Vierwellenmischen und Anwendungen

Rene Costard

Seminar Moderne Optik, WS 2007/200821.01.2008

Inhalt

1 Ausgewahlte Grundlagen der Nichtlinearen Optik

2 VierwellenmischenEntartetes VierwellenmischenHolographic-Grating SpectroscopyCARS

GrundlegendesCARS-Mikroskopie

Zusammenfassung

3 Literatur

Die nichtlineare Wellengleichung

Maxwell-Gleichungen im Dielektrikum enthalten ~D = ε0~E + ~P

→ Lineare Optik: ~P = ε0χ~E(∆− n2

c2

∂2

∂t2

)~E (~r , t) = 0

Großere elektrische Feldstarken → kein linearer Zusammenhangzwischen ~P und ~E

~P = ε0(χ(1)~E + χ(2)~E ~E + χ(3)~E ~E ~E + · · · )

Nichtlineare Wellengleichung(∆− n2

c2

∂2

∂t2

)~E (~r , t) = µ0

∂2

∂t2~PNL(~r , t)

Nichtlineare Beitrage zur Polarisation

χ(2)

Nur in Medien ohne InversionssymmetrieZweite Harmonische, Summen- & Differenzfrequenzerzeugung

ω1

ω1

2ω1

ω1

ω2 ω1 + ω2 ω1

ω2

ω1 − ω2

χ(3)

Existiert in allen MedienWenn χ(2) 6= 0 gilt i.A.

∣∣χ(3)∣∣� ∣∣χ(2)

∣∣Enthalt Kombinationen von 3 Frequenzen → 48 TermeFur uns interessant wegen Vierwellenmischung

Nichtlineare Beitrage zur Polarisation

χ(2)

Nur in Medien ohne InversionssymmetrieZweite Harmonische, Summen- & Differenzfrequenzerzeugung

ω1

ω1

2ω1

ω1

ω2 ω1 + ω2 ω1

ω2

ω1 − ω2

χ(3)

Existiert in allen MedienWenn χ(2) 6= 0 gilt i.A.

∣∣χ(3)∣∣� ∣∣χ(2)

∣∣Enthalt Kombinationen von 3 Frequenzen → 48 TermeFur uns interessant wegen Vierwellenmischung

Vierwellenmischen

Nichtlinearer Effekt mit vier wechselwirkendenelektromagnetischen Wellen:

~P(3) = ε0χ(3)~E1

~E2~E3 bzw. P

(3)i = ε0χ

(3)ijklE1,jE2,kE3,l

Energieerhaltung: ω4 = ±ω1 ± ω2 ± ω3

Phasenanpassung: ~k4 = ±~k1 ± ~k2 ± ~k3

Beispiele:

ω1

ω2

ω3

ω4 ω1

ω2

ω4

ω3

Entartetes Vierwellenmischen

Entarteter Fall:

ω1 = ω2 = ω3 = ω4 → |~k1| = |~k2| = |~k3| = |~k4|

Aber: Unterschiedliche Richtungen fur ~ki moglich

Losung der Nichtlinearen Wellengleichung mit

P(3)(ω) = P(3)(~k1, ~k2,−~k3, ω) + P(3)(~k1,−~k2, ~k3, ω)+

+ P(3)(−~k1, ~k2, ~k3, ω)

Einfaches physikalisches Bild: Zwei Wellen interferieren imMedium, dritte Welle erfahrt Bragg-Reflexion

Entartetes Vierwellenmischen: Anschauliche Erklarung

Prinzip (Shen [1]: ~k1,2,3,4 ↔ ~k1,1′,i ,s)

~ks = ~k ′1 ± (~k1 − ~ki )

Allgemein: ~ks = ~kin ± (~kint1 − ~kint2)

Energieerhaltung i.a. nur von −~ki erfullt

Entartetes Vierwellenmischen: Anschauliche Erklarung

Prinzip (Shen [1]: ~k1,2,3,4 ↔ ~k1,1′,i ,s)

~ks = ~k ′1 ± (~k1 − ~ki )

Allgemein: ~ks = ~kin ± (~kint1 − ~kint2)

Energieerhaltung i.a. nur von −~ki erfullt

Holographic-Grating Spectroscopy

Wiersma & Duppen, Science 1987: [2]

Streifenmuster I (x) ∝ cos(

2πΛ x + Φ12

)mit Λ = λ/(2 sin Θ)

Ubertragung des Prinzips auf kurze Lichtimpulse

Holographic-Grating Spectroscopy: Experiment

Mogliche Messgroßen: T1 und T2

Je nach Experiment konnen Zeiten T1 und/oder T ∗2 entscheidendsein:

Relaxation angeregter Zustande: T1

→ homogene & inhomogene Verbreiterung

ω

g(ω)

ω0ω

g(ω)

ω0

Phasenverlust (pure dephasing): T ∗2→ Dephasierungszeit T2: 1

T2= 1

T∗2+ 1

2T1

Holographic-Grating Spectroscopy: Ergebnisse I

t12 = 0: Transiente Gitter

Raumliche Modulation des komplexen BrechungsindexNur Information uber T1

Beispiel: Pentacen in Naphtalin (1,5K)

a

b

cd

T1(d) = 33psT1(b) = 51ps

t12 6= 0 → Photonenechos: Dephasierungszeit T2

Holographic-Grating Spectroscopy: Ergebnisse II

Optische Anregung in Halbleitern → Exzitonen

Diffusion → Zerfall des Gitters mit

1/T = 1/T1 + (4π2/Λ2)D

→ Bestimmung der Diffusionskonstanten D

Beispiel: Kristallines Anthracen bei 10K → D = 1.8cm2/s

CARS

= Coherent Anti-Stokes Raman Scattering

ωvib

ωP

ωs ≈ ωP − ωvib

ωP

ωa ≈ ωP + ωvib

Koharente Anregung einer Polarisation im Medium mitωDiff = ωP − ωs

Abfragen der Polarisation mit ωP → koharentes Signalωa = 2ωP − ωs

CARS: Phasenanpassung

Koharenz bietet den Vorteil gerichteter Signale, allerdings mussPhasenanpassung gewahrleistet sein:

~ka = 2~kP − ~ks

In Gasen

~kP~kP

~ks~ka

In Kondensierter Materie: Dispersion dn/dλ < 0

~kP~kP

~ks~ka

~kP~kP

~ks~ka

CARS: Phasenanpassung

Koharenz bietet den Vorteil gerichteter Signale, allerdings mussPhasenanpassung gewahrleistet sein:

~ka = 2~kP − ~ks

In Gasen

~kP~kP

~ks~ka

In Kondensierter Materie: Dispersion dn/dλ < 0

~kP~kP

~ks~ka

~kP~kP

~ks~ka

CARS: Phasenanpassung

Koharenz bietet den Vorteil gerichteter Signale, allerdings mussPhasenanpassung gewahrleistet sein:

~ka = 2~kP − ~ks

In Gasen

~kP~kP

~ks~ka

In Kondensierter Materie: Dispersion dn/dλ < 0

~kP~kP

~ks~ka

~kP~kP

~ks~ka

CARS: Experimentelle Techniken

Scanning-CARS Multiplex-CARS

Spektral schmalbandigeStrahlung

Durchstimmen von ωs

Gute spektrale Auflosung

SchmalbandigerPumplaser, breitbandigerStokeslaser

Schnelle Messung moglich

CARS: Spektroskopie

Signal:

I ∝∣∣χ(3)

∣∣2, χ(3) = χ

(3)NR + χ

(3)R , χ

(3)R = a

(ωP−ωs−ωvib)+iΓ

CARS-Mikroskopie - Warum CARS?

Sehr gute Auflosung in Fluoreszenzmikroskopie, aber meistAnfarben notwendig → Probleme:

Praparation der Proben

Anderungen der Probeneigenschaften

Ausbleichen der Farbstoffe

Alternative Kontrastmethoden durch:

Phasenkontrast-Mikroskopie (keine chemische Selektivitat)

Infrarot-Mikroskopie (geringe Auflosung), Raman-Mikroskopie(große Intensitaten notig)

CARS-Mikroskop

Zumbusch & Volkmer, Physik Journal, Juli2005. [3]

Voraussetzung fur Signalentstehung:Phasenanpassung → moglich durchMikroskopobjektive mit großer NA

Cheng et al., Biophys. J., July 2002. [4]

CARS-Mikroskopie: Raumliche Auflosung

Polystyrolkugeln in wassriger Losung, dargestellt durchC=C-Streckschwingung (1595cm−1)

Zumbusch & Volkmer, Physik Journal, Juli 2005. [3]

→ Laterale Auflosung: 340nm, axiale Auflosung: 1.2µm(λP > 780nm)

CARS-Mikroskopie: In-Vivo Bildaufnahme mit Video-Rate

Evans et al., PNAS, November 2005.

http://www.pnas.org/cgi/content/abstract/102/46/16807 (→ Supporting Information), [4]

Zusammenfassung

Vierwellenmischen als nichtlinearer optischer Effekt 3.Ordnung

Nichtlineare Polarisation als Quellterm in der WellengleichungNotwendigkeit der Phasenanpassung

Bestimmung der Dynamik mit Holographic-GratingSpectroscopy

Relaxation von Schwingungszustanden (T1)Diffusion von Exzitonen

CARS

SpektroskopieMikroskopie

Weitere Anwendungsgebiete des Vierwellenmischens

Hier wurde nur ein sehr kleiner Ausschnitt der Moglichkeitengezeigt, weitere Anwendungsgebiete des Vierwellenmischens sindu.a.:

Erzeugung durchstimmbarer infraroter und ultravioletterStrahlung

Phasenkonjugation

Photonenechos → Untersuchung der Dephasierungszeit T2

. . .

Literatur I

[1] Y. R. Shen.The Principles of Nonlinear Optics.Wiley-Interscience, 1984.

[2] D.A. Wiersma and K. Duppen.Picosecond Holographic-Grating Spectroscopy.Science, 237:1147–1154, September 1987.

[3] Zumbusch Andreas and Andreas Volkmer.Einblick in das Unsichtbare.Physik Journal, 4(7):31–37, Juli 2005.

Literatur II

[4] Conor L. Evans, Eric O. Potma, Mehron Puoris’haag, DanielCote, Charles P. Lin, and X. Sunney Xie.Chemical imaging of tissue in vivo with video-rate coherentanti-Stokes Raman scattering microscopy.Proceedings of the National Academy of Sciences,102(46):16807–16812, 2005.

[5] Andreas Zumbusch, Gary R. Holtom, and X. Sunney Xie.Three-Dimensional Vibrational Imaging by CoherentAnti-Stokes Raman Scattering.Phys. Rev. Lett., 82(20):4142–4145, May 1999.

[6] Ji-Xin Cheng, Y. Kevin Jia, Gengfeng Zheng, and X. SunneyXie.Laser-Scanning Coherent Anti-Stokes Raman ScatteringMicroscopy and Applications to Cell Biology.Biophys. J., 83(1):502–509, 2002.