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KfK 3126 Februar 1981 (IJ Ergebnisbericht überForschungs-und Entvlicklungsaibeiten 1980 des Instituts für Nukleare Entsorgungstechnik Kernforschungszentrum Karlsruhe

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KfK 3126Februar 1981

(IJ ~E~)

ErgebnisberichtüberForschungs-undEntvlicklungsaibeiten

1980des Instituts für

Nukleare Entsorgungstechnik

Kernforschungszentrum Karlsruhe

Als Manuskript vervielfältigttoo Für diesen Bericht behalten \l"ir uns alle Rechte vor

Kernforschungszentrum Karlsruhe GmbH

ISSN 0303-4003

INSTITUT FÜR NUKLEARE ENTSORGUNGSTECHNIK

(INE)

Leitung: Dr. H. Krause

Das Institut für Nukleare Entsorgungstechnik

führt F+E-Arbeiten zur Behandlung, Verfesti­

gung und Endlagerung radioaktiver Abfälle

durch. Hauptziel der Arbeiten ist die Entwick­

lung von Verfahren und Konzepten für eine si­

chere Entsorgung kerntechnischer Anlagen von

radioaktiven Abfällen.

Die Arbei ten zur Abfallbehandlung werden im

Rahmen des Projektes Wiederaufarbeitung und

Abfallbehandlung durchgeführt. Sie umfassen

- die Entwicklung und Charakterisierung endla­

gerfähiger Abfallprodukte

- sowie die Entwicklung von Verfahren für die

Behandlung ,und Verfestigung von radioakti­

ven Abfällen

vornehmlich aus der Wiederaufarbeitung be­

strahlter Kernbrennstoffe.

Die Arbeiten zur Endlagerung werden gemeinsam

mit der Gesellschaft für Strahlen- und Umwelt­

forschung im Rahmen der Entwioklungsgemein­

schaft Tieflagerung durchgeführt. Sie konzen­

trieren sich auf die Analyse der Vorgänge im

Nahbereich des Endlagers (Abfallprodukt/Ver­

packung/Versatz und unmittelbar umgebendes La­

germedium) für Normal- und Störfallbedingun':'

gen und deren sicherheitstechnische Optimie­

rung.

- 1 -

technischen Verfahrens zur Überführung hoch­

aktiver Spaltproduktlösungen in Borosilikat_

glasblöcke.

- Prozeßchemische Unte~suchungen zur Fixie­

rung hoch aktiver Spaltproduktlösungen in

Borosilikatgläsern einschließlich der Ent­

wicklung und Herstellung geeigneter Produk­

te und ihrer eingehenden Untersuchung.

- Die Verfestigung mittelaktiver Konzentrate

in Zement.

- Die Verfestigung alphahaItiger Konzentrate

in keramischen Materialien und Charakteri­

sierung der Endprodukte.

- Die naßchemische Oxidation von brennbaren

Abfällen mit höheren Plutoniumgehalten in

einem Gemisch von Salpeter- und Schwefelsäu­

re einschließlich der Rückgewinnung des Plu­

toniums.

- Arbeiten zur HAW-Einlagerung im Salz, insbe­

sondere Entwicklung der experimentellen Ein­

richtungen zur Bestimmung von Bohrlochkon­

vergenz und Druckaufbau im Salz als Folge

der Erwärmung; Modellrechnungen zur Tempera­

turentwicklung und zum gebirgsmechanischen

Verhalten von Salz als Folge der Erwärmung.

- Arbei teu zum analytischen Sicherheitsnach­

weis für Endlager in geologischen Formatio­

nen.

Dem Institut gehörten am 31.12.1980

24 Akademiker, 18 Ingenieure, 38 sonstige

Mitarbeiter, 19 Mitarbeiter auf Sonderstellen

und 10 Gäste an.

Ein Teil der Arbeiten des Instituts wird im

Rahmen direkter F+E-Aufträge des BMFT und von

Forschungsverträgen mit der Europäischen Ge­

meinschaft durchgeführt.

Entsprechend seiner Aufgaben ist das Institut

in die Abteilungen

1. Chemie

2. Verfahrenstechnik

3. Endlagerung

gegliedert.

Schwerpunkte der Arbeit des Instituts waren:

- Die Entwicklung und Demonstration eines

- 2 -

Dr. Th. Dippel

Abfallanalytik

Abteilung Chemie1 •

04.01.11 !NE ANALYSENSERVICE UND BILAN­

ZIERUNGS]'RAGEN

Veröffent­lichungen:

Primär- Beteiligteberichte: Mitarbeiter:

04.01.11 P 09 A Dr. Th. Dippel

Ing. K. Durrani

W. Endlich

Dr. D.Hentschel

Dr. M.C. Ruiz

A. Seither

Die Arbeiten zu diesem Vorhaben bestanden in

der analytischen Unterstützung der F+E-Vorha­

ben des Institutes und der Optimierung von

Analysenmethoden für die Abfallanalytik.

04.02.01 INE BEHANDLUNG SCHWACR- UND

MITTELAKTIVER ABFÄLLE

Im Rahmen des Analysenservice wurden ca. 3850

Analysen für die MAW-Behandlung, MAW-Verfesti­

gung, Produktcharakterisierung, HAW-Vergla­

sung, Prozeßchemie und Naßverbrennung unter

Verwendung der Gaschromatographie, Ionenchro­

matographie, Gammaspektroskopie, Röntgenfluor­

eszenzspektrometrie und Atomabsorptions- bzw.

Emissionsspektroskopie durchgeführt.

Bei der Weiterentwicklung der Analysenverfah­

ren lagen die Schwerpunkte auf der Röntgen­

fluoreszenzspektromie und Röntgenbeugung.

Die Arbeiten für die Röntgenfluoreszenzspek­

trometrie umfaßten:

- Erprobung von Präparationsmethoden für inho­

mogene Materialien und Pulver (z.B. Glaspro­

dukte mit HAW-Simulat, Proben aus der Abgas­

reinigung der HAW-Verglasung).

- Festlegung von Meßparametern für die Elemen­

te in Borosilikatglasprodukten mit HAW-Simu­

lat.

Änderungen in der Software zur Auswertung

der Messungen an HAW-Glasprodukten.

- Erstellung von Eichkurven für alle Elemente

in HAW-Glasprodukten unter Berücksichtigung

von Interelementeffekten und

- quantitative Bestimmungen von Ruthenium

u;a. in Keramik und silikatischen Adsorber­

materialien.

Der Röntgenbeugungsmeßplatz wurde nach Einju­

stierung auf die opti~;len Meßbedingungen zu

Rekristallisa tionsuntersuchungen an getemper­

ten RAW-Glasprodukten (Simulate) eingesetzt.

Es konnte der Verlauf der Rekristallisation

gezeigt werden. In den Kristallphasen wurden

verschiedene Silikate, Molybdats und Ruths=nium identifiziert.

Chemische Denitrierung von Salpetersäure mit

Ameisensäure

Mi t den Arbeiten im Berichtsjahr konnten die

folgenden zusammenfassenden Ergebnisse er­

zielt werden:

Bilanzierung

Bei der Denitrierung von mittelaktiven Abfall­

lösungen wurden Umsätze zwischen 85% und 98%

erzielt. Die Endkonzentrationen an Salpeter­

säure- bzw. Nitraten lagen zwischen 0,02 und

0,7 Mol 1-1 • Je nach Versuchsbedingungen wur­

den 65% - 80% des Nitratstickstoffs zu Di­

stickstoffoxid, 15% 20% zu Stickoxid und

ca. 3% zu Stickstoff reduziert. Der Anteil

der,zu nitrosen Gasen führenden Nebenreaktio­

nen am Gesamtumsatz steigt mit steigender Do­

sierrate, höherer Salpetersäure- und Schwerme­

tallkonzentration in der Feedlösung sowie bei

Verwendung einer unterstöchiometrischen Menge

AmeisenSäure. Zusätze von Dekontaiilinätions;'

chemikalien wie Ci tronen- oder Oxalsäure so­

wie Tensiden haben keinen Einfluß auf den Pro-

zeß.

Abbildung zeigt einen charakteristischen

Verlauf für die Gasentwicklung und die Gaszu­

sammensetzung über die gesamte Reaktionsdau-

er.

Die Versuche mit echten mittelaktiven Abfall­

konzentraten führten zu ähnlichen Ergebnissen

wie die mit simulierten L~sungen. Während der

Denitrierung traten Niederschläge in Mengen

von 2 bis 6 g/l auf. Als Hauptbestand teile

enthielten sie praktisch alles Uran und einen

groß~n Teil des Eisens. Sie enthielten außer­

dem bis zu 7% der Gesamtbetaaktivität. Eine

Ausfällung. von Ruthenium wurde nicht beobach­

tet.

- 3 -

[%] [m3 /h]

20 30

18

1625

1420

12

10 15Ce-.:z

8 .:>

C> 10z6

45

2

0 00 30 60

Dosierende

90 120 150 180 [min]

Zeit

==============d.====

Abb. 1 Gasentwicklungsrate. NO und N20·Gehali im Reaktionsgas in Abhängigkeit von der Zeit

Bei der Denitrierung von voll simuliertem U~i

kam es zur Bildung von Ammonium und zur Zer­

setzung eines geringen Teils der Ameisensäure

zu C02 und H2'

Besonders bei frisch angesetzten LBsungen kam

es zu Oszillationen der Reaktion. Untersuchun­

gen hierüber wurden von der TU-Hannover durch­

geführt. Ein Bericht liegt in Kürze vor.

Reaktionskinetische Untersuchungen

In Zusammenarbeit mit der TU-Hannover wurde

für die Denitrierung mittelaktiver Abfälle

auf der Basis experimenteller Daten ein for­

malkinetisches Reaktionsmodell ausgearbeitet.

Die Reaktion wurde mit folgendem formalkineti­

schen Ansatz beschrieben:

tion im Reaktionspool steigt. Die NO- und N20­

bildenden Teilreaktionen laufen stehts simul­

tan ab. Für die Reaktionsenthalpie wurde ein

Wert von HR = -370 kJ/Mol ermittelt. Mit ther­

mokinetiachen Messungen wurde der Einfluß von

Säure- und Salzzusätzen untersucht.

Induktionazeit

Die Denitrierung ist durch das Auftreten ei­

ner von der Temperatur und den Konzentratio­

nen abhängigen Induktionazei t beim Start der

Reaktion gekennzeichnet. Das verzBgerte An­

springen wird mit der Bildung einer zum Reak­

tionsablauf erforderlichen katalytischen Zwi­

schenverbindung erklärt. In Zusammenarbeit

mit der TU-Hannover wurde die Induktionazeit

in ihrer Temperatur- und Konzentrationaabhän­

gigkeit mathematisch beschrieben.

( cA, cN, = Ameisensäure- bzw. Salpetersäure­

konzentration)

Versuche zeigen, daß der NO-Gehalt im Reak­

tionsgas nahezu linear mit der HN03-Konzentra-

_ deN

dtk o Bei Siedetemperatur und bei Vorlage von kon­

zentrierter Ameisensäure liegt die Induktions­

zeit bei wenigen Sekunden.

Im Pilotmaßstab wurden die Induktionszeiten

beim Wiederanfahren der Reaktion nach einer

Dosierunterbrechung bestimmt. Nachdem bereits

- 4 -

75% der Feedlösung dosiert waren, wurde naoh

17-stündiger Dosierunterbrechung beim Wieder­

anfahren eine Induktionszeit von ca. 4 Minu­

ten gemessen. Das bedeutet, daß sioh die Reak­

tion auch bei langer Dosierunterbrechung ohne

Gefahr wiederanfahren läßt.

Aerosolmessungen

Veröffent­lichungen:

14450

14985

Primär­berichte:

04.02.01.P.12 B

04.02.01.P.12 C

04.02.01 .P.12 D

04.02.01.P.12 E

04.02.01.P.12 F

BeteiligteMitarbeiter:

W. Kaupel

Dr. M. KeIm

F. Leingang

Ing.,r.Liebscher

Ing. B. Oser

Der Aerosolaustrag bei der Denitrierungsreak­

tion wurde im Labor- und Pilotmaßstab be­

stimmt. Bei der Denitrierung von echtem MAll'

wurde der Aerosolaustrag der Nuklide von Cs,

Ru, Sr und Sb untersucht. Es ergab sich ein

elementunspezifischer Aerosolaustrag zwischen

0,1 und 5 ppm bezogen auf die eingesetzte Lö­

sung. Im Pilotmaßstab liegt der Aerosolaus­

trag während der Dosierphase zwischen 0,15

bis 0,4 ppm und sinkt nach Dosierende auf

Null ab. Der Ameisensäureverlust über den ge­

samten Prozeß liegt bei ca. 1 ppm der einge­

setzten Menge.

Korrosionsuntersuchungen am Deni tra torwerk-

~

Im Pilotmaßstab wird zur Denitrierung seit

1976 ein Reaktionsbehälter von 1,5 m3 Inhalt

aus Incoloy 825 benutzt. Das Material wurde.

naoh Lab~rversuchen mit 27 versohiedenen Werk­

stoffen als am geeignetsten ausgewählt. Korro­

sionsuntersuohungen unter Einbeziehung von

gesohweißten Proben ergaben bei sehr konserva­

tiver Absohätzung einen gleichmäßigen Flächen­

abtrag von 0,4 pm pro Denitrierzyklus. Prüfun­

gen an Spannbügelproben und am Denitrator

selbst ergaben keine Hinweise auf interkri­

stalline Korrosionsersoheinungen.

Sicherheitsteohnische Untersuohungen,

Im Rahmen von sioherheitstechnischen Untersu­

chungen wurde eine Fehlerbaumanalyse mur Ab­

sohätzung der Häufigkeit und der Wahrsohein­

lichkeit von verfahrensteohnischen störungen

an der Pilotanlage durohgeführt.

Studien des Fraunhofer-Instituts für Treib­

und Explosivstoffe (ICT) über das Explosions­

verhai ten von Ameisensäuredampf-Luftgemisc:hen

sowie über die Explosionsgrenzen von Ameisen­

säure-/Wasserdampf/Luftgemischen und über Ex­

plosionsdrUcke liegen vor.

Verfestigung von Auflöserrückständen und

Ionenaustauschern in Zement

Auflöserrückstände (FKS)

Zementprodukte mit Auflöserrückständen wurden

auf Druckfestigkeit und Korrosionsbeständig­

keit untersucht.

Die Versuche ergaben, daß

- die Druckfestigkeitswerte aller Prüflinge

nach einem Jahr Lagerung in quinärer Salz­

lauge abnahmen,

- sulfatbeständiger Hochofenzement mit langsa­

mer Anfangserhärtung bessere Werte hatte

als sulfatbeständiger Portlandzement mit

normaler Anfangserhärtung,

- Produkte mit niedrigem Anteil FKS

(3 Gew.-%) und niedrigem Anteil an Normsand

(Zement:Sand = 1:1) höhere Druckfestigkeit

als Produkte mit hohem FKS- und Sandanteil

aufweisen und

- in q~inärer Salzlauge gelagerte Prüflinge

erst nach 12 Monaten leichte Quellungen zei­

gen.

Ionenaustauscher

Mit Hochofenzement (langsame Anfangserhär­

tung, hoher Sulfatwiderstand und niedrige Hy­

dratationswärme) verfestigte Pulverharze erga­

ben bessere Werte für die Warmwasserbestän­

digkeit ~nd teilweise auch für die Kaltwasser­

beständigkeit sowie für die Druckfestigkeit

als mit Portlandzement (langsame Anfangserhär­

tung, hoher Sulfatwiderstand und niedrige Hy­dratationswärme) verfestigte Produkte. Bei

Produkten mit Kugelharzen zeigte sich erst

bei höheren Harzkonzentrationan ein Vorteil

des Hochofenzements • Abbinde- und Sedimenta­

tionsverhalten sind von der Zements orte nicht

abhängig.

- 5 -

Die Radiolysegasbildung ist weder von der ver­

wendeten Harzmischung noch von deren Konzen­

tration sondern nur von der Strahlenbela-

~etzt und nach dem Schnelltestverfahren in

H2 0 desto und quinärer Lauge ausgelaugt (vgl.

Tab. 1).

Erst bei 100 Mrad (Gammastrahlung) konnten ge­

ringe Mengen an Stickstoffmonoxid (NO) und

Kohlenwasserstoffen nachgewiesen werden.

Folgende Werte wurden ermit-

H2/g Ionenaustauscher-Zement­

stein und 1 Mrad

Zements orten HZO desto quin.Lauge

Cs-137 Ru/Rh- Cs-137 Ru/Rh-106 106

PZ45F/HS 3.0E-OZ 1.7E-04 Z.6E-03 S.ZE-06

Auslaugkoeffizienten (cmZ'd- 1) für

Zementprodukte aus Deko-MAW

(Schnelltest; Auslaugung bei SOoC)

(Additive: 10% Naturbentonit + 6 %

Barium-Silikat-Hydrat)

Tabelle 1:

Ionenaustauscher-Zement­

stein und 10 Mrad

Ionenaustauscher-Zement­

'stein und 100 Mrad

11

11

stung abhängig.

telt:

0,004-0,005 ml

0,048-0,055

0,41 -0,55

PZ35L/NW/HS+ Additive I.ZE-05 9.ZE-05

HOZ35L/NW/HS 4 6E-OS 6.9E-05+ Additive •

In Zement verfestigte Ionenaustauscher zeig­

ten bei Zusätzen von Traß eine bessere Aus­

laugbeständigkeit als trassfreie Produkte.

Die Auslaugergebnisse sind vom Auslaugmi ttel

abhängig. Sie verschlechtern sich in der Rei­

henfolge Traß-Z.35L+ Additive 4.1E-056.IE-05

1.6E-04 Z. 3E-06

9.4E-04 3.9E-06

7.0E-04 3. ZE-07

dest.Wasser - quinäre Lauge - gesättigte Na­

triumchloridltlsung. PZ35F+ Additive 4.6B-05 1.3E-04 1.3E-05 2.0E-06

Stoffliche Untersuchungen zur Verfestigung

von MAW/LAW in Zement

Die Druckfestigkeiten dieser Prüflinge ändern

sich durch sechsmonatige Auslaugung nur unwe­

sentlich. Trasszusätze verbessern die Druckfe

stigkeit der Produkte kaum.

KKW-typische Kugelharz-Zementsuspensionen bin­

den nur ab, wenn sie weniger als 1,4 Gew.%

Borsäure enthalten. Die Druckfestigkeiten die­

ser verfestigten Produkte nach 1 bis 6 Mona­

ten Auslaugung entsprechen denen v<Jn Produk'"

ten, die nicht ausgelaugt wurden.

Vertlffent­lichungen:

Primär­berichte:

04.02.01.P.16 A

BeteiligteMitarbeiter

G. Eden

S. Kunze

G. Ltlsch

Im Gegensatz zu den Ergebnissen aus getracer­

ten Proben mit MAW-Simulat 1I"aren die Daten

für die Auslaugung der Cs-Nuklide in quinärer

Lauge meistens etwas schlechter als in destil­

liertem Wasser.

Pelletierung

Die Untersuchungen zur Pelletierung mit Hilfe

des Pelletiertellers und des 1ödige-Mischers

sind abgeschlossen. Alle wesentlichen Parame­

ter wurden variiert und deren Einfluß auf das

Produkt bestimmt. Damit ist es nun mtlglich,

mit beiden Apparaturen Pellets mit der gefor­

derten Korngrtlße von 1. 5 mm _zu produzieren.

Im direkten Vergleich der bei den Verfahren

liegen die Vorteile sowohl verfahrenstech­

nisch als auch hinsichtlich der P~oduktquali-

Ausläuguntersuchungentät eindeutig auf Seiten des Lödige~Mischers.

Die Abhängigkeit der Auslaugung von der Ze­

mentsorte wurde mit fünf verschiedenen Zemen­

ten - PZ 35 F, PZ 45 F/HS, TrZ 35 L, PZ 35

L-NW/HS und HOZ 35 L-NW/HS - untersucht. Hier­

zu wurden Blockproben mit den entsprechenden

Zementsorten, Bentonit, BSH und Deko-MAW ange-

Die KAW-Zementprodukte, die man mit dem Ltldi­

ge-Mischer erhält, haben eine htl~ere Anfangs­

festigkeit und eine wesentlich htlhere Dichte

(2,4 g cm-3 gegenüber 2,0 g cm-3), was ein ge­

ringeres Porenvolumen und damit auch eine gün­

stigere Auslaugresistenz und Korrosionsbestän­

digkeit erwarten läßt. Traceraktive Versuche

mit Produkten beider Herstellungsverfahren,

- 6 -

Charakterisierung des Abfallproduktes TBP/PVC

die mittlerweile angelaufen sind, werden ge­

nauere Daten liefern. Ein weiterer Vorteil

der Produkte aus dem Lödige-Mischer liegt in

der Kornverteilung. Da sich durch Steuerung

entsprechender Parameter ein gewünschter Fein­

kornanteil von < 1 mm erzielen läßt, ist es

möglich, bei einem inerten Verhalten der Pel­

lets den Sandanteil in der Zwickelfüllung

vollständig durch Pellets zu ersetzen, was ei­

ner Erhöhung der Abfallkonzentration gleich-

Errichtung einer fernbedienbaren, alphadich­

ten Bleiboxenlinie

Die technische Abwicklung ist in vollem

Gange, die Komponenten mit langen Lieferzei­

ten sind bestellt. Die Halbzeuge sind wei t­

gehend angeliefert. Die sieben Boxen sind im

BeteiligteMitarbeiter:

Ing. S. Drobnik

F. Leingang

Primär­berichte:

04.02.01.P.11 B

04.02.01.P.15 A

Veröffent­lichungen:

Nach der Vergabe eines Generalunternehmer­

Hauptauftrages im Jahre 1979 wurde 1980 die

Detailplanung aufgenommen und bis auf einige

periphere Details abgeschlossen. Die Planun­

gen sind in ständiger Abstimmung mit dem TÜV

Baden, dem vom zuständigen Landesministerium

bestellten Gutachter und unter Berücksichti­

gung seiner Auflagen erfolgt.

BeteiligteMitarbeiter:

M. Ahmad

J. Boch

Dr. Th. Dippel

P.-J. Jakobs

W. Kaupel

R. Vetter

Primär­berichte:

04.02.01.P.13 A

kommt.

Veröffent­lichungen:

04.02.03 IHE BEHANDLUNG HOCHAKTIVER ABFÄLLE

- Laboruntersuchungen -

Zur Charakterisierung des Abfallproduktes

TBP/PVC wurde Probenmaterial mit 40 und 50

Gew.-% TBP benutzt. Es war durch portionswei­

ses Einrühren von PVC-Pulver in die vorgeleg­

te Abfallösung hergestellt worden. Die Mi­

schung wurde eine Stunde durch Rühren homoge­

nisiert und nach einer Stunde Ruhezeit eine

weitere Stunde im Trockenschrank zur Verfesti­

gung des Gemisches bei 3680 K gehalten.

Rohbau fertig; sie

tiert und ausgebaut.

zugeschnitten.

Veröffent- IPrimär­

",.tuu..n'l b""""

werden nunmehr komplet~

Die Stahlabschirmung ist

IBeteiligte

IMi tarbeiter:

Chr. Lienert

DI. S. Schubert

I

Die Auslaugung von Ru/Rh-106 wurde über sechs

Monate bestimmt. Die mittlere differentielle

Auslaugrate nach diesem Zeitraum beträgt 10-4

bis 10-5 cm2 ·d- 1 • Sie ist für desto Wasser,

gesättigte NaCl-Lösung und quinäre Salzlauge

praktisch gleich. Die Auslaugung des TBP aus

dem Verfestigungsprodukt hängt von der Lös­

lichkeit des TBP in den Auslaugmedien ab. Für

desto Wasser wurde 60ine kummulierte Auslau­

gung von 6', für die beiden Salzlösungen von

0,2% gefunden.

Zur Bestimmung des Verhaltens der Produkte un­

ter Bestrahlung wurden Proben mit Dosen zwi­

schen 105 und 108 ra.d bestrahlt. Die Härte

der Produkte steigt proportional zur Dosis an

(max. 80 Sh-A bei 108 rad). Ab 107 rad be­

ginnt sich das TBP zu zersetzen; es bildet

sich an ·der Probenoberfläche eine klebrige

Schicht von 5 mm Dicke. Mit der Analyse der

Radiolysegase ist begonnen worden.

Charakterisierung der verbesserten Borosili­

katglas;erodukte

Die 1979 begonnen Untersuchungen zur hydroly­

tischen Beständigkeit der Glasprodukte

GP 98/12 und GP 98/26 unter Störfallbedingun­

gen wurden fortgesetzt.· Die Versuche wurden

bei 1000 C und 1500 C unter Drücken bis zu 130

bar durchgeführt. Die Auslaugzei ten betragen

nunmehr zwischen 1 Tag und 32 Monate. Die bis­

her ausgewerteten Versuche umfassen den Zeit­

raum bis zu 62 Tagen. Als Auslaugmedien wer­

den weiterhin destilliertes wasser, konzen­

trierte Asse-Steinsalz-Lösung und die quinäre

Gleichgewichtslauge (24,8 Gew.-' MgCl2, 2,0'

MgS04, 2,4' HaCl, 3,9' Kel, 66,9' H20) verwen­

det.

Zu Beginn erfolgt die Auslaugung rasch, nimmt

dann jedoch st.ark ab und geht zu konstanten

Raten über. Während der Auslaugung baut sich

- 7 -

Auslaug­medium

Tabelle I: Auslaugraten des Glasproduktes

GP 98/12 nach 30 Tagen Auslaugung

bei 130 bar

103

I...,Nr

~

.=~g

i""'

10-4 2

1 lB

Abb. IAbhängigkeit der Auslaugraten VOll der Temperatur bei 130 barAuslaugzeil: 30 Tage

Ohne den Ergebnissen der längerfristigen Ver­

suche vorzugreifen, kann gesagt werden, daß

die Auslaugung in Salzlösung nicht stärker er~

folgt als in Wasser. Weiteren Aufschluß dar­

über wird die Analyse der Auslauglösungen ge­

ben. Die Ergebnisse der Auslaugung in Wasser

bei 2060c ergeben folgende Reihenfolge der

Elementfreisetzung (GP 98/12 und GP 98/26 be­

zogen auf ihren prozentualen Anteil): Si - Na

- B - Mo - Ca - Cs - Mg - Al - Sr - Fe - U ­

Ba - Cr - Ti - Ce - Ru - Zr - Y - Sb - Pr ­

Nd - La. Die Elemente. Si, Na, Cs und Mo sind

in den Korrosionsschichten gegenüber der Glas­

matrix abgereichert. Das erklärt, warum sie

an der Spitze der Freisetzung stehen. Dagegen

sind alle anderen aufgeführten Elemente in

den Korrosionsschichten gegenüber der Glasma­

trix angereichert. Bor konnte noch nicht be­

stimmt werden.

Bei 1000C und Normaldruck (Auslaugung im Soxh­

let-Apparat) liegt die Auelaugrate in Wasser

höher als bei gleicher Temperatur und 1'0 bar

(Abb. 1). Die Dicke der Korrosionsschicht ist

bei Normaldruck mit 5 pm etwa gleich der un­

ter Druck erzeugten; sie ist jedoch locker

und pulvrig.

• - HaO (dest.)

10-5 .0 - NaCl (kunz. Lösung)

F · - quln. Lauge

5·1i5 6 L.'--,-..,.....,...-........,--r-.........,Ir---r---r-.........,...--r,--­I100 150 200

Temperatur [Oe]

==========*==

nach Lit.(4)

nach Lit. (6)

***

Tabelle 2: Auslaugraten des Glasproduktes

GP 98/26 nach 30 Tagen Auslaugung

bei 130 bar

an der Kontaktfläche Glas/Auslaugmedium eine

Korrosionsschicht auf, die durch den Druck

des Mediums von 1'0 bar verdichtet wird und

mit der Zeit in ihrer Dicke zunimmt. Die

Schichtdicke beträgt nach dem 1. Tag der Aus­

laugung in Wasser 5 - 10 Jl m, nach 62 Tagen 15

- 40 pm,je nach Auslaugmedium. Die Korrosions­

schichten können wegen ihrer Dichtheit und gu­

ten Haftung langfristig einen Schutz gegen

weitere Auslaugung darstellen~ Weitere Unter­

suchungen werden darüber Aufschluß geben.

Destilliertes -5 -4* -4**Wasser 8.3x10 2.lx10 3.8x10

Konzentrierte -5 -4 -4NaCl-Lös. 9.9x10 3.0x10 4.8x10

Quninä re -6 1.9xI0-5 -5Gleichge- 6.7x10 7.2x10

wichtslauge

Die Auslaugung nimmt mit der Temperatur deut­

lich zu (Abb. 1, Tab. 1. u. 2). Alle Auslaug­

raten werden aus dem Gewichtsverlust der Glas­

produktprobekörper nach Entfernung der gebil­

deten Korrosionsschicht berechnet.

Ausl.aug- Auslaugrate -2 • d~l)(g·cmmedium

1000C 1500 C 200°C

Destilliertes I.OxIO- 4 -4 -4

'"3.0xIO 3.9x10

Wasser (4) (4)

Konzentrierte 7.9xIO-5 -4 -4NaCI-Lös. 5.6x10 6.5xIO

Quinärei .5xI 0-5 ·-5

1.lxI0-4Gleichge- 1 .7xIOwichtslauge

- 8 -

Unter dem Mikroskop sind mehr und stärkere

Mikrorisse erkennbar ~ls bei den unter Druck

ausgelaugten Proben.

Veröffent-., P,rimär­lichungen: 'beri~h~e:

Für die Produktuntersuchungen wurden echte

flüssige Abfälle aus der U02/Pu02-Brennele­

mentfertigung und Aschen aus der Verbrennung

verfestigt. Für ,Naßverbrennungsrückstände,

Auflöserrückstand (FKS) und MAW-Fällschlamm

wu~den alphadoterte Similla te (Pu, U) verwen­

det. Der Abfallgehalt im Keramikprodukt be:"

trug 20 Gew.-%. Als keramische Matrixmateria­

lien wurden' Kaolin, eine Mischung aus Kaolin

13754

13836

14452

14860

04.02.03.P.06 A

04.02.03.P.10 A

BeteiligteMitarbeiter:

P. Daruschy

M. Grosse

Dr. L. Kahl

M. Nesovic

Dr. J. Saidl und Bentonit (3:1) und

stehend aus 50% Kaolin,

Feldspat untersucht.

eine Mischung be­

25% Quarz und 25%

Prozeßchemische Untersuchungen'

An drei ausgewählten Fil termaterialien wurde

die Aufnahmefähigkeit für flüchtiges Rutheni~

um aus dem Schmelzerabgas der HAW-Verglasung

in Abhängigkeit von der Temperatur unter­

sucht. Dabei brachte perlförmiges Kieselgel

(~ 2 - 5 mm) die besten Ergebnisse. Es nahm

bei 3000 C rund 12,0 g Ru/l Filtermaterial

auf. Bei einer Vergrößerung des Oberflächen­

Volumenverhäl tnisses um den Faktor 8 konnte

die Ru-Aufnahmekapazität bei konstanter Tempe­

ratur um das Doppelte erhöht werden.

Für die Untersuchung von Glas aus gefüllten

Kokillen wurden Experimente zur Probenahme

mi ttels Kernbohrung durchgeführt. Es konnten

Proben sowohl direkt aus dem Glas als auch

durch die 8 mm starke Außenhülle der Kokille

genommen werden. Das Verfahren setzt jedoch

voraus, daß das Glasprodukt kontrolliert abge­

kühlt worden ist (mittlere Abkühlgeschwindig-

Die aus den drei Matrixmischungen hergestell­

ten Keramikprodukte zeigen ähnliche Auslaugbe­

ständigkeiten, hinsichtlich mechanischer Sta­

bilitä t und Porosität war die letztgenannte

Mischung am besten. Die Auslaugrate v6n Pro­

dukten mit plutoniumh-eltiger Asche in gesät­

tigter Lagerstättenlauge beträgt nach 5 Mona­

ten 10-7 bis 10-8 (g/cm2d), ihre Druckfestig­

keit zwischen 60 und 110 MPa, die offene Poro­

sität zwischen 3 - 9 Vol.-%.

Weiterhin wurde untersucht, ob sich die ver­

schiedenen Abfallströme in einer "Porzellan­

mischung" verfestigen lassen. Hierzu wurden

Asche, Rückstand aus der Naßveraschung, Alpha­

konzentrate und FKS im Verhältnis 1:1:2:6

(entsprec,hend ihrem %-Anteil) vermischt. Die

Druckfestigkeit dieser Produkte beträgt 200

MPa, die Porosität 4 Vol.-% und die bisher

gemessenen Pu-Auslaugraten in H20 und gesät­

tigter Lagerstättenlauge liegen bei 2'10-7

(g/cm2d).

04.02.04 INE BEHANDLUNG rESTER UND ALPHA-

HALTIGER ABFÄLLE

Verfestigung von Aktinidenkonzentraten

Die Entwicklung eines Verfahrens zur Verfesti­

gung alphahaltiger Abfälle in einer gesinter­

ten keramischen Matrix wurde mit Arbeiten zur

Produktuntersuohung und VerfahrElnSentwicklu'ng

fortgesetzt.

Die Untersuchung der Strahlenbeständigkeit

wurde an den Pu-238-dotierten Keramikproduk­

ten fortgesetzt. Die bisher erreichte Alphado­

sis beträgt 1,6'1011 rad. Die Keramikprodukte

zeigen bisher keine Änderungen ihrer Eigen­

schaften.

Die Flüchtigkeit von Ruthenium bei der Her­

stellung von Feedklärschlammkeramikprodukten

wurde während der Aufheizzeit (20 - 13000 C in

3 stunden und der Sinterzeit (1,5 stunden bei

1300o C) in Luft, Stickstoff und Argon/H2-At­

mosphäre bestimmt. Außer der Atmosphäre wur-

den die Konzentrationen und die chemische

Form (Ru, Ru02, Ru-nitrat, Ru-nitrosylnitrat)

des Rutheniums variiert. Hohe Flüchtigkeiten

(bis zu 30%) traten nur in Argon/H2-Atmos­

phäre auf. In Luft und Stickstoff lag die

Flüchtigkei t bei maximal 2,5% des eingesetz­

ten Rutheniums.

BeteiligteMitarbeiter:

H.E. John

DI. S. Kowa

F. Pürstinger

M. Reiner

Transformationsbereichim

Primär­bericht:

04.02.03.P.09 B

04.02.03.P.10 B

04.02.03.P.10 C

keit 50 C/h,

2,5 0 C/h).

Veröffent­lichungen:

- 9 -

Naßchemische Oxidation brennbarer AlphAsbfäl­

le

Bei den verfahrens technischen Entwicklungen

standen die Arbeiten zur Mischgüte des Mulden­

kneters und zur Fördsrbarkeit von Feeklär­

schlamm im Mittelpunkt.

Für die Mischgüteuntersuchungen wurde in Zu­

sammenarbeit mit dem LIT eine Meßmethode ent­

wickelt, mit deren Hilfe Basisdaten für die

optimale Auslegung und üie Maßstabvergröße­

rung eines Muldenkneters gewonnen werden kön­

nen. Erste Versuche unter Verwendung radioak­

tiver Indikatoren haben die Brauchbarkeit der

verwendeten Meßmethoda bestätigt.

Veröffent­lichungen:

13755

14933

Primär­berichte:

04.02.04.P.05 B

04.02.04.P.15 B04.02.04.P.15 A

BeteiligteMi tarbe"i ter:

Dr. Th. Dippel"

A. Görtzen

In/;. H. Kartes

W. Kuch

W.Müller

V. Rastetter

Ing. U. Riege

=========~

Die Förderbarkeit von simulierten FKS-Suspen­

sionen bis zu 40 Gew.-% Feststoffen wurde mit

Hilfe von Airlifts untersucht. Hierzu wurde

eine Versuchsanlage (Abb. 1) aufgebaut.

führen.

Zugabe von Abfall und Salpetersäure

Heizung (4 KW)

Entgasung.

Die Eignung des entwickelten Verfahrens zur

oxidativen Behandlung von brennbaren Alphaab­

fällen konnte inaktiv in der Versuchsanlage

ILONA (Inaktive ~aboranlage zur Qptimierung

der Naßverbrennung) demonstriert werden. Der"

Versuchsbetrieb des ersten Prototyps erbrach­

te eine Reihe von Ergebnissen, die bei der

Planungei.ner fortgeschrittenen Anlage berück­

sichtigt wurden. Es wurde z.B. beobachtet,

daß sich Tantaloxid (Simulierung von Plutoni­

umoxid) vorzugsweise auf der Reaktionsschale

des Behandlungsgefäßes absetzt. Das kann zu

einer starken Verkleinerung der Umwandlungs­

rate des Plutoniumoxids zu Plutoniumsulfat

Anstelle des ursprünglichen Schalenreaktors

wurde deshalb ein neuer, der sog. Ringreaktor

entwickelt. Dieser Reaktor besteht aus einem

Glasrohr (40 - 80 mm Durchmesser), das zu ei­

nem Quadrat mit der Kantenlänge von 1 m ge­

formt ist. Der Ringreaktor hat 3 unterschied­

liche Betriebszonen:

Der Abfall wird zunächst zu Teilchen von 2 mm

in einer Schneidmühle zerkleinert und dann in

kalte Schwefelsäure eingerührt. Die resultie­

rende Suspension wird in den Reak~or unter

die Säureoberfläche eingetragen. Die Säureum­

wälzung im Reaktor geschieht durch die Gasbil-

-U---8

1- 1II11zu,ahl1lRI Jel2- ERllUuRllbehiller3- Lullzu,ahl1lRI Alr·llft

4- Pulalullzu,ahl1lRI5- Pulllior6- Dillferlehlftir

7- Verrabbelliller,

8- Pelllier

1-------,-----2

2'---------+

1-----io----e=

3----·----1-,

5,-----J

6,-------11

7-------~--__11

3---------...--,"""0101...

'"ll.bb.·1 y!!!'!yc!it-..!!!!age zur FfrderJng und Dell.nm; yen F;;dkllmhlam.m-lUiPiiiilüiiiii

Die Versuche zeigten, daß FKS-Suspensionen

bis zu 40 Gew.-% an Fests toffen mit Hilfe von

Airlifts gefördert werden können. Es traten

keine Verstopfungen am Airlift-System auf,

ebenso keine Ablagerungen in den Pulsbehäl­

tern.

dung t die von derZarsetzung des Abfalls und

von der VerdamJI!ung der Salpete'rsäüre her­

rUhrt sowie durch die Änderung der Dichte der

Reaktionssäure in der Heizzone. Die Oxidation

des Abfalls erfolgt im gesamten Reaktorring ,

ist aber am intensivsten in der Heizzone.

- JO -

Der Ringreaktor ist seit 1980 im in~ktiven Er­

probungsbetrieb. Dabei konnten folgende Ergeb­

nisse erzielt werden:

2. Abteilung Verfahrenstechnik

Dr. ·s. Weisenburger

- Der Verbrauch an Salpetersäure ist ver­

gle~chbar mit dem des Schalenreaktors.

- Eine Abscheidung von RUckstand und/oder Tan­

taloxid während des Betriebes wurde nicht

beobachtet.

- Der Ab;f!lll·, in. den Reakto.l' als S.chlämme ein­

getragen,. agglomeriert nicht und wird

schnell zersetzt.

Veröffent- Primär-lichungen: berichte:

14346 04.02.04.P.12 A

14932 04.02.04.P.12 B

15089 04.02.04.P.12 C

V 14930 04.02.04.P.12 D

04.02.02 INE HAW-VERFAHRENSENTWICKLUNG

Die Arbeiten der Abteilung Verfahrenstechnik

zur Entwicklung und Erprobung der HAW-Ver­

glasungstechnologie im Technikumsmaßstab kon­

zentrierten sich auf die bei der Eurochemie

in Mol/Belgien zu bauende heiße Anlage. Neben

dem Aufbau und dem Betrieb der Technikumsanla­

gen wurden umfangreiche Planungsunterlagen er­

arbeitet und der Projektleitung übergeben.

Diese beinhalteten die Verfahrensschemata mit

den Rohrlei tungs- und Instrumentierungsfließ­

bildern für die Feed-Eingangszelle, die Ver_

glasungszelle, die Abgaszellen und die Ver­

dampferzelle einschließlich der Apparateauf­

stellung in der Verglasungszelle. Das Zellen­

konzept selbst war als Vorgabe vom planenden

Ingenieur erarbeitet worden.

Mit dem Versuchsbetrieb zur Verglasung von si­

muliertem LEWC (Low Enriched Waste Concentra­

te) in der neu aufgebauten Verglasungsanlage

VA-2 wurde begonnen.

BeteiligteMitarbeiter:

G. Damerau

Dr. K. Gompper

E. Heilig

D. Kempf

DI. J. Plessing

Auf der Basis dieser Ergebnisse wurde eine

Anlage fUr den aktiven Betrieb geplant (Abb.

1). Der Auftrag zur Beschaffung einer solchen

Anlage ist vergeben worden. Die Anlage soll

im letzten Quartal 1981 bei der Eurochemie in

Mol/Belgien den aktiven Betrieb aufnehmen.

Ko Trauner

Dr.H. Wieczorek

Heizstab 5 KW

Schornstein

Kondensator mitTropfenabscheider

Kolonnen ~~~~~Ü:nr ~ ~ A!kaUwlscher

Siuremckfiihrunu sekö Abfall

Abgas

t Ringreaktor

Filtration RÜckstand

Abfallschlamm25 wt· %2;511h

DicksioffpumpeSalpetersäure 2.0 kg65 %

.Schwefelsaure85 % ""-Abfall zerkleinert1kgih

=======================*====Abbe 1 Aktive Versuchsanlage ALONA

- 11 -

Aufbau und Inbetriebnahme der Verglasungsanla­

ge VA-2

Die Verglasungsanlage VA-2 wurde nach 14 Mona­

ten Balizeit in Betrieb ,genommen. Sie besteht

aus folgenden Hauptkomponenten (Abb.1 und 2):

Übernahmebehälter mit Luftpulseinrichtung

Feeddosierstrecke mit Speisebehälter und

Airlift-Systemen

Keramikschmelzofen K-2 mit Bodenauslauf

zur AbfUllung von Glasblöcken

Glasfri ttendosieranlagemi t Schleusensy-,

stem zum lufttechnischen Abschluß d,e,r Do­

siereinrichtungen gegenüb~r dem -Speisebe­

hälter und Schmelzofenraum

Abgasstrecke (Naßentstauber, Kondensator,

NOx-Wäsche, Rutheniumfilter, HEPA-Filter)

Meßwarte einschließlich Prozeß-Gaschromato­

graph für die Abgasüberwachung

Automatisch arbeitenden Probenahmeeinrich­

tungen. Abb.2 Abfüllung eines Glasblocks in derVerglasungsanlage

Abb. I AUfgebaute und in Betrieb genommene Verglasungsanlageim INE-Technikum Bau 551

- 12 -

i

I

Nach Abschluß der Aufbauarbeiten erfolgte die

Inbetriebnahme des Schmelzofens und die Funk­

tionstests der übrigen Anlagenteile. Insbeson­

dere mußte dabei die in der Meßwarte zusammen­

ge.faßte Steuer-, Meß- und Regel technik über­

prüft werden. Hierzu wurde die Anlage zu­

nächst mit einem Gemisch aus Wasser und vorge­

schmolzener Glasfritte betrieben.

Schmelzofen

Die Funktionstests des Schmelzofens erbrach-

ten gute Ergebnisse. Die Startteohnik das

Schmelzers mit Oberofenheizelementen hat sich

bewährt. Der Schmelzofen wurde zur Vermeidung

jeglicher Rißbildung langsam innerhalb von 4

Wochen von Raumtemperatur auf 10000 O· aufge­

heizt. Die im Schmelzbad vorgele~te Glasfrit­

te ließ sich danach mittels Stromdurchgang

über die Badelektroden auf die Betriebstempe­

ratur von 12000 0 bringen.

Als Badelektroden wurden luftgekühlte INCONEL

690R-Stabelektroden eingesetzt. Diese sind

nicht wechselbar. Sie sind bezüglich der

Stromdichte so ausgelegt, daß sie die Lebens­

dauer der übrigen Komponenten des Schmelzers

erreichen können. Auf eine weitere Erprobung

von Molybdänelektroden, wie sie in der konven­

tionellen Glasindustrie überwiegend einge­

setzt sind, wurde verzichtet, weil INCONEL

690 eine weitaus höhere Korrosionsresistenz

gegenüber HAW-Glasschmelze zeigt als Molyb­

dän. Die Entscheidung wird gestützt auf den

außerordentlich geringen Korrosionsabtrag von

Inconel-690 Elektroden im separaten Ve~suchs~

schmelzofen KV-2. Der Gewichtsverlust der

Elektroden lag nach 14 Monaten ununterbroche­

nem Einsatz unter 1 %.

Die im Auftrag des INE beim Institut für Sil­

ikatforschung in Würzburg durchgeführten ge­

nauen Korrosionsuntersuchungen bestätigten

diese Ergebnisse.

Der Korrosionsabtrag ist bei INCONEL ~90 bei

Einhal tung einer Elektrodenoberflächen-Grenz­

tempera tur von ca. 11000 0 um mehr als eine

Größenordnung geringer als bei Molybdän. Ober­

halb 11000 0 jedoch tritt auch bei HOONEL

690 merklicher Korrosionsabtrag ein, weshalb

die Elektroden zur Sicherstellung einer lan­

gen Lebensdauer mit einer LuftinnenkUhlung

versehen wurden.

Die Probeläufe zeigten, dabei bei einer Be-

triebstemperatur von 12000 C (in der.Zentral­

region der Schmelzwanne) und kontinuierlicher

Zugabe von 30 l/h Wasser-Glasfrittengemisch

zwischen je einem Elektrodenpaar ein Strom

von 600-800 Ampere bei einer Spannung von

50-70 Volt fließt. Bei voller Ausnützung der

gesamten ca. 0,6 m2 groBen Schmelzbadoberflä­

che zur Trocknung und Einschmelzung können

ca. 40 l/h Flüssigkeit kontinuierlich in den

Schmelzer eingespeist werden; der Nenndurch­

satz beträgt 30 i/h LEWC-Lösung.

Die Dichtheitsprüfung des Schmelzofens K-2 er­

gab bei einer Unterdruckhaltung von ca. 40 mm

WS die angestrebte niedrige Luftleckrate von

ca. 1 m3/h. Eine niedrige Leckagerate ist in

zweifacher Hinsich t vorteilhaft. Der Austrag

von Feststoffpartikeln aus dem Schmelzofen in

das Abgassystem kann vermindert werden. Eben­

so ist das Sauerstoffpotential im Schmelzofen

niedriger, was zu einer Verminderung der uner­

wünschten Oxidation von Ruthenium zu flüchti­

gem Ru04 beitragen kann.

Der Bodenauslauf des Schmelzofens wurde aus­

giebig getestet. Er wurde 52 mal in Betrieb

gesetzt und arbeitete sehr zufriedenstellend.

Beim Test eines Auslaufrohres aus gesintertem

INCONEL-690-Material (normalerweise wird

schmelzgegossenes INOONEL 690 verwendet) zeig­

te sich jedoch, daß im gesinterten Material

Rißbildungen auftreten können, die zum Glas­

austritt längs der AuBensei te des zylindri­

schen Aualaufrohres führen. Diese Art von Aus-

,laufrohren wird aufgrund der Betriebserfahrun­

gen nicht mehr weiterverfolgt. Gesinterte Aus­

laufrohre hUtEHl elneeiIif'achere Herstellung

doppelwandiger Auslaufrohre ermöglicht. Der

weitere Betrieb des Bodenauslaufes erfolgt

mit aus dem Vollen gefertigten, schmelzgegos­

senen Auslaufrohren aus INOONEL-690, wie sie

sich in den Sohmelzöfen K-1 und KV-2 im Lang­

zeitbetrieb (2 Jahre) bewährt hatten. Auf ei­

ne doppelwandige Ausführung mit zusätzlicher

Kühlmöglichkei t zum Sohnellstop der Schmelze

(innerhalb 30 seo) wird verzichtet.

Der Bodenauslauf kann in der Verglasungsanla-

ge VA=2 von der zentralen Heiwarte aus gestar-

tet werden. Die Absohaltung erfolgt ebenfalls

von der M~ßwarte aus, wobei. die abgefüllte

Glasmenge kontinuierlioh an einem Digi talan­

zeigegerät verfolgt werden kann. Die beim Aus-,

laufen des Glases in die Kokille auftretenden

flüohtigen Produkte werden tiber eine Verbin­

dungsleitung in die Abgasreinigungsstreoke ab-

- 13 -

gesaugt. Insgesamt wurden über den Bodenaus­

lauf während der Iribetriebnahmephase der Ver­

glasungsanlage bereits 4.15 to Glasschmelze

in Kokillen ab~efüllt.

Abgasstrecke

Die Funktionstests der Abgasstrecke stellten

den umfangreichsten Teil der Inbetriebnahmear­

bei ten der Verglasungsanlage dar. Die aufge­

baute Abgasstrecke besteht aus den Komponen­

ten Naßentstauber, Kondensator, NOx-Gaswä­

sche, Rutheniumfilter, HEPA-Filter und einem

Sau~gebläse. Die Abgasstrecke ist so instru­

mentiert und mit Meß- und Probenahmeeinrich­

tungen versehen, daß die Reinigungseffektivi­

tät quantitativ beurteilt werden kann.

Die Entnahme von Gasproben erfolgt an vier

Stellen:

Aus dem Oberofenraum direkt über der Glas­

schmelze

Aus dem Gasraum des Naßentstaubers

Aus der Abgasleitung nach dem Kondensator

Aus der Abgasleitung vor Eintritt des Ab­

gases inden HEPA-Filter

Die Gasproben werden nach einem festgelegten

Zei tprogramm automatisoh gezogen und den in

der Meßwarte aufgestellten Analysegeräten zu­

geführt. Im Prozeß-Gaschromatograph ist ca.

alle 9 Minuten die Analyse einer Abgasprobe

m5g1ioh, wobei die seohs Komponenten N20, N2'

02, H2, CO und C02 ermi ttel t werden k5nnen.

Das zweite Gasanalysengerät (Infrarot-Absorp­

tion) ermi ttel t die NO- und NOx-Komponenten

des Abgases (NO und NOx k5nnen nicht mit dem

Prozeß-Gasohromatograph ermittelt werden).

Die Entnahme der Flüssigproben erfolgt mit

den installierten Airliftprobenahmesystemen

an acht Stellen der Abgasstrecke:

Aus dem Waschwassersumpf des Naßentstau­

bers

Aus dem Kreislauf des Naßentstauber-Wssch-

wassers

Aus dem Kondensat~Sammelbehälter

Aus den vier Waschflüssigkeitsgefäßen der

NOx -Füllk5rperkolonnen

Aus dem Kondensatablauf des Tropfenabschei­

ders vor Eintritt des Abgases in den Ruthe­

niumfilter.

Die Flüssigproben werden auf ihren Feststoff­

gehal t und dessen Zusammensetzung untersucht

(Arbei tsgruppe Analytik der Abteilung Chemie

des INE). Zusammen mit den installierten

Durchflußmeßeinrichtungen der Abgasstreoke

für die verschiedenen Flüssigkei ts- und Gas­

tr5me wird aus den so ermittelten Daten eine

quantitative Beurteilung der Abgasreinigung

erm5glicht.

Bei den Funktionstests der Abgasreinigungs­

komponenten zeigte sich, daß infolge der not­

wendigen umfangreichen Instrumentierung der

Komponenten und der n5tigen Informationsüber­

tragung auf die zentrale Meßwarte erst ein

längeres Einfahren der Anlage (bei Einspei­

sung eines Wasser-Glasfrittengemisches in den

Schmelzofen) n5tig wurde, bevor mit der Ver-

glasung von simuliertem LEWC-Feed ·begonnen

werden konnte. Insbesondere die Fahrweise des

Naßentstaubers maohte mehrwöchige Vorversuche

notwendig. Hier zeigte sich, daß je nach Bad­

bedeckung im Schmelzofen die Abgastemperatur

zwischen 200 - 6000C variieren kann. Dies

stell t erhebliche Anforderungen an die Rege­

lung eines konstanten Waschwasser-Niveaus im

Naßentstauber. Die in Abständen von 4 h in

den Speisebehälter zum Schmelzofen zu reoyc­

lierende Teilmenge von 10 1 feststoffbelade­

ner Waschflüssigkeit kann, wie die Betriebs­

tests gezeigt haben, durch auskondensieren­

den Wasserdampf des Ofenabgases ersetzt wer­

den. Eine Frischwasserzugabe wird dadurch un­

n5tig.

Glasfrittendosieranlage

Für die Glasfrittendosierung wurde in Annä­

herung an das Zellenkonzept eine Dosierein­

richtung in einem separaten Raum oberhalb der

Decke des Prozeßgebäudes Bau 551 aufgebaut.

Die Glasfrittendosieranlage wurde mit ent­

sprechenden Schleusen versehen, wie sie im

späteren Betrieb zum lufttechnisohen Ab;chluß

gegenüber dem Speisebehälter in der Vergla-

sungszelle U3W. dem Schmelzofen notwendig

sind. Die Anlage wurde zusammen mit der Fa.

Pfeifer AG, Augsburg, entwickelt und gebaut.

Abb. :3 zeigt die Glasfri ttendosieranlage und

die Schleusensysteme.

Die Glasfrittendosierung erfolgt so, daß etwa

75 'J, der ben5tigten Glasfritte in Form von

Granulat (5-8 mm Korngr5ße) direkt in den

Schmelzofen gef5rdert wird. Der Rest wird als

- 14 -

Bunker---------~~~-

a.

Zum Schmelzofen bzw. Speisebehäller

c.

b.

·---+0

,-:..J U

rL

Bandwaage ----------11+===1===1nr.,--+1--+---,r----rf.,---.......

Schleuse 1

I_ _ -l--II--lI--

W-\--'----;./------ J DEinruütrichler

---,

L_S_Clh_le_u_se_2_-_-_-_-_-_f~~~+-I-::L.~/."...,,-=~~-+~:L.1D_=1!d:=--_

/

Abb.3 Glasfrittendosieranlage mitSchleusensystema) Prinzipieller Aufbaub) Montage der Dosiereinrichtungenc) Schleusensystem mit pneumatisch

gesteuerten Klappend) Draufsicht in das Schleusensystem

d

- 15 -

Betrieb des Versuchsschmelzofens KV-2

Der Versuöhssöhmelzofen KV-2 befindet sich

Die Funktionstests der Glasdosierung zeigten,

daß eine Abstimmung zwischen Feedrate und

Glasdosierrate innerhalb etwa t 10 % erreicht

werden kann. Die Ungenauigkeit wird hauptsäch­

lich durch die airlift-bedingte. leicht

schwankende Feeddurchsatzrate hervorgerufen.

seit September 1979 unu~terbrochen auf Be­

triebstemperatur. Der Schmelzofen hat neben

dem Bodenauslauf .ein tlberlaufsystem zur konti­

nuierlichen Entnahme von Glasschmelze. Der Be­

trieb des Ofens erfolgt durch Eindosierung

von trockenem Kalzinat und vorgeschmolzener

Glasfritte über eine Dosierbandwaage (Abb.4).

Ermittelt bzw. getestet wurden:

Das Be triebsverhal ten einer an den Über­

lauf angekoppelten Glasperlenproduktions­

einheit (in Zusammenarbeit !Ilit der Euro­

chemic, die die Glasperlenformeinheit zur

Verfügung stellte).

Das Abfüllen von Glasblöcken über den tlber­

lauf (wobei der notwendige Stop des Glas­

flusses beim Wechsel der Kokille mittels

eines Airlifts im Überlauf bewerks telligt

wurde).

Die Glasperlenproduktionseinheit war ca.280 h

an das tlberlaufsystem des Schmelzofens ange­

koppelt. Überwiegend wurde mit einer kontinu­

ierlichen Glasproduktionsrate von 7 - 12 kg/h

gearbei tet. Auch bei gleichmäßige Feststoff­

eindosierung in den Schmelzofen zeigte sich.

daß die ttberlaufrate von Schmelze in di.e Per­

lenformeinhei t größeren Schwankungen von 10

- 20% unterworfen ist, insbesondere bei einer

zu niedrigen Betriebstemperatur des Über­

laufs. Zur Erhöhung der Funktionssicherheit

sollte daher die Perlenformeinheit ein diesen

Schwankungen entsprechendes Puffervolumen er­

hal ten, um die Perlenproduktion nicht zu be­

einträchtigen.

Das Betriebsverhalten eines Überlaufsy­

stems (dessen Kenntnis für die Konstruk­

tion eines K-3 Schmelzofens verwendet wur­

de)

Die Betriebsergebnisse des Glasüberlaufs leg­

ten nahe. daß für die notwendige Hochtempe­

raturhaltung des horizontalen Teils des kera­

mischen Überlaufkanals möglichst zwei vonein­

ander unabhängige Heizsysteme angewendet wer­

den sollten. Jedes der zwei Heizsysteme muß

für sich allein so ausgelegt sein. daß es die

Hochtemperaturhaltung von ca. 12000 C bei

noch genügender Leistungsreserve gewährlei­

sten kann. Dies wurde bei der Neukonstruktion

dss K-3 Schmelzofen.. berücksichtigt. Bei der

jetzt erprobten Überlaufversion ist nur das

RHF-Heizsystem mit direktem Stromdurchgang

durch die Keramik der Überlaufzone in der

Lage. die Hochtemperaturhaltung zu gewährlei­

sten.Die RHF-Heizung (Riser Heating Feeder­

System) hat sich bisher als sehr betriebs­

sicher erwiesen. Betriebsvoraussetzung ist

iÜlerd.:l..iigs efne Mf.ndestanfangstemperatur von

7000C, die durch Heizelemente erreicht wird.

die entlang der Überlaufzone außen angeordnet

sind.

IBeteiligteIMitarbeiter:

W. Grünewald

H. Koschorke

H. Völler

H. Braun

M. Balog

N. Herrmann

ll.. Aslcll:Il i.P. Bunnell

E. Manescuel

H. Schleich

K. Walch

H. Dürr

J. Bickle

Veröffent- /Primär­

lichungen: berichte:

13753

14345

14451

14986

Glaspulver dem Feed im Speisebehälter zugege­

ben. Entsprechend wurden zwei Vorratsbunker

(0,75 to Fassungsvermögen) mit den entspre­

chenden Dosierwägeeinrichtungen und Schleusen­

systemen installiert. Die Dosierung erfolgt

alle 20 M;i.nuten durch automatische steuerung

unter Registrierung und Anzeige der Dosier­

mengen in der zentralen Meßwarte. Die Schleu­

sensysteme werden pneumatisch gesteuert. Die

Dosierleitungen zum Speisebehälter und in den

Schmelzofen sind mit hochfrequenten Rüttelein­

richtungen versehen. die nach jedem Dosiervor­

gang für 10 sec. automatisch einschalten, um

eventuellen Ablagerungen schon im Ansatz zu

begegnen. Die Glaspulver führende Dosierlei­

tung in den Speisebehälter ist außerdem mit

einer Luft- und Flüssigkeitsspülung versehen.

Verstopfungen traten bisher nicht auf (dosier­

te Menge bisher: 4.1 to).

Abgas

if

- 16 -

Kallinal und Giasfrille~.,.....0.-+--,

-

Gebläse

Wärmelauscher

Küiid6iisat

Ele'klrlscher Rohrofen mil -----I'/iGlasperlenformeinhell 1

Kiihllull

Doslerbandwaaue

.. Kilhlwasser IDr Manlelkilhlung

.!J,Zum G1askugel·Drehfeiler

.!J,Glasbiock·Abliillunu

Abb.4 Prinzipschema des separaten SchmelzerversuchsstandesKV-2 einsc·hließlich einiger Nebenkomponenten

60

..c..... 50Cl..:>:

.-J!>(J)

401:1(J)

E..c(.)

(J)30

~(J)

"E;e

(J) 20C>

10

Abb.5

Eingeblasene Luftmenge VL (m3/h)

Fördercharakteristik des Uberlaufsdes KV-2 Versuchsschmelzer bei An­wendung des Airlift-Prinzips

Das Abfüllen von Glasblöoken über den Über­

lauf birgt Probleme in sich. Bei den vorge­

sehenen Glasproduktionsraten im Bereich von

20 kg/h muß die Kokille während der 7-stündi­

gen ~efüll.J1ng.geheizt undwäl."meisol-iert wer­

den, damit die Sohmelze in der Kokille ausrei­

ohend zerfließt. Beim Kokillenweohsel muß der

kontinuierliohe Glasfluß naturgemäß unterbro­

ohen werden. Hierzu wurde die auf PNL-Entwiok­

lungen (USA) zurUokgehende Airliftmethode ein­

gesetzt. In den senkreohten Teil der Überlauf­

zone des Sohme'lzers wurde über ein INCONEL­

Rohr von 12 mm 9$ Luft eingeblasen, was eine

Förderung der Sohmelze gemäß der Fördercha­

rakteristik nach Abb. 5 zur Folge hatte. Beim

Betreiben des Airlifts im Maximum der Förder­

kurve übersteigt die Auslaufrate die Glsspro­

duktionsrate um etwa den Faktor 3, wobei sich

das Sohmelzbadniveau absenkt. Hierduroh kann

die Glasproduktion im Schmelzofen einige Zeit

kontinuierl~oh weiterlaufen, ohne daß Glas

Uber den Überlauf ausfließt. Dieser Zeitinter­

vall steht dann für den Kokillenwechsel zur

VerfUgung.

.....

3,0 m2,5.m2,2 m

A!?U Außen~nsicht des im Bau befindlichenKeramikschmelzofens K-3Außenabmessungen: Linge

TiefeHöhe

Abb.7 Schnitt durch di~ Schmelzwanne unddas tlberlaufsystem des Keramik­schmelzofens K-3

- 18 -

I

11!rjl; ili I

Abb.8

1

Aufstellungsplanung.für den K-3 Schmelzofen imINE-Technikum Bau 712

Für einen Einsatz dieser Methode, die als Re­

dundanz zur Blookabfüllung durch den Boden­

auslauf dienen kann, sind noch Fragen offen

(Korrosion, Wechselbarkeit des Lufteinblasroh­

res). Obwohl im derzeitigen Planungsstand

noch keine Anwendung dieser Blockabfüllmetho­

de in der heißen Anlage vorgesehen ist, wird

der INE-K-3-Schmelzer mit den erforderlichen

Einrichtungen versehen, um die Methode gege­

benenfalls zur technichen Einsatzreife zu

-Dringen.

Veröffent-lichungen:

04.02.02P05D W. Grünewald

G. Herrmann

H. Braun

H. Koschorke

R. Rings

Konstruktion und Bestellung

K-3-Schmelzof'en

Der K-3-Schmelzofen soll den vorläufigen Ab­

schluß der Entwicklung der Keramikschmelzer­

technologie im INE darstellen. Seine Bestel­

lung erfolgte im Herbst 1980 nach einjähriger

intensiver Zusammenarbeit mit der Lieferfirma

erst nach vollständigem Detailengineering.

Abb. 6 zeigt die Außenansicht des Schmelz­

ofens. Abb. 7 gibt einen Schnitt durch die

Schmelz~anne unter Einbeziehung des Bodenaus-

laufe. In seiner Grundkonzaption (Oberofen-

bau, Starttechnik, Stahlcontainment, Material

der Schmelzwanne, Bodenauslauf) basiert der

Ofen K-3 im wesentlichen auf dem jetzt in Be­

trieb befindlichen Ofen K-2, ergänzt durch

das angebaute tlberlauf'system.Die Elektroden

bestehen, wie beim K-2, aus luf'tgekühltem IN­

CONEL-690 Material. Es handelt sich jedoch um

- J9 -

Um die optimale Betriebsflexibili tät der

Schmelzanlage zu erhalten, mußten 14 separat

gesteuerte bzw. geregelte Transformatoren vor­

gesehen werden.

Der Schmelzofen K-3 wird fernbedienungsge­

recht im INE-Technikum Bau 712 aufgestellt.

Eine Hauptansicht der Aufstellungsplanung ist

in Abb. 8 dargestellt.

Aufgrund der vorliegenden Betriebsdaten mit

dem K-2 bzw. KV-2-Schmelzer wurde im B'oden­

bereich und im Überlaufbereich die Wärmeiso­

lierung wesentlich erhUht, um n.s. die Außen­

wandtemperaturen des Stahlcontainments auf

ca. 600 C zu drücken.

Plattenelektroden, die an zwei gegenüberlie­

genden Seiten der Wanne in die Ofenwände ein­

gebaut sind. Sie befinden sich damit außer­

halb der eigentlichen Hochtemperaturzone,d.h.

der Zentralregion des Schmelzbades (Tempera­

turgradlent ca. 1000 C).Zur Erhöhung der Flexi­

bilität der Leistungseinbringung wurde die

Zahl der Elektrodenpaare von zwei auf vier er­

höht.

Den Untersuchungen wurden die Planungsunterla­

gen für das Endlagerbergwerk des Nuklearen

Entsorgungszentrums und der DWR-Brennelement

Typ Biblis zugrunde gelegt. Es zeigte siCh,

daß die rückholbare Einlagerung in Bohrlö­

chern und die Lagerung der Brennelemente in

Behältern am besten geeignet wären.

Entsprechend einem Auftrag des BMFT wurden im

Rahmen dieses Vorhabens verschiedene Entsor­

gungsal ternativen verglichen und ihre Reali­

sierbarkeit beurteilt. Es wurden Untersuchun-

Für die Bohrlochlagerung ist eine zusätzliche

Verpackung der Brennelemente erforderlich.

Das technische Konzept sieht vor, daß die Ab­

schirmbehäl ter aufrecht, stehend zur Einlage­

rungsohle gebracht, dort umgelegt und in hori­

zontaler Lage auf ein Transportfahrzeug gela­

den werden. Dies ist notwendig, um das Strek­

kenprofil in gebirgsmechanisch vertretbaren

Grenzen zu halten. Mit dem Transportfahrzeug

soU,Eln dann die Abschirmbehälter zur Einmün­

dung der Einlagerungsstrecke gebracht werden.

Hier müssen sie mit einer speziell ausgebil­

deten gleisgeführten Brückenkrananlage wieder

aufgerichtet und in einen Sohlengraben der

Einlagerungsstrecke gestellt werden. Dieser

Sohlengraben erscheint notwendig, um den lan­

gen Abschirmbehälter aufrecht in der Einlage­

rungsstrecke zu manipUlieren. In der Einlage­

rungsstrecke ist eine Einlagerungsmaschine

vorgesehen, die alle für die Einlagerung not­

wendigen Einrichtungen besitzt. Sie nimmt den

05.12.01 INE WEITERENTWICKLUNG DER EINLAGE­

RUNGSVERFAHREN FÜR SCHWACH­

UND MITTELAKTIVE ABFÄLLE

3. Abteilung Endlagerung

Dr •. R. Köster

gen zur rückhölbaren untertägigen Zwischenla­

gerung von abgebrannten Brennelementen durch­

geführt. Dabei wurde die untertägige Zwischen­

lagerung als eine mögliche Variante zur ober­

irdischen Zwischenlagerung betrachtet.

Abschirmbehäl ter entgegen, transportiert ihn

aufrecht durch den Sohlengraben zum Bohrloch

und läßt hier die Brennelementkanister ab. Je­

des Bohrloch wird mit einem Bohrlochschieber

ausgestattet, der nach der Einlagerung wieder

verschlossen und durch einen Betonpaßstein

gesichert wird.

Schleich

Knobloch

Bunnell

Seiffert

BeteiligteMitarbeiter:

Dr.S.Weisenburger

H. Koschorke

I ~:.'IP.

H.

Primär­berichte:

Für die Beheizung des ÜbElrlaufbereiches kann

wahlweise die Außenheizung mitHeizelementen

od er die elektrische Direktheizung des hori­

zontalen Keramikblockes und der im' Überlauf

fließenden Glasschmelze angewendet werden.

Die Stromeinlei tung erfolgt durch vier Elek­

trodenplatten aus INCONEL-690 an der Stirn­

seite des Überlaufs. Jede dieser Platten wird

gegen je eines der vier Elektrodenpaare im

,Schmelzbad geschaltet. Eine gleichzeitige Be­

nützung beider Heizsysteme ist ebenfalls mög­

lich.

Veröffent­lichungen:

- 20 -

Als einfacher ha t sich die Behälterlagerung

erwiesen, sie ist jedoch kostenaufwendiger.

Die Konditionierung der abgebrannten Brennele­

mente beim Endlager kann hier entfallen, weil

diese bereits in den für die Zwischenlagerung

vorgesehenen Transportbehältern angeliefert

werden. Für die untertägige Zwischenlagerung

'wurde ein handelsüblicher Transportbehälter

ausgewählt, der zu diesem Zweck leicht modifi­

ziert wird. Er kann drei Brennelemente aufneh-

men.

Wenngleich noch nicht alle Ergebnisse vorlie-

tern. wird der Beton nach untertage zur Be­

schickungskammer gebracht, in der sich die de­

montable Anlage zur Versatzeinbringung befin­

det. Durch vier symmetrisch angeordnete Boh­

rungen kann der Beton über beschwerte Beton­

förderschläuche in die Einlagerungskammer bis

knapp über den Faßberg abgelassen werden. Die­

se Schläuche sind über Rohrweichen mit der Be­

tonförderpumpe verbunden. Die Einbringung der

Betonmenge von 2 m3 erfolgt innerhalb weniger

Minuten. Die Reinigung der in den Schläuchen

verbliebenen Betonreste geschieht durch ange­

feuchtete Schwammkugeln.

05.12.02. INE ENTWICKLUNG UND BAU EINER

KAMMER FtfR DIE VERSUCHSEINLA­

GERUNG MITTELAKTIVER ABFÄLLE

gen, ist doch jetzt schon erkennbar, daß die

rückholbare untertägige Zwischenlagerung sehr

kostenaufwendig, problematisch in der Reali­

sierung und ohne erkennbaren Gewinn an Sicher­

hei t gegenüber der übertägigen Zwischenlage­

rung ist.

Veröffent­lichungen:

Primär­berichte:

05.12.01.P.09 A

BeteiligteMitarbeiter:

Ing.K. Baetke

DI.H.J.Engelmann

E. otto

Wenn in der Einlagerungskammer der Kegel des

~aßberges an der tiefsten Stelle die Bodenflä­

che um ca. 0,5 m überdeckt, wird der erste Be­

ton eingebracht. In einer normalen Schicht

können ca. 85 m3 Beton eingefüllt werden. Da­

mit kann der zylindrische Fußteil des Faßber­

ges versetzt werden. Weitere Versatzkampagnen

folgen in Abhängigkeit vom jeweiligen Befül­

lungsstand der Kammer. Wenn die Einlagerungs­

kammer vollständig mitAbfallfässern gefüllt

ist, wird der restliche Hohlraum durch den

zentralen Bohrlochschieber vollständig mit Be­

ton versiegelt. Die Verfüllung eines mit Fäs­

sern gefüllten Hohlraumes mit Zementbrei nach

der beschriebenen Methode wurde in einem Mo­

dellversuch demonstriert.

05.12.03 INE PROTOTYP-KAVERNENANLAGE IM

SALZBERGWERK ASSE

Im Mittelpunkt der Arbeiten des Jahres 1980

standen die Abnahme der übertägigen Einrich­

tungen Sowie die Erarbei tung von Programmen

für Versuche in der Prototypkaverne.

Die Gesamtabnahme der Anlage durch die Auf­

sichtsbeh5rden wurde abgeschlossen. Im einzel­

n~n handelt es siCh dabei um

- die Krananlage mit dem Umladebehälter

Nach Fertigstellung der ausschreibungsreifen

Unterlagen für die Geräte zur automatischen

Einlagerung mittelaktiver Abfallfässer erfolg­

te die Planung der Geräte für die Einbrin­

gungdes Versatzes. Der Versatz so11 die Hohl­räume zwischen den Abfallfässern minimieren

und so die Sicherheit der Lagerung mittelakti­

ver Abfällle erhöhen. Die Ausbildung der Gerä­

te hängt stark von den technologischen Stoff­

eigenschaften der einzubringenden Materialien

ab. Aus ingenieurtechnischer Sicht lassen

sich diese Materialien in solche einteilen,

die sich trocken in die Einlagerungskammer

einschütten lassen,wie z.B. loses Salz, Tone

oder Industrieschlacken, und in Stoffe, die

in flüssiger Form in die Einlagerungskammer

eingegossen werden und si~h später dort verfe-

stigen. Hierbei ist hauptsächlich an verschie­

dene Betonsorten zu denken.

Veröffent­lichungen;

14931

Primär­berichte:

BeteiligteMitarbeiter:

Ing.K. Baetke

E. Otto

Im Falle eines Versatzes mit Beton wird vorge­

schlagen, diesen fertig anzuliefern und auf

dem Grubengelände in Behälter mit 2 m3 Fas­

sungsvermögen umzufüllen. Mit diesen Behäl-

- die Transport- und Manipulationseinheiten

in einer strahlendichten Umladezelle und

- das hydraulisch gesteuerte Entlade- und

Verschlußsystem der Kavernenanlage.

- 21 -

Für die auf der 926 m-Sohle einzurichtende

Meßbox wurde das Meß- und Uberwachungspro­

gramm eingerichtet. Es umfaßt:

- die Temperaturbestimmung an der Oberfläche

des Abfallgutes mit einer Infrarotsonde

- die Dosisleistungsmessung der Abfallproduk­

te

- die Erfassung des Staubgehaltes der Kaver­

nenatmosphäre mit einem Durchflußsammler

- die Bestimmung des Aktivitätsgehaltes des

Staubes in einem. automatischen Alpha-, Be-

ta-, Gamma-Meßplatz.

Auf teilung der Endlagerbereiche in mehrere

Einzelfelder (6 nebeneinanderliegende Felder

auf einer Ebene bei HAW, , übereinanderliegen­

de Lagerebenen für die BE-Lagerung), die sich

nach längeren Zeiten wechselseitig beeinflus­

sen, mußten spezielle Techniken zur Uberlage­

rung der klein- und großräumigen Temperatur­

verteilung angewandt werden. Eine direkte Mo­

dellierung und Berechnung der gesamten Lager­

struktur ist aus Gründen des Speicherplatzes

und Rechenzeitaufwandes nicht möglich. (Ein

Programmsystem, das automatisch die Ausfüh­

rung und Kopplung von klein- und großräumigen

Einzelrechnungen ermöglichen soll, befindet

sich in der Entwicklung).

Als Beispiel für die Ergebnisse zeigt die Ab­

bildung 1 den zeitlichen Verlauf der Salztem­

peraturen am Bohrlochrand in der Lagerfeldmit­

telebene, d.h. an der Position der maximalen

Temperaturerhöhungen. Die Bezeichnungen der

HAW- bzw. BE-Varianten beziehen sich auf die

Zeitpunkte der Wiederaufarbeitung bzw. der

Endlagerung nach Reaktorentnahme, wie aus der

nachfolgenden Aufstellung ersichtlich wird.

Eine von der Meßbox aus absenkbare Bildüber­

tragungseinheit überwacht den Einlagerungsvor­

gang. In einem Funktionstest wurden die fern­

bedienbaren Arbeitsabläufe sowie die Ubertra­

gungsqualität erprobt.

Für die Erprobung der Einlagerungsanlage mit

unterschiedlichen Fässern und für Staubfrei­

setzungsexperimente wurden vorbereitende Ar­

beiten, wie Herstellung simulierter Abfallge­

binde, durchgeführt und die entsprechenden

Versuchsprogramme erarbeitet. tWA(Jahre)

tE(Jahre)

Aufgrund der in diesen Konzepten vorgesehenen

Temperaturrechnungen

05.12 .05. INE VERSUCHSEINLAGERUNG HOCHAKTI­

VER ABFÄLLE

Die Rechnungen basierten im~Falle von HAW auf

dem Endlagerkonzept für Gorleben. Für die BE­

Lagerung wurde angenommen, daß die gesamte La­

gerfläche des Endlagers im Salzstock Gorleben

genutzt werden kann.

10

20

50

10

20

50

10

!BeteiligteMitarbeiter:

IIng • P. Donath

Dr. E. Korthaus

IPrimär­berichte:

I

HU 10 7

HAW 20 20

HAW 50 50

HAW 10/rez. 7

BE 10

BE 20

BE 50

Die Variante HAW 10/rez. entspricht einem

Brennstoffzyklus mit 2-maliger Pu-Rezyklie­

rung. Die Endlagerfläche ist in diesem Fall

um ,,% größer angenommen als bei den anderen

HAW~Va;ianten (bei einer um. 25% verringerten

Für den Vergleich der Temperaturerhöhungen

ist zu beachten, daß bei den BE-Varianten nur

die Hälfte des Inventars (t SM) de.r HAW-Va­

rianten zugrunde gelegt und die aufge.wandte

Lagerg.rundfläche etwa um den Faktor 2,5 grö­

ßer angenommen wurde.

Veröffent­lichungen:

Spaltproduktkonzentration in den Abfallblök­

ken).

BeteiligteMitarbeiter:

DI.H.J.Engelmann

Ing. P. Johnsen

K.H. Schulz

Primär­berichte:

Veröffent­lichungen:

Unter Verwendung der 2- und '-dimensionalen

Rechenprogramme ASYTE, CUBSIT und CUB'DG wur­

den Rechnungen zur klein- und großräumigen

Temperaturentwicklung bei verschiedenen Vari-

anten von Endlagern für hochaktive Abfälle

bzw. abgebrannte Brennelemente durchgeführt.

- 22 -

t [d]8060

IBeteiligteMitarbeiter:

A Dilll.-Geonh.IA. -PudewÜls

40

IPrimär­berichte:'

05.12.·05.P.19

I

20

1~ 3

~ --2

e Versuchsergebnisse

Rechenergebnisse mit ADINA1) E = 7000 MPa C1R =16 MPa

2) E = 7000 MPa O'R =13 MPa3) E=12000MPö C1R =16MPa

x Rechenergebnisse mit MAUS

o

o~

I

g,.

o'"I

~I

o~

I

E.§-0

<J

os:,

O+--.--,.-.---.-....,.--,---r-.,.--...---IIII»

Veröffent­lichun.gen:

KenngröBen des primären und sekundären Krie­

chens variiert wurden.

Die berechneten Konvergenzwerte liegen um et­

wa 40 - 70% nie~ri~er !i;s die ~ellles~eIlen WElr..

te. Der Grund für diese Diskrepanz kann in

dem sekundären Kriechverhalten des Salzes lie­

gen, das am Ort des Experiments unter in situ­

Bedingungen eventuell anders war als bei den

Laborversuchen an kleinen Proben, mit denen

die Stoffwerte für die Rechnungen ermittelt

w\lrden.

Abb.1 Zeitliche Änderung des Bohrloch­durchmessers

Zur Messung des .Gebirgsdrucks auf die Verroh­

rung von Bohrlöchern mitHilfe von Dehnungs-

Untersuchungen zur Standfestigkeitvon Bohr­

lochverrohrungen und Erprobung einer Standard­

konvergenzsonde

10000 (al1000laD10

Die thermomechanischen Belastungen, d.h. die

Spannungen und Verformungen im Sy-st-em Sa-lz­

stock, Nebengestein, Deckgebirge bei der End­

lagerung von HAW sowie von abgebrannten Brenn­

elementen wurde anhand stark idealisierter Mo­

delIvorstellungen analysiert.

100

Eine neue Version des Finite Elemente Pro­

gramms ADINA wurde auf der Rechenanlage des

KfK implementiert und dahingehend erweitert,

daß ein temperaturabhängiges Kriechgesetz be­

rücksichtigt werden kann. Mit Hilfe dieses

Rechenprogramms wurden verschiedene Beispiele

zu den thermomechanischen bzw. gebirgsmechani­

schen Folgen der Endlagerung radioaktiver Ab­

fälle in einem Salzstock untersucht.

150

Thermomechan1sche Modellrechnungen

50

Abb.1 Temperaturen an der Bohrlochwand

I--------TO-----,---__=_,

Die Spannungen und Verformungen. in der Umge­

bung von beheizten Bohrlöchern in Salz wurden

am .Beispiel des Tempsrat·urversuchs .3 in der

Asse, bei dem die Bohrlochkonvergenz gemessen

worden war, untersucht. Bei diesen Rechnungen

wurden der Elastizi tä ts.modul und .die Druck­

randbedingungen variiert,.... um den Einfluß die­

ser Parameter zu ermitteln. In d.er Abb. 1 ist

der zeitliche Verlauf der Bohrlochkonvergenz

auf halber Höhe der Wärmequelle für mehrere

der betrachteten Parameterkombinationenc darge­

stellt. Ebenfalls dargestellt sind Ergebnis­

se, die mit dein FEM-Programm MAUS zu diesem

Modellfall durchgeführt wurden, wobei die

- 23 -

lineare Driftrate, gut zu korrigie­

ren, Fehler mit Driftkorrektur nach

150 Meßtagen < 20 bar,

sehr niedrige Driftrate, Fehler

ohne Driftkorrektur nach 130 Keßta­

gen < 10 bar

Fehler mitDriftkorrektur nach 130

Keßtagen < 2 bar.

meßstreifen' wurde im Sa1zbergerk Asse eine

Versuchsrohrstrecke mit Erhitzer und Keßan1a­

en (Abb.1) aufgebaut und Anfang Kai 1980 in

Betrieb genommen. Die zur Zeit eingespeiste

Erhitzer1eistung beträgt 2,0 kW, die Kaxi­

maltemperatur an der äußereh Rohroberfläche

ca. 230oc. Ergänzend zu den in si tu-Versuchen

in der Asse wurden Laborversuche durchge­

führt, um das Zeitstandverhalten (Drift und

Kriechen) der eingesetzten Dehnungsmeßstrei­

fen festzustellen.

Typ I:

Typ II:

Typ Irr:

hohe Drifttrate, nicht

schlecht zu korrigieren,

linear,

Die Bohrlochschiebereinhei t erfüllt alle er­

forderlichen Funktionen für den sicheren Ver­

schluß der Bohrlöcher. Er ist für Wartungs­

und Reparaturarbeiten austauschbar.

Der ausschreibungsreife Entwurf eines Trans­

portbehälters mit einer Bleiabschirmung von

15 cm für Gammastrahlen und 12 cm Polyäthylen

mit Borkarbid als Neutronenabschirmmaterial

ist fertiggestellt worden.

Einen Schwerpunkt der HAW-Kokil1enentwick1ung

bildete die Hantierbarkeit nach dem Einsetzen

des Verschlußdeckels. Dafür wurden ein

Schrumpfsi tz entwickelt und Versuche zur Er­

mittlung der Belastbarkeit und Dichtigkeit ei­

ner solchen Schrumpfverbindung durchgeführt

(Abb. 1).

BeteiligteMitarbeiter:

DI. R. MUller

Ing. H. Rinck

IIng. E. Schmidt

Ing. B. Fiehn

Primär­berichte:

Veröffent­1ichungeIll

15227

Die Laborversuche ~ur Messung der Konvergenz

des Salzes mit .der Standardsonde wurden er­

folgreich abgeschlossen. Dabei wurden die Meß­

signale der Kapazitätsmeßste11en über einen

längeren Zeitraum unter Betriebstemperatur

(ca. 2000 C) beobachtet. Es konnte keine Ver­

änderung der Meßwerte festgestellt werden.

Nach Abschluß der Messung w.urde die Sonde me­

chanisch überarbei tet und mit zwei komplett

montierten Posi tioniervorrichtungen zur Asse

transportiert. Der für die in si tu-Erprobung

erforderliche Betriebsplan wurde eingereicht.

Die Genehmigung erfolgte Ende September, ab

Mitte November konnten die Versuche begonnen

werden.

Abb. 1: Versuchsrohrstrecke mit Meßanlage

Im HD-Versuchsstand und im Simulationsversuch

werden 3 verschiedene DMS-Typen getestet:

- 24 -

c =Kokillen-~ 220 mm

O=Kokillen-~ 300mm

l!l. =Kokillen-~ 420 mm

+ =Kokillen - ~ 1000 mm

r co0>

Ul

]<0

-. "ib· Q>.Y.."-0C.~

.c Clu <0Ul

'"Cl.Y.C

ViN.....

...co

coIn

co...

Cl...

N(T)

'"N

~

o , 8 ~ E W U m ~

Luftspolt [mm]-

Abb.2 Sinkgeschwindigkeit in Abhängjgkeit vom Luftspolt fÜrverschiedene Kokill endurchmesser

05.12.06 INE IN SITU-VERFESTIGUNG VON

SOHWAOH= UND MITTELAKTIVEN

ABFÄLLEN IN UNTERTÄGIGEN

HOHLRÄUMEN

Die Berechnungen zur Wärmeentwicklung bei der

behälterlosen Lagerung von MAW/LAW in großräu­

migen Kavernen (Referenzsystem A: 75 000 m3

Nutsvolumen) wurden fortgesetzt. Hierbei wur­de der Einfluß der Produkttemperatur zum Zeit­

punkt der Einlagerung (25 00, 4000) auf die

maximale Temperatur in der Kaverne ermittelt.

Neben den Produkttemperaturen wurden auch die

!i'emperaturprofile im umgebenden Salzgestein. berechnet.

BeteiligteMitarbeiter:DI.H.J.EngelmannIng. Th. Ertel

ID•. FreibergerIng. H. KaylingT_ C!l_"" __ 'L.II~g~w:~~;warzkopf

Primär­berichte:

- Die Leckrate der Schrumpfverbindung beträgt

bei 2000 0 < i""10-5 ~A'l'sec-1

- Die Belastbarkeit der Schrumpfverbindung

bei Raumtemperatur ist größer '0 kN.

- Die Lösung der Schrumpf'~erbindung erf'oigte

bei '0 kN Zugkraft und 14400 Kokillenmantel­

temperatur. .

Abb. 1: Einschrumpfen des HAW-Kokillendeckels

Folgende Ergebnisse konnten erzielt werden:

Zur Ermittlung der im Störfall bei einem Ko­

killenabsturz in tiefe Bohrlöcher ..auftreten­

den maximalen Sinkgeschwindigkeiten bzw. kine­

tischen Energien in einem Bohrloch mit einem

bestimmten Luftspalt zwischen Kokille und

Bohrlochrohrinnenwand wurden Berechnungen und

Modellversuche durchgeführt. Die Ergebnisse

aus- -d-en Bere-c-hnun-g<l>l· sind-in: Abo; 2 zusiim.men;;;gefaßt. Zur Überprüfung und zum Vergleich wur­

den Messungen an einem Teststand (Maßstab

1 : 10) durchgeführt. Die Ergebnis·se aus Rech­

nungen und Messungen zeigten eine gute: Über­

einstimmung.

Veröffent­lichungen:

---------------~------------------------------......,.,.

- 25 -

Das zugrunde gelegte Abfallprodukt bestand

aus 52 VOl.-% Pellets (beim Einbringen in die

Kaverne bereits vollständig ausgehärtet) und

48 V01.-% Zementsuspension mit Sand/Zement =

1. Für die Suspension wurde ein Zement HOZ

NW/HS mit niedriger Hydratationswärme (Q'" =

65 Kcal/kgZem .) angenommen. Um m6glichst nie­

drige Produkttemperaturen zu erreichen, wurde

die jährlich einzulagernde Abfallmenge von

18.750 m3 in 12 Einlagerungskampagnen pro

Jahr (Schichtdicke 1,26 m) unterteilt. Als Ge­

samteinlagerungsdauer wurden 4 Jahre zugrunde

gelegt.

die Temperatur bis zur Befüllung der ~ächsten

Schicht ab. Die an der Kavernenwand .auftreten­

de Salztemperatur liegt bei ca. 540C und da­

mit 140C oberhalb der Umgebungstemperatur.

Die Rechnungen haben gezeigt, daß bei Verwen­

dung von vollständig ausgehärteten Pellets so­

wie eines Zementes mit niedriger Hydratations­

wärme für die Suspension bei der Einlagerung

Temperaturen erreicht werden k6nnen, die deut­

lich unter der aus Gründen der Produktquali­

tät vorgegebenen maximal zulässigen Produkt-

temperatur von 900C liegen.

Zeit[hJ ----o 100 200 300 1;00 500 600 700 800 900 1000 1100 1200

80

Die Rechenergebnisse zeigen, daß bereits nach

Einbringen der ersten Schicht 90% des Tempera­

turmaximums in der Kaverne erreicht werden.

Die h6chste Temperatur wird 4· Jahre nach Been­

digung der Einlagerung erreicht. Sie liegt je

nach Produkttemperatur zum Zeitpunkt der Be­

füllung zwischen 71 0 e (Produkteiniangstempera­

tur 25 oe) und 800e (Produkteingangstemperatur

40 0 e). Da die maximale Produkttemperatur fast

ausschließlich durch die kurzzeitig auftreten­

de Hydratationswärme des Zements teins be­

stimmt wird, nimmt sie sehr schnell wieder

ab. Die Temperaturerh6hung in der Kaverne

liegt 10 Jahre nach Beendigung der Befiillung

nur noch ca. 30C liber der Gebirgstemperatur

(400 e).

BeteiligteMitarbeiter:

Dr. W. Hauser

Dr. E. Smailos

Primär­berichte:

Ver6ffent­lichungen:

14342

14343

14499

15229

Untersuchungen zuStillegungsabfällen

05.13 .01 INE BEURTEILUNG DER EIGNUNG DER

SCHACHTANLAGE KONRAD FÜR DIE

EINLAGERUNG RADIOAKTIVER ABFÄL­

LE

Ziel dieser Untersuchungen war, Art und Menge

der bei der Stillegung von KKW anfallenden ra­

dioaktiven Abfälle zu spezifizieren sowie ein

Behältersystem zu konzipieren, das sowohl den

Stillegungsbedingungen als auch den Gegeben­

heiten der Erzgrube Konrad und den Transport­

bedingungen entspricht.

Mit Hilfe von Referenzdaten einzelner Lei­

stungreaktoren wurde die bei einer planmäßi­

gen Stillegung zu erwartende Masse an Stille­

gungsabfällen aus 29 Reaktoren ermittelt.

Randbedingungen waren:

,TSO

! 1

1;020 30Zeit[d]-

t I I F ! ,

1. Schieh! 2. Schicht

{ /-~-"/ ' ...

II

,......~_.. --tvoTislOi1d1g ausgehärtete Pellets ,Suspension :Oyckerhoff Aquodur

S/Z=1. W!Z=O,I; IProdukttemp.zum Zeitpunkt derBelüllung:25°Cmox. Produkttemp. nach Beendigung der IEinlogerung (noch 1;01: 71 oe ,

o 10T,! I! I I

Abb. 1: Zeitlicher Verlauf der Produkttempera­

tur in der Zeitspanne zwischen der

Einlagerung von zwei Schichten

(Schichth6he 1,26 m) in eine Kaverne

mit 75.000 m3 Nutzvolumen

Die Förderkapazität der Grube Konrad

Totale Beseitigung der Reaktoren

Verpackung in "verlorenen Behältern"

Wart'ezei ten zwischen der letzten Abschal­

tung und dem Beginn der Beseitigung: 1,

10, 30 und 50 Jahre.

Als Beispiel fiir die Berechnungen zeigt Abb.

den zeitlichen Temperaturverlauf in einer

schichtenweise befiillten 75.000 m3-Kaverne

zwischen der Befiillung der ersten zwei Schich­

ten. Die Temperatur in der Kaverne durchläuft

ca. 10 Tage nach Einbringen der jeweiligen'

Schicht ein Temperaturmaximum. Danach fällt

Bei der Stillegung der betr&chteten 29 KKW

fallen ca. 8.000.000 kg Abfall, davon 252.000

kg radioaktive Abfallmassen an.

Im Hinblick auf die. Konzipierung von Verpak­

kungssystemen wurde eine Einteilung der Still­

legungsabfälle in verschiedene Äktivitätsgrup-

- 26 -

pen (bezogen auf das Radionuklid Co-60) vorge­

nommen. Tabelle 1 gibt die Verteilung der Ab­

fallmassen auf die Aktivitätsgrüppen an.

Das Behälteraufkommen in Abhängigkeit vom

Zeitpunkt der Beseitigung nach der Stillegung

ist in Tab. 2 dargestellt.

Tabelle 1: Einteilung der Abfallmassen aus

der Stillegung von 29 KKW

(= 30 GWe) in Aktivitätsgruppen

Untersuchungen zur Wasserfreisetzung aus Kon­

rad-Erz

Je später mit der Beseitigung begonnen wird,

desto mehr verringert sich die Anzahl der Be­

hälter in den Gruppen 1 und 2. Die Gesamtmen­

ge wird sich aber nur geringfügig ändern, da

die Abfälle der Gruppe 3 auch durch Wartezei­

ten bis zu einigen Jahrzehnten nicht so weit

abklingen, daß sie im Sinne der Strahlen­

schutzverordnung als inaktiv behandelt werden

können.

Aktivitätsgruppen

Gruppe I: ~ 3'10-4 Ci/g

Einbauten des Reaktor­druckbehälters

Gruppe 2: 10-4-10-8Ci/g

Komponenten und Bauteiledie im weiteren Einfluß­bereich des Neutronen­flusses liegen

Ab fallmas sen aus29 KKW

103 Mg

3.5

13.2

Veröffent­lichungen:

V 14983

Primär­berichte:

BeteiligteMitarbeiter:

DI.H.J. Engelmann

Ing. V. Duill

Die Behälterauslegung orientierte sich im ws­

sentlichen an der spszifischen Aktivität der

Abfälle und an den' allgemeinen Randbedingun­

gen für Transport und Endlagerung. Für die Ab­

fallgruppe 1 sind zylindrische Stahlbehälter

vorgesehen. Für die Gruppe 2, die eine große

Aktivitätsspanne zu überdecken hat, eignen

sich zylindrische Gußbehälter. Sinnvoll ist

es jedoch, diese mit variierbaren Abschirmdik­

ken auszustatten, um für die jeweilige Aktivi­

tät des Abfalls eine optimalE! Auslegung der

B-enn-cer zu·iFfwanrTeis-ce-ii;

Die Abfallgruppe ), die eine bedeutend gerin­

ge·re. spezifische 'Aktivi tä t bssi tzt, mengenmä­

Big aber einen großen Anteil der Stillegungs­

abfälle darstellt, kann in grqßvolumigen

Rechteckbehältern aus Stahlblech oder Beton

verpackt werden.

Tabelle 2: Behälteraufkommen in Abhängigkeit

vom Zei~punkt der Stillegung

-8 .Gruppe 3: < 10 Ci/g

Kontaminierte Teile 300 Zur Erfassung möglicher Wechselwirkungen zwi­

schen Abfallgebindenund Lagermedium wurde an­

hand von ausgewählten Erzproben der Einfluß

der Temperatur auf die Freisetzung des im Kon­

rad-Erz enthaltenen Wassers ermittelt. Die Er­

gebnisse der DTA/TG-Untersuchungen lassen

Rückschlüsse auf die Art des im Erz enthalte­

nen Wassers zu (Porenwasser, Kristallwasser).

Abbildung 1 zeigt ein typisches DTA/TG-Dia­

gramm von Konrad-Erz. Es ist ersichtlich, daß

im Temperaturbereich von 600C - 1200C freies

Porenwasser (25%) und bei 2900 c - 3500C Kri­

!'_t!l.~1.1I"!lser {E>?~) !,r~~g"fl"!~! wird. Ab ca.

4500C erfolgt dann ein weiterer kontinuierli­

cher Gewichtsverlust, der nicht eindeutig zu­

geordnet werden kann. Wahrscheinlich ist er

auf die beginnende Zersetzung des im Erz

enthaltenen CaC03 zurückzuführen. Die Gesamt­

menge des freigesetzten Wassers entspricht ei­

nem Wassergehalt von ca. 8 Gew.-%. Dies

stimmt sehr gut mit dem gemessenen Gesamtwas­

sergehalt überein.

Gruppe

2

3

Behalterautkommen bei einer Be-seitigung nach

1 a 10 a 30 a 50 a

5500 2400 880

3100 2880 1950 850

78660 79080 79760 80460

Veröffent­lichuI\gen:

'"primär­berichte:

I

',BeteiligeMitarbeiter:

IDr. P. Vejmelka

- 27 -

-

DTAT

["Cl

500

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II

./--300 ----;/.../

If/

/100 /

/

10 20 30m Imgl

Abb. 1: Wasserfreisetzung aus Konrad-Erz in

Abhängigkeit von der Temperatur

(Einwaage 171,9 mg, Aufheizgeschwin­

digk~it 10 oC/min, Atmosphäre Luft)

05.13.02 INE BESEITIGUNG TRITIUMHALTIGER Ab­

WISSER DURCH EINPRESSEN IN po­

RÖSE SCHICHTEN DES TIEFEN Un­

TERGRUNDES

Im 'Fall einer Tri tiumkon taminat1.o·n im Oberen

Grundwasserleiter im Bereich der Erdölbohrung

Lh2 würde sich die Wolke in Richtung auf die

Terrassenkante bewegen. Die mittlere Abata~ds­

geschwindigkeit 'fUr diese Strecke beträgt

1,30 m/Tag. Die Wolke würde die 1350 m ent­

fernte Terrassenkante in ca. 3 Jahren errei­

chen. Anhand der bei dem Tracerversuch ermit­

tel ten longitudinalen und transversalen Dis­

persion kann für diese Entfernung eine Verdün­

nung auf d~s 5'10-4-fache der Ausgangskonzen­

tration errechnet werden, wenn für die verti­

kale Dispersion der gleiche Wert wie für die

laterale Dispersion (D2 = 0,006 m /Tag) ange­

nommen wird. In einer seitlichen Entfernung

von 14 m vom Zentrum der Kontaminationswolke

würde die Konzentration das 2·10-7-fache der

Ausgangskonzentration betragen. Aufgrund der

sehr geringen lateralen Dispersion ist daher

die Gefährdung des Wasserwerks Leopoldshafen

auszuschließen.

05.14.01 INE QUANTITATIVER ANFORDERUNGS­

KATALOG FÜR ABFALLPRODUKTE

Sicherheitsrelevan~e Betrachtungen zum Grund­

wasserschutz sind lediglich für die Schichten

oberhalb der Pliozän/Miozän-Grenze (140 - 200

m unter Gelände) erforderlich. Aus dem plötz­

lichen Temperatursprung und dem deutlichen Ab­

sinken des 'iiiderstand'es im Bereich der Plio­

zon/Miozän-Grenze in Bohrprofilen folgt, daß

die Versalzung bereits in den oberen Miozän­

schichten anfängt, zwischen dem Pliozän und

den tieferen Schichten keine hydraulische Ver­

bindung besteht, und daß unterhalb der Plio­

zänbasis eine aktive Wasserbewegung fehlt.

Im Rahmen einer Sicherheitsanalyse war zu un­

tersuchen, ob im Falle einer störfallbeding­

ten Kontamination des Grundwassers eine unzu­

lässige Radionuklid-Konzentration im Einzugs­

bereich des Wasserwerkes Leopoldshafen auftre­

ten könnte. Für eine realistische Abschätzung

der HTO-Ausbreitung im Grundwasser müssen

Grundwasse,rfließrichtung, Fließge schwindig­

keit und Dispersion bekannt sein. Zur Ermitt­

lung dieser Parameter wurde im Okt,ober 1979

ein Farbmarkierungsversuch ,mit insgesamt 200

g Uranin im Oberen Grundwasserlei ter im Be­

reich der Erdölbohrung Lh2 begonnen. In gut

nachwei'sbarer !{()~l1l-'Hli;~a.j;J()J':L. w_ur_d.e JJr.anin in

den Beo1>achtungspegeln 5 mund 12 m westlich

des Eingabepegels nachgewiesen. Aus der Tra­

cerausbrei tung folgt, daß die lokale Grund­

wasserfließrichtung im Oberen Grundwasserlei­

ter parallel zur generellen Fließrichtung ver­

läuft. Der Entnahmetrichter des KfK-Wasser­

werks Süd beeinflußt die Grundwasserfließrich­

tung im Bereich von Lh2 nicht mehr.

i~~~~~:::-~I~~-i.~-~~;e :

I

BeteiligteMi'taroeTt EIr iDr.A.T.Jakubick

Dipl.-Geol.

G. Tenhaeff

Die Durchgangskurven des Farbst~ffs lassen

sich deutlich in zwei Teilverteilungen unter­

gliedern. Der ersten TeUverteilung ent­

spricht die Tracermenge, die sich während der

Farbeingabe mit dem Wasser im Eingabepegel EP

mischte und di~ekt ins Grundwasser abgegeben

wurde. Ein geringerer Teil des Tracers breite­

te sich nach der Eingabe oberhalb des Grund­

wasserspiegels aus. Nach den Niederschlägen

am 5. Nov. 1979 wurde diese Tracermenge dem

Grundwasser zugeführt (2. Teilverteilung).

Auslaug- und Korrosionsverhalten von Zement­

produkten

Untersuchungen bei Normalbedingungen

a) Auslaugversuche

Tabellen 1 und 2 zeigen die Ergebnisse ei­

ner ~eueren Versuchsserie, in der verschie­

dene Zementproben, die mit Tracermengen

von Cs-137 und Sr-85 angesetzt Taren, nach

- 28 -

zwei verschiedenen Testmethoden (IAEA-Stan­

dard und ISO-Entwurf) in destilliertem Was­

ser ausgelaugt wurden. Diese Tabellen er­

lauben folgende Schlußfolgerungen, die zum

größten Teil Bestätigungen von bereits be­

kannten Befunden sind:

Tabelle 1: Auslaugung von Cs aus verschiede­

nen Zementsorten nach (AEA- und

ISO-Test (Diffusions-Koeffizien­

ten in m'2 • s-l)

Zementproben Zementmischungen

PZ35L-NW-HS IAEA

ISO

Zement +10% NB

WZ=0,38 WZ=0,52

lAEA 9,3E-13 1,IE-16

ISO 4,2E-13 7,IE-17

IAEA I,OE-12 2, IE-I 6

ISO 6,4E-13 1,8E-16

IAEA 3,8E-14 3,5E-17

ISO 2,8E-14 3,3E-17

1. Traß zement zeigt ein etwas besseres Aus­

laugverhalten sowohl· "bei Cäsium als

auch bei Strontium als die Portlandze­

mente, die ihrerseits untereinander kei-

ns Unterschiede aufweisen.

2. Na turbentoni t ("KärJ,icher Griinton") re­

duziert die Auslaugbarkeit von Cäsium

bedeutend.

3. Bariumsilicathydrat bewirkt bei Raum­

temperatur keine Verringerung der Aus­

laugbarkei t von Strontium. Diese tritt

erst bei Temperaturen ab 400 C auf.

PZ35F

PZ45FHS

TrZ35L

6,OE-13

3.7E-13

1,4E-16

8,5E-17

+10% NB+ 6% BSH.WZ=0,88

1,4E-16

I,OE-16

3,IE-16

2,OE-16

6,9:&-17

4,2E-17

1,7E-16

8,3E-17

Tabelle 2: Auslaugung von Sr aus verschiede­

nen Zementsorten nach IAEA- und

ISO-Test (Diffusionskoeffizienten

in m2 • s-l)

4. Die beiden Testverfahren liefern im we­

sentlichen ähnliche Ergebnisse. Beim

ISO-Test, bei dem die gesamte Proben­

oberfläche dem Auslaugmedium ausgesetzt

ist, liegen die Werte allgemein etwas

tiefer. Das kann ein Zeichen dafiir

sein; daß beim IAEA-Test stets eine

Liicke zwischen Probe und Behälter vor­

liegt, in die Wasser eindringen kann,

so daß eine zu kleine Oberfläche in die

Berechnung eingesetzt wird. Daneben mag

die schnelle Abreicherung in den ISO­

Proben iIlf'0J.~~ <1~!J !lBll~:r~:n. OJ)e!":r:J.i!(l~e~­

Volumen-Verhältnisses eine Rolle spie­

len.

b) Auswertung von Langzeit-Auslaugversuchen

Zementproben

PZ35F

P-Z4c5F-HS

TrZ35L

Zementmischungen

Zement +10% NB +10% NB+ 6% BSH

WZ=0,38 WZ=O,52 WZ=0,88

lAE! 6,OE-15 8,IE-i5 4,2E-i4

ISO 3, IE-I 5 5,9E-15 1,8E-14

lAE! 3,-I-E --1-4 3,-3E-14 2-,IE-14

ISO 1,5E-14 1 ,6E-I 4 9,IE-15

IAEA 3,9E-15 6,6E-15 7,6E-15

ISO 1,4E-15 4,IE-15 3,9E-15

Schlußfolgerungen, die iiber vergleichende

Aussagen hinausgehen, sind bei den seit

zwei bis drei Jahren laufenden Auslaugver­

suchen mBglich. Sie ergeben sicll aus dem

Verlauf der Auslaugkurven und aus Beobach­

tungen iiber Veränderungen an den Proben.

PZ35L-NW-HS IAEA 9,2E-15

ISO 4, IE-I 5

NB Naturbentonit

BSH Bariumsilikathydrat

1,3E-14

6,8E-15

1,IE-14

3,8&-15

Verlauf derCs-Auslaugung in Leitungswasser:

Die in Leitungwasser lagernden Proben zeigen

bisher keine sichtbaren Veränderungen. Auf

den Proben, die mit Portlandzement herge­

stellt wurden, bildet sich ein weißer Nieder­

schlag, der aus Calcium- und Magnesium-Car..;

bonat besteht.

Wird der ausgelaugte Anteil das Cäsiums gegen

die Wurzel aus der Zeit aufgetragen, so er­

gibt sich fast in allen Fällen eine S-förmige

Kurve. Abbildung 1 zeigt ein typisches Bei­

spiel. Man erkennt, daS die Auslaugung nicht

naoh einem DiffusionsmechanismuB mit konstan­

tem Diffusionskoeffizienten verläuft. Die Be­

deutung dieser Kurven ist noch unklar. Man

- 29 -

Verlauf der Cs-Auslaugung in quinärer Gleich­

gewichtslauge:

sollte aber im Auge behalten, daß die unter­

suchten Produkte einen hohen Salzgehaltvon

10 Gew. -% haben; das Herauslösen des Salzes

im Laufe der Zeit könnte chemische Veränderun­

gen noch unbekannter Art bewirken.

Diese Lauge, die. sowohl Magnesium- als auch

Sulfationen enthält, ist sehr zementkorrosiv;

das gilt. auch gegenüber MA'If-hal tigen Produk­

ten. Alle Proben, die 20% Bentonit oder 10%

Bentonit + 6% Bariumsilicathydrat enthielten,

wa-r-e-n-na-c-h· e-tw·a e4-nem ·J-a·h-r z'uei-nem' vo~umi:nö~

sen Schlamm zerfallen. Proben mit einem Bento-

0

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Zeit (Jahre)

2 3Zeit (Jahre)

Cs-Auslaugung in Q-Lauge(PZ35F ohne Zusätze)

Abb.2

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Ng.

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32

Zeit (Jahre)

Cs-Auslaugung in Leitungs­wasser (PZ35F ohne Zusätze)

Abb. I

Dasselbe gilt für Proben aus Portlandzement

oder Traßzement ohne Zusätze, während Proben

aus Hochofenzement - bei Aushärtezeiten von

28 Tagen - vollständig durchkorrodiert sind.

Es sollte betont werden, daß wegen der gerin­

gen Probenzahl eine Verallgemeinerung dieser

Aussagen nur mit Vorsicht vorzunehmen ist.

Verlauf der Cs-Auslaugung in destilliertem

Wasser und gesättigter NaCI-Lösung:

Diese Auslaugmittel haben bis jetzt keine kor­

rosive Wirkung gezeigt; in einigen Fällen

trat lediglich. eine helie Verfärbung der Pro-

ni tgehal t von 5 oder 10% sind

oberflächlich verändert, aber

durchweg zwar

noch intakt.Abb.3 Cs-Auslaugung in Q-Lauge

(HOZ35L-NW-HS ohne Z~sätze)

Die Auslaugkurven in Q-Lauge~folgen im allge­

meinen dem ~-Gesetz, d.h. sie bilden bei der

gewählten Darstellung gerade Linien (Abb. 2).

Das Auftreten von Korrosionserscheinungen

zeigt sich meistens in einem scharfen Anstieg

der Auslaugkurve an (Abb. ,).

benoberfläche auf. Dis Auslaugraten sind bei

kleinen Zeiten höher als in Leitungwasser

oder Q-Lauge. Die Auslaugdaten liegen auf Ge­

raden, wenn sie gegen n aufgetragen wer­

den: in einigen Fällen treten Abweichungen

nach oben oder unten ohne erkennbare

Regelmäßigkeit auf.

- 30 -

Verlauf der Sr-Auslaugung:

60 80 100-- Auslaugzeit (Tage)

v

40

x= Portlandzement 45 HS0= Hochofenzement 35 L-NW/HS

20

2

5

Abb. 1: Cs-Freisetzung aus ze~entierten Ver­

dampferkonzentraten

Neben der Ermittlung der Cs-Freisetzung aus

den Produkten werden Untersuchungen zur Be­

stimmung des Korrosionsgrades der Proben

durch Auwendung einer zerstärungsfreien Meß­

methode durchgeführt. Hierbei werden die Pro­

ben (Prismen 2 x 2 x 8 cm) m~chanisch zu

Schwingungen angeregt und ihre Resonanzfre­

quenz gemessen. Zur Korrelation der Meßwerte

mit dein Korrosionsgrad der Proben werden

z.Zt. Vergleichsuntarauchungen unter Verwen­

dung zerstBrender Meßmethoden (Zugfestigkeit,

Druckfestigkeit) durchgeführt. Die bisher vor­

liegenden Ergebnisse zeigen, daß durch erhBh­

ten Druck die Korrosion der untersuchten Pro­

ben nicht signifikant beschleunigt wird.

Abbildung 1 zeigt den zeitlichen Verlauf der

Cs-Freisetzung aus verdichteten Proben, die

aus PZ 45 HS bzw. HOZ 35 L- NW/HS (w/z =

0,32, 8 Gew.-% Salz) hergestellt wurden. Für

unverdichtete und verdichte 'Proben aus PZ 45

HS, die bei der Herstellung entgast wurden,

erhält man vergleichbare Ergebnisse.

Untersuchungen an Bohrkernen aus inaktiven

200 I-Produkten (PZ 35, W/z = 0,4, s/Z = 0,5,

6 Gew.-% Salz) zeigen ebemfalls, daß die

Cs-Auslaugung für kurze Auslaugzeiten unabhän­

gig von den Herstellungsbedingungen ist. Die­

se Ergebnisse deuten darauf hin, daß bei den

untersuchten Produktzusammensetzungen durch

das Mischen bereits eine weitgehende Verdich­

tung eriielt w1rd,die dann durch eine weite­

re Nachbehandlung der Proben nicht mehr ver­

bessert wird.

32

Zeit (Jahre)

BeteiligteMitarbeiter:

R. Gebauer

Dr. G. Rudolph

Sr-Auslaugung in Q-Lauge(PZ35F ohne Zusätze)

Primär­berichte:

0

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Abb.4

VerBffent­lichungen:

13537

15361

15367

ten ~ur Abhängigkeit der Auslaugung und KOrro-

Untersuchungen unter StBrfallbedingungen

Die Auslaugung von Strontium konnte nicht

über ein Jahr hinaus beobachtet werden, da

das verwendete Sr-85 mit einer Halbwertszeit

von 64,9 Tagen zerfällt. Innerhalb dieser

Zei t verlaufen die Auslaugkurven von Stron­

tium durchweg wie in Abb. 4 dargestellt, un­

abhängig von Probenzusammensetzung und Aus­

laugmi ttel.

Die Mitte 1979 begonnenen Laboruntersuchungen

an zementierten Verdampferkonzentraten unter

simulierten StBrfallbedingungen (erhBhter

Druck, erhBhte Temperatur) wur~en mit Arbei-

sion von der Porosi tä t ..der Produkte fortge­

setzt. Untersucht wurde~ Pr,odukte aus PZ 45

HS (unverdichtet" verdichtet, entgast) und

HOZ 35 L- NW/HS. Die Proben wurden mit MAW­

SimulatlBsungen hergestellt, die inaktives

CsN03 als Indikator en,thielten. Als Auslaug­

medium wurde quinäre Salzlauge bei T ~ 40 0

und p = 1 und 100 bar verwendet.

- 31-

Untersuchungen zur Ermittlung von geeigneten

Verpackungsmaterialien für HAW-Produkte

Im Rahmen der Untersuchungen zur Ermittlung

korrosionsbeständiger Werkstoffe für die Aus~

legung der HAW-Verpackung als zusätzliche Bar­

riere im Endlager wurden im Berichtszeitraum

metallische und keramische Werkstoffe unter­

sucht.

a) Metallische Werkstoffe

In Zusammenarbeit mit der Bundesanstalt

für Materialprüfung (BAM) wurden die Ohrom­

NickelStähle 1.4439, 1.4462, 1.4539 und

1.4558 sowie der Feinkornbaustahl 1.0566

im Hinblick auf ihre Eignung als Kokillen­

material bzw. Zusatzbehälter untersucht.

In den ersten Laborversuchen wurden die me­

chanischen Kennwerte in den unterschiedli­

chen Werkstoffzuständen (z.B. wärmebehan­

del~, nicht wärmebehandelt, geschweißt

etc.) ermittelt. Es folgten metallogra­

phische Untersuchungen und Korrosionsprü­

fungen. Als Korrosionsmedium wurde eine ge­

sättigte quinäre Lauge (Q-Lauge) verwen­

det, die beim Siedepunkt einen BodenkBrper

mit sämtlichen Komponenten (Mg012, MgS04,

NaOl, K01) aufweist. Die Versuche wurden

bei 1 bar und 170 0 0 durchgeführt.

Die bisher vorliegenden Ergebnisse erlau­

ben folgende Aussagen:

- Austeni tischer Stahl mit der Werkstoff­

Nr. 1.4539 weist durch Schweißen und/

oder Wärmebehandlung nur sehr geringe Än­

derungen seiner mechanischen Eigenschaf­

ten auf, so daß er als Kokillenmaterial

zur Aufnahme des Haw-Glases ohne wei te­

res Verwendung finden kann. Bei dem fer­

ritisch-austenitischen Werkstoff Nr.

1.4462 tritt durch die Wärmebehandlung

eine starke VeraprBdung auf, die eineJ;\",

Einsatz als Kokillenmaterial aus­

schließt. Ähnliches gilt für den Fein­

kornbaustahl der Werkstoff Nr. 1.0566,

bei dem als Folge der Wärmebehandlung ei­

ne starke Verminderung der 0,2-Dehn­

grenze beobachtet wird. ~

- Alle hier untersuchten Ohrom-Nickel-Stäh­

~e zeigen in Kontakt mit quinärer SalzlB­

sung eine Empfindlichkeit gege~ Span­

nungsrißkorrosion, die in ihrem Ausmaß

so groß ist, daß diese Werkstoffe damit

als Barriere im Endlager ungeeignet

sind.

- Der Feinkornbaustahl 1.0566 hat bei denl_rT

bisherigen Korrosionstests von ca. 60

Tagen eine relativ kleine, ebenmäßige

Korrosionsabtragung (ca. 0,4 0,5

mm/Jahr) gezeigt. Damit kBnnte er als

Material für Zusatzbehälter verwendet

werden, und eine Barrierenfunktion im End­

lager übernehmen. Endgültige Aussagen

kBnnen erst nach Abschluß der Langzei t­

korrosionstests getroffen werden.

Untersuchungen an den korroaionsbeständi­

geren Nickelbasislegierungen, wie z.B.

Hastelloy 0 4 und Inconel 625, sind noch

im Gange.

b) Nichtmetallisch-anorganische Werkstoffe

In Zusammenarbeit mit dem Institut für

Silikatforschung (ISO) der Fraunhofer

Gesellschaft, Würzburg, werden Untersu­

chungen an nichtmetallisch-anorganischen

Materialien durchgeführt. Ziel ist die

Entwicklung eines Behälters aus einem sehr

korrosionsbeständigen keramischen Mate­

rial. Dieser Behälter soll das HAW-Produkt

aufnehmen· und in eine Kokille eingesetzt

werden.

Aufgrund ihrer guten Eigenschaften wurden

für die Untersuchungen A1203, Zr02, MgO,

M~0-A1203-Spinell sowie Spezialporzellan

auf klassischer Basis und SteatitBasis ge­

wählt. Diese Werkstoffe wurden in einem

Vorprogramm bei 130 bar und 200 0 0 geprüft.

Als unbrauchbar aus Korrosionsgründen muß­

ten MgO und Spezialporzellan auf klassi­

scher Basis ausgeschieden werden.

An den verbleibenden dichten Materialien

wurden bei 130 bar und 80 0 0, 1200 0, 1600 0

und 2000 0 weitere Korrosionsversuche durch­

geführt. Als aussichtsreichstes Material

ergab sich bis jetzt Al20,. Mit deutlich

hBheren, wenn auch absolut gesehen gerin­

gen Xorrosionsrat.n folgten Zr02, Spinelle

und die Steatit-Keramik 12. Die abgetrage­

ne Schichtdicke nach 5 Tagen bei 2000 0 be­

trägt bei A120, 0,2 pm und bei Steatit 12

2,5 pm.

..,.,

- 32 -

Plutonium

Die Korrosionsuntersuchungen an A1203,

Steatit 12 und Zr02 bei p= 130 bar und T=

80 - 2000C werden fortgesetzt.

An Bodenproben bis zu einer Tiefe von 50 om

aus der Umgebung von Gorleben wurden sorp­

tionskinetische Experimente mit Pu-239 duroh­

geführt. Bei den untersuchten Böden handelt

es sioh um eine Braunerde von BrUnkendorf (pR

CaC12: 3.5-4.0), Ranker von 'Trebel (pR CaC12:

3.5-'5) und Podsol von Gorleben (pRCaC12: 3­

4.5).

KD(PU) Podsol > KD(PU) Braunerde > KD(PU)

Ranker.

Die Sorptionseigenschaften der Sedimente des

Tertiärs wurden an geologisohen Proben aus

versohiedenen Lagen der Sandgrube in Gödrin­

gen (Niedersaohsen) untersuoht:

Die Sorptionsfähigkeit des Bodenmaterials aus

dem Ah-Horizont (Tiefe 0 bis oa. 100m) liegt

bei pR 1 um oa. eine Größenordnung höher als

die der tieferen Sohiohten, bei pR 3.5-4 in

der gleiohen Größenordnung. Dagegen erhöhen

sioh die KD-Werte (Tiefe oa. 100m bis 40 om)

der B-Rorizonte bei pR 4-5 um bis zu zwei Grö­

ßenordnungen.

Die ermi ttel ten KD-Werte können nur".bei pR 1

als Verteilungskoeffizienten aUfge,faßt wer­

den; nur unter diesen Bedingungen war ein

linearer Adsorptionsterm nachgewiesen.•. Gene­

rell lagen die KD(Pu)-Werte bei pR 3.5-6 hö­

her als bei pR 1.

Der Vergleioh der Bodentypen untereinander er­

gibt folgende Reihenfolge:

Primär­berichte:

05.14.01.P07A

05.14.01 .P08A

05.14.01.P07B

Veröffent­lichungen:

V 14862

Be'teiligteMitarbeiter:

Dr.E., Smailos

Dr.P. Vejmelka

Dr.W. Rauser

Dr.A. Spiegl

Ing.W. Kluger

Ing.G. Ralm

R. Götz

IF. Dirks (RDB)

Retardationsverhalten von Geomaterialien für

Alle im Laufe dieser Arbeit im Labor ermi t­

telten KD(P·u)-iierte können lediglioh als

Die Sedimente waren nur sohwaoh verfestigt

-u-nd konnt-en sohonend- in ~i:hr-e ,BEnltandTeTle

zerlegt werden. Daduroh wurde eine Vergröße­

rung der spezifisohen Oberfläohe 1.30; 1.92;

1.18 hervorgerufen. Die Sorptionsversuche

wurden in quinärer Lauge mit 8.8.10-12M

Pu-237-Lösung nach der oben beschriebenen Pro­

zedur durohgeführt. Naoh Zugabe der aktiven

2M RN03 . zur quinären Lauge hatte sioh ein

pR 1 eingestellt.

Oligozän/Miozän (illit-kaoliniiischer

stein)Vor jedem Experiment wurden 10 g Boden mit

25 ml destilliertem Wasser 24 Stunden lang in

Polypropylen-Gefäßen equilibriert und an­

schließend den einzelnen Proben jeweils 1 ml

2.1x10-7M Pu-239-Lösung aus einer 5M RN03

Stammlösung zugesetzt. Dabei stellte sich ein

pR-Wert von 1 ein. Für die Versuohe bei pR

3.5-5 wurden den Proben deshalb 24 Stunden

vor Zugabe der Pu-Lösung, unter Berüoksioh­

tigung der ents!lreo~end vel"D1_i~~~l'!~~",~sfltll'­

menge zur Equilibrierung, 3.2 ml 1M NaOR bei-

gefÜgt.

Während des Versuohes wurde das Bodenmaterial

mit der inaktiven Lösung bei 200 C gesohüt­

telt. Das Schütteln wurde in regelmäßigen

Zeitabständen unterbroohen, die flüssige Pha­

se abzentrifugiert und Meßproben genommen.

Die Sorption wurde bis zu 390 Stunden ver­

folgtr Der Pu-Sorption an die Gefäßwände wur-

da Rechnung getragen.

Oligozän

Hozän

Sand-

(montmorillonit-illitisoher

Ton/Sandstein)

(glaukonitischer Sandstein)

Na~h Erreichen eines soheinbaren Sorptions­

gleiohgewichts wurde jeweils 'das Verhältnis

Maßzahlen der Sorption aufgafaßt werden.

KPu am Bodenmaterial

Pu in der Lösung

Veröffent­liohungen:

15207

V 14861

Primär­beriohte:

BeteiligteMitarbeiter:

Dr.A.T.Jakubiok

I. Kahl

M. Nesoviogebildet.

- 33 -

Systematische Erfassung aller Abfallströme

Das Programm ist derart angelegt, daß die cha­

rakteristischen Daten der Abfallprodukte mit

eingegeben werden können. Damit können

schnell und transparent endlagerrelevante

Daten z.B. im Falle einer Änderung der Abfall­

menge oder der Behandlungsverfahren gewonnen

werden.

Durch eine genaue Modeliierung des Transport­

prozesses der Radionuklide aus den Abfällen

durch das Grubengebäude bis ins Grundwasser

wird es möglich sein, zu belastbaren Aussagen

über die Nuklidfreisetzung aus einem Endlager

beim Störfall zu gelangen. Hieraus können

dann z.B. auch Mindestanforderungen an die

Qualität der Abfallprodukte abgeleitet wer­

den.

Zur systematischen Erfassung der Nuklidinven­

tare aller beim Wiederaufarbeitungsprozess

auftretenden Abfallströme wurde ein Rechenpro­

gramm (WASLIS) entwickelt, mit dessen Hilfe

die Nuklidkonzentration, Aktivität und Wärme­

leistung der verschiedenen Abfallströme als

Funktion der Zeit berechnet werden kann. Als

Eingaben werden die mit KORIGEN berechneten

Nuklidkonzentrationen der Brennelemente zum

Zei tpunkt der Reaktorentnahme und die durch

den chemischen Prozeß bedingten Verteilungs­

faktoren der verschiedenen Elemente (bezüg­

lich der Masse) verwendet. Variiert werden

kann die Kühlzeitder Brennelemente und die

Zwischenlagerzeit der Abfallströme. Im WA­Prozeß zugesetzte Chemikalien können analog

den chemiscllElIl. l!l]._~IIlfi!~t~nd_esAbfallsB-elbs'\;

berücksichtigt werden. Das Ergebnis ist gra­

phisch als Histogramm darstellbar.

IBeteiligteMitarbeiter:

IDr. B. Kienzier

Dr.R. Köster

Dr.E. Korthaus

IPrimär­berichte:

I

Veröffent­lichungen:

Schicht aufzuzeigen. Hierzu wurde die Frei­

setzung von einigen ausgewählten Radionukli­

den aus verschiedenen Abfallprodukten im Rah­

men einer Studie untersucht, in die die Stand­

zeiten der Produkte, bzw. beim hochaktiven Ab­

fall auch die Standzeit der Verpackungen, als

Parameter eingegangen sind. Es zeigte sich,

daß die mi ttelaktiven Abfälle bezüglich der

Radionuklidfreisetzung in Salz lauge gegenüber

dem hochaktiven Abfall nicht vernachlässigt

werden dürfen.

Modellentwicklung zur Berechnung der Freiset­

zung von Radionukliden

05.14.02 INE SICHERHEITSANALYSEN FÜR END­

LAGER

Geht man von einer schnellen und homogenen

Verteilung der ausgelaugten Radionuklide in

der Grubenlauge und ihrer Freisetzung in eine

grundwasserführende Schieh t durch Konvergenz

des Endlagerbergwerks aus, läßt sich mit nume­

risch integrierten Lösungen der Dispersions­

gleichung die Ausbrei tung der kontaminierten

Salzlauge berechnen. Unter den gewählten An­

nahmen bleiben die resultierenden Strontium­

90- und Cäsium-1~7-Konzentrationenbereits in

Entfernungen über 500 m vom Austrittsort der

LRuge_ in diese- Sc-h-i-ch-t u-nter den zu -V-er­

gleichszwecken aUS der Strahlenschutzverord­

nung abgeleiteten zulässigen Werten für Trink­

wasser. Dies gilt auch für Plutonium bei Ver­

wendung eines Verteilungskoeffizienten über

10~ cm~ • g-1. Für die langlebigen Radionukli­

de mit sehr geringen Verteilungskoeffizienten

wie Technetium oder Jod ergibt sich dagegen,

daß die Konzentration erst in ca. km von

dem vollgelaufenen Bergwerk im Bereich der

Vergleichswerte liegen.

Unter Annahme eines Störfalls, der zum Voll­

laufen eines Endlagers für die radioaktiven

Abfälle einer 1400 jato Wiederaufarbeitungsan­

lage während der Betriebsphase führt, wurde

versucht, sensitive Parameter für die Radionu­

klidfreisetzung in eine grundwasserführende

Die Ergebnisse hängen natu~gemäß sowohl abso­

lut als auch relativ zueinander stark von den

modellannahnmen ab. So führt z.B. die Berück­

sichtigung der Verzögerung der Verteilung der

ausgelaugten Radionuklide durch Puffer-, Ver­

satz- und Verfüllmaterialien zu deutlich ver­

minderten Konzentrationen in der grundwasser­

führenden Schicht.

Veröffent- /Primär­lichungen: berichte:

05.14.02.P 00 A

/ BeteiligteMitarbeiter:

Dr.B. Kienzier

Dr.U. Löschhorn

- 34 -

Unter Verwendung dieser Darstellung wurden

die Verläufe der Auslaugung bei unabhängiger

Variation der Parameter D, t1 und t2 ermit­

telt. Die Abbildung 1 zeigt als Beispiel die

so ermittelte Bandbreite der Freisetzungsrate

für Sr-gO.

Sicherheitsstudien für ein Endlager für mit­

telaktive Abfälle

Als Grundlage für Untersuchungen zur störfall­

bedingten Radionuklidfreisetzung aus MAW-Ab­

fallgebinden wurden aus Laborversuchen ' zur

Auslaugung von Radionukliden aus Zementproduk­

teu gewonnene Ergebnisse' mit einfachen mathe­

matischen Modellen (diffusive Auslaugung und

diffusive Auslaugung, überlagert mit Ab- bzw.

Auflösung des Matrixmaterialsi, gefittet. Aus

den verschiedenen Meßwerten wurde je ein unte­

rer, mittlerer und oberer Wert für die Diffu­

sionskonstante ermittelt. Mit Hilfe dieser

Diffusionskonstante D und unter Einführung

des Begriffes der Produktstandzeit, nach der

eine vollständige Radionuklidfreisetzung an­

genommen wird, wurd.e ein plausibler Zeitver­

lauf für die Auslaugung der Radionuklide for­

muliert: Bis zu einem Zeitpunkt t1 (Ausgangs­

werte 5, 10, 20 a) soll eine Auslaugung durch

Diffusion bzw. Diffusion und Ablaugung des

Produktes stattfinden. Danach wird die Auslau­

gung durch eine einfache Funktion beschrie­

ben, die eine stetige Fortsetzung bei t1 auf­

weist und bei der Standzeit t2 (Ausgangswerte

50, 100, 200 a) den Wert 1 erreicht.

Veröffent­lichungen:

Prim!i.r­berichte:

BeteiligteMitarbeiter:

Dr.U. Löschhorn

Dr.B. Kienzler

-PROGRANM ULPSEISTANDZEI T•. "'so.oo JAHREZE1TINrERVALL~ ""1 ·00 JAHRASLAUGRATE. RA (sieht'. unten)

RA01USo:. -+'35.5 (CM)DIFF.-KONSTANTE· D (siehe unten)

·0MOV ,BOUNDARY CT2) .aUAOR.N.

;'

0"0'iN

Berechnung der aus zement; erten MAW-Abfd:l1 en aus gel augtenFraktion von Sr-90 bei Variation der Parameter 0 1 t 1 ,t2' RA.

-35--

.IIEROEPl'ElIT'LICBUNGEII DES IBl! III JAHRE 1980

10332 DIPPEL~ TH.; HENTSCHEL, D.; KUNZE, S.Verfahren zum Dekontaminieren vonOberflaechen metallischer Werkstoffe.nE-AS 25 11 112 (11.9.19BO)

13415 KAUl'llABN, 1'.; VEISBNBURGER, S.; KOSCHOßKE,H.; SEIFFERT, H.Verfahren zur Filterung von Staub ausradioaktiven Abgasen und EinrichtUng zurDurchfuehrung des Verfahrens.DE-AS 27 31 327 (8.5.19BO)

13537 WITTE~ H.O.; KOESTER, R.Recent developments in low- andintermediate-level vaste fixation by cement.Chikalla, T.D.; Bendei, J.E. [Hrsg.]Ceramics in Nuclear Weste Banegement. Proc.ofan Interriat.Symp.held in Cincinnati, Ohio,April 30 - llay 2, 1979. Oak Ridge, Tenn.:Technical Information Center 1979. 5.127-31

13753 WEISENBURGER, S.; GRUENEWALD, W.; KOSCHORKE,H.Vitrification of high-level radioactive vastein a continuous liquid-fed ceramic melter.Chikalla, T.D.; Kendel, J.ll. [Brsg.)Ceramies in Nuclear Waste P.anagement. Proc.ofan Internat.Symp.held in Cincinnati, Ohio,April 30 - Bay 2, 1979. Oak Ridge, Tenn.:Technical Information Center 1979. S.B6-92

13754 GUBER, W.; BUSSAIN, M.; KAHL, t.; HUEttER,W.; SA.IDL, J.Development and charac·terization of the glassceramics VCP 15 for immobilization of highlevel liquid radioactive vaste.Chikalla, T.D.; Hendel.· J.ll. [Brsg.)Ceramics in Nuclear Waste Hanagement. Proc.ofan Internat.Symp.held In Cincinnati. Ohio.April 30 :- llay 2, 1979. Oak Ridge, tenn.:Technical Information Center 1979. S.18B-92

13755 WALKER, C.T.; RIEGE, u.Compatibility of actinides alth HLWborosilicate glass: soiubiilty and phaseformat ion.Chikalla, T.D.; !lendel, J.E. [Hrsg.]Ceramics in Nu.c:leal' Waste Ilanlllgellen·t. Proc.ofan Iri'ter-naf.Symp.fielil in C:inclnnatl~ Ohio,April 30 - ftay 2, 1979. Cak Ridge. Tenn.:.Techn!cal Information Center 1979~ S~198-202

13836 BUSSAIN, ll.; KAHL, L.Incorporation cf precfpitate from treatmentof medium level liquid radicactlve aaste intogl-as-s--ma-trI-x' 01' c-erllliilics t-cgethe"1" ifHh--h-I-ghlevel liquid waste.Ch!kal18 i T~D~; Bende!. J~Y~ [Hrsg~]

Ceramics in »uclear Waste !anagement. Proc.ofan Internat.Symp.held in Cincinnati, Ohlo,April 30 - !lay 2, 1979. Oak Ridge, Tenn.:Technical Information Center 1979. S.359-64

1396B KCESTER, R.Verfahren zur endlagerl'eifen,umweltfreundlichen Verfestigung von hoch- undmittel radioaktiven und/oder Actinidenenthaltenden, waessrlgen Abfallkonzentratenoder von In Wasser aufgeschlaellmten.feinkoernigen festen Abfaellen.DE-A5 28 19 OB5 (19.6.1980)

143ü4 KILn, B.; KOESiER, R.;WIE5E~ 8.; HENN,K.B.; KIS5EL~ H.; RUNK,H.J.; WERTENBACB, H.; &AIHKA. E.; STIEGLITZ,L.; EIlTEL, D.; [ßIT.ARBHYIlIl]LAll- und HAII-Abfallstroeme aus elnelllReferenzentsorgungszentrum zurWiederaufarbeitung von abgebranntenLWII-Brennelementen nach dem Purexprozess miteinem Durchsatz von 1000 Jahrestonnen.KfK-2880 (Februar BO)

14342 HAUSER, W.; SIUILOS, E.; KOESTER,R.Beurteilung grossvolumlger K'avernen fuer diein-si tu-Verfestigung und Endlagerung vonmittel- und schwachaktiven Abfaellen imHinblick auf die Waermeentwicklung aus demAbfallprodukt.Jahrestagung Kerntechnik 80. Reaktortagung1980. Berlin, 25.-27.Baerz 1980.Kerntechnische Ges.e.V. Deutsches Atomforume.V.Eggenstein-Leopoldshafen:Fachinformationszentrum Energie, Physik,Bathematik 1980. S.473~76

1~343 KRAEBER, R.; KOESTE~, R.; KROEBEL, R.Behaelterlose Einlagerung von llAW/LAW inSa lzkavernen.Jahrestagung Kerntechnik 80. Reaktortagung1980. Berlin. 25.~27.8aerz 1980.Kerntechnische Ges.e.V. Deutsches Atcmforume.V.Eggenstein-Leopoldshafen:Fachinformationszentrum Bnergle, Physik,Hathematik 1980. 5.477-80

14345 WEISENBURGER, S.Entvicklungsstand elektrisch direkt beheizterKeramikschmelzoefen fuer die HAII-Verglasung.Jahrestagung Kerntechnik BO. Reaktortagung1980. Berlin, 25.-27.llaerz 1980.Kernteehnische Ges.e.V. Deutsches Atomforume.V.Eggenstein-Leopoldshafen:Fachinformationszentrum Energie, Physik,Hathematik 19BO. 5.512-15

1~346 DIPPEt. TB.; KEIlBLER, G.; SUHR, G.; PLESSING,J.; WIECZOREK, B.Behandlung von brennbaren plutoniumhaitigenAbfaellen durch den Prozess derNassverbrennung.Jahrestagung Kerntechnik 80. Reaktortagung1980. Her!!n, 25.-27.Baerz 1980.Kerntechnische Ges.e.V. Deutsches Atomforumeo \10Eggenstein-!eopoldshafen:Fachinformationszentrum Bnergle, Physik,Hathematlk 19BO. S.524-27

14444 KRAUSE, 8.lorschungs- und Entuleklungsarbelten im KIKzur Behandlung radIoaktiver Abfaelle aus demBrennstoffkreislauf.In: Sammlung der Vortraege anlaesslich des3.Statusberlchtes des Projektes

-Wlederalrt'arbe-i-1un-gun-d :A-bht-tb-e-hamn un-g a-m8.11.79. KfK-2940 (Februar 80) S.94-117

14450 KELB, B.; OSER, B.; DROBNIK, 5.; &ECKWER. W.DChemische Denitrierung von radioaktivenAbfalloesungen mit Ameisensaeure.In: Sammlung der Vortraege anlaesslich des3.Statusberichtes des ProjektesWlederautarbeitung und Abfallbehandlung am8.11.79. KfK-2940 (FebrUar 80) S.235-50

14451 GRUENBWALD, W.; WEISENBURGER. S.Vorgaenge auf der Schmelzbadoberflaeche einesfluessiggespeisten BAW-Keramikschme!zers.In: Sammlung der Vortraege anlaesslich des3.Statusberichtes des ProjektesWlederaufarbeitung und Abfallb~handlung am8.11.19. &1&-2940 (Februar 80j 5.251-56

14452 GUBER. W.; KAHL, L.; KUERT, B.; DUELLER. W.;RIEGE~ U.; SAlDI, J~; SCBE1FLER, K. -Borosilikatglas- und Glaskeramikprodukte mitverfestigten hochaktiven Abfalloesungen vonbestrahlten Kernbrennstoffen.In: Sammlung der Vortraege anlaesslich des3.Statusberichtes des ProjektesWiederaUfarbeitung und Abfallbehandlung am8.11.79. KfK-2940 (Februar 80) S.257-77

-36-

VEROEFFEVTLICBUHGEN DES IHE IB JAHRE 1980

14499 AKBARy A.H.; KOESTER, R.; RUDOtPB y G.Solidification of radioactive waste solutionsby pelletization technique.KfK-2941 (April 80)

14591 KLUGER, W.; BILD. W.; KOESTER, R.; BEIER, G.;KRAUSE, H.Bituminlerung radioaktiver Abfallkonzentrateaus Wiederaufarbeitung,Kernrorschungseinrichtungen undKernkraftwerken.KfK-29?5 (Hai 80)

14622 WIECZOREK, H.Biodegradation of organlc pollutants in theriver Rhine.German-Yugoslav Symp.on EnvlronmentalChemistry In Air and Water, Rovln!, YU, Bay12-14 y 1960Karlsruhe: Kernforschungszentrum Karlsruhe1960. 5.88-90

14860 DIPPEL, TH.; KABL, L.; SAInt, J.Weiterentwicklung von Borosilikatglas zurVerfestigung von hochradioaktivenSpaltproduktloesungen.Atomwirtschaft-Atomtechnik, 25(1980) S.81-82

14864 K~OEBEL, R.; KRAUSE, H.Endlagerung radioaktiver Atfaelle.Glueckaof, 116(1980) S.336-39

14931 BEALE"H.; EBGEL8ANN, B.J.; SOUQUET, G.;HAYENCE. H.; HleSTRA, J.Canceptual design of repository tacilitfes.Simon. R.; OrloHskl, S. [Hrsg.]Rad loact i ve Waste Hanagement and Di sp'osal.Proe.or the 1st European Ccmmunity Conf.,Luxembaurg, t. Bay 20-23. 1980London: Harwood Academlc Pubi.1980. S.488-512EUR-68?1 ( 1980 )

14932 WIECZOREK. H.; REnHLER, G.; KRAUSE, H.; LAHR.B.Treatment of plutonium contalning vaste byacid digestion.Internat .Symp.• on the lIanagement ofAlpha-Contamlqated Wastes, Wien, Ay June 2-6.1980IJiEA-Sll-246/20

14933 RIEGE, U.; DIPPEL, TH.; KARTES, B.EvaluatIon of ceramic materials as a matrIxtor solidlflcatlon of alpha-bearing wastes.Internat.Symp.on the lIanagement of

--A-.-pha-Cont1llil-I-na"ted Wa-st-esi -"'~-en. --A, Jun-e 2-6,1980HU-SE-246/21

14965 HCLZEy K.; FINKE, B.D.; KELe, 8.; DECKWER.1II.D.Rea~tionmodel fo~ denltratlon 91th formlcacid of waste etrluents trom nucleer fuelreprocessing plants.German Chemical Engineering, 2(1979) S.361-71

14966 WEISENBURGER. S.; WEIBS, K.Ruthenium volatllity behavlaur duringHttW-vitrifieatlon in a lIquid-fed ceramievaste melter.Narthrup, C.J. [8rsg.3Scientlflc Basis for Nuclear Wastenanagement. Proc.or the Internat.Symp.held InBoston, Bass., November 27-30, 1979Nell York. N. Y.: Plenl1'lD Pr.1980 5.901-10.Paper and Poster

14990 GESEtLSCHA~T FUER STRABLEN- UNDUMWELTFORSCHUNG BBH, RUlllCBEN;KERNFORSCBUNGS2ENTRUlI KARLSRUBE GlIBH,KARLSRUBE [HRSG.JEntw I ck I ungsgemelnschaft Tietlagerung.JahresberiCht 1978.GSF-T 94KfK-2852

14991 GESELLSCHAFT FURR StRAHLEB- UNDUlIWELTFORSCRUNG llBB. BUEBCREN;KERN~ORSCBUHGSZEBTRUH KARLSRUHE GBBB,KARL5RUHE [BRSG.]Entwicklungsgemeinschart 11eflagerong.Jahresbericht 1979.G5F-T 105KfK-3036

15077 ROLLECK. H.; 58AltOS, E.Bischnitride von Thorium mit Seltenen Erden.Journal of Nuclear lIaterials. 91(1980)5.237-39

15089 WIECZOREK. B.RadIoaktiver Abfall wird kondItIoniert. InVersuchsanlage laesst sich durch!assverbrennung eIn !egerfaehlges Endp~üdukt

herstellen.VDI Vachrichten, 34(1960) No 23. S.14

15207 AVERBAU5. R.; FERYI, S.; JAKUBICK. A.T.;LUDEWIG, J.Analyse der Bigrationspfade von Plutonium Ineinem terrestrischen Oekosystem.KfK-3008 (Oktober 80)

15227 "UELLER, R.; HOFBAIR. B.; KORTBAUS, E••BAFERKAlIP. B.Verrahren und Bohrlochsonde zum Bessen dervaermelnduzierten Bohrlcchkonvergenz.DE-OS 28 56 896 (31.7.1980)

15229 KOESTER, R.; KROEBEL, R.; RUDOLPH, G.Verfahren zum Erhoehen des Slcherheltsg,radeseiner In einem unterirdischen Hohlraum eInesSalzstockes befindlichen, mit verfestigtenradioaktiven Abfaellen gefuelltenEndlagerstaette gegen unvorhersehbareVerschiebungen im 5alzgestein und/oderWa'sserainbruch In vorhandene BohlraeumeInnerhalb des BereIchs der Endlagerstaette.VE-OS 28 56 875 (17.1.1980)

15230 KOESTER, R.; RUDOLPB y G.Verfahren zur Verbesserung der Technik derVersenkung tritiumhaltlger Ab.aesser in das!leer.DE~OS 29 17 060 (30.10.1980)

15263 DIPPEL, TB.; KOESTER, R.Herstellung endlagerfaehiger Abfallprodukte.Grupe, H. [Brsg.]Wie sichel' ist die Entsorgung. Vortr.ei'nerInformationsveranstaltung uebel' Pragen der

- ll:ln'-~eIHfr"jJle-,- Karl Srlilje,-Jnnl 19-8-0--- ­Karlsruhe: KfK 1980. S.25-29

16264 ENGBL"INN. B.J.Technologie des. Endlagers.Grupe, H. [8rsg.]Wie sicher ist dIe Entsorgung. Vortr.elnerInformatlonsvel'anstal tung uebe'l' Pragen derKernenergie, Karlsruhe, Juni 1980Karlsrohe: KfK 1980. 5.3G-34

15265 BECBTBOLDy W.Bnsteht durch das Endlaoel' eine Gefahr fuerdie U.welt(Prageze!chen)Grupe, B. [Brsg.]Wie sicher 1st die Entsorgung. Vortr.einerInformationsveranstaltung ueber Fragen derKernenergie. Karlsruhey Juni 1980Karlsruhe: XfK 1980. S.35-40

15361 KOESTER, R.; RUDOLPB. G.Stoffliche Untersuchungen zu zementIertenradioaktiven Abfallprodukten.2.5emlnar ueber Chemie der NuklearenEntsorgung der Gesellschaft DeutscherChemiker und des Vereins OesterreichischerChemiker, Kaprun, 19.-23.8aerz 1979Baumgaertner. F. {Hrsg.]ChemIe der nuklearen Bntsorgung. Tell 3.Boenchen: ThIemlg 1980. S.287-96(ThiemIg-Taschenbuecher. Bd. 91)

-37-

VERCEFPEiTLICHUBGEH DES INE IM JAHRE 1980

15367 ~OECKEt, H.; KOESTER, RoUntersuchungen zur Strablenbestaendigkeit vonzementierten LAW-, HAW-Produkten.KfK-3045 (Dezember 80)

15445 KIEBZLER. B.; KOESTER, ~.; KORTHAUS. B.Berechnungen und Sensitlvitaetsbetrachtungenzur Aktivltaetsfrelsetzung aus einemersoffenen Endlager fuer radioaktive Abfaelleanhand eines einfachen Stoerfallmodelleso11'/(-3013 (Dezember 80)

VEROEFPEHTLICHUHGEN DES IRE IR JAHRE 198~

VORTRUG!

V14861 FRISSEL, B.J.; JAKUBICK. A.ToTransport and aecumnlation of radionuclidesIn soi I.Fachtagung Radlooekologie des DeutschenAtomforums, Bonn, 2o-3.0ktober 1979

V14862 RUDOLPR. G.; V!JHELKA, Po; KOESTER. Roteach and corrosion tests under normal andaecident conditions on cement products fromslmulated Intermediate level evaporatorconeen trat es.3rd Internat.S~mp.on the Sclentific Basis for!luclear Waste Banagement, Boston, /lass ••!lovember 16-21. 1980

V14930 SnION, R.; liiIECZOREK, Il.;. ERARBILLA. Go;GROVER. J.R.Volume reduction and plutofiium recover~ ­their place In alpha vaste managemento1st European Community Canf.on RadioactiveWaste llanagement and Disposal, Luxelllbourg, L.Bay 20-23. 1980

V14983 EBGELIlABll, R.J.; nUILL, V.; KOESTER, Ro;PETRASCB. P. .Coneepts tor packeging radloactive vastegenerated by decommissioning of nuclear pOBerreaetors.PATRIS 80 - 6th Internat.Symp.on Packagingand Transportation of Radloactive Haterlals,Berl!n. lovember 10-14, 1980

V15459 KOESTER. R.Spezifikationen tuer die verschiedenenAbfall arten.4.Tagung radioaktiver Abtall. Risiko undUmveltaspekte. Ilaus der Technik. Essen,21.0ktober 1980

-38-

Primärberichte ZU Arbeiten des Jahres 1980Folgende Primärberichte des Jahres 1980 (Redaktionsschluß 31.1.81) enthalten unveröffentlichte Informationen vonvorläufigem und betriebsinternem Charakter. Eine zur VerfügungsteIlung der Berichte ist nach entsprechender einzeI­vertraglicher Vereinbarung über die Nutzung des darin enthaltenen know how (know-how-Vertrag) möglich.Entsprechende Anfragen sind an die Stabsabteilung Patente und Lizenzen des KfK zu richten.

040201P12A Kelm, M.; Koester, R.Empfehlungen zur Auswahl geeigneterZemente und Herstellungsbedingungenfuer die Verfestigung radioaktiverAbf ae lle.

040201P12B Oser, B.; Kelm, M.Teilaspekte derStoerfalluntersuchungen amStahldenitrator:Induktionsverhalten beimWiederanfahren der Reaktion nacheiner Dosierunterbrechung.

040201P12C Weirich, F.; Kelm, M.; Oser, B.Umbauarbeiten an derDenitrieranlage fuer 200 l-Chargen.

040201P12D Drobnik; Kelm; OserTeilaspekte der chemischenSaeuredenitrierung mitAmeisensaeure.

040201P12E Kelm, M.; Oser, B.; Drobnik, 5.;Menken, B.Untersuchung derKorrosionseigenschaften desDenitratorwerkstoffs Incoloy825.

040201P12F Deckwer; Finke, H.D.; Holze, K.;Oser; KelmEntwicklung eines kinetischenModells zur Beschreibung derDenitrierung von Salpetersaeure mitAmeisensaeure.

D40202P05B Weisenburger, S.Stand der GlasauslaufsystemeUeber lauf und Bodenaus l/lidi mINE.

D40202P05D Gruenewald, W.; Koschorke, H.;Rings, M.Separater Versuchsschmelzer KV-2mit Glasueberlaufsystem.

040204P12A Kemmler, G.; MUhr, G.; Ohuchi, J.;Pagels, C.; Plessing, J.;Wieczorek, H.; Stojanek, B.Nassverbrennung plutoniumhaltigerAbfaelle - Ergebnisse zurVerfahrensentwicklung. 2.Jahresbericht (01.01.79 - 31.12.79)zum EG-Vertrag Nr. 044-77-7 WASD.

040204P12B Damerau, G.; Kemmler, G.;Wieczorek, H.Nassverbrennung plutoniumhaltigerAbfaelle - Saeureabt~ennung.

040204P12C Damerau, G.; Kemmler, G.;Wieczorek, H.; Muhr, G.NasSVerbrennung plutoniumhaltigerAbfaelle - Inaktive laboranlage zurDemonstration des Verfahrens IlONA,

Aufbau und Betriebsergebnisse.

040204P12D Wieczorek, H.; Kemmler, G.; Muhr,G.; Plessing, J.; Stojanik, B.Nassverbrennung plutoniumhaltigerAbfaelle - Ergebnisse von Arbeitenzur Verfahrensentwicklung undAbtrennung von Plutonium aus demRueckstand.

0402D4P15A Kartes, H.; Riege, U.; Goertzen, A.; Dippel, T.Verfestigung alphahaltiger Abfaellein keramischer Matrix.

0402D4P15B Riege, U.; Kartes, H.Verfestigung alphahaltiger Abfaellein keramischer Matrix.

051201P09A Engelmann, H.J.; Baetke, K.;Bechthold, W.Ueberlegungen zur rueckholbarenZwischenlagerung abgebrannterBrennelemente in Salz.

051205P19A Pudewills, A.Modellrechnungen zur Ermittlung derSpannungs-Verformungsfelder inSteinsalz in"der Umgebung vonbeheizten Bohrloechern und einerKaverne.

051205P20A Korthaus, E.; Donath, P.Investigations on temperature riseand relative disposal arearequirements tor LWR-Waste disposalstrategies in salt domes.

051401PD7A Bechthold, W.lagerung radioaktjver A~faelle ­Darstellung der bestehendenGenehmigungssituation.

051401P07B Vejmelka; Smailos; SpieglInduzierte Vorgaenge imEndlagermedium Steinsalz bei derlag-el"ung-hochraaioärüiver--··Abfallprodukte HAW.

051401P08A Smailos; Spie9l; VejmelkaMoegliche zusaetzliche, kuenstlicheBarrieren im Endlager.

-39-

Primärberichte ZU Arbeiten des Jahres 1979(Erschienen 1980)

Folgende Primärberichte des Jahres 1979 (Redaktionsschluß 31.1.81) enthalten unveröffentlichte Informationen vonvorläufigem und betriebsinternem Charakter. Eine zur VerfügungsteIlung der Berichte ist nach entsprechender einzeI­vertraglicher Vereinbarung über die Nutzung des darin enthaltenen know how (know-how-Vertrag) möglich.Entsprechende Anfragen sind an die Stabsabteilung Patente und Lizenzen des KfK zu richten.

040201P06B Kunze, 5.; Loesch, G.Homogene Verfestigung von Feed­Klaerschlamm (FKsl in anorganischerMatrix.

040201P07C Kunze, 5.; Eden, G.Verfestigung von Ionenaustauschernin Zement.

040201P08B Rudolph, G.; Gebauer, R.; Jakobs,P.j.; Boch; J.; Vetter, R.Stoffliche Untersuchungen zurVerfestigung von MAW/LAW inanorganischer Matrix.

040201P08C Rudolph, G.; Jakobs, P.J.; Boch, I.Langzeitversuch zur Lagerung vonZementprodukten bei erhoehtenTemperaturen.

040201P09B Oser, B.; Drobnik, 5.; Kelm, M.Teilaspekte der Denitrierung mitAmeisensaeure: Denitrierung vonvoll simulierten HAW-Loesungen,Laborversuche zur Behandlung derReaktionsgase.

040201P09C Yamkate, P.; Kelm, M.) Dippel, T.Evaluation of glass products frommedium level liquid waste spraydenitration residues.

040201P11B Drobnik, S.Charakterisierung desAbfallproduktes TBP/PVC.

040202P03A Weisenburger, S.Fortgeschrittene inaktive HAW­Verglasungsanlage VA-II.

040203P06A saidl, J.; Guber, W.; Daruschy, P.;_Kahl,L.Untersuchungen zur Sicherung desHerstellungsprozesses.

040203P08A Kahl, L.; Grosse, M.) Saidl, J.Charakterisierung der verbessertenBorosilikatglasprodukte GP 98/12und GP 98/26 zur Verfestigung vonHAW.

040203P09A Kowa, 5.) John, H.E.) Benthien, U.Laboruntersuchungen zurVerfestigung von HAW-Prozesschemie.

040203PQ9B Benthien J U.; KOW3, S.Methode zur Zerteilung von HAW­Lagerei nhe Hen und g lei chzeit i geri'robenanme.

040204P05B Riege, U.; Goertzen, A.) Kartes, H.Verfestigung alphahaltiger Abfaellein keramischer Matrix.

040204P06B Damerau, G.; Kemmler, G.) Muhr, G.;Ohuchi, J.; pagels, C.; Wieczo~ek~

H.) stojanik, B.Nassverbrennung plutoniumhaltigerAbfaeLLe.

040204P06C Damerau, G.; Kemmler, S.; Muhr, G.;Plessing, J.; Wieczorek, H.;

Stoianik, B•.N.ssverbrennung'PlutoniumhaltigerAbfaeLLe ..

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