Closed-Orbit Theorie für Magnetoexzitonen in...

Closed-Orbit Theoriefur Magnetoexzitonen in

Kupferoxydul

Masterarbeit vonJonathan Luft Genannt Philipps

16. Februar 2018

Erster Prufer: Prof. Dr. Jorg MainZweiter Prufer: Prof. Dr. Maria Daghofer

1. Institut fur Theoretische PhysikUniversitat Stuttgart

Pfaffenwaldring 57, 70550 Stuttgart

Inhaltsverzeichnis

1. Einleitung 51.1. Motivation und Einfuhrung in das Thema . . . . . . . . . . . . . . . . . 51.2. Aufbau der Arbeit . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6

2. Grundlagen 72.1. Exzitonen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72.2. Kupferoxydul . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82.3. Die Hamiltonfunktion von Kupferoxydul . . . . . . . . . . . . . . . . . . 92.4. Betrachtung eines Spektrums von Kupferoxydul . . . . . . . . . . . . . . 132.5. Closed-Orbit Theorie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 162.6. Semiklassische Annahmen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 172.7. Semiklassischer Ubergang . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18

3. Hamiltonfunktion ohne Lochspin 21

4. Hamiltonfunktion mit Lochspin 314.1. Unveranderte Hamiltonfunktion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 314.2. Hamiltonfunktion mit Kontrollparametern . . . . . . . . . . . . . . . . . 37

5. Zusammenfassung und Ausblick 49

A. Atomare Einheiten 51

B. Bewegungsgleichungen des Hamilton mit Lochspin 53

Literaturverzeichnis 55

Danksagung 57

3

1. Einleitung

1.1. Motivation und Einfuhrung in das Thema

Exzitonen sind Quasiteilchen, welche in manchen Halbleitern angeregt werden konnen.Sie sind durch ihr positiv geladenes Loch, welches mit einem negativ geladenen Elektronzu einem Quasiteilchen gekoppelt ist, das Analogon der Festkorperphysik zum Wasser-stoffatom. Fur Untersuchungen bietet sich Kupferoxydul aufgrund seiner, fur einen Fest-korper hohen, Rydbergenergie besonders an. Auerdem wird nur eine geringe magneti-sche Flussdichte von wenigen Tesla benotigt um die in diesem Material angeregten Ex-zitonen zu beeinflussen. Die closed-orbit Theorie wurde von Du und Delos [1] und vonBogomolnyi [2] 1988 entwickelt. Das Kernelement dieser Theorie ist, dass Modulationenin Spektren wasserstoffahnlicher Rydbergatome sich nicht nur quantenmechanisch son-dern auch durch semiklassische Elektronenbahnen beschreiben lassen. Im Rahmen dieserTheorie sind in den folgenden Jahren viele Untersuchungen fur das Wasserstoffatom zuverschiedenartig angelegten Feldern [35] gemacht worden.

In Dortmund konnten 2014 hochangeregte Rydbergexzitonen in Kupferoxydul gemes-sen werden. Kazimierczuk et al. [6] nutzten einen Laser, welcher bis auf eine Linienbreitevon 5 neV eingestellt werden konnte und tasteten damit den Frequenzbereich unter derIonisierungsschwelle ab. So konnten Quantenzahlen bis n = 25 der gelben Serie beob-achtet werden. Die durchschnittliche Entfernung von Elektron und Loch betragt dabeifur n = 25 ca. 1m. Diese Groe der Bahn rechtfertigt eine Anwendung einer semiklas-sischen Theorie, da die Groe des Exzitons damit im Vergleich zur Gitterkonstante vona = 0.427 nm [7] riesig und die Wellenfunktion des Elektrons sowie die darunter liegendeStrunktur klein ist.

Frank Schweiner fuhrte im Rahmen seiner Doktorarbeit quantenmechanische Rech-nungen zu diesen Exzitonen in Kupferoxydul durch und konnte zeigen, dass es fur eintiefergehendes Verstandnis von Exzitonen unerlasslich ist die vollstandige kubische Band-struktur von Kupferoxydul zu berucksichtigen [7]. Mit Hilfe der experimentellen Datenvon Kazimierczuk et al. konnte er die Luttingerparameter [8] und damit die Krummungder Bandstruktur von Kupferoxydul bestimmen.

Seine Arbeit ist somit die Grundlage fur die vorliegende Arbeit, in der die von ihm auf-gestellten Hamiltonfunktionen genutzt werden um semiklassische Rechnungen im Rah-men der closed-orbit Theorie fur Kupferoxydul durchzufuhren.

5

1. Einleitung

1.2. Aufbau der Arbeit

In Kapitel 2 wird mit einer Einfuhrung zu Exzitonen und Kupferoxydul begonnen. Dar-auf aufbauend werden die in dieser Arbeit verwendeten Hamiltonfunktionen vorgestelltund ihre einzelnen Terme erklart. Ein erster Ansatz ohne Lochspin stellt dabei eine Ver-einfachung zum zweiten Ansatz mit Lochspin und zusatzlichem Wechselwirkungstermzwischen Loch- und Quasispin dar. Es folgt eine Betrachtung eines Weilichtspektrumsder gelben Serie von Kupferoxydul, die Transformation dieses Spektrums auf die, furdie closed-orbit Theorie benotigte skalierte Energie sowie eine kurze Einfuhrung in dieBegriffe der closed-orbit Theorie. Zum Abschluss erklaren die letzten beiden Teile diesesKapitels welche Annahmen beim Ubergang von der Quantenmechanik zur Semiklassikgetroffen werden mussen und wie die dafur notwendigen Trajektorien berechnet werden.

Kapitel 3 beinhaltet eine Auswahl an Trajektorien, welche mit der Hamiltonfunktionohne Lochspin erstellt wurden. Das Hauptaugenmerk liegt dabei darauf, ob diese Verein-fachung dafur geeignet ist physikalisch relevante Bahnen dieses Systems zu beschreiben.

In Kapitel 4 wird eine Hamiltonfunktion mit Lochspin verwendet. Zuerst werden wie-der ausgewahlte Bahnen auf ihre physikalische Relevanz im Rahmen einer semiklassi-schen Theorie gepruft. Als Resultat wird die Lange der Trajektorien stark begrenzt undverschiedene Startparameter mit ihren Bahnen diskutiert. Da diese Trajektorien jedochweitere Fragen aufwerfen, wird zum Schluss, uber die Erstellung zweier Parameter, dieAuswirkung der Bandstruktur auf die Bahnen ermittelt

6

2. Grundlagen

2.1. Exzitonen

Halbleiter haben im Grundzustand ein komplett gefulltes Valenzband, wahrend das Lei-tungsband ungefullt bleibt. Die Elektronen, die sich im Grundzustand und damit imValenzband befinden, werden am einfachsten durch eine Hamiltonfunktion

H =Nn

(pn

2m0+ Veff(rn)

)(2.1)

beschrieben, in welcher die Wechselwirkungen zwischen den N Elektronen, mit den je-weiligen Koordinaten rn und den Impulsen pn und der freien Elektronenmasse m0, zueinem effektiven Potential Veff zusammengefasst werden. Wird ein Elektron durch Pho-tonenanregung in das Leitungsband angehoben, so kann das im Valenzband fehlendeElektron als ein Loch aufgefasst werden. Das Elektron-Loch-System kann mit dem Feh-len des Elektrons fur das effektive Potential Veff, als Coulomb Wechselwirkung durch dieHamiltonfunktion

He-h = Eg +pe2

2me+

ph2

2mh e

2

40|re rh|, (2.2)

mit den effektiven Massen mh und me fur Loch und Elektron, beschrieben werden. Nor-malerweise gibt es mehr als zwei Bander, welche fur dieses Problem in die dielektrischenKonstante eingehen mussen. Diese Konstante ist normalerweise isotrop in Kristallenmit kubischer Symmetrie [9]. Dass diese Bander nicht entartet und parabolisch sind unddie Extrema bei k = 0 auftreten, ist auerdem Grundlage fur diese Hamiltonfunktion.Wie bei der Hamiltonfunktion von Wasserstoff, welche die selbe Form wie die Hamil-tonfunktion (2.2) hat, kann diese Funktion in einen Teil der Relativ- und einen derSchwerpunktbewegung aufgeteilt werden. Dafur nutzt man die jeweiligen Koordinaten

r = re rh, R = (mere +mhrh) / (me +mh) , (2.3)p = (mepe mhph) / (me +mh) , P = pe + ph, (2.4)

und fuhrt die Gesammtmasse M = me + mh sowie die Vektoren des relativen Impulsesp und des Schwerpunktsimpulses P ein [7].

Aus quantenmechanischen Rechnungen erhalt man die Eigenenergien der Exzitonen

EK = Eg Rexcn2

+~2K2

2M(2.5)

7

2. Grundlagen

wobei n uber alle gebundenen Zustande und der Wellenvektor K = ke kh uber diegesamte Brillouin-Zone geht. Rexc bezeichnet die zur Anregung des Exzitons notwendigeEnergie und Eg ist die Grundzustandsenergie.

Um fur das Exziton das Aquivalent zur Rydbergenergie Ry und zum Bohrschen Atom-radius a0 zu erhalten, muss man, da es sich um ein Wasserstoffmodell handelt, nur nochreskalieren und erhalt mit der reduzierten Masse = memh/ (me +mh):

Rexc = Ry

m02, aexc = a0

m0

. (2.6)

Fugt man fur die Konstanten typische Materialparameter von Halbleitern ein [7], soerhalt man

1 meV Rexc 200 meV Eg (2.7)und

50 nm & aexc 1 nm > a. (2.8)Da der Bohrsche Radius eines Exzitons aexc viel groer als die Gitterkonstante a desbeherbergenden Halbleiters ist, konnen die darunterliegende Gitterstruktur als kontinu-ierlich und die dielektrische Konstante sowie die effektiven Massen als homogen ange-nommen werden [7].

2.2. Kupferoxydul

Wie bereits aus dem Titel dieser Arbeit hervorgeht, ist der behandelte Halbleiter Kup-feroxydul Cu2O. Kupferoxydul ist ein rotbrauner Feststoff welcher in einer Art Pseu-dodiamantstruktur mit einer Gitterkonstanten von a = 0.42696 nm auskristallisiert. DieAtome der Diamantstruktur bilden dabei die Oxidionen und auf den Bindungen liegendie Kupferionen. Die Oxidionen sind hierbei in einem bcc Subgitter angeordnet, wah-rend die Kupferionen auf einem fcc Subgitter liegen. Dieses Gitter ist in Abbildung 2.1abgebildet.

In der Industrie wird Kupferoxydul normalerweise nicht als Rohstoff fur Halbleiter-bauteile verwendet. Kupferoxydul ist allerdings der Halbleiter wenn es um Exzitonen-forschung geht, da sich Exzitonen in Kupferoxydul sehr leicht anregen lassen.

In Abbildung 2.2 ist ein Schema der Bandstruktur von Kupferoxydul um das Zentrumder ersten Brillouin-Zone dargestellt. Offensichtlich sind das oberste und das untersteBand dabei entartet. Die vier Exzitonen-Serien sind nach den jeweiligen Farben benannt,mit denen sie angeregt werden konnen: gelb, grun, blau und violett. Die gelbe Serie wurde2014 von Kazimierczuk et al. fur Rydbergzustande bis n = 25 vermessen [6]. Dies warmoglich, weil Kupferoxydul mit 92 meV im Vergleich zu Beispielsweise GaAs mit 4.2 meVeine relativ hohe Rydbergenergie der Exzitonen besitzt. Nutzt man die Relation

r = 12aexc

[3n2 L(L+ 1)

](2.9)

8

2.3. Die Hamiltonfunktion von Kupferoxydul

Abbildung 2.1.: Gitterstruktur von Kupferoxydul, aufgebaut aus einem fcc Gitter ausKupferionen und einem bcc Gitter aus Oxidionen. Die dunkleren Punkte sind hier dieOxidionen und die helleren die Kupferionen. (Aus [10])

und den Bohrradius des Exzitons aexc = 1.11 nm aus [6], so erhalt man damit fur eineQuantenzahl von n = 25 und einen Drehimpuls von L = 1 einen durchschnittlichen Radi-us von r = 1.04m. Damit ist seine Ausdehnung zehn mal so gro wie die Wellenlangevon gelbem Licht. Dies entspricht uber 2000 mal der Gitterkonstante.

Das Spektrum der Rydbergzustande ist in Abbildung 2.3 sichtbar. An diese Datenkann man nun die um eine Quantendefektkorrektur erweiterte Formel

En = Eg Ry

(n P)2(2.10)

fur die Energien der einzelnen Zustande fitten und erhalt damit

P = 0.23 und Eg = 2.17208 eV [6]. (2.11)


Fur die Beschreibung von Exzitonen in Kupferoxydul werden in dieser Arbeit zwei Ha-miltonfunktionen verwendet. Die zuerst betrachtete und hier im direkten Anschluss be-schriebene Hamiltonfunktion zeichnet sich durch das Fehlen des Lochspins aus, welcherfur die Aufspaltung der grunen und gelben Serie sorgt. Bei der zweiten Hamiltonfunktion(2.16) wird diese Vereinfachung nicht angewendet, wodurch sie wesentlich komplizierterist. Die Probleme der jeweiligen Systeme werden im Verlauf der Arbeit in Kapitel 3 und4 erklart, da bei beiden sehr chaotische Bahnen auftreten.

Die Hamiltonfunktion (2.12) von Kupferoxydul ohne den Lochspin und die dazuge-horige Aufspaltung wurde von Frank Schweiner als Vereinfachung benutzt, um damit

9

2. Grundlagen

k

E

gelb

grn

blau

violett

2.172eV

0.484eV

0.131eV

= Eg

Abbildung 2.2.: Schema der Bandstruktur von Kupferoxydul um das Zentrum der erstenBrillouin-Zone. Die Ubergange sind benannt nach den Wellenlangen des sichtbarenLichts die man braucht um das jeweilige Exziton anzuregen. (Aus [7])

Untersuchungen zu den Levelstatistiken der Zustande zu machen [11]. Diese Funktion

H = Eg e2

40

1

r+H0 + (eB)H1 + (eB)

2H2 eF r (2.12)

beinhaltet die magnetische Flussdichte, welche durch ihren Betrag B = |B| und dieeinzelnen Richtungskomponentnen Bi = Bi/B gegeben ist. L ist der Drehimpuls undF ist ein elektrisches Feld, welches in dieser Arbeit jedoch nicht weiter analysiert wirdund dadurch im folgenden Null ist, wodurch der Term weg fallt. Auerdem sind alle hierverwendeten Koordinaten Relativkoordinaten, es gilt r = re rh . Die Terme H0, H1

10


0.0

0.5

1.0

0.4

0.6

2.17190 2.17192 2.171940.37

0.38

0.5

1.0

n= 3n= 2

n= 13n= 12

n= 25n= 24n= 23n= 22

Photonen Energie (eV)

n= 6n= 5

Optis

che

Dich

te

6

2.145 2.150 2.155 2.160 2.165 2.170

2.1716 2.1718

2.168 2.169 2.170 2.171 2.172

Abbildung 2.3.: Spektrum welches mit einem Laser, mit einer Linienbreite von 5 neV, aneinem naturlichen Stuck Kupferoxydul mit 34m Dicke gemessen wurde. Die Peaksgehoren jeweils zu einer Quantenzahl n. (Aus [6])

und H2 sind durch

H0 =1

2m0(1 + 42)p

2 32~2m0

[I12p

21 + c.p.

] 63

~2m0[{I1, I2} p1p2 + c.p.] , (2.13)

H1 =1

2m0

(2m0me 1 + 42

)B L + 32

~2m0

[I21

(B2r3p1 B3r2p1

)+ c.p.

]+

33~2m0

[{I1, I2}

(B2r3p2 B1r3p1 + B3r1p1 B3r2p2

)+ c.p.

], (2.14)

H2 =1

8m0(1 + 42)

[B2r2

(B r

)2] 32

4~2m0

[I21

(B2r3 B3r2

)2+ c.p.

] 33

2~2m0

[{I1, I2}

(B2r3 B3r2

)(B3r1 B1r3

)+ c.p.

](2.15)

gegeben. Hier und auch im Folgenden steht c.p. fur cyclic permuation, was bedeutet,dass die Indizes zyklisch permutiert werden. I13 sind Spinmatrizen fur den Quasispin,welcher zusammen mit den Luttinger Parametern [8] 1, 2 und 3 die Bandstruktur von

11

2. Grundlagen

Kupferoxydul ergibt.Die zweite Hamiltonfunktion wurde von Frank Schweiner [12] fur quantenmechani-

sche Rechnungen zur Untersuchung der Bandstruktur fur das gelbe Exzitonenspektrumverwendet. In Folge dessen erhalt die Hamiltonfunktion

H = Eg + V (r) +HB +He (p + eA (r)) +Hh (p + eA (r)) , (2.16)

mit dem Hamilton fur das Loch Hh (ph) und fur das Elektron He (pe) im Lochterm zu-satzliche Elemente, welche hier zusatzlich berucksichtigt werden mussen, um eine Auf-spaltung von gelber und gruner Serie zu gewahrleisten. HB beschreibt die Wechselwir-kung zwischen den Spins und dem Magnetfeld:

HB = B [gcSe + (3+ gs/2) I gsSh] B/~. (2.17)

Dabei steht B fur das Bohrsche Magneton, gs fur den g-Faktor des Lochspins Sh und gcentspricht dem g-Faktor des Elektronenspins Se. Fur Hh (ph), Gleichung (2.18), ergibtsich durch den zusatzlichen betrachteten Lochspin weitere kleinere Banddeformationen,welche jedoch im Vergleich zu den Luttingerparametern klein sind. Wie in eben jenerHamiltonfunktion

Hh (ph) = HSO +(

1/2~2m0)

[~2 (1 + 42)p2h+ 2 (1 + 22)p

2h (I Sh)

62(p2h1I

21 + c.p.

) 122

(p2h1I

21Sh1 + c.p.

) 123 ({ph1, ph2} {I1, I2}+ c.p.) 123 ({ph1, ph2} (I1Sh2 + I2Sh1) + c.p.)] (2.18)

sichtbar, enthalten die Terme mit dem Lochspin Sh auch immer die neuen Luttingerpara-meter 13. Die Terme mit dem Quasispin I, die auch schon im ersten Ansatz (2.12) ent-halten sind, tauchen mit den selben Luttingerparametern 13 wieder auf. Des Weiterenenthalt die Funktion die freie Elektronenmasse m0, die Klammer {a, b} = 1/2 (ab+ ba)und eine Komponentenschreibweise p = (p1, p2, p3). Nicht in die Gleichung eingefugtist die minimale Substitution, wie sie in Gleichung (2.16) eingesetzt ist. In Tabelle 2.1sind die jeweiligen Werte angegeben. Der Quasispin I und der Lochspin Sh koppeln mitI + Sh = J zu einem effektiven Lochspin J . Die Starke dieser Kopplung steckt in

HSO =2

3

(1 +

1

~2I Sh

). (2.19)

Auerdem ist das Potential V (r), wie schon in Gleichung (2.12), das Coulombpotential

V (r) = e2

40

1

r. (2.20)

12

2.4. Betrachtung eines Spektrums von Kupferoxydul

Tabelle 2.1.: Verwendete Werte fur die Variablen. Diese stammen aus Referenz [13].Fallsdiese hier einheitenlos angegeben sind, sind diese in atomaren Einheiten (Anhang A).

Energie der Bandlucke Eg = 2.17208 eVDieelektrische Konstante = 7.5Spin-orbit Koppelung = 0.131 eVEffektive Masse Elektron me = 0.99m0 = 0.99Valenzband Parameter 1 = 1 + m0/me = 2.77

2 = 0.753 = 0.371 = 0.022 = 0.022/63 = 0.20/6

Vierter Luttinger Parameter[12] = 0.5g-Faktor des Leitungsband gc = 2.1g-Faktor des Spins gs = 2Betrag des Quasispins |I| = 1.5Betrag des Lochspins |Sh| = 1


Betrachtet man ein Spektrum der gelben Serie von Kupferoxydul, wie in Abbildung 2.4geplottet, so fallen die Oszillationen bis zur Energie der Bandlucke Eg = 2.17208 eV, biszu hoheren Quantenzahlen n > 10, auf. Gemessen wurde dieses Weilichtspektrum inDortmund, wo, wie erwahnt, eine Auflosung bis zu n = 25 moglich war [6]. Der Abstandder Linien ist dabei gegeben durch das Mischen des magnetischen und des Coulomb-feldes, wahrend es sich uber der Ionisierungsschwelle um ein Quasi-Landauspektrumhandelt[14]. Die Uberlagerung der verschiedenen Anregungen fur Energien nahe Eg beigroerer magnetischer Flussdichte sind auerdem sichtbar.

Transformiert man dieses Spektrum auf eine skalierte Energie und Fourier transfor-miert es anschlieend erhalt man ein Wirkungsspektrum [3]. Die Idee hinter dieser skalier-ten Energie ist die Entfernung der magnetischen Flussdichte aus der Hamiltonfunktionindem man diese uber

r = rB2/3,

p = pB1/3,

t = tB,

E = EB2/3,

F = FB4/3,

transformiert. Bei der selben skalierten Energie E sind die resultierenden Bewegungsglei-

13

2. Grundlagen

0.0

1.0

2.0

3.0

4.0

5.0

6.0

7.0

Magnetfeld in T

2.18435

2.18217

2.18

2.17782

2.17564

2.17346

2.17129

2.16911

2.16693

2.16476

En

ergi

ein

eV

Min

Max

Abbildung 2.4.: Absorbtionsspektrum von Kupferoxydul. Mit einer Aufspaltung bei stei-gender Magnetfeldstarke in eine Vielzahl von Zustanden.

chungen eines klassisch betrachteten Elektrons folglich gleich, weshalb sich offensichtlichauch die Trajektorien nicht unterscheiden. Fur die Hamiltonfunktion von Wasserstoff

H =1

2p2 1

r+

1

2B Lz +

1

8B2%2 (2.21)

ist diese Transformation naheliegend [3], wohingegen bei der Hamiltonfunktion von Kup-feroxydul, Gleichung (2.16), nicht mehr offensichtlich ist, weshalb es lohnenswert ist, dieEnergie E zu einer skalierten Energie E zu transformieren. Betrachtet man (2.16) jedochgenauer, fallt auf, dass, auer bei reinen Spintermen, die Skalierungseigenschaft trotzdemerfullt wird.

In Abbildung 2.5 ist ein Wirkungsspektrum geplottet. Gut erkennbar sind hier die Ma-xima bei einer skalierten Wirkung von S 1. Vergleicht man diese mit den skalierten,transformierten Spektren von Wasserstoff [3], so sind Parallelen nicht zu ubersehen. Of-fensichtlich sind also auch bei Kupferoxydul geschlossene Bahnen mit groer Amplitudeund geringer Wirkung vorhanden, auch wenn die fur die Theorie benotigte Symmetriezur Magnetfeldachse aufgrund der Bandstruktur nicht auftritt.

Die Bahn mit der geringsten Wirkung S 1 ist bei Wasserstoff die Bahn in der Ebene,welche in Abbildung 2.6 geplottet ist. Eine solche Bahn ahnlicher Lange und somitauch Form sollte sich auch bei Kupferoxydul finden lassen, welches wie in Abbildung2.7 deutlich sichtbar auch bei S 1 einen Peak im Wirkungsspektrum aufweist. Dieclosed-orbit Theorie ist eigentlich eine Theorie aus der Atomphysik, in der man stattdie Schrodingergleichung zu losen, einen klassischen Ansatz wahlt und die Bahnen eines

14


0.0

0.72

1.45

2.17

2.9

3.62

4.35

5.07

5.8

6.52

7.25

7.97

Skalierte Wirkung S

0.5

0.0

-0.5

-1.0

-1.5

-2.0

Ska

lier

teE

ner

gieE

Min

Max

Abbildung 2.5.: Wirkungsspektrum von Kupferoxydul. Gut sichtbar sind hier die Maxi-ma bei einer skalierten Wirkung von S 1 und vielfachen davon, welche aber nur beiniedrigeren skalierten Energien auftreten.

5000 4000 3000 2000 1000 0 1000X-Achse

500

0

500

1000

1500

2000

2500

Y-A

chse

Bahnverlauf

Abbildung 2.6.: Trajektorie eines Elektrons im Wasserstoffatom nach einer Anregung aufeinen Rydbergzustand. Die Bahn endet aufgrund der Singulartitat im Ursprung undwurde bei einer Transformation auf regularisierte Koordinaten zu einer Kleeblattformwerden.

15

2. Grundlagen

Teilchens berechnet. Die Idee dieser Arbeit ist es, diese Theorie auf die Exzitonen inFestkorpern an zu wenden und zu ermitteln wie stark der Einfluss einer Bandstrukturauf die Bahnen der Exzitonen ist.

0 1 2 3 4 5 6 7 8

Skalierte Wirkung S

0

50000

100000

150000

Am

pli

tud

e

Abbildung 2.7.: Wirkungsspektrum bei einer skalierten Energie von E = 0. Durch dasRauschen im Spektrum ist der Bereich bis S = 0.1 nicht auswertbar.

2.5. Closed-Orbit Theorie

Um die Abstande in einem Absorbtionsspektrum mit Hilfe der closed-orbit Theorie zubestimmen, werden die Energien En der einzelnen angeregten Zustande und die Star-ke des Ubergangs vom Grundzustand |i zum angeregten |n bestimmt. Die Starke desUbergangs ist durch die Oszillatorstarke [4], welche in Dipolnaherung durch den Di-poloperator ausgedruckt wird, gegeben. Dadurch ergibt sich die quantenmechanischeAntwortfunktion

g(E) = 1i|DG(E)D|i = 1

n

| i|D|n|2E En + i

, (2.22)

bei welcher die retardierte Greensche Funktion

G(E) =n

|nn|E En + i

(2.23)

das Kernstuck bildet. Uber die closed-orbit Theorie kommt man zu einer semiklassischenNaherung dieser Antwortfunktion, welche sich aus einem glatten und einem oszillierendenTeil zusammensetzt. Diese beiden Teile stammen aus den verschiedenen Streumatrizenfur den Kern und auerhalb [15],

gscl(E) = g0 + gosc (2.24)

16

2.6. Semiklassische Annahmen

da im Kern der Einfluss der aueren Felder zu vernachlassigen ist. Der auere, oszillie-rende Part hangt nur von den geschlossenen Bahnen ab [4], uber welche aufsummiertwird:

gosc(E) =c.o.

Ac.o.(E) exp(iSc.o.(E)). (2.25)

Die Amplitude Ac.o., die die Stabilitat der jeweiligen Bahn angibt, hangt von Start-(i, i) und Ruckkehrwinkel (f , f ) ab. Sc.o. ist die klassische Wirkung der Bahnen.Allgemein formuliert ist die Amplitude

Ac.o. =

(J(t =, q0)

J(t, q0)

)1/2, (2.26)

wobei J die Jacobimatrix ausgewertet uber die Divergenz der benachbarten Trajektoriender zentralen Trajektorie von q0 nach q ist [1]. Fur den einfachen Fall eines Wasserstoff-atoms ergibt sich nach [4] die Groe

Ac.o. = 4Y(f , f )Y(i, i)

|M |exp(i(/2)). (2.27)

Mit M als einem Faktor in der Stabilitatsdeterminante

det(pf , pf

)(i, i)

= sin i sin fM, (2.28)

welche angibt wie stark die Drehimpulse(pf , pf

)am Ende einer geschlossenen Bahn

in Abhangigkeit ihrer Startwinkel sind und

Y(, ) =lm

(1)ldlmYlm(, ), (2.29)

was der Summation uber alle Wellenfunktionen in einer Richtung entspricht. Ylm(, )sind die Kugelflachenfunktionen und dlm beschreiben die energieabhangigen Dipolmatri-xelemente, welche schon in Formel (2.22) eingehen.

Wie in der Einleitung bereits erwahnt, handelt es sich bei den untersuchten Exzito-nen um hoch angeregte Rydbergzustande [6], welche sich wasserstoffahnlich verhalten.Auerdem zeigt das Wirkungsspektrum in Sektion 2.4, dass es, ahnlich wie beim Was-serstoff auch, bei Kupferoxydul Resonanzen fur S 1 gibt, welche bei Wasserstoff derfundamentalen Bahn in der xy-Ebene zugeordnet werden konnen.

2.6. Semiklassische Annahmen

Die Bewegungsgleichungen der Relativkoordinaten ergeben sich fur eine semiklassischeRechnung aus dem Hamiltonformalismus. Die Spinbewegungen und deren Bewegungs-gleichungen werden analog zur Landau-Lifschitz Gleichung ohne Dampfung aufgestellt

I = I (IH (I)) . (2.30)

17

2. Grundlagen

Dadurch ist sichergestellt, dass der Spin sich nur drehen, aber nicht betragsmaig andernkann.

Fur die semiklassischen Rechnungen werden bei beiden Systemen zusatzliche Ande-rungen eingefugt, um die Spintrajektorie zu berechnen. Dazu wird der Spin klassischals Magnetisierung betrachtet und kann somit nicht uber Matrizen dargestellt werden.Die in der Quantenmechanik aus den jeweils drei Spinmatrizen bestehenden Spinvek-toren I und Sh bestehen in den semiklassischen Rechnungen folglich nur aus einfachenKoordinaten.

Aufgrund dessen, dass die Spinbewegungen nicht uber den Hamiltonformalismus ent-wickelt wird und der Elektronenspin keinen Beitrag zur Bewegungsgleichung der Rela-tivkoordinate liefert, da er nur in HB vorkommt und somit nur eine Verschiebung in derEnergie darstellt, kann er fur die semiklassischen Rechnungen vernachlassigt werden.

2.7. Semiklassischer Ubergang und das findengeschlossener Bahnen senkrecht zum Magnetfeld

Um die geschlossenen klassischen Trajektorien der Relativbewegungen zum Schwer-punkt, fur den die Hamiltonfunktionen im Kapitel 2.3 angegeben wurden, auszurech-nen, wird der Hamilton Formalismus verwendet. Fur die Bewegungen der Spins wird dasAnalogon zur Landau-Lifschitz Gleichung (2.30) gebraucht. Somit erhalt man die zwolfgekoppelten Differentialgleichungen1 erster Ordnung

xa =

H

pa, (2.31)

pa =

H

xa, (2.32)

Ia = Ia (IbH(I)) abc, (2.33)

Sa = Sa (SbH(S)) abc, (2.34)

welche mit Hilfe eines Runge-Kutta Integrators numerisch berechnet werden. ist dabeidie Zeit, welche sich uber atomare Einheiten in Sekunden umrechnen lasst. Die Bewe-gungsgleichungen fur den Hamilton ohne Lochspin sind am Anfang des nachsten Kapitelsin Gleichung (3.2) bis (3.6) angegeben. Fur den Hamilton mit Lochspin befinden sich dieBewegungsgleichungen, aufgrund ihrer Lange, als Fortran Code im Anhang B. Als Start-bedingung wird ein Radius r0 vom Ursprung gewahlt, da die Bewegungsgleichungen sichaufgrund ihrer Komplexitat nicht regularisieren lassen und sich somit die Singularitat desCoulombpotentials im Ursprung befindet. Dieser Radius r0 muss dabei so gewahlt wer-den, dass die Trajektorie einer theoretischen Bahn aus dem Ursprung gleicht und somit

1Mit Einsteinscher Summenkonvention, dem Levi-Civita Symbol abc und a, b, c 1, 2, 3.

18

2.7. Semiklassischer Ubergang

die Bewegung im inneren als wasserstoffahnlich angenommen werden kann. Der Start-punkt hangt also nur von den beiden Startwinkeln und ab und liegt bei mindestensr0 = 10 a.u. [15]. Die Anfangsbedingungen des Impulses ergeben sich aus der Richtungdes Startpunktes vom Ursprung aus und die Starke hangt von der vorgegebenen Energieab.

Die Startwinkel des Quasispins I und des Lochspins Sh sind so gewahlt, dass siezusammen gekoppelt mit J = I + Sh zum effektiven Lochspin J in einer senkrechtenEbene zur xy-Ebene liegen. Da die Quantenzahlen J = 1/2 und Jz = 1/2 sowie I = 1 undSh = 1/2 fur die gelbe, hier betrachtete Serie von Kupferoxydul erfullt sein mussen undsich ihre Lange dabei durch den semiklassischen Ubergang

I2 = I(I + 1)~2 I2 = (I + 1/2)2~2 (2.35)

ergibt, folgt deshalb fur ihre Startwinkel

I = /2 arcsin(1/2) arccos(3/4), (2.36)Sh = + I arccos(3/4). (2.37)

Um mit Hilfe dieser Startbedingungen geschlossene Bahnen zu finden, kann in regelma-igen Abstanden der Startwinkel in den Ortskoordinaten abgerastert werden. Kommteine Trajektorie wieder naher als der Radius r0, kann der Startwinkel der Ortskoordina-ten und die Integrationszeit variiert werden um die Straffunktion

r0 (|r|p + p r)2 + (r r0)2 (2.38)

zu minimieren. Die Straffunktion, auch Kostenfunktion genannt, ist dabei die Funkti-on, welche minimiert wird um die gewunschte Trajektorie zu erhalten. Mit Hilfe dieserStraffunktion, kann nun entschieden werden wie gut oder schlecht eine Minimierung ist.Die minimierte Bahn trifft dabei, wenn die Straffunktion ihren minimalen Wert erreicht,senkrecht bei r = r0 auf die Kugelschale. Dieses Verhalten ist fur die closed-orbit Theorienotwendig, da man annimmt, dass die Bahn im inneren dieser Kugel linear verlauft.

19

3. Hamiltonfunktion ohne Lochspin

Im letzten Kapitel in Sektion 2.7 wurde bereits erleutert, dass die Bewegungsgleichungenfur die semiklassischen Rechnungen mit Hilfe der eigentlich quantenmechanischen Ha-miltonfunktion (2.12) erstellt werden. Aus dieser Funktion werden, mit dem klassischenHamiltonformalismus, die Bewegungsgleichungen

x =

(3Bx3I1I2z

m0+

3Bx3I1I3y

m0 By

1z

2m0+

3By2I21z

m0+

2By2z

m0 3By3I1I3x

m0

+Byz +Bz

1y

2m0 3Bz2I

21y

m0 2Bz2y

m0+

3Bz3I1I2x

m0Bzy +

1pxm0 62I

21px

m0

+42pxm0

63I1I2pym0

63I1I3pzm0

), (3.1)

y =

(Bx

1z

2m0 3Bx2I

22z

m0 2Bx2z

m0+

3Bx3I2I3y

m0Bxz +

3By3I1I2z

m0 3By3I2I3x

m0

Bz1x

2m0+

3Bz2I22x

m0+

2Bz2x

m0 3Bz3I1I2y

m0+Bzx+

1pym0 62I

22py

m0+

42pym0

63I1I2pxm0

63I2I3pzm0

), (3.2)

z =

(Bx

1y

2m0+

3Bx2I23y

m0+

2Bx2y

m0 3Bx3I2I3z

m0+Bxy +

By1x

2m0 3By2I

23x

m0

2By2xm0

+3By3I1I3z

m0Byx

3Bz3I1I3y

m0+

3Bz3I2I3x

m0+1pzm0 62I

23pz

m0

+42pzm0

63I1I3pxm0

63I2I3pym0

)(3.3)

21


und

px =

(BxBy

1y

4m0 3BxBy2I

23y

2m0+BxBy2y

m0+

3BxBy3I2I3z

2m0+BxBz

1z

4m0

3BxBz2I22z

2m0+BxBz2z

m0+

3BxBz3I2I3y

2m0 B

2y1x

4m0+

3B2y2I23x

2m0 B

2y2x

m0

3B2y3I1I3z

2m0+

3ByBz3I1I2z

2m0+

3ByBz3I1I3y

2m0 3ByBz3I2I3x

m0 By

1pz

2m0

+3By2I

23pz

m0+

2By2pzm0

+3By3I1I3px

m0+

3By3I2I3pym0

+Bypz B2z

1x

4m0

+3B2z2I

22x

2m0 B

2z2x

m0 3B

2z3I1I2y

2m0+Bz

1py

2m0 3Bz2I

22py

m0 2Bz2py

m0

3Bz3I1I2pxm0

3Bz3I2I3pzm0

Bzpy x

r (x2 + y2 + z2)3/2

)(3.4)

py =

(B

2x1y

4m0+

3B2x2I23y

2m0 B

2x2y

m0 3B

2x3I2I3z

2m0+BxBy

1x

4m0

3BxBy2I23x

2m0+BxBy2x

m0+

3BxBy3I1I3z

2m0+

3BxBz3I1I2z

2m0

3BxBz3I1I3ym0

+3BxBz3I2I3x

2m0+Bx

1pz

2m0 3Bx2I

23pz

m0 2Bx2pz

m0

3Bx3I1I3pxm0

3Bx3I2I3pym0

Bxpz +ByBz

1z

4m0 3ByBz2I

21z

2m0+ByBz2z

m0

+3ByBz3I1I3x

2m0 B

2z1y

4m0+

3B2z2I21y

2m0 B

2z2y

m0 3B

2z3I1I2x

2m0 Bz

1px

2m0

+3Bz2I

21px

m0+

2Bz2pxm0

+3Bz3I1I2py

m0+

3Bz3I1I3pzm0

+Bzpx

yr (x2 + y2 + z2)

3/2

)(3.5)

pz =

(B

2x1z

4m0+

3B2x2I22z

2m0 B

2x2z

m0 3B

2x3I2I3y

2m0 3BxBy3I1I2z

m0+

3BxBy3I1I3y

2m0

+3BxBy3I2I3x

2m0+BxBz

1x

4m0 3BxBz2I

22x

2m0+BxBz2x

m0+

3BxBz3I1I2y

2m0 Bx

1py

2m0

+3Bx2I

22py

m0+

2Bx2pym0

+3Bx3I1I2px

m0+

3Bx3I2I3pzm0

+Bxpy B2y

1z

4m0+

3B2y2I21z

2m0

B2y2z

m0 3B

2y3I1I3x

2m0+ByBz

1y

4m0 3ByBz2I

21y

2m0+ByBz2y

m0+

3ByBz3I1I2x

2m0

+By

1px

2m0 3By2I

21px

m0 2By2px

m0 3By3I1I2py

m0 3By3I1I3pz

m0Bypx

zr (x2 + y2 + z2)

3/2

)(3.6)

22

berechnet. Diese konnen, mit Hilfe eines numerischen Integrators, integriert werden,wodurch man die klassischen Trajektorien erhalt. Auch wenn die Bewegungsgleichungendes Quasispins hier nicht explizit aufgefuhrt sind, ergeben sie sich leicht ersichtlich ausden Gleichungen (2.12) und (2.33).

Berechnet man die Bahnen naiver Weise bei einer skalierten Energie von E = 0,B = 3 T, = /2 und = 0, so wurde man erwarten, dass sich, wie beim Wasser-stoffatom in Abbildung 2.6, eine geschlossene Bahn ergibt. In Abbildung 3.1 und 3.2ist jedoch deutlich eine Abweichung von einer derartigen Bahn zu sehen. Zwar scheintin der xy-Ebene in Abbildung 3.1 die Bewegung um den Ursprung geschlossen, wennauch chaotisch, zu sein, allerdings wird bei einer Betrachtung der z-Komponente in Ab-bildung 3.2 klar, dass sich die Bahn nur einmal dem Ursprung annahert um dann ineiner kreisenden Bewegung in positive z-Richtung zu gehen. In der -Koordinate desQuasispins I ist die Bewegung erst langsam, um dann, wenn die Bahn in Kernnaheankommt, Sprunge auf zu weisen. Zum Schluss, wenn die -Bewegung des Quasispinseiner abklingenden Schwingung gleicht, driftet die Bahn in Sprungen nach auen und inRichtung des Magnetfeldes.

1500 1000 500 0 500 1000x-Achse

750

500

250

0

250

500

750

1000

y-A

chse

Bahnverlauf

0

1

2

Bet

rag

Spin Bewegung0

1

2

3T

het

aWin

kel

I

Abbildung 3.1.: Trajektorie der Relativkoordinate in Kupferoxydul fur den ersten Ha-milton (2.12) bei einer skalierten Energie von E = 0, einer magnetischen Flussdichtevon B = 3 T, = /2 und = 0. Aufgetragen ist die xy-Ebene und die Bewegung desSpins in seiner Koordinate, zur Kontrolle ist auerdem der Betrag des QuasispinsI aufgetragen, welcher sich nicht andert.

Da eine Storung durch den Symetriebruch ausgeschlossen werden sollte, mussen dieselben Betrachtungen fur weitere Winkel durchgefuhrt werden, was im Folgenden fureinen Winkel = 4/5 in Abbildung 3.3 und 3.4 exemplarisch getan ist. Hier wirdsowohl im Plot fur die xy-Ebene in Abbildung 3.3 als auch im z-Plot in Abbildung3.4 sichtbar, dass sich die Bewegungen des Spins mageblich auf die Bahn auswirken.Die Bahnbewegung in z-Richtung, also in Magnetfeldrichtung, ist auch hier vorhanden.

23


0 200 400 600 800 1000 1200

-Achse

500

0

500

1000

1500

2000

2500

3000

z-A

chse

Bahnverlauf

0

1

2

Bet

rag

Spin Bewegung0

1

2

3

Th

etaW

inke

l

I

Abbildung 3.2.: Trajektorie der Relativkoordinate in Kupferoxydul fur den ersten Ha-milton (2.12) bei einer skalierten Energie von E = 0, einer magnetischen Flussdichtevon B = 3 T, = /2 und = 0. Aufgetragen ist die z-Achse uber der -Koordinateder Zylinderkoordinaten und die Bewegung des Spins in seiner Koordinate.

Allerdings existiert hier keine erstmalige Annaherung an den Ursprung, sondern es erfolgtdirekt ein Driften in z-Richtung. Bei der Betrachtung des Quasispins I fallt auerdem auf,dass das Oszillieren der Bewegung abhangig von der Geschwindigkeit der Spinoszillationist. Dieses Oszillieren schien bei der Bahn mit = 0 von der Annaherung an die z-Achseausgelost, was bei der Bahn mit = 4/5 jedoch nicht der Fall ist.

Da es sich, Startwinkel unabhangig, um nicht gebundene Bahnen handelt, folgt eineBetrachtung bei einer Energie leicht unter der Ionisationsschwelle. Dadurch wird ge-wahrleistet, dass es sich bei dem Drift nicht um einen numerischen Effekt handelt, derdafur sorgt, dass eine Energie erreicht wird, bei der ungebundene Bahnen moglich wer-den, obwohl eigentlich bei allen Rechnungen innerhalb der nummerischen GenauigkeitEnergieerhaltung gegeben ist.

In Abbildung 3.5 ist eine ahnliche Trajektorie wie in Abbildung 3.1 geplottet. Dereinzige Unterschied ist die skalierte Energie, welche hier E = 0, 2 betragt. Der z-Plotist in Abbildung 3.6 zu sehen. Ein Vergleich der beiden Abbildungen mit Startwinkel = 0 und skalierter Energie E = 0 zeigt den Einfluss der Bandstruktur. Gerade bei dertieferen Energie wird deutlich, dass die Bahn einmal etwa in der z 0 Ebene liegt undnach verlassen dieser nur noch die kreisenden Magnetfeldbahnen durchlauft. Auch dieBewegungen des Quasispins I, sichtbar am Winkel passen dazu. Erst durchlauft diesereine sehr langsame Bewegung, dann kommt die Trajektorie relativ nahe an den Ursprungund die Bewegung des Spins wird schneller. Anschlieend folgt eine Entfernung von derxy-Ebene und der Spin pendelt sich auf einen Wert ein.

Bei einem Viertel der Lange der Trajektorie und sonst behaltenen Parametern, wiein Abbildung 3.7 und 3.8 geplottet, wird sichtbar, dass die schnellen Anderungen in

24

4000 3000 2000 1000 0 1000 2000 3000 4000x-Achse

4000

3000

2000

1000

0

y-A

chse

Bahnverlauf

0

1

2

Bet

rag

Spin Bewegung0

1

2

3

Th

etaW

inke

l

I

Abbildung 3.3.: Trajektorie der Relativkoordinate in Kupferoxydul fur den ersten Ha-milton (2.12) bei einer skalierten Energie von E = 0, einer magnetischen Flussdichtevon B = 3 T, = /2 und = 4/5. Aufgetragen ist die xy-Ebene und die Bewe-gung des Spins in seiner Koordinate, zur Kontrolle ist auerdem der Betrag desQuasispins I aufgetragen, welcher sich offensichtlich nicht andert.

0 1000 2000 3000 4000

-Achse

0

1000

2000

3000

4000

5000

6000

z-A

chse

Bahnverlauf

0

1

2

Bet

rag

Spin Bewegung0

1

2

3

Th

etaW

inke

l

I

Abbildung 3.4.: Trajektorie der Relativkoordinate in Kupferoxydul fur den ersten Ha-milton (2.12) bei einer skalierten Energie von E = 0, einer magnetischen Flussdichtevon B = 3 T, = /2 und = 4/5. Aufgetragen ist die z-Achse uber der -Koordinateder Zylinderkoordinaten und die Bewegung des Spins in seiner Koordinate.

25


1500 1000 500 0 500 1000 1500x-Achse

500

0

500

1000y-A

chse

Bahnverlauf

0

1

2

Bet

rag

Spin Bewegung0

1

2

3

Th

etaW

inke

l

I

Abbildung 3.5.: Trajektorie der Relativkoordinate in Kupferoxydul fur den ersten Hamil-ton (2.12) bei einer skalierten Energie von E = 0, 2, einer magnetischen Flussdichtevon B = 3 T, = /2 und = 0. Aufgetragen ist die xy-Ebene und die Bewegung desSpins in seiner Koordinate, zur Kontrolle ist auerdem der Betrag des QuasispinsI aufgetragen, welcher sich offensichtlich nicht andert.

0 200 400 600 800 1000 1200

-Achse

0

2000

4000

6000

8000

10000

12000

14000

z-A

chse

Bahnverlauf

0

1

2

Bet

rag

Spin Bewegung0

1

2

3

Th

etaW

inke

l

I

Abbildung 3.6.: Trajektorie der Relativkoordinate in Kupferoxydul fur den ersten Hamil-ton (2.12) bei einer skalierten Energie von E = 0, 2, einer magnetischen Flussdichtevon B = 3 T, = /2 und = 0. Aufgetragen ist die z-Achse uber der -Koordinateder Zylinderkoordinaten und die Bewegung des Spins in seiner Koordinate.

26

Ursprungsnahe auftreten und dass der Ursprung nie erreicht wird. Auerdem fallt auf,dass die Bewegungen des Quasispins sich bei beiden Energien stark unterscheiden.

600 400 200 0 200 400 600 800x-Achse

0

200

400

600

y-A

chse

Bahnverlauf

0

1

2

Bet

rag

Spin Bewegung0

1

2

3

Th

etaW

inke

l

I

Abbildung 3.7.: Trajektorie der Relativkoordinate in Kupferoxydul fur den ersten Hamil-ton (2.12) bei einer skalierten Energie von E = 0, 2, einer magnetischen Flussdichtevon B = 3 T, = /2 und = 0. Zur besseren Ubersicht ist das erste Viertel derBahn von Abbildung 3.5 zu sehen.

Vergleicht man jedoch die Bewegungen mit Startwinkel = 4/5 und E = 0, 2 inAbbildung 3.9 und 3.10 mit denen mit E = 0 in Abbildung 3.3 und 3.4 so fallt dasRauschen in der Bewegung des Quasispins I auf.

Eine Erklarung fur das chaotische Verhalten des Quasispins und die driftenden Tra-jektorien bietet ein Blick auf den zweiten Ansatz fur den Hamilton von Kupferoxydulin Gleichung (2.16). Dadurch, dass der Lochspin Sh in der hier verwendeten Hamilton-funktion (2.12) fehlt, ist eine Trennung der gelben und grunen Serie nicht mehr moglich.Diese Trennung ist in Kupferoxydul jedoch energetisch recht stark und ein Mischen derZustande findet folglich kaum statt. Im mit dem ersten Ansatz erstellten Modell sind dieZustande der Linien jedoch nicht unterscheidbar, was zu chaotischem Verhalten fuhrt.Auerdem gibt es eine Wechselwirkung zwischen beiden Spins in Gleichung (2.19). Die-ser Term sorgt dafur, dass sich beide Spins beeinflussen, ein Weglassen des einen Spinskann somit zu nicht physikalischem Verhalten des anderen fuhren. Folglich ist die einzigeLosung, wie im zweiten Ansatz, den Lochspin Sh nicht mehr weg zu lassen, sondern mitzu berucksichtigen, auch wenn sein Einfluss auf die Bahnbewegung, bedingt durch diekleinen Vorfaktoren sichtbar in Tabelle 2.1, nicht so gro zu sein scheint.

27


0 200 400 600 800

-Achse

100

0

100

200

300

400

500z-

Ach

seBahnverlauf

0

1

2

Bet

rag

Spin Bewegung0

1

2

3

Th

etaW

inke

l

I

Abbildung 3.8.: Trajektorie der Relativkoordinate in Kupferoxydul fur den ersten Hamil-ton (2.12) bei einer skalierten Energie von E = 0, 2, einer magnetischen Flussdichtevon B = 3 T, = /2 und = 0. Zur besseren Ubersicht ist das erste Viertel derBahn von Abbildung 3.6 zu sehen.

4000 3000 2000 1000 0 1000 2000 3000 4000x-Achse

5000

4000

3000

2000

1000

0

y-A

chse

Bahnverlauf

0

1

2

Bet

rag

Spin Bewegung0

1

2

3

Th

etaW

inke

l

I

Abbildung 3.9.: Trajektorie der Relativkoordinate in Kupferoxydul fur den ersten Hamil-ton (2.12) bei einer skalierten Energie von E = 0, 2, einer magnetischen Flussdichtevon B = 3 T, = /2 und = 4/5. Aufgetragen ist die xy-Ebene und die Bewe-gung des Spins in seiner Koordinate, zur Kontrolle ist auerdem der Betrag desQuasispins I aufgetragen, welcher sich offensichtlich nicht andert.

28

0 1000 2000 3000 4000 5000

-Achse

0

1000

2000

3000

4000

5000

6000

z-A

chse

Bahnverlauf

0

1

2

Bet

rag

Spin Bewegung0

1

2

3

Th

etaW

inke

l

I

Abbildung 3.10.: Trajektorie der Relativkoordinate in Kupferoxydul fur den ersten Ha-milton (2.12) bei einer skalierten Energie von E = 0, 2, einer magnetischen Fluss-dichte von B = 3 T, = /2 und = 4/5. Aufgetragen ist die z-Achse uber der-Koordinate der Zylinderkoordinaten und die Bewegung des Spins in seiner Koor-dinate.

29

4. Hamiltonfunktion mit Lochspin

4.1. Unveranderte Hamiltonfunktion

Im letzten Kapitel wurde gezeigt warum ein System ohne Lochspin nicht funktioniert,weshalb die Untersuchungen auf eine vollstandigere Hamiltonfunktion mit Lochspin aus-geweitet werden mussen. Dieser Ansatz, welcher in Formel (2.16) beschrieben ist, istGrundlage fur dieses Kapitel. Die Bewegungsgleichungen, die aus dieser Hamiltonfunk-tion resultieren sind als Fortrancode im Anhang B angegeben, werden hier aufgrundihrer Lange aber nicht mehr explizit gezeigt.

1000 500 0 500 1000 1500 2000 2500 3000x-Achse

1500

1000

500

0

500

y-A

chse

Bahnverlauf

0

1

2

Bet

rag

Sh

I

J

Spin Bewegung0

1

2

3

-Win

kel

Abbildung 4.1.: Plot der xy-Ebene einer naiven Bahn mit Winkel = 0 und E = 0,B = 3 T, = /2.

Startet man wieder mit der naiven Bahn von E = 0, B = 3 T, = /2 und = 0so erhalt man Abbildung 4.1 und 4.2. Betrachtet man diese Bahn, ist leicht erkenntlich,dass noch immer ein Drift in z-Richtung vorhanden ist und dass J im Betrag sehr starkschwankt, sowie im -Winkel ein Rauschen aufweist, welches fur den vorherigen Ansatzbereits ein Hinweis war, dass die Bahn physikalisch nicht mehr relevant ist. Man kann denWinkel auch so wahlen, dass eine Bahn in der xy-Ebene vorhanden ist. In Abbildung4.3 und 4.4 ist eine solche Bahn mit = 1.6721 gezeigt. Der -Winkel von J weithier trotz schneller Bewegungen der Spins I und Sh nur moderate Bewegungen ohne

31


0 500 1000 1500 2000 2500

-Achse

0

2500

5000

7500

10000

12500

15000

17500

z-A

chse

Bahnverlauf

0

1

2

Bet

rag

Sh

I

J

Spin Bewegung0

1

2

3

-W

inke

l

Abbildung 4.2.: Plot der z-Ebene einer naiven Bahn mit Winkel = 0 und E = 0,B = 3 T, = /2.

3000 2000 1000 0 1000 2000 3000 4000x-Achse

4000

3000

2000

1000

0

y-A

chse

Bahnverlauf

0

1

2

Bet

rag

Sh

I

J

Spin Bewegung0

1

2

3

-W

inke

l

Abbildung 4.3.: Plot der xy-Ebene einer intelligenteren Winkelwahl mit = 1.6721 undE = 0, B = 3 T, = /2. J ist bis zur ersten Annaherung an den Ursprung stabil,obwohl I und Sh stark Rauschen.

32


0 1000 2000 3000 4000

-Achse

0

500

1000

1500

2000

2500

z-A

chse

Bahnverlauf

0

1

2

Bet

rag

Sh

I

J

Spin Bewegung0

1

2

3

-W

inke

l

Abbildung 4.4.: Plot der z-Ebene einer intelligentere Winkelwahl mit = 1.6721 undE = 0, B = 3 T, = /2. Offensichtlich bleibt die Trajektorie solange naherungsweisein der xy-Ebene, bis sie einmal wieder den Ursprung beruhrt.

Rauschen auf. Sobald die Bahn allerdings in Ursprungsnahe kommt, geht die Bewegungvon J in ein Rauschen uber und die Trajektorie driftet mit Verlassen des Ursprungs inz-Richtung.

In Abbildung 4.5 und 4.6 zeigt sich die Bestatigung der Vermutung, dass die Spinsgroen Einfluss auf die Bahn haben und fur die kreisenden Bewegungen verantwort-lich sind. Obwohl der Startwinkel = 3.8 gewahlt wurde, startet die Bahn in etwa inRichtung = 0. Da sowohl fur J in Betrag und -Winkel als auch in der Bewegungvon I und Sh ein Rauschen auftritt, die Bahn in -Richtung driftet und zu lang ist,muss die Bahn als unphysikalisch oder physikalisch nicht relevant betrachtet werden. Siedient ausschlielich der Verifikation des Zusammenhangs zwischen Spinbewegung undTrajektorie im Ortsraum.

Eine Trajektorie ohne Rauschen in der Bewegung von J startet mit = 4.7124 und istin Abbildung 4.7 und 4.8 geplottet. Sie kann in zwei Teilbereiche aufgeteilt werden, dererste Bereich ist der physikalisch Relevante in dem die Bewegung sich naherungsweisein der xy-Ebene Abspielt und |J | nur in der nahe des Ursprungs Sprunge aufweist. Derzweite Teil ist eine Bewegung aus der Ebene, allerdings in negative z-Richtung. EinFehler, der die Trajektorie immer in eine positive z-Richtung leitet, kann folglich furdiesen Ansatz ausgeschlossen werden. Um den geschlossenen, relevanten Teil der Bahnbesser untersuchen zu konnen, muss die Integrationszeit, welche jetzt schon auf 2/3 derWasserstofftrajektorie in Abbildung 2.6 liegt, weiter reduziert werden.

Offensichtlich sind die moglichen geschlossenen Bahnen in Kupferoxydul wesentlichkurzer und kleiner als in Wasserstoff. Dies muss ein weiterer Effekt der Bandstruktursein. Sucht man nach solchen kurzeren geschlossenen Bahnen findet man auch die Bahn

33


100008000 6000 4000 2000 0 2000 4000 6000x-Achse

0

2000

4000

6000

8000

10000

y-A

chse

Bahnverlauf

0

1

2

Bet

rag

Sh

I

J

Spin Bewegung0

1

2

3

-W

inke

l

Abbildung 4.5.: Plot der xy-Ebene mit = 3.8 und E = 0, B = 3 T, = /2. Es zeigtsich ein Zusammenhang zwischen dem Spin und der Bahn.

0 2000 4000 6000 8000 10000 12000

-Achse

2000

1000

0

1000

2000

z-A

chse

Bahnverlauf

0

1

2

Bet

rag

Sh

I

J

Spin Bewegung0

1

2

3

-W

inke

l

Abbildung 4.6.: Plot der z-Ebene mit = 3.8 und E = 0, B = 3 T, = /2. Es zeigtsich ein Drift weg von der z-Achse und ein Zusammenhang zwischen der Bahn undden Spins.

34


500 0 500 1000 1500 2000 2500x-Achse

1000

500

0

500

1000

y-A

chse

Bahnverlauf

0

1

2

Bet

rag

Sh

I

J

Spin Bewegung0

1

2

3

-W

inke

l

Abbildung 4.7.: Plot der xy-Ebene mit = 4.7124 und E = 0, B = 3 T, = /2.Offensichtlich gibt es eine kurze Bahn welche wieder zum Ursprung zuruck kommt.Auerdem ist gut sichtbar, dass wahrend diese naherungsweise geschlossene Trajek-torie abgefahren wird, der J -Spin nur im Bereich der anfanglichen Bahn einen nichtverrauschten Verlauf zeigt.

0 500 1000 1500 2000 2500

-Achse

5000

4000

3000

2000

1000

0

z-A

chse

Bahnverlauf

0

1

2B

etra

gSh

I

J

Spin Bewegung0

1

2

3

-W

inke

l

Abbildung 4.8.: Plot der z-Ebene mit = 4.7124 und E = 0, B = 3 T, = /2.Offensichtlich gibt es eine kurze Bahn welche wieder zum Ursprung zuruck kommt.Danach folgt eine Bahn in negative z-Richtung was eine Vorzugsrichtung in positivez-Richtung fur die zweite Hamiltonfunktion ausschliet.

35


200 100 0 100 200x-Achse

50

0

50

100

150

200

y-A

chse

Bahnverlauf

0

1

2

Bet

rag

Sh

I

J

Spin Bewegung0

1

2

3

-W

inke

l

Abbildung 4.9.: Plot der xy-Ebene einer kurzeren Bahn. Die Startparameter sind hier = 0.1072, E = 0, B = 3 T und = /2. Die Bahn ist zwar geschlossen allerdingssehr chaotisch und mit einer skalierten Wirkung von S > 13 auch sehr lang. Auerdemsuggeriert der Betrag des J -Spin eine fruhe Annaherung an den Ursprung.

0 25 50 75 100 125 150 175 200

-Achse

50

0

50

100

150

200

z-A

chse

Bahnverlauf

0

1

2

Bet

rag

Sh

I

J

Spin Bewegung0

1

2

3

-W

inke

l

Abbildung 4.10.: Plot der z-Ebene einer kurzeren Bahn. Die Startparameter sind hier = 0.1072, E = 0, B = 3 T und = /2. Man sieht jedoch recht fruh eine nahe Anna-herung an den Ursprung, was mit den Sprungen im Betrag des J -Spins ubereinstimmt.

36

4.2. Hamiltonfunktion mit Kontrollparametern

mit dem Startwinkel = 0.1072, geplottet in Abbildung 4.9 und 4.10. Hier zeigt sichdie Auswirkung der Entfernung zum Ursprung auf die Bewegungen der Spins. Immerdann wenn der Abstand zum Ursprung gering ist, sind die Sprunge in |J | gro und dieBewegungen in der -Koordinate unregelmaig. Fur die closed-orbit Theorie ist dieseBahn, mit einer skalierten Wirkung von S > 13, jedoch nicht relevant.

0 50 100 150 200 250 300 350

x-Achse

0

50

100

150

200

y-A

chse

Bahnverlauf

0

1

2

Bet

rag

Sh

I

J

Spin Bewegung0

1

2

3

-W

inke

l

Abbildung 4.11.: Plot der xy-Ebene einer nicht ganz so chaotischen Trajektorie mit denStartparametern = 0.1151, E = 0, B = 3 T und = /2. Die Bewegung des J -Spinserklart allerdings nicht die kreisenden Bewegungen der Bahn.

Bei einem ahnlichen Winkel = 0.1151 findet man eine weitere geschlossene Bahnwelche mit S 10 schon eine geringere Wirkung besitzt. In Abbildung 4.11 wird deutlich,dass auch diese Trajektorie zu Beginn, wie die vorher untersuchte Bahn, einen Teil inUrsprungsnahe hat, wodurch ihre physikalische Relevanz in Zweifel gezogen werden kann.Auerdem wird hier deutlich, dass die kreisenden Bewegungen nicht allein durch denstark schwankenden J Spin hervorgerufen werden sondern durch andere Effekte.

Die Trajektorie mit Startwinkel = 1.1167 ist eine Bahn, die alle diese Effekte nichtmehr hat. Sie entfernt sich direkt vom Ursprung und bleibt dabei im Vergleich zu denvorherigen Bahnen nahe der xy-Ebene, wie Abbildung 4.13 und 4.14 zeigen. Auerdem istsie naherungsweise geschlossen und hat eine skalierte Wirkung von S 4. Was an dieserTrajektorie noch bemerkenswert ist, ist, dass, im Gegensatz zur Wasserstofftrajektoriein Abbildung 2.6 der Bogen in positiver x-Richtung verlauft.


Da die Trajektorien derart stark von der erwarteten Ahnlichkeit mit der Wasserstoff-trajektorie abweichen, kann der nachste Schritt nur eine Untersuchung der Wirkung der

37


0 50 100 150 200 250 300 350 400

-Achse

0

200

400

600

800

z-A

chse

Bahnverlauf

0

1

2

Bet

rag

Sh

I

J

Spin Bewegung0

1

2

3

-W

inke

l

Abbildung 4.12.: Plot der z-Ebene einer nicht ganz so chaotischen Trajektorie mit denStartparametern = 0.1151, E = 0, B = 3 T und = /2. Die Bewegung des J -Spinserklart allerdings nicht die kreisenden Bewegungen der Bahn. Auerdem geht dieseTrajektorie weiter in z-Richtung als in -Richtung.

100 0 100 200 300x-Achse

0

50

100

150

200

250

y-A

chse

Bahnverlauf

0

1

2

Bet

rag

Sh

I

J

Spin Bewegung0

1

2

3

-W

inke

l

Abbildung 4.13.: Plot der xy-Ebene einer Bahn mit den Startparametern = 1.1167,E = 0, B = 3 T und = /2. Bis auf die kreisenden Bewegungen, welche wieder imEinklang mit der Betragsanderung des J -Spins stehen, ist diese Bahn nicht chaotisch.

38


0 50 100 150 200 250

-Achse

100

80

60

40

20

0

20

z-A

chse

Bahnverlauf

0

1

2

Bet

rag

Sh

I

J

Spin Bewegung0

1

2

3

-W

inke

l

Abbildung 4.14.: Plot der z-Ebene einer nicht ganz so chaotischen Trajektorie mit denStartparametern = 1.1167, E = 0, B = 3 T und = /2. Die Bahn bleibt nahe-rungsweise in der xy-Ebene und die kreisenden Bewegungen treten gleichzeitig mitden Betragsanderung des J -Spins auf.

Bandstruktur auf die Bahn sein. Dazu mussen zwei weitere Parameter eingefuhrt werden,welche die Starke der Interaktion zwischen Spin und Impuls regulieren. An die LuttingerParameter 13 und 13 wird dazu ein Faktor A1 multipliziert. Mit seiner Hilfe konnendie Starke der Bandkrummung sowie der Einfluss der Spins auf die Bahn reguliert wer-den. Der zweite Parameter A2 beeinflusst die Starke der Wechselwirkung zwischen denSpins in Formel 2.19 indem er an multipliziert wird. Hier zeigt sich also, in wie weitder Einfluss der Spins aufeinander eine Rolle fur die Bahnen spielt.

Um die Wirksamkeit dieser beiden Parameter zu testen, werden sie auf null gesetzt.Die Startparameter fur die Trajektorie sind durch = 0, E = 0, B = 3 T und = /2bestimmt. Dadurch sollte sich eine Trajektorie wie fur Wasserstoff ergeben. In Abbildung4.15 ist ersichtlich, dass dies auch der Fall ist. Auerdem sieht man eine Restbewegungdes Spins, welcher, wie in Formel 2.17, durch das Magnetfeld hervorgerufen wird. EineBewegung in z-Richtung gibt es nicht, wodurch ein Plot der z-Ebene nicht notig ist.

Werden die Parameter dann auf A1 = A2 = 0.05 gesetzt, andert sich die Trajekto-rie gravierend. In Abbildung 4.16 sieht man die xy-Ebene dieser Bahn und auch, dassder Ruckkehrwinkel auf etwa den halben Wert schrumpft. Auerdem werden erste Ef-fekte der Bandstruktur sichtbar. Die mit A1 = A2 = 0 noch stetige Bahn zeigt jetztdeutliche Abweichungen und plotzlich auftretende Kurven. Diese Anderungen der Bewe-gungsrichtungen korrelieren mit den Schwankungen im Betrag des J -Spin. Der Betragvon J oszilliert von seinem Startwert |J | = 1 weg und schwankt zwischen |J | = 1.5und |J | = 2. Betrachtet man die z-Koordinaten in Abbildung 4.17 so fallt auerdemeine starke Abweichung von der xy-Ebene in negative z-Richtung auf. Wobei die Bahn

39


1000 500 0 500 1000 1500 2000x-Achse

0

500

1000

1500

2000

y-A

chse

Bahnverlauf

0

1

2

Bet

rag

Sh

I

J

Spin Bewegung0

1

2

3

-W

inke

l

Abbildung 4.15.: xy-Ebene der Trajektorie des Modelsystems mit = 0, E = 0, B = 3 Tund = /2 und den Parametern A1 = A2 = 0.

0 200 400 600 800

x-Achse

0

100

200

300

400

500

y-A

chse

Bahnverlauf

0

1

2

Bet

rag

Sh

I

J

Spin Bewegung0

1

2

3

-W

inke

l

Abbildung 4.16.: xy-Ebene der Trajektorie des Modelsystems mit = 0, E = 0, B = 3 Tund = /2 und den Parametern A1 = A2 = 5 %.

40


0 200 400 600 800

-Achse

120

100

80

60

40

20

0

z-A

chse

Bahnverlauf

0

1

2

Bet

rag

Sh

I

J

Spin Bewegung0

1

2

3

-W

inke

l

Abbildung 4.17.: z-Koordinaten der Trajektorie des Modelsystems mit = 0, E = 0,B = 3 T und = /2 und den Parametern A1 = A2 = 0.05.

trotzdem zum Ursprung zuruckkehrt, interessanter Weise, ohne dass der -Winkel vonJ sich andert.

Fur A1 = 0.05 und A2 = 0.2, bei sonst gleichen Startparametern, ergibt sich ein leichtanderes Bild. In der xy-Ebene in Abbildung 4.18 ist der Ruckkehrwinkel kleiner und dieBahn nochmal mehr gestaucht. Die Abweichungen von der eigentlich tropfenformigenBahn korrelieren hier wieder mit den Schwankungen im Betrag von J . Der Mittelwertvon |J | fallt unter 1.5. Die Oszillationen der Spins I und Sh sind allerdings starker als furA2 = 0.05, wodurch J weniger stark oszilliert. Bei der Betrachtung der z-Koordinatenin 4.19 und Vergleich mit Abbildung 4.17 zeigen sich trotz der Anderungen in der xy-Ebene wenig Unterschiede, abgesehen von der Lange der Bahn.

Wird A2 = 1 gesetzt und damit auf dem Wert von Tabelle 2.1 belassen, erhaltman die Trajektorie, welche in Abbildung 4.20 und 4.21 geplottet ist. |J | hat hier dengeringsten Ausschlag. Da |J | aus quantenmechanischen Uberlegungen erhalten sein soll-te, ist dieser Umstand fur ein Modellsystem wunschenswert. Die starke Koppelung desLochspins Sh und des Quasispins I wirkt sich folglich, wie schon am Ende von Kapitel3 vermutet, stabilisierend auf die Trajektorie aus.

Bei Verdoppelung des Parameters A1 = 0.1 und mit A2 = 1, wie in Abbildung 4.22sichtbar, wird die Bahn sehr viel kurzer und verliert ihre tropfenformige Form. Fur = 0ist dieser Wert gleichzeitig der letzte fur den das Finden von geschlossenen Bahnen mog-lich ist. Senkrecht dazu, bei = /2 findet sich bei A1 = 0.1 noch eine weniger defor-mierte Bahn, die lediglich noch spitzer zum Ursprung zuruck kehrt. In der z-Koordinatein Abbildung 4.24 ist die Bahn mit = /2 vergleichsweise stabil und hat eine geringereNeigung in die negative z-Richtung.

Wird die Richtung = /2 beibehalten, ergibt sich fur A1 = 0.5 eine Bahn deren xy-

41


100 200 300 400 500

x-Achse

50

0

50

100

150

200

250

y-A

chse

Bahnverlauf

0

1

2

Bet

rag

Sh

I

J

Spin Bewegung0

1

2

3

-W

inke

l

Abbildung 4.18.: xy-Ebene der Trajektorie des Modelsystems mit = 0, E = 0, B = 3 Tund = /2 und den Parametern A1 = 0.05 und A2 = 0.2.

0 100 200 300 400 500

-Achse

80

60

40

20

0

z-A

chse

Bahnverlauf

0

1

2

Bet

rag

Sh

I

J

Spin Bewegung0

1

2

3

-W

inke

l

Abbildung 4.19.: z-Koordinaten der Trajektorie des Modelsystems mit = 0, E = 0,B = 3 T und = /2 und den Parametern A1 = 0.05 und A2 = 0.2.

42


50 100 150 200 250 300 350 400

x-Achse

50

0

50

100

150

y-A

chse

Bahnverlauf

0

1

2

Bet

rag

Sh

I

J

Spin Bewegung0

1

2

3

-W

inke

l

Abbildung 4.20.: xy-Ebene der Trajektorie des Modelsystems mit = 0, E = 0, B = 3 Tund = /2 und den Parametern A1 = 0.05 und A2 = 1.

0 50 100 150 200 250 300 350 400

-Achse

50

40

30

20

10

0

z-A

chse

Bahnverlauf

0

1

2

Bet

rag

Sh

I

J

Spin Bewegung0

1

2

3

-W

inke

l

Abbildung 4.21.: z-Koordinaten der Trajektorie des Modelsystems mit = 0, E = 0,B = 3 T und = /2 und den Parametern A1 = 0.05 und A2 = 1.

43


20 40 60 80 100 120 140 160

x-Achse

20

0

20

40

y-A

chse

Bahnverlauf

0

1

2

Bet

rag

Sh

I

J

Spin Bewegung0

1

2

3

-W

inke

l


0 20 40 60 80 100 120 140 160

-Achse

30

25

20

15

10

5

0

5

z-A

chse

Bahnverlauf

0

1

2

Bet

rag

Sh

I

J

Spin Bewegung0

1

2

3

-W

inke

l

Abbildung 4.23.: z-Koordinaten der Trajektorie des Modelsystems mit = 0, E = 0,B = 3 T und = /2 und den Parametern A1 = 0.1 und A2 = 1.

44


0 50 100 150 200 250 300

-Achse

20

15

10

5

0

5

z-A

chse

Bahnverlauf

0

1

2

Bet

rag

Sh

I

J

Spin Bewegung0

1

2

3

-W

inke

l

Abbildung 4.24.: Plot der Bahn mit = /2 und E = 0, B = 3 T, = /2 in denKoordinaten und z. Die Modelparameter betragen A1 = 0.1 und A2 = 1.

Ebene in Abbildung 4.25 geplottet ist. Sie ist nur noch sehr kurz und nur noch um Faktor13 groer als der Startradius r0. Wie schon erwahnt ist ein kleinerer Radius nicht mog-lich weil dort Wechselwirkungen mit dem Kern statt finden und die closed-orbit Theoriedeshalb nicht mehr zum tragen kommt. Auerdem liegt dort die numerische Singularitatdes Coulombterm, ist eine Integration der Bahn schwierig macht. Ein weiterer fraglicherPunkt ist, ob die Bahn zum Startpunkt noch als linear aus dem Kern angenommen wer-den darf, wenn ein linearer Teil ohne Krummung fehlt. In z-Koordinaten in Abbildung4.26 ist die Trajektorie erstaunlich stabil und der bei geringeren Werten des ParametersA2 auftretende Trend in negative z-Richtung von der xy-Ebene abzuweichen, scheintsich zu relativieren. Ein anderes Problem, welches bei diesem Wert von A1 auftritt, ist,der wieder hohere und starker schwankende Betrag von J .

Basierend auf den Erkenntnissen, welche durch das Modellsystem mit den ParameternA und B gewonnen werden konnen, wird deutlich, dass J der grote Faktor fur die Sta-bilitat der geschlossenen Bahnen ist. Bein einer schrittweisen Anderung von A2 = 0 auf1, wird die schnellere Oszillation von I und Sh deutlich, was dafur sorgt, dass J stabilerbleibt, da die Oszillationen von I und Sh sich im Mittel aufheben. Dies sorgt fur einAbsinken des Betrags von J und somit zu besseren Ergebnissen. Auerdem werden dieAnderungen in der Bewegungsrichtung der Bahn, hervorgerufen durch extreme Zustandevon J , geringer und die Bahn somit weniger chaotisch. Bei einer Erhohung von A wegvom Wasserstoff Fall mit A1 = 0 auf hohere Werte, tritt der Effekt der Bandstruktur im-mer mehr in den Vordergrund. Wahrend bei A1 = 0 jede Richtung von fur geschlosseneBahnen sorgt, ist dies fur A1 = 0.5 nur noch fur bestimmte Winkel der Fall. Des Weiterensinkt die Lange der Bahn auf ein Bruchteil derer wie der Wasserstoffbahn, woraus folgt,dass die Annahme, dass innerhalb des Radius r0 die Bahn linear verlauft nicht mehr gilt.

45


100 50 0 50 100x-Achse

20

40

60

80

100

120

140

y-A

chse

Bahnverlauf

0

1

2

Bet

rag

Sh

I

J

Spin Bewegung0

1

2

3

-W

inke

l


0 20 40 60 80 100 120 140

-Achse

10.0

7.5

5.0

2.5

0.0

2.5

5.0

z-A

chse

Bahnverlauf

0

1

2

Bet

rag

Sh

I

J

Spin Bewegung0

1

2

3

-W

inke

l

Abbildung 4.26.: Plot der Bahn mit = /2 und E = 0, B = 3 T, = /2 in denKoordinaten und z. Die Modellparameter betragen A1 = 0.5 und A2 = 1.

46


Folglich ist ein herabsetzten der Bandkrummung und erstellen eines qualitativen Modellsnicht ohne weiteres moglich. Die Untersuchungen zeigen jedoch welche Anforderungeneine klassische Hamiltonfunktion erfullen muss um im Rahmen der closed-orbit Theorieverwendet zu werden.

47

5. Zusammenfassung und Ausblick

Die Idee dieser Arbeit war die Anwendung der closed-orbit Theorie fur Magnetoexzi-tonen in Kupferoxydul zu untersuchen. Fur Untersuchungen zu Exzitonen bietet sichKupferoxydul aufgrund seiner hohen Rydbergernergie als Material an. Zudem wird nureine geringe magnetische Flussdichte benotigt um groere Magnetisierungen hervorrufenzu konnen. Nachdem in seiner Doktorarbeit von Frank Schweiner [7] quantenmechani-sche Untersuchungen in diesem Bereich durchgefuhrt wurden, stellte sich die Frage, ob,mit der Hilfe von klassischen Bahnen im Rahmen der closed-orbit Theorie, eine uberdas Wasserstoffmodell hinausgehende, die Bandstruktur berucksichtigende, theoretischeGrundlage geschaffen werden kann.

Der erste Teil der Arbeit befasste sich mit der Hamiltonfunktion (2.12), welche diezugrundeliegende Bandstruktur von Kupferoxydul in Naherung abbildet, dabei allerdingsden Lochspin vernachlassigt. Da die Terme, welche den Lochspin beinhalten, im Vergleichzu den anderen Termen der Bewegungsgleichungen, sehr kleine Vorfaktoren haben, schiendiese Vereinfachung gerechtfertigt. Magnetoexzitonen lassen sich mit der closed-orbitTheorie naherungsweise durch ein Wasserstoffmodell erklaren. Der Schluss lag nahe, dassdeshalb auch fur ein komplexeres Modell die kurzesten Bahnen ebenfalls in der xy-Ebenezu finden sind, weshalb die Suche nach geschlossenen Bahnen auf diese Ebene beschranktwurde. Als magnetische Flussdichte wurde B = 3 T gewahlt, da dieser Wert leicht imExperiment erreicht werden kann. Aus den errechneten Bahnen konnten jedoch keineErkenntnisse gewonnen werden, da sie zu chaotisch waren. Auch kurzere Bahnen, welchezwar ebenfalls nicht geschlossen sind, aber in der xy-Ebene bleiben, zeigen, dass derEinfluss der Bandstruktur und der damit zusammenhangende Quasispin eine sehr groeAuswirkung auf die Trajektorie hat. Dies legt nahe, dass der Lochspin fur semiklassischeRechnungen benotigt wird, da er indirekt, uber seine Wechselwirkung mit dem Quasispineinen groeren Einfluss hat, als ursprunglich angenommen.

Der zweite Teil der Arbeit ist zweigeteilt. Aufgrund der Erkenntnis, dass ohne denLochspin stabile Trajektorien nicht moglich sind, musste die Hamiltonfunktion (2.16) umeinen Lochspinterm erweitert werden. Auerdem wurde der Wechselwirkungsterm zwi-schen dem Quasispin und dem Lochspin mitberucksichtigt. Mit diesem Ansatz konntenfur bestimmte Richtungen geschlossene Bahnen gefunden werden, welche die xy-Ebenenicht verlassen, aber sehr chaotisch sind. Ein weiteres Problem war, dass die Bewegungenvon Quasi- und Lochspin in den gefunden Bahnen nur noch als Rauschen beschriebenwerden konnten und der Betrag der Koppelung J der beiden Spins nicht konstant war.Die Wellenlange der Serie ist durch die Quantenzahl J bestimmt. Eine Anderung desBetrags von J ware folglich eine Vermischung der Serien, welche in der Realitat nicht

49

5. Zusammenfassung und Ausblick

vorkommt.Da die Trajektorien somit auch mit Lochspin von den physikalischen Gegebenhei-

ten abweichen und keine Theorie fur Magnetoexzitonen in Kupferoxydul liefern konn-ten, musste die Auswirkung der Bandstruktur auf die Bahnen untersucht werden. Dazuwurden zwei Parameter eingefuhrt. Einer um die Starke der Wechselwirkung zwischenLochspin und Quasispin kontrollieren zu konnen und ein zweiter um den Einfluss derSpins auf die Bahn und somit die Krummung der Bandstruktur zu variieren. Durch dieVariation des ersten Parameters zeigt sich, dass je starker die Wechselwirkung zwischenLochspin und Quasispin ist, desto stabiler ist auch die Trajektorie, was auerdem dieSchlussfolgerung aus dem ersten Teil stutzt. Mit Hilfe des zweiten Parameters zeigtesich jedoch, dass eine groere Krummung der Bandstruktur fur chaotischere Bahnenund hohere Schwankungen des Betrags von J verantwortlich ist.

Zusammenfassend lasst sich sagen, dass eine Theorie, welche uber das Wasserstoffmo-dell hinaus geht, mit den hier genannten Hamiltonfunktionen nicht ohne weitere Ande-rungen erstellt werden kann. Eine funktionierende Theorie darf keine groen Sprunge inJ zeigen und muss trotzdem die Bandstruktur berucksichtigen. Ein interessanter Ansatzfur weitere Forschungen ware die Aufspaltung der Spins in Teile senkrecht und parallelzu J . Da bei den beobachteten Bahnen in der xy-Ebene J kaum Bewegung aufwies, mussdas Rauschen in den Komponenten senkrecht zu J zu finden sein. Untersuchungen inwie weit das Rauschen relevant fur die Bahnen ist, konnten zeigen, ob eine Vernachlassi-gung der Komponenten zu stabilen, geschlossenen, physikalisch relevanten Trajektorienfuhrt.

50

A. Atomare Einheiten

Um in numerischen Rechnungen Zahlen verwenden zu konnen, welche nur wenige Gro-enordnungen um die 1 liegen, werden diese haufig in andere Einheiten umgerechnet.Dafur werden im atomaren Bereich die Elektronenmasse me, die Elementarladung e, dasPlancksche Wirkungsquantum ~ und der Bohrsche Atomradius a0 auf den Wert einsgesetzt. Daraus resultieren die in Tabelle A.1 enthaltenen Einheiten.

Tabelle A.1.: Atomare Einheiten mit der Feinstrukturkonstante . (Aus [16])

Physikalische Groe Symbol Einheit

Zeit t a0/c = 2.4189 1017 sLange l a0 = 5.2918 1011 mGeschwindigkeit v c = 2.1877 106 m

s

Energie E 2mec2 = 4.3597 1018 J

Wirkung S ~ = 1.0546 1034 JsLadung q e = 1.6022 1019 Cmagnetische Feldstarke B a20~2/e = 2.3505 105 Telektrische Feldstarke F ~2/mea30e = 5.1422 1011 Vm

51

B. Bewegungsgleichungen desHamilton mit Lochspin

Im Folgenden werden die Bewegungsgleichungen der Relativkoordinate des Magnetoex-zitons aufgrund ihrer Komplexitat und Lange direkt in Fortrancode angegeben.

1 !======= XYZ Coordinates ======vec out (1) = ((2px Bzyy + By zz )/me (6gamma3 I so1 I so3 (2pz + Byxx Bxyy ) + &

3 6 eta3 ( I so3 SH1 + Iso1 SH3)(2 pz + Byxx Bxyy ) + 6gamma3 I so1 I so2 (2py & Bzxx + Bx zz ) + 6 eta3 ( I so2 SH1 + Iso1 SH2)(2py Bzxx + Bx zz ) + &

5 6gamma2 I so1 2(2px + Bzyy By zz ) (gamma1s + 4gamma2 m0/me)(2px &+ Bzyy By zz ) + 12 eta2 I so1 SH1(2px + Bzyy By zz ) 2( eta1 + &

7 2 eta2 ) ( I so1 SH1 + Iso2 SH2 + Iso3 SH3)(2px + Bzyy By zz ) )/m0)/2 . dp

9 vec out (2) = ((2py + Bzxx Bx zz )/me (6gamma3 I so2 I so3 (2pz + Byxx Bxyy ) + &6 eta3 ( I so3 SH2 + Iso2 SH3)(2 pz + Byxx Bxyy ) + 6gamma2 I so2 2(2py &

11 Bzxx + Bx zz ) (gamma1s + 4gamma2 m0/me)(2py Bzxx + Bx zz ) + &12 eta2 I so2 SH2(2py Bzxx + Bx zz ) 2( eta1 + 2 eta2 ) ( I so1 SH1 + &

13 Iso2 SH2 + Iso3 SH3)(2py Bzxx + Bx zz ) + 6gamma3 I so1 I so2 (2px + &Bzyy By zz ) + 6 eta3 ( I so2 SH1 + Iso1 SH2)(2px + Bzyy By zz ) )/m0)/2 . dp

15vec out (3) = ((2 pz Byxx + Bxyy )/me (6gamma2 I so3 2(2pz + Byxx Bxyy ) (gamma1s + &

17 4gamma2 m0/me)(2 pz + Byxx Bxyy ) + 12 eta2 I so3 SH3(2pz + Byxx &Bxyy ) 2( eta1 + 2 eta2 ) ( I so1 SH1 + Iso2 SH2 + Iso3 SH3)(2 pz + Byxx &

19 Bxyy ) + 6gamma3 I so2 I so3 (2py Bzxx + Bx zz ) + 6 eta3 ( I so3 SH2 &+ Iso2 SH3)(2py Bzxx + Bx zz ) + 6gamma3 I so1 I so3 (2px + Bzyy &

21 By zz ) + 6 eta3 ( I so3 SH1 + Iso1 SH3)(2px + Bzyy By zz ) )/m0)/2 . dp

23 !======= PXYZ Coordinates ======vec out (4) = ((4xx )/( e p s i l o n r ( xx2 + yy2 + zz 2)1.5 dp ) + ((Bz2xx ) + By(2pz Byxx + &

25 Bxyy ) + Bz(2py + Bx zz ) )/me (2(3Bygamma2 I so3 2(2pz + Byxx Bxyy ) & 6By eta2 I so3 SH3(2pz + Byxx Bxyy ) + 3Bzgamma2 I so2 2(2py Bzxx &

27 + Bx zz ) + 6Bz eta2 I so2 SH2(2py Bzxx + Bx zz ) + ( ( gamma1s + 4gamma2 & m0/me)(2By(2pz + Byxx Bxyy ) + 2Bz(2py + Bzxx Bx zz ) ) ) / 4 . dp + &

29 ( eta1 + 2 eta2 ) ( I so1 SH1 + Iso2 SH2 + Iso3 SH3) (Bz2xx + By(2pz + Byxx & Bxyy ) Bz(2py + Bx zz ) ) + 3gamma3(Bz I so2 I so3 (2pz + Byxx Bxyy ) &

31 + By I so2 I so3 (2py + Bzxx Bx zz ) + Iso1 (Bz I so2 By I so3 )(2px + &Bzyy By zz ) ) + 3 eta3 (Bz( I so3 SH2 + Iso2 SH3)(2 pz + Byxx Bxyy ) + &

33 By( I so3 SH2 + Iso2 SH3)(2py + Bzxx Bx zz ) + Bz( I so2 SH1 + Iso1 SH2)(2px &+ Bzyy By zz ) + By( I so3 SH1 + Iso1 SH3)(2px Bzyy + By zz ) ) ) ) /m0)/4 . dp

35vec out (5) = ((2Bzpx 2Bxpz + BxByxx Bx2yy Bz2yy + ByBz zz )/me &

37 (4yy )/( e p s i l o n r ( xx2 + yy2 + zz 2)1.5 dp ) (2(3Bxgamma2 I so3 2(2pz &+ Byxx Bxyy ) + 6Bx eta2 I so3 SH3(2pz + Byxx Bxyy ) &

39 3Bzgamma2 I so1 2(2px + Bzyy By zz ) 6Bz eta2 I so1 SH1(2px + Bzyy &By zz ) + ( eta1 + 2 eta2 ) ( I so1 SH1 + Iso2 SH2 + Iso3 SH3) (Bz2yy + Bx(2pz &

41 Byxx + Bxyy ) + Bz(2px By zz ) ) + ( ( gamma1s + 4gamma2 m0/me)(2Bx(2pz & Byxx + Bxyy ) + 2Bz(2px + Bzyy By zz ) ) ) / 4 . dp + 3 eta3 ((Bz( I so3 SH1 &

43 + Iso1 SH3)(2 pz + Byxx Bxyy ) ) + Bz( I so2 SH1 + Iso1 SH2)(2py + Bzxx & Bx zz ) + Bx( I so3 SH2 + Iso2 SH3)(2py Bzxx + Bx zz ) + Bx( I so3 SH1 &

45 + Iso1 SH3)(2px + Bzyy By zz ) ) + 3gamma3(Bx I so2 I so3 (2py Bzxx &+ Bx zz ) + Bx I so1 I so3 (2px + Bzyy By zz ) + Bz I so1 ( I so3 (2pz &

47 Byxx + Bxyy ) + Iso2 (2py + Bzxx Bx zz ) ) ) ) ) /m0)/4 . dp

49 vec out (6) = ((4 zz )/( e p s i l o n r ( xx2 + yy2 + zz 2)1.5 dp ) + (By(2px + Bzyy ) By2 zz &+ Bx(2py + Bzxx Bx zz ) )/me (2(3Bxgamma2 I so2 2(2py Bzxx + &

51 Bx zz ) 6Bx eta2 I so2 SH2(2py Bzxx + Bx zz ) + 3Bygamma2 I so1 2(2px &+ Bzyy By zz ) + 6By eta2 I so1 SH1(2px + Bzyy By zz ) + ( eta1 + &

53 2 eta2 ) ( I so1 SH1 + Iso2 SH2 + Iso3 SH3)((By(2px + Bzyy ) ) + By2 zz + &Bx(2py Bzxx + Bx zz ) ) + 3 eta3 (By( I so3 SH1 + Iso1 SH3)(2 pz + Byxx &

55 Bxyy ) + Bx( I so3 SH2 + Iso2 SH3)(2pz Byxx + Bxyy ) + By( I so2 SH1 &+ Iso1 SH2)(2py Bzxx + Bx zz ) Bx( I so2 SH1 + Iso1 SH2)(2px + Bzyy &

57 By zz ) ) + ( ( gamma1s + 4gamma2 m0/me)(2Bx(2py Bzxx + Bx zz ) + &2By(2px Bzyy + By zz ) ) ) / 4 . dp + 3gamma3(By I so1 (2 I so2 py + 2 I so3 pz &

59 Bz I so2 xx + By I so3 xx ) + Bx2 I so2 I so3 yy Bx( I so2 I so3 (2pz + &Byxx ) + By I so1 I so3 yy + Iso1 I so2 (2px + Bzyy 2By zz ) ) ) ) ) /m0)/4 . dp

53

Literaturverzeichnis

[1] M. L. Du und J. B. Delos. Effect of closed classical orbits on quantum spectra:Ionization of atoms in a magnetic field. I. Physical picture and calculations. Phys.Rev. A 38, 18961912 (1988).

[2] E B Bogomol nyi. Photoabsorption by atoms in external fields near the ionizationthreshold. Soviet Physics - JETP (1989).

[3] Jorg Main. Das hochangeregte Wasserstoffatom im Magenetfeld und in gekreuztenmagnetischen und elektrischen Feldern. Doktorarbeit, Bielefeld (1991).

[4] Thomas Bartsch, Jorg Main und Gunter Wunner. Semiclassical quantization of thehydrogen atom in crossed electric and magnetic fields. Physical Review A 67, 063411(2003).

[5] T Bartsch, J Main und G Wunner. The hydrogen atom in an electric field: closed-orbit theory with bifurcating orbits. J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys 36, 12311254(2003).

[6] T Kazimierczuk, D Frohlich, S Scheel, H Stolz und M Bayer. Giant Rydberg excitonsin the copper oxide Cu2O. Nature 514, 343347 (2014).

[7] Frank Schweiner. Theory of excitons in cuprous oxide. Doktorarbeit, UniversitatStuttgart (2017).

[8] J. M. Luttinger. Quantum theory of cyclotron resonance in semiconductors: Generaltheory. Physical Review 102, 10301041 (1956).

[9] F. Schone, S.-O. Kruger, P. Grunwald, H. Stolz, S. Scheel, M. Amann, J. Heckotter,J. Thewes, D. Frohlich und M. Bayer. Deviations of the exciton level spectrum inCu 2 O from the hydrogen series. Physical Review B 93, 075203 (2016).

[10] Ben Mills. File:Copper(I)-oxide-unit-cell-A-3D-balls.png - Wikimedia Commons(2007).

[11] Frank Schweiner, Jorg Main und Gunter Wunner. GOE-GUE-Poisson transitionsin the nearest-neighbor spacing distribution of magnetoexcitons. Physical ReviewE 95, 062205 (2017).

55

Literaturverzeichnis

[12] Frank Schweiner, Jorg Main, Gunter Wunner, Marcel Freitag, Julian Heckotter,Christoph Uihlein, Marc Amann, Dietmar Frohlich und Manfred Bayer. Magne-toexcitons in cuprous oxide. Physical Review B 95, 035202 (2017).

[13] Frank Schweiner, Jorg Main, Matthias Feldmaier, Gunter Wunner und ChristophUihlein. Impact of the valence band structure of Cu2O on excitonic spectra. PhysicalReview B 93, 195203 (2016).

[14] A R P Rau. Phenomena exhibiting strong field mixing. Physical Review A 16,613617 (1977).

[15] Brian E. Granger und Chris H. Greene. Extending closed-orbit theory usingquantum-defect ideas: Basic concepts and derivations. Physical Review A - Ato-mic, Molecular, and Optical Physics 62, 117 (2000).

[16] Frank Schweiner. Klassische Dynamik und Lokalisierung von Resonanzen in derUmgebung des Stark-Sattelpunktes beim Wasserstoffatom in gekreuzten elektrischenund magnetischen Feldern. Masterarbeit, Universitat Stuttgart (2014).

56

Danksagung

An dieser Stelle mochte ich mich bei all den Menschen bedanken, die mir auf meinemWeg zur Erstellung dieser Arbeit geholfen haben. Ganz besonderer Dank gebuhrt dabei:

Herrn Prof. Dr. Jorg Main fur die wirklich tadellose Betreuung und die Moglichkeitdiese Arbeit hier am 1. Institut fur Theoretische Physik der Universitat Stuttgartdurchzufuhren.

Frau Prof. Dr. Maria Daghofer, die den Mitbericht zu dieser Arbeit ubernommenhat.

Herrn Prof. Dr. Wunner dafur, dass ich fur die Zeit dieser Arbeit Teil dieses Insti-tutes sein durfte.

allen anderen Mitgliedern dieses Instituts inklusive Frau Bund und insbesondereder Kaffeerunde, fur zahlreiche erheiternde, lehrreiche und auch manchmal sinnloseDiskussionen, fur jeden hilfreichen Tipp und jede Ermunterung.

nochmal insbesondere den Administratoren des Instituts, die sich wirklich jedemuhe gegeben haben Probleme schnell und einfach zu losen, sodass jeden Tag einefunktionierende Infrastruktur zur Verfugung stand.

Priv.-Doz. Dr. Holger Cartarius ohne den ich diese Arbeit wahrscheinlich nie hatteerstellen konnen, da ich mich wahrend meines Studiums immer mit Fragen an ihnwenden konnte.

meiner Freundin Vivien Virgien, die ich sehr liebe. Fur all deine aufbauenden Worteund dafur, dass du jeden einzelnen Tag fur mich da bist.

Meinem Grovater Ehrensenator Dipl.-Ing. Alwin Eppler der wahrend und vordem Studium immer hinter mir stand und mich unterstutzte.

und zum Schluss naturlich den Burokollegen Jeanine Laturner, die die Anwesenheitvon Keksen im Buro eingefuhrt hat und Sascha Bohrkircher, dem die Anwesenheitvon Knabberzeug und Tee immer sehr gelegen kam. Fur euren Beistand und dafur,dass ihr mich ausgehalten habt.

57

Erklarung

Ich versichere,

dass ich diese Masterarbeit selbstandig verfasst habe,

dass ich keine anderen als die angegebenen Quellen benutzt und alle wortlich odersinngema aus anderen Werken ubernommenen Aussagen als solche gekennzeichnethabe,

dass die eingereichte Arbeit weder vollstandig noch in wesentlichen Teilen Gegen-stand eines anderen Prufungsverfahrens gewesen ist,

und dass das elektronische Exemplar mit den anderen Exemplaren ubereinstimmt.

Stuttgart, den 16. Februar 2018 Jonathan Luft Genannt Philipps

1 Einleitung1.1 Motivation und Einfhrung in das Thema1.2 Aufbau der Arbeit

2 Grundlagen2.1 Exzitonen2.2 Kupferoxydul2.3 Die Hamiltonfunktion von Kupferoxydul2.4 Betrachtung eines Spektrums von Kupferoxydul2.5 Closed-Orbit Theorie2.6 Semiklassische Annahmen2.7 Semiklassischer bergang

3 Hamiltonfunktion ohne Lochspin4 Hamiltonfunktion mit Lochspin4.1 Unvernderte Hamiltonfunktion4.2 Hamiltonfunktion mit Kontrollparametern

5 Zusammenfassung und AusblickA Atomare EinheitenB Bewegungsgleichungen des Hamilton mit LochspinLiteraturverzeichnisDanksagung

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