MIKROSTRUKTURANALYSE UND SCHÄDIGUNGSMODELLIERUNG VON BESTRAHLTEN REAKTORDRUCKBEHÄLTERSTÄHLEN

Institut für Sicherheitsforschung

MIKROSTRUKTURANALYSE UND SCHÄDIGUNGSMODELLIERUNG VON BESTRAHLTEN

REAKTORDRUCKBEHÄLTERSTÄHLEN

F. Bergner, A. Ulbricht und A. Gokhman *)

Abteilung Material- und Komponentensicherheit *) Südukrainische Pädagogische Universität, Odessa, Ukraine

1 Einleitung

2 Neutronenkleinwinkelstreuung

3 Ratentheoretische Modellierung

4 Ausblick


Einleitung

RDB-Stahl erfährt durch Bestrahlung mit schnellen Neutronen Veränderungen auf der nm-Skala, die zur Versprödung führen.

Überwachung des Bestrahlungsverhaltens durch mechanische Prüfung von voreilend bestrahlten Einhängeproben.

Probleme:

• Übertragung Voreilprobe – Bauteil,• unvollständiges Detailverständnis der Mechanismen

kernnaherBereich

RDB

-200 -100 0 100 200 3000

100

200

300

Ker

bsc

hla

gar

bei

t / J

unbestrahltFluenz 1Fluenz 2

Temperatur / °C

T41

Betriebs-temperatur


Zeitskala in s

Längensk

ala

in

m

10-610-1210-18 100 106 (20a)

100

10-3

10-6

10-9

10-12

Versetzungen

Molekular-dynamik

Monte-Carlo-Simulation

Versetzuns-simulation

FEM, Bruch-mechanik

Stoßkaskaden

Mult

iskale

nmod

ellier

ung

n

RDB

Ansatz der Multiskalenmodellierung

Defekt- undFremdatom-Cluster

Kerbschlagbiegeversuch


Zeitskala in s

Eigener BeitragLä

ngensk

ala

in

m

10-610-1210-18 100 106 (20a)

100

10-3

10-6

10-9

10-12

Ratentheorie(Master-Gleichung)

Versetzungs-simulationen

Cluster-größen-verteilung

Zustand nachKaskaden-Stadium

ChemischeZusammensetzung

Bestrahlungs-bedingungen

Modellierung

RDB

Mechan.Eigen-schaften

ExperimentNeutronen-kleinwinkel-streuung

Poster


Neutronenkleinwinkelstreuung (SANS)

Annahmen:• Zweiphasenmodell• kugelförmige Streuer• result. magn. Moment = 0

Fouriertransformation der Streukurve Größenverteilung der bestrah-

lungsinduzierten Cluster

1

113

2

nm

sr nmsr nm

nm

QQ

IQd

dQI

,sin4

,

2 k

k'

Streukurven

Messungen am HMI-BENSC Berlin (V4), ILL Grenoble (D11) und LLB Saclay (PAXE)


SANS, A-Verhältnis

A-Verhältnis:

Intensitätsverhältnis rechtwinklig / parallel zum Magnetfeld

Messung:

1.0 1.000.5 0.51.0

1.0

0

0.5

0.5

E-2.0

E+1.0E+0.7E+0.4E+0.1E-0.2E-0.5E-0.8E-1.1E-1.4E-1.7

Q / nm-1

Magnetfeld1cm

dd

Q /

nm

-1

Rechnung:

krz Cu-Cluster: A = 12 Leerstellen-Cluster: A = 1,4

2

2

2222

1

sin

nuc

mag

magnuc

A


SANS, Werkstoffe

Cu- und Ni-Gehalte der untersuchten RDB-Stähle und Modelllegierungen in Masse-%

Material Code Cu Ni

Fe-Basis-Modelllegierung A 0,015 0,01

Fe-Basis-Modelllegierung B 0,42 0,01

WWER-440-RDB-Stahl: 15Kh2MFA WWER 0,22 0,24

ASTM-RDB-Stahl: A5333B cl. 1 ASTM 0,15 0,80


Streukurven für den nuklearen (a) und magnetischen (b) Streuanteil,

berechnete Clustergrößenverteilung (c) für den ASTM-RDB-Stahl

SANS, Ergebnisse

ASTM 0,15% Cu

A = 2,6 A = 2,4 A = 2,1


A-Verhältnis (ideal)

Leerstellencluster: 1,4

Cu-Cluster: 12

SANS, Diskussion

Modelllegierung A: (0,015% Cu)

lineare Zunahme des Volumenanteils, leerstellenreiche Cluster

Modelllegierung B: (0,42% Cu)

starke Zunahme des Volumenanteils im Anfangs- bereich, dann Sättigung, Cu-reiche Cluster

WWER-RDB-Stahl: (0,22% Cu)

ähnliches Verhalten wie Modelllegierung B, relative Lage steht in Übereinstim-mung mit Cu-Gehalt

ASTM-Stahl: (0,15% Cu; 0,8% Ni)

Merkmale der Modell-legierungen A und B, Ni-Einfluss (Ni-Gehalt deutlich höher als bei anderen Werkstoffen), Synergismus von Ni mit Cu

2,1 2,6

4,0 3,0~ 5

1,7

Zahlenangaben: A-Verhältnis (aus Messung)

ASTM

WWER


SANS, Schlussfolgerungen

• Neutronenkleinwinkelstreuung liefert Clustergrößen-verteilung und Aussagen über die Zusammensetzung

• Aussagen über die Rolle einzelner Elemente durch Messungen an Modelllegierungen mit gezielt variierten Elementgehalten

• Cu- und Ni-Einfluss


Ratentheorie, Mastergleichung

• Clusterverteilung räumlich unkorreliert• hier: Beschränkung auf Leerstellencluster• nur Einzelleerstellen und -ZGA beweglich

vnnn,vn,vn,in,vn,inn,vnn GCαββCαβCβ

dt

dC,11111

zeitliche Änderung der Konzentration vonn-fach-Leerstellen

Absorption einer Leerstelle durch eine

(n-1)-fach-L.

Emission einer Leerstelle durch eine

(n+1)-fach-L.

Absorption einesZwischengitteratomsdurch (n+1)-fach-L.

Umwandlung vonn-fach-Leerstellen in

(n+/-1)-fach-L.

direkte Erzeugung von n-fach-L. durch

Bestrahlung

n = 2 ... 9000

Annahmen:


Ratentheorie, Mastergleichung

• Berechnung der Absorptions- () und Emissionsraten (), Annahme: diffusionsgesteuerte Prozesse Parameter: Oberflächenenergie , Versetzungsdichte ,

• numerische Lösung des Gleichungssystems• Vergleich mit gemessenen Clusterradien und Volumen-

anteilen für Modelllegierung A

Vorgehensweise:

Ergebnis: • Evolution der Clustergrößenverteilung (mittlerer Radius, Volumenanteil)

• bestrahlungsbedingt erhöhte Leerstellendichte beschleunigte Cu-Diffusion


Ratentheorie, Ergebnisse

3 x 1012 cm-2 s-1


Versetzungs-dichte

/ 1014 m-2

Mittlerer Clusterradius

<R> / nm

Rech-nung

1,83 0,96

1,84 0,99

1,85 1,04

SANS-Messung 1,0 0,1

Spez. Ober-flächenenergie

/ Jm-2

Integraler Volumenanteil

cV / %

Rech-nung

0,87 0,16

0,88 0,09

0,89 0,04

SANS-Messung 0,10 0,01

Vergleich Rechnung - Experiment

Rp0.2 = 256 MPa

T48 = 126 K

SANS-Messung: Modelllegierung A (0,015% Cu)


Schlussfolgerungen aus der Modellierung

• Das ratentheoretische Modell lässt sich durch geeignete Wahl der Modellparameter an Messergebnisse für den mittleren Clusterradius und den integralen Volumenanteil anpassen.

• spezifische Oberflächenenergie: = 0,88 Jm-2 Versetzungsdichte: = 1,84 x 1014 m-2

• Leerstellendichte bestrahlungsbedingt ( = 8 x 1019 cm-2, T = 270°C) um sechs Größenordnungen erhöht.


Ausblick

Molekulardynamik-Simulation (Institut für Ionenstrahlphysik und Materialforschung)

Versetzungssimulation (Fraunhofer-Institut für Werkstoffmechanik Freiburg)

Modellierung von Cu-reichen Mehrkomponenten-Clustern

Reine Cu-Cluster: Rad. Eff. & Def. in Solids 158 (2003) 783-792

Herausforderung:

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