

Publikationen

[1] S. Dantscher, C. Schramm, S. Schramm, W. Pfeiffer, J. U. Würfel, M. Elbing, M. Mayor, H. B. Weber,"Photocurrents in nanoscale tunnel junctions and single-molecule contacts", Phys. Rev. B in revision (2008).

[2] D. Diesing, M. Merschdorf, A. Thon, and W. Pfeiffer,"Identification of multiphoton induced photocurrents in metal-insulator-metal junctions", Appl. Phys. B 78, 443 (2004).

[3] A. Thon, M. Merschdorf, W. Pfeiffer, T. Klamroth, P. Saalfrank, and D. Diesing,"Photon-assisted tunneling versus tunneling of excited electrons in metal-insulator-metal junctions", Appl. Phys. A 78, 189 (2004).

Resultate

Vorarbeiten wurden in Kooperation mit H.B. Weber und M. Mayor unter der Verwendung der Bruchkontaktmethode durchgeführt. Diese erlaubt die Präparation stabiler Einzelmolekülkontakte, die dann mit ultrakurzen Lichtimpulsen beleuchtet wurden. Messung mittels Lock-In Verstärker lieferte den Nachweis von Photoströmen.

IVC

Ti:Salaser

AOM/chopper

DC currentlaser induced signal

800nmmax. 12mWca. 1x109 W/cm2

400nmmax. 1mWca. 1x108 W/cm2

bias U

LIA

biphenylsymmetric molecule

diphenyl-anthracenesymmetric moleculechromophore absorption at about 400 nm

di(phenylethynyl)biphenylasymmetric molecule

Unterschiedliche molekulare Kontakte wurden untersucht

10 pA netto Photostrom durch ein einzelnes Biphenyl-Molekül

Im Vergleich zu Tunnelkontakten sind molekulare Kontakte sehr stabil. Der Photostrom macht sich durch eine Verschiebung des laserinduzierten Signals bezüglich der Kennlinie bemerkbar.

-0.2 0.0 0.210

-2

10-1

100

101

Curr

ent

|I|

[nA

]

Bias U [V]

10-4

10-3

10-2

Lase

r In

duce

d S

ignal [n

A]

800nm 400nm

Nichttriviale Wellenlängen-abhängigkeit des molekularen Photostroms für Anthracen-basierte Brückenmoleküle

Optimierung derAnkergruppen OPPE basierte

molekulare Drähte

Ziele

• Aufklärung des Ladungsträgertransportsin Oligo-PPE-Molekülkontakten

• Akzeptorassistierter Photostrom

• Kohärente Steuerung des Ladungstransfers in Metall - molekularer Tunnelkontakt - Metall-Kontakten

ArbeitsplanHerstellung von Molekülkontakten, die optische Anregung ermöglichen.

• "STM"-artige Kontakte

• "Nanoprobe"-basierte aktiv stabilisierte Kontakte

• Nanopartikel-Dimer-Kontakte

Synthese von OligoPPE mit unterschiedlichen Längen und Ankergruppen.

Synthese von Brückenmolekülen mit Akzeptoreinheit

Synthese eines molekularen Tunnelkontaktes

Kohärente Kontrolle des Ladungstransfers

Beantragte Stellen:

2 Jahre PostDoc-Stelle: S. Cunovic (Physik)(danach Doktorandenstelle über GA)

4 Jahre Doktorandenstelle: S. Karacor (Chemie)

Aufbau des Labors zur Photostromspektroskopie an Einzelmolekülkontakten

80 MHz

seit 2/2008Messungen an makroskopischen Tunnelkontakten

3µm Auflösung im Rastermodus

Tunnelstrom-"Maps" von Tunnelkontakten auf Glas (TP K3)

Zweiphotonen-induzierte Tunnelströme

Grenzflächen-Photospannungs-signale an Tunnelkontakten auf Si-Substraten

Konjugationsunterbrecher

Pulsformer Setup

Kryostat und Objektiv

(TP K3)

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Universität Bielefeld

SFB 613, D10

Vernetzung im SFB

Akzeptorassistierte unidirektionale Photoleitung

Längenabhängigkeit der Photostromleitung

Synthese und Demonstration von molekularen Tunnelkontakten

Reproduzierbarkeit der Kontakte abhängig von Ankergruppe:

Anilin- und Pyridin-Einheit besonders gut geeignet,

schmale Leitwert-Verteilung(B. Xu and N. J. Tao, Science 301, 1221, 2003)

Symmetriebrechung im Kontakt erzeugt Vorzugsrichtung für den Ladungstransport der angeregten Elektronen

unidirektionaler Photostrom

Variation des Leitwertes

Aufschluss über den Ladungsträger-Transportmechanismus

D4 (fs-ESCA, as-Streaking): Untersuchung elektronischer Prozesse in Molekülen

K3 (Einzelmoleküldetektion): Methodische Zusammenarbeit bei Präparation und Charakterisierung von Nanopartikeln

K6 (Photochemische Reaktionen): Untersuchung photoinduzierter Prozesse

Z2 (Elektronenmikroskopie): Charakterisierung und Herstellung der Einzelmolekülkontakte unter Zuhilfenahme der Elektronenmikroskopie

Steuerung des Ladungsträgertransports durch geformte Lichtimpulse und durch Variation der "Carrier Envelope"-Phase ultrakurzer Lichtimpulse.

Wechselwirkung der Ladungsträger mit dem Lichtfeld kann Ladungstransfer fördern oder unterbinden ("Driven Tunneling") (F. Grossmann, et al., Journal of Statistical Physics 70, 229, 1993 ).

Oligo(para-phenylenethinylen) (OligoPPE) mit unterschiedlichen Kettenlängen und Ankergruppen

SH

Hex

Hex

HS

n

NH2

Hex

Hex

H2N

n

Hex

Hexn

SS

HS SH

N

Hex

Hex

N

nn

n

n

n

Bereits synthetisiertes OligoPPE

e--Akzeptoren

N N

O

O O

O

N

iPr

iPr iPr

iPr

Hex

Hex

N

OPent

OPent

N

O

O

H2N / HS

iPr

iPrHex

HexSH / NH2

N N

O

O O

O

H2N / HS

iPr

iPr iPr

iPr

Hex

Hex

SH / NH2

OPent

OPentn

n m

m

n

OPent

OPent

OPent

OPentHex

Hex

Hex

Hex

Asymmetrie durch unterschiedliche Seitenketten und

Kohärente Kontrolle des Ladungstransfers erfordert kohärente Transportpfade

steife "Unterbrecher"-Einheiten

tiefe Temperaturen (Tieftemperaturkryostat)

Spiroketale (steif)

Bicyclo[2.2.2]octan-Einheit (steif)

Hex

Hex

H2N / HS

n SH / NH2

n

Hex

H2N / HS

n

Hex

SH / NH2

nxHex

Hex

Hex

Hex

NO

O O

ON

x

SH / NH2

nHex

Hex

Hex

H2N / HS

n

Hex

Konjugationsunterbrecher

Ethylen-Einheit (flexibel)

H2N

Hex

Hex

NH2

Hex

Hex

A