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Nichtlineare Optik Vorlesung - ZusammenfassungProf. Meiners SS 1998

Inhalt

1. GRUNDLAGEN (DER LINEAREN KRISTALLOPTIK) ________________________21.1 Wellenausbreitung in anisotropen Medien......................................................................................................................... 21.2 Indexellipsoid (Indikatrix)...................................................................................................................................................... 51.3 Optische Kristallklassen.......................................................................................................................................................... 6

1.4 Doppelbrechung an einer ebenen Grenzfläche.................................................................................................................. 71.5 Jones-Formalismus ................................................................................................................................................................... 9

1.5.1 Darstellung für polarisierte elektro-magnetische Wellen ............................................................................................. 91.5.2 Matrixformalismus .............................................................................................................................................................. 11Lyot-Öhman Filter......................................................................................................................................................................... 14

2. AUSBREITUNG ELEKTRO-MAGNETISCHER WELLEN IN NICHTLINEARENMEDIEN______________________________________________________________142.1 Maxwell-Gleichungen............................................................................................................................................................... 14

2.2 Zusammenhang zwischen Polarisierung des Mediums und der elektrischen Feldstärke..................................... 152.2.1 Grundgleichungen ............................................................................................................................................................... 152.2.2 Lineare Polarisation............................................................................................................................................................. 162.2.3 Nichtlineare Polarisierung.................................................................................................................................................. 162.2.4 Suszeptibilitäten als Funktion der Frequenz.................................................................................................................... 16

2.3 Welleausbreitung in nichtlinearen Medien......................................................................................................................... 202.3.1 Grundlagen............................................................................................................................................................................ 202.3.2 Monochromatische ebene Wellen..................................................................................................................................... 20

3. ERZEUGUNG VON HARMONISCHEN, SUMMEN- UND DIFFERENZFREQUENZEN;PARAMETRISCHE VERSTÄRKUNG UND OSZILLATION ______________________223.1 Wechselwirkung bei 2 Wellen (SHG)................................................................................................................................... 223.2 Realisierung des Phasematching bei anisotropen Medien.............................................................................................. 24

3.3 Wechselwirkung von 3 Wellen............................................................................................................................................... 253.3.1 Grundgleichungen ............................................................................................................................................................... 253.3.2 Summen- und Differenzfrequenzen.................................................................................................................................. 253.3.3 Parametrische Verstärkung / Oszillation.......................................................................................................................... 27

3.4 Erzeugung der 3. Harmonischen(THG).............................................................................................................................. 27

4 DISKUSSION SPEZIELLE NICHTLINEARER PROZESSE_____________________284.1 Optische Phasenkonjugation .................................................................................................................................................. 284.2 Selbstfokussierung von Licht.................................................................................................................................................. 344.3 Optische Bistabilität.................................................................................................................................................................. 35

4.4 Kopplung von 2 Strahlen......................................................................................................................................................... 364.5 Pulsausbreitung und optische Solitonen.............................................................................................................................. 37

5. NICHTLINEARE STREUPROZESSE _____________________________________385.1 Überblick über Streuprozesse Licht-Materie.................................................................................................................... 385.2 Stimulierte Streuprozesse....................................................................................................................................................... 40

5.2.1 Stimulierte Brillouin-Streuung.......................................................................................................................................... 405.2.2 Stimulierte Raman-Streuung.............................................................................................................................................. 405.2.3 CARS - Coherent Antistokes Raman Spectroscopy...................................................................................................... 41

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0. Einleitungnichtlineare Optik ist: WW el.-mag. Strahlung bei hohen Feldstärken (bzw. hohen Photonendichte) mit Materie

nichtlineare Phänomene• Multiphotonen-Absorption (+/– Emission)• Erzeugung von harmonischen, Summen und Differenzfrequenzen• Parametrische Prozesse• stimulierte Streuprozesse• feldstärkeabhängige optische Materialeigenschaften (z.B. des Absorptionskoeffizeinten)• Sättigungsphänomene• optische Bistabilität• Phasenkonjugation

Anwendungen• Lasertechnologie• Laserspektroskopie• Photochemie• Materialbearbeitung

1. Grundlagen (der linearen Kristalloptik)

1.1 Wellenausbreitung in anisotropen MedienMaxwell-Gleichungen, wobei χ und µ im allgemeinen Tensoren sind.Spezialisierung: Medium ist elektrisch nichtleitend : j=0und magnetische isotrop ⇒ µ ist skalar

Wellengleichung: [ ] ( ) 2

22

tE

EEE∂∂

µε−=∇−⋅∇∇=×∇×∇r

rr

Isotropes Medium ⇒ 0=⋅∇ Er

, µ=µ0, ( )χ+ε=εε=ε 100 r

⇒ 2

2

02

tE

E∂∂

εµ−=∇r

r

skalare eindim. Beschreibung:

2

2

22

2

002

2

tE

ctE

zE r

r ∂∂ε

=∂∂

εεµ=∂∂

mit 1200 =εµ c

Ansatz: ( ) ( )kztieEtzE −ω= 0,

⇒ 2

22

ck r

ωε= Dispersionsrelation

Phasengeschwindigkeit: ε

=ω

=c

kvPhase

Brechungsindex ε==Phasevc

n

⇒ c

nkω

=

allgemeiner Fall: anisotropes Medium

ε ist Tensor 2. Stufe: jiji ED ε=bei verlustfreien Medien ist der Tensor symmetrisch

Hauptachsentransformation:

3

Es gibt ein Koordinatensystem, bei dem ε diagonal ist:hier gilt dann:Dx=εxEx

Dy=εy Ey

Dz=εzEzdie so ausgezeichneten Achsen heißen "dielektrische Hauptachsen"

Ansatz: Proportionalität der Wellengrößen zu ( )rktierr

⋅−ω

Ausbreitung der Welle in k-Richtung.k, D und H sind wechselseitig zueinander senkrecht

Energiefluß erfolgt nicht mehr in der Wellennormalen kr

nicht parallel zu HErr

× (Poynting-Vektor(=Energiefluß)(?))

Determinante der Ergebenden Matrix muß Null seinwas i.a. eine Gleichung für eine 3-dimensionale Fläche ergibt (Normalenfläche), die aus zwei ineinanderliegendenSchalen besteht, die i.a. vier Punkte gemeinsam haben.Die beiden geraden Linien, die durch den Ursprung und diese Punkte gehen heißen optische Achsen.⇒ in einer Ausbreitungsrichtung gibt es i.a. zwei Werte für kdiese korrespondieren zu zwei verschiedenen Phasengeschwindigkeiten der Wellen in diese Richtungen

4

Kurzversion:Maxwellgleichungen mit Tesnoren für anisotrope MedienAnsatz: ebene Welle⇒ k und E stehen nicht mehr senkrecht aufeinander, wie beim isotropen Mediumzu jeder Ausbreitungsrichtung gibt es zwei verschiedene Wellen; zwei verschiedene Beträge des k-Vektors, d.h.Doppelbrechung---1. Wellenausbreitung in einer dielektrischen Hauptachse

a) c

nk zxω

= mit zz cn µε= analog zur Maxwell-Beziehung

b) c

nk yxω

= mit yy cn µε= und xx cn µε= (Doppelbrechend ???????, würde sagen JA)

2. Wellenausbreitung in einer dielektrischen Hauptebenena) Kreis in ky, kz-Ebene mit Radius nxω/cb) Ellipse in gleicher Ebene mit Halbachsen in z-Richtung: nzω/c in y-Richtung: nyω/cDie optischen Achsen liegen immer in einer der dielektrischen Hauptebenen!Und zwar in der mit k i=0, wobei nm<ni<nn

3. Wellenausbreitung in einem optisch einachsigen Kristallhier ist: εx=εy≠εzEs ist nur eine optische Achse vorhanden mit einer Rotationssymmetrie um diese Achse⇒ kx und ky treten symmetrsich aufAchtung: Man darf nicht kx=ky setzen, da man damit die Richtungen einschränken würde.a) Kugel im k-Raum mit Radius nx=ω/c Def.: no=nx : ordentlicher Strahl der Brechungsindex ist unabhängig von der Richtungb) Rotationsellipsoid um z-Achse Def.: ne=nz : außerordentlicher Strahlpositiv einachsige Kristalle: ne > nonegativ einachsige Kristalle: ne < no

zurück zum allgemeinen FallWelche Richtung haben die zugehörigen Feldvektoren?

Für die zwei unterschiedlichen Beträge k bei gleichem Einheitsvektor, d.h. gleicher Ausbreitungsrichtung,gehören i.a. zwei verschiedene Richtungen von E, d.h. verschiedene Polarisation.Es sind also zwei verschiedene Polarisationsrichtungen ausgezeichnet.Ein anfänglich linearer Polarisierungszustand in einer der beiden ausgezeichenten Polarisierungs-Richtungenverändert sich bei der Ausbreitung nicht. Ein beliebig augerichteter Strahl wird i.a. elliptisch polarisiert sein.

5

Eigenschaften:

1. 21 DDrr

⊥

2. 21 EErr

⊥ nur bei isotropen und optisch einachsigen Medien, d.h. nur in diesen kann stellvertretend für D der

E_Vektor verwendet werden

3. 21 DErr

⊥ und 12 DErr

⊥

1.2 Indexellipsoid (Indikatrix)bislang haben wie den E-Vektor betrachtet → Normalenfläche im k-Raumnun betrachten wir den D-Vektor → Indexellipsoid im D-Raum

Vorschrift zum Auffinden der möglichen Richtungen des D-Vektors, sowie des Brechungsindexes bei VorgegebenerRausbreitungsrichtung s. (Vgl. Grafik unten)

Man brinnge die Ebende senkrecht zu s durch den Koordinatenursprung mit dem Indexellipsoid zum Schnitt. DieSchnittfigur ist eine Ellipse. Die Lage der Hauptachsen (d.h. deren Richtungen) geben die Richtungen von D an. (Dschwingt in Richtung A oder B hin und her.) D1 ⊥ D2Die Längen der Halbachsen sind die zugehörigen Brechungsindizes n1 bzw. n2, welche sich auch als Lösung der sog.Fresnelschen-Gleichung ergeben.

6

1.3 Optische Kristallklassen

1. optisch isotropKristalle mit drei gleichwertigen aufeinander senkrechten Symmetrieachsenkubisches SystemBeispeile: NaCl, GaAs, Diamand, CdTe, Fluorite

2. optisch einachsigKristalle mit einer ausgezeichneten kristallographischen Symmetrieachsetrigonal, tetragonal, hexagonalBeispiele:positiv einachsig: Eis, Quartz, Zirkon, BeOnegativ einachsig: ADP, KDP, Beryl, Calcite, Turmalin

3. optisch zweiachsigKristalle ohne ausgezeichnete kristallographische Richtungrhombisch, triklin, monoklinAlle drei Hauptdielektrizitätskonstanten sind verschieden.Das Indexellipsoid ist ein allgemeines 3-Achsiges Ellipsoidd.h. es gibt zwei Kreisschnitte durch den Koordinatenursprungd.h. es gibt zwei optische Achsen.Beispiele: Gips, Fedspat, Topas, YAlO3(YAG?) dieses jedoch mit nur geringen Unterschieden bei den Achesn

7

1.4 Doppelbrechung an einer ebenen Grenzfläche

Brechungsgesetz:1. gebrochene Strahlen verlaufen in der Einfallsebene2. n⋅sin θ = const. und k ⋅sin θ = const.

k0⋅sin θ0 = k1⋅sin θ1 = k2⋅sin θ2

8

alles Rotationssymmetrisch um die c-Achse:

PolarisationsprismenNikol'sches Prisma ("historischer Dinosaurier"):

Kalkspat, trigonal,Rhomboeder mit Längenverhältnis 1:3Nachteil: Polarisation ist nicht gleichmäßig über das gesamte Gesichtsfeldhohe Reflexionsverluste

Glan Prisma:

Quartz Doppelprisma zur Aufspaltung der beiden Polarisationsrichtungen:

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Konische Refraktion:bei diesem Winkel ist im Auftreffpunkt das Problem entartet und es hat zwei Lösungen

1.5 Jones-Formalismus

1.5.1 Darstellung für polarisierte elektro-magnetische WellenEs ist allgemein üblich E zu betrachten. Dies macht bei isotropen Medien Sinn. Bei anisotropen Medien betrachtet manjedoch besser D statt E. Daher die E's im folgenden durch D's ersetzt denken.

( ) ( )[ ]kztieAtzE −ω⋅=rrr

Re, mit A : komplexer Vektor in der xy-Ebene

Auf welcher Kurve liegt die " Vektorspitze" in der xy-Ebene?( )xxx kztAE δ+−ω⋅= cos Ax : reell, >0

( )yyy kztAE δ+−ω⋅= cos

mit xx i

xxi

xx eAeeAeA δδ ⋅⋅+⋅⋅=rrr

und δ=δy–δx

Haben beide Halbachsen (HA) gleichen Wert, so liegt zirkular polarisiertes Licht vor.Ist eine der beiden Halbachsen identisch 0, so hat man linear polarisiertes Licht.

Umlaufsinn für E-Vektor:Beobachter schaut der Welle entgegen:sin δ > 0 : im Uhrzeigersinnsin δ > 0 : entgegen UhrzeigersinnSonderfälle:

10

δ=0 : linear polarisiertδ=±π/2 und Ax=Ay : zirkular polarisiert

Jones-Vektor :

= δ

δ

y

x

iy

ix

eAeA

Jr

⇒ ( ) ( )[ ]kztixx eJtzE −ω⋅= Re, und Ey analog

Oft ist man nur am Polarisationszustand interessiert und nicht an den Amplituden:

Dann verwendet man normierte Jones-Vektoren. Dann gilt: 1*rrrr

=⋅ JJ

Beispiele:1. linear polarisiertes Licht mit E unter Winkel ψ zur x-Achse:

ψψ

=sincos

Jr

2. orthogonal dazu: ψ → ψ + π/2

ψψ−

=cossin

Jr

3. linear polarisiert parallel zur x-Achse:

==

01

:xJr

analog bei parallel zu y-Achse

4. a) rechts-zirkular:

−

=i

R1

21

:ˆ

b) links--zirkular:

=

iL

1

21

:ˆ

R und L sind zueinander orthogonal, wie die beiden aus 3. Punkt

Ein beliebiger Polarisationszustand kann dargestellt werden durch Superposition zweier beliebiger zueinanderorthogonaler Polarisationszustände.

speziell: ( )yixR ˆˆ2

1ˆ −= ( )yixL ˆˆ2

1ˆ +=

( )LRx ˆˆ2

1ˆ −= ( )LRy ˆˆ2

1ˆ +=

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1.5.2 MatrixformalismusPolarisationszustand: Jones-VektorBauelement: 2x2-MatrixAusgangszustand=Matrix*Einagangszustandmehrere Bauelemente: Matritzenmultiplikation

Rotationsmatrix: ( )

ψψψ−ψ

=ψcossinsincos

R

Beispiel: doppelbrechende Kristallplatte (Verzögerungspaltte)Stahl in z-Richtung treffe senkrecht auf PlatteVor dem Eintritt in den Kristall:

Jones-Vektor:

=

y

x

VV

Vr

Vx, Vy : komplex; x und y sind im Labor vorgegeben

Im Kristall: 2 Eigenmoden Vf und Vs für "fast" und "slow"

Der Strahl läuft nach eindringen in die Platte weiterhin die z-Achse entlang, die senkrecht zueinanderstehenden Polarisationsrichtungen laufen i.a. jedoch mit unterschiedlciher Phasengeschwindigkeit (slow undfast) weiter in die Platte hinein.

Die Kristallplatte der Länge l ändert die Phasen der Eigenmoden unterschiedlich:Def.: Phasenverzögerung gegeneinander: Γ=(ns–nf) ⋅l⋅ω/cDef.: mittlere Phasenverzögerung: Φ=1/2(ns+nf) ⋅l⋅ω/c

=

=

Γ

Γ−Φ−

f

s

W

i

ii

f

s

VV

ee

eVV

44 344 210:

2/

2/

00

''

Der Vorfaktor ist uninteressant, wenn man nicht z.B. ein Interferrometer betrachtet

Zusammen:Drehung beim Eintritt, Pasenverschiebung, Drehung beim Austritt:

( ) ( )

⋅Ψ⋅⋅Ψ−=

=y

x

Wy

x

VV

RWRVV

444 3444 21:

0''

W=W(ψ,Γ) ist unitär: W+W=1Die Wirkung der Kristallplatte wird also durch eine unitäre 2x2-Matrix beschrieben. Bestimmte physikalischeEigenschaften bleiben wegen der Unitärität invariant: Amplitude, Orthogonalität von zwei Jones-Vektoren.

12

Weitere Beispiele1. Polarisation

a) parallel zur x-Achse:

321xP

ieP

:

0 0001

=

φ

=

b) parallel zur y-Achse:

321yP

ieP

:

0 1000

=

φ

=

c) beliebiger Winkel zur x-Achse: ( ) ( )ψ⋅⋅ψ−= RPRP 0

2. Halbwellenplatte: Γ=πa) Sonderfall: ψ=45°

( ) ( )

−

−=

−

⋅

−⋅

−=ψ⋅⋅ψ−=

00

1111

00

1111

21

0 ii

ii

RWRW

Praktische Anwendung:

=

10

V linear polarisiert in y-Richtung

⋅−=

−=

01

0' i

iV Ergebnis polarisiert in x-Richtung

b) ψ beliebigErgebnis: Drehung der Polarisationsebene um 2ψ

3. Viertelwellenplatte Γ=π/2,

−

−=

11

21

ii

W

Angewandt auf

=

10

V linear polarisiert in y-Richtung ergibt

−=

iiV

1

21

'

d.h. Phasenverschoben bei gleicher Amlitude, linkszirkular polarisiet

13

4. Doppelbrechende Platte der Dicke d zwischen zwei parallel ausgerichteten PolarisatorenWelche Intensität wird durchgelassen?speziell: 45°, optisch einachsig, einfallendes Licht unpolarisiert

14

ne und no sind im allgemeinen unterschiedlich stark abhängig von Temperatur bzw. E-Feld. d.h. durch geeignetesE-Feld kann die Kurve licht nach rechts oder links verschoben werden

Lyot-Öhman Filter

In der Solarphysik wird die Verteilung von Wasserstoff durch Photoaufnahmen bei der Hα-Linie (λ=656,3nm)vorgenommen. Um den Signal-Rausch-Abstand zu verbessen ist ein Filter extrem enger bandweite von ca. 0,1nmnotwendig. Der von Lyot und Öhman entwickelte Polarisationsfilter besteht aus einem Satz von doppelbrechendenPlatten, die je von Parallel-Polarisatoren getrennt sind. Dir Plattendicke steigt in geometrischer Folge, also d, 2d, 4d,8d,.... Alle Platten sind im Winkel von 45° angeordnet.Lyot-Filter haben wesentlich schärfere Transmissionsmaxima wie Filter auf Basis von Vielstrahlinterferenz.Der Abstand der Maxima ist alleine durch die dünnste Platte gegeben:

( )oe nndc−

ν∆ ~

Die Transmissions-Bandbreite (volle Halbwertsbreite) ist alleine durch die dickste Platte gegeben:

( )oeN nnd

c−

ν∆2

~2/1 mit N : Anzahl Platten

Die Finesse des System ist NF 2~2/1ν∆

ν∆=

Alternativ kann man bei gleichen Dicken auch die Orientierung der slow-Achse leicht verändern (Scholz-Filter).

2. Ausbreitung elektro-magnetischer Wellen in nichtlinearen Medien

2.1 Maxwell-Gleichungen

(1a) jDt

Hrrr

+∂∂

=×∇

(1b) tB

E∂∂

−=×∇r

r

(1c) ρ=⋅∇ Dr

15

(1d) 0=⋅∇ Br

Materialgleichungen:

(2a) PEDrrr

+ε= 0 P : Polarisierung

(2b) ( )MBHrrr

−µ

=0

1M : Magnetisierung

Wellengleichung für Vakuum: ρ=0, j=0, P=0, M=0

(3a) 2

2

22 1

tE

cE

∂∂

=∇r

r

(3b) 2

2

22 1

tH

cH

∂∂

=∇r

r

mit (4) 2001c

=µε

(5a) Energie: ( )∫ µ+ε= 20

20)( 2

1HEdVH Hamilton

(5b) Impuls: ∫ ×= HEdVc

Grr

2

1

spezielles Medium:a) unmagnetisch: M=0 (6a)b) keine Ströme: j=0 (6b)c) keine Raumladungen: ρ=0 (6c)

(7a) Dt

Hrr

∂∂

=×∇

(7b) tB

E∂∂

−=×∇r

r

(7c) 0=⋅∇ Dr

(7d) 0=⋅∇ Br

Materialgleichungen:

(8a) PEDrrr

+ε= 0 Wie ist P von E abhängig?

(8b) ( )MBHrrr

−µ

=0

1

2.2 Zusammenhang zwischen Polarisierung des Mediums und der elektrischenFeldstärkeDie Wechselwirkung elektromagnetischer Strahlung mit Materie wird durch die elektrische Suszeptibilität χbeschrieben. χ verbindet die elektrische Feldstärke E mit der von ihr im Medium induzierten Polarisation P. Gemäß denMaxwellschen-Gleichungen wird dann eine zu P proportionale Welle emitiert. χ ist von den Frequenzen der beteiligtenWellen abhängig, ein entscheidender Umsatnd für die Möglichkeiten Spektroskopie zu betreiben.

In linearen Medien: EPrr

χε= 0

in nichtlinearen Medien: ( ) ( ) ( ) ...3

02

01

0 +χε+χε+χε= γβαβα EEEEEEPrrrrrrr

Da die Nichtlinearität meist erst bei höheren Intensitäten wichtig wird ist es sinnvoll, die Polarisation nach Potenzen derFeldstärke zu entwickeln.χ(n) beschreibt hier also die P-Abhängigkeit von der n-ten Potenz von E.

2.2.1 Grundgleichungen

mikroskopische Betrachtung ohne Feld: " Gleichgewichts-Polarisierung" ( )0Pr

(oben steht die Ordnung)

16

Elektrisches Feld erzeugt Abweichung von P(0)

Diese Abweichungen sind:• nichtlinear in E• nichtmomentan (Vorgeschichte des Mediums, Relaxationen, -zeit) : zeitliche Charakterisierung• nichtlokal (Auswirkung auf Nachbarschaft)

Unter sehr allgemeinen Voraussetzungen gilt: P(r ,t)= P(0)(r,t) + Summen( f(κn,En) )Mit κ : Materialeigenschaft Suszeptibilitätstensor n+1-ter Stufe

Die Konvergenz ist von κ und E abhängig.Gute Konvergenz bei hinreichend kleinen E:E < inneratomare Stärke des E-Feldes, die das Elektron auf seiner 1. Bohrschen Bahn spürt ≈5*1011 V/m(Die Felder sollen natürlich schon so stark sein, daß man noch nennenswerte nichtlineare Effekte hat.)

Die Gleichgewichtspolarisierung P(0)(r,t) soll im folgenden vernachlässigt werden. Sie spiegelt die räumlicheAnordnung der Atome wieder. Die zeiltiche Abhängigkeit (Fluktuationen) mitteln sich statistisch heraus. Daher spieltP(0)(r,t) keine entscheidende Rolle für die Ausbreitung des Lichtes, weshalb man es vernachlässigt.

Eingangssignal: EAusgangssignal: P(0)(r,t)⇒ Pulsantwortfunktion (hier: lineare response-Funktion)Enthält (noch) Memory-Effekte und Nichtlokalität, d.h. räumliche und zeitliche Nachbarschaft geht ein

Typische Skalen:Zeit: Relaxationszeit für eine lokale StörungRaum: Ausbreitungslänge während der Relaxationszeit

meistens realistischer Sonderfall:Ausbreitungslänge << Wellenlänge λDann ist der Zusammenhang zwischen E und P ein lokaler.

(11b) ( )( ) ( )( ) ( )∫

∞

τ−τκτε=0

11

101 tEdtP

rrrr

2.2.2 Lineare Polarisation

????

2.2.3 Nichtlineare Polarisierung

nur lokaler Zusammenhang wird betrachtet,zunächst 2. Ordnung: P(2)(r,t), ergibt nichtlineare Response-Funktion

Für allgemein n-te Ornung gilt: intrinsische (materialunabhängige) Permutationssymmetrie:

( ) ( )nn

jjjinn

jjji nnP τττκ=τττκ ,...,,..., 21

)(...,21

)(..., 2121

mit P : Permutations-Operator

Was sagen die tau und deren Reihenfolge???

2.2.4 Suszeptibilitäten als Funktion der Frequenz

nur lokaler Zusammenhang betrachtet→ Suszeptibilität hängt nur von der Frequenz ab und nicht auch vom Wellenvektor

2.2.4.1 Suszeptibilität 1. Ordnung

17

Fourier-Trafo aus (11b) bilden: ( ) ( )( ) ( )νννκε=ν EP(r(rr(r

;10

Zusammenhang zwischen Suszeptibilität und Dielektrizitätskonstante.Zerlegung von E(t) bzw. P(t) in positive und negative Frequenzanteile.E(t) bzw. P(t) müssen reell sein.

experimentelle Situationdas elektrische Feld möge "langsam" veränderlich sein...Bei zeitliche kurzen Pulsen erhält man großes Frequenzspektrum.Je kürzer, desto breiter das SpektrumBei Dispersion laufen die einzelnen Frequenzanteile mit unterschiedlichen Phasengeschwindigkeiten, was bedeutendwird, wenn wie in Lichtleiter die Laufstrecke lang wird oder die Dispersion besonders groß ist.

2.2.4.2 Nichtlineare Suszeptibilität (in der Frequenzdarstellung)

zunächst 2. Ordnung...n-ter Ordnung:Es gibt auch eine Indexfrequenzsymmetrie (folgt aus der intrinsischen Permutationssymmetrie (s.o.)):

( ) ( )nn

jjjinn

jjji nnP ννννκ=ννννκ ,...,,,...,, 21

)(...,21

)(..., 2121

((

2.2.4.3 Suszeptibilität 2. Ordnung bei monochromatischen Feldern

Motivation: SHG, Summenfrequenzen, DifferenzfrequenzAnsatz für Welle:

( ) ( )∑=

πν−− +ν=L

l

il cceEtE l

1

2

21 )rr

mit L : Zahl der Wellen mit unterschiedlichen Frequenzen, die überlappt werdencc : konjugiert komplexes des vorangegangenen

( )lE ν−)r

: verschiedene Amplituden der monochromatischen Wellen

Beispiel: Überlagerung von zwei (⇒ L=2) monochromatischen Wellen mit den Frequenzen ν' und ν'' (beide > 0)Dabei entstehen 5 verschiedene Frequenzen:ν=0, 2ν ', 2ν '', ν'+ν '', |ν'–ν''|ν=0 nennt man dabei optische Gleichrichtung.

Wie sehen die Amplituden zu diesen Frequenzen aus?

( ) ( ) ...02 =P)r

Die Polarisation bei der Frequenz ν=0 ist zeitlich konstant und hebt die (schwingende) Polarisierungder anderen Frequenzen um einen festen Offset an und hat daher keinerlei Einfluß eine durch diePolarisierung ausgesandte Welle. Daher ist ν=0 aus rein optischer Sicht eigentlich uninteressant.

( )( ) ...21

'22 =νP)r

Frequenzverdopplung

( )( ) ...21

''22 =νP)r

Frequenzverdopplung

( )( ) ...1'''2 ⋅=ν+νP)r

Faktor 1, weil 2 Kombinationsmglk.en ν '+ν '' und ν''+ν' (Summenfrequenzbildung)

( )( ) ...1'''2 ⋅=ν−νP)r

ebenfalls Faktor 1, Möglichkeiten: |ν'–ν''| und |ν''–ν'| (Differenzfrequenzbildung)

Sonderfall: Pockelseffekt: (linearer elektro-optischerEffekt)Rechnet man den Formalismus von vorne beginnend neu mit einem zusätzlichen äußeren E-Feld, so gibt esauch einen schwingenden Anteil bei der Frequenz ν=0

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Def.: ( ) ( )( )

( )( )',';'2

',';'221

',';'2

2

2

νννχ=

ν−ν−ν−κ=ννν

ijk

ijkild ( dies hat max. 18 unabh. Tensorkomponenten

wobei weitere "Kontraktion der Indizes" von d, κ bzw. χ:

l 1 2 3 4 5 6jk xx yy zz zy

zyzxxz

xyyx

Die Umindizierung ist völlig willkürlich und nur Definitionssache.Anstelle der κ werden bei der SHG also die dmn verwendet.Wenn die Dispersion vernachlässigbar ist, kann für ν1≠ν2 ebenfalls dmn verwendet werden.(nach Hr. Meiners dafürhalten währe es konsistenter und wünschenswerter alles mit den κ zu schreiben. In der Literaturdindet man jedoch fast ausnahmslos die d- und χ-Schreibweise.)

Def.: effektive nichtlineare SuszeptibilitätenVoraussetzung: spezielle feste Situation/Geometrie⇒ Polarisationsrichtungen von E vorgegeben.

⇒ χ(2) kann durch skalare Größe ( )2~χ oder d~

charakterisiert werden.( )( ) ( ) ( ) ( ) ( ) ( ) ( ) ( )2121

213

212 1,;,;

~jkkjik

ilili eeeeded +⋅δ−⋅ννν=ννν ∑

2.2.4.4 Räumliche Symmetrie der Suszeptibilität

Folgt aus Symmetrie des Mediums auch Symmetrie von χ(n) ?• Welche Komponenten sind Null?• Welche sind einander gleich?• Welche sind einander gleich bis auf das Vorzeichen?

Dies erhält man darüber, daß die Symmetrieoperationen S des betrachteten Mediums mitKoordinatentransformationen θ (Rotation, Inversion, Rotation+Inversion) identifiziert werden können.

Folgerungen:Materialien mit Inversionssymmetrie:

( ) ( ) ( )ngab

nngab ...

1... 1 χ−=χ +

Erinnerung: n-Ordnung: Tensor (n+1)-ter Stufe

d.h. ist n gerade, so ist das nur erfüllt, wenn das entsprechende χ-Element Null ist.⇒ Für Materialien mit Inversionssymmetrienen sind die nichtlinearen Suszeptibilitäten gerader Ordnung sindNull (Gase und Flüssigkeiten)⇒ keine Erzeugung der 2. harmonischen möglich (jeoch höhere ungerade Ordnungen)⇒ Pockelseffekt tritt nicht auf!Bemerkung: Bei Gasen und Flüssigkeiten ist die Inversionssymmetrie an den Grenzflächen gestört und kann dadurchdurchaus einen Effekt zeigen.

19

Kristallklasse m24In diese Klasse fallen z.B. KDP und ADP.Symmetrieelemente:• 3 C2-Achsen (x,y,z)• 2 Spiegelebenen, enthalten z-Achse, schneiden x- und y-Achse jeweil unter 45°

Reflexion an den Spiegelebenen vertauscht x und y⇒ xzy=yzx, xyz=yxz, zxy=zyx⇒ 3 unabhängige Komponenten

• Rotation ⇒ alle Tensorkomponenten mit zwei gleichen Indizes sind Null

SHG: d14 : xzy=xyz, d25 : yzx=yxz, d36 : zxy=zyxd.h. nur 3 von 18 Komponenten bei dil sind ungleich NullAus der Reflexionsbedingung folgt: d14=d25d.h. nur zwei Komponenten sind unabhängig

Diese Klasse hat für die dil-Matrix drei von Null verschiedene Elemente und zwei tatsächlich unabgängige Werte

Kleinman's Symmetie-Beziehung (Approximation):Voraussetzungen:1. verlustfreies Medium2. keine Dispersion im betrachteten Frequenzbereich

( )( ) ( ) ( ) ( )( )2132

2132

2132 ,;,;,; νννχ=νννχ=νννχ kijjikijk

Hier wird erstmalig auch der erste Index in die Vertauschung einbezogen.Invarianz von χ(2) gegenüber beliebiger Vertauschung der Indizes (dies verringert Fallweise je nach Kristallklassenochmals die zahl der unabhängigen Komponenten

20

2.3 Welleausbreitung in nichtlinearen Medien

2.3.1 Grundlagen

Maxwell: Dt

Hrr

∂∂

=×∇ (ohne j)

Materialgleichung: NLL PPEPEDrrrrrr

++ε=+ε= 00 (L : linear, NL : nichtlinear)

⇒ NLL Pt

Pt

Et

Hrrrr

∂∂

ε+∂∂

ε+∂∂

ε=×∇ 000 (richtig??? mit ε0 vor den Ps ???)

analog: für die weiteren Maxwell-Gleichungen

⇒ Wellengleichung: ( )

( )NLL

Vakuum

PPtt

Ec

Err

rr

+∂∂

µ−=∂∂

+×∇×∇ 2

2

02

2

2

1

Dies ist eine Integrodifferential-Gleichung für E(r,t)Die Lösung hat Anfangsbedingungen und Randbedingungen des Problems zu berücksichtigenLösungsmethode:

Fouriertransformation (günstig bei kurzen Pulsen) oderAnsatz für monochromatische Wellen (quasistationäre Zustände)

Wir wählen hier die zweite Methode

2.3.2 Monochromatische ebene Wellen

Superpositionsansatz

(60a) ( ) ( )∑=µ

ω−µ +ω= µ

ati

Amplitude

ccerEtrE1

,21

,43421

r)rrrmit a : Gesamtzahl der Wellen, die man einstrahlt

Man muß unterscheiden zwischen den reingesteckten Frequenzen ωµ und den im nichtlinaren Fall zusätzlichenFrequenzen ων.(60a)+(60b)+(60c) einsetzen in Welllengleichung (59)

Eine stationäre Lösung erfordert die Gültigkeit von folgender Gleichung (63) für jede Frequenz ωµ ⇒ System vongekoppelten Integro-Differentialgleichungen statt Integralgleichung (59)(63) (ist zu lang, um sie einzutippen oder sie sich zu merken...)

Vereinfachung: langsam veränderliche Amplitude

Die zweiten Ableitungen in der Differentialgleichung können gegenüber den ersten Ableitungen vernachlässigt werden,was sozusagen äquivalent zu langsam veränderlichen Amplituden ist.

...

(70) ( ) rkiezEz

r⋅∆

µ

→

⋅=ω∂∂

...,

Das letzte ist der entscheidende Faktor:

Ist ∆k=0, so folgt 1=⋅∆→

rkier

⇒ einfache LösungIst ∆k≠0 ⇒ oszillierendes Verhalten

µ=λ

λ

→

−

=∆ ∑ kkk

n rr

1

phase mismatch : Phasenfehlanpassung des Wellenvektors

(auch: momentum mismatch oder wavevektor mismatch)

21

Interpretation:k-Vektoren : ImpulsFür Impulserhaltung müßte ∆k gleich Null sein.

Entstehen bei eingestrahlter Welle ω eine Welle mit 2ω und ist der Brechungsindex für beide gleich groß, so bewegensie sich parallel und die entstehenden Wellen interferieren konstruktiv (∆k=0).Haben sie unterschiedlichen Brechungsindex interferrieren die entstehnden Wellen destruktiv (∆k≠0), da dieentstehenden Wellen nicht fortlaufend phasengleich sind

1. ∆k ist i.a. komplex

lineare Absorbtion (deswegen variiert die Amplitude ( )zE ,µω)r

)

Umverteilung der Energie zwischen den verschiedenen ωµ

2. Unabhängigkeit der Amplituden von x,y nur bei ∆kx=∆ky=0i.a. kann man sich bei der Betrachtung des ∆k-Vektor auf die z-Komponente beschränken (d.h.Ausbreitungsrichtung)

3. Zwei Polarisationsrichtungen bei jedem ωµ!Die verschiedenen Polarisationsrichtungen können auch miteinander verkoppelt sein.

Lösung von (70) für kleine NichtlinearitätenDie Feldamplituden sind vorgegeben : "approximation of given fields"Dies kann man näherungsweise machen, wenn diese so klein gewählt werden, daß ihr Einfluß vernachlässigtwerden kann.

[...]Interpretation: Material ohne lineare Absorption⇒ ∆kz reell

⇒ zki ze ∆ läßt sich als Sinus schreiben

(74) ( ) ( ) ( )( ) ( )( )

2

202

10

22

2121

sin...

~~,

∆

∆⋅ω⋅⋅ω⋅χ=ωµ

z

z

nn

k

zkEEzE

22

1. Fall: ∆kz=0Amplitude nimmt proprotional zu z zu!Sobald die Energie die die Welle erhält, den signifikant zu lasten der Eingestrahlten Wellen geht, denensie je entzogen wird), gilt die Proportionalität nicht mehr, da die eingestrahlten Wellen, die eigentlich lautVoraussetzung konstant sind, sich ändern.d.h. die Lösung gilt so lange, wie die Voraussetzung der vorgegebenen konstanten Felder erfüllt ist.

2. Fall: ∆kz≠0periodische Variation der Intensität mit zBeispiel: Quarz,Den Kristall sehr lang zu machen hilft also überhaupt nicht!

Phasenkohärenzlänge: z

c kl

∆π

=

3. Erzeugung von harmonischen, Summen- und Differenzfrequenzen;Parametrische Verstärkung und Oszillation

Wechselwirkung von 2 bzw. 3 WellenHier behinnt die Formel-Zählung von neuem bei (1)

3.1 Wechselwirkung bei 2 Wellen (SHG)ω+ω=2ωVoraussetzungen wie in Kapitel 2.3.2Geometrie wie in Fig 1.11Amplitude variiert langsamverlustfreies Medium

23

[...]

Bemerkungen:1. aus (2a) und (2b) kann der Energiesatz abgeleitet werden (bei verlustfreien Medien!)

hier oft "Manley-Rowe-Beziehung" genannt (Energieerhaltung)2. anisotropes Medium

2 Moden mit unterschiedlichem Betrag k (bzw. Brechungsindex n) und zueinander senkrechten D exestieren(Doppelbrechung) ⇒ Lösung von (2a) und (2b) ist erheblich erschwert

Vereinfachung, um die Lösung etwas angenehmer zu gestalten, keine notwendige Vereinfachung:1. alle Wellenvektoren in z-Reichtung (β=0) → senkrechte Indizierung2. optische einachsiger Kristall mit Achse senkrecht zur z-Richtung3. 2 Polarisationen ausgezeichnet (zueinander senkrecht)

unterschiedliche Phasegeschwindigkeiten: k[1] und k[2] bzw. n [1] und n [2]

ordentlich (x) und außerordentlich (y)k[x]=ko ordentlichk[y]=ke außerordentlich

4. Poynting-Vektor parallel zu k (→ α=0) (Näherung)

⇒ SHG

(3c) [ ]( ) [ ]( ) [ ]( )ω−ω−ω=∆ kji kkkk 2

Polarisationseffekte:im anisotropen Fall hängt bei vorgegebener Ausbreitungsrichtung der Brechungsindex von der Polarisation ab.Es gibt i.a. zwei ausgezeichnete Polarisationsrichtungen welche hier durch [i] mit i=1,2 gekennzeichnet sind.Für diese Richtungen sind die zugehörigen Wellenzahlen durch k[i] gekennzeichnet.

Möglichkeiten:o+o→o bzw. e+e→ee+o→o bzw. e+o→e

24

A. Lösung für Kleinsignal-Näherung⇒ Entkopplung des DGl.-Systems (3b) und Ej und Ek konstant setzten⇒ nur noch eine DGl.⇒ (3a) wird nicht mehr gebraucht

∆k wird im allgemeinen durch die linearen Bechungsindizes ausgedrückt:

cn

kω

=λπ

=2

[...]Im folgenden wird angenommen, daß nur eine Kombination i,j,k zur SHG beiträgt.Nur die mit dem kleinsten mismatch.[...]Die Intensität der erzeugten Welle hängt vom Quadrat der Intensität der Welle ab, die eingestrahlt wird.[...]Wieder periodische Variation mit z, erstes Maximum bei der Phasenkohärenzlänge.

B. Allgemeiner FallLösung möglich, aber verwickelt (selbst Schubert/Wilhelmi, Kap 11.2, geben nur eine Quelle an)Hier nur Sonderfall: perfektes Phase matching ∆k=0, jedoch nicht mehr als Kleinsignalnäherung

[...]Wechselwirkungslänge für SHG:

( )0,1ω

=EQ

lSH 58% der Leistung konvertiert

2*lSH 93% der Leistung konvertiert

3.2 Realisierung des Phasematching bei anisotropen Medien

"Angle Phase Matching"

Typ I: o+o→o | | e+e→eTyp II: e+o→o | | e+o→e(gilt beides auch bei Summen- und Differenzfrequenzbildung)

Besser als Schnitt von Kreis und Ellipse ist eine Berührung der beidenIst gegeben für θm=90°wird genannt: 90° Phasematching "noncritical"

25

3.3 Wechselwirkung von 3 Wellenω3=ω1+ω2

3.3.1 Grundgleichungen

(1a) ( )

( )( ) ( ) ( ) ( )∑ ∆−⋅ωωωωωχ

ωω

=ω

jk

kizkjijki

i ezEzEkci

dzzEd

3,,,;2

,21213

2

3][2

233

(1b) ( ) ( ) ( )2][

1][

3][

3 ω−ω−ω=∆ kji kkkk

(1a) ( )

( )( )( ) ( ) ( )∑ ∆−⋅ωωω−ωωχ

ωω

=ω

jk

kizkjijki

i ezEzEkci

dzzEd

1,,,;2

,2

*3231

2

1][2

211

(1b) ( ) ( ) ( )2][

3][

1][

1 ω−ω−ω=∆ kji kkkk

analog für ω2.

3.3.2 Summen- und Differenzfrequenzen

26

ω1 ± ω2 → ω3

1. Sonderfall:Mit zwei starken Lichtquellen wird eingestrahlt: ω1 + ω2 → ω3 = ω1 + ω2 (Summenfrequenz)kleine Konversionsrate nach ω3Kleinsignalnäherung:

( ) ( ) ( )( )( ) ( ) ( )( )

321213

2

3][2

23

331

10,0,,;2

,0, 3

kieEE

kcizEE kiz

kjijkiii ∆−ωωωωωχ

ωω

−=ω−ω ∆−

Ergebnis: wie bei SHG, außer daß jetzt ω1, ω2 statt ω und Rechnungsergebnis ω3 statt 2ω∆k im Exponenten von e, als Faktor enthalten

2. SonderfallMit zwei starken Lichtquellen bei ω3 und ω2 → ω1 = ω3 – ω2 (Differenzfrequenz)

( ) ( ) ( )( )( ) ( ) ( )( )

12

*3231

2

1][2

21

111

10,0,,;2

0,, 1

kieEE

kciEzE kiz

jjijkiii ∆−ωωω−ωωχ

ωω

−=ω−ω ∆−

3. Sonderfall"up-conversion"starke Lichtquelle bei ω1, schwache Lichtquelle bei ω2

→ Summenfrequenz ω3=ω1+ω2

Anwendung: Detektion von schwer zu detektierender IR-Strahlung durch Konversion ins sichtbareLösung wie bei SHG

Praktisches Beispiel:Bei den meisten Anwendungen ist eine effiziente Summenfrequenz-Bildung gefragt. Dafür sollten eine Reihevon Regeln beachtet werden.1. Wahl eines nichtlinearer Kristall mit geringer Absorption bei allen drei Frequenzen. Er sollte eine

ausreichend große nichtleineare Suzeptibilität χ(2) aufweisen und ein collineares Phasematching erlauben.2. Die Phasematching-Richtungen im Kristall (allgemein in Form eines Kegels (?)) wird durch den bekannten

Brechungsindexes des Kristalls bestimmt.3. Die genaue Phasematching-Richtung mit dem passenden Satz von Polarisationen für die drei Wellen wird

ausgewählt, um die effektive nichtlineare Suzeptibilität zu optimieren.4. Zum Schluß wählt man die Länge des Kristalls passen, um die gewünschten Konversionseffektivität zu

erreichen.

Beispiel KDP:λ1 λ2 λ3

λ 532,0nm 620,0nm 286,3nmno 1,5283 1,5231 1,5757ne,max 1,4822 1,4783 1,5231

ne,max : Maximalwert, über den Winkel veränderbar

27

3.3.3 Parametrische Verstärkung / Oszillationgegeben starke Lichtquelle bei ω3 und Kristall in dem nichtlinearer Effekt 2. Ordnung nennenswert beobachtbar ist.ω1 und ω2 mit ω1

+ ω2 = ω3 werden erzeugtZur Vereinfachung kleiner Konversionsrate (Kleinsignalnäherung)

( ) ( )0,, 33 ω=ω ii EzE[...]Lösung für ∆k=0

Die Verstärkung η für Amplituden: η ~ ( )( ) ( )0,,, 31232 ω⋅ωωωχ iijk E

( ) ( ) ( )zEzE kk η⋅ω=ω cosh0,, 11

( ) ( ) ( )zEizE kj η⋅ω−=ω sinh0,, 12*

(bei ( )3ωE näherungsweise konstant)

signal wave : ( )0,1ωkE = "kleines Signal" (zur Anregegung)

idler wave : ( )0,2ωjE =0

Beim Eindringen ins Medium: Verstärkung von ω1 mit cosh

ω2 : jE muß wegen der Energieerhaltung auch steigen

Das kleine Signal mit ω1 braucht eigentlich nicht eingestrahlt zu werden, denn bei quantenmechanischer Betrachtungkann man sagen, daß ein bißchen (ausreichendes) Rauschen immer vorhanden ist.

Lösung für ∆k≠0:

Verstärkung Q: 2

2

2

∆

−η±=k

Q

d.h. Verstärkung sinktDurch den Teil i ∆k z im Exponenten erhält man eine periodische Variation in z in der Lösung.

Praktische Beispiele zur Realisation siehe in der Vorlesung Laserphysik von Hr. Meiners

3.4 Erzeugung der 3. Harmonischen(THG)

28

nichtlinearer Prozeß 3. Ordnung( )( ) ( ) ( ) ( ) ( ) ( )ω⋅ω⋅ω⋅ωωωωχ=ω EEEP

rrr,,;33 33

bei Inversionssymmetrie möglich (im Gegensatz zum Prozeß der 2. Ordnung)daher auch bei Gasen (und Flüssigkeiten) möglich!Alkalien-Dämpfe: Resonanzlinien ⇒ nA(ω) > nA(3ω)nA(ω) + nB(ω) = nA(3ω) + nB(3ω) !Phasematching! (mit B : Puffergas)

4 Diskussion spezielle nichtlinearer Prozesse

4.1 Optische Phasenkonjugation

Spezielle nichtlineare Spiegel ermöglichen die zeitliche Umkehr optischer Signale und eröffnen weitreichendeAnwendungen bei optischen Abbildungsverfahren und in der Lasertechnik.

Elektromagnetische Wellen können durch Wellenfronten beschrieben werden, also Flächen in Phase schwingenderPunkte innerhalb der Welle. Zeitliche Umkehr bedeutet, die Wellenfront wie bei einem rückwärts betrachteten Filmentgegengesetzt zur ursprünglichen Ausbreitungsrichtung laufen zu lassen. Das entspricht einer Vorzeichenumkehr derPhasendifferenz zwischen allen Punkten der Welle. Mathematisch ausgedrückt ersetzt man die elektrische Feldstärke,die die ursprüngliche Welle beschreibt, durch ihren konjugiert komplexen Wert. Man führt eine Phasenkonjugationdurch.

Für den Spezialfall der durch ebene Wellen beschriebenden Lichtstrahlen in der geometrischen Optik bedeutet diesePhasenkonjugation nur die Änderung der Richtung des Strahls. Dies kann durch Aufstellen eines Spiegels senkrechtzum Strahl erreicht werden.

Die Konjugation allgemeiner Wellenfronten kann nicht auf so einfache Weise erfolgen. Man benötigt Spiegel, die beider Reflexion die komplizierten räumlichen Phasenbeziehungen berücksichtigen: phasenkonjugierende Spiegel.

29

Die wichtigste Eigenschaft eines phasenkonjugierenden Spiegels erkannt man bei Vergleich mit der von einemnormalen Spiegel reflektieren Welle. Grafik 1a

Probleme bei herkömlichen Systemen:• Turbolenzen beeinflussen die Übertragung oprischer Siganle durch die Atmosphäre• in Glasfasern zerlaufen Informationen durch Dispersion• Inhomogenitäten in den Verstärkermedien berhindern die erzeugung von Laserstrahlung mit sauberen

Wellenfronten• bei Verbrennungsvorgängen werden spektroskopische Messungen erschwert, da die zur Detektion benützte

Strahlung durch lokale Brechungsindexschwankungen gestört wird.

Grafik 1b zeigt wie bei einem phasenkonjugierenden Spiegel die Welle in sich zurückreflektiert wird. Dabei wird nichtnur die Divergenz des Strahls rückgängig gemacht, sondern auch die Störungen der Wellenfronten, die beim erstenDurchgang durch die Glasplatte entstanden sind. Das Ergebnis ist eine reflektierte Welle mit den widerhergestelltenursprünglichen Wellenfronten.

Signalwelle: ( ) cceEtrE tiss +⋅= ω−

rrr,

~

Phasenkonjugierte Welle: ( ) cceErtrE tise +⋅⋅= ω−*,

~ rrrr : Reflexionskoeffizient

Um die Bedeutung des Austauschs von Es durch Es* deutlich zu machen ist es hilfreich Es durch folgenden Ausdruck

auszutauschen:rki

sssseAE

rrrr⋅⋅⋅ε=

εs : PolarisationseinheitsvektorAs : langsam veränderliche Amplitudeks : Wellenvektor des einfallenden LichtsDas komplex konjugierte davon ist gegeben durch:

rkisss

seAErrrr

⋅−⋅⋅ε= ***

Dadurch sehen wir, daß die Wirkung eines idealen phasen-konjugierenden Spiegels dreigestaltig ist:1. Der komplexe Polarisationsvektor des einfallenden Lichts wird durch den komplex kunjugierten ersetzt. So bleibt

beispielsweise rechts-zirkular polarisiertes Licht bei der Reflexion rechts-zirkular polarisiert, anstatt wie bei einemnormalen Spiegel zu links-zirkular polarisiertem zu werden.

2. As wird durch As* ersetzt, was impliziert, daß die Wellenfront wie in Bild 6.1.1 (b) zurückgeworfen wird.

3. ks wird durch –ks ersetzt, was zeigt, daß die Welle in die Richtung des Einfalls, also in sich selbst zurückreflektiertwird.

Der Punkt eins wird von realen PC-Spiegeln meist am wenigsten erfüllt, auch wenn z.B. Punkt zwei gleichzeitig sehrgut erfüllt wird.

Wie das phasenkonjugierte Bild entsteht nun im Folgenden:

Methoden zur Phasenkonjugation

Zwei Prozesse weren zurPhasenkonjugation benutzt. Ursprünglich wurde der Effekt zuerst bei der stimuliertenBrillouin-Streuung beobachtet. Für die heutigen Anwendungen ist jedoch die etwas aufendigere entartete Vierwellen-Mischung (Degenerate Four-Wave Mixing, DFWM ) entscheident.Gemeinsam ist beiden Methoden, daß sie durch die nichtlineare Optik beschrieben werden. Eine AnschulicheInterpretation gelingt mit Hilfe von im nichtlinearen Medium induzierten Gittern.Im quantenmechanischen Bild beschreibt χ(3) die Wechselwirkung von drei Photonen, wobei als Resultat ein viertesPhoton emittiert wird. Man spricht deshalb von Vierwellen-Mischung. Die drei Photonen können zu der gleichen Welleoder verschiedenen Wellen unterschiedlicher Frequenzen gehören.

Stimulierte Brillouin Streuung

Unter Brillouin-Streuung versteht man die Streuung von Licht an Schallwellen d.h. Phononen. DieDichteschwankungen rufen eine Änderung der optische Eigenschaften (wie Brechungsindex und Absorption) hervor.Mit einer Schallwelle entsteht ein optisches Gitter, an der z.B. ein Laserstahl gestreut wird. Damit wird auf das Spektumder akustischen Phononen geschlossen.

30

1964 wurde die stimulierte Brillouin-Streuung entdeckt. Sie gehört zu den eindrucksvollsten nichtlinearen Phänomenen.Ein Laserstrahl geringer Intensität vermacg transparente Medien praktisch ohne Schwächung zu durchdringen. FürLeistungen über 1MW tritt am gleichen Medium jedoch eine fast vollständige Reflexion auf. Der Grund ist auch hierdie Streuung an periodischen Dichteschwankungen. Bei der stimulierten Brilouin-Streuung wird dieses Gitter aber nichtdurch bereits vorhandene Schallwellen erzeugt, sondern durch den Laserstrahl selbst.

Wie bei der herkömmlichen Brillouin-Streuung wird der Strahl zunächst an zufälligen Dichtefluktuationengestreut. Dasentgegen der Einfallsrichtung zurückgestreute Licht bildet mit dem ursprünglichen Laserstrahl ein Interferenzmuster.Der Abstand der Intensitätsmaxima und -minima entspricht der halben Laser-Wellenlänge. Es entsteht eine stehendeWelle. In nichtlinearen Medien ändern sich aber mit der Intensität auch die Eigenschaften des Mediums, es wird einGitter induziert. Dessen Gitterkonstante von einer halben Wellenlänge sorgt nun dafür, daß ein weiterer Teil desLaserlichts exakt zurückgestreut wird und durch die Interferenz mit dem einfallenden Strahl das Gitter wiederumverstärkt. Der Prozeß schaukelt sich hoch, bis eine fast vollständige Reflexion des ursprünglichen Strahls eintritt. Dasentstehende Gitter wird auch dynamisch genannt, da es nur für die Dauer des Laserimpulses vorhanden ist und danachdurch Relaxationsprozesse wieder abgebaut wird.

Die phasenkonjugierende Eigenschaft des reflektierten Signals wurde erstmals 1972 nachgewiesen. Ein durch eineaufgerauhte Glasplatte gestörter Strahl wurde wiederhergestellt. Als nichtlineare Medium diente Methan unter einemDruck von 142bar in einem 1m langem Rohr.

Der Vorteil dieses Verfahrens liegt in seiner Einfachheit. Ein entscheidender Nachteil ist jedoch die hohe benötigteLeistung, weshalb das wichtigere Verfahren zur Erzeugung phasenkonjugierter Signale die entartete Vierwellen-Mischung ist. Deren Prinzipien und Anwendungen sollen deshalb etwas genauer dargestellt werden:

Entartete Vierwellen-Mischung (Degernerate Four-Wave Mixing, DFWM)

Die Verwendung des DFWM-Verfahren zur Phasenkonjugation wurde 1977 vorgeschlagen und in den folgenden Jahrenan vielen Instituten untersucht.

Auch der DFWM-Prozeß läßt sich durch Streuung eines Laserstrahls an einem induzierten Gitter anschaulich erkären.Im Gegensatz zur stimulierten Brillouin-Streuung werden hier jedoch drei Strahlen eingestetzt, von denen zwei zueinem Gitter interferieren, an dem dann der dritte gestreut wird. Der Unterschied ist jedoch nicht so Grundsätzlich, wiees auf den ersten Blcik erscheinen mag. Auch bei einem stimulierten Brillouin-Prozeß wechselwirken drei Wellen aufdiese Weise, wobei lediglich der zu streuende und einer der interferierenden Strahlen identisch sind und der zweiteinterferierende mit dem gestreuten übereinstimmt.

Der Name "entartete Vierwellen-Mischung" deutet auf die Besonderheit hin, daß alle vier beteiligten Wellen die gleicheFrequenz haben. In der nichtlinearen Spektrokopie spielen auch viele nichtentartete Vierwellen-Prozesse eine großeRolle, als wichtigster sein die kohärente Antistokes-Ramanstreuung (CARS) erwähnt.

Die Anordnung der Strahlen ist in Abbildung 2 dargestellt.

31

Der Winkel zwischen k0 und k1 wird meist klein gewählt, um einen möglichst großen Überlappungsbereich zu erhalten.Üblicherweise liegen die Intensitäten der beiden Pumpstahlen EP1 und EP2 wesentlich über der des Objektstrahls. DieStreuung von EP2 kann mit der bekannten Braggschen Reflexionsbedingung beschrieben werden.

DFWM-Experimente werden meist gepulsten Lasern durchgeführt, die kurzzeitig hohe Intensitäten aufweisen. Ingegeigenten nichtlinearen Medien ist der Effekt jedoch so strak, daß er auch mit kontinuierlichen Lasern leichtbeobachtbar ist.

Analog zu herkömmlichen Spiegeln definiert man als die Reflektivität als das Verhältnis der Intensitäten von Objektund Siganlstrahl. Das Model der induzierten Gitter zeigt deutlich, wie der Signalstrahl durch Energieübertragung vonden intensiven Pumpstrahlen entsteht. Dadurch kann dessen Intensität die des Objektstrahls sogar noch übersteigen.Dies ist vor allem Mögliche, wenn die ingestrahlte Frequenz gerade einem resonaten Übergang im Medium entspricht.An Natrium-Dampf wurde so ein beispielsweise eine "Reflexionsgrad" von 104% beobachtet.

Da nur eine Frequenz benötigt wird, ist für DFWM-Experimente gewöhnlich nur ein Laser notwendig, dessen Strahlbeispielsweise durch teildurchlässige Strahlen aufgeteilt wird.

Sehr interessant ist schließlich die Analogie von DFWM und Holografie. Bei dieser werden durch die Interferenz vonObjekt und Referenzstrahl zusätzlich Informationen über Phasenbeziehungen in der Objektwelle gespeichert. DemInterferenzmuster auf dem holografischen Film entspricht das im nichtlinearen Medium induzierte Gitter. In beienFällen wird ein pahsenkonjugiertes Siganl zurückgeliefert, das alle Informationen der Objektwelle enthält. DerUnterschied besteht darin daß bei DFWM die Aufnahme und die Wiedergabe gleichzeitig stattfinden. Man bezeichnetDFWM deswegen auch als Echtzeit-Holographie.

Anwendungen phasenkonjugierender Spiegel

Sehr viele Bereiche bei denen Störungen bei der Verarbeitung optischer Signale auftreten.Einmal steht dabei die Qualität durch optische Systeme übertragener Informationen im Mittelpunkt, einmal die optimaleVerstärkung von Laserstrahlen. Dabei tritt das Problem auf, den PC-Spiegel im richtigen Moment "einzuschalten", d.h.

32

zu pumpen, nämlich gerade dann, wenn sich das zu konjugierdende Siganl ganz im Wechselwirkungsberich desSpiegels befindet. Diese Synchronisierung istdurch entsprechende Optik und Elektronik erreichbar.

Informationsübertragung:

Siehe Grafik 5 (oben). Die beschriebene Kompensation beruht auf Zeitumkehr. Durch Pumpen des PC-Spiegels,während sich gerade der gesamte zerlaufende Wellenzug in seinem Wechselwirkungsbereich befindet, kommt es zurReflexion des Signalverlaufs in zeitlich umgekehrter Abfolge. Im Gegensatz zum herkömmlichen Spiegel verläßtderjenige Teil der Information zuerst den PC-Spiegel, der ihn als erster erreicht hat. Da dieser Teil aber in der zweitenFaser aber wieder der langsamste sein wird, ist am Ende das zeitliche Verlaufen aus der ersten Faser gerade wiederausgegelichen.

Unsere Atmosphäre stellt ein weiteres Beispiel für kompensierbare optische Störungen dar. Komunikation mit Satelitenoder Vermessung der Atmosphäre selbst sind denkbare Anwendungen.Mit der PC-Technik kann nun beispielsweise ein von einem Satelliten ausgehender Laserstrahl auf der Erde von einemPC-Spiegel reflektiert ewerden. Er wird unabhängig von der Spiegelstellung zum Sateliten zurücklaufen und auf demHinweg erlittene Störungen wieder ausgleichen. Eine Informationsübertragung zum Satelliten kann durch Modulationdes reflektierten Strahls beispielsweise durch einfaches Ein- und Ausschalten des Pumpstrahls erfolgen. Die imreflektierten Strahl enthaltenen Informationen müssen also nicht unbedingt vom Objektstrahl stammen.

Enthalten mehrere der drei einfallenden Strahlen Informationen, z.B. Bildmuster, so liefert der reflektierte Signalstrahleinen Vergleich zwischen diesen. Am California Institute of Technology verwendete man einenStrahl, der durch ein Diamit einer Buchstabenfolge trat und einen, der als Bild einen einzelnen Buchstaben enthielt. Der Signalstrahl lieferteLichtpunkte an den Positionen, an denen dieser Buchstabe in der Folge auftauchte. Eine derartige optischeMustererkennung eröffnet weitere Möglichkeiten in Medizin, Biologie, künstlciher Intelligenz und Kriminologie.

Laser-Verstärker

Ein PC-Spiegel wurde bereits als Teil eines Laser-Resonators getestet. Nichtideale optische Komponenten im Resonatorund mechanische und thermische Inhomogenitäten im Verstärkungsmedium selber sorgen bei jedem Umlauf imResonator für Störung, die die Qualität des Laserstrahls (z.B. die Divergenz) negativ beeinflussen. Ersetzt man einenoder beide Spiegel durch PC-Spiegel, werden diese Abweichungen vom idealen Strahl einfach kompensiert.

Darüber hinsaus haben PC-Spiegel eine große Bedeutung für die Resonatorstabilität. Die Qualität einesherkömmlichens Resonators hängt empfindliche von der Beziehung zwischen seiner Länge under Krümmung derSpiegel ab. Ein PC-Resonator kennt solche Beschränkungen nicht, der PC-Spiegel wird den Strahl immer in sichzurückreflektieren. Eine rauhe Glasplatte im Strahlengang, die einen üblichen Resonator zum Erlöschen bringen würdeläßt in diesem Fall immer noch eine gute Strahlqualität zu.

Das Prinzip könnte sich auch dafür eignen allgemein optische Abbildungsleistungen z.B. bei Photolitographie zuverbessern.

Denkbar ist auch die Anwendung in der Trägheits-Kernfusion. Ein Heliumkügelchen wird von einem schwachenLaserstrahl bestrahlt und das Streulicht durch Verstärker PC-Spiegel und wieder durch den Verstärker zurück auf dasKügelchen geleitet. Nur jetzt vielfach verstärkt.

Durch die Erwähnte Möglichkeit eines Reflexionsgrades von größer als 1 lassen sich auch Laserresonatoren bauen, diekein eigentliches Laseraktives Medium benötigen, wenn gerade ein Übergang des Laseraktiven Mediums augenutztwerden kann.

Spektroskopie mit DFWM

Bei den beschriebenen Anwendungen phasenkonjugierender Spiegel stand die Verarbeitung der Strahlen imMittelpunkt. Das nichtlineare Medium wurde lediglich zur Erzeugung dieses Effektes benötigt. Nun kann auchumgekehrt der DFWM-Prozeß benutzt werden, um die Eigenschaften des Mediums selbst zu untersuchen.

Kohärente Spektroskopie

Strahlt man Licht einer Energie ein, die gerade einem Übergang im zu untersuchenden Material enspricht, werdenÜbergänge verursacht. In der einfachen linearen Spektroskopie äußert sich das beispielsweise darin, daß eingestrahltes

33

Licht dieser Frequenz verstärkt absorbiert wird. Durch Untersuchung der Absorption in Abhängigkeit von dereingestrahlten Frequenz läßt sich also auf die Lage der Energieniveaus schließen. Man spricht vonAbsorptionsspektroskopie.Andere Verfahren nutzen die nach der Absorption reemitierte Stahrlung, die durch Übergang eines angeregtenZustandes in einen Zustand niedrigerer Energie entsteht (Ramanspektroskopie). Bei nichtlinearen Prozessen dritterOrdnung gehen nun vier Frequenzen ein, was zu einer Vielzahl verschiedener Kombinationen von Übergängenzwischen Energieniveaus führt. Entsprechend groß ist die Anzahl der entwickelten Spektroskopie-Verfahren. Bestimmtwird die i. a. Fall von vier Frequenzen abhängige nichtlineare Suszeptibilität χ(3) , was dann Aussagen über dieEnergiezustände gestattet.

Wo liegen nun die Vorteile gegenüber der linearen Spektroskopie?Es lassen sich auch angeregte Zustände untersuchen, deren Abstand vom Ausgangszustand außerhalb desFrequenzbereichs der verwendeten Laser liegt. Entscheidend ist auch die Entstehung eines kohärenten Signals. Dieemittierte vierte Welle besitzt selber wieder die Eigenschaften eines Laserstrahls. Sie hat räumlich und zeitlich festePhasenbeziehungen und wird in eine Richtung ausgesandt, die durch die Phasenanpassung bestimmt wird. Das Ergebnisist also im Idealfall ein intensives, leicht zu detektierendes Signal.

Im Fall der entarteten Vierwellen-Mischung vereinfacht sich die Beschreibung der Ablaufenden Prozesse, es gibtjedoch auch nicht so viele Untersuchungsmöglichkeiten. Der Vorteil der DFWM-Spektroskopie liegt im einfachenPrinzip des Experiments. Es wird nur ein Laser abstimmbarer Frequenz benötigt. Resonant reflektierte Signale sind sostark, daß die Experimente bereits mit cw-Lasern durchgeführt werden können. Die Auffindung auch eines schwachenSiganlstrahls ist problemlos, da er genau entgegen dem Objektstrahl zurückreflektiert wird. Er muß lediglich mit Hilfeeines teildurchlässigen Spiegels von diesem getrennt und im Idealfall hintergrundfrei detektiert werden.

Es wird auch dopplerfreie Spektroskopie ermöglicht. Bei Erreichen der Dopplerfreiheit hat die Zweiphotnen-ResonanzVorteile. Unabhängig von ihrer Bewegung ist für alle Moleküle die Resonanzbedingung der Abbildung 3b bei dergleichen Frequenz erfüllt. Da beide Pumpstrahlen gegeneinander laufe, sieht ein bewegtes Molekül die Frequenz deseinen Strahls genau entgegengesetzt zu der des anderen geändert. Die beiden Dopplerverschiebungen heben sich geradeauf und die beiden Frequenzen addieren sich gerade für jedes Molekül zur Zweiphotonen-Resonanz zwischen denNiveaus.Im Falle der Einphotonenresonanz (Abbildung 3a) wird die Resonanz-Bedingung für beide Pumpstrahlen nur von denMolekülen genau erfüllt, die keine Geschwindigkeitskomponente entlang der Strahlrichtung haben. Die Dopplerfreiheitwird hier also durch die Asuwahl nur eines kleinen Teils der Gesamtmoleküle erkauft, was die Signalintensität natürlichherabsetzt. Die Auflösung ist natürlich auch durch die Linienbreite des Lasers begrenzt, die oft über der Dopplerbreiteder Substanz liegt.

Spektroskopie an Flammen

Die besondere Eignung von DFWM für Spektroskopie an Flammen liegt darin, daß die Flamme selbst mit ihrenTurbulenzen natürlich ein extrem störendes Medium darstellt. Durch die Kompensation der Störungen amphasenkonjugierten Siganl erhält man einen reflektierten Strahl guter Qualität. So kann man sehr gutFlammenstrukturen untersuchen.

34

4.2 Selbstfokussierung von Licht

Fermatsches Prinzip der geometrischen Optik: Prinzip des minimalen (extremalen) optischen Weges

Alle optische Weglängen sind gleich, da Anfangs- und Endpunkt für alle gleich sind.

Selbstfokusierung ist eine dramatische Konsequenz des nichtlinearen Brechungsindex. Seine Natur wird schematisch inAbbildung 6.2.1 dargestellt.

Ein gaußförmiger Strahl fällt auf ein Medium mit Bechungsindex n=n0+n2I. Wir nehmen an, daß der nichtlineareBrechungsindex-Koeffizient positiv ist. Dadurch wird der Brechungsindex in der Mitte des Medium beim Strahl größerals am Rand, mit dem Ergebnis, daß das Medium zu einer Sammellinse wird. Ist das Medium so lang, daß der Fokusnoch innerhalb des Mediums liegt, kann dies durch die entstehenden hohen Intensitäten zuschweren Beschädigungendes Materials führen.

Selbsteinfang von Licht

Wenn die Tendenz des Strahls durch Brechung sich aufzuweiten gerade kompensiert wird von der Tendenz zurSelbstfokuiserung, tritt ein Phänomen auf, daß man Selbsteinfang nennt. Hier bleibt der Strahl in einem schmalenDurchmesser über eine wesentlich längere Strecke als sonst üblich.Der Prozeß ist üblicherweise instabil, so daß bereits leichte Störungen im Strahldurchmesser entweder zur abruptenAufweitung oder in einen Kollaps durch Selbstfokusierung führen.[... Rechnungen]Ein Ergebnis der Rechnungen ist, daß die Leistung in einem Selbsteinfang-Kanal unabhängig von vomStrahldurchmesser ist. Für eine gegebene Laserwellenlänge ist die Leistung ein fester Wert, die kritische Leistung Pcr.Ist die Leistung des Laser größer als kann Selbstfokusierung erst auftreten. Ist die Leistung exakt gleich Pcr, so istSelbsteinfang möglich. Man beachte, daß die Leitung nicht die Intensität des Strahls ausschlaggebend ist.

Vorlesung:Lineare Näherung:

35

Je höher die Intensität, um so kürzer ist zf.

4.3 Optische Bistabilität

Bistabilität: bei einer Eingangsgröße sind zwei (oder mehr) Ausgangswerte möglichz.B. Hysteresekurve: Eingangsgröße: Magnetfeld H, Ausgangsgröße: B

Bei nichtlinearen Medien zielt der Begriff optische Bistabilität auf Situationen in denen zwei verschiedene Output-Intensitäten für eine gegebene Input-Intensität möglich sind. Der allgemeinere Begriff dafür ist optische Multistabilität.Interessant an optischer Bistabilität ist ihre Mögliche Anwendung für optische Kommunikation und optische Computer.

Erste theoretische Beschreibung 1969, erste experimentelle Beobachtung 1976

Praktische Ausführung:Nichtlineares Medium in Fabry-Perot-Interferometer

oder auch mit fortschreitenden Wellen in einer Ringlaser-ähnlichen Konstruktion

36

Die gestrichelte Linie in der Schema-Skizze ist instabil. Wenn ein System zu Beginn sich in diesem Bereichbefindet wird bereits aufgrund kleinster Schwankungenes schnell zu einer der beiden stabilen Konfigurationenumschalten.Die Verwendung eines solchen Systems als optischer Schalter wird in Teil b) der Grafik 6.3.4 erklärt. Wenndie Input-Intensität fest auf dem Wert Ib gehalten wird, zeigen die beiden ausgeüllten Punkte die möglichenAusgangs-Intensitäten. Der Zustand des Systems kann verwendet werden um eine binäre Information zuspeichern. Das System kann durch einen Lichtpuls zu einem Übergang in den oberen Zustand gezwungenwerden, wenn die Totalintensität Ih überschreitet. Und wieder in den unteren Zustand, indem man kurzzeitigdas Licht ausschaltet, mindestens unter It.

Dispersive BistabilitätDer Absorptionskoeffizient verschwinde, der Brechungsindex n hänge jedoch nichtlinear von der Intensität ab.Verhältnis interner Intensität I2 zu Eingangs-Intensität:

( ) δ+=

2122

1

2

sin/41/1

TRT

II

mit 220 4 Ilc

n

ω

+δ=δ : phase-Shift (lin. + nichtlin. Beitrag)

Um die Bedingungen zu bestimmen, bei denen Bistabilität auftritt, plottet man beide Seiten der Gleichung alsFunktion von I2.

Man sieht an der graphischen Lösung, daß eins, drei, fünf oder mehr ungerade Lösungen abhängig vom Wertfür I1 existieren. Im Fall von drei Lösungen sieht die ein Plot von I3 über I1 ähnlich aus, wie Abb. 6.3.4.

4.4 Kopplung von 2 StrahlenKopien Seite 269-274

37

Nehemn wir an, daß wie in Grafik 6.4.1 zwei Lichtstrahlen (die i.a. unterschiedliche Frequenzen haben) in einemnichtlinearen Metreial interagieren. Unter bestimmten Bedingungen kann dabei Ebnergie von einem auf den anderenStrahl übertragen werden, genannt Zweistahl-Kopplung. Zweistrahl-Kopplung ist automatisch phasematched.Bei leicht anderer Bedeutung von Phasematching: Hier heißt Phasematching im wesentlichen, daß ein Energieaustausch zwischen den Wellenmöglich ist. Das war bisher beim phasematching eiher eine Folge und nicht Hauptcharakteristikum.Daher hängt die Effizienz des Prozesses nicht wesentlich vom Winkel θ zwischen den beiden Strahlen ab. Ursache frdas Phänomen ist, daß der Brechungsindex für jede Welle jeweils von Intensität der anderen verändert wird. Die beidenStrahlen erzeugen im Material ein Interferenz-Muster/Gitter:

Da das Material nichtlinear ist, variiert der Brechungsindex entsprechend diesem Interferenzmuster oder Gitter, woranbeide Wellen gestreut werden. nNL folgt nicht instantan aus dem I, sondern mit einer Relaxation τ. Deswegen ist dieBrechungsindex-Variation i.a. nicht in Phase mit der Intensitätsverteilung, was der eigentliche Grund für dieEnergieübertragung ist. Der Totale Brechungsindex n=n0+nNL bekommt einen imaginäten Anteil. Für τ→0verschwindet dieser und damit auch die Kopplung der beiden Strahlen.Bei gleichen Frequenzen der beiden Strahlen tritt der Effekt nach der ausgeführten Theorie eigentlich nicht auf. Hierbeikann der Energietransfer aber durch eine räumliche Phasenverschiebung zwischen nichtlinearem Indexgitter und derIntensität entstehen.Die Richtung des Energieflußes hängt von der Orientierung der Wellenvektoren zu Symmetrieachsen des Kristalls ab.

4.5 Pulsausbreitung und optische Solitonen

Hier betrachten wir einen nichtlinearen Effekt der auftreten kann, wenn ein kurzer Puls durch dispersive nichtlineareMedien läuft.Dispersion → Gruppengeschwindigkeits-Dispersionnichtlineare Effekte → self phase modulationDie beiden Effekte können einander gerade kompensieren ⇒ optische Solitonen.Diese können über lange Distanzen laufen ohne ihre Puls-Form zu verändern.

Self phase modulation ist die Veränderung der Phase eines optischen Pulses durch die Nichtlinearität desBrechungsindex des Mediums.

38

Der Maximalwert der Frequenzverschiebung wird proportional sein zu:

LIc

nNL 00

2max ω

=φ∆

Self-phase modulation wird bedeutend, wenn π≥φ∆ 2maxNL

[...]Die erhaltene Gleichung für die Wellenausbreitung (auch nichtlineare Schrödinger Gleichung genannt) enthält bestimmtLösungen, für die Effekte der Gruppengeschwindigkeitsdispersion gerade Effekte der self-phase modulationkompensieren, wenn bestimmte Bedingungen herrschen. Dies erfordert unter anderem eine bestimmte Amplitude.Die Solitonen gibt es in verschieden hohen Ordnungen.

Anwendung:optische Fasern

5. Nichtlineare Streuprozesse

5.1 Überblick über Streuprozesse Licht-Materie• Raman

WW Licht – optische PhotonenWW Licht – vibronische Moden

39

• BrillouinWW Licht – akustische PhononenWW Licht – Schallwellen (propagierende Dichteänderungen)

• Rayleigh - centerWW Licht – statistisch nicht propagierende Dichtefluktuationenkeine Frequenzverschiebung, quasi-elastische Streuung

• Rayleigh - wingOrientierung von anisotropen Molekülen → Fluktuationen

• ThomsonStreuung an freien Elektronen (Plasma), prinzipiell auch an Ionen (Faktor 106 kleinerer Effekt)

• Comptonrelativistische Energien

Streukoeffizient R:

RLV

II S 20= V : Volumen, I : Intensität

totaler Streuquerschnitt eines einzelnen Moleküls σ:

0IP σ= : gestreute Leistung

differentieller Streuquerschnitt

0Idd

ddP

Ωσ

=Ω

∫π

ΩΩσ

=σ4

ddd

Ωσ

=dd

VN

R

elektrisches Dipolmoment (bei linearer Wechselwirkung):

( )ti

barkeitPolarisier

eEp ω−⋅⋅ωα= 0r

Elektrodynamik:

φ⋅π

⋅= 2

23

2

sin4 Lc

pnI S

&&

40

Einsetzten:

( )23

220

24

2sin

LcEn

I S πφ⋅ωαω

= ,0

21IL

IId

dPdd

SS

=Ω

=Ωσ

( ) φωαω

=

Ωσ 22

4

4

sined

d

P

(oder cos2θ)

Winkelabhängigkeit ist für alle Prozesse die selbe

( )∫π

ωαωπ

=

Ωσ

⋅Ω=σ4

2

4

4

38

cdd

dP

P

Polarisation senkrecht zur Streuebene

90° → ( )24

4

ωαω

=

Ωσ

cdd

S

unabhängig von θ

unpolarisiertes Lichtje 50% bei p und s

( ) ( )θ+ωαω

=

Ωσ 22

4

4

.

cos121

cdd

unpol

5.2 Stimulierte Streuprozessespontan: Fluktuationen unabhängig von Welle, die gestreut wird.stimulierte: Fluktuationen hängen von der Welle ab

Streuintensität: spontan <<stimuliert

Beispiel: Wasser (sichtbar):spontan R≈10–6cm–1

stimuliert: praktisch 100% Streuungsintensität bei 1cm Länge möglich

5.2.1 Stimulierte Brillouin-Streuung

Bild 8.1.1Stokes: Ω−ω=ω LS´

Schwebungsfrequenz Ω=ω−ω SL im Medium vorhanden; kann Schallwelle mit Ω verstärken

→ ωS wird verstärkt

Bild 8.1.2

physikalische Mechanismen für Verstärkung der SchallwelleSchallwellen sind schwache Störung• Elektrostriktion (???)

Dichteänderung [...?]• Absorption (meist unwichtig)

außer Farbstofflösung

5.2.2 Stimulierte Raman-Streuung

Nichtlineare Polarisation ist automatisch gleich der stokeswellenfrequenz⇒ Phasematching ist immer automatisch erfüllt.

41

Beispiel der möglichen Verstärkung nach S. 377ff.

Nun muß das Phasematching beachtet werden.

Das wesentliche:zwei Frequenzen auf zwei weisen kombinierbar:

Stokes: Verstärkung sLLs ω+ω−ω=ω : sLL AAA *

Anti-Stokes: Abschwächung aLLa ω+ω−ω=ω : aLL AAA *

CARS: sLLa ω−ω+ω=ω : *sLL AAA

5.2.3 CARS - Coherent Antistokes Raman Spectroscopy

4 Wellenmischung:

Gleichung 14.6 bei Chen:

( ) ( )( ) ( )( )zki

lkjijkli eEEEckzk

zErr

rr ⋅∆−−χ⋅∆πω

−= 12

3213

24

24

4

mit Phasenfehlanpassung: 4321 kkkkkrrrrr

−++=∆

Voraussetzungen:• keine Einstahlung von 4 bei z=0• keine Veränderung vonE1, E2 und E3 über z, d.h. geringe Konversion• keine lineare Absorption

Intensität bei z=l :

( ) ( ) 22

21

212

442322

~sin2

SLl

lSLas

as

asas II

lklk

EElc

I⋅∆

⋅∆χ

επω

= as : antistokes

mit ω1=ωL : Laserfrequenz

ω2=ωS=–(ωL–ωV) zkk lrr

⋅∆=∆ω3=ωL

ω4=ωas

42

Zu Bild 8.16:Fall:b) Phasematching schwierig

Flexibilität geringkeine räumliche Auflösung für Diagnostik im MediumAlle Strahlen gehen in eine Richtung und müßten für Diagnostik noch durch Spektroskopie getrennt werden.Dispersion muß passend für Phasenfehlanpassung sein.

a) Phasematching auch noch eingeschränktc) und d) Flexibel für Phasematchingd) Trennung der Wellenlängen am leichtesten

( ) ( )

( )3Re

Re

33s

alteilnur

NR χ+χ=χ NR : nichtresonant

( )

( ) konstante

mpfungsD21

3Re

.

−

Γ+ω−ω−ω=χ

äV

s iconst

⇒ ( ) ( ) ( )( ) ( ) 22

21

2

2221

21323

Γ+ω−ω−ωΓ

+

Γ+ω−ω−ωω−ω−ω

+χ=χVV

VNRas

aa

Experimentell überprüfbar indem man ω2 durch eine Resonanz durchstimmt, siehe Grafik 15.2

43

Plasmadiagnostik mit CARS:

Plasma muß Moleküle entahlten:• kaltes Plasma• Plasma nicht im lokalen thermischen Gleichgewicht (LTG)

zum Beispiel:• Verbrennungsvorgänge• Plasmachemie• Laser-Entladungsplasmen

Was kann man diagnostizieren?• Dichte messen von Molekülen & Radikalen (genau selektierbar)• Spurennachweis• Anregungstemperaturen (Vibrations-, Rotationstemperaturen ⇒ verschiedene Anregungsniveaus)

44

Interferenz-Effekte bei CARS (Kopien aus Diplom-Arbeit T. Doerk (1990)

45

46

47

Demtröder zu CARS:

Zunächst allgemein nichtlineare Raman-Spektroskopie / induzierte Ramanstreuung:

Wenn die Intensität der einfallenden Lichtwelle genügend groß wird, überschreitet die durch sie bewirkte Auslennktungder Elektronenhülle den linearen Bereich. Dies bedeutet, daß die induzierten Dipolmomente p der Moleküle nicht mehrlänger proportionla zur elektrischen Feldstärke E sind. Man kann die Abhängigkeit p(E) durch eine Potenzreihedarstellen. Bei genügend kleiner Feldstärke sind die nichtlinearen Terme vernachlässigbar.

Bei großer Laser-Intensität kann die Raman-Streustrahlung so stark werden, daß wir ihren Einfluß auf die Molekülenicht mehr vernachlässigen können. Die Moleküle wechselwirken dann gleichzeitig mit zwei Lichtwellen: DerLaserwelle auf der Frequenz ωL und der Stokes-Welle auf der Frequenz ωs=ωL–ωV. Beide Wellen sind durch die auf derFrequenz ωV schwingenden Moleküle miteinander gekoppelt. Diese parametrische Wechselwirkung ermöglicht einenEnergieaustausch zwischen Laserwelle als Pumpwelle und der Stokes- bzw. Anti-Stokes-Welle und kann zurAusbildung einer intensiven, gerichteten Strahlung auf den Frequenzen ω=ωL±ωV führen. Dieses Phänomen derinduzierten (stimulierten) Raman-Streuung kann klassisch folgendermaßen verstanden werden:Die Moleküle (als harmonische Oszillatoren betrachtet) werden durch die Wechselwirkung mit den beiden Lichtfeldernzu erzwungenen Schwingungen auf der Differenzfrequenz ω=ωL–ωs angeregt. Die induzierten schwingenden Dipoleführen zu einer nichtlinearen Polarisation. Der Verstärkungsfaktor g hängt ab vom Quadrat EL

2 der Pumpwellen-Amplitude und von dem Term (∂α/∂q)2. Man erhält also nur dann induzierte Raman-Streuung, wenn die einfallendeLaserintensität einen Schwellwert übersteigt, der von der nichtlinearen Komponente (∂αij/∂q)0 des Polarisierbarkeits-tensors α für die Raman-aktive Normalschwingung q abhängt.

48

Während bei der spontanen Raman-Streuung die Intensität der Anti-Stokes-Strahlung wegen der kleinen thermischenBesetzung angeregter Schwingungsniveaus sehr klein ist, kann dies bei der induzierten Raman-Streuung völlig andersaussehen. Durch die intensive einfallende Pumpwelle wird ein beträchtlicher Anteil der Moleküle wegen des Raman-Effektes in angeregte Schwingungsniveaus gepumpt, und man beobachtet eine starke Anti-Stokes-Strahlung auf derFrequenz ωa=ωL+ωv.Hat die Anti-Stokes-Linie eine genügend kleine Amplitude, so werden die Molekülschwingungen auch nicht durch siebeeinflußt und man erhält ein Ergebnis wie bei Summen- und DIfferenzfrequenzbildung, die zu einer MaktoskopischenWelle führt, wenn die Phasenanpassung erfüllt ist.

asL kkkrrr

+=2Dies zeigt, daß die Anti-Stokes-Strahlung in einen Raumkegel emittiert wird, dessen Achse durch die Einfallsrichtungdes Lasers bestimmt wird.

Unterschiede zwischen der linearen (spontanen) und der nichtlinearen (induzierten) Raman-Streuung:1. Induzierte Raman-Streuung erst oberhalb einer Schwellwert-Pumpintensität, die von von der Raman-Verstärkung

des gepumpten Mediums und der Länge des gepumpten Volumens abhängt.2. Oberhalb der Schwelle kann die Intensität der induzierten Raman-Strahlung die der spontanen um viele

Größenordnungen übertreffen und mehr als 30% der einfallenden Pumpleistung erreichen, d.h. ein beträchtlicherTeil kann in Stokes- bzw. Anti-Stokes-Strahlung umgewandelt werden. ⇒ besseres Signal/Rausch-Verhältnis

3. Die meisten Raman-aktiven Substanzen zeigen nur 1 bis 2 Stokes-Linien. Außer diesen direkten Raman-Linienkönnen jedoch Oberwellen auftreten. Die Oberwellen entstehen durch Mehrquantenprozesse.

4. Die BReiten der spontanen und der induzierten Raman-Streulinien sind i.a. durch die Linienbreite des Pumplasersbestimmt. Bei Verwendung von sehr schmalbandigen Lasern wird jedoch die Linenbreite der induziertenStreustrahlung schmaler als die der spontanen, bei der die thermische Bewegung der streuenden Moleküle zu einerzusätlichen Verbreiterung führt.

CARS

Für CARS braucht man zwei Laser. Die beiden einfallenden Wellen mit den Frequenzen ω1 und ω2, deren Differenzω1–ω2=ωV so gewählt wird, daß sie einer Raman-aktiven Schwingungsfrequenz ωV entspricht, erzeugen aufgrundnichtlinearer Wechselwirkung Stokes- und Anti-Stokes-Wellen (Abb 8.8)

Bei gasförmigen Medien kann der Einfluß der Dispersion in dem kleinen Spektralbereich zwischen ω1 und ω2 i.a.vernachlässigt werden, und man erreicht Phasenanpassung bei kollinearer Einstrahlung beider Wellen. Die Stokeswellebei der Frequenz ωS=2ω2–ω1 und die Anti-Stokes-Wellen bei ωa=2ω1–ω2 werden dann in der selben Richtung erzeugtwie die einfallenden Wellen, d.h. die Wellenvektoren aller vier Wellen sind parallel.In Flüssigkeiten ist die Dispersion der beiden einlaufenden Wellen nicht mehr vernachlässigbar. Um einePhasenanpassung über eine längere Wegstrecke zu erreichen, muß man die Einfallsrichtung k1 und k2 der beidenWellen so wählen, daß für die Vektorsumme gilt: 2k1–k2=ka (Abb 8.8c)

49

Eine mögliche experimantelle Anordnung für die Anwendung von CARS auf die Rotations-Schwingungs-Spektroskopie von Flammengasen zur Messung des Temperaturprofils ist in Abb. 8.9 gezeigt. Der Farbstofflaser wirdso durchgestimmt, daß die Differenz zum Rubinlaser den verschiedenen Rotations-Schwingungsübergängen entspricht.Zur Eichung wird ein Teil der einfallenden Rubinlaser-Strahlung in eine Referenzzelle geschickt, in der sich das zuuntersuchende Gas bei der Temperatur TR unter bekanntem Druck befindet. Der Quotient der Intensitäten der Anti-Stokes-Welle aus Meßzelle und Referenzzelle ergibt dan die relative Besetzungsverteilung N(vi,Ji) und damit, beiAnnahme einer Boltzmannverteilung, die Temperatur an der Stelle des Fokus in der Flamme.

Meist werdenzwei gepulste Farbstofflaser verwendet, die von einem gemeinsamen Laser (N2-, Excimer- oder Nd-Laser) gepumpt werden.

Vorteile und Grenzen von CARS:1. Gegenüber der linearen Raman-Spektroskopie kann man mit CARS Signale erhalten, die um den Faktor 105–105

größer sind. Man hat daher i.a. keine Detektionsprobleme.2. Bei der kollinearen Anordnung kann man durch Spektralfilter das CARS-Signal von den einfallenden Laserstrahlen

und der Probenfluoreszenz trennen. Bei nicht kollinearer Einstrahlung läßt sich durch räumliche FilterungdasCARS-Signal isolieren. In beiden Fällen kann der Detektor weit entfernt von der Probe aufgestellt werden, da diekohärente CARS-Welle wie ein Laserstrahl gebündelt ist. Dadurch wird das Fluoreszenzlicht wirksam unterdrückt,da es mit 1/r2 abnimmt.

3. Der Hauptbeitrag zur Erzeugung der Anti-Stokes-Welle kommt aus einem kleinen Raumvolumen im gemeinsamenFokus der beiden einfallenden Laserstrahlen. ⇒ hohe räumliche Auflösung, was besonders für die Bestimmungvon Temperaturprofilen wichtig ist.

4. Wegen der Fokusierbarkeit lassen sich auch nur kleine Substanzmengen im µg-Bereich noch untersuchen.5. CARS erlaubt hohe spektrale Auflösung, ohne einen Monochromator zu benutzen.

Hauptnachteil ist der relativ aufwendige experimantelle Aufbau und die Signalfluktuationen, die durch Frequenz- undIntensitätsinstabilitäten sowie durch Richtungsfluktuationen der beiden einfallenden Laserstrahlen verursacht werdenund welche die Empfindlichkeit der Methode begrenzen.