Experimentelle Ermittlung von Permeabilitäten für die Durchströmung von salinen Aquiferen mit CO ...

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Forschungsarbeit Experimentelle Ermittlung von Permeabilitäten für die Durchströmung von salinen Aquiferen mit CO 2 Samuel Jeschke* und Rudolf Eggers DOI: 10.1002/cite.201200208 Für die CCS-Technologie (carbon dioxide capture and storage) ist die Bewertung von potenziellen Speicherhorizonten hin- sichtlich möglicher Injektionsraten erforderlich. Die Ausbreitung des Kohlenstoffdioxids untertage ist im Wesentlichen von der Durchströmbarkeit des Speichergesteins und der Verdrängung des Porenfluids abhängig. Als Maß der Durch- strömbarkeit einer porösen Struktur, im Fall der salinen Aquiferen verschiedene Sandsteine, wird die Permeabilität ver- wendet. Anhand unterschiedlicher Berechnungsansätze werden die experimentell ermittelten Daten ausgewertet und die Permeabilitäten im Vergleich zu bestehenden Pilotstandorten und kommerziellen Anlagen betrachtet. Schlagwörter: Druckverlust, Modellanalyse, Permeation, Schichten Eingegangen: 16. November 2012; revidiert: 25. Februar 2013; akzeptiert: 20. Juni 2013 Experimental Investigation of Permeability in Case of Permeation of Saline Aquifers with CO 2 The carbon dioxide capture and storage (CCS) technology requires the evaluation of potential storage sites under the aspect of possible injection rates. The spreading of the CO 2 displacement front depends on the flow through reservoir rocks and the displacement of pore fluids. As a measure for flow through a porous matrix, like different sandstones in saline aqui- fers, the permeability is commonly used. The gathered experimental data is analyzed by different equations and compared to pilot and commercial storage sites. Keywords: Layers, Model analyses, Permeation, Pressure loss 1 Einleitung Die Einlagerung von CO 2 -reichen verdichteten Abgasen er- fordert eine (stationäre) Durchströmung [1] des Speicherge- steines sowie Verdrängung [2 – 5] des vorhandenen Poren- fluids. Die Permeabilität, als Maß der Durchströmbarkeit, ist ein entscheidender Faktor bei der Wahl des Speicherhori- zonts für die geologische Speicherung anthropogenen Koh- lenstoffdioxids. Um die Injektion, die Druckverteilung im Untergrund und die Ausbreitung der CO 2 -Fahne abschät- zen und berechnen zu können, sind Informationen über das Durchströmungsverhalten von CO 2 im Speichergestein essentiell. Die durch Simulationen [6, 7] erhaltenen Permea- bilitäten sind durch experimentell ermittelte Werte zu bestä- tigen. Für sichere Berechnungen der CO 2 -Verteilungen in Speicherhorizonten sind präzisere Aussagen über das Ver- halten der Fluide in den porösen Gesteinen erforderlich, die aus Versuchen unter realistischen Druck- und Temperatur- bedingungen zu gewinnen sind [8]. Die Durchströmung von Schüttungen und porösen Me- dien kann über verschiedene Ansätze beschrieben werden [9]; diese werden im Nachfolgenden für die Auswertung der Versuchsergebnisse verwendet. Die möglichen spezifischen Volumenströme der jeweili- gen Speicherformation stellen für die gewünschte stationä- re Einlagerung ein Hauptkriterium der Durchführbarkeit und der Kosten dar. Ist die sogenannte Injektivität zu gering, sind zusätzliche Bohrungen erforderlich. Für die Bewertung werden die Permeabilitäten benötigt, die im Fol- genden für zwei exemplarische Gesteinsformationen ermit- telt werden. Chemie Ingenieur Technik Chemie Ingenieur Technik 2013, 85, No. 10, 1605–1611 © 2013 Wiley-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim www.cit-journal.com Samuel Jeschke ([email protected]), Prof. Rudolf Eggers, Technische Universität Hamburg-Harburg, Institut für Thermische Verfahrenstechnik, Eißendorfer Straße 38, 21073 Ham- burg, Deutschland. Permeation 1605

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Forschungsarbeit

Experimentelle Ermittlung von Permeabilitätenfür die Durchströmung von salinen Aquiferenmit CO2

Samuel Jeschke* und Rudolf Eggers

DOI: 10.1002/cite.201200208

Für die CCS-Technologie (carbon dioxide capture and storage) ist die Bewertung von potenziellen Speicherhorizonten hin-

sichtlich möglicher Injektionsraten erforderlich. Die Ausbreitung des Kohlenstoffdioxids untertage ist im Wesentlichen

von der Durchströmbarkeit des Speichergesteins und der Verdrängung des Porenfluids abhängig. Als Maß der Durch-

strömbarkeit einer porösen Struktur, im Fall der salinen Aquiferen verschiedene Sandsteine, wird die Permeabilität ver-

wendet. Anhand unterschiedlicher Berechnungsansätze werden die experimentell ermittelten Daten ausgewertet und die

Permeabilitäten im Vergleich zu bestehenden Pilotstandorten und kommerziellen Anlagen betrachtet.

Schlagwörter: Druckverlust, Modellanalyse, Permeation, Schichten

Eingegangen: 16. November 2012; revidiert: 25. Februar 2013; akzeptiert: 20. Juni 2013

Experimental Investigation of Permeability in Case of Permeation of Saline Aquifers with CO2

The carbon dioxide capture and storage (CCS) technology requires the evaluation of potential storage sites under the aspect

of possible injection rates. The spreading of the CO2 displacement front depends on the flow through reservoir rocks and

the displacement of pore fluids. As a measure for flow through a porous matrix, like different sandstones in saline aqui-

fers, the permeability is commonly used. The gathered experimental data is analyzed by different equations and compared

to pilot and commercial storage sites.

Keywords: Layers, Model analyses, Permeation, Pressure loss

1 Einleitung

Die Einlagerung von CO2-reichen verdichteten Abgasen er-fordert eine (stationäre) Durchströmung [1] des Speicherge-steines sowie Verdrängung [2 – 5] des vorhandenen Poren-fluids. Die Permeabilität, als Maß der Durchströmbarkeit,ist ein entscheidender Faktor bei der Wahl des Speicherhori-zonts für die geologische Speicherung anthropogenen Koh-lenstoffdioxids. Um die Injektion, die Druckverteilung imUntergrund und die Ausbreitung der CO2-Fahne abschät-zen und berechnen zu können, sind Informationen überdas Durchströmungsverhalten von CO2 im Speichergestein

essentiell. Die durch Simulationen [6, 7] erhaltenen Permea-bilitäten sind durch experimentell ermittelte Werte zu bestä-tigen. Für sichere Berechnungen der CO2-Verteilungen inSpeicherhorizonten sind präzisere Aussagen über das Ver-halten der Fluide in den porösen Gesteinen erforderlich, dieaus Versuchen unter realistischen Druck- und Temperatur-bedingungen zu gewinnen sind [8].

Die Durchströmung von Schüttungen und porösen Me-dien kann über verschiedene Ansätze beschrieben werden[9]; diese werden im Nachfolgenden für die Auswertung derVersuchsergebnisse verwendet.

Die möglichen spezifischen Volumenströme der jeweili-gen Speicherformation stellen für die gewünschte stationä-re Einlagerung ein Hauptkriterium der Durchführbarkeitund der Kosten dar. Ist die sogenannte Injektivität zugering, sind zusätzliche Bohrungen erforderlich. Für dieBewertung werden die Permeabilitäten benötigt, die im Fol-genden für zwei exemplarische Gesteinsformationen ermit-telt werden.

ChemieIngenieurTechnik

Chemie Ingenieur Technik 2013, 85, No. 10, 1605–1611 © 2013 Wiley-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim www.cit-journal.com

–Samuel Jeschke ([email protected]), Prof. RudolfEggers, Technische Universität Hamburg-Harburg, Institut fürThermische Verfahrenstechnik, Eißendorfer Straße 38, 21073 Ham-burg, Deutschland.

Permeation 1605

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2 Material und Methoden

Das R&I-Fließbild der Versuchsanlage ist in Abb. 1 dar-gestellt und beinhaltet als Hauptkomponenten die Gas-versorgung, Pumpeneinheit (ISCO 1000D), Probenhalte-rung und Messtechnik. Die Hochdruckspritzenpumpe stellteinen maximalen Betriebsdruck von 13,8 MPa sowie einemaximale Förderleistung von 400 mL min–1 bereit. DieDrucksensoren (PI-02, PI-03) weisen einen Messbereichvon 0 – 25 MPa mit einer Genauigkeit von 0,5 % v. EW auf.Bei den Temperaturmessstellen (TI-01 bis TI-04) wer-den handelsübliche PT100-Widerstandsthermometer derGenauigkeitsklasse A eingesetzt. Die Massenstrommessungerfolgt anhand eines Coriolis-Massendurchflussmessers miteinem Messbereich von 0,02 bis 0,6 kg min–1 bei einer maxi-malen relativen Messunsicherheit von 0,2 %. Die Differenz-drucksensoren (DP-01, DP-02) vom Typ LD301 weisen zweiunterschiedliche Messbereiche (0 – 2,5 MPa, 0 – 15 MPa) miteiner Genauigkeit von 0,0375 % sowie von 0,075 % ab 10 %des Messbereichsendwerts auf. Die Verwendung der Diffe-renzdrucksensoren (DP-01, DP-02) erfolgt wahlweise an-hand des benötigten Messbereichs. Die Temperaturrege-lung des Einhänge- und Wärmethermostaten (Julabo ME,Lauda E10) erfolgt jeweils mit einer Temperaturkonstanzvon ±0,01 K.

Die eigens konstruierte Probenhalterung setzt sich auszwei Halbschalen (Material: 1.4301) zusammen und wirdüber einen handelsüblichen O-Ring (Material: NBR) sowieeine FPM-Folie abgedichtet. Es können Proben mit einemDurchmesser von 30 mm und einer Länge von bis zu200 mm untersucht werden. Der Ablauf der experimentel-len Untersuchung ist mit Druckaufbauphase, Erreichen derstationären Durchströmung, stationärer Durchströmungund Entspannungsphase gegeben.

3 Grundlegende Berechnungsansätze

Die Auswertung der Ergebnisse erfolgt anhand üblicherBerechnungsansätze nach Darcy, Darcy mit Forchheimer-Korrektur, Hagen-Poiseuille, Kozeny-Carman und Navier-Stokes. Die Forchheimer-Korrektur berücksichtigt dendynamischen Staudruck innerhalb der porösen Matrix underhöht durch den abgezogenen, geschwindigkeitsbedingtenDruckverlust die ermittelte Permeabilität. Die eingehendenStoffdaten für CO2 werden nach Span und Wagner ermittelt[10]. Die Auswertung der eindimensionalen Navier-Stokes-Gleichung (implementiert in SolidWorks FlowSimulator2011 SP2.0) erfolgt ebenfalls über die Permeabilitätsbezie-hung nach Darcy, da anhand der Simulation, mit vorgegebe-nen Druckdifferenzen aus den Versuchen, der berechneteMassen- bzw. Volumenstrom in die Bestimmung der Per-meabilität eingeht. Als poröses Medium wird innerhalb derSoftware ein orthotroper, laminar durchströmter und zylin-drischer Körper definiert, der einen Strömungswiderstandin Abhängigkeit des Porendurchmessers aufweist. Die Pro-bengeometrien der Simulation entsprechen den Maßen derexperimentell untersuchten Proben. Die Implementierungder benötigten CO2-Stoffdaten erfolgt in SolidWorks inForm eines Realgases.

Die Bestimmungsgleichungen der unterschiedlichen Be-rechnungsansätze sind Standardwerken der Fachliteratur[9, 11 – 13] entnommen und nachfolgend mit den benötig-ten Eingangsgrößen dargestellt.

Darcy-Permeabilität

Voraussetzung für die Berechnung nach Darcy ist eine lami-nare Durchströmung gerader und paralleler Kapillaren [9].Die Bestimmung der Permeabilität K erfolgt mit den Grö-ßen Massenstrom �M, dynamische Viskosität des Fluids g,

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ISCO 1000D

CO2

01 01

Proben-halterung

V-2V-3

01∆P

V-4

V-5

V-1

Gasmischungen

04

02

03

02TIPI

PI

PIC TI

TIC

03TI

Ansteuerung via Labview

PC

Dosierventil V-6

Lauda E10

Julabo ME

01FI

02∆P

Abbildung 1. R&I-Fließbild der Versuchsanlage.

1606 S. Jeschke, R. Eggers

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Länge der Probe L, Dichte des Fluids q, Druckdifferenz überder Probe DP sowie dem freien Querschnitt A. Die Bezie-hung für die Ermittlung der Permeabilität mit den genann-ten Größen ist in Gl. (1) angegeben.

K ��MgL

qDPA(1)

Darcy-Permeabilität mit Forchheimer-Korrektur

Der Gültigkeitsbereich der Darcy-Permeabilität sowie derDarcy-Permeabilität mit Forchheimer-Korrektur [9] wird an-hand einer speziell für poröse Körper gebildeten kapillarenReynolds-Zahl ReK, aus Permeabilität K, Fluidgeschwindig-keit w und kinematischer Viskosität m, überprüft (s. Gl. (2)).

ReK � w����K

m(2)

Für einen Bereich der kapillaren Reynolds-Zahl von 0,1bis 100 gilt die Forchheimer-Korrektur. Unterhalb einerkapillaren Reynolds-Zahl von 0,1 liegt eine rein laminareDurchströmung nach Darcy vor. Die Strömung durch dieFormation Buntsandstein weist in den experimentellenUntersuchungen kapillare Reynolds-Zahlen im Bereich von0,28 bis 1,03 auf und erfüllt den Gültigkeitsbereich für dieBestimmung der Permeabilität nach Darcy mit Forchhei-mer-Korrektur. Für die Strömung durch die Formation Rot-liegend betragen die kapillaren Reynolds-Zahlen 0,01 bis0,04 in den Untersuchungen. Die Bestimmung der Permea-bilität für die Formation Rotliegend kann aufgrund der auf-gezeigten Gültigkeitsbereiche nach Darcy erfolgen. Die Be-stimmung der Darcy-Permeabilität mit Forchheimer-Korrektur KF erfolgt iterativ nach Gl. (3).

������KF

�qw2

DPL

� g

wq������KF

� � 0�55 (3)

Hagen-Poiseuille-Permeabilität

Die Modellvorstellung eines porösen Körpers als ein Bündelvon kreisrunden Kapillaren, welches der Porosität entspre-chend eine bestimmte Fläche ausfüllt, ermöglicht die Erwei-terung der standardisierten Hagen-Poiseuille-Gleichung fürdie Durchströmung eines Rohres durch ein Gas auf einRohrbündel [12, 13]. Für die Bestimmung werden derhydraulische Durchmesser bzw. der hydraulische Radius rh

einer Kapillaren (der Porendurchmesser), die Porosität e,die Tortuosität s sowie eine von der Knudsen-Zahl abhän-gige Funktion f(Kn) benötigt (Gl. (4)).

K � r2he

8sf �Kn� (4)

Die von der Knudsen-Zahl abhängige Funktion mit denweiteren Koeffizienten b1, b2 und b10 im Spezialfall der aus-

gebildeten Schlupfströmung ist in den Gln. (5) – (7) wieder-gegeben.

f Kn� � � 1 � b1� � 1 � 4Kn1 � b2Kn

� �(5)

b1 � b10

2p

arctan b11Knb12

� �(6)

b10� 64

15p(7)

Die in Gl. (6) benötigten Koeffizienten sind mit b11= 4,0

und b12= 0,4 einzusetzen [13].

Permeabilität nach Kozeny-Carman

Wird die fluidunbezogene Permeabilität K∞ einer Schüt-tung (Gl. (8)) bei laminarer Strömung mit Gl. (4) abgegli-chen, folgt für K∞ Gl. (9) [11 – 13].

K � K∞ f �Kn� (8)

K∞ � r2he

8s(9)

Für die Bestimmung der fluidunbezogenen Permeabilitätin Gl. (9) ist der hydraulische Radius (Gl. (10)) mit der spe-zifischen Oberfläche eines Partikels SV erforderlich.

rh � 2SV

e1 � e

� �(10)

Die von dem Fluid unabhängige Kozeny-Carman-Glei-chung folgt aus Gl. (9) und (10) und ist in Gl. (11) dar-gestellt.

������K∞e

�� 1

SV�����2s

� e1 � e

� �(11)

4 Verwendetes Probenmaterial

Das verwendete Probenmaterial umfasst zwei Lithotypen:silikatischer und vorwiegend silikatischer Sandstein der For-mationen Mittlerer Buntsandstein (Sm) und Oberes Rot-liegend (Ro). Die Sandsteine aus den Formationen unter-scheiden sich in der auftretenden Porosität sowiePorenradienverteilung. Die mittlere Porosität der unter-suchten Sandsteine aus der Formation des Buntsandsteinsbeträgt 25 %, die aus der Formation Rotliegend 8 % (Hg-Porosimetrie). Die Porenradienverteilung ist exemplarischin Abb. 2 gezeigt und weist die mittleren Porenradien derSandsteine aus dem Buntsandstein von 16,5 lm sowie ausdem Rotliegend mit 0,25 – 1,52 lm aus.

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Die Korngrößen der untersuchten Formationen wurden fürdie Auswertung im Rahmen üblicher Werte der Gesteins-typen zu 20 lm (Rotliegend) und 70 lm (Buntsandstein)festgelegt [9]. Die verwendeten Werte der Tortuosität betra-gen 1,4 (Rotliegend) sowie 1,1 (Buntsandstein) und wurdenunter dem Gesichtspunkt der Porositäten und Korngrößenabgeschätzt.

5 Ergebnisse

Die Ermittlung der Permeabilitäten teilt sich aufgrund derbeiden Lithotypen mit den charakteristischen Eigenschaf-ten in zwei Bereiche auf. Die Formation Rotliegend weistbei anliegenden Druckdifferenzen von 3,3 – 4,8 MPa Mas-senströme von 0,35 bis 0,88 g s–1 auf. Für die FormationBuntsandstein ergeben sich, bei im Vergleich zu der For-

mation Rotliegend geringen Druckdifferenzen von0,01 – 0,035 MPa, erhöhte Massenströme von 1,19 bis4,33 g s–1. Die für fünf stationäre Punkte ausgewerte-ten Daten der Formation Buntsandstein sind im Hin-blick auf Gasgeschwindigkeit, Massenstrom, Druckgra-dient, Vorkammerdruck sowie Differenzdruck inAbb. 3 dargestellt.

Der Vorkammerdruck wurde mit 12 MPa bzw.12,5 MPa gewählt und konstant gehalten. Die Gasge-schwindigkeiten korrespondieren mit den sicheinstellenden Massenströmen sowie der Probenlänge.Ein Ausschnitt eines Versuchslaufs der Formation Bunt-sandstein (Probenlänge = 145 mm) ist in Abb. 4 dar-gestellt. Die Ergebnisse zeigen die Schwankung derberechneten Darcy-Permeabilität sowie des Durchläs-sigkeitsbeiwerts. Der Wertebereich der berechnetenPermeabilitäten in Abb. 4 beträgt 5000 bis 8000 mD(1 mD = 9,869233 · 10–16 m2), das Profil des Durchlässig-keitsbeiwerts folgt dem Permeabilitätsverlauf.

5.1 Rotliegend

Aus der Auswertung der fünf stationären Punkte der For-mation Rotliegend resultieren mit den unterschiedlichenAnsätzen Permeabilitäten im Bereich von 0,17 bis 12,8 mD.Die Auswertung nach Darcy ergibt einen mittleren Wertvon 8,52 ± 4,68 mD; die anhand der Simulation (SolidWorksFlowSimulator) ermittelten Massenströme ergeben eineDarcy-Permeabilität von 10,38 ± 2,72 mD. Die von dem Mas-senstrom unabhängigen Berechnungsansätze nach Hagen-Poiseuille und Kozeny-Carman weisen die gleiche Größen-ordnung auf und liegen für den verwendeten Porendurch-messer (d = 1,52 lm) bzw. die Korngröße (dS= 20 lm) imBereich der Standardabweichung der mit Darcy aus-gewerteten Messdaten. Die berechneten Werte für die hete-rogene Formation Rotliegend mit Porendurchmessern von0,25 und 0,50 lm ergeben im Vergleich zu den experimen-

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0

0,05

0,1

0,15

0,2

0,25

0,3

0,0010,010,11101001000

Rotliegend Buntsandstein

Porenradius [µm]

Log

Diffe

ren�

al In

trus

ion

[mL/

g]

Abbildung 2. Exemplarische Porenradienverteilung der FormationenBuntsandstein und Rotliegend.

Permeabilität nach Dary [md]:

0 2 4 6 8 10 12 14

51 mm; 1

51 mm; 2

51 mm; 3

145 mm; 1

145 mm; 2

Gasgeschwindigkeit [m/min]:

Massenstrom [g/s]:

Druckgradient [MPa/dm]:

Vorkammerdruck [MPa]:

Differenzdruck [100·MPa]:Abbildung 3. Strö-mungsverhältnisse derBuntsandsteinversuche(L = 51 mm, L = 145 mm).

1608 S. Jeschke, R. Eggers

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tellen Darcy-Permeabilitäten zu geringe Werte. Die Streu-ung der berechneten Werte nach Hagen-Poiseuille undKozeny-Carman ist auf geringfügige Druck- und Tempera-turschwankungen und die daraus resultierenden Änderun-gen der eingehen Stoffdaten von CO2 zurückzuführen. DieÜbersicht der Permeabilitätsergebnisse mit den Standard-abweichungen der Formation Rotliegend ist in Tab. 1 aufge-führt.

5.2 Buntsandstein

Für die Formation Buntsandstein ergeben die fünf stationä-ren Phasen Permeabilitäten im Bereich von 5575,6 bis8552,8 mD. Wird eine laminare Durchströmung der Probenangenommen und die Auswertung nach Darcy vorgenom-men, ergibt sich eine Permeabilität von 5575,6 ± 2144,3 mD.Unter Anwendung der Forchheimer-Korrektur, mit Berück-sichtigung der turbulenten Strömungsverhältnisse, ergibtsich eine im Vergleich erhöhte Permeabilität von7395,9 ± 2182,6 mD. Der Porendurchmesser von d = 33 lmführt zu einer Permeabilität nach Hagen-Poiseuille von

8552,8 ± 0,9 mD sowie die Korngröße vondS = 70 lm nach Kozeny-Carman zu8445,4 ± 1,1 mD. Die Varianz der fluidunabhän-gigen Berechnungsansätze ist ebenfalls auf ge-ringe Druck- und Temperaturschwankungen zu-rückzuführen. Tab. 2 zeigt die berechnetenPermeabilitäten der Formation Buntsandstein.

5.3 Fehlerbetrachtung

Die Ungenauigkeiten der Messgeräte führen zueiner Varianz der Messergebnisse, die im Fol-genden mittels des Gauß‘schen Fehlerfortpflan-zungsgesetzes für die Permeabilitätsauswertungnach Darcy bestimmt wird. Die in die Berech-nung der Darcy-Permeabilität eingehenden Grö-ßen sind in Tab. 3 wiedergegeben.

Der Druck (Vorkammerdruck) wird mit12 MPa für beide Lithotypen angesetzt, die weite-

ren Größen unterscheiden sich je nach Formation. Die Mas-senströme werden mit 0,5 g s–1 (Rotliegend) und 3 g s–1

(Buntsandstein) berücksichtigt, die Länge der Proben wirdmit 40 mm (Rotliegend) und 200 mm (Buntsandstein) ein-gesetzt. Die Druckdifferenzen werden für die Formationenmit 3 MPa (Rotliegend) sowie 0,02 MPa (Buntsandstein) be-rücksichtigt. Die Bestimmung der Darcy-Permeabilitäten er-folgt mit den angegebenen Daten mit einer Varianz von± 0,22 mD für die Formation Rotliegend sowie ± 1535 mDfür die Formation Buntsandstein. Die hohe Varianz der For-

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0

1000

2000

3000

4000

5000

6000

7000

8000

9000

0 2 4 6 80,0E+00

2,0E-04

4,0E-04

6,0E-04

8,0E-04

1,0E-03

1,2E-03

Perm

eabi

lität

[mD]

Durc

hläs

sigk

eits

beiw

ert [

m/s

]

Zeit [min]

DurchlässigkeitsbeiwertPermeabilität

Abbildung 4. Beispielhafter Verlauf der Darcy-Permeabilität und des Durchlässig-keitbeiwerts im Versuchslauf Buntsandstein (L = 145 mm).

Tabelle 1. Permeabilitätsergebnisse der Formation Rotliegend.

Permeabilität nachPermeabilität[mD]

Standardabweichung[mD]

Darcy 8,5175 ± 4,6759

Darcy mittels Navier-Stokes 10,3836 ± 2,7212

Hagen-Poiseuille d = 0,25 lm 0,1733 ± 0,0005

Hagen-Poiseuille d = 0,50 lm 0,5972 ± 0,0008

Hagen-Poiseuille d = 1,52 lm 5,0202 ± 0,0040

Kozeny-Carman dS = 20 lm 12,8618 ± 0,0239

Tabelle 2. Permeabilitätsergebnisse der Formation Buntsandstein.

Permeabilität nachPermeabilität[mD]

Standardabweichung[mD]

Darcy 5575,6 ± 2144,3

Darcy mit Forchheimer 7395,9 ± 2182,6

Hagen-Poiseuille d = 33 lm 8552,8 ± 0,9

Kozeny-Carman dS = 70 lm 8445,4 ± 1,1

Tabelle 3. Randbedingungen zur Berechnung nach demGauß’schen Fehlerfortpflanzungsgesetz.

Größe Mittelwert Einheit

Druck 12 MPa

Massenstrom (Rotliegend) 0,5 g s–1

Massenstrom (Buntsandstein) 3 g s–1

Länge (Rotliegend) 40 mm

Länge (Buntsandstein) 200 mm

Druckdifferenz (Rotliegend) 3 MPa

Druckdifferenz (Buntsandstein) 0,02 MPa

Permeation 1609

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mation Buntsandstein ist auf dieDruckdifferenzmessung zurück-zuführen, die bei 0,8 % des Mess-bereiches (DP-01) erfolgt undtrotz der hohen Messgenauigkeitvon 0,0375 % v. EW die Messun-sicherheit signifikant erhöht.

5.4 Zusammenfassung

Für jede Formation wurden fünf stationäre Phasen ausge-wertet und zeigen die Unterschiede der Gesteinshorizonteauf. Die unterschiedlichen Berechnungsansätze weisen,sowohl fluidbezogen als auch fluidunbezogen, einen ähn-lichen (Hagen-Poiseuille mit d = 0,25 lm und 0,50 lm) bzw.gleichen Wertebereich auf. Der Formation Rotliegendkonnte eine Darcy-Permeabilität von 8,52 ± 4,68 mD, miteiner Porosität von 8 % und einem Porendurchmesser von0,5 lm, zugeordnet werden. Für die Formation Buntsand-stein ergab sich unter Berücksichtigung der turbulentenStrömungsverhältnisse innerhalb der porösen Struktur einemit Forchheimer korrigierte Darcy-Permeabilität von 7395,9± 2182,6 mD. Die Porosität ist mit 26 % und der Poren-durchmesser mit 33 lm gegeben. Die mittleren Permeabili-täten mit den auftretenden Standardabweichungen, Berech-nungsansätzen sowie eingehenden Porositäten undPorendurchmessern sind für die verwendeten Formationenin Tab. 4 dargestellt.

6 Diskussion

Die hohe Standardabweichung der experimentellen Per-meabilitätswerte für die Formation Buntsandstein ist zumeinem auf die verbleibende Messunsicherheit des Differenz-druckmessgeräts zurückzuführen, zum anderen resultiertdie Messunsicherheit aus einer natürlichen Streuung, da essich um Naturmaterial handelt. Die Messunsicherheitbeträgt 72 % (± 1535 mD zu ± 2144 mD) der Varianz desmittleren Permeabilitätswerts und ist für weitere Berech-nungen zu berücksichtigen.

Für die Formation Rotliegend zeigt sich mit der Streuungder Permeabilitäten von ca. 5 bis 15 mD eine (prozentual)erhöhte Varianz der Ergebnisse um den Mittelwert, als esfür die Ergebnisse der Formation Buntsandstein der Fall ist.Die Messunsicherheit für die Formation Rotliegend von± 0,22 mD beeinflusst hierbei den ermittelten Bereich derPermeabilitäten, aufgrund des geringen Verhältnisses zudem Permeabilitätsintervall (± 0,22 mD zu 5 – 15 mD) bzw.zu der mittleren Abweichung (± 0,22 mD zu ± 4,68 mD),nicht. Die bestimmten Permeabilitäten können für Berech-nungen innerhalb eines Gesteinshorizonts Rotliegend ver-wendet werden.

Die ermittelten Permeabilitätswerte markieren die jewei-ligen Extrema der Buntsandsteinpermeabilitäten im Ver-

gleich zu bestehenden Versuchsstandorten sowie kommer-ziell genutzten Speicherstätten. Für den PilotstandortKetzin werden Permeabilitäten im Bereich von 500 bis1000 mD [6, 14], bei einer vorliegenden mittleren Porositätvon 23 %, angegeben und stellen mit Snøhvit (K > 500 mD[15]) den mittleren Bereich der auftretenden Permeabi-litäten dar. Die untere Grenze liegt in InSalah mit ca.1 – 10 mD [15] bei vergleichsweise hohen Porositäten von 13bis 20 % vor [16]. Diese Permeabilitäten konnten mit demhier untersuchten Sandstein Rotliegend und CO2 als strö-mendem Fluid ebenfalls, wenn auch bei einer geringerenPorosität von 8 %, ermittelt werden. Etwas oberhalb sind diePermeabilitäten der natürlichen CO2-Lagerstätte in Lad-brook Grove (52 mD) und Katnook (28 mD) anzuordnen[17]. Die obere Grenze des Permeabilitätsbereichs wurde imSleipnerfeld der Utsiraformation mit 1000 bis 8000 mD undeiner Porosität von 35 bis 40 % festgestellt [18]. Die experi-mentell ermittelten Daten des Buntsandsteins geben denoberen Bereich dieses hohen Permeabilitätsbereichs mit imMittel 7395,9 mD wieder.

Die aus den Untersuchungen ermittelten Daten fügensich in die bestehende Bandbreite für reale Speicherstand-orte (Pilotprojekte und kommerzielle Standorte) ein. ImBesonderen ist die Formation Buntsandstein aufgrund derhohen Permeabilität und Porosität ein äußerst geeigneterSpeicherhorizont. Für die Simulation des nachströmendenKohlenstoffdioxids zu der Ausbreitungsfront können dieermittelten Permeabilitäten in Kombination mit der Sätti-gung des Gesteins [5] eingesetzt werden.

Die Berechnung von notwendigen Druckdifferenzen fürdie Durchströmung von Gesteinen ist je nach dem Wertebe-reich der kapillaren Reynolds-Zahl nach Darcy bzw. Darcymit Forchheimer-Korrektur auszuführen, da die fluidunbe-zogenen Berechnungsansätze eine hohe Sensitivität bezüg-lich der eingehenden Kapillar- und Korndurchmesser zei-gen.

Das diesem Beitrag zugrundeliegende Vorhaben wurdemit Mitteln des Bundesministeriums für Wirtschaftund Technologie unter dem Förderkennzeichen0327790F gefördert.

www.cit-journal.com © 2013 WILEY-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim Chemie Ingenieur Technik 2013, 85 No. 10, 1605–1611

Tabelle 4. Übersicht der mittleren Permeabilitätsergebnisse der Versuchsauswertung mit Standard-abweichung.

Permeabilität[mD]

berechnet nach Porosität[%]

Porendurchmesser[lm]

Rotliegend 8,52 ± 4,68 Darcy 8 0,5

Buntsandstein 5575 ± 2144 Darcy 26 33

Buntsandstein 7396 ± 2183 Darcy & Forchheimer 26 33

1610 S. Jeschke, R. Eggers

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Formelzeichen

A [m2] Flächeb [–] GleichungsparameterK [m2] PermeabilitätKn [–] Knudsen-ZahlL [m] Durchströmungslänge�M [kg s–1] Massenstrom

DP [Pa] Druckdifferenzr [m] RadiusRe [–] Reynolds-ZahlS [m2] spezifische Oberflächew [m s–1] Geschwindigkeit

Griechische Symbole

e [–] Porositätg [Pa s] dynamische Viskositätm [m2s–1] kinematische Viskositätq [kg m–3] Dichtes [–] Tortuosität

Indizes

K kapillarF mit Forchheimer-Korrekturh hydraulisch0, 1, 2 Nummerierung der Gleichungsparameter∞ fluidunbezogenV partikelbezogen

Literatur

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Chemie Ingenieur Technik 2013, 85, No. 10, 1605–1611 © 2013 Wiley-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim www.cit-journal.com

Permeation 1611