Reaktorsicherheit I Entsorgung I Strahlenschutz

Untersuchung des Einflusses von Bentonitkolloiden auf den Transport von Radionukliden in Kristallin Ulrich Noseck, Judith Flügge (GRS), Thorsten Schäfer (KIT-INE)

GRS Fachgespräch 19. und 20. Februar 2013 Reaktorsicherheit I Entsorgung I Strahlenschutz

Bedeutung von Kolloiden für die Langzeitsicherheit von Endlagern

Kolloide können Transport von Radionukliden forcieren, insbesondere bei stark sorbierenden Radionukliden advektivem Grundwassertransport

Radionuklidtransport in der Wirtsformation (Granit) Barriere: Rückhaltung von Radionukliden durch Sorption

hohem pH-Wert, niedriger Salinität großen geochemischen Gradienten

Kolloide: Teilchen mit Größen von 1 nm

bis zu 1000 nm Oberflächeneigenschaften

dominieren

Mobilität? Langzeitstabilität?

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Bedeutung von Kolloiden für die Langzeitsicherheit von Endlagern Kolloide sind in allen natürlichen Gewässern vorhanden

Prozess der Kolloidgenerierung

Eindringen von gering salinarenWässern in den Endlagerbereich

Bentoniterosion an der Grenzfläche zum Porenwasser

Kolloid- und Radionuklidfreisetzung aus dem Bentonit

Kolloidgetragener Transport durch die Klüfte

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Projekt CFM (Colloid Formation and Migration)

Internationales Projekt im Felslabor Grimsel mit vielen internationalen Partnern

Ziele1. Prozessverständnis

• Untersuchung der Bentonit-Erosion / Bildung von Kolloiden an der Grenzfläche zwischen Bentonitbuffer und Porenwasser

• Ermittlung der Mobilität von Kolloid-gebundenen Radionukliden / Homologen unter möglichst realitätsnahen hydraulischen Bedingungen

• Bestimmung des Einflusses von kinetischen Prozessen

2. Langzeitsicherheit• Ermittlung der Auswirkung auf den Radionuklidtransport im Endlagersystem• Erhöhung des Vertrauens in Rechencodes, r3t

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CFM Partners

Min-Hoon Baik Korea Atomic Energy Research Institute (KAERI)

Kazuki Iijima Japan Atomic Energy Agency (JAEA)

Kotaro Nakata Central Research Institute of Electric Power Industry (CRIEPI)

U. Yamada, M. Suzuki National Institute of Advanced Industrial Science &Technology

U. Alonso, T. Missana The Centre for Energy-Related, Environ. &Technological Research

P. Hölttä, K. Koskinen University of Helsinki, POSIVA

Bill Lanyon Fracture-Systems Ltd.

T. Trick, K. Kontar SOLEXPERTS AG, Swiss precision monitoring

I. Blechschmidt, A. Martin NAGRA

C. Degueldre PSI, Laboratory for Waste Management (LES)

T. Schäfer, F. Huber, W. Hauser, Karlsruhe Institute of Technology (KIT)A. Pudewills, Horst Geckeis Institute for Nuclear Waste Disposal (INE)

S. Wold, V. Cvetkovic Royal Institute of Technology, representative for SKB

Paul Reimus Los Alamos National Laboratory (LANL)

U. Noseck, J. Flügge Gesellschaft für Anlagen- und Reaktorsicherheit (GRS) mbH

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Nagra 2004 Heterogene Zone Wasserführende Klüfte

Kluftöffnungsweite im Bereichvon 1- 3 mm meist gefüllt

Scherzone im Felslabor Grimsel

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Querschnitt durch die Scherzone / Bohrlöcher

xxx

CRR 1997 - 2004(Run #32)Abstand: 2,2 mAusstrom: 150 ml/minTransportzeit: ~2 h

CFM 2004 - 2015Abstand: 6,2 mAusstrom: 10 – 150 ml/minTransportzeit: 8 – 100 h

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CFM Feldexperimente

Feldexperimente mit idealen Tracern, Kolloiden und Homologen (chemisch sehr ähnliche Elemente)Typischer Ablauf Injektion eines Cocktails aus Bentonit-Kolloiden und Homologen / Radionukliden

Injektionsbohrloch

Extraktionsbohrloch

Formations-wasser mit Homologen und Bentonit-kolloiden vorkonditioniert • 3- / 4-wertige Homologe

quantitativ an Kolloide gebunden

(Ein-)/Ausstromrate für die Dauer des Experiments konstant

Online-/Offline-Messung der Durchbruchskurven am Extraktionsbohrloch

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Modell

Kluft als poröses Medium (2-D)

Komponenten und ihre Wechselwirkungen Mobile und immobile Kolloide Sorption und Filtration von Kolloiden Schadstoffe

• Gelöst • Sediment-gebunden• Kolloid-gebunden

Lineare / nicht-lineare Sorption, kinetisch kontrolliert Radioaktiver Zerfall

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Modellierung: Vorgehensweise

Durchbruchskurven der idealen Tracer Ableitung der hydraulischen Parameter Dispersionslänge

Durchbruchskurven der Kolloide Identifikation der relevanten Wechselwirkungen Ableitung von Parametern (Verteilungskoeffizienten, Raten)

Durchbruchskurven der Homologe / Radionuklide Spielt Desorption von den Kolloiden eine Rolle Ableitung von Parametern (Verteilungskoeffizienten, Raten)

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Durchbruchskurven der idealen Tracer

165 ml

50 ml

10 ml

08-02, 10-01, 10-03

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Simulation der Durchbruchskurven der idealen Tracer

Parameter Wert

Dimensionalität 2D

Mächtigkeit [m] 5∙10‐3

Dipol‐Abstand [m] 6,2 

Porosität [‐] 0,115

Dispersionslänge [m] 

‐ Longitudinal‐ Transversal

0,30,1

Diffusionskoeffizient [m2 s‐1] 2,0∙10‐11

Permeabilität [m2] 5,5∙10‐11

Gesteinsdichte [kg m3] 2670

Temperatur [K] 293,15

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CFM-RUN 10-01: Kolloide

Ergebnis der Simulation Irreversible Wechselwirkung

(Filtration) reduziert die wiedererhaltene Menge Zusätzlich, geringe

reversible Wechselwirkung:

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CFM RUN 10-01: Homologe

Ergebnis der Simulation Desorption (Kinetik) der Homologe von den Kolloiden ist relevant

Höhere Desorptionsrate für dreiwertige Homologe (Eu, Tb) gegenüber vierwertigen (Hf, Th)

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CFM RUN 10-01: Wiedererhaltungsraten

0

10

20

30

40

50

60

70

Th Hf

Modell

TbEu

ModellExp. Modell

Wie

dere

rhal

tung

srat

e [%

]Kolloide

Homologe (IV)

Homologe (III)

Exp. Exp.

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CFM RUN 10-03: Kolloide und Homologe

Experiment mit sehr langen Transportzeiten • Anwendung der hydraulischen Parameter aus RUN 10-01

• Kolloid/Matrix-Wechselwirkungsraten entsprechend RUN 10-01

Desorptionsraten der Homologe von den Kolloiden

• geringer als in RUN 10-01 (Abnahme mit zunehmender Transportzeit)

• Höhere Desorptionsrate für Homologe (III) gegenüber Homologen (IV)

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CFM RUN 12-02: Feldexperiment mit Radionukliden

Erstes Dipolexperiment mit Radionukliden Einstrombedingungen unverändert Ausstrom: 25 ml/min Radionuklidcocktail

Bisher sind nur die Daten für idealeTracer verfügbar

RN A [Bq] M0 [µg]

Na‐22 2∙106 0.0087

Ba‐133 2.52∙106 0.266

Cs‐137 9∙105 0.281

Np‐237 1.3∙102 4.99

Am‐243 3.6∙102 0.0487

Pu‐242 2∙102 1.37

Th‐232 8.5∙10‐3 2.09

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Vorhersagerechnungen für Run 12-02: Idealer Tracer

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Vorhersagerechnungen für CFM RUN 12-02: Kolloide and Homologe

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Schlussfolgerungen

Feldexperimente unter naturnahen Bedingungen erfolgreich Stabile Verhältnisse in der Kluft über lange Zeiträume Höhere Transportzeiten der CFM-Versuche erlauben Untersuchung der Kinetik

Simulationsrechnungen Generell gute Beschreibung der Experimente mit gewähltem Modell

• Ein Datensatz für hydraulische Parameter• Filtration von Kolloiden ist relevant mit konstanter Rate beschreibbar zusätzlich geringe reversible Wechselwirkung

Desorption der Homologe von Kolloiden • Wichtiger, kinetisch gesteuerter Prozess• Anstieg der Desorptionsraten mit zunehmender Transportzeit

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Ausblick

Auswertung des Dipolexperiments mit Radionukliden Zeitabhängigkeit der Desorptionsrate Homologe vs. Radionuklide

Integration der Ergebnisse der verschiedenen Modellierergruppen

Weitere Feldexperimente an anderen Dipolen Kürzere und längere Transportwege Überprüfung der Übertragbarkeit der Ergebnisse

Integriertes Experiment Demonstration Kopplung von Bentonit-Erosion und Kolloid-getragenem Transport

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Acknowledgement

Wir bedanken uns bei den Partnern des CFM-Projekts im Felslabor Grimsel: KIT-INE (Germany), JAEA (Japan), SKB (Sweden), CRIEPI (Japan), KAERI (Republic of Korea), POSIVA (Finland), NAGRA (Switzerland), USDOE (USA).

Vielen Dank für Ihre Aufmerksamkeit!