AOC I: Teil Umweltradioaktivität Historie Isotope Arten der radioaktiven Strahlung Zerfallsgesetz...
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AOC I: Teil „Umweltradioaktivität“
• Historie• Isotope• Arten der radioaktiven Strahlung• Zerfallsgesetz• Radioaktives Gleichgewicht• Natürliche Zerfallsreihen• Von welchen Strahlenquellen geht unsere Belastung aus?• Das Radon-Problem• Natürliche Radionuklide im Trinkwasser• Kernspaltung, Kernreaktor• Anthropogene Radionuklide• Der Reaktorunfall von Chernobyl und seine Auswirkungen auf
Österreich• Belastungspfade• Die Bombenpeaks
Uranglas
Historischer Rückblick
1828 Berzelius: Thorium1879 Klaproth: Uran
Verwendung des Urans: Färben von Gläsern und Keramikgrößter Lieferant: Bergbau in St. Joachimsthal / Jachimov
1895: Röntgenarbeitet über Floureszenzerscheinungen von KathodenstrahlenX-Strahlen
1896: H. Becquerelarbeitet über die Floureszenz von UranmineralienUransalz auf Photoplatte, die lichtdicht in schwarzes Papiereingewickelt ist; Sonnenlicht regt Floureszenz an, Platte ist dann geschwärzt
Henri Becquerel
Marie und Pierre Curie
Marie Curie
untersucht die Ionisation von Luft durch verschiedene Präparate:metallisches Uran und Uransalze aus abgetrenntem Urannicht besonders aktiv im Vergleich zu Pechblende = natürliches Uranmineral U3O8
Strahlung kommt nicht vom Uran selbst !!!
Aufarbeitung von 11 Tonnen Pechblende-Abraum (4 Jahre):findet 2 neue Elemente:
Polonium (Tellur-Fraktion)Radium 85 mg (Barium-Fraktion) - Atomgewicht
Nobelpreis für Physik 1903: Entdeckung der Radioaktivität Becquerel, M. und P. CurieNobelpreis für Chemie 1911: Entdeckung von Po und Ra und Untersuchung der Chemie des Ra M. Curie
1907
ca. 40 radioaktive „Körper“ bekannt
im Periodensystem aber nur mehr 12 Plätze frei!
manche dieser „Körper“ haben unterschiedliche Lebensdauern und
versch. Zerfallsprodukte, lassen sich aber chemisch nicht trennen!
z.B. Thorium (232), Radiothorium (228), Ionium (230)
alle mit Ordnungszahl 90!
weiteres Problem mit Periodensystem:
nicht-ganzzahlige Atomgewichte kommen vor, z.B. Chlor 35,453
PSE um 1907
1913 F. Soddy: Isotopie
es gibt Atome gleicher Kernladungszahl (und damit des gleichen
Elements) von verschiedenem Atomgewicht;
jedes solche, durch die Zahl seiner Protonen und Neutronen eindeutig
bestimmte Atom nennt man ein Nuklid
Verschieden schwere, aber chemisch identische Atomarten heißen
Isotope
Periodensystem → Nuklidkarte
E. Rutherford
1898 E. Rutherforddie neue Strahlung besteht aus 3 unterschiedlichen Komponenten,Unterschiedlich bezüglich Reichweite / Durchdringungsfähigkeit
α Helium-Ionenβ Elektronen
1902 Rutherford + Soddy:radioaktiver Zerfall verbunden mit Elementumwandlung!
γ elektromagnetische Strahlung Folge eines α- oder β-Zerfalls
Emanation: Entdeckung des radioaktiven Edelgases Radon
Das radioaktive Zerfallsgesetz
Zerfallskonstante λ: ein Maß für die Wahrscheinlichkeit des Zerfalls in
der Zeiteinheit
Einheit: 1 / sec oder s-1
dN = - λ N dt N(t) = N(0) e-λt
Halbwertszeit T1/2
Aktivität A = Anzahl der Zerfälle pro Zeiteinheit
A = λ N = λ (m/M) NL
Aktivität von 1g Ra = 1 Ci = 3,7*1010 s-1
Radioaktives Gleichgewicht
Radioaktives Gleichgewicht:
Mutternuklid sehr langlebig,
Tochternuklid rel. kurzlebig
Mutternuklid rel. kurzlebig,
Tochternuklid noch deutlich
kurzlebiger
Thorium-Reihe Ra 2285.7 a ←
Th 2321.4*1010a
Ac 2286.13 h
Pb 21210.6 h ←
Po 2160.15 s ←
Rn 22055.6 s ←
Ra 2243.64 d ←
Th 2281.9 a
Tl 2083.1 m
←36% Bi 21260.6 min 64% β
Pb 208Stabil ←
Po 212
0.3 µs
Th 23424.1 d ←
U 2384.5*109a
Pa 2341.2 m
Pb 214
26.8 m ←Po 218
3.05 m ←Rn 2223.8 d ←
Ra 2261600 a ←
Th 2301.4*1010a ←
U 2342.5*105a
Bi 21419.8 m
Pb 21022 a ←
Po 214
162 µs
Bi 2105.0 d
Uran-Reihe
Pb 20626.8 min ←
Po 210
138.4 d
Wie liest man die Karten mit den Zerfallsreihen?
Rechts oben das jeweils langlebigste Nuklid ist das Mutternuklid, das noch von der Elementsynthese aus der „Geburtsstunde“ unseres Sonnensystems übrig ist (vor ca. 4-5 Milliarden Jahren)
Der Pfeil 2 Felder nach links bedeutet: α-Zerfall
Der Pfeil 1 Feld nach unten und 1 Feld nach rechts: β-Zerfall
(dieser Pfeil fehlt leider manchmal, bitte selbst ergänzen)
Es gibt noch eine 3. Zerfallsreihe ausgehend von U-235
Verhältnis U-235/U-238= 0.007, d.h. U-235 ist sehr selten
Eine 4. Zerfallsreihe ausgehend von Np-237 ist bereits ausgestorben,
da die HWZ der Mutter nur 2,14 Millionen Jahre beträgt (seit der
Elementsynthese sind also bereits 1000 HWZ vergangen…)
Radon
Rn-222- Konzentrationen im Freien: 4-10 Bq/m3
(1 Bq = 1 Zerfall pro Sekunde)
In Häusern kann die Rn-Konzentration viel höher sein:
Ab 400 Bq/m3 müssen Maßnahmen zur Reduktion ergriffen werden, wie z.B. Keller besser abdichten, Bodenluft unter dem Haus absaugen…
Neubauten sollten 200 Bq/m3 nicht überschreiten
Eine Konzentration von 60 Bq/m3 bewirkt eine jährliche Dosis von
1 mSv. Die jährliche mittlere Strahlenbelastung beträgt bei uns
2-3 mSv (alles zusammen, wie im Bild vorher angegeben), kann aber aufgrund
unterschiedlicher Wohnverhältnisse auf bis zu 70 mSv ansteigen.
Thorium-Reihe Ra 2285.7 a
←Th 2321.4*1010a
Ac 2286.13 h
Pb 21210.6 h ←
Po 2160.15 s ←
Rn 22055.6 s ←
Ra 2243.64 d
←Th 2281.9 a
Tl 2083.1 m
←36% Bi 21260.6 min 64% β
Pb 208Stabil ←
Po 212
0.3 µs
Th 23424.1 d ←
U 2384.5*109a
Pa 2341.2 m
Pb 214
26.8 m ←Po 218
3.05 m ←Rn 2223.8 d ←
Ra 2261600 a
←Th 2301.4*1010a ←
U 2342.5*105a
Bi 21419.8 m
Pb 21022 a ←
Po 214
162 µs
Bi 2105.0 d
Uran-Reihe
Pb 20626.8 min ←
Po 210
138.4 d
Das „Radon-Problem“
Rn-220: sehr kurzlebig (HWZ 55 s), d.h. bis es aus dem Boden herausdiffundiert, ist schon das meiste zerfallen
Rn-222: 3,8 d HWZ, entweicht aus dem Boden
Edelgas, d.h. wird wieder ausgeatmet; Wahrscheinlichkeit, dass es in der Lunge zerfällt, ist gering, ABER:
Seine Folgeprodukte sind Metalle, diese lagern sich in der Luft an Aerosole an und werden mit diesen eingeatmet; je kleiner die Aerosole (1µm und kleiner), desto tiefer gehen sie in die Lunge und desto länger bleiben sie dort. Die beiden α-Strahler Po-210 und Po-214 können dabei Strahlenschäden induzieren - Krebsvorstufen
Rn-222: 5,49 MeV α-Spektrum von Rn-222 und seinen TöchternPo-218: 6,00 MeVPo-214: 7,69 MeV
Trinkwasseruntersuchungen
Bestimmung natürlicher Radionuklide im Trinkwasser
Thorium-Reihe Ra 2285.7 a
←Th 2321.4*1010a
Ac 2286.13 h
Pb 21210.6 h ←
Po 2160.15 s ←
Rn 22055.6 s ←
Ra 2243.64 d
←Th 2281.9 a
Tl 2083.1 m
←36% Bi 21260.6 min 64% β
Pb 208stabil ←
Po 212
0.3 µs
Th 23424.1 d ←
U 2384.5*109a
Pa 2341.2 m
Pb 214
26.8 m ←Po 218
3.05 m ←Rn 2223.8 d ←
Ra 2261600 a
←Th 2301.4*1010a ←
U 2342.5*105a
Bi 21419.8 m
Pb 21022 a ←
Po 214
162 µs Uran-Reihe
Bi 2105.0 d
Pb 20626.8 min ←
Po 210
138.4 d
EU-Trinkwasserrichtlinie (1998)Richtdosis: 0.1 mSv/a
Beiträge sämtlicher Nuklide mit Ausnahme von Tritium, 40K, 222Rn und 222Rn-Folgeprodukte
Trinkwasser: Ra, U, (210Pb, 210Po)
Empfehlung der Kommission (2001): max. Konzentration 210Pb: 200 mBq/L max. Konzentration 210Po: 100 mBq/L
WHO 2004: max. 15 µg/L Unat.↔185 mBq/L 238U ↔12µSv/a 238U+ 234U: 24µSv/a
Uran: chem. Toxizität viel höher als Radiotoxizität, darum WHO-Grenzwert als Masse und nicht als Aktivität oder Dosis.Zielorgan: Niere
Radium: wird in die Knochen eingelagertRa-228 (β-Strahler) gefährlicher als Ra-226 (α-Strahler), da es eher an
der Knochenoberfläche bleibt, wo es blutbildende Organe schädigen kann; das langlebigere Ra-226 geht tiefer in den Knochen
Pb-210: β-Strahler, geht auch in die Knochen, dort wächst dann auch noch Po-210 nach
Po-210: α-Strahler, sehr radiotoxisch (Litwinenko-Affäre)! Verteilt sich auf alle Organe
Die Dosiskonversionsfaktoren zeigen die relative Gefährlichkeit der Nuklide an. Für Kleinkinder sind alle toxischen Substanzen noch gefährlicher als für Erwachsene, da sie aufgrund ihrer hohen Wachstumsraten die Nahrung besser auswerten müssen.
Dosiskonversionsfaktoren (Sv/Bq), IAEA 1996Dosis (Sv/a) = Akt.konz(Bq/L).x Trinkwasserkonsum(L/a) x f(Sv/Bq)
Erwachsene Kinder 1a (3m)
U-238 4.5*10-8 1.2*10-7
U-234 4.9*10-8 1.3*10-7
Ra-226 2.8*10-7 9.6(47)*10-7
Pb-210 6.9*10-7 3.6*10-6
Po-210 1.2*10-6 8.8*10-6
Ra-228 6.9*10-7 6.0(31)*10-6
Messung der verschiedenen Radionuklide
alle Nuklide werden aus derselben Probe bestimmt (1-1.5 L)
Radium und 210Pb: Flüssigszintillationsspektrometrie
210Po: Spontandeposition, α-Spektrometrie
Uran: Ionenaustausch, Mikropräzipitation, α-Spektrometrie
Radium-Isotope in Waldquelle Mineralwasser
Österreichisches Trinkwasser
Nur die Ra-Isotope liefern relevante Beiträge zur Effektivdosis!210Pb und 210Po jeweils < 5 mBq/L
Ra-226: 9 von 100 Proben über 10 mBq/L Waidhofen/Th. 110 mBq/L ↔ 0.02 mSv/a (0.13 mSv/a 3m) Retz 80 Eberstein K. 48 Hermagor K. 38 Heilstollen 32 Eisgarn, Horn 30 Schrems 23 Freistadt 19
Ra-228: 17 von 23 Proben im Waldviertel 10-26 mBq/L Kamegg 10 mBq/l ↔ 0.005 mSv/a (0.08 mSv/a 3m) Forstau S. 17
Aktivitätskonzentrationen (mBq/L) in Mineralwässern
Ra-226 Ra-228 Pb-210 Po-210 U-238 U-234
Gasteiner 14.6 ±1.5 25 ±2.5 17 ±2 4.0 ±0.4 73.6 ±3.8 79 ±4
Johannisb. 150 ±2.0 135 ±4.0 — 2.4 ±0.3 1.2 ±0.2 1.4 ±0.2
Juvina 78 ±2.0 70 ±2.0 ≤3 1.4 ±0.2 2.4 ±0.2 3.1 ±0.2
Peterquelle 211 ±3.0 236 ±6.0 — 0.7 ±0.1 1 ±0.1 1.5 ±0.2
Preblauer 3.7 ±0.8 5.8 ±0.6 4.6 ±2 1.2 ±0.2 2.4 ±0.2 2.6 ±0.2
Römerquelle 31 ±2.0 5.5 ±0.5 5 ±1 6.1 ±0.4 35.8 ±1.4 37.6 ±1.4
Severin-Vita. 4.8 ±1.0 — — 0.4 ±0.1 1.4 ±0.2 1.5 ±0.2
Urquelle 33 ±3.0 18 ±1.0 6 ±1 1.5 ±0.3 1.8 ±0.2 3.4 ±0.3
Vöslauer 43 ±3.0 — 3.3 ±1 0.5 ±0.1 36.1 ±1.3 54.4 ±1.9
Waldquelle 92 ±2.0 62 ±2.0 — 0.6 ±0.1 12.5 ±0.6 44.1 ±1.6
Effektivdosen von 226Ra, 228Ra, 210Pb, 210Po, 234U und 238U in österr. Mineralwässern (Erwachsene)
0
0,001
0,002
0,003
0,004
0,005
0,006
0,007
0,008
0,009
0,01
Eff
ekti
vd
osis
/m
Sv/a
)
Ra-226
Ra-228
Pb-210
Po-210
U-238
U-234
0,015~
Mineralwasser
auch hier liefern die Ra-Isotope die größten Dosisbeiträge
Achtung: Baby-Nahrung sollte nicht mit Mineralwasser
zubereitet werden!!!
weitere Risikogruppe: Jugendliche (10-15 a)aufgrund der hohen Wachstumsraten hohe Dosiskonversionsfaktoren
30-er Jahre: auf der Suche nach Transuranen
Man bestrahlte Uran mit langsamen Neutronen:
U-238 + n → U-239 β-Strahler mit23,5 min HWZ
zerfällt in Np-239, dieses in Pu-239
ABER: es passiert noch etwas anderes!
Im natürlichen Uran befindet sich auch U-235, das durch langsame
Neutronen gespalten wird!!!
O. Hahn (Chemiker!) konnte nachweisen, dass sich die Produkte der
Reaktion mit den Neutronen chemisch wie Barium verhalten und nicht
wie Transurane (Ende 1938)
Bei der Spaltung werden wieder 2-3 Neutonen frei → Kettenreaktion!!!
Außerdem ca. 200 MeV Energiegewinn pro Spaltung!!!
1g U-235: 7,9*1010 J 1g C: 4*102 J
Die Bindungsenergie pro Nukleon als Funktion der Massenzahl
Der Kernreaktor
U-235 muss auf ca. 3% angereichert werden
2 von den 3 entstehenden Neutronen müssen absorbiert werden –wird vom U-238 erledigt; damit nicht alle 3 Neutronen absorbiert werden muss der Querschnitt der Brennelemente rel. klein sein
Die Neutronen müssen auf thermische Energien abgebremst werden,damit sie das U-235 spalten können – Moderator Wasser (Graphit)
Das Wasser wird erhitzt, gibt seine Energie über einen Wärmetauscheran einen Sekundärkreislauf ab → Turbine
Ein gut gewartetes KKW gibt weniger Radioaktivität an die Umwelt abals ein Kohlekraftwerk!
Atombombe: reines U-235 oder Pu-239
Anthropogene Nuklide:
Spaltprodukte: I-131, Cs-137, Sr-90,…..
Aktivierungsprodukte: Co-60,…Pu-Isotope
Bombe: durch den hohen Neutronenfluss Bildung von Aktivierungs-
Produkten direkt in der Atmosphäre, z.B. C-14, H-3, I-129……
Verteilen sich mit den Luftströmungen über die ganze Nordhalbkugel
Die Lage der Spaltprodukte in der Nuklidkarte
Der Reaktorunfall von Chernobyl,
26. April 1986
Radioaktive Stoffe in der Luft:
Die Radionuklide wurden vor
allem durch Niederschläge
ausgewaschen
Natürlicher Hintergrund:
0,20 µSv/h (Wien)
Nach dem Unfall:
Erhöhung um Faktor 3-5,
Höchster Wert: 2,7 µSv/h
Nuklid HWZ
Jod-131 8,04 d
Cäsium-137 30 a
Cäsium-134 2,1 a
Strontium-90 28,5 a
Strontium-89 51 d
Ruthenium-103 39,5 d
Ruthenium-106 368 d
Tellur-132 78 h
Belastung im ersten Jahr nach dem Reaktorunfall
Die Zufuhr radioaktiv verseuchter Lebensmittel verursachte ca. 80%
der Gesamtdosis
Pflanzen, die direkt dem fallout ausgesetzt waren, waren stark belastet;
über das Futter besonders Milch, Milchprodukte und Fleisch belastet.
I-131 nur kurzfristig problematisch, allerdings Anreicherung in der
Schilddrüse!
Cs-137 und Cs-134 längerfristig am wichtigsten; durch Fütterung mit
unbelastetem Futter einige Wochen vor der Schlachtung starke
Reduzierung der Fleisch-Belastung
Die Radionuklide werden im Boden fest gebunden, werden dann kaum
mehr von den Pflanzen aufgenommen
Österreich:
die Belastung durch den Reaktorunfall in Chernobyl war ungefähr so groß wie am Beginn der 60er-Jahre die Belastung durch den fallout von den Kernwaffenversuchen!!!
Die „Bombenpeaks“
N-14 + n → C-14 + p
HWZ (C-14)= 5730 a
geht auch mit therm. Neutronen
N-14 + p → H-3 + Fragmente
HWZ (H-3)=12,3 a
En>4,5 MeV