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L Zen tra I insti tut für Rea ktor ex peri mente KERNFORSCHUNGSANLAGE JÜLICH des Landes Nord r h e i n - W e s t . f a leu - e . V . Einrichtung einer ,s - Y - Koinzidenzapparatur zur Absolutbestimmung radioaktiver Quellstärken (speziell angewandt auf aktivierte Goldfolien) von W. Schneider J ü l - 1 8 7 - RX März 1964 Ais Manuskript gediudct

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L

Z e n t ra I i n s t i tu t f ü r Rea k t o r ex p e r i m e n t e

KERNFORSCHUNGSANLAGE JÜLICH

d e s L a n d e s N o r d r h e i n - W e s t . f a l e u - e . V .

Einrichtung einer ,s - Y - Koinzidenzapparatur

zur Absolutbestimmung radioaktiver Quellstärken

(speziell angewandt auf aktivierte Goldfolien)

von W. Schneider

Jü l - 1 8 7 - RX März 1964

Ais Manuskript gediudct

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B e r i c h t e der K e r n f o r s c h u n g s a n l a g e Jül ich - Nr. 187

I n s t i t u t f ü r R e a k t o r e x p e r i m e n t e J ö l - 1 8 7 - RX

Dok.= GOLD ISOTOPES AU™-RADIOACTIVITYJUELICH REACTORS (DIDO)-NEUTRON FLUX MEASUREMENTBETA-DECAY-DETECTION AND MEASUREMENTGAMMA RADIATION-DETECTION AND MEASUREMENTRADIATION DETECTORS-INSTRUMENTATIONNEUTRONS-DETECTION AND MEASUREMENT

DK: 621.039.564.2 • 621.039.524.46.034.46539.1.074.85 • 546.59539.1.074 • 621.374.33

Zu beziehen durch: ZENTRALBIBLIOTHEK der Kernforschungsanlage Jülich,

Jülich, Bundesrepublik Deutschland

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KFA-HAUSMITTEILÜNG

Az.: Q-3/ScVBü. Jtilich ,den 30.9.1964Dr. W1. Schneider

von. ZIR-Grtippe Strahlenmeßtechnik

an:

Betr.:

Herrn Dr. NickelInst. f. Reaktorwerkstoffe

Bezug :

Sehr geehrter Herr-Doktor •Nickel!" • ' ' ;

Beiliegend gestatte ich mir» Ihnen zu Ihrer Information den

soeben erschienenen Bericht Jül-187-RX zuzusenden über

Einrichtung einer fî-»y^Koinsidên^apparatur sur Absolut-

bestiEiaung radioaktiver Quellstärken

(speziell angewandt auf aktivierte Goldfolien)1.

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Anlage

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Zentralinstitut für ReaktorexperimenteKernforschungsanlage Jülichdes Landes Nordrhéin-Westfalen - e. V. 20. März 1964

Einrichtung einer ß - Y -Koinzidenzapparaturzur Absolutbestimmung radioaktiver Quellstärken ( speziell

angewandt auf aktivierte Goldfolien )

v o n

W. Schneider

Zusammenf as sung

Berichtet wird über Einrichtung, Eignungsprüfungen und Kontrollmes-sungen mit einer ß- v -Koinzidenzapparatur, die in erster Linie zur Ab-solutbestimmung der Aul98 _ Radioaktivität in Goldfolien ( 20/u Dicke,T 1 cm2 Kreisfläche ) dienen soll. Auf Grund dieser Messungen wurden

die Absolutbestimmung der Neutronenflüsse sowie die Leistungskalibrie-rung im Anfahrprogramm des FRJ-2 durchgeführt. Der Aktivitätsmeß-bereich für die Scheibensonden reicht von 0, 002 bis lyu C, der Meßfehlerbeträgt unter günstigen Umständen rd. ± 2%.

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I n h a l t s v e r z e i c h n i s Seite

Vorwort 31. Einleitung 4

2. Apparatur 62.1 . Zur Geräteauswahl 62. 2. Die Einzelteile 7

3. Eignungsprüfungen "und Korrekturen 83. 1. Korrekturen für apparative Fehler 93. 2. Korrekturen für physikalische Fehler 143. 3. Gesamtkorrekturen, Fehlerangabe und Meßbereich 20

4. Kontroll-Absolutmessungen 224 . 1 . Quellstärkebestimmung einer kalibrierten Ra-Be- 22

Neutronenquelle4. 2. Aktivitäts-Meßvergleich mit Goldfolien 23

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Vorwort

Die vorliegende Arbeit berichtet über die Einrichtung einer ß- V -Koin-zidenzapparatur, die bei der Absolutbestimmung von Neutronenflüssenin Kernreaktoren Verwendung findet. Dazu werden kleine Körper, soge-nannte Aktivierungssonden, benutzt, die nach bekannten und anderswobeschriebenen Verfahren in dem zu ermittelnden Neutronenfluß aktiviertwerden. Durch Absolutbestimmung der so erzeugten Radioaktivitäteiner Sonde kann man die Größe des zugehörigen Neutronenflusses be-rechnen.

In der ersten Anfahrphase eines Forschungsreaktors bestimmt man denthermischen und den epithermischen Neutronenfluß bei niederen Reaktor-leistungen. Als Meßsonden verwendet man in diesem Fall vorzugsweisedünne Goldscheibchen 14), in denen durch Neutronenbestrahlung das ra-dioaktive Gold-198 entsteht. Bei hohen Reaktorleistungen und besonderszur Messung des schnellen Neutronenflusses kommen weitere Sonden-materialien hinzu; die in diesen entstehende Radioaktivität läßt sich inmehreren Fällen ebenfalls mittels der ß- y -Koinzidenzmethode bestim-men, wozu die hier beschriebene Apparatur auch Verwendung findetbzw. noch finden soll.

Unser Meßverfahren ist natürlich auch zur Absolutbestimmung der Ra-dioaktivität von 198Au-Proben von anderer Beschaffenheit als der ange-gebenen geeignet, solange bestimmte Voraussetzungen nicht überschrittenwerden. Nach Skizzierung der allgemeinen Grundlagen zur Verwendbar-keit des Meßverfahrens und nach einer Beschreibung der Apparatur ent-hält dieser Bericht eine eingehende Analyse aller anzubringender Korrek-turen. Darunter sind die physikalischen Korrekturen besonders im Hin-blick auf die Absolutmessung unserer Gold-198-Sonden ermittelt worden.Die Bestimmung der Korrekturen geschah durch Übertragung erprobterVerfahren auf unseren Fall. Ihrer Kleinheit wegen wurden die Korrek-turen überwiegend rein rechnerisch ermittelt.

Bei der Einrichtung dieser Absolutmeßanordnung hatten wir uns nicht dieAufgabe gestellt, eine Apparatur höchster Präzision zu entwickeln. Essollte vielmehr eine Anordnung aufgebaut werden, die rasch und ohnegroßen Aufwand - damit sie auch von Laboranten bedient werden kann -Meßergebnisse mit rund _+_ 1 % Fehler liefert.

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1. Einleitung

Zur Absolutbestimmung radioaktiver Präparatstärken verwendet manin Fällen, wo ein einfaches Zerfalls schema mit ß- V -Kaskade vor-liegt, vorzugsweise die ß- V -Koinzidenzmethode, weil sie im Ver-gleich mit anderen Verfahren zur absoluten Aktivitätsmessung nur ge-ringfügige Korrekturen erforderlich macht. Die bei der ß- v -Koin-zidenzmethode benutzte Zählanordnung ( s. Abb. 1 a,b ) enthält jeeinen nur auf ß- bzw. v-Strahlung ansprechenden Meßkopf. Gezähltwerden sowohl die Einzelzählraten Zß, Z- der beiden Meßköpfe so-wie deren Koinzidenzen Zjç . Nach Abzug der Untergrund- oderNulleffektszählraten Zu und der zufälligen Koinzidenzen Zjçz er-hält man die ( durch den Index p gekennzeichneten ) Präparatzähl-raten

- Z - 7 = QL f\ -A.

- Z K -

ist die gesuchte absolute Aktivität, pß bzw. p », die entsprechen-den Zählausbeuten des ß- bzw. jf-Meßkopfes und Zj^ep die Zähl-rate der echten Koinzidenzen. Die F sind zu den betreffenden Zähl-kanälen gehörige Korrekturfaktoren.

Aus (1 .1 ) folgt

A - • * ' - • ( 1 .2 )

Der Vorteil dieser Methode beruht darauf, daß F bei gut geeignetenZerfallsschemata und geeigneten ß- und y-Energien nur wenig vonEins verschieden ist und sich auch nur wenig ändert, wenn Impuls-raten, geometrische Anordnungen und Präparatdicke in ziemlichweiten Grenzen variieren. Nachteilig ist, daß das Verfahren auf

s. unter Abschnitt 3. 1

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(nahezu) einfache ß- y -Kaskaden mit höchstens geringfügiger Winkel-korrelation zwischen den emittierten ß- und /-Teilchen beschränktist. *

Die Aufgabe, über die hier zu berichten ist, bestand in der Einrichtungeiner solchen ß- y -Koinzidenzappratur und in der Prüfung ihrerEignung zur Messung der 198 Au-Aktivität in dünnen Goldscheibchen,die vorzugsweise zur Messung des thermischen und epithermischenNeutronenflusses in Kernreaktoren verwendet werden; s. 14). Hin-sichtlich der historischen Entwicklung der ß- y -Koinzidenzmethodesowie ihrer mathematischen Begründung sei auf die Arbeit 18) mitihrem ausführlichen Literaturverzeichnis verwiesen.Bei der Einrichtung einer solchen Apparatur muß auf folgende Fehlerbzw. deren Schwankungen geachtet werden ( im wesentlichen nach °) ):

A. Apparative Fehler

1. Von den Detektoren und von deren Hochspannungsversorgung(Ansprechschwankungen, Nachentladungen usw. ),

2. Verlust wahrer Koinzidenzen,

3. Zufällige Koinzidenzen,

4. Nulleffekt in allen Zählkanälen,

5. Von der Impuls-Verarbeitung und -Registrierung ( Schwankungenin der elektronischen Verstärkung, der Schwellenkonstanz vonDiskriminatoren usw. ),

6. Totzeit.

B. Physikalische Fehler

1. Ortsabhängigkeit des Nachweisvermögens,

2. Zeitabhängigkeit des Nachweisvermögens,

3. Komplexes Zerfallsschema,

4. Innere Umwandlung,

5. ß-Empfindlichkeit des v-Zählers,

6. Bremsstrahlung,

7. Sekundärelektronen,

8. ^-Empfindlichkeit des ß-Zählers,

9. V ~ V -Koinzidenzen,

10. ß- V -Winkelkorrelation.

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8)Der Fehler A5 tritt in der Tabelle ' nicht auf; er ist oft sehr klein,ist grundsätzlich aber mitzubeachten. Außerdem erschien es wegender unterschiedlichen Größe der Effekte angebracht, die in der Sondeentstehenden Sekundärelektronen ( Fehler B7 ) von den im Zählrohrentstehenden ( B8 ) zu trennen.

Der Korrekturfaktor F in ( 1. 2 ) setzt sich aus Beiträgen allerFehler der eben mitgeteilten Tabelle zusammen - soweit diese Feh-ler überhaupt in der Praxis von Bedeutung sind. Unsere Bestimmungvon F wird in Abschnitt 3_ dieses Berichts behandelt. Neben derKorrekturbestimmung empfiehlt es sich, eine Meßanordnung wiedie unsere experimentell im Ganzen auf Richtigkeit ihrer Ergeb-nisse zu prüfen; das geschieht durch einen Absolut-Meßvergleichmit anderen Meßstellen, deren Ergebnisse international bestätigtsind (Abschnitt^).

2. Die Apparatur

2. 1. Zur Geräteauswahl

Hinsichtlich der zu benutzenden ß- und v-Detektoren sowie hin-sichtlich des elektronischen Aufwandes gibt es eine Reihe von Mög-lichkeiten, eine ß- v -Koinzidenzapparatur aufzubauen, 's. z. B.4), 9), 10) un(j 18) . Nach der in _1. formulierten Aufgabe erschienes zunächst völlig ausreichend, eine gewöhnliche ( d. h. Nicht-4jf )ß- y -Apparatur mit einem GEIGER-MULLER-ß-Zählrohr und einemNaJ ( Tl ) - y -Szintillationszähler zusammenzustellen. Beide bie-ten den Vorteil hoher Zählausbeuten, was bei der Eichung von Neu-.tronenflußstandards mit natürlichen Neutronenquellen wichtig ist.Das Auslösezählrohr hat zwar den Nachteil der großen Totzeit, dochließen sich mit größeren Abständen zum Zählrohr noch Präparatevon rd. 10" Zerfäll en/min einwandfrei messen.Dem y -Szintillationszähler wirft WOLF 18) mangelnde Eignungvor, wenn er ohne Ausblendung der nach dem Zerfallsschema ge-eigneten Photolinie benutzt wird, doch besitzt bekanntlich auch einintegral geschalteter ^-Szintillationszähler eine Art Plateau, dasumso flacher verläuft, je niedriger die Energie der genanntenPhotolinie ist. Eine derartige Schaltung wurde hier benutzt, wobeials weitere Vereinfachung noch der gelegentlich angewandte elektro-nische Totzeitbegrenzer - s. z. B. ' und 18) _ weggelassenwurde.Durch diese Vereinfachungen erhält man eine leicht zu wartendeund durch nur wenig angelernte Laboranten zu bedienende Anlage.Selbstverständlich mußte durch entsprechende Prüfmessungen undbei den Korrekturen - s. 3_ - auf deren besondere Fehlermöglich-keiten Rücksicht genommen werden.

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2. 2. Die Einzelteile

Abb. 1 a zeigt ein Blockschaltbild der Apparatur.Als ß-Zählrohr fand die Type Tracerlab TGC2 Verwendung mitfolgenden Herstellerangaben: Glimmerfenster mit<2 mg/cm^Dicke und 29 mm lichtem Durchmesser, Plateaulänge ^300 V,Plateausteigung «—'1 % auf 100 V, Lebensdauer 109 Impulse, Null-effekt hinter 2" Blei 25 Imp/min auf Meereshöhe. Der benutzteTracerlab - j{ -Szintillationszähler besitzt einen 1 l/2" 0 x 1 "Harshaw-NaJ ( Tl )-Kristall und einen Du Mont-Photomultiplier6292. Er enthält keinen eingebauten Kathodenfolger oder Vorver-stärker, dafür gestattet die Eingangsimpedanz ( 33 k£l) des ange-schlossenen Impulsverstärkers einwandfreie Übertragung der Aus-gangsimpulse vom Multiplier über 2m Koaxialkabel. Der abge-schirmte Probenwechsler und Detektorhalter wurde hier mit ziem-lieh hohem Genauigkeitsaufwand gefertigt, um ihn für verschiedeneVergleichszwecke und zur raschen Prüfung etwaiger Ausbeute-schwankungen benutzen zu können 1°).

Die Zählrohrimpulse werden unmittelbar in das Hochspannungs -und Zählgerät eingespeist. Dieses ( Tracerlab-Typ SC33A ) liefertauf 50 : 1 elektronisch stabilisierte Hochspannung bis 3000 V( bis 2000 V 0, 5 mA ), eine von -0, 1 bis -0, 5 V regelbare Im-pulseingangsempfindlichkeit, drei elektronische Zehnfach-Unter-setzer ( Flip-Flop ) mit 1 ( für Zählrohre 5 ) fis Auflösungszeitund ein dahintergeschaltetes elektromechanisches Zählwerk; dieZählkapazität beträgt 10^ Impulse. Die Impulse vom Szintillations-zähler passieren zunächst den erwähnten Impulsverstärker ( TypeTracerlab MX 18 ), der eine gegengekoppelte Drei-Röhren-Schaltungmit Gesamtverstärkungsfaktor 100 und anschließend einen Einsei-tendiskriminator zur Einstellung der Eingangs-Empfindlichkeit von-25 bis -150 mV besitzt. Die von ihm ausgehenden Einheitsimpulsetreten in das v -Zählgerät ein. Die Zählgeräte für die y-und dieKoinzidenzimpulse sind ebenfalls vom Typ Tracerlab SC33A oderTracerlab SC51R, das sich in den genannten Daten nicht von SC33Aunterscheidet; einem dieser Geräte wird die Hochspannung für denSzintillationszähler entnommen. Als Koinzidenzanalysator fand dasGerät Tracerlab RLA-6A Verwendung, das außer zwei Impulsver-stärkern und -formerkreisen zwei Inverter, einen Veraögerungs - ,kreis, einen Löschkreis und zwei Koinzidenzkreise besitzt. Fürunsere Zwecke wurde das Gerät wie in Abb. 1 a dargestellt geschal-tet; Jeder Impulsformer besitzt einen "Slow"- und einen "Fast" -Ausgang; bei letzterem wird der vom ersteren kommende Impulsnoch differenziert. Die "Slow" - Impulsbreite ist von 1 bis lOyuskontinuierlich verstellbar, die Breite der "Fast" - Spitze beträgt0, 2yus. Das Gerät hat also den Nachteil, daß man unter 1 jas dieImpulslänge nur noch auf einen festen Wert ( den "Fast" - Wert )einstellen kann. Über die getroffene Wahl der Impulslänge wird in3. 1 ( im Absatz über A2 ) berichtet.

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Zur einfacheren Bedienung und zur Ausmerzung kurzzeitiger Zähl-ratenschwanküngen wurde Wert gelegt auf gleichzeitiges Ein- undAusschalten aller drei Zählgeräte. Dazu wurde eine Synchronuhrvom Typ LIEBEL-FLARSHEIM in Reihe mit einem Relaiskreis ge-schaltet.

Die Bedienung der Apparatur erfolgt von Hand, die Ablesung visuell.In den bisherigen drei Betriebsjahren hat die Apparatur keinenennenswerten Mängel gezeigt.

Die Apparatur steht meist in einem größeren Laborraum, in demin der Regel nur Kernstrahlungsmessungen an schwachen geschlos-senen Präparaten stattfinden. Der Raum ist weder feuchtigkeits-noch temperaturstabilisiert.

3. Eignungsprüfungen und Korrekturen

Vor Benutzung der in Z_ beschriebenen Apparatur mußte ihre Eig-nung für Absolutmessungen erwiesen werden. Das geschah mittelsPrüfmessungen und theoretischer Überlegungen*}, die im folgendender Reihe nach an Hand der Tabelle in _1_ diskutiert werden sollen.Als entscheidende Gesamtkontrolle sind die in A_ behandelten ver-gleichenden Absolutbestimmungen anzusehen.

Die in ( 1. 1 ) aufgeführten Ausbeutefaktoren p für den ß- bzw.^ -Detektor setzen sich im allgemeinsten Fall aus folgenden Pro-

dukten zusammen:

( 3. 1 j

£, berücksichtigt die Selbstabsorption ( und -Streuung ) im Prä-parat; 6 die Rückstreuung ( d. h. Rückdiffusion ) an der Präparat-unterlage; & gibt die in den Detektor hineingerichtete Streuungder Meßteilcnen in Luft an; & beschreibt den Teilchenverlustdurch Absorption in Luft und im Detektorfenster; £ g bedeutet dengeometrischen Prozentsatz der vom Präparat ausgehenden in denDetektor dringenden Strahlung; £-anspr stellt das Ansprechver-mögen des Detektors auf die vom Präparat ausgehenden Strahlungendar; £ ch beschreibt Schwankungen in der Impuls zahl - Spannungs-charakteristik des Detektors; und schließlich bedeutet p^, die Kor-rektur für Zeitauflösung der gesamten Apparatur.

Von diesen Größen werden £ ( Fehlertabelle Nr. AI ) und( A6 ) in 3. 1 behandelt; d\e in 3. 2 besprochenen Fehler B3 bis

') nach 4 ) 1 0 ) H> 12> 18> 19>

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10 befassen sich mit £._„__,„; die übrigen fünf Faktoren in ( 3. 1 ) wer-den durch Fehler Bl beeinflußt.

3. 1 Korrekturen für apparative Fehler

Zur Untersuchung von Fehlern ( AI in der Tabelle in_l_), die vonden Detektoren oder deren Hochspannungsversorgungen kommenkönnen, wurden für jeden Detektor Zählraten-Hochspannungs-charakteristikén gemessen, und zwar zusammen mit der jeweiligenCharakteristik der Koinzidenz-Impulse unter Festhaltung des Hoch-spannungswerts für den anderen Detektor im Arbeitspunkt ( Abb. 2 ).Damit soll gezeigt werden, ob bzw. daß der nach (1 .2 ) bestimmteWert der Absolutaktivität - zumindest innerhalb vernünftig gewähl-ter Hochspannungsintervalle - von den Hochspannungswerten unab-hängig ist. Als Strahler wurden für diese Charakteristikmessungensowohl unsere Au-Scheibchen ( s. 1_ ) als auch langlebige kalibrierteQuellen benutzt. Dabei erwies sich die Verwendung eines Proben-wechslers mit genügend gut reproduzierbaren Anbringungsmöglich-keiten für Meßprobe und Detektor als vorteilhaft 16). Die Tempera-tur des Meßraums zeigte nicht unbeträchtliche Schwankungen, mitdenen jedoch in unserer Schaltung keine merklichen Zählraten-schwankungen korrelieren; vgl. 3)#

Durch solche Eichpräparate- bzw. Charakteristik-Messungen läßtsich zwar ein mögliches ungerechtfertigtes Schwanken in derKoinzidenzzählrate nachweisen, aber nicht, ob überhaupt s t ä n d i gein mehr oder weniger fester Bruchteil der Koinzidenzrate uner-faßt bleibt ( Fehler A2 ).Diese Verlustmöglichkeit wurde mit elektronisch erzeugten Impulsenund mit Strahlungsimpulsen untersucht. Der Nachweis der Impulse( sowohl der in die Koinzidenz stufe einlaufenden Impulse wie derentstehenden Koinzidenzen ) erfolgte visuell bzw. fotografisch *)sowie durch Impuls Zählung. Gemessen wurde die Koinzidenzzähl -rate als Funktion der Längen und gegenseitigen Verzögerungen dereinlaufenden Impulse von einem Doppelimpulsgeber **) sowie vonden beiden Detektoren. Mit diesen Messungen wurde außerdemgeprüft, ob die ( Summe der ) eingestellten Impulslängen mit dererhaltenen Koinzidenztrennzeit *c übereinstimmt, was - innerhalbder Fehlergrenzen der visuellen Einstellung am Oszillographen -der Fall ist. Abb. 3 zeigt die Form der von den Strahlungsdetektorenbeim Koinzidenzanalysator ankommenden Impulse, Abb. 4 die Formder Impulse in letzterem. Nun sollen die in den Eingangsverstärkerndes Koinzidenzanalysators einstellbaren Impulslängen möglichstkurz gewählt werden, damit die Zählrate der zufälligen Koinzidenzen- s. ( 3. 1. 1 ) - möglichst klein bleibt; andererseits muß der Impuls

* / mittels Zweistrahlimpuls Oszillograph Tektronix Type 551**) Berkeley Type 4904

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lang genug sein, damit seine Gestalt nicht instabil wird bzw. ver-kümmert - in unserem Gerät***) wurde 1, 5/is als diese Mindest-länge für die S+ - Impulse ( d. h. "Slow" - Impulse, s. 2. 2 undAbb. l a ) gefunden. Aus Abb. 4 folgt: die Koinzidenzimpulsefallen zeitlich immer mit den zugehörigen GM-Zählrohr-Impulsenzusammen; man muß also die Impulse vom Szintillationszähler solang machen, daß die ihnen gegenüber ungleich ( im Mittel um 0, 5/is )verzögert eintreffenden Zähl röhr impulse jeweils noch innerhalb derLänge der Szintillationszählerimpulse liegen. Fotografische Lang-zeitprüfungen mit dem Oszillographen haben gezeigt, daß auch hier-für die ( S+ - ) Impulslänge l,5^as als Mindestlänge anzusehen ist,während man die Zählrohrimpulse in Form der differenzierten( F+ .T. ) Impulse ( d. h. "Fast"-Impulse, s. 2. 2 und Abb. 1 a ) aufdie Koinzidenzstufe geben kann. Das zeitlich schwankende Einsetzenvon GM-Zählrohrimpulsen wird z. B. bei "), S. 68, diskutiert.

Zufällige Koinzidenzen ( Fehler A3 ) entstehen bekanntlich dadurch,daß der Koinzidenzanalysator während der doppelten Impulslängeoder Koinzidenzauflösungszeit Z*V koinzidenzfähig ist; die ent-sprechende Wahrscheinlichkeit beim Eintreffen von Impulsen am Ein-gang 1 und der Häufigkeit Z j beträgij/2 TTTJ Z . Diese Wahrschein-lichkeit ist mit der am Eingang 2 eintreffenden Impuls rate Z2 zumultiplizieren. Nach Abzug der echten Koinzidenzen, wozu praktischauch der ganze Nulleffekt gehört, lautet die Zählrate der zufälligenKoinzidenzen

m i t

2P - ( 3.1.2 )

In ( 3. 1. 1 ) wird die Kenntnis der echten Koinzidenzrate vorausgesetzt,die wir jedoch erst aus

= 7 Z (3.1.3 )

gewinnen können. *-P in ( 3. 1. 2 ) ist also mittels Iterationsverfahrenzu bestimmen und liegt zwischen den Grenzen

***) Tracerlab RLA-6A

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* z*Die Größen tr"~bzw. •=-* bedeuten bekanntlich nichts anderes als

2 Zdie Ausbeuten py bzw. p des »-bzw. ß-Detektors unter Mitbe-rücksichtigung der Detektorauflösezeit.Die Koinzidenzauflösungszeit setzt sich zusammen aus den Auflösungszeiten der beiden Eingangskanäle A und B des Koinzidenzanalysators.

* A ^ ( 3 . 1 . 5 )

Es mußte zunächst gezeigt werden, ob für unsere Apparatur

t ~ ^B (3 .1 .6)

gilt, wobei wir mit t^ , t-g die ( an der Stelle S des Koinzidenz-analysators ) elektronisch einstellbaren Impulslängen bezeichnen. DiePrüfung von ( 3. 1. 6 ) erfolgte auf zwei unabhängige Arten durch:

1) Eingabe äquidistanter Impulse an den Eingängen A und B mittelsDoppelimpulsgeber,

2) das Zwei-Quellen-Verfahren, wobei die beiden Detektoren in aus-reichender Abschirmung zwei verschiedene Meßproben messen,ohne daß der Detektor 1 auf Probe 2 anspricht und umgekehrt. Daechte Koinzidenzen praktisch ausscheiden, erhält man aus Zj^., Zß ,Z y und ( 3 . 1 . 1 ) unmittelbar fCT).

1) und 2) erwiesen, daß ( 3. 1. 6 ) in den Grenzen der Einstellgenauig-keit von t , t ($0, 1/is ) erfüllt ist.

Eine Gesamtkontrolle von ( 3 . 1 .1) , ( 3 . 1.3) und ( 3. 1. 6 ) bestanddarin, dasselbe Präparat unter verschiedenen Ausbeuten pß, py zumessen und in üblicher Weise nach ( 1 . 2 ) absolut zu bestimmen. Da-bei stellten sich keine ( den zu erwartenden Meßfehler überschreiten-den ) Abweichungen heraus, weshalb wir diese Gleichungen als anwend-bar annehmen konnten.

Die nach ( 1. 1 ) abzuziehenden Nulleffekt-Zählraten in allen Zähl- ,.kanälen ( Fehler A4 ) müssen täglich genügend lang gemessen werden,da die Nulleffekte des SzintillationsZählers und im Koinzidenzkanalziemlich große Schwankungen aufweisen 1°) . Dabei ist der Anteildes SEV-Rauschens am Nulleffekt des Szintillationszählers bei unserenArbeitsSpannungen noch vernachlässigbar.

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Für die Fehler in der Impuls -Verarbeitung und -Registrierung( j? ) sind in der Fehlertabelle in 1_ bereits einige hauptsächlicheUrsachen aufgeführt. Diese Fehler zeigen sich im Auftreten unter-schiedlicher Zählergebnisse, wenn man Impulse, die vom gleichenImpulsgeber oder Detektor kommen, gleichzeitig in verschiedenenZählkanälen zählt. Zwei Hauptursachen sind für solche Abweichungenzu nennen: entweder arbeitet der Zeitschalter falsch, so daß dieÖffnungszeit eines bestimmten Zählkanals immer um den gleichenBetrag kürzer ist als die eines anderen Kanals; oder die Impulsver-stärkung schwankt von Kanal zu Kanal ( Abb. 5 ). Da die bei unserendrei Zählkanälen gefundene Abweichung der Impulszahlen linear mitder Meßdauer zunimmt, handelt es sich bei uns um die letztereFehlerursache, die wir "elektronisches Verschlucken" nennenwollen. Man kann diesen Effekt mittels Empfindlichkeitseinstellungen,d. h. der Regelung von Verstärkungsfaktoren und Univibrator zeit-konstanten auf ein Minimum reduzieren, indem man die Ausgangs-impulse vom ß- bzw. v-Zähler gleichzeitig auf beide Eingänge desKoinzidenzanalysators und den ß- bzw. jf-Zählgeräteingang gibt. Esgelingt immer, die in jedem Fall vorhandenen Abweichungen der soangezeigten Impulsraten unter 1 % zu bringen. Die eingestellte1 %-Abweichung für elektronisches Verschlucken bleibt auch überalle Bereiche gemessener Impulshäufigkeiten, -höhen und -längenerhalten, was sich in zahlreichen Prüfmessungen bestätigen ließ.Im Rahmen der in 1_ aufgestellten Genauigkeitsschranken für unsereMessungen wurde ( einstweilen ) darauf verzichtet, durch noch genau-ere Impulsformung und -diskriminierung den Effekt des elektro-nischen Verschluckens noch wesentlich zu verkleinern. Wir begnügenuns vielmehr damit, die Einhaltung jener 1 % -Abweichungen durchregelmäßige Geräteprüfungen zu sichern 15) und diesen toleriertenFehler in die Fehlerangabe in ( 3. 3. 5 ) mitzuübernehmen.

Zur Abschätzung der durch die Totzeiten in allen drei Zählkanälenbedingten Fehler ( A6 ) setzen wir in ( 1.2 ) F = 1, d. h. ver-nachlässigen wir alle übrigen Fehler. Schreiben wir für die Koinzi-denzzählrate formal £•/-,= Ö JL , so ist

K9P ~K

(3 .1 .7)

nach (1 .1 ) und ( 3. 1 ) lautet dann die Totzeitkorrektur für .A.

fc,K ( 3 . 1 . 8 )

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Für die Totzeitkorrekturen der Detektor-Zählraten wählen wir dielineare Näherung °) in Totzeit X und Zählrate Z

) (3.1.9

Bedenken wir nun, daß jede Detektorzählrate

( 3.1.10 )

d. h. als Summe aus Antikoinzidenzanteil ( A ) und Koinzidenzanteil( K ) darstellbar ist. Da die Koinzidenzimpulse als solche nur ein-fach vorkommen ( und nicht als zu zwei Detektoren gehörig doppeltzu zählen sind ), also auch nur je einen Totzeitverlust auslösen, undzwar mit der längeren der beiden Detektortotzeiten, haben wir in derTotzeitkorrektur 43 „ der Koinzidenzzählrate letztere als Faktorder kürzeren Detektortotzeit wegzulassen. Abb. 3 zufolge ist X < T«ialso

( 3.1.11 )

Einsetzen von ( 3. 1. 9 ) und ( 3. 1. 11 ) in ( 3. 1. 8 ) gibt für die Totzeit-korrektur der Aktivität

y- 4 r 7 •4 (3.1,12)

Um die Totzeitverluste rechnerisch noch leicht beherrschen zu können( und auch zur geringeren Detektorbelastung ), wurden grundsätzlichZR < 2 • 10 und Z^ < 5 • 10^ Imp/min festgelegt. Da mit unserengeometrischen Ausbeuten 16) dann ZR •< 3 • 10^ Imp/min ist,brauchen wir mit T^ nach Abb. 3 in keinem Fall eine Totzeitkorrek-tur anzuwenden.

Der Totzeitfaktor BjfV/fW stimmt mit den linearen Korrekturen andererAutoren überein. Öfters 4), 18) findet man bei solchen Apparatureneinen elektronischen Totzeitbegrenzer eingeführt, der beiden Detek-torkanälen die gleich konstante Totzeit T rp zuweist, die länger

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ist als TR u n d 1J. Dann tritt in ( 3. 1. 12 ) T T anstelle der kürzeren

Totzeit (bei uns Ty ). In unserem Fall erschien eine Totzeitbe-grenzung wegen der langen GM- Zählrohr -Totzeit nicht sinnvoll undaußerdem wegen der niedrigen Koinzidenzzählraten überflüssig.

3. 2. Korrekturen für physikalische Fehler

Hier haben wir es zuerst mit den örtlichen Schwankungen - FehlerBl der Tabelle in _1 - zu tun, die auf die ersten fünf Faktoren in( 3. 1 ) wirken können.

2Da die Präparatfläche (^ lern ) klein ist gegen die Fläche derbeiden Detektorfenster ( 6 bzw. 11 cm^ ), braucht für Schwankungender geometrischen Ausbeute £ nicht korrigiert zu werden, zumaldie Meßpräparate praktisch konstante Lage und Größe besitzen 13),14) t 16). Bei den übrigen vier Ausbeutefaktoren, auf die sich ört-liche Schwankungen des Nachweisvermögens auswirken können,überwiegt jeweils der von der ß-Strahlung allein herrührende Effektstark die anderen Effekte; man kann deshalb den ß-Effekt bei Zßp

und ZjCep a l s Faktor aus dem räumlichen Integral über die ortsab-hängige Ausbeute herausziehen. Bei der Quotientenbildung nach( 1 . 2 ) heben sich diese gleichen Faktoren bekanntlich heraus 12)^18),

Dies sei für den Selbstabsorptions-Ausbeutefaktor £ in ( 3. 1 ) plau-sibel gemacht. Mit folgenden Annahmen:

I. statt Abhängigkeit von allen drei Raumkoordinaten im Präparat -körper nur Abhängigkeit von der Dicke OS xg (f ,

II. die ß-Selbstabsorption verläuft exponentiell ' , ' in x-Richtungmit Absorptionskoeffizient

erhalten wir:

198 IQ 84<Für den Au- Hg-Zerfall gelten

» 25 cm 2 /g nach 1 4 ) , 2 1 ) ( 3. 2. 2 )

2 11)

Ä 0, 203 cm /g nach . ( 3. 2. 3 )

Danach ist

| l - £ t v k 0 , 0 1 ; | l - £ . 1 * 0 , 3 6 8 ( 3 . 2 . 4 )

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d. h. : die durch Selbstabsorption der emittierten Strahlungen be-wirkte Ausbeute Schwankung' rührt bei 198 Au nahezu allein von derß-Strahlung her, wir können diese Schwankungen als konstanten Faktorwie oben angegeben aus den Ausbeuteintegralen herjausziehen. Da beiden restlichen drei Faktoren - £p> £str ' ^aAz in ( 3. 1 ) wegendes Größenveirhältnisses der: Absorptionskoeflizienten die jf- und Koinzi-denz-Effekte in ähnlichem Verhältnis zum ß-Effekt stehen wie bei Ss

und da diese Faktoren noch wesentlich weniger von Eins abweichen als£ , können wir den durch örtliche Schwankungen des Nachweisver-

mögens verursachten Fehler vernachlässigen.

Eine zeitliche Änderung des Nachweisvermögens ( Fehler B2 ), dieihren Grund nicht iin apparativen Schwankungen hat ( und deshalb be-reits in 3. 1 behandelt wurde ), sondern von der Strahlenquelle herrührt ,besteht nicht.

Für komplexes Zerfallsschema ( Fehler B3 ) und für innere Umwand-lung ( B4 ) führen wir einen gemeinsamen Korrekturfaktor F J ein,dessen Größe wir im Folgenden abschätzen. Zunächst mußte die Möglich-keit des Einflusses von Störaktivitäten in unseren Goldsonden ( s. _1_ )ausgeschaltet werden. Geht man von den Angaben der Lieferfirma überGoldgehalt ( 99,99 bis 99,999 % ) und die chemisch nachweisbarenVerunreinigungen j ( Cu, Pt, Ag ) aus, dann kann man eine im thermi-schen Neutronenfluß aktivierte Sonde ca. 30 Tage lang abklingen lassen,ehe die am meisten störende 1.10m Ag-Aktivität ( t i / 2 = 253 d )l° /oo der 198 Au-Aktivität überschreitet. Eine solche Bestrahlungdarf auch nicht in so hohem Fluß und so lange erfolgen, daß 198 Auschon merklich zu 199 Au sekundär aktiviert wird ?) . Verfolgungdes radioaktiven Zerfalls unserer unter diesen Voraussetzungen be-strahlten Sonden bis zu einem Monat zeigte, daß dabei mit keinen merk-lichen Störaktivitäten zu rechnen ist.

Das Zerfallsschema für 198 Au ist in Abb. 6 dargestellt. Wir machenfolgende Annahmen:

/1) mangels genauer Kenntnisse sei P j j = P - 2 für 198fc /Hg gesetzt^

2) die y-Zählausb|eute sei dargestellt durch

( D Abstand Meßprobe •? Detektor; E » -Energie;o Flächengewichtder Meßprobe ):,

3) Für den ß-Selbstabsorptionsfaktor ß . » benutzen wir wieder ( 3. 2. 1)^wobei dort V d ß zu setzen ist. •

- • • i • • ' ' •

4) die Zählausbeute für Konversionselektronen p sei ungefähr gleichder für die P/ -ß-Strahlen ( p ). °

Nach 18) i s t dann mit a 2 «/(1+O.) für Fehler B3 + 4 allein:(Konversionskoeffizient 0t = 0, 042 für l98*Hg lg)

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ft

2 • /2Unter Vernachlässiguhg von Gliedern—P , ~ a P^ und •*» Of er-hält man den in ( 3. 3 .1) eingehenden Korrekturfaktor für komplexesZerfallsschema und innere Umwandlung

£ "T. " unabhängig von D und f = i2-In ( 3. 2. 7 ) ist B £ "T. " unabhängig von D und f = i2- unabhängig

Ti fi*von D und o angenbekommt man dann

Tp -fir* 2von D und o angenommen. Für unsere Goldsonden (é = 40 mg/cm )

, 3 . 2 . 8 )

Eine merkliche ß- Empfindlichkeit des y-Zählers (Fehler B5 ) istnicht anzunehmen!, da der NaI ( Tl ) - Kristall in 3 mm dickem Quarzglas hinter 0, 8 mm Aluminium gefaßt ist ( Katalogangabe vonHARSHA;W ).

Die Korrektur; für Brems Strahlung ( Fehler B6 ) beträgt H)

Darin bedeuten:

Ê — £&y){ die Summe aller Ausbauten im v -Detektor mit Aus-* nähme der für Bremsstrahlung,

Ê« die Ausbeute im y-Detektor für Brems Strahlung£.. * die Wahrscheinlichkeit dafür, daß ein ß-Teilchen noch

gezählt wird, wenn es ein Bremsquant erzeugt hat.

Zur Abschätzung von Fg wurde das ï-Spektrum von l'98*fcig ver-messen. Nach Voraussetzung 1) für Fehler B3 + 4 und auf Grund ex-perimenteller Bestimmungen des energieabhängigen AnsprechMer:-i^iögens unseres Scintillationszählers für die verschiedenen ^-Liniendes 198*Hg Zerfalls bleibt oberhalb der Gaußverteilung für die Photo-linie mit B„ = 0i 411 MeV als Brems Strahlanteil übrig:

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Dieser Wert ist mit einem Extrapolationsfaktor zur Übertragung aufdas ganze Brems Spektrum zu multiplizieren:

(3.2.11)

Nach , Chap. 21, Fig. 2. 4 wurde abgeschätzt

^0,^6 mv)(3 .1 .11a )

Nennt man EA bzw. Eß die über das 13-Spektrum bzw. das Brems-spektrum gemittelten Energien, so ergibt eine weitere Abschätzung

Ä O l t z ( 3 . 2 . n b

Damit erhalten wir für die Bremsstrahlungskorrektur

( 3 - 2 ' 1 2 )

Für die Entstehung von Sekundärelektronen in der Sonde ( Fehler B7 )setzen wir analog zu H):

-fIn ( 3. 2. 13 ) bedeuten: *

((T) die Erzeugungswahrscheinlichkeit für Sekundärelektro-nen in der Sonde mit Sondendicke tT

die Wahrscheinlichkeit für Entstehung von Photo-K-,1 ' " L - , . . . , -Elektronen,

. e. die Zählausbeute im GM-Zählrohr für diese Teilchen,

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Id

JU. s: T+tf den sich aus Photo- und Compton-Effekt zusammensetzen-den V -Absorptionskoeffizienten in der Sonde,

£ c g die Zählausbeute des GM-Zählrohrs für Cömpton-Elektronen.

Die Faktoren -f- , $-u tragen den Koinzidenzen zwischen Compton-elektronen und Compton-gestreuten Quanten Rechnung; sie hängen abvon den Winkeln, unter denen diese Sekundärteilchen ausgelöst werdenund in die beiden Detektoren gelangen können. Wir setzen in militerNäherung in fp , "fv die integralen Compton-Ausbeuten dividiertdurch die Detektor-Raumwinkel ein:

f/l=

£$^ stellt die Ausbeute des y-Detektors für Compton-gestreute Quan-ten dar. Damit bekommen wir

( 3 . Z . U ,

Die Werte für «~ £. „ wurden nach berechnet. Weiter ist

« 4 - Ä g ö « Ä?(^, * - j ( 3.2.15,

nach mit der Absorptionsfunktion

+ * E.C«, . ( 3 . 2 . 1 5 a )

exponentielle Schwächung wie bei einem kontinuierlichenß-Spektrum angenommen, dessen Maximalenergie gleich derjenigender Compton -Elektronen ist; in £, / £ - wurde das experimentellerelative Ansprechvermögen ( source intrinsic efficiency ) 20 ) einge-setzt.Gefunden wurde

( 3 .2 . 16 )

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Eine obere Grenze für die y- Empfindlichkeit des ß-Zählrohr s( Fehler B8 ) j erhält man durch Anbringen eines Absorbers mit größe-rer Dicke, als'die ß-Reichweite beträgt, zwischen Probe und Zähl-rohr. Der Absorber schluckt außerdem die in der Sonde entstehendenSekundärelektronen ( Zählrate Zj^s )» läßt aber neue entstehen ( Zjr _ ).Die Zählrate im GM-Zählrohr lautet ohne bzw. mit Absorber ( nachNulleffektabzug )

ZGM = Zß + ZES + ZEZ

bzw.

ZGM,Abs ZEA + ZEZ * (3 .2 .18)

die gesuchte Zählrate der im Zählrohr entstehenden Sekun-därelektronen; wir schreiben näherungsweise

(3.2.19 )

Abferber

mit den analog ( 3.2. 13 ) definierten Erzeugungswahrscheinlicheitena„ für Sekundärelektronen und dem Selbstabsorptionskoeffizienten&s & ^ u r Sekundär-(vorwiegend Compton- ) Elektronen. Mit dem( 3. 2. 14 ) zugrundegelegten Ansatz für Z _ erhält man dann

Es

Zß s-, o,oo2 f (3.2. 20)

wodurch sich eine Korrektur für Zj g erübrigt. Eine weitere Korrek-tur für zusätzlich in der Umgebung von Sonde und den Zählern ent-stehende und im ß-Zählrohr nachgewiesene Sekundärelektronen wurdevernachlässigt.

Da bei Au 198 nur rund 1 % der Zerfälle über eine y- y - Kaskadeerfolgen, braucht bei der Kleinheit der ^-Ausbeute im ß-Zähler( B7 und B8 zusammen ) für y - y -Koinzidenzen nicht korrigiertzu werden ( Fehler B9 ).

Für ß- ^ -Winkelkorrelation ( Fehler BIO ) hat PÖNITZ l}' eineKorrektur berechnet, die für unsere Sondendicke eine Abweichungvon Eins um <0, 5 % ergibt und deshalb nicht berücksichtigt wird.

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3. 3 Gesamtkorrektur, Fehlerrechnung und Meßbereich

Der Gesamtkorrekturfaktor F in ( 1 . 2 ) für unsere Apparatur setztsich nach 3. 1 und 3. 2 aus folgenden ^ 0, 5 % gefundenen Einzel-korrekturen zusammen:

= F d F B F E S •

Nach den Zahlenwerten in 3. 2 ergibt sich für unsere Goldsonden.

In der Ausbeute e-A-pfilfK-vgl. ( 3. 1 ) - variieren in unserer Appara-tur: -p£ von 0,011 bis 0, 21 15) und p r von 1 bis 0, 95; (3 .3 .2 )zeigt die bekannte Tatsache, daß die Korrektur mit wachsenderß-Ausbeute abnimmt )

Die Mittelwerte der apparativen Fehler in 3. 1 ( Z , Z ) sindvon den gemessenen Zählraten abzuziehen, während ihre Schwankun-gen in die Fehlerrechnung zu übernehmen sind. Letzteres gilt auchvon den als zu klein vernachlässigten physikalischen Fehlern. Dasmittlere relative Gesamtfehler quadrat setzen wir demnach wie folgtan:

< 3 - 3 - 3 »

Der statistische Meßfehler Ç . wurde nach ' , faber unterstatist

Mitberücksichtigung von Korrektur großen und Nulleffekten, berechnetzu:

( 3 . 3 . 4 )

Neben den in J_ erklärten Größen enthält ( 3. 3. 4 ) .

°. * f ( ( /)/( )t bzw. t„ die Präparat- bzw. Nulleffektmeßdauer und R a. Z /ZBei unserer Apparatur können alle Nulleffekte ( außer dem imy -Detektor ) vernachlässigt werden, ebenso ^{L und die F-Größen.

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Wir setzen also:

. ( 3.3.4a )

Den mittleren apparativen Fehler - d. h. die mittlere Schwankungs-quadratsumme der in 3. 1 behandelten Korrekturen - schreiben wir

. ( 3 . 3 . 5 )

Diese drei Fehler werden auf Grund langer Meßreihen gewählt, undzwar der Fehler infolge Schwankung des Nulleffekts

Für die Nulleffekt Schwankungen in den einzelnen Zählkanälen werdenfolgende Mittelwerte eingesetzt: Sß u = ±- 5 %, S~u ,= ±- 10 %,E>Kü = -i 10 %. Das in 3. 1 unter A5 beschriebene "elektronischeVerschlucken" kann zweierlei Fehler in den gemessenen ImpulsratenZ bewirken; einen Z-abhängigen (^, ) un(i einen Z-unabhängigenÇ lang ). Die gefundenen Meßfehler lassen sich befriedigend dar-stellen durch J .

<*W1* ? l t* * (3.3.7).

2 ' • • • • ' -

In 0 . sind Fehler infolge tf -Schwankungen mitenthalten. Schließ-lich setzen wir für den zu 3. 2 gehörigen physikalischen Fehler

@2 , • • ^ 1 0 " 4 ( 3 . 3 . 8 )> phys

4Mit diesen Werten ergibt sich für den Fall: n = 10 Iiupulse beipx = 0,1, 45A beliebig nach 1 ) und. beliebig gut bekanntem undschwankungsfreiem Nulleffekt als Minimalfehler für unsere Apparatur

MinO = - i/o, 9 .+ 1.5 + 1 = - 1,8%. ( 3 . 3 . 9 )

Unsere Apparatur ist unter Anwendung der obigen Korrektur- und

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Fehlerüberlegungen brauchbar zur Absolutbestimmung der Radioak-tivität von Goldscheiben der beschriebenen Art im Bereich von0, 002 bis 1 *iC; die untere Meßgrenze ist bedingt durch zu starkesAnwachsen des Nulleffekts mit seinen Schwankungen, die obere durchzu hohe Zählraten im GM-ß-Zählrohr. Bei noch weiterem Abstandkönnte man zwar die Zählrate verkleinern, aber der durch Streu-strahlung entstehende Fehler würde dann zu groß.

Neben den Korrekturen und deren regelmäßigen Schwankungen, diedurch die Fehlerrechnung erfaßt werden, muß die Eignungsprüfungder Apparatur ständig wiederholt werden mittels fortlaufender Prüf-messüngen. Dièse bestehen in täglicher Kontrolle der drei Zählratendes Nulleffekts isowie eines Eichpräparats, weiter in regelmäßigwiederholten Kennlinienaufnahmen der drei Zählraten und im häufigenNachjustieren der Zählgerät-Empfindlichkeit ( A5 ) und der Koinzi-denz-Auflösungszeit % R (A3 ); Einzelheiten s. 15). Die Meßwertederselben Meßprobe dürfen natürlich keine größeren als die oben zu-gelassenen Schwankungen aufweisen; um das zu überwachen, wieder-holt man grundsätzlich jede Messung mehrmals mit genügender sta-tistischer Genauigkeit

4. Kontroll-Absolutmessungen

Nach einigen vorläufigen erprobenden Absolutmessungen wurden aufzwei verschiedene Arten - 4. 1, 4. 2 - kontrollierende Absolutbe-stimmungen der Radioaktivität mit unseren Goldfolien durchgeführt,die im thermischen Neutronenfluß bestrahlt worden waren. Die Er-gebnisse wurden mit denen fremder Absolutmeßstellen verglichen,die ans internationale Standard-Absolutvergleichsnetz angeschlossensind

4. 1. Quellstärkebestimmung einer kalibrierten Ra-Be-Neutronen-Quelle *»)

Diese erfolgte durch räumliche Integration über den thermischen Neu-tronenfluß $ , ( r ) in einem um die Quelle angebrachten Neutronen-moderator; der Fluß wurde absolut bestimmt über die absolute Mes-sung der Aktivität jL ( r ) von Goldsonden, die am Ort r imModerator bestrahlt worden waren. Dafür gilt 7)

1 K±tj ( 4 . 1 . )

*) für PTB s. * \ für INR s. 8^**) Neutronenphysikalische Überlegungen und Messungen hierzu

.su 2)

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v ) = ^*act ( v ) ~/T *s* ^ e r thermische Aktivierungs-) = ^ac t ( v ) ~/Tkoeffizient für Gold mit dem Aktivierungsquerschnitt 0""act» g e w o n "nen bei der wahrscheinlichsten Neutronengeschwindigkeit vQ derMAXWELLverteilung thermischer Neutronen ?), auf die $ t ^ bezogenist. L ist die LOSCHMIDT-Zahl, A das mittlere Atomgewicht, m dieMasse und PLv <1 der Faktor für Aktivierungs Störungen, alles bezogenauf unsere Meßsonde. Die Goldaktivität A. in -^-th = -A-0 " 4/^0() *)wurde bestimmt mit dem über verschiedene benutzte £, gemitteltenKorrekturfaktor F = 1,047 nach ( 3. 3. 2 ). Die Abweichung des mitunserer Apparatur gefundenen Quellstärkewerts vom Kalibrierwertder Physikalisch-Technischen Bundesanstalt ( PTB ) beträgt - 2,7 %;der von der PTB bzw. von uns angegebene Gesamtfehler ist * 3%bzw. - 2,5 %. Der Welt-Vergleichswert der PTB weicht bei - 2 %Fehlerangabe um + 1,3 % vom Standardwert des internationalenNetzes ab *).

4. 2. Aktivitäts-Meßvergleich mit Goldfolien

Zu diesem unmittelbaren Vergleich wurden acht unserer Goldsondenam 21. 8. 1962 in der thermischen Säule des ForschungsreaktorsFrankfurt ( FRF ) bei 770 W Leistung und R c d ^ 1 0 0 bestrahlt;diese rein thermische Bestrahlung wurde gewählt wegen der dadurchbedingten eindeutigen ß-Selbstabsoptionskorrektur bei der 47rß-Mes-sung. Am selben Tag erfolgte die Absolutmessung der Sonden imInstitut für Kernphysik in Frankfurt/M. mittels 47T ß-Proportional-zähler, s. Tabelle I. Als Korrekturfaktor wurde 0, 624 angegeben,als mittlerer Fehler i 1,5 %. Der Korrekturfaktor enthält folgendeEinzelfaktoren: 0,997 für Absorption in der 1 p. starken Al-Träger-folie, 1,023 für das komplexe Au 198-Zerfallsschema, Konversions-elektronen und j-Ansprechvermögen, 0, 61 ( für Sonde AK V H 0,als ß-Selbstabsorptionsfaktor.

Am 22. 8. 1962 wurde die Aktivität der Goldsonden im Institut fürNeutronenphysik und Reaktortechnik ( INR ) des Kernforschungs-zentrums Karlsruhe in der Air ß- f -Apparatur und danach im4/r ß-Zähler gemessen °/ /, s. Tab. I. Die Auswertung mit den in11) angegebenen Korrekturen erfolgte durch uns. Der mittlere Fehlerfür jeden angegebenen Wert beträgt **) rd. - 0 ,5%

Am 24./25. 8. 1962 fand die Messung in unserer Apparatur in Aachenstatt. Die Ergebnisse in Tabelle I wurden nach ( 1. 2 ) mit F = 1,05nach ( 3. 3. 2 ) gewonnen. Der mittlere Fehler für jeden angegebenenWert beträgt nach ( 3. 3. 3 ) ff mit nK e > 104 und Ç l a < 1 % durchMittelung weniger als Min^> in ( 3. 3. 9 ), nämlich ± 1,6 %.

) R ist das Cadmium-Verhältnis , ,

nach allgemeiner Angabe des INR, ohne Fehlerrechnung

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Die Abweichungen der Frankfurter und Karlsruher Meßwerte vonein-ander betragen im Mittel - 0,0 %, unsere Abweichungen vomMittel der beiden anderen im Mittel - 0,9 %• Diese Abweichungensind mit den angegebenen Fehlern in Abb. 7 eingetragen. Sie sindim Vergleich mit neueren internationalen Standard-Absolutvergleichs-messungen 1) 8) als innerhalb der Norm liegend anzusehen.

Durch 4. 1 und 4. 2 wurde gezeigt, daß die in ( 3. 3. 2 ) bzw. ( 3 . 3. 3 )angegebenen Korrektur- und Fehlerabschätzungen zur Formel ( 1 . 2 )für die Absolutaktivität von Goldfolien keine unzulässigen Abweichun-gen liefern gegenüber Meßwerten, die mit international bestätigtenAnordnungen erhalten worden sind. Damit hat sich unsere ß- y -Koin-zidenzapparatur als geeignet zur Absolutbestimmung der Radioaktivi-tät unserer Goldsonden erwiesen.

An dieser Stelle sei den beim Absolutvergleich 4. 2 beteiligten Herrenfür ihre Mitarbeit nochmals herzlich gedankt, und zwar denHerren Dipl. -Phys. H. HANLE und Dipl. -Phys. K. STELZER inFrankfurt sowie den Herren Dr. G. KRÜGER und Dipl. -Phys. "W.PÖNITZ in Karlsruhe.

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L i t e r a t u r

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3) Cameron, J. F. ; Clayton, C. G. ; Spackman, R. A. : Some effects oftemperature on the performance of scintillation counters. In:Nuclear Electronics. Vol. I. Wien, IAEA, 1962. S. 95 - 110.

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4a)Campion, P. J. : Statistical errors in disintegration rate measure-ments by the coincidence technique. Internat. J. appl. RadiationIsotopes 10 (1961) S. 131 - 133.

5) Evans, R. D. : The atomic nucleus. New York, Toronto, London1955.

6) Fünfer, E. ; Neuert, H. : Zählrohre und SzintillationsZähler. 2, Aufl.Karlsruhe 1959.

7) Hughes, D. J. : Pile Neutron Research. Reading, Massachusetts1953.

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10)Mosburg, E. R. , j r . ; Murphey, W. M. : A recalibration of the NBSstandard thermal neutron flux. Reactor Sei. Technol. = J. Nucl.Energy ( P . A . &B) 14 (1961) Nr. 1, S. 2 5 - 3 0 .

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11) Pönitz, W. : Absolutbestimmung der Quellstärke einer Ra-Be-Quelle.Dipl. -Arb. 1962, 65 S. Inst. f. Neutronenphysik u. ReaktortechnikKFK.

12) Putman, J. L. : Limitations and extensions of the coincidence methodfor measuring tjie activity of ß-v -emitters. AERE l/M 26 ( T.ul. 1953).

13) Raffle, J. F . : Determination of absolute neutron flux by gold activa-tion. J. Nucl. Energy ( P. A ) 10 ( 1959 ) Nr. l /2 , S. 8 - 13.

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17) Wirtz, K. ; Beckurts, K. H. : Elementare Neutronenphysik.Berlin, Göttingen, Heidelberg 1958.

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19) Wolf, G. : Über die 4yr ß"f Koinzidenzmethode zur Absoluteichungvon Zerfallsraten radioaktiver Isotope. Atomkernenergie 8 ( 1963 )S. 353 - 359.

T a b e l l e n w e r k e :

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21) Landolt-Börnstein: Zahlenwerte und Funktionen. 6. Aufl. Bd. 1Tl. 5 Berlin, Göttingen, Heidelberg 1952

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Abb. 1 a

Blockschaltbild der ß -Koinzidenzapparatur zuiAbsolutmessung von Radio-aktivitäten

die Einzelteile sind in 2. 2angegeben.

7 ^

88

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Abb. lb Ansicht der ß - y - Koinzidenzapparatur

A

B

C

D

E

abgeschirmter Probenwechsler (ß-Detektor oben, y -Detektor unten),

j -Impulsverstärker und Koinzidenzanalysator

Zählgeräte für 13-, v- und Koinzidenzimpulse mit den Hochspannungs-Versorgungen für die Detektoren

Zeitschalter

Prüf-Oszillograph

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a) (g - ) Zlhlrohr-Impul

) Impul» «mVerstârtoraosgang

0,4 VS

Abb. 3; Impql— «a den Starfnj^o d— Koùutid«Dx>AiMuy»tor«

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Impulseam

Impulsforxner-

Eingang

tAusgang

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Abb. S Ein Beispiel für elektronisches Verschluckenn

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KFKJ\lNR"Karlsruhe

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1000 1020

Aktivitâts- Meßvergleich mit Goldfolien ( zu 4. 2).

Mittlere Abweichungen unserer und der Frankfurter vonden Karlsruher ( e X gesetzten ) Meßergebnissen.

/ — - \ mittlere Fehlergrenzen der Einzelmessungen,

statistisch daraus bestimmte mittlere Fehlergrenzender Mittelwerte.