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Mainz, 17.05.2006 Attosekunden Attosekunden Laserpulse und Laserpulse und high harmonics high harmonics Ein Vortrag im Rahmen des Seminars Ein Vortrag im Rahmen des Seminars „Moderne Experimente der Quantenoptik und „Moderne Experimente der Quantenoptik und Atomphysik“ Atomphysik“ Andreas Vogler Andreas Vogler

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Mainz, 17.05.2006

Attosekunden Attosekunden Laserpulse und Laserpulse und high harmonicshigh harmonics

Ein Vortrag im Rahmen des Seminars Ein Vortrag im Rahmen des Seminars

„Moderne Experimente der Quantenoptik „Moderne Experimente der Quantenoptik und Atomphysik“und Atomphysik“

Andreas Vogler Andreas Vogler

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Wozu ultrakurze Lichtpulse?Wozu ultrakurze Lichtpulse? GrundlagenGrundlagen high harmonicshigh harmonics RealisierungRealisierung PropagationPropagation AnwendungenAnwendungen

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Wozu ultrakurze Wozu ultrakurze Lichtpulse?Lichtpulse?

GrundlagenGrundlagen high harmonicshigh harmonics RealisierungRealisierung PropagationPropagation AnwendungenAnwendungen

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Wozu ultrakurze Wozu ultrakurze Lichtpulse?Lichtpulse?

Eröffnet die zeitaufgelöste Eröffnet die zeitaufgelöste Spektroskopie atomarer Prozesse im Spektroskopie atomarer Prozesse im Attosekunden-Bereich:Attosekunden-Bereich: Auger-Effekt Auger-Effekt ElektronenbewegungElektronenbewegung Untersuchung Untersuchung

chemischer Reaktionenchemischer Reaktionen

Auger - EffektAuger - Effekt

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Wozu ultrakurze Wozu ultrakurze Lichtpulse?Lichtpulse?

T. Brabec and F. Krausz: Intense few-cycle laser fields

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Wozu ultrakurze Wozu ultrakurze Lichtpulse?Lichtpulse?

T. Brabec and F. Krausz: Intense few-cycle laser fields

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Wozu ultrakurze Wozu ultrakurze Lichtpulse?Lichtpulse?

Ermöglicht den „handlichen“ Laser im Ermöglicht den „handlichen“ Laser im XUV, weichen RöntgenbereichXUV, weichen Röntgenbereich

Bisher: freie-Elektronen-Laser (FEL) Bisher: freie-Elektronen-Laser (FEL) Große Anlagen nötig (Vorteil: Spektrum Große Anlagen nötig (Vorteil: Spektrum

kontiniuerlich)kontiniuerlich)

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Wozu ultrakurze Wozu ultrakurze Lichtpulse?Lichtpulse?

Oder noch größere…Oder noch größere…

ESRF in GrenobleESRF in Grenoble

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Wozu ultrakurze Wozu ultrakurze Lichtpulse?Lichtpulse?

Die Pulsdauer heutiger Lasersysteme ist Die Pulsdauer heutiger Lasersysteme ist auf wenige Femtosekunden limitiertauf wenige Femtosekunden limitiert Begrenzte Zeitauflösung in SpektroskopieBegrenzte Zeitauflösung in Spektroskopie

keine geeigneten Lasermedien (und keine geeigneten Lasermedien (und optischen Elemente) im VUV und optischen Elemente) im VUV und Röntgenbereich Röntgenbereich

Herkömmliche Frequenzverdopplung Herkömmliche Frequenzverdopplung mit Kristallen (z.B. BBO) ist auf mit Kristallen (z.B. BBO) ist auf geringere Frequenzen begrenzt geringere Frequenzen begrenzt

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Wozu ultrakurze Lichtpulse?Wozu ultrakurze Lichtpulse?

GrundlagenGrundlagen high harmonicshigh harmonics RealisierungRealisierung PropagationPropagation AnwendungenAnwendungen

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GrundlagenGrundlagen

Aus Fouriertransformation Aus Fouriertransformation Pulse Pulse aus konstruktiv überlagerten Wellen aus konstruktiv überlagerten Wellen aufgebautaufgebaut

Wichtigste Bedingung: Wichtigste Bedingung: KohärenzKohärenz der der TeilwellenTeilwellen

schmaler der Puls = großes schmaler der Puls = großes Spektrum Spektrum

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GrundlagenGrundlagen

Pulsbreite – Spektrum BeziehungPulsbreite – Spektrum Beziehung

-4 -2 2 4

0.2

0.4

0.6

0.8

1

-4 -2 2 4

0.1

0.2

0.3

0.4

0.5

0.6

0.7

-4 -2 2 4

0.1

0.2

0.3

0.4

0.5

0.6

0.7

-4 -2 2 4

0.2

0.4

0.6

0.8

1

ZeitraumZeitraum FrequenzraumFrequenzraum

Fouriertrans-Fouriertrans-formatonformaton

ZeitZeit FrequenzFrequenz

bel

. Ein

heit

bel

. Ein

heit

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GrundlagenGrundlagen

Ähnliches Phänomen: „freak waves“ Ähnliches Phänomen: „freak waves“

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Wozu ultrakurze Lichtpulse?Wozu ultrakurze Lichtpulse? GrundlagenGrundlagen

high harmonicshigh harmonics RealisierungRealisierung PropagationPropagation AnwendungenAnwendungen

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high harmonicshigh harmonics

Woher kommen high harmonics?Woher kommen high harmonics? durch durch nichtlinearenichtlineare Wechselwirkung Wechselwirkung

Hier: Hier: nichtlinearenichtlineare Reaktion von Reaktion von Atomen auf Laserpuls Atomen auf Laserpuls

Nichtlinearität = Laserfeld + Nichtlinearität = Laserfeld + Coulombpotential Coulombpotential

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high harmonicshigh harmonics

Atome können durch starke Atome können durch starke Lichtfelder ionisiert werden Lichtfelder ionisiert werden „Laserionisation“„Laserionisation“

I c0E2

~~10109 9 V/mV/m

1011 1012 1013 1014 1015 1016 1017 1018 1019

T.

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high harmonicshigh harmonics

AnregungsprozessAnregungsprozess

Atompotential im LaserfeldAtompotential im Laserfeld

T.

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d F

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raus

z: I

nten

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high harmonicshigh harmonics

ħωL n ħωL= ħωH

Ko

nti

nu

um

Niv

eau

s

Ionisation Rekombination

Multiphotonen – Absorption Multiphotonen – Absorption

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high harmonicshigh harmonics Elektronen werden im Lichtfeld Elektronen werden im Lichtfeld

beschleunigt (Absorption von n Photonen)… beschleunigt (Absorption von n Photonen)… ……und zur Rekombination gebrachtund zur Rekombination gebracht Aussendung eines Photonen mit E = Aussendung eines Photonen mit E = nn ħħωω Das sind high harmonics!Das sind high harmonics! Bei Multi – Photonen Absorption ohne Bei Multi – Photonen Absorption ohne

Rückbe-schleunigung würde das Atom Rückbe-schleunigung würde das Atom dauerhaft ionisiert (ATI: Above threshold dauerhaft ionisiert (ATI: Above threshold ionization)ionization)

Durch geeignete Pulse kann man die release Durch geeignete Pulse kann man die release und recollision des Elektrons steuernund recollision des Elektrons steuern

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high harmonicshigh harmonics

Cosinus - förmiger fs-PulsCosinus - förmiger fs-PulsJ. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 38 (2005) S727–S740

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high harmonicshigh harmonics

Sinus - förmiger fs-PulsSinus - förmiger fs-PulsJ. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 38 (2005) S727–S740

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high harmonicshigh harmonics

Eine Berechnung des Spektrums ist Eine Berechnung des Spektrums ist durch die QM möglich, ein Beispiel: durch die QM möglich, ein Beispiel:

Beschleunigung der Ladung …Beschleunigung der Ladung …

... Fourier-transfomieren und ... Fourier-transfomieren und falten mit einer falten mit einer „Fensterfunktion“„Fensterfunktion“

Gaußförmige Fensterfunktion, a = 260 asGaußförmige Fensterfunktion, a = 260 as

und numerisches lösen der Schrödingergleichung für das beschossene und numerisches lösen der Schrödingergleichung für das beschossene Gasatom ergibt ...Gasatom ergibt ...

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high harmonicshigh harmonics

... mit den Parametern des Laserfelds: ... mit den Parametern des Laserfelds: Pulsdauer 5 fsPulsdauer 5 fs linear polarisiert mit linear polarisiert mit λλ = 800 nm = 800 nm WasserstoffgasWasserstoffgas Peak – Intensität 5x10Peak – Intensität 5x101414 WW//cmcm

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VORSICHT:VORSICHT: Stark vereinfachtes Stark vereinfachtes Einteilchen-modell! Einteilchen-modell! (Normalerweise: gekoppelte Maxwellgleichungen (Normalerweise: gekoppelte Maxwellgleichungen und Schrö-dingergleichungen lösen und Schrö-dingergleichungen lösen viel Spaß!) viel Spaß!)

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high harmonicshigh harmonics

ElektronenenergieElektronenenergie

DipolmomentDipolmoment

SpektrumSpektrum

„„cutoff“ – cutoff“ – FrequenzFrequenz

ZustandswahrscheinlichkeitZustandswahrscheinlichkeit

Har

m G

eer

t M

ulle

r, A

rmin

Scr

inzi

Har

m G

eer

t M

ulle

r, A

rmin

Scr

inzi

geringgering

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Wozu ultrakurze Lichtpulse?Wozu ultrakurze Lichtpulse? GrundlagenGrundlagen high harmonicshigh harmonics

RealisierungRealisierung PropagationPropagation AnwendungenAnwendungen

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RealisierungRealisierung

Hohe Intensitäten werden in kurzen Hohe Intensitäten werden in kurzen Laserpulsen erreicht Laserpulsen erreicht

Verwendung von fs-PulslasernVerwendung von fs-Pulslasern Limit: ~5 fs (FWHM) @ 5x10Limit: ~5 fs (FWHM) @ 5x101414 WW//cmcm

22

Grund: Verstärkungsbandbreite von Grund: Verstärkungsbandbreite von Ti:Sa Ti:Sa λλ= 500 – 1000 nm= 500 – 1000 nm

Bei „blauerem“ Licht wären kürzere Bei „blauerem“ Licht wären kürzere Pulse möglichPulse möglich

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RealisierungRealisierung

Zur Erinnerung: fs - Pulse enthalten Zur Erinnerung: fs - Pulse enthalten nur wenige optische Periodennur wenige optische Perioden

Bei 5 fs FWHM sind es lediglich 2 Bei 5 fs FWHM sind es lediglich 2 ZyklenZyklen

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RealisierungRealisierung

Hierzu nutzt man den Kerr-Effekt: Hierzu nutzt man den Kerr-Effekt: fokussierendes Element bei hohen fokussierendes Element bei hohen IntenstiätenIntenstiäten

Schwingungszustände, die keine Schwingungszustände, die keine ausreichend hohe Spitzenintensitäten ausreichend hohe Spitzenintensitäten produzieren, sterben ausproduzieren, sterben aus

Der Laser wird zum Pulsbetrieb Der Laser wird zum Pulsbetrieb gezwungnengezwungnen

Ergebnis: PuslszugErgebnis: Puslszug

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RealisierungRealisierung

SpiegelSpiegel

LinseLinse

Kerr-Linse (meist das aktive Medium selbst)Kerr-Linse (meist das aktive Medium selbst)

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RealisierungRealisierung

Man erzeugt fs-Pulse meist mit Man erzeugt fs-Pulse meist mit mode-lockingmode-locking

T. Brabec and F. Krausz: Intense few-cycle laser fields

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RealisierungRealisierung

fs-Lasersystemfs-LasersystemJ. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 38 (2005) S727–S740

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RealisierungRealisierung

T. Brabec and F. Krausz: Intense few-cycle laser fields

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Realisierung Realisierung

Typischerweise besteht ein high Typischerweise besteht ein high harmonic experiment aus:harmonic experiment aus: fs-Laserfs-Laser GasjetGasjet DetektionDetektion

J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 38 (2005) S727–S740

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RealisierungRealisierung

Die Pulsdauer der HH – Pulse: ~ 250 as (FWHM)Die Pulsdauer der HH – Pulse: ~ 250 as (FWHM)

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RealisierungRealisierung

Kapillarröhrchen: d ~ 0.2 mm Kapillarröhrchen: d ~ 0.2 mm

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RealisierungRealisierung

Typisches high harmonic SpektrumTypisches high harmonic Spektrum Die Ausbeute ist vergleichsweise Die Ausbeute ist vergleichsweise

niedrigniedrig

harmonic orderharmonic order

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Wozu ultrakurze Lichtpulse?Wozu ultrakurze Lichtpulse? GrundlagenGrundlagen high harmonicshigh harmonics RealisierungRealisierung

PropagationPropagation AnwendungenAnwendungen

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PropagationPropagation

Theoretische Berechnung: Theoretische Berechnung:

Propagationssimulation im VakuumPropagationssimulation im Vakuum

Har

m G

eer

t M

ulle

r, A

rmin

Scr

inzi

Har

m G

eer

t M

ulle

r, A

rmin

Scr

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PropagationPropagation

Aber:Aber: Propagation durch ein Medium Propagation durch ein Medium Re-AbsorptionRe-Absorption StreuungStreuung Defokussierung Defokussierung Dispersion:Dispersion:

Freie ElektronenFreie Elektronen FokussierungFokussierung Intensitätsabnahme entlang des GasesIntensitätsabnahme entlang des Gases

Teilweise durch Pulsenergie und Teilweise durch Pulsenergie und Strahlradius kontrollierbarStrahlradius kontrollierbar

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Wozu ultrakurze Lichtpulse?Wozu ultrakurze Lichtpulse? GrundlagenGrundlagen high harmonicshigh harmonics RealisierungRealisierung PropagationPropagation

AnwendungenAnwendungen

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AnwendungenAnwendungen

Erweiterung des Frequenzkamms Erweiterung des Frequenzkamms auf den auf den XUV – Bereich (1000 fache XUV – Bereich (1000 fache Verbesserung) Verbesserung)

UV FrequenzkammUV Frequenzkamm NA

TU

RE

Vol

.436

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AnwendungenAnwendungen

Durch die as – Spektroskopie können Durch die as – Spektroskopie können auch Mikroprozesse direkt im auch Mikroprozesse direkt im Zeitbereich beobachtet werdenZeitbereich beobachtet werden

Man verwendet hierzu das Prinzip Man verwendet hierzu das Prinzip der Schmierbildkamera („streak der Schmierbildkamera („streak cam“)cam“)

Vortrag in 2 WochenVortrag in 2 Wochen

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AnwendungenAnwendungen

Anwendbar auf den Auger-Effekt: Anwendbar auf den Auger-Effekt:

Auger - EffektAuger - Effekt

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AnwendungenAnwendungen Quanten – Interferenz – Messungen:Quanten – Interferenz – Messungen: Anregung eines Atoms mit Breitband LaserpulsAnregung eines Atoms mit Breitband Laserpuls Das Dipolmoment oszilliert mit der Rabi – Das Dipolmoment oszilliert mit der Rabi –

Frequenz Frequenz Nach einer Zeit T wird ein Laserpuls mit diesem Nach einer Zeit T wird ein Laserpuls mit diesem

Zustand überlagert Zustand überlagert Interferenz Interferenz Je nach Phase und Zeit T erhöht oder erniedrigt Je nach Phase und Zeit T erhöht oder erniedrigt

dies die Population der Zustände dies die Population der Zustände Durch Messung der Interferenzamplitude Durch Messung der Interferenzamplitude

kann die Energiedifferenz genau berechnet kann die Energiedifferenz genau berechnet werdenwerden

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AnwendungenAnwendungen

S.

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e, T

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inks

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W.

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t, K

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k, W

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AnwendungenAnwendungen

S.

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AnwendungenAnwendungen

S.

Witt

e, T

h. Z

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tok,

et

al.

S.

Witt

e, T

h. Z

inks

tok,

et

al.

A: Ionensignal bei einem (blau), zwei (rot) oder drei (grün) PulsenA: Ionensignal bei einem (blau), zwei (rot) oder drei (grün) Pulsen

B: Ionensignal für verschiedene Phasen zwischen den IonisationspulsenB: Ionensignal für verschiedene Phasen zwischen den Ionisationspulsen

C: Isotopenverschiebung zwischen Kr-84 (blau) und Kr-86 (gelb)C: Isotopenverschiebung zwischen Kr-84 (blau) und Kr-86 (gelb)

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AnwendungenAnwendungen

„„optischer“ Doppelspaltoptischer“ Doppelspalt

„„Optischer Doppelspalt“ - Optischer Doppelspalt“ - ExperimentExperiment

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LiteraturangabenLiteraturangaben J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 38 (2005) S727–S740

Attosecond physics: facing the wave–particle duality, Markus Drescher and Ferenc Krausz

T. Brabec and F. Krausz: Intense few-cycle laser fields Institut für Photonik, Technische Universität Wien

Harm Geert Muller, Armin Scrinzi Attosecond Pulses: Generation, Detection Harm Geert Muller, Armin Scrinzi Attosecond Pulses: Generation, Detection and Applicationsand Applications

S. Witte, Th. Zinkstok, W. Ubachs, W. Hogervorst, K. Eijkema: Deep S. Witte, Th. Zinkstok, W. Ubachs, W. Hogervorst, K. Eijkema: Deep Ultraviolet Metrology with Ultrashort Laser PulsesUltraviolet Metrology with Ultrashort Laser Pulses

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ENDE ENDE