Draft November 2008

AKTIVIERUNGSANALYSE

Tamas Gal 1, Daniel Paulus 2 - Gruppe 38 des FP-08

Draft November 2008

ZusammenfassungDieser Versuch dient der Identifikation einer zu untersuchenden Probe. Dies geschieht durch Be-

strahlung der Probe mit einer radioaktiven Quelle.Subject headings: aktivitat, aktivierung, compton-e?ekt, photoe?ekt, paarbildung

1. EINLEITUNG

1.1. Prinzip der AktivierungsanalyseDie Aktivierungsanalyse ist ein Nachweisverfahren fur

sehr geringe Stoffmengen verschiedener Elemente. Prin-zipiell bestrahlt man die Probe, bzw. ihre Atomkerne, umsie energetisch anzuregen. Dies geschieht meistens durchBeschuss mit:

• γ−Strahlung

• Elektronenstrahlen

• geladenen Teilchen (z.B. Protonen, Deuteronen)

• Neutronen

1.2. Aktivitat und Aktivierung1.2.1. Aktivitat

Die Aktivitat gibt an, wieviele Zerfalle pro Zeiteinheitstattfinden.

C(t) =dN

dtC(t) ist dabei die Aktivitat, γ die Zerfallskonstante undB(t) die Zahl der zur Zeit t noch vorhandenen Radionu-kleide.

1.2.2. AktivierungDie Aktivierung bezeichnet den Vorgang der Kernan-

regung, bei dem der Kern zu einem radioaktiven Nukleidreagiert. Da die aktivierten Atome wieder zerfallen, gibtman die Aktivierungsrate C∞ an. Sie gibt an wievieleKerne des Ausgangsmaterials pro Probe und Zeit beikonstanter Bestrahlung aktiviert werden.

1.2.3. Zusammenhang der GroßenWahrend der Strahlung gilt:

dB

dt= C∞ − λ ·B(t)

Diese Differentialgleichung wird mit folgendem Ansatzgelost:

B(t) =C∞λ· (1− e−λt) ⇒ C(t) = C∞(1− e−λt)

Da nach der Bestrahlung t > tB keine radioaktive Nu-kleide mehr erzeugt werden (C∞ = 0), gilt:

dB(t)dt

= −λ ·B(t)

mit der LosungB(t) = B(tB) · e−λ(t−tB)

1 Student (Dipl. Phys.) - Department of Physics - UniversityErlangen-Nuremberg, Schlossplatz 1, 91054, Germanytamas.gal@physik.stud.uni-erlangen.de

2 Student (Dipl. Phys.) - Department of Physics - UniversityErlangen-Nuremberg, Schlossplatz 1, 91054, Germanydaniel.paulus@physik.stud.uni-erlangen.de

Fig. 1.— Schema der (η, γ)-Reaktion

1.3. Schema und Vorteile der (η, γ)-ReaktionBei der (η, γ)-Reaktion trifft ein thermisches Neutron

auf einen Kern X. Dieser wird dadurch energetisch ange-regt und geht durch Aussendung eines γ-Quants in einennicht stabilen Zustand +ber, der durch einen β−-Zerfallwiederrum in einen angeregten Kern ubergeht. Dieserregt sich wiederum durch eine spontane Emission einesγ-Quants ab. Die beschrieben Reaktion kann folgender-maßen aussehen:

A+1Z X +1

0 n −→ A+1Z X∗

A+1Z X∗ −→ A+1

Z+1Y∗ +0−1 e

A+1Z Y ∗ −→ A+1

Z+1Z +00 γ

Siehe auch Fig. 1. Die Vorteile dieser Reaktion sind:

• keine Beschadigung der Probe

• keine Coulombabstoßung, wodurch die Eindringtie-fe großer als bei anderer Bestrahlung ist und aucheine Analyse dicker Proben moglich ist

• nur Kernreaktion eines Types.

1.4. Reaktionsablauf bei der Aktivierung von Kupferund Vanadium

1.4.1. KupferIn naturlichem Kupfer sind zwei verschiedenen Isotope

enthalten, zu 30.9% 6529Cu und zu 69.1%63

29Cu. Das leich-tere Kupfer zerfallt nach Anregung durch das Neutronmit einer Halbwertszeit von 12.8 h in einem β−Strahler.

6329Cu+1

0 n −→ 6429Cu

∗

6429Cu

∗ −→ 6428Ni+0

1 e

2 T.G. D.P.

Das schwere Kupfer ist ein β−-Strahler und zerfallt miteiner Halbwertszeit von 5.1 min zu Zink (6630Zn). DieEnergiedifferenz zwischen dem angeregten und dem 66

30Znentspricht der Energie eines ausgesendeten γ−Quants(1.039 MeV ).

1.4.2. VanadiumVanadium geht durch den Beschuss mit thermischen

Neutronen in den angeregten Zustand 5223V

∗ uber undzerfallt anschließend durch β− und γ−Zerfalle zu 52

23Cr∗.

Anschließend wird ein γ−Quant der Energie 1.434 MeVemittiert.

1.5. γ-Spektroskopie an Halbleiterdetektoren1.5.1. Wechselwirkung von γ−Strahlung mit MaterieEs existieren drei verschiedene Arten der Wechselwir-

kung. Die Art der Wechselwirkung hangt von der Energieder γ−Quants ab.

COMPTON-EFFEKTAls Compton-Effekt bezeichnet man die Anderung der

Wellenlange eines Photons bei der Streuung an einemfreien Elementarteilchen, z.B. einem Elektron. Die Wel-lenlange wird hierbei unabhangig vom Streumaterial umden Wert um ∆λ vergroßert. Es gilt:

∆λ = λc(1− cos θ)

mit θ als Streuwinkel und

λc =h

m0c= 2.43 · 10−12 m

bezeichnet die Comptonwellenlange.Die Wellenlangenverschiebung ist maximal bei einemStreuwinkel von θ = 180◦. Der Compton-Effekt ist beimittleren γ−Energien bis ca. 10 MeV der dominan-te Prozess fur die Wechselwirkung mit Materie (sieheFig. 2).

PHOTOEFFEKTBeim Photoeffekt werden Elektronen eines Materials

durch einfallenden Photonen ausreichender Energie frei-gesetzt. Die Photonenenergie ~ω muss hierbei uber derAustrittsarbeit WA der Elektronen liegen. Wegen derEnergieerhaltung gilt:

Ekin = ~ω −WA − EbindWobei Ekin die kinetische Energie des ausgetretenenElektrons, WA die eben erwahnte Austrittsarbeit undEbind die Bindungsenergie bezeichnet. Der Photoeffekttritt insbesondere bei geringen γ−Quants auf und ver-liert mit zunehmender Energie an Bedeutung (sieheFig. 3).

PAARBILDUNGBei genugend hoher Energie kann das γ−Quant im

Coulombfeld des Atomkerns absorbiert werden und da-durch die Emission eines Elektron-Positron-Paares sti-mulieren. Diese Art der Wechselwirkung uberwiegt beisehr hohen Energien (≈ 10 MeV ), da die Ruheenergienvon Elektron und Positron E0 = 1.022 MeV hoch ist.Aufgrund der Energie- und Impulserhaltung kann dieserVorgang nur in der Umgebung von Kernen stattfinden(siehe Fig. ref:paarbildung).

Fig. 2.— Compton-Effekt

Fig. 3.— Photoeffekt

1.5.2. Absorptionsgesetz

Radioaktive Strahlung, besonders γ−Strahlung, kannso gut wie jedes Material durchdringen. Wie sehr eineStrahlung abgeschwacht wird, hangt von der Art sowieder Atomart und Dichte der Atome des Absorbers ab.Dringt ein γ−Strahl in eine Probe ein, so wird die Inten-sitat des Strahls in Abhangigkeit von Eindringtiefe durchdas Lambert-Beereschen-Gesetz beschrieben:

I(x) = I−µx0

wobei µ der lineare Absorbtionskoeffizient ist. Dieserhangt von den schon erwahnten Großen ab und berech-net sich aus der Atomdichte n und dem Wirkungsquer-schnitt σ. Da die Streuung unterschiedliche Ursachen ha-

Aktivierungsanalyse 3

Fig. 4.— Paarbildung

Fig. 5.— Messung des γ−Emissionsspektrums bei Blei

ben kann, gilt wie oben erwahnt:

µ = n(σCompton + σPhotoeffekt + σPaarbildung

Fur Blei betrachtet man Fig. 5

1.5.3. NachweiselektronikDer Halbleiter Detektor ist ein p-n-Dioden-Array und

wird in Sperrrichtung betrieben (siehe Fig. 6). Wenn einγ−Quant einfallt, entsteht ein Elektron-Loch-Paar, wel-ches innerhalb der Raumladungszone zu einem Stromflußfuhrt. Die Breite der Raumladungszone ist beim Halb-leiter stark temperaturabhangig und somit kann durchKuhlung das Rauschen deutlich reduziert werden.Da der Festkorper im Vergleich zum Gas eine hohereDichte hat, konnen schnelle Teilchen besser abgebremstwerden und man hat somit eine bessere Nachweiseffekti-vitat. Aufgrund der kurzeren Sammelzeit der Ladungs-trager reagiert der Halbleiter schneller als Gas, welchesauch ofter als Detektor verwendet wird. Weil der Ener-gieverlust pro Ladungstrager zehnmal geringer ist als imGas, ist die Energieauflosung besser.

1.6. Skizze und Beschreibung des Aktivierungsplatzesund der Messtechnik im Versuch

Fig. 6.— p-n-Halbleiter

Fig. 7.— Anordnung des Aktivierungsplatzes

Die fur die Aktivierung benotigten Neutronen stam-man aus einer 252Cf -Spaltquelle. Weil sie nach ihrerEmission kinetische Energien um den MeV -Bereich be-sitzen, welche fur die Aktivierung zu groß sind, werdensie vor dem Erreichen der Probe durch einen Moderator(im Versuch: Paraffin) geschickt (siehe Fig. 7). Die Neu-tronen stoßen mit den Praffinmolekulen zusammen undverlieren dadurch Energie.In der Probe werden nun die oben beschriebenen Re-aktionen induziert. Die entstehenden γ−Quanten tref-fen nun auf den Halbleiterdetektor, wodurch ein Span-nungssignal entsteht, welches zuerst durch den Vor- undHauptverstarker (VV, HV) lauft. Dies ist notwendig, da-mit der Linear Gate Stretcher (LGS) genug Signal erhaltum es in ein Rechtecksignal umzuwandeln, das im Viel-kanalanalysator (VKA) gezahlt und in den PC geleitetwird, um die Daten auszuwerten (siehe Fig. 8).

4 T.G. D.P.

Fig. 8.— Signalverarbeitung

Aktivierungsanalyse 5

0

500

1000

1500

2000

2500

3000

3500

4000

306 308 310 312 314 316 318 320

Zäh

lrate

Kanal

Eichspektrum mit Fitkurve

calib.txtf(x)

Fig. 9.— Zahlrate um den Kanal 312 mit Fitkurve

2. AUSWERTUNG

2.1. EichgeradeIn den durchgefuhrten Messungen soll der Kupferge-

halt verschiedener Munzen, sowie der Vanadiumgehaltvon Drehstahl bestimmt werden. Zuerst muss hierzu aberder Detektor kalibriert werden, um die Energie der γ-Quanten zu ermitteln, das bedeutet es muss eine Be-ziehung zwischen den Kanalen des Analysators und derEnegie der Teilchen hergestellt werden.Hierzu wurde eine 22Na-Quelle als Referenzprobe in dieMessapperatur eingelegt, da deren Gammapeaks bekanntsind,511keV und 1275keV . Um die Lage der Peaks zu be-stimmen, wurde in der Nahe der Peaks (Kanal:≈ 312; ≈793) eine Gauß-Kurve mit der Formel

f(x) = a · e−(x−x0)2

σ2

gefittet.Hierbei ist a die Hohe, x0 der Ort und σ die Breite desPeaks. Betrachtet man den ersten Peak der Natrium-Quelle (511 keV) erhalt man die Graphik in Fig. 9.

Fur die Natrium-Quelle ergeben sich daraus folgendeWerte:

Energie [keV ] Kanal Breite511 312, 32± 0, 010 1, 27± 0, 0151275 792, 54± 0, 011 1, 04± 0, 017

Aus den Peaks lasst sich nun eine Fitgerade mitder Formel

f(x) = m · x+ t

erstellen, mit der man jedem Kanal eine Energie zuteilenkann. Die Gerade ist in Fig. 10 dargestellt.Man erhalt folgende Parameter:

m = 1, 593t = 13, 56

2.2. HintergrundrauschenUm die Auswirkungen der Bleiabschirmung zu ermit-

teln, wurden zwei Spektren aufgenommen, zum Einenmit offener (siehe Fig. 11) und zum Anderen mit ge-schlossener Apperatur (siehe Fig. 12).

0

200

400

600

800

1000

1200

1400

1600

1800

0 200 400 600 800 1000

Ene

rgie

[keV

]

Channel

Kanal−Energie Eichung

kanal−energie.txtf(x)

Fig. 10.— Gerade zur Umrechnung von Kanal zu Energie

0

50

100

150

200

250

300

350

0 200 400 600 800 1000

Cou

nts

Channel

Rauschen bei geöffneter Bleiburg

BG−1.drw

Fig. 11.— Rauschen bei geoffneter Apperatur

0

20

40

60

80

100

120

140

160

180

0 200 400 600 800 1000

Cou

nts

Channel

Rauschen bei geschlossener Bleiburg

BG−2−CLO.drw

Fig. 12.— Rauschen bei geschlossener Apperatur

Beide Messungen schauen sehr ahnlich aus, unterschei-den sich jedoch in der Anzahl der Counts. Um die Wirk-samkeit der Bleiabdeckung zu berechnen, summiert maneinfach alle Zahlraten auf. Es ergibt sich folgendes Er-gebnis:

NPbNoffen

=2100847803

= 0, 4395

Dies bedeutet, dass 44% der Strahlung hindurchgeht und

6 T.G. D.P.

56% absorbiert werden.Allerdings muss beachtet werden, dass die Bleiburg nichtganz geoffnet wurde, sondern nur zur Halfte, wodurchsich die Absorptionsrate um einige Prozent verringert.Eine direkte Beziehung zwischen der Energie und der Ab-sorption ist nicht feststellbar, jedoch nimmt die Absorp-tion mit steigender Energie ab.Betrachtet man beide Messungen genauer, fallt bei Ka-nal 909 ein großer Peak auf. Dies entspricht dem radio-aktiven Isotop 40K (Kalium), welches im Baubeton vonGebaudewanden vorkommt.

2.3. Aktivierung und Messung des Spektrums einerKupfernormprobe

Fur die erste Untersuchung wurde eine Kuferprobe mitder Masse 84, 15g 15 Minuten mit einer Californiumquel-le bestrahlt und anschließend die Aktivitat gemessen.Hiernach sind zwei Peaks zu erwarten, zum einen durchden β+-Zerfall bei 511keV und zum anderen, der in derVorbereitung erwahnte Wert bei 1039keV .Fitten wir nun die im vorigen Abschnitt definierteGauß-Kurve bei den beiden Peaks in die Messdatenergeben sich folgende Werte:

Energie [keV ] Zahlrate511 59, 7± 5, 971039 27, 3± 2, 93

Summiert man beide Werte, erhalt man eine Zahlratevon NCu = 87, 0 ± 7, 10. Mit Hilfe dieser Zahlrate kannnun die geringste noch messbare Menge an Kupferbestimmt werden.Der durchschnittliche Untergrung, der aus den Fitpara-metern bestimmt werden kann, liegt etwa bei 9 Counts.Dies bedeutet, dass eine zu untersuchende Probe mehrals diese 9 Counts enthalten muss, um Kupfer nachzu-weisen.Daraus folgt, dass eine Probe ahnlicher Masse mindes-tens:

Mmin(Cu) =MCu

NCu·NProbe = 9, 67 g

enthalten muss.

2.3.1. Statistischer FehlerAls statistischen Fehler bezeichnet man die Abwei-

chung des Mittelwerts einer Stichprobe vom Erwartungs-wert. Da hier nur eine Messung vorliegt, kann der Fehlernur durch die Bestimmung der Zahlrate hervorgerufenwerden. Er ensteht durch die Abweichung der Fitpara-meter.

2.3.2. Systematische FehlerSystematische Fehler sind durch die Unvollkommen-

heit der Messgerate sowie durch nicht steuerbare aussereEinflusse bestimmt.Folgende Fehler treten bei diesem Versuch auf:

• unterschiedliche Aktivierungs- und Meßzeiten

• verschiedene geometrische Ausrichtungen

• Schwankungen bei der Strahlung der Californium-quelle

2.4. Aktivierung und Messung der Spektren von50 Pf-Munzen und 20 Cent-Munzen

2.4.1. 50 Pf-MunzenUm den Kupfergehalt der Munzen zu ermitteln,

werden die Peaks im Bereich von 511keV und 1039keVuntersucht. Die Masse der Munzen betragt 69, 69g. Esergeben sich folgende Parameter:

Energie [keV ] Zahlrate511 41, 4± 4, 451039 17, 8± 3, 30

Die Zahlrate betragt also:

59, 2± 7, 75

Den Kupfergehalt erhalt man nun mit folgender Formel:

M50pf =N50pf

NCu·MCu

Es ergibt sich ein Wert von:

M50pf = (57, 26± 8, 833)g

Der relative Kupfergehalt n berechnet sich dann wiefolgt:

n50pf =M50pf

m50pf= (82, 16± 15, 42)%

Ein Fehler von 15, 42% ist naturlich sehr groß, was ver-mutlich an der schwachen Cf-Quelle liegt und daher dieZahlrate nur knapp uber dem Untergrund befindet, wasautomatisch zu großen Fehlern beim Fitten fuhrt.

2.4.2. 20 Cent-MunzenDer Vorgang bei dieser Messung ist analog zu der

im vorigen Kapitel. Die 20 Cent-Munzen hatten einGewicht von 132, 0 g. Es ergeben sich durch das Fittenfolgende Parameter:

Energie [keV ] Zahlrate511 61, 13± 9, 5311039 16, 94± 3, 181

Daraus ergibt sich eine Zahlrate von:

N20C = 78, 07± 12.712

Der Kupferanteil in Gramm betragt danach:

M20c = (75, 51± 13, 753)g

Nun kann der relative Kupfergehalt bestimmt werden:

n20C = (57, 20± 10, 42)%

2.5. Aktivierung und Messung des Spektrums einerVanadiumprobe

Betrachtet man das Spektrum des aktivierten Vana-diums mit dem der geschlossenen Kalibration, fallt eindeutlicher Peak bei Kanal 892. Dies entspricht einerEnergie von 1434 keV Die Masse der Vanadiumprobebetragt 16, 53g. Die Zahlrate ergibt folgende Werte:

Energie [keV ] Zahlrate1434 66, 51± 2, 734

Aktivierungsanalyse 7

Da der Peak hier deutlich scharfer und hoher istals bei den Kupfergehalt-Messungen, fallt der Fehlerbeim Fitten dadurch auch dementsprechend geringeraus. Desweiteren ist das Rauschen bei hoheren Energiengeringer als bei niedrigeren, was auch zu dem geringerenFehler fuhrt.Nun kann auch fur Vanadium die geringste noch nach-weisbare Menge abgeschatzt werden.Das Untergrundrauschen der Kalibration in der Nahedes Vanadiumpeaks ergibt ca. 2 Counts, d.h. diegeringste Vanadiummenge muss die Zahlrate großer alszwie sein.Daraus folgt, dass die geringste noch nachzuweisendeMenge an Vanadium

Mmin(V ) = 0, 49g

betragt.

2.6. Bestimmung des Vanadiumsgehaltes bei DrehstahlUm den Vanadiumgehalt des Drehstahls zu erhallten,

wurde analog zu den Rechnungen zum Kupferge-halt vorgegangen. Die Masse des Drehstahls betragtmdreh = 26, 45 g.

Energie [keV ] Zahlrate1434 19.57± 1, 903

Der Vanadiumgehalt der Drehstahlprobe, wird dannfolgendermaßen berechnet:

MDreh =NDrehNV

·MV = 3, 40± 0, 331 g

Der relative Vanadiumgehalt ist demnach:

nDreh = 12, 85± 1, 251%

Der Fehler ist hier naturlich auch viel geringer als bei denKupfermessungen, da der errechnete Wert durch Fehler-fortpflanzung aus dem Fehler der Zahlrate entsteht, derja wie beschrieben kleiner ausfallt.

2.7. Bestimmung der Halbwertszeit von Vanadium( 52V )

Um die Halbwertzeit von Vanadium zu bestim-men, wurde der Vielkanal-Analysator (VKA) imMultichannel-Scaling-Mode (MCS) betrieben. Hierbeiwird der VKA durch ein Synchronisationssignal gestartetund misst nur bei einer bestimmten Energie die Zahlrate,in unserem Fall 1434 keV , dem Peak der Vanadiumquel-le. Die Messzeit fur eine solche Teilmessung betragt 10 s.Um die Halbwertszeit zu berechnen wird das Zerfallsge-setz benotigt:

N(t) = N0 · e−λt

Man musste also in der Messung einen exponentiellenVerlauf der Zahlrate gegeuber der Messzeit beobachen.Da die Exponentialkurve allerdings nach oben verscho-ben ist, wurde zusatlich noch einmal der Untergrung auf-gezeichnet um das Rauschen von den Messdaten abzuzie-hen.

Um einen Mittelwert des Rauschens zu bestimmen, wur-de eine Funktion f1(x) = t in die Messdaten gefittet.Der Fit ergab:

NRausch = 19, 76± 0, 6563

−10

0

10

20

30

40

50

0 100 200 300 400 500 600

Cou

nts

Messzeit [s]

Abnahme der Zählrate pro Zeiteinheit mit Fitkurve

VAN−MCS.drwg(x)

Fig. 13.— Zahlrate in Abhangigkeit der Zeit, mit Fitkurve zurbestimmung der Halbwertszeit

Die Standardabweichung betragt hierbei: 4, 59Nun wurde eine Funktion f2(x) an die Messpunkte derVanadium-Quelle angepasst (siehe Fig. 13), wobei derWert λ schon den Umrechnungsfaktor 10 berucksichtigt,der durch die Messdauer von 10 s entsteht.

f(x) = a · e−λt

Folgende Parameter werden durch das Fitten bestimmt:

a= 38, 37± 1, 2656λ= 0, 00348± 0, 000343

Aus diesen Werten wird die Halbwertszeit dann folgen-dermaßen bestimmt:

N(T 12) =

12·N0

12·N0 = e

−λT 12

ln2 =λT 12

⇒ T 12

=ln2λ

Bei unserer Messung erhalten wir eine Halbwertszeit von:

T 12

= 199, 18± 19, 632 s

Verglichen mit dem Literaturwert von T 12

= 202, 46s istdies eine sehr gut gelungene Messung. Der Fehler von ca.10% resultiert aus der Fitkurve und konnte durch einelangere Messung verbessert werden.

8 T.G. D.P.

REFERENCES

[1]Ch. Kittel, Einfuhrung in die Festkorperphysik, Kapitel 8[2]H. Ibach / H. Luth, Festkorperphysik, Kapitel 12