A) Hintergrund, Projektorganisation B) Experimentelles und ... · Verbundprojekt...

S. H. Eberle, S. Reicherter, R. Freyas Heinrich Sontheimer Laboratorium, TZW Karlsruhe

A) Hintergrund, Projektorganisation

B) Experimentelles und analytisches Programm

C) Auswaschung PAK‘s und Schwermetalle

D) Bestimmung der Quellstärke

Verbundprojekt Sickerwasserprognose

Eine erste Auswertung

Struktur des Förderschwerpunkts

Schwerpunkt:

„Quell-stärke“

Schwerpunkt:

„Transport-prognose“

Groß-lysimeter

Referenz-materialien

41 + 10 Projekte aus den Fachbereichen:

Abfallwirtschaft (12) Hydrogeologie/Hydrologie (9)

Bodenkunde (6) Wasserchemie/Analytik (9)

Ingenieurbüros (7) Mineralogie/Geochemie (6)

Baustoffe (2) Mathematik/Physik (2)

Wissensch. Koordination

PtWT+EBMBF/UBAFachbeirat


analytisches Programm, Visualisation der Ergebnisse


I. Summenparameter: el. Leitf., pH, DOC, Keimzahl

II. Anorg. Ionen: Na, K, Ca, Mg, Cl, NO3, SO4

III. Schwermetalle : Cr, Cu, Ni, Zn

IV. PAKs: Acenaphthen, Anthracen, Fluoren, Pyren

Phenanthren, Fluoranthen, ΣΣΣΣ15 PAK et al.

Visualisation der ErgebnisseParameter über Zeit

Parameter über W/F-Verhältnis


Referenzmaterialien, hergestellt von BAM


• Hausmüllverbrennungsasche

• Bauschutt

• Altlastboden

• Quellstärke von 12 weiteren Materialien bei LUA NRW (auch mit Variation der Korngröße)


SiWa-Großlysimeteranlagen

GSF: GSF München/Garching: FZJ: Forschungszentrum Jülich;LUA: Landesumweltamt, Nordrhein-Westfahlen

01.02.200515.11.200422.11.200417.04.2004Dokumentiert bis

7789809801100Betriebstage

2036

1985

0,5 m

1,25 m

2,0 m x 1,0 m2

11.3.02

4

GSF

Transport

2520

1880

0,5 m

~

2,0 m x 0,1 m2

11.3.02

3

GSF

Quellstärke

875

778

0,5 m

~

1,5 m x 1,5 m2

16.12..02

3 (18)

LUA-NRW

Quellstärke

3800

3080

Gesamtzulauf L/m2 (HMVA)

Gesamtablauf L/m2 (HMVA)

0,5 m

1,6 m

Höhe d. Quellstärkeschicht

Höhe der Transportschicht

2,5 m x 2,0

m2Länge x Fläche:

8.4. 02

4

Start

Anzahl der Lysimeter

FZJ

Transport


Auswaschungsverhalten der Schwermetalle


• Konzentration im Auslauf der Lysimeter

• Langzeitverhalten des Austrags

• eine erste Massenbilanz für Kupfer

Cu Auslaufkonzentration der GSF-GroßlysimeterVergleich der Referenzmaterialien

Diagramm: HSL Daten: D. Klotz, Dr. Schramm GSF München

W/F [L/kg]

0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 1,2 1,4 1,6 1,8 2,0 2,2 2,4 2,6 2,8 3,0

µµ µµg

/L

0

100

200

300 Cu GSF-Glys-HMVA

Cu GSF-Glys-Bauschutt

Cu GSF-Glys -Boden

Cu-Prüfwert

Diagramm: HSL Daten: D. Klotz, GSF München; W. Leuchs B. Susset LUA NRW

Gesamtkupferaustrag aus dem Bauschuttin GSF-Tranportlys. und LUA-Quellstärkelys.:

Schichtdicke: Quellstärkemat. 50 cm, Transportzone 125 cm

W/F [L/kg]

0,0 0,5 1,0 1,5 2,0 2,5 3,0

Ko

nz.

in [

mg

/kg

]

0,001

0,01

0,1

1

10

100

GSF-Transp.-Lysimeter BS

LUA-Qst.-Lysimeter BS

Anfangsgehalt BS

Langzeitverlauf der Quellstärke der Schwermetalle des RM Bauschutt mit Regressionskurven

UKA 0089 Laborsäule, Zufluss Bidest, pH 5, v=1,2 m/d

Graphik und Auswertung: HSL Daten: M. Delay, Universität Karlsruhe

W/F in L/kg

0 10 20 30 40 50 60

Ko

nz. in

µg

/L

1

10

100

1000

Chrom

Kupfer

Zink

Prüfwert 50 µg/L

NachuntersuchungenCu-Gesamtgehalt in den Schichten des GSF-Lysimeter BS

Diagramm: HSL Daten: U. Kalbe BAM Berlin, D. Klotz, GSF München

02468

101214161820

Mitt

elw

ert

0 - 1

0 cm

10 -

20 c

m20

- 30

cm

30 -

40 c

m40

- 50

cm

50 -

70 c

m70

- 12

0 cm

Cu

-Ko

nzen

trati

on

[m

g/k

g]

Transportschicht

Qst-Schicht


Zusammenfassung zum Schwermetallaustrag bei Perkolationsversuchen und aus Großlysimetern


♦ die vier untersuchten Schwermetalle zeigten ein ähnlichesVerhalten, bestehend aus einem anfänglich schnellen unddanach sehr langsamem aber lang anhaltenden Konz.-Abfall

♦ die Auslaufkonzentration der Transportzone war nach einigen Porenvolumen unter dem Prüfwert.

♦ beim Transfer durch 1.2 m Transportschicht verringert e sichdie Konzentration um den Faktor ~ 10

♦ bisher wurde aus den Großlysimetern weniger als 1 % der Schwermetalle und PAK‘s ausgetragen, die vollständige Abreicherung könnte mehr als 100 Jahre erfordern

♦ die Entwicklung von prozessbasierten Freisetzungsfunktionen ist aussichtsreich


Austragsverhalten der PAKs


• Konzentration im Lysimeterablauf

• Vergleich Bauschutt und Boden

• biologischer Abbau von PAK


PAK-Quellstärke aus den GSF-Klein- Feldlsimetern Bauschutt (BS)

Diagramm und Regressionslinie: HSLDaten: D. Klotz, GSF München

W/F [L/kg]

0,0 0,5 1,0 1,5 2,0 2,5 3,0

Ko

nz. [µ

g/L

]

0,01

0,1

1

10

100

Chrysen

Anthrachinon

Fluoranthen

Acenaphthen


Langzeit-Quellstärke von PAKsPerk.-Säule A=26 cm2, Q=0,55 m/d, Raumtemp.

Graphik: HSL, Daten: P. Grathwohl und R. Liedl, Universität Tübingen

W/F in L/kg

0 20 40 60 80

Ko

nz. in

µg

/L

1

10

100

1000Acenaphthen

Fluoranthen

Phenanthen

Fluoren

Auslauf-Konzentration PAKGSF Großlysimeter Bauschutt (BS), Daten 30.06.05

Diagramm: HSL Daten: D. Klotz GSF München

W/F in L/kg

0,0 0,5 1,0 1,5 2,0 2,5

Ko

nz. in

µg

/L

0,001

0,01

0,1

1Anthrachinon

Pyren

Anthracen

PAK-Austrag aus dem GSF-Großlysimeter mit Referenzmaterial Bauschutt (BS)

Konzentrationsabnahme in der Transportschicht

Diagramm: HSL Daten: D. Klotz, Dr. Schramm, GSF München

0,001

0,01

0,1

1

10

Qst.-schicht Trpt.-schicht Qst.-schicht Trpt.-schicht

Ko

nz. [µ

g/L

]

1,34

0,05

5,95

0,003

Anthrachinon Phenanthren

Betriebszeit [d]

0 10 20 30 40 50 60 70 80

Ko

nz. [

µµ µµg

/L]

0,1

1

10

100

1000

ACE, inhibiert

ACE, bioaktiv

Untersuchungen zum biologischen Abbau von PAKs am Beispiel Acenaphthen

Referenzmaterial Altlastboden, ungesättigte Laborsäulen Transp.-Schichtunbelasteter Sandboden10/90 cm

Diagramm: HSL; Daten: Dr. Tiehm, TZW Karlsruhe

Keimzahl der PK-Verwerter im Feststoff einer biologisch aktiven Perkolationssäule

RM Boden, ungesättigte Laborsäule 10/90 cm

Diagramm & Daten: A. Thiem, M. Stieber TZW Karlsruhe 2005

Keimzahlen [1/g Boden TS]

Horizont 10 cm

Horizont 20 cm

Horizont 30 cm

Horizont 40 cm

PAK-KZ

Gesamtkeimzahl

Quelle

Transportzone

101

105

104

103

102

100

Transportzone

Transportzone


Ergebnisse für den Autrag von PAK‘s aus den Großlysimetern


• der Austrag von PAK‘s hängt stark davon ab, ob ein biologischer Abbau einsetzt, bleibt dieser aus, tritt über längere Zeit einekonstante Konzentration auf

• In der nur 1,20 m langen Transportzone der GSF-Lysimeter trat eine Konzentrationsverminderung bis zum Faktor 1000 auf

• biologische Abbau kann auch in der Quellstärkeschicht auftreten

• Gesamtaustrag aus durch hohen pH inhibierten Quellstärkematerialien könnte lange Zeit anhalten, die Konzentration würde jedoch in der Transportzone auf niederes Niveau sinken

• Ohne „Biologie“ verhalten sich die untersuchten PAK‘s gleichartig

A) Perkolationsmethoden

B) Batch-Tests

C) Umrechnungbatch-Test ->Perkolationstest


Labormethoden zur Bestimmung der Quellstärke


Genauigkeit der Quelltermbestimmung durchPerkolationsversuche am Beispiel von PAKs aus dem

Referenzmaterial Altlastboden(Laborsäulen mit 13,3 cm2 Querschnitt, Q=0,5 mL/min)

Diagramm: HSL; Daten: P. Grathwohl und R. Liedl, Universität Tübingen

W/F [L/kg]

0 20 40 60 80

Ko

nz. [

µg

/L]

0,01

0,1

1

10

100S-1 BO-Fluoranthen

S-2 BO-Fluoranthen

S-3 BO-Fluoranthen

S-1 BO-Phenanthren

S-2 BO-Phenanthren

S-3 BO-Phenanthren

0

0,2

0,4

0,6

0,8

1

1,2

1,4

1,6

Zwischenberichte Ringversuch

SollwertLaborwerte


Ringversuchsergebnisse der Bestimmung der Kupferkonzentration mit BSE und MBSE

(MBSE: W/F = 0,25)

Diagramm: HSL Daten: W. Berger, U. Kalbe BAM


Konzentrationsverhältnis S4 / BSE

RWTH R. Azzam, M. Lambarki, RWTH Aachen, TUM T. Baumann et al., TU München

UKA F. Frimmel, M. Delay, Uni Karlsruhe, TUD B. Bilitewski, S. Hantsch, TU Dresden

0

5

10

15

20

25

RM Boden RM Bauschutt RM HMVA Bankett-

schälgut

Talsperren-

Sediment

Zink

Kupfer

Nickel23,2

2,7 2,9

16,5

0,76

8,3

1,4

7,315,8 7,2

11

5,78,27

Fa

kto

r S

4 / B

SE

Kupferkonzentration in Laborsäulen und batch-tests(RM Bauschutt, Säulen-EBCT ca. 6h, batch-tests 24 h)

Diagramm: HSL Daten: M. Delay, Universität Karlsruhe

W/F [L/kg]

0 2 4 6 8 10 12

Ko

nz. [µ

g/L

]

10

100

1000

Kupfer

Prüfwert

batch test MBSE L/S = 0,25

batch test L/S = 2:1

batch test L/S = 10:1


Zusammenfassung der Datenauswertung

S. H. Eberle, S. Reicherter, R. Freyas Heinrich Sontheimer Laboratory, TZW Karlsruhe

• alle Parameter außer dem pH zeigen eine deutliche Abhängigkeit der Konzentration von der Betr.-Zeit bzw. dem W/F-Verhältnis, was bei der Transportprognose berücksichtigt werden muss

• die meisten Parameter werden auf der Transportstrecke erheblich abgereichert, die vollständige Auswaschung dauert aber lang

• der Quellterm kann mit Perkoalationsversuchen bestimmt werden

� bisher wurde keine akzeptable Lösung für die Umrechnung von batch Extraktdaten in den BSE gefunden - es gibt aber dafür Ansätze

• am wichtigsten sind m. E. zur Zeit bessere und verbindlich gemachte Arbeitsvorschriften für die experimentellen Verfahren


Ende

Vielen Dank für Ihre Aufmerksamkeit S. H. Eberle, S. Reicherter, R. Freyas

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