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Adiabatischer Besetzungstransfer

mittels RAP und STIRAP in einem

seltenerd-dotierten Festkorper

Dissertation

Jens Klein

Vom Fachbereich Physik derTechnischen Universitat Kaiserslauternzur Erlangung des akademischen Grades

”Doktor der Naturwissenschaften”genehmigte Dissertation

Betreuer: Juniorprof. Dr. Thomas Halfmann

Zweitgutachter: Prof. Dr. Hartmut Hotop

Datum der wissenschaftlichen Aussprache: 07.12.2007

D 386

”Old boys have their playthings as well as young ones;

the difference is only in the price.“Benjamin Franklin

”Die Neugier steht immer an erster Stelle eines Problems,das gelost werden will.“Galileo Galilei

Inhaltsverzeichnis

Einleitung vii

1 Seltenerd-dotierte Festkorper 11.1 Seltenerd-Ionen im Kristallfeld . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1

1.1.1 Eigenschaften der freien Ionen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21.1.2 Einfluss des Kristallfeldes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21.1.3 Homogene und inhomogene Linienbreite . . . . . . . . . . . . . 41.1.4 Hyperfeinstruktur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61.1.5 Wechselwirkung zwischen Dotierungsionen . . . . . . . . . . . . 7

1.2 Spezifische Eigenschaften von Pr3+:Y2SiO5 . . . . . . . . . . . . . . . . 8

2 Wechselwirkung von Licht mit atomaren Systemen 112.1 Inkoharente Wechselwirkung mit einem Zwei-Niveau-System . . . . . . 112.2 Koharente Wechselwirkung mit einem Zwei-Niveau-System . . . . . . . 13

2.2.1 Theoretische Beschreibung des koharent getriebenenZwei-Niveau-Systems . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13

2.2.2 Rabi-Oszillationen, π-Pulse und”Sattigung“ . . . . . . . . . . . 15

2.2.3 Zerfalle und Dekoharenz - der Liouville-Formalismus . . . . . . 162.3 Optisches Pumpen und spektrales Lochbrennen . . . . . . . . . . . . . 17

2.3.1 Prinzip des optischen Pumpens . . . . . . . . . . . . . . . . . . 182.3.2 Spektrales Lochbrennen in inhomogen verbreiterten Medien . . 192.3.3 Spektrales Lochbrennen in Pr:YSO . . . . . . . . . . . . . . . . 202.3.4 Einfaches Bilanz-Modell zur Beschreibung der Besetzungsumver-

teilung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22

3 Experimenteller Aufbau 253.1 Erzeugung kryogener Temperaturen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 253.2 Erzeugung der Laserpulse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27

3.2.1 Das kontinuierliche Farbstofflasersystem . . . . . . . . . . . . . 283.2.2 Pulsformung mittels akustooptischer Modulatoren . . . . . . . . 28

3.3 Strahlfuhrung und Detektion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30

4 Rapid adiabatic passage in Pr:YSO 334.1 Adiabatische Wechselwirkung im Zwei-Niveau-System . . . . . . . . . . 33

4.1.1 Adiabatische Zustande und Adiabasiekriterium . . . . . . . . . 33

iv INHALTSVERZEICHNIS

4.1.2 Rapid adiabatic passage . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 354.1.3 Coherent Population Return . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37

4.2 RAP in seltenerd-dotierten Festkorpern . . . . . . . . . . . . . . . . . . 384.3 Praparation des Mediums . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39

4.3.1 Prinzip des Praparationsverfahrens . . . . . . . . . . . . . . . . 404.3.2 Implementierung des Praparationsverfahrens . . . . . . . . . . . 414.3.3 Experimentelle Beobachtung der Praparation . . . . . . . . . . 43

4.4 Realisierung von RAP in Pr:YSO . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 454.5 Experimentelle Ergebnisse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46

4.5.1 Experimentelle Implementierung der Untersuchungen in Pr:YSOmit Dotierungsgrad 0,05 at.% . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46

4.5.2 Beobachtung der Transfereffizienz mittels Fluoreszenznachweis . 474.5.3 Beobachtung der Transfereffizienz in Absorption . . . . . . . . . 494.5.4 Nachweis der Besetzungsdynamik durch zeitaufgeloste Absorpti-

onsmessung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 524.5.5 Beobachtung der Besetzungsinversion anhand verstarkter Spon-

tanemission . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 544.5.6 Absorptionsnachweis mit hoherer Auflosung . . . . . . . . . . . 564.5.7 Einfluss der Pulsform auf CPR und RAP . . . . . . . . . . . . . 57

4.6 Diskussion der Ergebnisse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 584.7 Zusammenfassung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64

5 Stimulated Raman adiabatic passage in Pr:YSO 675.1 Adiabatische Wechselwirkung im Drei-Niveau-System . . . . . . . . . . 68

5.1.1 Adiabatische Zustande . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 695.1.2 Adiabatischer Besetzungstransfer durch STIRAP . . . . . . . . 705.1.3 Adiabatischer Besetzungstransfer bei intuitiver Pulsreihenfolge

(b-STIRAP) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 725.1.4 Abhangigkeit von den Wechselwirkungsparametern . . . . . . . 745.1.5 Einfluss der Lebensdauer des Zwischenzustandes . . . . . . . . . 76

5.2 STIRAP in Festkorperumgebung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 775.2.1 Fractional STIRAP . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 775.2.2 Tripod-STIRAP . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 785.2.3 STIRAP in seltenerd-dotierten Festkorpern . . . . . . . . . . . . 79

5.3 Realisierung von STIRAP in Pr:YSO . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 805.4 Experimentelle Ergebnisse und Diskussion . . . . . . . . . . . . . . . . 82

5.4.1 Nachweis optischen Pumpens und STIRAP mittels Absorptions-spektroskopie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82

5.4.2 Selektivitat des Transfer- und Nachweisprozesses . . . . . . . . . 845.4.3 Kalibrierung der Transfereffizienz . . . . . . . . . . . . . . . . . 865.4.4 Spektroskopie der Zweiphotonenresonanz . . . . . . . . . . . . . 875.4.5 Numerische Simulation der Ein- und Zweiphotonenspektren . . 895.4.6 Abhangigkeit der Transfereffizienz von der Verzogerung der La-

serpulse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 935.4.7 Beobachtung der Besetzungsdynamik . . . . . . . . . . . . . . . 95

INHALTSVERZEICHNIS v

5.4.8 Untersuchung der Leistungsabhangigkeit . . . . . . . . . . . . . 985.4.9 Absorption bzw. Verstarkung der STIRAP-Pulse . . . . . . . . 99

5.5 Zusammenfassung und Ausblick . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 102

A Spektroskopie 105A.1 Absorptionsspektrum des inhomogen verbreiterten Ubergangs . . . . . 105A.2 Spektrales Lochbrennen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 106

A.2.1 Simulation des spektralen Lochbrennens im Dichtematrixforma-lismus . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 107

A.2.2 Experimentelle Beobachtung des spektralen Lochbrennens . . . 109A.2.3 Zusatzliche Erlauterungen zur Struktur des durch spektrales Loch-

brennen erzeugten Spektrums . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 110

B STIRAP im Sechs-Niveau-System des Pr:YSO 113B.1 Numerische Simulation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 116

Zusammenfassung 121

Abstract 123

Publikationen und Tagungsbeitrage 135

Danksagung 139

Einleitung

Seit ihrer Entwicklung haben Laser immense Bedeutung in wissenschaftlicher For-schung und technischer Anwendung gewonnen. Dabei haben sich ihre Einsatzmoglich-keiten bestandig erweitert. Im Bereich der Forschung dienen sie langst nicht mehr nurder Untersuchung von atomaren bzw. molekularen Systemen, sondern werden genutzt,um diese aktiv zu beeinflussen. Die lasergestutzte Manipulation verschiedenster Eigen-schaften von Quantensystemen ist ein zentrales Forschungsthema auf dem Gebiet derQuantenoptik. So werden z.B. bei der Laserkuhlung [1–3] Atome bzw. Molekule hin-sichtlich ihres Bewegungszustandes beeinflusst oder durch koharente Kontrolle Frag-mentationsprozesse und chemische Reaktionen gesteuert [4–6]. Des Weiteren lassensich Besetzungsverteilungen sowie lineare und nichtlineare optische Eigenschaften derAtome bzw. Molekule gezielt beeinflussen [7, 8]. Dies erlaubt u.a. die effiziente undselektive Praparation von atomaren und molekularen Zustanden [7,9], die Uberhohungvon Frequenzkonversionsprozessen [10–12] sowie das Verlangsamen und Speichern vonLicht [13,14].

Bei den meisten dieser Manipulationsprozesse spielt die Koharenz der mit denQuantensystemen wechselwirkenden Laserfelder eine zentrale Rolle. Die Phasen derLaserfelder sowie der Wellenfunktionen des Quantensystems bestimmen dann den Ver-lauf und das Ergebnis des Wechselwirkungsprozesses. Dies ist der Schlussel zu ef-fizienten Manipulationsverfahren. Eine spezielle Klasse solcher koharenten Wechsel-wirkungen bilden die adiabatischen Prozesse. Adiabatische Prozesse zur Realisierungvon Besetzungstransfer zeichnen sich meist dadurch aus, dass die erzielte Transfer-effizienz gegenuber Fluktuationen der experimentellen Parameter unempfindlich ist.Sie ermoglichen somit die robuste Manipulation von Quantenzustanden.

Verfahren zum adiabatischen Besetzungstransfer sind u.a. Rapid Adiabatic Passage(RAP) [15,16], Stark Chirped Rapid Adiabatic Passage (SCRAP) [17] und StimulatedRaman Adiabatic Passage (STIRAP) [7, 9]. Bei RAP handelt es sich um einen An-regungsprozess in einem Zwei-Niveau-System, fur den ein Laserpuls mit zeitlich ver-anderlicher Frequenz verwendet wird. Wenn die Frequenz des Anregungslaserpulseswahrend der Wechselwirkungsdauer die Resonanzfrequenz des Ubergangs im Zwei-Niveau-System uberstreicht, kann bei hinreichend hoher Kopplungsstarke vollstandigerBesetzungstransfer in den angeregten Zustand erfolgen. Eine solche Besetzungsinversionim Zwei-Niveau-System kann mit inkoharenten Methoden nicht erreicht werden. DieSCRAP-Methode beruht auf einem RAP-Prozess. Hierbei wird bei fester Frequenz desLasers durch dynamische Stark-Verschiebungen eine zeitabhangige Ubergangsfrequenzerzeugt. Die STIRAP-Technik ermoglicht den vollstandigen Besetzungstransfer zwi-schen zwei Zustanden eines Drei-Niveau-Systems. Die Kopplung von Anfangs- und Ziel-

viii Einleitung

zustand uber einen Zwischenzustand erfolgt mit Hilfe zweier Laserpulse. Die zeitlicheVerzogerung zwischen den beiden Laserpulsen entspricht hierbei einer anti-intuitivenPulsreihenfolge, d.h. die Kopplung des Zielzustandes an den Zwischenzustand erfolgtvor der Kopplung des Ausgangszustandes. Der Zwischenzustand ist beim STIRAP-Prozess zu keiner Zeit besetzt, so dass keine Verluste als Folge spontanen Zerfallsaus diesem Zustand auftreten konnen. Erweiterungen des STIRAP-Verfahrens erlau-ben weiterhin die Praparation und Manipulation von koharenten Uberlagerungszu-standen [18,19].

Wahrend bei den oben aufgefuhrten Prozessen die Besetzung atomarer bzw. mole-kularer Zustande manipuliert wird, handelt es sich bei elektromagnetisch induzierterTransparenz (EIT) [8] um einen Effekt koharenter Wechselwirkung, bei dem die li-nearen und nichtlinearen optischen Eigenschaften eines Mediums beeinflusst werden.Die Absorption eines schwachen Nachweislasers kann hierbei durch Einstrahlen eineszweiten intensiven Laserfeldes, das mit einem weiteren Ubergang im Medium reso-nant ist, vollstandig ausgeloscht werden. EIT kann als Quanteninterferenz sowie imBild adiabatischer Wechselwirkung verstanden werden. Neben der Manipulation derAbsorption wird durch EIT auch die Dispersion im Medium beeinflusst. Somit lasstsich die Ausbreitung von Laserpulsen im Medium verlangsamen (

”slow light“) und so-

gar anhalten. Somit kann ein Laserpuls im Medium gespeichert werden (”stored light“).

Die hier aufgefuhrten sowie weitere adiabatische Wechselwirkungsprozesse wur-den fur atomare und molekulare Medien in der Gasphase intensiv erforscht und sindwohl verstanden. Fur Anwendungen wie z.B. optische Datenspeicherung und Quan-teninformationsverarbeitung sind jedoch Festkorpermedien von besonderem Interes-se. Diese bieten im Allgemeinen hohe Dichten und gute Skalierbarkeit. UltraschnelleDekoharenzprozesse erschweren jedoch ublicherweise die Implementierung koharenterWechselwirkungsprozesse in Festkorpern. In einigen speziellen Festkorpersystemen tre-ten diese Schwierigkeiten allerdings nicht auf, so dass diese Medien die Vorteile vonFestkorpern sowie die koharenten Eigenschaften von Atomen in sich vereinen. Beispielehierfur sind Quantenpunkte [20, 21], Farbzentren in Diamant [22] oder mit Seltenerd-Ionen dotierte Kristalle [23,24].

In einem solchen seltenerd-dotierten Kristall gelang es Hemmer et al. zum ers-ten Mal, EIT in Festkorperumgebung zu demonstrieren [25]. In darauf folgenden Ex-perimenten wurde durch EIT effizient uberhohte Vierwellenmischung sowie Phasen-konjugation gezeigt [26, 27]. Des Weiteren wurde im gleichen Medium auch die Ver-langsamung und Speicherung von Licht nachgewiesen [28]. Durch dynamische De-koharenzunterdruckung konnten Speicherzeiten von uber einer Sekunde erreicht wer-den [29].

Seltenerd-dotierte Kristalle zeichnen sich durch ihre geringen optischen Linienbrei-ten und lange Dekoharenzzeiten aus. Daher sind sie neben ihrer Anwendbarkeit in deroptischen Datenspeicherung [30,31] auch fur die Quanteninformationsverarbeitung vongroßem Interesse [32,33]. Die Hyperfeinniveaus des elektronischen Grundzustands eig-nen sich zur Implementierung von Quantenbits (Qubits). Qubits und Qubitoperationenin seltenerd-dotierten Kristallen sind Gegenstand der aktuellen Forschung [24,34,35].

Die robuste Verarbeitung von Quanteninformationen ist auf Transferprozesse an-

ix

gewiesen, die gegenuber kleinen Variationen der experimentellen Parameter insensitivsind. Daher sind adiabatische Wechselwirkungen besonders geeignet und die Erfor-schung adiabatischer Besetzungstransferprozesse in seltenerd-dotierten Kristallen vongroßem Interesse.

Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurde ein Experiment zur optischen Manipula-tion von seltenerd-dotierten Kristallen aufgebaut, sowie adiabatischer Besetzungstrans-fer durch RAP und STIRAP in einem Pr3+:Y2SiO5-Kristall erfolgreich implementiertund untersucht. Die Ergebnisse dieser Untersuchungen werden in dieser Arbeit vorge-stellt und diskutiert.

Fur die experimentelle Umsetzung von RAP wird das Medium mit Hilfe von opti-schem Pumpen prapariert, so dass ein spektral isoliertes Zwei-Niveau-System bestehendaus Hyperfeinniveaus des Grund- und angeregten Zustands der Pr3+-Ionen selektiv an-geregt werden kann. Die Anregung wird anhand der resultierenden Fluoreszenz sowiemit Hilfe von Absorptionsspektroskopie nachgewiesen. Die Absorptionsmessungen er-lauben die direkte Beobachtung der durch den RAP-Prozess erzeugten Besetzungsinver-sion. Zeitaufgeloste Messungen dienen zum Nachweis der Besetzungsdynamik wahrenddes adiabatischen Prozesses. Die durchgefuhrten Experimente stellen eine Erweiterungzu den Untersuchungen von RAP in Tm3+:YAG [36–38] dar.

Der Besetzungstransfer durch STIRAP wurde zwischen zwei Hyperfeinniveaus desGrundzustands 3H4 der Pr3+-Ionen realisiert. Die Transfereffizienz wurde mittels Ab-sorptionsspektroskopie kalibriert und in Abhangigkeit verschiedener Parameter unter-sucht. Effizienter Besetzungstransfer wurde sowohl fur anti-intuitive (STIRAP) alsauch fur intuitive Pulsreihenfolge beobachtet. Im letztgenannten Fall wurde dies miteinem alternativen adiabatischen Wechselwirkungsprozess (b-STIRAP) identifiziert.Zusatzlich wurde die Besetzungsdynamik der beiden adiabatischen Prozesse mit Hilfezeitaufgeloster Absorptionsmessungen untersucht. Bei den im Rahmen dieser Arbeitdurchgefuhrten Experimenten handelt es sich um eine der ersten experimentellen De-monstrationen von STIRAP in Festkorperumgebung. Im selben Zeitraum wurde durchGoto und Ichimura [39] ebenfalls STIRAP in Pr3+:Y2SiO5 experimentell untersucht.Diese Ergebnisse basieren jedoch auf einer eingeschrankten Datenmenge, die mit Hilfekomplexer Pulspropagationsrechnungen hinsichtlich der Variation der Transfereffizienzausgewertet wird, so dass sie lediglich als Hinweis auf die erfolgreiche Umsetzung vonSTIRAP dienen konnen. Im Unterschied dazu wurde in dieser Arbeit STIRAP anhanddirekter spektroskopischer Methoden nachgewiesen und systematisch untersucht. DieDaten zu diesen Experimenten sind Gegenstand einer Publikation in der Zeitschrift

”Physical Review Letters“ [40].

x Einleitung

Kapitel 1

Spektroskopische Eigenschaften vonseltenerd-dotierten Festkorpern

Seltenerd-dotierte Festkorper sind Medien von hohem wissenschaftlichem Interesse so-wie technischer Relevanz. Zu den wohl bekanntesten Beispielen zahlt der mit Neodym-Ionen dotierte Yttrium-Aluminium-Granat-Kristall (kurz Nd:YAG), der als aktivesMedium fur Festkorperlasersysteme dient, die sowohl in der industriellen Fertigungals auch in der Forschung vielfaltige Anwendungen finden. Des Weiteren eignen sichdiese Medien als optische Datenspeicher [30,31] und werden bezuglich ihrer Anwendungfur die Quanteninformationsverarbeitung erforscht [24,32–35,41–44].

Im Gegensatz zu den meisten anderen Festkorpermedien weisen seltenerd-dotierteKristalle außergewohnlich schmale Linienbreiten ihrer optischen Ubergange auf. Ursa-che hierfur ist die schwache Wechselwirkung der Dotierungsionen mit der Kristallum-gebung. Andererseits ist diese dennoch bestimmend fur die spektroskopischen Eigen-schaften von Seltenerd-Ionen in Wirtskristallen, die im Folgenden erlautert werden. ImAnschluss an eine allgemeine Einfuhrung werden die spezifischen Eigenschaften des indieser Arbeit verwendeten Pr3+:Y2SiO5-Kristalls dargestellt.

1.1 Seltenerd-Ionen im Kristallfeld

Die Bezeichnung”Metalle der Seltenen Erden“ ist als Trivialname nicht eindeutig de-

finiert. Die umfassendste Definition beinhaltet die Elemente Scandium (Ordnungszahl21), Yttrium (Ordnungszahl 39), Lanthan (Ordnungszahl 57) sowie die 14 Lanthanoi-de von Cer bis Lutetium (Ordnungszahlen 58 bis 71). Im Folgenden sollen jedoch nurAtome als Seltenerd-Elemente bezeichnet werden, die als dreiwertige Ionen eine teil-weise besetzte 4f -Schale besitzen. Dies sind somit die Lanthanoide Cer bis Ytterbium.Werden die Ionen dieser Elemente als Dotierung in anorganische Kristalle eingebracht,so ermoglicht die Wechselwirkung mit dem Wirtskristall Innerschalenanregungen der4f -Schale, die im freien Ion dipolverboten sind. Da die vollbesetzten 5s- und 5p-Schaleneine großere radiale Ausdehnung haben als die 4f -Schale, schirmen sie diese von derKristallumgebung ab. Zusammen mit den kleinen Dipolmomenten der schwach erlaub-ten Ubergange innerhalb der 4f -Schale fuhrt diese Abschirmung zu geringen homoge-nen Linienbreiten.

2 Kapitel 1: Seltenerd-dotierte Festkorper

Ausgehend von den Eigenschaften der freien Ionen soll nun das Termschema unterEinfluss der Wechselwirkung mit dem Wirtskristall entwickelt werden. Im Rahmen die-ser Arbeit konnen die Ursachen fur die charakteristischen Eigenschaften der Seltenerd-Ionen im Kristallfeld lediglich physikalisch motiviert werden. Fur eine eingehendereDiskussion sei auf [45–47] verwiesen.

1.1.1 Eigenschaften der freien Ionen

Seltenerd-Ionen besitzen neben der 4f -Schale nur abgeschlossene und somit spharischsymmetrische Schalen. Daher wird der Energiebeitrag der N Elektronen in der 4f -Schalein guter Naherung durch den Hamilton-Operator

HIon = − ~2

2m

N∑i=1

∆i −N∑

i=1

Ze2

ri︸︷︷︸=H0

+N∑

i<j

e2

rij

︸︷︷︸=HC

+N∑

i=1

ζ(ri)~li · ~si

︸︷︷︸=HSB

(1.1)

beschrieben. Hierbei entspricht H0 der Summe der kinetischen und potentiellen Ener-gien der einzelnen 4f -Elektronen im Feld der durch die abgeschlossenen Schalen abge-schirmten Kernladung. Die effektive Kernladung ist durch Ze gegeben. H0 ist spharisch-symmetrisch und tragt somit nicht zur Aufhebung der Entartung der Terme der Kon-figuration 4fN bei. Die beiden zusatzlichen Beitrage in (1.1) sind die Coulombwechsel-wirkung zwischen den 4f -Elektronen (HC) sowie die Spin-Bahn-Wechselwirkung (HSB).Diese bestimmen die unterschiedlichen Energien der Terme der Konfiguration 4fN . Derenergetische Abstand benachbarter Terme liegt typischerweise in der Großenordnungvon 1000 cm−1 [45]. Ist die Kopplung der 4f -Elektronen untereinander starker alsdie Spin-Bahn-Kopplung, d.h. HC À HSB, liegt Russell-Saunders-Kopplung vor. DerGrenzfall HC ¿ HSB fuhrt zur j-j-Kopplung. Fur Seltenerd-Ionen werden ublicherweiseTermbezeichnungen gemaß der Russell-Saunders-Kopplung gewahlt, tatsachlich liegtjedoch ein intermediarer Kopplungsfall vor, da Coulombwechselwirkung und Spin-Bahn-Kopplung in derselben Großenordnung liegen. Die Terme besitzen einen defi-nierten Gesamtdrehimpuls J und sind im Allgemeinen (2J +1)-fach energetisch entar-tet (bezuglich MJ). Man spricht von einem J-Multiplett. Aufgrund der intermediarenKopplung ist die Wellenfunktion eines solchen Terms als Uberlagerung der Russell-Saunders-Eigenfunktionen mit entsprechendem Gesamtdrehimpuls J gegeben:

|(2S+1)LJ〉intermediar =∑

L,S

CJL,S

· |(2S+1)LJ〉Russell−Saunders. (1.2)

Da es sich dabei nur um Beimischungen von anderen Russell-Saunders-Termen glei-cher Paritat (ebenfalls Konfiguration 4fN) handelt, bleiben Ubergange zwischen denTermen der intermediaren Kopplung dipolverboten.

1.1.2 Einfluss des Kristallfeldes

Im Kristall kommt es zur Wechselwirkung der Seltenerd-Ionen mit dem elektrischenFeld der umgebenden Ionen des Wirtskristalls. Dieses sogenannte Kristallfeld fuhrt

1.1 Seltenerd-Ionen im Kristallfeld 3

G’

2S+1LJ

2S’+1LJ’

freies Ion Kristallfeld-aufspaltung

Hyperfeinstruktur

~100 cm-1

~100 cm-1

T ~10 -10 s

(metastabil)1

-3 -6

T ~10 -10 s1

-9 -12

~1 GHz (1. Ordnung) bzw.~10 MHz (2. Ordnung)

Abbildung 1.1: Termschema von Seltenerd-Ionen in Kristallen. Die Terme der freien Ionen spalten imKristallfeld auf. Hohere Kristallfeldzustande relaxieren durch Emission von Phononen (blau) schnellin den energetisch niedrigsten Zustand des J-Multipletts. Dieser kann nur durch schwach erlaubteelektrische Dipolubergange (rot) oder Multiphononenprozesse zerfallen und ist daher metastabil. DesWeiteren zeigen die Kristallfeldzustande Hyperfeinaufspaltung (s. Abschnitt 1.1.4). Die Abbildung isteiner Darstellung in [46] nachempfunden.

aufgrund der geringeren Symmetrie zur Aufhebung der Entartung – die Terme zeigeneine Stark-Aufspaltung in bis zu 2J + 1 Energieniveaus, die sogenannten Kristallfeld-zustande (s. Abb. 1.1). Bestimmt durch die Symmetrie des Kristalls sind diese im All-gemeinen Uberlagerungen der verschiedenen MJ -Zustande. Der energetische Abstandder Kristallfeld-Zustande liegt ublicherweise in der Großenordnung von 100 cm−1 [46].

In Ionen mit einer ungeraden Anzahl an 4f -Elektronen sind alle Energieniveaus imKristallfeld mindestens zweifach entartet und bilden sogenannte Kramers-Dubletts1.Man nennt solche Ionen auch Kramers-Ionen. In diesen besitzen die Kristallfeldzustandemagnetische Momente in der Großenordnung des Bohr’schen Magnetons. Elektroni-sche Singulettzustande konnen nur in Ionen mit gerader Anzahl an 4f -Elektronengefunden werden. Bei hinreichend geringer Symmetrie des Wirtskristalls ist fur die-se Ionen eine vollstandige Aufhebung der Entartung moglich - alle Kristallfeldzustandesind Singuletts. Diese besitzen kein magnetisches Moment, da es im Kristallfeld zurAusloschung des Gesamtdrehimpulses J in erster Ordnung kommt. Wenn keine axialeoder hohere Symmetrie vorliegt, ist Jz keine Erhaltungsgroße und der quantenme-chanische Erwartungswert verschwindet. Fur Großen, in die der Drehimpuls in ersterOrdnung eingeht, wird dessen Beitrag somit ausgeloscht. So gilt zum Beispiel fur dasmagnetische Moment: 〈~µ〉 = gJµB/~ · 〈 ~J〉 = gJµB/~ · 〈Jz〉 · ~ez = 0. Bei Kramers-Ionenin einem Wirtskristall geringer Symmetrie ist obige Argumentation ebenso anwendbar.Linearkombinationen der beiden entarteten Dublettzustande konnen jedoch einen nichtverschwindenden Erwartungswert von Jz besitzen. Dies fuhrt zu einem magnetischenMoment und somit zu einer Aufspaltung des Dubletts im Magnetfeld2.

1Das Theorem von Kramers besagt, dass zwei Kristallfeldzustande, die durch Zeitinversion ineinanderubergehen, die selbe Energie besitzen. Als Folge kann die Energie nicht vom Vorzeichen der Quanten-zahl MJ abhangen. Bei nicht-ganzzahligem J, d.h. einer ungeraden Anzahl an 4f -Elektronen, ergibtsich also zumindest eine zweifache Entartung.

2Analog dazu beruht der lineare Starkeffekt im Wasserstoffatom auf Linearkombinationen entarteters- und p-Orbitale, die im Gegensatz zu den reinen Orbitalen ein endliches elektrisches Dipolmomentbesitzen [48].


Zusatzlich zur Kristallfeldaufspaltung kommt es zu Beimischungen von Zustandenanderer Paritat, z.B. Zustande der Konfiguration 4fN−15d. Dies kann durch Kristallfeld-komponenten und Kristallschwingungen ungerader Paritat erklart werden. Solche Bei-mischungen anderer Paritat fuhren dazu, dass elektrische Dipolubergange zwischenden Termen der Konfiguration 4fN moglich werden. Da diese Ubergange somit nuraufgrund der Wechselwirkung mit dem Kristall zustande kommen, besitzen die Aus-wahlregeln freier Ionen bezuglich der Quantenzahlen L, S und J keinerlei Gultigkeitmehr. Im Kristallfeld ergibt sich naherungsweise die Auswahlregel ∆J ≤ 6 [45]. DesWeiteren hangt die Kopplungsstarke bei Anregung der Ubergange aufgrund der Aniso-tropie des Kristalls stark von der Polarisationsrichtung der anregenden Strahlung ab.Dies lasst sich anhand der Orientierung der Orbitale der Kristallfeldzustande bezuglichder Kristallachsen verstehen. Des Weiteren sind mit diesen Orbitalen permanente elek-trische Dipolmomente verknupft.

1.1.3 Homogene und inhomogene Linienbreite

Die Spektrallinien von Seltenerd-Ionen in Kristallen sind im Vergleich zu anderenFestkorpersystemen ungewohnlich schmal. Es werden typischerweise homogene Linien-breiten im Bereich einiger kHz beobachtet [49]. Aufgrund der nur schwach erlaubtenDipolubergange, ergeben sich lange Lebensdauern T1 der angeregten Zustande undsomit geringe naturliche Linienbreiten Γnat = (2π · T1)

−1 (FWHM3). Die gesamtehomogene Linienbreite ist jedoch durch

Γh =1

π · T2

(1.3)

gegeben, wobei T2 die Koharenzzeit des Ubergangs ist. Die Koharenzzeit betragt ma-ximal das Doppelte der Lebensdauer, d.h. T2 ≤ 2T1. Fur T2 = 2T1 ist die Koharenzzeitnur durch den Zerfall des angeregten Zustands bestimmt. Dann sind homogene undnaturliche Linienbreite gleich. Im Allgemeinen wird die Koharenzzeit jedoch durchweitere Dekoharenzprozesse verkurzt, so dass sich großere homogene Linienbreiten er-geben. In Seltenerd-Ionen dotierten Kristallen gibt es im Wesentlichen folgende Bei-trage zur Dekoharenz: Phononenstreuung, Wechselwirkung der Dotierungsionen mitden Elektronen- und Kernspins des Wirtskristalls und Wechselwirkung zwischen Do-tierungsionen. Aufgrund der Abschirmung der 4f -Elektronen von der Kristallumgebungsind diese Beitrage gering, so dass sich vergleichsweise lange Koharenzzeiten ergeben.

Die geringen homogenen Linienbreiten werden jedoch nur fur Ubergange zwischenden energetisch niedrigsten Kristallfeldzustanden der jeweiligen J-Multipletts und beitiefen Temperaturen im Bereich T < 10 K erreicht. Die Ursache hierfur ist in Abb. 1.1dargestellt. Der energetische Abstand der Kristallfeld-Zustande liegt mit ∼100 cm−1 imBereich typischer Phononenenergien. Befindet sich ein Ion in einem hoheren Kristallfeld-Zustand, kann es somit unter Emission eines Phonons spontan in einen energetisch nied-rigeren Kristallfeldzustand ubergehen. Dies fuhrt zu einen erheblichen Verkurzung derLebensdauer der hoheren Kristallfeldzustande. Ausgehend vom energetisch niedrigsten

3FWHM: ’Full width at half maximum’


reale

r K

rista

llid

eale

r K

rista

ll

b)

a)

Abso

rptio

n

Frequenz

Gh

Ginhom

Abso

rptio

n

Frequenz

Gh

Abbildung 1.2: Ursprung der inhomogenen Verbreiterung. Im perfekten Kristall besitzen alle Ionendie gleiche Ubergangsfrequenz. Im realen Kristall variiert das Kristallfeld fur die einzelnen Ionen, sodass sich eine Verteilung an Ubergangsfrequenzen ergibt. Die Abbildung ist einer Darstellung in [50]nachempfunden.

Kristallfeldzustand eines angeregten J-Multipletts kann das Ion nur durch elektroma-gnetische Strahlung oder Multiphononen-Prozesse in einen Zustand eines energetischniedrigeren J-Multipletts ubergehen. Da beide Prozesse eine geringe Wahrscheinlich-keit besitzen, ergeben sich fur diese untersten Kristallfeldzustande lange Lebensdauernin der Großenordnung 10−3 − 10−6 s. Bei hohen Temperaturen fuhrt die Absorptionthermischer Phononen jedoch zu Ubergangen in hohere Kristallfeldzustande und so-mit zu einer Verkurzung der Lebensdauer. Daher ist es notwendig, durch Kuhlung derKristalle die Phononendichte zu verringern, um somit die homogene Linienbreite zuminimieren. Durch Anlegen statischer Magnetfelder kann zusatzlich die Dekoharenzdurch Spinumklappprozesse der Ionen des Wirtskristalls verringert werden.

Im Allgemeinen weisen die Spektrallinien seltenerd-dotierter Kristalle eine inho-mogene Linienbreite auf, welche die homogene Linienbreite um mehrere Großen-ordnungen ubertrifft. Ursache hierfur sind Inhomogenitaten des Kristallgitters (s. Abb.1.2b). Die Energie der Kristallfeldzustande und somit die Ubergangsfrequenzen einzel-ner Ionen sind durch das Kristallfeld in deren lokaler Umgebung bestimmt. Durch Ver-zerrungen des Kristallgitters, lokale Schwankungen der Dotierungsdichte sowie durchVerunreinigungen variiert dieses lokale Kristallfeld fur die einzelnen Ionen. Somit ergibtsich eine Verteilung von Ubergangsfrequenzen, die einzelnen Klassen von Ionen – imFolgenden Ensemble genannt – zugeordnet werden konnen. Durch die Uberlagerungder Beitrage der einzelnen Ionen zur Absorption ergibt sich eine inhomogen verbrei-terte Linie. Nur in einem idealen Kristallgitter waren alle Ionen aquivalent. In diesem


Fall ware die Breite der Absorptionslinie durch die homogene Linienbreite gegeben (s.Abb. 1.2a).

Die inhomogene Linienbreite variiert im Allgemeinen mit dem Grad der Dotierung.Eine erhohte Zahl an Dotierungsionen fuhrt zu einer Zunahme der Verzerrung desKristallgitters. Außerdem wird die inhomogene Verbreiterung auch durch das Kristall-zuchtverfahren und die Qualitat des Kristalls beeinflusst. Die inhomogene Linienbreiteverschiedener Kristallproben des gleichen Typs sind somit nicht zwangslaufig identisch.Typische Werte fur die inhomogene Linienbreite liegen jedoch in der Großenordnungvon wenigen GHz.

Aufgrund der hohen absoluten Dichte der Dotierungsionen befinden sich in dem ty-pischen Wechselwirkungsvolumen eines Laserstrahls mit einem Kristall Ionen aller En-sembles. Das große Verhaltnis von inhomogener zu homogener Linienbreite ermoglichtdas Ansprechen unabhangiger

”Frequenzkanale“(Ensembles). Dies macht die hier dis-

kutierten Materialien interessant fur die optische Datenspeicherung.

1.1.4 Hyperfeinstruktur

Bei Seltenerd-Ionen mit einem Kernspin I 6= 0 werden die Kristallfeldzustande durchdie Hyperfeinwechselwirkung zwischen den 4f -Elektronen und dem Kernspin weiteraufgespalten. Hierbei ist zwischen elektronischen Singuletts und Multipletts in Ionenmit gerader Anzahl an 4f -Elektronen sowie den Dublett- bzw. hoheren Multiplett-zustanden von Kramers-Ionen zu unterscheiden. Im Falle der energetisch entartetenZustande beider Ionensorten ergibt sich eine Hyperfeinaufspaltung in erster Ordnung.Sie liegt in einer typischen Großenordnung von 1 GHz. Die Wechselwirkung mit Kern-spins der umgebenden Ionen des Kristallgitters fuhrt zu einer weiteren Aufspaltung.Die Energiedifferenz zwischen solchen Superhyperfeinniveaus liegt typischerweise in derGroßenordnung 10 MHz.

Elektronische Singulettzustande besitzen aufgrund der Ausloschung des Drehim-pulses kein magnetisches Moment. Entsprechend sind auch die Beitrage der Hyperfein-wechselwirkung (HHFS ∝ ~I · ~J) in erster Ordnung Storungsrechnung identisch null,

da ∆E(1)n = 〈n(0)|HHFS|n(0)〉 = 0 (mit |n(0)〉 : ungestorter Kristallfeldzustand). Es

kommt jedoch zur Hyperfeinaufspaltung in zweiter Ordnung. In diesem Fall gilt fur dieEnergiekorrekturen:

∆E(2)n =

∑

n6=m

|〈m(0)|HHFS|n(0)〉|2E

(0)n − E

(0)m

, (1.4)

wobei die Summe uber die anderen Kristallfeldzustande |m(0)〉 des J-Multipletts lauft.

E(0)i sind die Energien der Zustande in nullter Ordnung. Der Ausdruck (1.4) enthalt

nun Matrixelemente des Typs 〈m(0)|Jα|n(0)〉 mit α = x,y,z, die im Allgemeinen vonNull verschieden sind. Die Hyperfeinaufspaltung zweiter Ordnung liegt typischerweisein der Großenordnung von 10 MHz.

Ein weiterer Energiebeitrag ist die elektrostatische Quadrupolwechselwirkung desKerns mit dem inhomogenen elektrischen Feld. Dieses wird durch das Kristallgitter,die 4f -Elektronen sowie die abgeschlossenen Schalen, deren Ladungsverteilungen durchdas Kristallfeld verzerrt sind, erzeugt. Hierbei dominiert meist der letzte Beitrag, der


”Sternheimer anti-shielding“ genannt wird [51]. Die elektrostatische Quadrupolwech-

selwirkung liegt in der selben Großenordnung wie die Hyperfeinwechselwirkung zweiterOrdnung. Da letztere formal wie eine Quadrupolwechselwirkung dargestellt werdenkann [52], wird sie auch Pseudoquadrupolwechselwirkung genannt und kann mit derelektrostatischen Quadrupolwechselwirkung zu einem effektiven Quadrupol-Hamilton-operator kombiniert werden:

HQ = D[I2z − I(I + 1)/3] + E(I2

x − I2y ) (1.5)

mit den effektiven Hyperfein-Kopplungskonstanten D und E. Das Koordinatensystemx,y,z ist hierbei durch die Hauptachsen des gemeinsamen Hamiltonoperators aus elek-trostatischer und Pseudoquadrupolwechselwirkung gegeben. Da die Komponenten desKernspins quadratisch in den Ausdruck (1.5) eingehen, sind die Hyperfeinzustandezweifach entartet. Diese Entartung kann durch ein externes Magnetfeld aufgehobenwerden. Die Hyperfeinniveaus werden ublicherweise mit der Quantenzahl mI bezeich-net, auch wenn aufgrund geringer Symmetrie meist keine Spineigenzustande vorliegen.Im Allgemeinen kommt es zu Uberlagerungen der Kernspinwellenfunktionen.

Die Besetzung der Hyperfeinzustande kann z.B. durch optisches Pumpen (siehe Ka-pitel 2) gegenuber der Besetzungsverteilung im thermischen Gleichgewicht verandertwerden. Die Besetzung kann dann aufgrund von Spinwechselwirkung mit den Kernspinsder umgebenden Ionen des Wirtskristalls und durch phononen-unterstutzte Prozesse re-laxieren. Die Relaxationsrate ist jedoch im Allgemeinen vergleichsweise gering, so dasssich Lebensdauern THFS

1 der Hyperfeinzustande des elektronischen Grundzustandesvon mehreren Sekunden bis hin zu Tagen ergeben. Auch die Koharenzzeiten THFS

2 sindtypischerweise langer als die der optischen Ubergange und liegen im Bereich mehrerer100 µs bis einige ms [31]. Fur die Dekoharenz sind im Falle der Hyperfeinubergange dieselben Prozesse verantwortlich, wie bei den optischen Ubergangen (s. Abschnitt 1.1.3).Die Hyperfeinubergange weisen neben der homogenen Linienbreite auch eine inhomo-gene Verbreiterung auf. Diese liegt typischerweise im Bereich weniger 10 kHz [53,54].

1.1.5 Wechselwirkung zwischen Dotierungsionen

Typische Dotierungskonzentrationen fur seltenerd-dotierte Kristalle liegen deutlich un-ter 1 at.% (Atomprozent). Trotz dieses geringen Anteils an Dotierungsionen kann esaufgrund der hohen Dichte im Festkorper dennoch bereits zur Wechselwirkung zwi-schen den Dotierungsionen kommen. In Abschnitt 1.1.3 wurde diese Wechselwirkungals ein Beitrag zur Dekoharenz und somit zur homogenen Linienbreite aufgefuhrt. Dergegenseitige Einfluss der Dotierungsionen beruht auf deren permanenten elektrischenund magnetischen Dipolmomenten. Wahrend letzteres nur bei entarteten Kristallfeld-zustanden auftritt, besitzen die Ionen aufgrund der Wechselwirkung mit dem Kristall-feld im Allgemeinen immer ein von Null verschiedenes permanentes elektrisches Di-polmoment. Dieses ist in der Regel fur Grund- und optisch angeregten Zustand unter-schiedlich. Die Dipol-Dipol-Wechselwirkungsenergie zweier Dotierungsionen ist somitvon deren Anregungszustand abhangig. Andert ein Ion (1) seinen Zustand aufgrundoptischer Anregung oder Relaxation, so kommt es zur Verschiebung der Resonanzfre-


quenz des Nachbarions (2) um den Betrag [55]

∆ν =∆E

h=

(ε + 2)2

9ε· |∆~µ|24πε0h|~r|3 · (∆µ1 ·∆µ2 − 3(∆µ1 · r)(∆µ2 · r)). (1.6)

Hierbei ist ∆~µi = |∆~µ| ·∆µi = ~µi,g − ~µi,a die (vektorielle) Differenz der Dipolmomentevon Grund- (g) und angeregtem Zustand (a) von Ion i. Der erste Faktor in (1.6) isteine Lokalfeldkorrektur [56], der letzte ein geometrischer Faktor, der die Orientierungder Dipolmomente berucksichtigt. Die induzierte Verschiebung der Resonanzfrequenznimmt mit dem relativen Abstand gemaß 1/|~r|3 stark ab. Fur typische Dipolmomenteund einer relativen Permittivitat ε = 7 ergibt sich eine Verschiebung von 1 GHz beieinem Abstand von 1 nm. Fur einen Abstand von 10 nm reduziert sich die Verschie-bung auf 1 MHz. Typischerweise liegen die Abstande zwischen den Dotierungsionen imBereich einiger Nanometer.

Wahrend die Verschiebung der Resonanzfrequenz bei einem einzelnen Paar von Do-tierungsionen durch (1.6) definiert ist, ergeben sich aufgrund der zufalligen Verteilungder Dotierungsionen im Kristallgitter bei der gleichzeitigen Anregung vieler Ionen sta-tistische Frequenzverschiebungen. Dieser Effekt ist als

”instantane spektrale Diffusion“

bekannt [57,58].

1.2 Spezifische Eigenschaften von Pr3+:Y2SiO5

Im Rahmen dieser Arbeit wurden Experimente an mit Praseodym-Ionen dotiertenYttrium-ortho-Silikat-Kristallen (Pr3+:Y2SiO5, kurz Pr:YSO) durchgefuhrt. Im Fol-genden sollen die speziellen Eigenschaften dieses Systems vorgestellt werden.

Das dreiwertige Praseodymion Pr3+ besitzt die Elektronenkonfiguration [Xe]4f 2

und den elektronischen Grundzustand 3H4. Bei Y2SiO5 handelt es sich um einen mo-noklinen Kristall mit C6

2h-Symmetrie und acht Molekulen pro Einheitszelle. Die Praseo-dymionen ersetzen bei der Dotierung einzelne Yttrium-Ionen (Y3+). Dies ist an zweikristallographisch unterscheidbaren Positionen (

”Sites“) moglich, fur die sich unter-

schiedliche spektroskopischen Eigenschaften ergeben. Beide Sites sind nicht rotations-symmetrisch und besitzen lediglich C1-Symmetrie. Aufgrund dieser geringen Symmetrieund der geraden Anzahl an 4f -Elektronen wird die Entartung der Kristallfeldzustandevollstandig aufgehoben und es ergeben sich fur die verschiedenen J-Multipletts jeweils2J+1 elektronische Singulettzustande.

Der erste optisch anregbare Zustand ist der Zustand 1D2. Die relevanten spektrosko-pischen Eigenschaften des Ubergangs 3H4(1)→1D2(1) zwischen den jeweils energetischniedrigsten Kristallfeldkomponenten sind in Tab. 1.1 fur beide Sites zusammengefasst.Die Untersuchungen im Rahmen dieser Arbeit beschranken sich aufgrund des hoherenUbergangsmomentes auf Ionen in Site 1.

Aus den in Tab. 1.1 angegebenen Koharenzzeiten ergeben sich homogene Linien-breiten von 2,8 kHz fur Site 1 und 1,04 kHz fur Site 2. Diese geringen Linienbreitenwerden durch die spezielle Wahl des Wirtskristalls ermoglicht. Die Dekoharenz durchdie Wechselwirkung mit den Kernspins des Wirtskristalls ist aufgrund kleiner kernmag-netischer Momente der Gitterionen gering. Daher wurde Y2SiO5 von Yano et al. [59]als Wirtskristall vorgeschlagen.

1.2 Spezifische Eigenschaften von Pr3+:Y2SiO5 9

Site 1 Site 2Wellenlange λ 605,98 nm 607,93 nmLebensdauer T1 164±5 µs 222±5 µsKoharenzzeit T2 111±4 µs 306±14 µsOszillatorstarke f 3·10−7 2·10−8

Ubergangsmoment µ (aus f berechnet) 2,1·10−32 Cm 0,5·10−32 Cm

Tabelle 1.1: Spektroskopische Eigenschaften des Ubergangs 3H4(1)→1D2(1) in Pr:YSO nach [54].

Aus dem angegebenen Ubergangsmoment fur Site 1 berechnet man den zugehorigenEinsteinkoeffizienten des spontanen Zerfalls nach [60] zu A ≈ 55,86 s−1. Nimmt manden direkten Ruckfall in den Grundzustand als einzigen Zerfallskanal an, erhalt man so-mit eine Lebensdauer von ca. 18 ms. Der Vergleich mit der tatsachlich beobachteten Le-bensdauer des angeregten Zustandes zeigt, dass dieser direkte Ubergang in den Grund-zustand beim Zerfall des Zustands 1D2 aufgrund der schwachen Dipolkopplung eineuntergeordnete Rolle spielt. Der angeregte Zustand zerfallt durch spontane Emissionuberwiegend in hohere Kristallfeldkomponenten von 3H4 sowie in die Zustande andererJ-Multipletts. Von dort findet ein strahlungsloser Ubergang zuruck in den Grund-zustand statt. Daher konnen verschiedene Fluoreszenzlinien im Wellenlangenbereichoberhalb 610 nm beobachtet werden [53,54].

Fur Pr:YSO tritt Hyperfeinstruktur nur in zweiter Ordnung auf, da es sich bei denKristallfeldzustanden um elektronische Singuletts handelt (s.Abschnitt 1.1.4). Das ein-zige in der Natur vorkommende Isotop des Praseodyms, 141Pr, besitzt einen KernspinI = 5

2. Daher spalten sowohl der Grundzustand 3H4 als auch der angeregte Zustand

1D2 in jeweils drei zweifach entartete Hyperfeinniveaus auf (s.Abb.1.3). Diese werdenentsprechend der Quantenzahl mI mit | ± 1

2〉,| ± 3

2〉 und | ± 5

2〉 bezeichnet. Die energeti-

3H ,4 (n 2)³

3H , ...5

1D2(1)

10,2 MHz

17,3 MHz

4,8 MHz4,6 MHz

l = 605,98 nm

mI

3H4(1)

lfluor > 610 nm

Abbildung 1.3: Termschema von Pr:YSO (Site 1). Der Grundzustand 3H4(1) und der angeregte Zu-stand 1D2(1) spalten jeweils in 3 zweifach entartete Hyperfeinniveaus auf. Die Anregung des Ubergangs3H4(1)→1D2(1) erfolgt bei einer Wellenlange λ = 605,98 nm. Der angeregte Zustand zerfallt vor-wiegend uber Zwischenzustande durch Fluoreszenz im Wellenlangenbereich λfluor > 610 nm. DerUbergang von den Zwischenzustanden in den Grundzustand erfolgt strahlungslos. Die spektrosko-pischen Daten sind [23,53,54] entnommen. Die Darstellung ist nicht maßstablich.


sche Anordnung im angeregten Zustand ist der im Grundzustand entgegengesetzt [23].Aufgrund der geringen Symmetrie handelt es sich bei den Hyperfeinzustanden nichtum reine Spinzustande, sondern um Mischungen der Kernspinwellenfunktionen. Daherist die Auswahlregel ∆mI = 0 nicht gultig und es sind alle neun Ubergange zwi-schen den drei Unterniveaus des Grund- und des angeregten Zustands moglich. DieUbergangsmomente sind jedoch stark unterschiedlich (s.Tab. 1.2). Obwohl der Zerfalldes angeregten Zustands 1D2 zuruck in den Grundzustand uber (mehrere) Zwischen-zustande verlauft, entspricht das effektive Verzweigungsverhaltnis des Zerfalls in dieverschiedenen Hyperfeinniveaus des Grundzustands im Wesentlichen der relativen Os-zillatorstarke der direkten optischen Anregung [23]. Die Mischung zwischen den Kern-spinzustanden | ± 1

2〉 und | ± 3

2〉 ist derart ausgepragt, dass die Ubergange von einem

dieser beiden Hyperfeinniveaus des Grundzustands in das gleiche bzw. jeweils andereHyperfeinniveau des angeregten Zustandes ahnlich stark sind. Eine andere Situationliegt im Falle des Kernspinzustands | ± 5

2〉 vor. Hier dominiert die Kopplung zwischen

den entsprechenden Hyperfeinniveaus in Grund- und angeregtem Zustand. Daher istdas in Abb. 1.3 dargestellte Sechs-Niveau-System effektiv aus einem Zwei- und einemVier-Niveau-System zusammengesetzt, wobei nur eine schwache Kopplung zwischenden Teilsystemen besteht.

Die Relaxationszeit THFS1 der Hyperfeinniveaus des Grundzustands betragt etwa

100 s [23]. Die Koharenzzeit THFS2 wurde zu 500 µs bestimmt [31]. In Arbeiten von

Fraval et al. wurde gezeigt, dass sich diese Koharenzzeit durch Anlegen eines statischenMagnetfeldes auf 82 ms [61] bzw. durch dynamische Dekoharenzkontrolle auf uber30 s [62] erhohen lasst.

1D2

| ± 12〉 | ± 3

2〉 | ± 5

2〉

| ± 52〉 f=0,05 f=0,02 f=0,93

µ = 0,6 · 10−32 Cm µ = 0,4 · 10−32 Cm µ = 2,6 · 10−32 Cm3H4 | ± 3

2〉 f=0,4 f=0,6 f=0,01

µ = 1,7 · 10−32 Cm µ = 2,1 · 10−32 Cm µ = 0,3 · 10−32 Cm

| ± 12〉 f=0,55 f=0,38 f=0,07

µ = 2,0 · 10−32 Cm µ = 1,7 · 10−32 Cm µ = 0,7 · 10−32 Cm

Tabelle 1.2: Relative Oszillatorstarken [23,63] und Ubergangsmomente fur die Hyperfeinstruktur desUbergangs 3H4(1)→1D2(1) in Pr:YSO (Site 1). Das Ubergangsmoment fur den starksten Ubergang(3H4(1), mI = ± 5

2 )→(1D2(1), mI = ± 52 ) wurde von Nilsson et al. [23, 63] experimentell bestimmt.

Die ubrigen Ubergangsmomente ergeben sich aufgrund der Proportionalitat von fij zu µ2ij .

Kapitel 2

Wechselwirkung von Licht mitatomaren Systemen

Die im Rahmen dieser Arbeit durchgefuhrten Experimente beruhen auf der Wechselwir-kung von Laserlicht mit den in den Wirtskristall dotierten Praseodym-Ionen. Hierbeiwerden die Koharenzeigenschaften des Laserlichts auf den Quantenzustand der Ionenubertragen. Diese Moglichkeit wird in der inkoharenten Beschreibung der Wechselwir-kung nicht berucksichtigt. Dennoch ist in gewissen Fallen die inkoharente Beschreibungausreichend, auch wenn koharentes Laserlicht verwendet wird. Daher werden im Fol-genden die Grundlagen der inkoharenten und koharenten Wechselwirkung von Lichtmit atomaren Quantensystemen erlautert. Darauf aufbauend werden die Technikendes optischen Pumpens und des spektralen Lochbrennens in inhomogen verbreitertenMedien vorgestellt und am Beispiel des komplexen Spektrums von Pr:YSO diskutiert.

2.1 Inkoharente Wechselwirkung mit einem Zwei-

Niveau-System

Der Wechselwirkung von Licht und Materie liegen drei Mechanismen zu Grunde (s.Abb. 2.1): Bei der (stimulierten) Absorption wird das Quantensystem, mit dem dasLicht wechselwirkt, vom Grundzustand in einen angeregten Zustand uberfuhrt. Hierfurwird dem Lichtfeld ein Energiequant (

”Photon“) entnommen. Die Photonenenergie ent-

spricht der Energiedifferenz zwischen Grund- und angeregtem Zustand. Bei der stimu-lierten Emission induziert das Licht einen Ubergang des Quantensystems vom angereg-ten in den Grundzustand, wobei ein Photon emittiert wird, welches das eingestrahlteLichtfeld verstarkt. Bei der spontanen Emission geht ein angeregtes Quantensystemohne außere Einwirkung in den Grundzustand uber. Die dabei frei werdende Energiewird in Form eines Photons abgefuhrt (Fluoreszenz ).

Im Allgemeinen treten in einem makroskopischen Medium alle drei Prozesse gleich-zeitig auf. Im Grenzfall inkoharenter Wechselwirkung kann die Besetzungsdynamik mit

12 Kapitel 2: Wechselwirkung von Licht mit atomaren Systemen

(stimulierte) Absorption stimulierte Emission spontane Emission

B I12 B I21 A21

Abbildung 2.1: Mechanismen der Wechselwirkung von Licht und Materie. Die Ubergangsraten wer-den durch die Einsteinkoeffizienten B12, B21 und A21 sowie die Intensitat I bestimmt.

Hilfe von Ratengleichungen beschrieben werden:

dN1

dt= −B12 · I ·N1 + B21 · I ·N2 + A21 ·N2 (2.1)

dN2

dt= +B12 · I ·N1 −B21 · I ·N2 − A21 ·N2

mit den Dichten Ni der Quantensysteme im Zustand |i〉 und den EinsteinkoeffizientenB12, B21 und A21 fur Absorption, stimulierte Emission und spontane Emission. MitB12 = B21

1, der Bedingung fur Teilchenzahlerhaltung N1(t) + N2(t) = N = const.sowie unter der Voraussetzung, dass sich fur t=0 alle Quantensysteme im Grundzustandbefinden (N1(t = 0) = N), lasst sich (2.1) durch

N2(t) =N

2· 1

1 + A21

2B12I

· (1− e−(2B12I+A21)t) (2.2)

losen. Offensichtlich nahert sich N2 asymptotisch einem stationaren Wert. Mit derErhohung der Anregungsrate B12 · I nimmt zum einen die Geschwindigkeit, mit dersich N2 dem stationaren Wert nahert, zum anderen der stationare Wert selbst zu. FurB12 · I À A21 ist der stationare Wert maximal und betragt N

2. Bei einer Anregungs-

wahrscheinlichkeit von 50% kompensieren sich Absorption und stimulierte Emission,so dass keine weitere Erhohung der Anregungsdichte N2 erfolgt. Man spricht davon,dass der Ubergang gesattigt wird.

Die Lebensdauer T1 des angeregten Zustands ist in A21 = (T1)−1 enthalten. Die

Koharenzzeit T2 hat zwar im Kontext inkoharenter Anregung keine direkte Bedeu-tung, kann aber formal als homogene Linienbreite in einer Linienformfunktion g(ν)berucksichtigt werden. Die Anregungsrate B12 · g(ν) · I variiert dann mit der Frequenzdes Strahlungsfeldes, die nun auch von der Resonanzfrequenz ν0 verschieden sein kann.Bei hinreichend großer Intensitat des Strahlungsfeldes wird der Ubergang auch furν 6= ν0 in Sattigung getrieben und man beobachtet eine Sattigungsverbreiterung desSpektrums.

1Dies gilt nur falls beide Niveaus keine Entartung aufweisen. Im Allgemeinen gilt: g1 ·B12 = g2 ·B21

mit den Entartungsfaktoren gi.

2.2 Koharente Wechselwirkung mit einem Zwei-Niveau-System 13

2.2 Koharente Wechselwirkung mit einem Zwei-

Niveau-System

2.2.1 Theoretische Beschreibung des koharent getriebenenZwei-Niveau-Systems

Die Beschreibung der Wechselwirkung von koharenter Strahlung mit einem Quanten-system basiert auf der zeitabhangigen Schrodingergleichung:

i~∂

∂t|Ψ(t)〉 = H|Ψ(t)〉. (2.3)

Hierbei ist |Ψ〉 der Zustandsvektor und H der Hamiltonoperator des Systems. ImFolgenden sei die Diskussion zunachst auf das in Abb. 2.2 dargestellte

D

(w,W)

Abbildung 2.2: Koharentgetriebenes Zwei-Niveau-Sys-tem. Ein Strahlungsfeld derFrequenz ω ist um ∆ von derUbergangsfrequenz verstimmt.Die Kopplungsstarke ist durchdie Rabifrequenz Ω gegeben (s.Gl. (2.10)).

Zwei-Niveau-System beschrankt. Die Eigenvektoren |1〉und |2〉 des Zwei-Niveau-Systems zu den EigenenergienE1 und E2 von Grund- bzw. angeregtem Zustand bil-den eine Basis des zugehorigen Hilbertraums. Der Zu-standsvektor des Systems lasst sich dann mit Hilfe derzeitabhangigen Wahrscheinlichkeitsamplituden ci(t) alsLinearkombination der beiden Basiszustande darstellen:

|Ψ(t)〉 = c1(t)|1〉+ c2(t)|2〉. (2.4)

Somit ist die Identifikation des Hilbertraums mit einemzweidimensionalen komplexen Vektorraum moglich:

|Ψ(t)〉 ≡ ~c =

(c1(t)c2(t)

)und H0 ≡

(E1 00 E2

). (2.5)

Hierbei ist H0 der Hamiltonoperator fur das Zwei-Niveau-System ohne Wechselwirkung. Zur Beschreibungder Wechselwirkung mit einem elektromagnetischen Feldder Frequenz ω muss der Hamiltonoperator um den Operator der Wechselwirkungs-energie V erweitert werden. Dieser ist in erster Naherung durch:

V (t) = −~µ · ~E(t) (2.6)

gegeben. Hierbei wurde die Ortsabhangigkeit des elektrischen Feldes vernachlassigt.Dies ist zulassig, wenn die Wellenlange der elektromagnetischen Strahlung deutlichgroßer ist als die raumliche Ausdehnung des Quantensystems. Das elektrische Feld mitder Amplitude ~E0 ist dann durch

~E(t) =1

2(~E0(t)e

iωt + ~E∗0 (t)e−iωt) (2.7)

gegeben.


Im Folgenden wird zunachst angenommen, dass die beiden Zustande keine perma-nenten Dipolmomente besitzen. In der Matrixdarstellung von V sind somit nur dieNicht-Diagonalelemente ungleich Null und es ergibt sich fur den Hamiltonoperator desZwei-Niveau-Systems mit Wechselwirkung

HWW = H0 + V =

(E1 −~µ12 · ~E(t)

−~µ21 · ~E(t) E2

)(2.8)

mit den Ubergangsdipolmomenten ~µ12 und ~µ21, fur die gilt ~µ12 = 〈1|~µ|2〉 = ~µ∗21.Durch geeignete Wahl zeitabhangiger Phasen ζi(t) fur die komplexen Wahrschein-

lichkeitsamplituden, d.h. ci(t) = ci(t)e−iζi(t), lasst sich der Hamiltonoperator (2.8) ins

Dirac’sche Wechselwirkungsbild transformieren. Fuhrt man die Verstimmung von derResonanz

∆ =~ω − (E2 − E1)

~(2.9)

und die Rabifrequenz

Ω(t) =~µ12 · ~E0(t)

~(2.10)

ein, erhalt man mit der Phasenwahl

ζ1(t) =1

2~[E1 + E2 − ~ω] t

ζ2(t) =1

2~[E1 + E2 + ~ω] t + π

den Hamiltonoperator in der Form

HDirac =~2

(∆ Ω(t)(1 + e−i2ωt)

Ω∗(t)(1 + e+i2ωt) −∆

). (2.11)

Eine weitere Vereinfachung lasst sich durch die sogenannte Drehwellennaherung(engl.:

”rotating-wave-approximation“, RWA) erreichen. Verlauft die Dynamik des Sys-

tems erheblich langsamer als die Oszillationen des Lichtfeldes, sind die Exponentialter-me in (2.11) vernachlassigbar. Auf der relevanten Zeitskala der Systemdynamik mittelnsich diese Beitrage zu Null, d.h. 〈e±i2ωt〉 = 0. Diese Annahme ist gerechtfertigt, solan-ge gilt, dass Ω,∆ ¿ ω und auch die zeitliche Variation von Ω hinreichend langsam ist(Ω−1 d

dtΩ ¿ ω). Dann wird das koharent getriebene Zwei-Niveau-System durch folgende

Gleichung beschrieben:

i~d

dt~c(t) = HRWA

~c(t) mit HRWA =~2

(∆ Ω(t)

Ω∗(t) −∆

). (2.12)

Werden permanente elektrische Dipolmomente der beiden Zustande, wie sie z.B.im Fall von Seltenerd-Ionen im Kristallfeld auftreten, berucksichtigt, treten auf denDiagonalen der Hamiltonoperatoren (2.8) und (2.11) Beitrage der potentiellen Energiedieser Dipolmomente im elektrischen Feld der elektromagnetischen Strahlung auf. Dadiese Energiebeitrage mit der Frequenz des Lichtfeldes oszillieren, konnen sie auf derZeitskala der Systemdynamik vernachlassigt werden. Die Beschreibung des Systemsdurch (2.12) ist somit auch im Fall permanenter Dipolmomente gultig.

2.2 Koharente Wechselwirkung mit einem Zwei-Niveau-System 15

2.2.2 Rabi-Oszillationen, π-Pulse und”Sattigung“

Ausgehend von Gleichung (2.12) kann die Dynamik des Zwei-Niveau-Systems in ver-schiedenen Situationen studiert werden, z.B. resonante oder nicht-resonante, sowie kon-tinuierliche oder gepulste Anregung. Eine ausfuhrliche Diskussion der koharenten Dy-namik im Zwei-Niveau-System findet sich in [64].

Im Falle resonanter Kopplung bzw. kleiner Verstimmungen ∆ von der Resonanzfuhrt das System Rabioszillationen mit der effektiven Rabifrequenz Ωeff =

√Ω2 + ∆2

und der Amplitude2 Ω2/Ω2eff aus. Fur ∆ = 0 ist die Amplitude maximal und das

System wird wiederholt in den angeregten Zustand und zuruck getrieben, wobei zwi-schenzeitlich eine Anregungswahrscheinlichkeit von 100% erreicht wird. Dies gilt furein Einzelsystem, prinzipiell aber auch fur ein makroskopisches Medium. In Abschnitt2.1 wurde gezeigt, dass ein solcher vollstandiger Besetzungstransfer in den angeregtenZustand im Falle inkoharenter Anregung nicht erreicht werden kann.

Fur gepulste koharente Anregung ist es nun moglich, dass die Anregungswahrschein-lichkeit am Ende der Wechselwirkung 100% betragt, wenn die folgende Bedingung furdie sogenannte Pulsflache A gilt:

A =

+∞∫

−∞

Ω(t)dt = (2n + 1) · π mit n ε N. (2.13)

Pulse, welche die Bedingung (2.13) erfullen, werden als”π-Pulse“ bezeichnet. Ana-

log lassen sich durch andere Pulsflachen quantenmechanische Uberlagerungszustande|Ψ〉 = c1|1〉+ c2|2〉 erzeugen.

Bei der experimentellen Umsetzung von π-Pulsen hangt die beobachtete Effizienzdes Besetzungstransfers kritisch von den experimentellen Parametern Pulsflache undVerstimmung ab. Wahrend diese Parameter bei NMR-Experimenten mit Hochfrequenz-Magnetfeldpulsen (HF) relativ einfach kontrollierbar sind [65], ist die Realisierung vonoptischen π-Pulsen aufwendig. Laserleistung und -frequenz mussen prazise stabilisiertwerden. Zusatzlich besitzt ein Laserstrahl im Allgemeinen ein raumlich inhomogenesIntensitatsprofil. Somit variiert auch die Rabifrequenz uber das Profil (Ω ∼ E ∼ √

I).Daher werden unterschiedliche Quantensysteme, die mit verschiedenen Bereichen desStrahlprofils wechselwirken, unterschiedlich stark getrieben. Um eine einheitliche Ma-nipulation der Besetzungsverteilung im Medium zu gewahrleisten, ist Strahlformungund/oder die Beschrankung des Wechselwirkungsgebietes auf einen kleinen, moglichsthomogenen Teil des Strahlprofils notwendig.

Wenn diese Maßnahmen nicht getroffen werden, beobachtet man ahnlich wie beiinkoharenter Wechselwirkung auch bei koharenter Anregung Sattigungseffekte. Dieseskoharente Analogon zur Sattigung ist wie folgt zu verstehen: Die mittlere Effizienz desTransferprozesses ergibt sich durch Mittelung uber das Intensitatsprofil im Bereich desWechselwirkungsgebietes. Das Ergebnis dieser Mittelung ist durch die absolute Großeder Rabifrequenz bzw. Pulsflache sowie deren Variation uber das Wechselwirkungsge-biet bestimmt (vgl. Abb. 2.3). Bei hinreichend hoher Rabifrequenz ergibt sich wie im

2Differenz von maximaler und minimaler Besetzungswahrscheinlichkeit |ci|2 des Zustands |i〉


0 1 2 3 4 50

20

40

60

80

100

Pulsfläche A (p)

PA

nre

gung(%

)

Abbildung 2.3: Profilmittelung beikoharenter Anregung. Die Pulsflache derkoharenten Anregung variiert uber dasStrahlprofil, so dass die Anregungswahr-scheinlichkeit raumlich moduliert ist.Fur den Fall, dass die Rabifrequenz imWechselwirkungsgebiet um 20% variiert,sind fur zwei Laserpulse unterschiedli-cher Intensitat die Mittelungsinterval-le (hinterlegte Bereiche) sowie die Mit-telwerte (unterbrochene Linien) angege-ben. Neben der Variation der Rabifre-quenz uber das Wechselwirkungsgebietist folglich auch deren absolute Großeentscheidend.

inkoharenten Fall eine mittlere Transfereffizienz von 50%. Fur diese”Sattigung“ im

koharenten Fall lasst sich folgende Bedingung formulieren:

A ≈ Ω0 · τP À 1 (2.14)

mit der (raumlich und zeitlich) maximalen Rabifrequenz Ω0 und der Pulsdauer τP .Auch in der Spektroskopie mit koharenter Laserstrahlung kann Sattigungsverbreiterungbeobachtet werden. Die Linienbreite ∆νSat der sattigungsverbreiterten Linie ist fur eineEinphotonenkopplung durch

∆νSat ≈√(

Ω0

2π

)2

+ ∆ν20 (2.15)

gegeben [66]. Hierbei ist ∆ν0 die Linienbreite der unverbreiterten Linie. Fur den FallΩ0/2π À ∆ν0 ist die beobachtete Linienbreite im Wesentlichen durch die RabifrequenzΩ0 bestimmt. Umgekehrt kann man daraus ableiten, dass eine effiziente Ankopplung andas System innerhalb eines Frequenzintervalls in der Große der Rabifrequenz moglichist.

2.2.3 Zerfalle und Dekoharenz - der Liouville-Formalismus

In der bisherigen Betrachtung wurden keinerlei Zerfalle oder Dekoharenzprozesse be-rucksichtigt. Mittels des in Abschnitt 2.2.1 eingefuhrten Schrodinger-Formalismus kon-nen lediglich Zerfalle in Zustande außerhalb des Zwei-Niveau-Systems beschrieben wer-den. Hierzu fuhrt man im Hamiltonoperator (2.8) komplexe Energien Ei = Ei − i~

2Γi

mit den Zerfallsraten Γi aus den jeweiligen Zustanden ein. Die Wahrscheinlichkeit, dasssich das System in einem durch (2.4) definierten Zustand |Ψ(t)〉 befindet, ist durch〈Ψ(t)|Ψ(t)〉 = |c1(t)|2 + |c2(t)|2 gegeben und nimmt aufgrund des Zerfalls kontinuier-lich ab. Ein Zerfall zuruck in den Grundzustand entspricht einem diskontinuierlichenUbergang von einem allgemeinen Uberlagerungszustand |Ψ〉 in den Grundzustand |1〉.Dies lasst sich mit Hilfe der Schrodingergleichung nicht beschreiben. Des Weiteren kann

2.3 Optisches Pumpen und spektrales Lochbrennen 17

im Schrodinger-Formalismus keine Dekoharenz berucksichtigt werden, da er ein Ein-zelsystem beschreibt. Die Ergebnisse konnen lediglich durch statistische Interpretationauf ein makroskopisches Medium, d.h. ein Ensemble aus Einzelsystemen, angewendetwerden.

Die Einschrankungen des Schrodinger-Formalismus werden durch Verwendung desLiouville-Formalismus umgangen. Hiermit lassen sich Systeme aus mehreren Einzelsys-temen als gemischte Gesamtheiten quantenmechanisch beschreiben. Der Zustand einerGesamtheit aus Zwei-Niveau-Systemen wird durch den statistischen Operator (Dichte-matrix)

ρ =

(ρ11 ρ12

ρ21 ρ22

)mit ρij = 〈c∗i cj〉 = ρ∗ji (2.16)

beschrieben. Die Matrixelemente sind durch das statistische Mittel der Produkte derWahrscheinlichkeitsamplituden ci uber das betrachtete Ensemble von Einzelsystemengegeben. Die Diagonalelemente ρii entsprechen somit den mittleren Besetzungswahr-scheinlichkeiten der Zustande |i〉. Das Nebendiagonalelement ρ12 wird als Koharenzbezeichnet. Sie ist ein Maß dafur, in wie weit eine

”gleichzeitige“ Besetzung beider

Zustande durch einen definierten Uberlagerungszustand im Sinne von (2.4) bzw. nurim Mittel durch eine (inkoharente) Mischung mehrerer Einzelsysteme in unterschied-lichen Uberlagerungs- oder reinen Zustanden verursacht wird. Im ersten Fall nimmtdie Koharenz ihren maximal moglichen Wert |ρ12| = √

ρ11ρ22 an.Die Dynamik der Gesamtheit wird durch die Liouville-von-Neumann-Gleichung

i~d

dtρ = [H,ρ] + i~ρrelax (2.17)

beschrieben. Hierbei ist H der Hamiltonoperator (ggf. in Wechselwirkungsbild undRWA-Naherung). Zerfalle und Dekoharenz werden durch

ρrelax =

(+ β

T1ρ22 − 1

T2ρ12

− 1T2

ρ21 − 1T1

ρ22

)(2.18)

berucksichtigt, wobei T1 die Lebensdauer des angeregten Zustandes, T2 die Koharenz-zeit des Ubergangs und β das Verzweigungsverhaltnis fur den Zerfall in den Grundzu-stand ist. Ist das System abgeschlossen und sind somit keine Zerfalle in andere Zustandemoglich, gilt β = 1.

Mit Hilfe des hier vorgestellten Liouville-Formalismus lasst sich die Dynamik vonQuantensystemen, in denen Zerfalle sowie Dekoharenzprozesse auftreten, berechnen.Die im Rahmen dieser Arbeit mit der Software MATLAB durchgefuhrten numerischenSimulationen beruhen auf diesem Formalismus.

2.3 Optisches Pumpen und spektrales Lochbrennen

Die Wechselwirkung mit elektromagnetischer Strahlung erlaubt die Manipulation desQuantenzustands eines Systems. Durch koharente Anregung lasst sich das System ineiner beliebigen Superposition der beiden Zustande |1〉 und |2〉 praparieren. Durch


Zerfalle und Dekoharenz ist die Lebensdauer eines solchen Superpositionszustands inder Regel relativ kurz und das System kehrt wieder in den Grundzustand zuruck. Er-weitert man das betrachtete Zwei-Niveau-System um einen metastabilen Zustand |3〉 (s.Abb. 2.4), von dem aus ein dipolerlaubter Ubergang in den Zustand |2〉 existiert, kanndas System fur langere Zeit in einer koharenten Uberlagerung bzw. einer inkoharentenMischung der beiden Zustande |1〉 und |3〉 prapariert werden. Eine Praparation imreinen Zustand |3〉 kann unter anderem durch die inkoharente Technik des optischenPumpens realisiert werden. In Systemen mit inhomogener Verbreiterung fuhrt das op-tische Pumpen zum spektralen Lochbrennen. Die Prinzipien des optischen Pumpensund des spektralen Lochbrennens werden im Folgenden vorgestellt und im Anschlussauf das Medium Pr:YSO angewendet.

2.3.1 Prinzip des optischen Pumpens

Die Funktionsweise des optischen Pumpens ist in Abb. 2.4 dargestellt. Vor Beginndes Pumpvorgangs befinde sich die Besetzung vollstandig im Grundzustand |1〉. Dieoptische Anregung finde auf dem Ubergang |1〉 → |2〉 statt. Aus dem angeregten

Nettotransfer

Abbildung 2.4: Prinzip des optischen Pum-pens.

Zustand kann ein einzelnes Quantensystementweder zuruck in den Grundzustand oderin den Zustand |3〉 zerfallen. Im ersten Fallkann es erneut angeregt werden. Zerfallt dasSystem in den Zustand |3〉, kann es aufgrundder unterschiedlichen Resonanzfrequenzen derUbergange |1〉 → |2〉 und |3〉 → |2〉 nichtmehr angeregt werden und bleibt im Zustand|3〉. Es ergibt sich somit ein Nettotransfer derBesetzung von Zustand |1〉 nach |3〉. Die Rest-besetzung im Teilsystem bestehend aus denZustanden |1〉 und |2〉 nimmt kontinuierlichab und strebt gegen Null. Die Effizienz und

Geschwindigkeit dieses Pumpprozesses hangt von mehreren Parametern ab. Diese sinddie Lebensdauer des angeregten Zustandes, die Anregungsrate, das Verzweigungs-verhaltnis des Zerfalls, die Relaxationsrate der Besetzung aus Zustand |3〉 zuruck inden Grundzustand, sowie die Wechselwirkungsdauer mit der Pumpstrahlung. Letzteresollte ein Vielfaches der Lebensdauer des angeregten Zustands betragen.

Da der Besetzungstransfer in den Zielzustand |3〉 aus dem Zerfall des angeregtenZustands resultiert, ist das optische Pumpen intrinsisch ein inkoharenter Prozess, auchwenn koharente Strahlung zur Anregung verwendet wird. In Abb. 2.5 ist ein Vergleichder Besetzungsdynamik beim optischen Pumpen mit inkoharenter und koharenter An-regung dargestellt. Der Hauptunterschied findet sich im Verlauf der Besetzung in denZustanden |1〉 und |2〉, da im koharenten Fall Rabioszillationen auftreten. Diese spie-geln sich auch im Verlauf der Besetzung des Zielzustands |3〉 wieder, sind dort jedochdeutlich weniger ausgepragt. Daher verlauft die Besetzung in |3〉 im koharenten und in-koharenten Fall ahnlich. Bei hinreichend hoher Rabifrequenz, d.h. wenn gilt Ω ·T1 À 1,entspricht die Besetzung im angeregten Zustand |2〉 auf der Zeitskala des Zerfalls im


Abbildung 2.5: Besetzungsdynamikdes optischen Pumpens fur koharente(unterbrochene Linien) und inkoharenteWechselwirkung (durchgezogene Lini-en). Die Zeit wird in Einheiten der Le-bensdauer T1 des angeregten Zustandsangegeben. Fur die Rabifrequenz wurdeΩ = 20/T1 gesetzt. Die AnregungsrateB12 · I ergibt sich aus der Rabifrequenz,so dass die Kopplungsstarke in beidenFallen gleich ist.

0 1 2 3 4 5 60

20

40

60

80

100

Bese

tzung

Zeit (T )1

Zustand

Zustand

Zustand

(%)

Mittel 50% der Restbesetzung im Teilsystem der Zustande |1〉 und |2〉. Der Ubergang|1〉 → |2〉 wird somit analog zur inkoharenten Anregung gesattigt. Der Besetzungstrans-fer in den Zielzustand ist dann im Wesentlichen durch die Zerfallsrate von Zustand |2〉nach Zustand |3〉 bestimmt.

2.3.2 Spektrales Lochbrennen in inhomogen verbreiterten Me-dien

Optisches Pumpen transferiert die Besetzung eines Ausgangszustands |1〉 inkoharent ineinen Zielzustand |3〉. Dabei wird der Ausgangszustand entleert und die Absorption derPumpstrahlung durch das Medium verschwindet. Liegt im Medium eine inhomogeneVerbreiterung des Pumpubergangs vor, so konnen einzelne Ensembles3 frequenzselektivoptisch gepumpt werden. Dadurch verschwindet nur fur die Frequenz der Pumpstrah-lung die Absorption im Medium und es entsteht bei dieser Frequenz ein sogenanntes

”spektrales Loch“ im Absorptionsspektrum (s. Abb. 2.6). Die Breite dieses Loches ist

durch die homogene Linienbreite des Ubergangs, die Laserlinienbreite und die evtl.vorhandene Sattigungsverbreiterung bestimmt. Reduziert man die letzten beiden Bei-trage lasst sich die homogene Linienbreite des Ubergangs spektroskopisch bestimmen,auch wenn eine inhomogene Linienverbreiterung vorliegt, die die homogene Breite ummehrere Großenordnungen ubertrifft.

Durch die Besetzung des Zielzustandes |3〉 ergibt sich eine von Null verschiede-ne Absorption auf dem Ubergang |3〉 → |2〉. Es entsteht ein sogenanntes

”Antiloch“

im Absorptionsspektrum. Die Breite dieses Antilochs ist durch die spektrale Selek-tivitat des Pumpprozesses und die homogene Linienbreite des Ubergangs |3〉 → |2〉bestimmt. Entspricht die Energiedifferenz der beiden Zustande |1〉 und |3〉 einer Fre-quenz, die großer als die inhomogene Linienbreite des Pumpubergangs ist, lasst sichsomit eine spektral isolierte schmale Absorptionslinie praparieren (s. Abb. 2.6). Ist dieEnergiedifferenz kleiner als die inhomogene Linienbreite erscheint das Antiloch als po-sitive Modulation im gemeinsamen Absorptionsspektrum der Ubergange |1〉 → |2〉 und|3〉 → |2〉.3Klassen von Teilchen, die jeweils die selbe Ubergangsfrequenz besitzen.


Abso

rptio

n

Frequenz

Abbildung 2.6: Spektrales Lochbren-nen. Durch optisches Pumpen wurde dieAbsorption bei der Pumpfrequenz aus-geloscht. An der entsprechenden Stelleergibt ich ein spektrales Loch im Ab-sorptionsspektrum. Die Besetzung desZielzustandes fuhrt zu einem Antilochbei der Frequenz, die dem Ubergang|3〉 → |2〉 entspricht.

In gasformigen Medien ist die beobachtete Linienbreite in vielen Fallen durch Dopp-lerverbreiterung gegeben. Die verschiedenen Teilchen besitzen unterschiedliche Ge-schwindigkeiten und somit aufgrund des Doppler-Effektes unterschiedliche Ubergangs-frequenzen. Somit ergibt sich eine inhomogen verbreiterte Absorptionslinie. Die Mani-pulation des Absorptionsspektrums durch spektrales Lochbrennen ist zwar moglich [67],jedoch ist die Lebensdauer einer solche Praparation nicht allein durch die Relaxationaus dem Zustand |3〉, sondern auch durch die Bewegung der Teilchen bestimmt. Diesekonnen durch Stoße ihren Bewegungszustand und somit ihre Ensemblezugehorigkeitandern. Des Weiteren konnen Teilchen das Wechselwirkungsgebiet verlassen. Durchbeide Effekte wird die Lebensdauer einer Praparation mit spektralem Lochbrennen inder Regel drastisch verkurzt.

In seltenerd-dotierten Kristallen sind die Dotierungsionen fest ins Kristallgittereingebaut und weisen daher keine translatorische Bewegung auf – die Ionen konnendas Wechselwirkungsgebiet nicht verlassen. Die inhomogene Linienbreite der optischenUbergange der Dotierungsionen ergibt sich aufgrund der von Ion zu Ion variierendenKristallumgebung (s. Abschnitt 1.1.3). Diese raumliche Variation ist jedoch im Wesent-lichen zeitlich konstant, so dass sich die Ensemblezugehorigkeit der einzelnen Ionen imAllgemeinen nicht andern kann. Eine Ausnahme liegt jedoch bei instantaner spektralerDiffusion vor (s. Abschnitt 1.1.5), die bei der Anregung von Ionen auftritt. Durch Be-setzungsumverteilung innerhalb der Grundzustandsniveaus mittels optischen Pumpenslasst sich das Absorptionsspektrum des Mediums dennoch langanhaltend manipulieren.Dies wird zusatzlich durch die langsame Relaxation der Hyperfeinzustande des Grund-zustandes begunstigt.

2.3.3 Spektrales Lochbrennen in Pr:YSO

Die im Rahmen dieser Arbeit verwendeten Pr:YSO-Kristalle weisen eine inhomoge-ne Linienbreite des Ubergangs 3H4→1D2 von ca. 7 GHz auf (siehe Anhang A). DieHyperfeinaufspaltung der Zustande liegt in der Großenordnung von 10 MHz. Mit Hil-fe direkter Spektroskopiemethoden ist die Hyperfeinstruktur daher nicht auflosbar.


Ginhom

1

D2

3

H4

E

Ensemble

Abbildung 2.7: Spektrales Lochbrennen in Pr:YSO. Ein einzelnes Laserfeld bewirkt Besetzungsum-verteilungen in neun Ensembles. Der spontane Zerfall in das durch jeweiligen optischen Pumpprozessadressierte Grundzustandsniveau ist nicht eingezeichnet, um die Richtung des Nettotransfers zu ver-deutlichen. Die inhomogene Linienbreite ist durch geneigte Energieniveaus im angeregten Zustandangedeutet. Die Darstellung ist nicht maßstablich.

Die Untersuchung der Hyperfeinaufspaltung ist jedoch durch spektrales Lochbrennenmoglich. Hierzu wird ein kleiner Teil der inhomogenen Bandbreite mit einem Laseradressiert und durch optisches Pumpen die Besetzungsverteilung der Hyperfeinniveausdes Grundzustands verandert. Im Anschluss wird das veranderte Absorptionsspektrumaufgenommen. Ist die Bandbreite der spektralen Manipulation geringer als die Frequenzder Hyperfeinubergange, lasst sich die Hyperfeinstruktur im veranderten Absorptions-spektrum erkennen und man kann Erkenntnisse uber die Aufspaltung in Grund- undangeregtem Zustand gewinnen. Die auf spektralem Lochbrennen basierende Spektro-skopie ist daher insbesondere im Bereich der seltenerd-dotierten Festkorper als hoch-auflosende Spektroskopiemethode etabliert [50].

Aufgrund der Vielzahl der Zustande und dem Mangel an strengen Auswahlregeln istdas Lochspektrum bei Pr:YSO deutlich komplizierter als die vereinfachte Darstellungin Abb. 2.6. Zwischen den drei Grundzustandsniveaus und den drei Niveaus im an-geregten Zustand sind neun Ubergange moglich. Bedingt durch die große inhomogeneLinienbreite werden durch ein einzelnes Laserfeld gleichzeitig Ubergange in neun ver-schiedenen Ensembles angeregt (s. Abb. 2.7). In jedem dieser Ensembles kommt es zurBesetzungsumverteilung durch optisches Pumpen. Das jeweilige Grundzustandsniveau,das durch die Laserstrahlung an ein Niveau im angeregten Zustand gekoppelt wird, wirdentleert und die Besetzung verteilt sich auf die beiden anderen Grundzustandsniveaus.Das Verzweigungsverhaltnis ist durch das am Pumpprozess beteiligte Niveau des an-geregten Zustands bestimmt. Bei der Messung des veranderten Absorptionsspektrumswird die Frequenz eines Nachweislaserstrahls durchgestimmt. Die Besetzung eines ein-zelnen Grundzustandsniveaus lasst sich bei drei Frequenzen nachweisen, welche durchdie Resonanzbedingung mit den Ubergangen in die drei Niveaus des angeregten Zu-stands bestimmt sind. Daher ergeben sich aus der Besetzungsumverteilung innerhalb


der drei Grundzustandsniveaus eines einzelnen Ensembles Locher bzw. Antilocher beineun verschiedenen Frequenzen. Da von den Resonanzfrequenzen der neun optisch ge-pumpten Ensembles einige ubereinstimmen, ergeben sich letztlich 49 spektral getrennteVeranderungen im Absorptionsspektrum: ein spektrales Loch bei der Pumpfrequenz,sechs Seitenlocher und 42 Antilocher [53](siehe auch Anhang A.2.3).

Im Folgenden wird ein einfacher numerischer Ansatz diskutiert, der im Rahmendieser Arbeit entwickelt wurde, um die Besetzungsumverteilung sowie die sich darausergebende Anderung des Absorptionsspektrums simulieren und analysieren zu konnen.

2.3.4 Einfaches Bilanz-Modell zur Beschreibung der Beset-zungsumverteilung

Die Veranderung des Absorptionsspektrums durch den Prozess des spektralen Loch-brennens beruht auf der Besetzungsumverteilung zwischen den Hyperfeinzustanden desGrundzustands. Aus der Große der Hyperfeinaufspaltung von Grund- und angeregtemZustand lasst sich folgern, dass das Absorptionsspektrum nur in einem Spektralbe-reich von etwa ±40 MHz relativ zur Frequenz des optischen Pumpens verandert wird.In diesem relevanten Spektralbereich kann die Absorption im thermischen Gleichge-wichtszustand als konstant angenommen werden, da dieser Bereich deutlich kleinerist als die inhomogene Linienbreite von ca. 7 GHz (s. Anhang A). Die Ensembles,die zur Absorption in diesem Spektralbereichs beitragen, werden mit einer Auflosungvon 100 kHz diskretisiert und durch einen Ensembleparameter ε identifiziert. DerEnsembleparameter hat die Einheit einer Frequenz und gibt die Verschiebung einerUbergangsfrequenz des betreffenden Ensembles in Bezug auf die Resonanzfrequenzdes gleichen Ubergangs in einem Referenzensemble (ε = 0 MHz) an. Dem Ubergang(3H4,mI = ±3

2)→(1D2,mI = ±1

2) im Referenzensemble wird die relative Frequenz

∆ν = 0 MHz zugeordnet.Um die Besetzungsumverteilung sowie das daraus resultierende Spektrum durch

einfaches Bilanzieren ermitteln zu konnen, werden folgende Annahmen gemacht:

• die Effizienz des optischen Pumpens betragt in allen durch die Pumplaserstrah-lung adressierten Ensembles 100%, d.h. der jeweilige optisch gepumpte Grund-zustand wird vollkommen entleert.

• jedes Ensemble der Bandbreite 100 kHz kann getrennt von den direkten”Nach-

barensembles“ adressiert werden. Sattigungsverbreiterung und Laserlinienbreitewerden nicht berucksichtigt.

• zu Beginn, d.h. im Zustand des thermischen Gleichgewichts, sind alle Hyperfein-zustande gleichbesetzt.

Da der energetische Abstand benachbarter Hyperfeinniveaus in Pr:YSO mit wenigerals 20 MHz im Bereich thermischer Energien fur Temperaturen T < 1 mK liegt,ist die letzte Annahme fur Temperaturen T > 1 K gerechtfertigt. Die beiden ers-ten Annahmen sind jedoch im Allgemeinen nicht erfullt. Dennoch liefern die daraufbasierenden Berechnungen nutzliche Aussagen zur Struktur der Spektren sowie der


Besetzungsverteilung. Letztere wird wie folgt berechnet: Fur eine gegebene Frequenzder Pumplaserstrahlung werden die adressierten Ensembles ermittelt und die Besetzungdes jeweiligen optisch gepumpten Grundzustandsniveaus wird auf die beiden anderenHyperfeinniveaus entsprechend der relativen Oszillatorstarken der beiden Zerfallskanaleverteilt. Aus der Besetzungsverteilung ergibt sich das Absorptionsspektrum durch Iden-tifikation der mit der jeweiligen Frequenz resonanten Ensembles und Berechnung desAbsorptionskoeffizienten α(ν) durch Ausfuhren der folgenden Summation:

α(ν) = α0 ·∑i,j

fijPεij(ν)i . (2.19)

Hierbei ist fij die relative Oszillatorstarke des Ubergangs vom Grundzustandsniveau |i〉in das Hyperfeinniveau |j〉 des angeregten Zustands und P

εij(ν)i die relative Besetzung

des Grundzustandsniveaus |i〉 im Ensemble εij(ν), fur das die betrachtete Frequenz νresonant mit dem Ubergang |i〉 → |j〉 ist. α0 ist der Absorptionskoeffizient im Fal-le des thermischen Gleichgewichts. Dies folgt aus Pi = 1

3fur die Gleichverteilung im

thermischen Gleichgewicht und∑

i fij =∑

j fij = 1.Das hier beschriebene Modell zur Berechnung der Besetzungsumverteilung sowie des

durch spektrales Lochbrennen veranderten Absorptionsspektrums wurde in Form einesComputerprogramms in der Programmiersprache Delphi umgesetzt. Das Programmermoglicht eine schnelle Simulation optischer Pumpprozesse sowie von Praparations-verfahren hoherer Komplexitat, die auf wiederholtem Ausfuhren von Pumpprozessenbei verschiedenen Frequenzen beruhen (s. Abschnitt 4.3). Die Ausgabe der durch eineFrequenz adressierten Ensembles sowie deren Besetzung im jeweils relevanten Grund-zustandsniveau ermoglichen die Analyse der Besetzungsverteilung und Absorptions-spektren.

-40 -30 -20 -10 0 10 20 30 40

0.0

0.5

1.0

1.5

rel.

Abso

rptio

na

/a0

rel. Nachweisfrequenz DnN

(MHz)

-30 -20 -10 0 10 20 30

±5/2

Ensembleparameter e (MHz)

100 %

Bese

tzung

±3/2

100 %

±1/2

100 %

Abbildung 2.8: Besetzungsverteilung und Absorptionsspektrum nach spektralem Lochbrennen.Die Simulation des optischen Pumpens wurde fur verschiedene relative Frequenzen im Bereich−0.5 MHz≤ ∆ν ≤ 0.5 MHz wiederholt durchgefuhrt, um die Laserlinienbreite zu berucksichtigen. Auf-grund dieser Linienbreite kommt es zu dem in Abb. 2.9 dargestellten doppelten Pumpprozess. Dieserist die Ursache fur das ausgepragte Antiloch bei einer relativen Nachweisfrequenz ∆νN ∼ 27 MHz (s.Markierung im Absorptionsspektrum).


Abb. 2.8 zeigt das Ergebnis einer Simulation, bei der der optische Pumpprozessmit variierender relativer Frequenz ∆ν im Frequenzbereich −0.5 MHz≤ ∆ν ≤ 0.5 MHzmehrfach wiederholt wurde. Dadurch kann die effektive Laserlinienbreite (s. Kapitel 3)berucksichtigt werden. Aufgrund der verminderten Auflosung sind im Absorptionsspek-trum nur vier spektral getrennte Seitenlocher erkennbar. Die Abstande der Seitenlocherzum zentralen Loch bei der relativen Frequenz des Nachweislasers ∆νN = 0 MHz sinddurch die Energiedifferenzen der Hyperfeinniveaus des angeregten Zustands bestimmt.Da sich die beiden Differenzen nur um 0,2 MHz unterscheiden, fallen fur ∆νN > 0 bzw.∆νN < 0 jeweils zwei Seitenlocher innerhalb der hier angesetzten Auflosung zusammen.

1

D2

3

H4

Abbildung 2.9: Doppelter optischerPumpprozess bei der Anregung zwei-er Ubergange innerhalb der Laserlini-enbreite.

Des Weiteren ist in Abb. 2.8 eine spek-tral schmale Uberhohung des Antilochs bei ei-ner relativen Nachweisfrequenz ∆νN ∼ 27 MHzzu beobachten. Dies ist auf das optische Pum-pen auf zwei Ubergangen im selben Ensem-ble zuruckzufuhren. Dies liegt darin begrundet,dass sich die Resonanzfrequenzen des Ubergangs3H4(mI = ±3

2)→1D2(mI = ±1

2) und des Ubergangs

3H4(mI = ±12)→1D2(mI = ±5

2) nur um 0,8 MHz

unterscheiden und es somit innerhalb der an-gesetzten Laserlinienbreite zur Kopplung beiderUbergange kommt. Es kommt zu einem doppeltenoptischen Pumpprozess, wie er in Abb. 2.9 darge-stellt ist. Die gesamte Besetzung des entsprechen-den Ensembles sammelt sich somit im Grundzu-standsniveau | ± 5

2〉 an.

Im hier beschriebenen Bilanz-Modell wird kei-nerlei Dynamik berucksichtigt. Die unterschiedlichstarke Kopplung der verschiedenen Ubergange inden verschiedenen Ensembles und die eventuell da-

mit verbundene Sattigungsverbreiterung wird vernachlassigt. Damit sind keine Aus-sagen uber die absolute Effizienz des Pumpprozesses sowie die Linienformen moglich.Eine realistischere Beschreibung des spektralen Lochbrennprozesses kann jedoch imDichtematrixformalismus erfolgen. Eine solcher Ansatz sowie dessen Ergebnisse sindin Anhang A dargestellt. Beide Berechnungsmethoden unterscheiden sich erheblichbezuglich der benotigten Rechenzeit. Wahrend die Simulation eines Lochbrennprozes-ses unter Annahme des Bilanzmodells in weniger als einer Sekunde abgeschlossen ist,benotigt die Simulation im Dichtematrixformalismus in etwa 20 Stunden. Beide Ver-fahren liefern bezuglich der Validitat aquivalente Ergebnisse, wenn viele Pumpzyklenbetrachtet werden. Daher wurde zur Simulation und Analyse der im Rahmen dieserArbeit verwendeten Praparationsverfahren und Kopplungsschemata (siehe Kapitel 4u. 5) die Simulation auf Basis des Bilanzmodells verwendet.

Kapitel 3

Experimenteller Aufbau zurManipulation und Nachweis derBesetzungsverteilung in Pr:YSO

Die optische Manipulation der Besetzung in den verschiedenen Zustanden der Praseo-dymionen beruht auf der selektiven Anregung einzelner Ubergange in den verschiede-nen Ensembles. Hierzu wird gepulste Laserstrahlung der Wellenlange λ = 605,98 nmmit einer Laserlinienbreite von deutlich weniger als 5 MHz benotigt. Andernfalls istkeine spektrale Selektion der Ubergange in verschiedene Hyperfeinniveaus des ange-regten Zustands moglich. Des Weiteren muss der Kristall auf Temperaturen T < 10 Kgekuhlt werden, damit die homogene Linienbreite des optischen Ubergangs kleiner alsdie Hyperfeinaufspaltung ist und somit die verschiedenen Ubergange spektral getrenntsind. Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein experimenteller Aufbau realisiert, der dieseAnforderungen erfullt. Im Folgenden wird dieser Aufbau sowie die verwendeten experi-mentellen Methoden zur Untersuchung des Besetzungstransfers in Pr:YSO beschrieben.

3.1 Erzeugung kryogener Temperaturen

Die Kuhlung des Kristalls erfolgt durch einen Kryostaten mit geschlossenem Helium-kreislauf (Janis, Modell SHI-4-1-331S). Die Funktionsweise basiert auf dem Gifford-McMahon-Kreisprozess. Gasformiges Helium wird bei Raumtemperatur in einem Kom-pressor bei hohem Druck (p = 20 bar) verdichtet, dem Kryostaten zugefuhrt und dortdurch Expansion gekuhlt. Mit Hilfe von Warmetauschern auf Basis von Seltenerd-Materialien wird so die Warme zweier Kuhlstufen abgefuhrt. Das Helium gelangt amEnde des Kreislaufs wieder in den Kompressor und wird erneut verdichtet. Somit wer-den Temperaturen T < 4 K am Kaltfinger erreicht. Bei diesen Temperaturen konnennoch Warmeleistungen von 0,1 W abgefuhrt werden. Der Aufbau des Kryostaten ist inAbb. 3.1 schematisch dargestellt.

Zur thermischen Isolation von der Umgebung muss der Kryostat vor Beginn desKuhlprozesses evakuiert werden. Dies geschieht mit Hilfe einer Turbomolekularpumpe(Pfeiffer, TMU 071 P) mit vorgeschalteter Drehschieberpumpe (Edwards, E2M1.5).

26 Kapitel 3: Experimenteller Aufbau

Vakuumgehäuse

Strahlungsschild

Kaltfinger

Heizung

Temperatursensor

Probenhalter

Kupferblock mit Pr:YSO-Kristall

zum Kompressor

zum Vakuumsystem

Abbildung 3.1: Schematische Dar-stellung des Kryostaten. Der Pr:YSO-Kristall ist in einem Kupferblock befes-tigt, der sich im Probenhalter des Kryo-staten befindet. Der Probenhalter ist amKaltfinger angebracht, an dem Tempera-turen bis hinunter zu T = 3 K erreichtwerden.

Es werden Drucke im Bereich von 10−6 mbar erreicht. Eine mit flussigem Stickstoffbetriebene Kuhlfalle zwischen Vorpumpe und Turbomolekularpumpe verhindert dasEindringen von Oldampfen in das Volumen des Kryostaten, was zur Verunreinigung derProbenoberflache fuhren wurde. Ab einer Temperatur von T ≈ 200 K wird der Kryostatvom Vakuumsystem entkoppelt. Ein kontinuierliches Pumpen des Kryostatvolumensist nicht notwendig, da bei niedrigen Temperaturen das Vakuum durch das Ausfriereneindringender Gase aufrechterhalten wird.

Zur Reduktion des Warmeeintrags durch Warmestrahlung der Außenwande ist diezweite Kuhlstufe von einem Strahlungsschild bei einer Temperatur von T = 60 Kumgeben. Der Kryostat wurde vom Hersteller mit vier optischen Zugangen zum Pro-benvolumen unterhalb des Kaltfingers versehen. Der Durchmesser dieser Zugange istmit ca. 25 mm relativ groß. In dieser Konfiguration wurde lediglich eine Minimaltem-peratur von T = 4,5 K erreicht. Durch Modifikation des Strahlungsschildes wurdenzwei der Offnungen verschlossen und die beiden anderen auf einen Durchmesser von7 mm reduziert. Somit lasst sich die Minimaltemperatur auf T = 3 K senken.

Abb. 3.2 zeigt den Temperaturverlauf wahrend des Kuhlvorgangs. Wahrend dieTemperatur zunachst linear mit der Zeit abnimmt, erhoht sich die Kuhlrate unterhalbvon T = 77 K deutlich. Bei dieser Temperatur kondensiert mit Stickstoff der großteAnteil des Restgases und die Warmeleitung zwischen den Kuhlstufen und der war-men Außenwand wird reduziert. Schließlich nimmt die Kuhlrate wieder ab, wenn dieTemperatur sich ihrem Minimalwert Tmin = 3 K asymptotisch nahert. Der gesamteKuhlprozess dauert ca. 3 Stunden.

Die Temperaturmessung erfolgt mittels eines Temperatursensors auf Basis einerSiliziumdiode (Lake Shore, DT-670) am Ort des Kaltfingers. Der Messwert wird an

3.2 Erzeugung der Laserpulse 27

Abbildung 3.2: Temperaturverlaufwahrend des Kuhlvorgangs desKryostaten.

0 30 60 90 120 150 180

0

50

100

150

200

250

300

Tem

pera

turT

(K)

Zeit (min)

T=77 K

einem Steuergerat (Lake Shore, Modell 331) uberwacht. Dieses beinhaltet einen Regel-kreis fur eine Heizung, so dass die Temperatur im Kryostaten auf Werte zwischen derMinimaltemperatur und 325 K stabilisiert werden kann.

Der Pr:YSO-Kristall (Scientific Materials, Maße: 5(B)× 5(H)× 3(L) mm3) wird ineinem speziell angefertigten Kupferblock befestigt. Dieser

”Kristallhalter“ erlaubt den

Einbau in den am Kaltfinger angebrachten Probenhalter. Da sich der Temperatursen-sor direkt am Kaltfinger befindet, entspricht die gemessene Temperatur nicht genau derKristalltemperatur. Versuchsweise wurde ein zweiter Temperatursensor direkt an einerSeitenflache des Kristalls angebracht. Dort wurden Temperaturen gemessen, die 1-2 Kuber dem Wert am Ort des Kaltfingers lagen. Der Messwert hangt jedoch sehr kritischvom thermischen Kontakt zwischen Sensor und Kristall ab. Da die zusatzliche Mes-sung die Kontaktflache zwischen Kristall und Kupferblock vermindert, wurde fur dieDurchfuhrung der Experimente auf die direkte Temperaturmessung verzichtet. Es kannjedoch davon ausgegangen werden, dass Kristalltemperaturen im Bereich 4-5 K erreichtwerden, wodurch die homogene Verbreiterung durch thermische Phononen ausreichendunterdruckt werden kann (vgl. Abschnitt 1.1.3).

3.2 Erzeugung der Laserpulse

Fur die selektive Kopplung einzelner Ubergange in den Pr3+-Ionen werden schmal-bandige Laserpulse mit einer Frequenzbreite in der Großenordnung . 1MHz benotigt.Fur gepulste Lasersysteme ergeben sich typischerweise Pulsdauern im unteren ns-(durch Guteschaltung) bzw. ps- oder fs-Bereich (durch Modenkopplung). Diese La-serpulse konnen aufgrund des Fourierlimits1 die oben formulierte Anforderung an dieLinienbreite nicht erfullen. Die benotigte spektrale Auflosung kann durch Laserpul-se im µs-Bereich erreicht werden. Zusatzlich ermoglichen diese relativ langen Pulse,die Ubergange trotz des geringen Ubergangsmoments bei moderaten Intensitaten inSattigung zu treiben (vgl. Gl. (2.13)). Die Laserpulse konnen durch Amplitudenmodu-

1Es gilt ∆ν · ∆τ ≥ 0.44 fur Pulse mit gaußformigem zeitlichen Intensitatsverlauf mit der vollenzeitlichen bzw. spektralen Halbwertsbreite ∆τ bzw. ∆ν (jeweils bezogen auf die Intensitat).


lation der kontinuierlichen Strahlung eines spektral einmodigen Farbstofflasersystemserzeugt werden. Im Folgenden wird zunachst dieses Lasersystem beschrieben und imAnschluss die Pulsformung erlautert.

3.2.1 Das kontinuierliche Farbstofflasersystem

Fur die Anregung des Ubergangs 3H4(1)→1D2(1) der Pr3+-Ionen wird Strahlung derWellenlange λ = 605,98 nm benotigt. Diese wird durch einen stabilisierten Farbstoff-Ringlaser (Coherent 699-21) bereitgestellt, der mit dem Farbstoff Rhodamin 6G (Ra-diant Dyes) betrieben wird. Die Wellenlange der Laserstrahlung wird mit Hilfe eines4-Kanal Fizeau-Lambdameters (ATOS, LM-007) gemessen und auf den gewunschtenWert eingestellt. Die Laserleistung liegt bei dieser Wellenlange typischerweise im Be-reich 600-900 mW. Als Pumpquelle fur den Farbstofflaser dient ein Argon-Ionen-Lasermit einer typischen Pumpleistung von ca. 8 W. Wahrend den experimentellen Untersu-chungen im Rahmen dieser Arbeit wurden zwei verschiedene Modelle dieses Lasertypseingesetzt (Spectra-Physics Modell 2030 sowie Coherent Sabre innova SBR-R-TSM-15). Der Austausch der Pumpquelle fuhrte zu einer Verbesserung der Leistung sowieder Langzeitstabilitat des Farbstofflasers. Da jedoch kein direkter Einfluss auf die ex-perimentellen Ergebnisse besteht, werden diese in den folgenden Kapiteln nicht nachdem verwendeten Pumplasersystem differenziert diskutiert.

Durch Einsatz einer doppelbrechenden Filterplatte sowie zweier Etalons in derRingkavitat des Lasers wird die große Verstarkungsbandbreite des Farbstoffs (ca. 570–620 nm) stark eingeschrankt, so dass der Laser nur in eine einzelne longitudinale Modedes Resonators emittiert. Die instantane Linienbreite einer solchen Mode liegt unter-halb von 1 Hz. Die effektive Linienbreite wird durch Frequenzschwankungen (

”Jitter“)

erzeugt, die durch mechanische und akustische Vibrationen sowie Fluktuationen in derDicke des Farbstoffdusenstrahls hervorgerufen werden. Durch aktive Stabilisierung derLaserfrequenz auf eine temperaturstabilisierte Referenzkavitat wird die Bandbreite desJitters laut Herstellerangaben von±20 MHz auf weniger als 2,4 MHz (FWHM) gesenkt.Erfahrungswerte fur solche Lasersysteme ergeben eine Bandbreite ∆νJitter ≈ 1 MHzauf einer Zeitskala von 1 µs [68]. Anhand experimenteller Beobachtungen kann jedochgeschlossen werden, dass der Frequenzjitter des verwendeten Lasersystems auf einerZeitskala einiger µs signifikant kleiner ist und erst im Bereich 0,1-1 ms auf ≥ 1 MHzanwachst. Dies wird in Abschnitt 4.6 diskutiert.

Die Laserstrahlung wird mittels einer Einmoden-Glasfaser zum experimentellenAufbau gefuhrt. Hierdurch kann die Richtungsstabilitat des Laserstrahls auch bei Neu-justage des Lasers gewahrleistet werden. Durch Verluste beim Einkoppeln sowie Streu-verluste in der Faser steht am experimentellen Aufbau typischerweise eine Laserleistungvon 400-550 mW zur Pulserzeugung zur Verfugung.

3.2.2 Pulsformung mittels akustooptischer Modulatoren

Fur die im Rahmen dieser Arbeit durchgefuhrten Experimente werden mehrere sichzum Teil zeitlich uberlappende Laserpulse unterschiedlicher Frequenzen benotigt. Die

3.2 Erzeugung der Laserpulse 29

Frequenzdifferenzen der verschiedenen Laserpulse sind durch die Hyperfeinaufspaltungin Pr:YSO gegeben, liegen also in der Großenordnung von 10 MHz.

Eine Frequenzverschiebung in dieser Großenordnung ist mittels akustooptischer Mo-dulatoren (AOM, Brimrose BRI-TEF-80-50-.606) moglich. Hierbei erzeugt eine akusti-sche Welle in einem geeigneten Kristall (hier: TeO2) aufgrund der Dichtemodulation einBrechungsindexgitter, an dem die Laserstrahlung gebeugt wird. Die optische Frequenzder verschiedenen Beugungsordnungen ist jeweils um ein entsprechendes Vielfaches derakustischen Frequenz verschoben. Neben der Moglichkeit zur Frequenzverschiebung er-lauben AOM im Allgemeinen auch die Amplitudenmodulation durch Variation vonIntensitat und Phase der akustischen Welle.

Um mehrere zeitlich und bezuglich ihrer Frequenz unabhangige Laserpulse zu er-zeugen, wird die aus der Glasfaser ausgekoppelte Laserstrahlung in mehrere Strahlwegeaufgeteilt (vgl. Abb. 3.4). Die verschiedenen Anteile werden jeweils von einem AOMin Frequenz und Amplitude moduliert. Die AOM werden mit Hochfrequenztreibern(Brimrose BRI-VFF-80-50-V-B1-F1) betrieben. Hierbei handelt es sich um sogenanntespannungsgesteuerte Oszillatoren. Die Frequenz lasst sich somit durch Anlegen einerSpannung an einen hochohmigen Eingang des AOM-Treibers in einem Bereich von±25 MHz um die Mittenfrequenz von 80 MHz durchstimmen. Eine Frequenzanderunguber den maximal moglichen Bereich kann innerhalb von 50 µs erfolgen. Die Amplitu-denmodulation erfolgt uber einen weiteren Steuereingang mit einer Impedanz von 50 Ω.Fur ein rechteckformiges Steuersignal betragt die Anstiegszeit des optischen Signals 170ns. Somit konnen Lichtpulse mit einer Pulsdauer im unteren µs-Bereich erzeugt wer-den. Die Phase des Hochfrequenzsignals und somit auch der akustischen Welle lasstsich wegen der Verwendung spannungsgesteuerter Oszillatoren nicht beeinflussen.

Die Abhangigkeit der Frequenzverschiebung und der Intensitat des in erster Ord-nung gebeugten Lichts von den beiden Steuerspannungen ist nur in jeweils einem Teilder Spannungsintervalle linear. Im Falle der Intensitat fuhrt dies zu leichten Verande-rungen der Pulsform. Die Variation der Frequenz mit der Steuerspannung wird mitfolgender Methode kalibriert: Die nullte und erste Beugungsordnung werden mit Hil-fe von Spiegeln umgelenkt und auf einer Silizium-Photodiode (MRD510, Ansprechzeit:1 ns) zum Uberlapp gebracht. Diese misst ein Schwebungssignal der beiden Frequenzen,welches mit einem Radiofrequenz-Spektrumanalysator (Advantest R3261A) analysiertwird. Somit kann die Frequenzverschiebung fur verschiedene Werte der Steuerspannungdirekt gemessen werden.

Die Steuersignale fur die Amplitudenmodulation werden mit Hilfe von Arbitrar-signalgeneratoren (Agilent 33220A, Bandbreite 20 MHz) erzeugt. Die Programmierungder Pulsformen und -sequenzen erfolgt computergesteuert. Weiterhin verfugt der PCuber eine D/A-Wandlerkarte (AdLink PCI 6208V), deren Spannungskanale zur Steue-rung der einzelnen Frequenzen genutzt werden konnen. Alternativ stehen zwei weitereArbitrarsignalgeneratoren fur dynamische Frequenzsteuerung zur Verfugung. Die Syn-chronisation aller

”Pulsgeneratoren“ erfolgt durch gegenseitige Triggerung. Mit Hilfe

eines Verzogerungsgenerators (EG&G 9650A) konnen einzelne Triggersignale und so-mit die entsprechenden Laserpulse variabel gegeneinander verzogert werden, ohne dieProgrammierung der Pulsgeneratoren neu vornehmen zu mussen.


AOM

HR Spiegel

Iris-Blende

l/4-Platte

PolarisierenderStrahlteilerwürfel

. . .. . .

. . .

. . .

Abbildung 3.3: Akustooptischer Mo-dulator in ”double-pass“-Konfigura-tion.

Der optische Aufbau der AOM entspricht dersogenannten

”double-pass“-Konfiguration [69] (s.

Abb. 3.3). Da die”Gitterkonstante“ des Brechungs-

indexgitters im AOM-Kristall durch die Wel-lenlange der akustischen Welle gegeben ist, vari-iert der Beugungswinkel mit der Frequenz, mitwelcher der AOM betrieben wird. Folglich kannbei einem einfachen Durchgang durch den AOMdie Richtungsstabilitat des gebeugten Strahls nurbei fester Frequenz gewahrleistet werden. In der

”double-pass“-Konfiguration wird die erste Beu-

gungsordnung jedoch mit Hilfe eines Retroreflek-tors in sich selbst zuruckreflektiert. Die Selekti-on der Beugungsordnung erfolgt mit Hilfe einerIrisblende vor dem Retroreflektor. Beim zweitenDurchgang durch den AOM wird der reflektierte

Strahl erneut gebeugt. Die erste Beugungsordnung dieses zweiten Beugungsprozessesbreitet sich dann unabhangig vom Beugungswinkel entgegengesetzt zur einfallendenLaserstrahlung aus. Die Strahlrichtung ist somit unabhangig von der Frequenz. ZurTrennung des einlaufenden und frequenzverschobenen Laserstrahls befindet sich vordem AOM ein Polarisationsstrahlteilerwurfel der fur die Polarisationsrichtung der ein-laufenden Strahlung maximale Transmission aufweist. Eine λ/4-Platte zwischen AOMund Reflektor dreht die Polarisation bei zweimaligem Durchlaufen um 90. Daher wirdder frequenzverschobene Strahl am Strahteilerwurfel reflektiert und zur Seite ausgekop-pelt. Der Anteil der in erster Ordnung gebeugten Laserstrahlung betragt bei einmali-gem Durchlaufen des AOM maximal 85% (Beugungseffizienz). Aufgrund des zweitenDurchgangs durch den AOM und der Verluste an den zusatzlichen optischen Elemen-ten reduziert sich die maximale Effizienz im Fall der

”double-pass“-Konfiguration auf

ca. 50%. Der Durchstimmbereich erhoht sich auf ±50 MHz um die Zentralfrequenz160 MHz. Die Frequenzverschiebung wird nach der oben beschriebenen Methode inAbhangigkeit von der Steuerspannung kalibriert.

3.3 Strahlfuhrung und Detektion

Ein Uberblick uber den experimentellen Aufbau ist in Abb. 3.4 dargestellt. Die La-serstrahlung wird mit Hilfe geeigneter dielektrischer Strahlteiler in drei Anteile aufge-trennt. Hierbei besitzen zwei Strahlen (

”Anregung 1“ und

”Anregung 2“) annahernd

gleiche Intensitat und werden fur die Manipulation der Besetzungsverteilung in denPraseodymionen verwendet. Ein dritter, weniger intensiver Strahl (

”Nachweis“) wird

zum Absorptionsnachweis genutzt. Durch weitere Abschwachung mittels eines Grau-filters der Transmission T=2% wird sichergestellt, dass die Nachweislaserstrahlung in-nerhalb der verwendeten Pulsdauern keinen wesentlichen Einfluss auf die Besetzunghat.

3.3 Strahlfuhrung und Detektion 31

AOM

AOM

Pulsgenerator

Pulsgenerator

Pulsgenerator

Kryostat

(T 5 K)»

AOM

+ -

Boxcar Integrator

Strom-Verstärker

Photodiode

HR Spiegel

Iris-Blende

l/4-Platte

R=50%

R=90%

R=90%

HR SpiegelPolarisierenderStrahlteilerwürfel

Teleskop

HR Spiegel 606 nm

RF-Treiber

Anregung 2

Nachweis

Anregung 1

RF-Treiber

RF-Treiber

Coherent CR 699-21

Farbstofflaser

GraufilterT=2%

Pr:YSO

Einmoden-Glasfaser

Irisblende

Monochromator

Bandpassfilter

( =620 nm)lc

Photomultiplier

l/2-Platte

Abbildung 3.4: Experimenteller Aufbau. Die Laserstrahlung wird auf 3 Strahlwege aufgeteilt. DurchFrequenzverschiebung und Amplitudenmodulation mittels akustooptischer Modulatoren (AOM) wer-den die fur Praparation, koharente Manipulation und Nachweis benotigten Laserpulse erzeugt. Dieverschiedenen Strahlen werden im Pr:YSO-Kristall zum Uberlapp gebracht. Dieser befindet sich ineinem Kryostaten, wo er auf ca. 5 K gekuhlt wird.

Jeder der drei Strahlwege enthalt einen AOM in”double-pass“-Konfiguration zur

Pulsformung und Frequenzverschiebung. Zur Optimierung der Beugungseffizienz wirdder Strahldurchmesser zuvor mit Hilfe eines Galilei-Teleskops reduziert. Die Brenn-weiten der verwendeten Linsen betragen f1 = 100 mm und f2 = −30 mm. Nach derModulation durch die AOM werden alle Strahlen uber geeignete Spiegelstrecken zumKryostaten geleitet und im Pr:YSO-Kristall zum Uberlapp gebracht. Hierbei sind diebeiden Strahlen zur Anregung gegenlaufig zum Nachweisstrahl. Um die bei einer kol-linearen Strahlkombination unvermeidbaren Verluste von ca. 50% zu umgehen, wirdeiner der intensiven Strahlen (

”Anregung 2“) unter einem kleinen Winkel (∼ 20 mrad)

mit den beiden anderen antiparallel orientierten Strahlen uberlappt.

Alle drei Strahlen weisen parallele lineare Polarisation auf. Die Polarisationsrich-tung ist hierbei so gewahlt, dass die Ankopplung an die Praseodymionen maximal ist.Kleine Abweichungen von der optimalen Ausrichtung der Polarisation, die sich zumBeispiel aufgrund der Orientierung des Kristalls im Probenhalter ergeben, wirken sichinsbesondere auf die beobachtete Absorption aus. Deshalb erlaubt eine λ/2-Platte imNachweisstrahlengang die Feinjustage der Polarisationsrichtung.

Zur Erhohung der Intensitat bzw. Rabifrequenz werden die Strahlen zur Anregungmittels langbrennweitiger Linsen fokussiert. Der Abstand der Linsen zum Kristall wirddabei so gewahlt, dass der Strahldurchmesser im Wechselwirkungsgebiet eine fur das


entsprechende Experiment gewunschte Große von mehreren 100 µm besitzt. Im All-gemeinen entspricht dieser Abstand nicht der Brennweite, da die im Fokus erzieltenStrahldurchmesser zu gering sind. Der Strahldurchmesser des Nachweisstrahls wirdmit Hilfe eines Galilei-Teleskops geeignet reduziert, so dass er kleiner ist als die Durch-messer der Strahlen zur Anregung. Dadurch wird gewahrleistet, dass die Absorptiondes Nachweisstrahls im Wesentlichen durch Ionen hervorgerufen wird, die sich in ei-nem Raumgebiet hoher Intensitat der beiden Strahlen zur Anregung befinden. Dieverschiedenen Strahldurchmesser werden mit Hilfe eines Strahlprofilmessgerats (DataRay Inc., Modell Beamscope P7) vermessen. Die raumlichen Strahlprofile sind leichtelliptisch mit annahernd gaußformigem Verlauf der Intensitat in horizontaler und ver-tikaler Richtung. Im Folgenden werden Strahldurchmesser als geometrisches Mittel der(vollen) Halbwertsbreiten beider Richtungen angegeben.

Die Reflektivitat des letzten Umlenkspiegels des Strahlwegs”Anregung 1“ betragt

90%. Ein Teil der Nachweisstrahlung wird somit transmittiert und von einer Silizi-umphotodiode (Typ: BPW34, Flache: 7 mm2, Ansprechzeit: 20 ns) detektiert. DasPhotodiodensignal wird von einem Stromverstarker (Femto DLPCA-100, max. Band-breite: 500 kHz) verstarkt. Da sich der schwache Nachweisstrahl entgegengesetzt zuden beiden intensiven Strahlen ausbreitet, ist eine Detektion mit hoher Empfindlich-keit moglich, ohne die Photodiode oder den Verstarker durch die Anregungspulse zusattigen. Typischerweise wurde der Verstarker bei der Einstellung 107 V/A betrieben.Die Bandbreite betragt dann 400 kHz. Das verstarkte Signal der Photodiode wird voneinem Boxcar Integrator (SRS, Modell SR 250) integriert und vom Messrechner mit-tels einer A/D-Wandlerkarte (Adlink PCI 9111DG) erfasst. Die Datenaufnahme sowiedie Steuerung des Experiments uber den PC wurde mit Hilfe des ProgrammpaketsLabView implementiert.

Zusatzlich zum Absorptionsnachweis wurde in einem Experiment zu Rapid adiabaticpassage (s. Kapitel 4) der Besetzungstransfer anhand der laserinduzierten Fluoreszenz(LIF) nachgewiesen. Hierzu wird die Fluoreszenz, die unter einem kleinen Winkel zurgemeinsamen Achse der Strahlen

”Nachweis“ und

”Anregung 1“ emittiert wird, durch

ein Prisma umgelenkt und auf den Eintrittsspalt eines Monochromators (Jobin YvonDH 10 IR) abgebildet. Der Monochromator wird auf eine Wellenlange von ca. 620 nmeingestellt, um die Fluoreszenz vom Streulicht der anregenden Laserstrahlung zu tren-nen. Zusatzlich wird die Streulichtunterdruckung durch einen Bandpassfilter (Zentral-wellenlange 620 nm, Bandbreite ±5 nm) vor dem Eintrittsspalt des Monochromatorserhoht. Der Nachweis der Fluoreszenz erfolgt mit einem Photomultiplier (HamamatsuR7400U-02). Dessen Signal wird mittels eines Spannungsverstarkers (Eigenbau) nach-verstarkt, zeitlich integriert und im Messrechner erfasst.

Kapitel 4

Rapid adiabatic passage in Pr:YSO

Koharente Anregungsprozesse unterscheiden sich in ihren Eigenschaften signifikantvon inkoharenten Prozessen. So lasst sich z.B. in einem Zwei-Niveau-System durchkoharenten Besetzungstransfer eine Besetzungsinversion erzeugen. In diesem Fall istder angeregte Zustand starker besetzt als der Grundzustand. Ein eingestrahltes reso-nantes Feld erfahrt dann aufgrund von stimulierter Emission Verstarkung anstelle vonAbsorption. Im Rahmen inkoharenter Anregung ist dies nicht moglich, da die Absorp-tion bei Gleichbesetzung der beiden Zustande Null wird und keine weitere Anregungmehr stattfindet (vgl. Kapitel 2). Koharenter Besetzungstransfer maximaler Effizienzlasst sich wie in Abschnitt 2.2.2 diskutiert durch π-Pulse erreichen. Die Anforderungenan die Kontrolle der experimentellen Parameter ist in diesem Fall jedoch relativ hoch.Bei adiabatischen Prozessen handelt es sich um eine spezielle Klasse der koharentenWechselwirkungen, die sich durch ihre Unempfindlichkeit gegenuber Variationen der ex-perimentellen Parameter auszeichnet. Im Folgenden werden zunachst die Grundlagender adiabatischen Wechselwirkung am Beispiel des Zwei-Niveau-Systems diskutiert undmit Rapid adiabatic passage (RAP) und Coherent population return (CPR) zwei adia-batische Prozesse in diesem System vorgestellt. Im Anschluss wird die experimentelleRealisierung von RAP in Pr:YSO beschrieben und die erzielten Ergebnisse diskutiert.

4.1 Adiabatische Wechselwirkung im Zwei-Niveau-

System

4.1.1 Adiabatische Zustande und Adiabasiekriterium

Unter Berucksichtigung der Wechselwirkung mit einem koharenten Strahlungsfeld er-gibt sich fur das Zwei-Niveau-System der Hamiltonoperator in der Form (vgl. Abschnitt2.2.1):

HRWA =~2

(∆ Ω(t)

Ω∗(t) −∆

).

Der Hamiltonoperator ist in der Basis der Zustande |1〉 und |2〉 nicht diagonal, so dasses zur Kopplung und somit zum Ubergang zwischen den Zustanden kommt. Daherspricht man auch von

”diabatischen Zustanden“. Betrachtet man die Zeit als festen

34 Kapitel 4: Rapid adiabatic passage in Pr:YSO

Parameter, so erhalt man aus der Diagonalisierung des Hamiltonoperators folgendeinstantane Eigenvektoren:

|Φ+(t)〉 = sin θ(t) · |1〉+ cos θ(t) · |2〉|Φ−(t)〉 = − cos θ(t) · |1〉+ sin θ(t) · |2〉 (4.1)

mit dem Mischungswinkel θ(t), der durch

tan θ(t) =∆(t)

Ω(t)+

√1 +

∆2(t)

Ω2(t)(4.2)

gegeben ist. Diese instantanen Eigenvektoren werden auch”adiabatische Zustande“

genannt. Im Bild des zweidimensionalen Vektorraums geht die adiabatische Basis durcheine Drehung um den Winkel θ aus der diabatischen Basis hervor. Die Energien deradiabatischen Zustande sind durch die Eigenwerte des Hamiltonoperators gegeben:

ε± = ±1

2~√

∆2(t) + Ω2(t). (4.3)

Die Zustande (4.1) sind lediglich instantane Eigenvektoren zum HamiltonoperatorH(t) zu einer bestimmten Zeit t. Bei der Transformation in die adiabatische Basis mussderen Zeitabhangigkeit berucksichtigt werden [64]. Somit ergibt sich der Hamiltonope-rator in der Basis der adiabatischen Zustande zu:

Hadiab. =

(ε+ −i~θi~θ ε−

). (4.4)

Dieser ist wiederum nicht diagonal und es kommt zur Kopplung zwischen den zweiBasiszustanden. Diese kann jedoch vernachlassigt werden, wenn gilt:

|~θ| ¿ |ε+ − ε−|. (4.5)

In diesem Fall ist die Phasenevolution der adiabatischen Zustande erheblich schnellerals die Ubergangsrate zwischen den Zustanden. Die effektive Kopplung ist somit imMittel null. Man spricht vom Grenzfall adiabatischer Wechselwirkung. Die Bedingung(4.5) heißt Adiabasiekriterium. Dieses lasst sich durch Einsetzen von (4.2) und (4.3)auch in folgender Form angeben:

1

2· |Ω∆− Ω∆|(Ω2 + ∆2)

32

¿ 1. (4.6)

Im Wesentlichen ist die Adiabasie gewahrleistet, wenn die zeitliche Anderung der Pa-rameter Ω und ∆ im Vergleich zur effektiven Rabifrequenz Ωeff =

√Ω2 + ∆2 klein ist.

Insbesondere lassen sich auch Rabioszillationen, wegen ∆ = 0 = const, adiabatisch be-schreiben. In diesem Fall ist der Ausgangszustand |1〉 wegen θ = π/4 als Uberlagerungder beiden adiabatischen Zustande gegeben:

|Ψ(t = 0)〉 = |1〉 =1√2(|Φ+〉 − |Φ−〉).

4.1 Adiabatische Wechselwirkung im Zwei-Niveau-System 35

Die Oszillationen in der Basis der diabatischen Zustande ergeben sich dann aufgrundder unterschiedlichen Phasenentwicklung der beiden adiabatischen Zustande:

|Ψ(t)〉 =1√2(e−

i~ ε+t · |Φ+〉 − e−

i~ ε−t · |Φ−〉) = ... = cos

(Ωt

2

)· |1〉 − i sin

(Ωt

2

)· |2〉.

In den folgenden beiden Abschnitten sollen jedoch zwei adiabatische Prozesse betrach-tet werden, die sich grundlegend von Rabioszillationen unterscheiden und eine deutlichgeringere Abhangigkeit von den Parametern der Wechselwirkung zeigen.

4.1.2 Rapid adiabatic passage

Bei Rapid adiabatic passage (RAP) handelt es sich um ein Verfahren zum vollstandigenBesetzungstransfer in einem Zwei-Niveau-System. Im Bereich der Kernspinresonanz-spektroskopie gehort es zu den Standardverfahren [65]. Fur optische Ubergange wurdeRAP erstmals 1974 von M. Loy demonstriert [15]. Diese erste experimentelle Rea-lisierung fand in Ammoniakdampf statt. Beim RAP-Prozess wird die Laserfrequenzwahrend der Wechselwirkung uber die Resonanz hinweg verstimmt. Es werden folg-lich Laserpulse benotigt, deren Tragerfrequenz wahrend der Pulsdauer variiert, d.h.

”gechirpt“ wird.

Der RAP-Prozess kann anhand der adiabatischen Zustande nachvollzogen werden:Vor Beginn der Wechselwirkung sei die Verstimmung negativ, d.h. ∆ < 0. Mit Ω → 0folgt aus (4.2) fur den Mischungswinkel θ = 0. Daher ist der adiabatische Zustand |Φ−〉bis auf eine physikalisch unbedeutende Phase mit dem Ausgangszustand |1〉 identisch.Verlauft die Wechselwirkung adiabatisch, so bleibt das System in diesem adiabatischenZustand. Nach der Wechselwirkung ist jedoch ∆ > 0 und |Φ−〉 daher identisch mit|2〉. Das System wird somit adiabatisch vom Ausgangszustand |1〉 in den Zielzustand|2〉 uberfuhrt. Der RAP-Prozess ist von der Richtung des Chirps unabhangig, wie sichanalog zu obiger Uberlegung leicht nachvollziehen lasst.

Abb. 4.1a zeigt die Besetzungsdynamik in der Basis der diabatischen Zustandewahrend des RAP-Prozesses. Diese ist durch |〈Φ−(t)|k〉|2(k = 1,2) gegeben und folgtaus den analytischen Ausdrucken (4.1) und (4.2). Man erkennt einen monoton ver-laufenden, vollstandigen Besetzungstransfer in den angeregten Zustand |2〉 – es tretenkeine Oszillationen in der Besetzung auf. In Abb. 4.1b ist der Verlauf der diabati-schen und adiabatischen Energien dargestellt. Hierbei wurde angenommen, dass einpositiver Frequenzchirp vorliegt, d.h. ∆ > 0, und dass die Resonanzbedingung zur Zeitt=0 erfullt wird, d.h. ∆(t = 0) = 0. Folglich kreuzen sich die diabatischen Energienzur Zeit t = 0. Durch die Wechselwirkung mit dem Strahlungsfeld kommt es fur dieadiabatischen Energien zu einer sogenannten

”vermiedenen Kreuzung“. Vor der Wech-

selwirkung folgt ε− der diabatischen Energie ε1, nach der Wechselwirkung jedoch demVerlauf der diabatischen Energie ε2. Da es aufgrund der vermiedenen Kreuzung zu kei-nem Ubergang zwischen den adiabatischen Zustanden kommen kann, endet das Systemim diabatischen Zustand |2〉.

Da die obigen Uberlegungen keine strengen Bedingungen an die Parameter derWechselwirkung stellen, ist die Effizienz des Besetzungstransfers robust gegenuber Va-riation dieser Parameter. Es muss jedoch Bedingung (4.6) erfullt sein, d.h. die Wech-


-2,0 -1,5 -1,0 -0,5 0,0 0,5 1,0 1,5 2,00,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

Zeit (t)

rel.

Bese

tzung

-2,0 -1,5 -1,0 -0,5 0,0 0,5 1,0 1,5 2,0

-4

-2

0

2

4

Zeit (t)

Energ

ie(

)

(a) (b)

Zustand Zustand

Abbildung 4.1: Zeitliche Entwicklung der Besetzungen (a) sowie der Energien (b) beim RAP-Prozess.Die gezeigten Kurven wurden basierend auf den analytischen Gleichungen (4.1) - (4.3) berechnet. Furdie Kopplung wurde ein Laserpuls mit gaußformigem zeitlichen Intensitatsverlauf der Pulsdauer τ(FWHM d. Intensitat) angenommen. Die Zeitskala ist in Einheiten dieser Pulsdauer angegeben. Diemaximale Rabifrequenz betragt Ω0 = 5/τ , die Chirprate ∆ = 4Ω0/τ . Der zeitliche Verlauf der Rabi-frequenz ist in grau angedeutet (ohne Skala). In (b) sind sowohl die diabatischen Energien εk(k = 1,2)als auch die adiabatischen Energien ε± in Einheiten ~Ω0 aufgetragen.

selwirkung muss adiabatisch sein. Unter der Annahme, dass die Rabifrequenz ihrenMaximalwert Ω0 zur Zeit t=0 annimmt, lasst sich dieses Kriterium fur t=0 vereinfachtschreiben als:

|∆Ω0|Ω3

0

=|∆|Ω2

0

· τ 2

τ 2¿ 1 ⇒ (Ω0τ)2 À |∆|τ 2. (4.7)

Hierbei sei τ die Pulsdauer. Der Faktor 1/2 in (4.6) wurde vernachlassigt, was dieForderung jedoch nur verstarkt. Des Weiteren wird die Adiabasiebedingung nur furt=0 betrachtet, da zu diesem Zeitpunkt der Nenner in (4.6) wegen ∆ = 0 klein wird.Der Ausdruck auf der rechten Seite von (4.7) kann in der Form ∆τ/τ−1 als Verhaltnisder Bandbreite aufgrund des Chirps und der fourierlimitierten Bandbreite aufgrundder Pulsdauer interpretiert werden. Dieses muss groß sein, um das Laserfeld effektivuber die Resonanz verstimmen zu konnen. Zusammen mit (4.7) ergibt sich

(Ω0τ)2 À |∆|τ 2 À 1, (4.8)

d.h. sowohl die Pulsflache A ≈ Ω0τ als auch die relative Bandbreite des Chirps mussengroß sein. Die Bedingung (4.8) entspricht den Ergebnissen von Malinovsky et al. [70], dieden Parameterbereich fur effizienten Besetzungstransfer numerisch untersucht haben.

In den bisherigen Uberlegungen wurden Zerfalle und Dekoharenz vernachlassigt.Diese Prozesse fuhren zu Ubergangen zwischen den adiabatischen Zustanden, d.h. dieAdiabasie wird gestort. Sind die Zerfalls- und Koharenzzeit jedoch lang im Vergleichzur Wechselwirkungsdauer, ist der Einfluss der Storung gering und es lasst sich dennocheffizienter Besetzungstransfer erreichen. Im Rahmen der Diskussion der experimentellenErgebnisse zu RAP in Pr:YSO werden Zerfalls- und Dekoharenzprozesse mit Hilfenumerischer Simulationen berucksichtigt (s. Abschnitt 4.6).

4.1 Adiabatische Wechselwirkung im Zwei-Niveau-System 37

-2,5 -2,0 -1,5 -1,0 -0,5 0,0 0,5 1,0 1,5 2,0 2,50,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

Zeit (t)

rel.

Bese

tzung

-2,5 -2,0 -1,5 -1,0 -0,5 0,0 0,5 1,0 1,5 2,0 2,5

-0,5

0,0

0,5

Zeit (t)

Energ

ie(

)

(a) (b)

Zustand

Zustand

Abbildung 4.2: Zeitliche Entwicklung der Besetzungen (a) und Energien (b) im Fall von CPR. MitAusnahme der Verstimmung sind die Pulsparameter zu denen in Abb. 4.1 identisch. Es wurde einekonstante Verstimmung ∆ = 0,1/τ = Ω0/50 gewahlt.

4.1.3 Coherent Population Return

Durch RAP lasst sich in einem Zwei-Niveau-System vollstandige Besetzungsinversionerzeugen, die uber den Wechselwirkungsprozess hinaus erhalten bleibt. Die Besetzungkehrt erst durch Zerfallsprozesse wieder in den Grundzustand zuruck. Die durch dieGleichungen (4.1) und (4.2) beschriebene Dynamik erlaubt jedoch auch transientenadiabatischen Transfer von Besetzung.

Fur den Fall einer konstanten, von Null verschiedenen Verstimmung ∆ = const. 6= 0ist einer der beiden adiabatischen Zustande sowohl vor als auch nach der Wechselwir-kung mit dem Grundzustand identisch. Unter Annahme einer adiabatischen Wechsel-wirkung befindet sich das System daher auch nach dem Prozess im Grundzustand. Derangeregte Zustand |2〉 wird zwar wahrend der Wechselwirkung teilweise besetzt, dieseBesetzung fließt jedoch gegen Ende der Wechselwirkung zuruck in den Grundzustand.Dieser Effekt wird als Coherent population return (CPR) bezeichnet.

Die Besetzungsdynamik im Fall von CPR ist in Abb. 4.2a fur ∆ > 0 gezeigt. DieBesetzung im angeregten Zustand nimmt am Anfang der Wechselwirkung zu, da sichaufgrund der ansteigenden Rabifrequenz der Mischungswinkel (4.2) andert. Fur denFall Ω À ∆ ergibt sich θ ≈ π/4 und somit eine Gleichbesetzung der beiden Zustande.Das Maximum der transienten Besetzung des angeregten Zustands betragt somit 50%.Am Ende der Wechselwirkung nimmt die Besetzung wieder ab, da der Mischungswinkelmit fallender Rabifrequenz wieder gegen θ = 0 strebt. Die zeitliche Entwicklung derdiabatischen und adiabatischen Energien ist in Abb. 4.2b dargestellt. Aufgrund derkonstanten Verstimmung ergibt sich keine Kreuzung der diabatischen Energien. DerVerlauf der adiabatischen Energien weicht aufgrund der Wechselwirkung von den diaba-tischen Energien ab. Nach der Wechselwirkung nahern sich die adiabatischen Energienjeweils den selben diabatischen Energien an, mit denen sie auch vor der Wechselwirkungubereinstimmen.

In [71] wird gezeigt, dass sich die Adiabasiebedingung im Fall von CPR fur expo-nentiell abklingende Laserpulse auf folgenden Ausdruck vereinfachen lasst:

|∆| & 1

τ. (4.9)


Um die adiabatische Entwicklung und somit CPR zu gewahrleisten, muss die Verstim-mung großer sein als die fourierlimitierte Bandbreite des Laserpulses der Pulsdauer τ . Indiesem Fall kommt es keiner resonanten Kopplung. Dennoch kann es zu einer signifikan-ten Besetzung des angeregten Zustands wahrend der Wechselwirkung kommen, falls dieRabifrequenz Ω hinreichend groß ist. Da (4.9) nicht von Ω abhangt, tritt CPR auch auf,wenn der Ubergang in

”Sattigung“ getrieben wird, d.h. Ωτ À 1. Wird die Besetzung

im angeregten Zustand nach der Wechselwirkung nachgewiesen, so beobachtet man nurfur Verstimmungen |∆| < τ−1 ein Signal, d.h. es tritt keine Sattigungsverbreiterungauf. Nur wenn der Nachweis der Besetzung gleichzeitig mit der Anregung stattfindet,wird eine Verbreiterung der Spektrallinie aufgrund der starken Kopplung beobachtet.CPR kann somit zur Unterdruckung der Sattigungsverbreiterung ausgenutzt werden.Dies findet in der koharenten Spektroskopie Anwendung, z.B. im Spurennachweis vonIsotopen [71–73].

4.2 RAP in seltenerd-dotierten Festkorpern

Seltenerd-dotierte Festkorper werden aktuell hinsichtlich ihrer potentiellen Anwend-barkeit fur die Quanteninformationsverarbeitung untersucht [24, 32–35, 41–44]. Auf-grund der langen Dekoharenzzeiten eignen sich die Hyperfeinniveaus des Grundzu-stands zur Implementierung von Qubits (

”Quantenbit“), den Informationseinheiten

eines Quantencomputers. Die Verarbeitung der darin gespeicherten Daten beruht un-ter anderem darauf, dass diese Qubits miteinander in Wechselwirkung treten konnen.In dem in [33] vorgestellten Konzept wird dies durch die Dipol-Dipol-Wechselwirkungzwischen den Ionen realisiert. Eine optische Anregung der Ionen eines Qubits wirkt sichaufgrund der Anderung des permanenten elektrischen Dipolmoments auf die Resonanz-frequenz der optischen Anregung von Ionen eines zweiten Qubits aus (vgl. Abschnitt1.1.5). Somit lasst sich die Manipulation des zweiten Qubits in Abhangigkeit des Zu-stands des ersten Qubits steuern, d.h. ein sogenanntes CNOT-Gatter (engl. controlledNOT gate) implementieren. Hierbei handelt es sich um einen Grundbaustein einesQuantencomputers.

Das Konzept dieses CNOT-Gatters ist in Abb. 4.3 dargestellt. Neben der Dipol-Dipol-Wechselwirkung zwischen zwei Qubits beruht es auf dem vollstandigen Beset-

Abbildung 4.3: Konzept fur CNOT-Gatter in seltenerd-dotierten Festkorpern. Funf Laserpulse inder Reihenfolge 1–5 invertieren die Besetzung auf den dargestellten Ubergangen in den Ionen A undB. Aufgrund der Wechselwirkung zwischen den Ionen kommt es je nach Zustand des Qubit A zurInvertierung des Qubit-Zustands von B. Gestrichelte Kopplungspfeile geben an, dass nicht-besetzteZustande gekoppelt werden bzw. die Laserpulse nicht-resonant sind.

4.3 Praparation des Mediums 39

zungstransfer zwischen den beiden Qubit-Zustanden und dem angeregten Zustand. Diesist im Prinzip mit π-Pulsen moglich. Fur eine robuste Implementierung des Gattersbieten sich jedoch adiabatische Prozesse, wie z.B. RAP, an.

Adiabatischer Besetzungstransfer mittels RAP in einem seltenerd-dotierten Fest-korper wurde erstmals in einem Tm3+:YAG-Kristall untersucht [36]. Auch wenn indiesen ersten Experimenten die nachgewiesene Transfereffizienz nur wenig oberhalbdes Grenzwertes fur inkoharente Anregung lag, konnte dennoch die koharente Naturdes Transferprozesses nachgewiesen werden. Folgende Veroffentlichungen [37, 38] be-richten von der Beobachtung nahezu vollstandigen Besetzungstransfers. In diesen Ex-perimenten wurden neben einem frequenzstabilisierten Laser insbesondere Pulse miteinem speziellen zeitlichen Verlauf der Intensitat und einem nichtlinearen Verlauf desFrequenzchirps genutzt. Die Einhullende des elektrischen Feldes ist in diesem Fall durchdie Funktion eines komplexen Secans Hyperbolicus gegeben, weshalb diese Pulse alsCHS-Pulse (engl. complex hyperbolic secant) bezeichnet werden. Die Praparation vonBesetzungsinversion durch CHS-Pulse ist aus der Kernspinresonanzspektroskopie be-kannt [74]. Diese Technik zeichnet sich durch ihre Insensitivitat gegenuber Fluktuatio-nen der Pulsintensitat aus, solange diese oberhalb eines kritischen Wertes liegt. In [38]wird gezeigt, dass dies auf der Adiabasie des Prozesses beruht und es sich bei demdurch CHS-Pulse angetriebenen Transferprozess im wesentlich um einen RAP-Prozesshandelt. Unter anderem wurden CHS-Pulse speziell fur die Manipulation von Qubits inseltenerd-dotierten Festkorpern vorgeschlagen [75]. Die Erzeugung von Besetzungsin-version durch CHS-Pulse wurde auch in einem Pr:YSO-Kristall experimentell demons-triert [35].

Im Rahmen dieser Arbeit wurde der Besetzungstransfer durch RAP in Pr:YSO mitHilfe von Laserpulsen mit linearem Chirp experimentell untersucht. Die Beobachtungdes Besetzungstransfers erfolgte hierbei mittels mehrerer unterschiedlicher Methoden:Beobachtung von laser-induzierter Fluoreszenz (LIF), Absorptionsspektroskopie, Nach-weis von verstarkter Spontanemission (engl. amplified spontaneous emission, ASE).Insbesondere wurden auch zeitaufgeloste Messungen durchgefuhrt, um die Besetzungs-dynamik des adiabatischen Anregungsprozesses zu beobachten. Fur die experimentelleUmsetzung von RAP in Pr:YSO wird das Medium zunachst mit Hilfe eines geeigne-ten Verfahrens auf Basis des optischen Pumpens prapariert. Im Folgenden wird diesesPraparationsverfahren erlautert.

4.3 Praparation spektral isolierter Absorptionslini-

en und Ensembles in definierten Zustanden

Die numerische Behandlung des spektralen Lochbrennens in Pr:YSO im Rahmen deseinfachen Bilanzmodells hat die Komplexitat dieses spektroskopischen Systems gezeigt(s. Abschnitte 2.3.3 u. 2.3.4)1. Im Allgemeinen werden Laserpulse, die zur Manipulationder Besetzungsverteilung oder zum Nachweis dienen, mit mehreren Ensembles wech-

1Ergebnisse einer Simulation im Dichtematrixformalismus, sowie ein experimentelles Lochspektrumfinden sich in Anhang A.


selwirken und in diesen unterschiedliche Ubergange mit unterschiedlichen Kopplungs-starken, d.h. Rabifrequenzen, anregen. Dies macht die Implementierung und den Nach-weis koharenter Methoden zum Besetzungstransfer schwierig. Im Rahmen dieser Arbeitwurde daher ein Praparationsverfahren angewendet, mit dem die Besetzungsverteilungin den Praseodymionen so beeinflusst werden kann, dass die Laserpulse fur die un-tersuchten adiabatischen Prozesse sowie fur den Absorptionsnachweis nur mit einemeinzelnen Ensemble in einem definierten Zustand wechselwirken. Das Verfahren basiertauf einer Technik, die von Nilsson et al. fur hochauflosende Spektroskopie an Pr:YSOverwendet wurde [23].

4.3.1 Prinzip des Praparationsverfahrens

Das Konzept des Praparationsverfahrens wird in Abb. 4.4 anhand eines vereinfach-ten Niveauschemas illustriert. In einem ersten Schritt wird innerhalb der inhomoge-nen Bandbreite ein spektral breiter Bereich minimaler Absorption erzeugt. Dies er-folgt durch wiederholtes optisches Pumpen mit variierender Frequenz. Ionen, die ur-sprunglich zur Absorption in dem vom Praparationslaser adressierten Frequenzbereichbeitragen, werden in andere Hyperfeinniveaus des Grundzustands gepumpt, von wo auskeine Ubergange mit Resonanzfrequenzen im relevanten Bereich existieren. Die maxi-male spektrale Breite eines solchen transparenten Bereichs, der im Folgenden Pit (kurzfur engl.

”spectral pit“) genannt wird, ist fur den betrachteten Ubergang in Pr:YSO

auf 18,1 MHz beschrankt. Dies folgt aus der Hyperfeinaufspaltung von Grund- undangeregtem Zustand. Wird die Frequenz des Praparationslasers uber einen großerenBereich durchgestimmt, werden in einigen Ensembles alle drei Niveaus des Grund-zustands nacheinander optisch gepumpt2. Somit werden zunachst entleerte Zustandewieder besetzt.

Der Praparation der Pit folgt ein optischer Pumpprozess bei fester Frequenz. Hierbeiliegt die Frequenz dieses zweiten Praparationspulses außerhalb des Spektralbereichs der

2Die Ubergange 3H4(mI = ± 12 )→1D2(mI = ± 5

2 ) und 3H4(mI = ± 52 )→1D2(mI = ± 1

2 ) unterscheidensich bezuglich Ihrer Resonanzfrequenz um 18,1 MHz.

PräparationSchritt 1

kohärente Anregungbzw.

Nachweis

(a) (c)(b)

PräparationSchritt 2

Abbildung 4.4: Darstellung des Praparationsverfahrens in einem vereinfachten Niveauschema. Imersten Schritt (a) wird das Grundzustandsniveau |0〉 mehrerer Ensembles optisch gepumpt. Dies er-folgt mittels eines Praparationspulses mit variierender Frequenz. In (b) wird ein einzelnes Ensemblezuruck in das Grundzustandsniveau |0〉 gepumpt. Das spektral isolierte Ensemble steht zur koharentenAnregung bzw. zum Nachweis zur Verfugung (c).


Pit. Daher wird die Besetzung einzelner Ensembles in Grundzustandsniveaus gepumpt,die im vorhergehenden Schritt entleert wurden. Dadurch entstehen Antilocher im Fre-quenzbereich der Pit. Durch geeignete Wahl der Frequenz des Ruckpumpprozesseskonnen somit spektral isolierte Absorptionslinien prapariert werden, die von Ionenim selben definierten Grundzustandsniveau hervorgerufen werden. Dies ermoglicht dieUntersuchung der koharenten Manipulation solcher selektiv adressierbaren Ensembles.

4.3.2 Implementierung des Praparationsverfahrens

Das hier beschriebene Praparationsverfahren wird mit Hilfe der in Abb. 4.5 dargestell-ten Pulssequenz implementiert. Zur Praparation der Pit dient ein intensiver Laserpuls(”Prap1“) mit rechteckformigem zeitlichem Intensitatsverlauf. Die Dauer dieses Pulses

betragt 84 ms. Dies ist einerseits deutlich langer als die Lebensdauer des angeregtenZustands τa = 164 µs und andererseits kurzer als die Relaxationszeit τrelax = 100 s derHyperfeinniveaus des Grundzustands. Somit ist effizientes optisches Pumpen moglich.Wahrend der Pulsdauer wird die Frequenz der Laserstrahlung mehrmals uber einenweiten Frequenzbereich relativ zum Zentrum der inhomogenen Absorptionslinie durch-gestimmt. Zunachst wird der Frequenzbereich 18 MHz > ∆νprap1 > 0 MHz funfmaldurchlaufen. Aufgrund des Frequenzjitters des Lasers kann nicht gewahrleistet wer-den, dass bei der Verwendung dieses großen Durchstimmbereichs keine Ensembles mitResonanzfrequenzen außerhalb des maximalen Frequenzbereichs von 18,1 MHz optischgepumpt werden. Dies fuhrt zur Zunahme der Absorption im Bereich der Pit. Daherwird abschließend ein reduzierter Frequenzbereichs 16,1 MHz > ∆νprap1 >0,5 MHzzweimal durchlaufen. Somit kann minimale Absorption im zentralen Bereich der Pitgewahrleistet werden.

Zur Erzeugung einer spektral isolierten Absorptionslinie dient ein zweiter, fest-frequenter Praparationspuls (

”Prap2“). Dieser besitzt einen rechteckformigen zeitli-

chen Intensitatsverlauf und eine Pulsdauer von 100 µs. Da die Wechselwirkung mitdem zweiten Praparationspuls kurzer ist als die Lebensdauer des angeregten Zustands,ist der resultierende optische Pumpprozess nicht vollstandig. Bei den experimentell

Abbildung 4.5: Pulssequenzzur Praparation spektral isolier-ter Absorptionslinien. Frequenz(schwarz) und Intensitat (rot) derzur Praparation genutzten Strah-lung werden gemaß den darge-stellten Verlaufen moduliert.

0 20 40 60 80

Inte

nsi

tät(b

el.

Ein

h.)

Zeit t (ms)

rel.

Fre

quenz

(MH

z)

18

0

-18

Präp1

Präp2

84 ms 100 µs

12 ms

450 µs


erzielten Intensitaten (s. Abschnitt 4.3.3) wird der optische Ubergang innerhalb derWechselwirkungsdauer jedoch gesattigt, so dass signifikanter Besetzungstransfer auf-tritt. Die Pulsdauer wurde im Experiment bezuglich der resultierenden Absorptionsli-nie optimiert. Der zweite Praparationspuls folgt dem Ende des ersten Pulses mit einerVerzogerung von 450 µs. Besetzung, die sich nach Ende des ersten Pulses im angeregtenZustand befindet, ist somit bis zum zweiten Praparationsschritt als Folge spontanenZerfalls in den Grundzustand zuruckgekehrt. Die gesamte Pulssequenz wird mit einerRepetitionsfrequenz von ca. 11 Hz fortwahrend wiederholt. Nach Ende der Praparationsteht mit ca. 5 ms bis zur nachsten Praparationssequenz ausreichend Zeit zur weiterenManipulation und zum Nachweis der Besetzungsverteilung zur Verfugung.

Die kurze Praparationsdauer stellt einen wesentlichen Vorteil dieses Praparations-verfahrens gegenuber der in [23] beschriebenen Technik dar, die jedoch bezuglich derPrazision und der allgemeinen Anwendbarkeit uberlegen ist. Bei dem in der vorlie-genden Arbeit verwendeten Verfahren werden im Ruckpumpprozess im Allgemeinenmehrere Ensemble gleichzeitig adressiert. Dadurch entstehen im Spektralbereich derPit mehrere Absorptionslinien, die zum Teil spektral zusammenfallen. In [23] werdenmehrere breite Spektralbereiche mit Hilfe einer Pulssequenz aus mehreren hundertEinzelpulsen durch optisches Pumpen prapariert. Dadurch wird gewahrleistet, dassim anschließenden Ruckpumpprozess nur ein einzelnes Ensemble adressiert wird. Dieresultierende spektral isolierte Absorptionslinie wird daher ausschließlich durch Ionendieses Ensembles in einem wohldefinierten Zustand hervorgerufen. Nach einer einzelnenMessung des praparierten Spektrums wird in einem abschließenden Loschvorgang derAusgangszustand wiederhergestellt bevor der nachste Messzyklus beginnt. Die Dau-er eines einzelnen Zyklus betragt etwa 5 s. Diese Technik bietet somit im Vergleichzu dem in dieser Arbeit verwendeten Praparationsverfahren einen hoheren Grad anPrazision bei der Praparation von Ionen in definierten Zustanden und kann insbe-sondere fur die Praparation von Ionen in allen drei Grundzustanden gleichermaßenangewendet werden. Aufgrund des Frequenzjitters des zur Verfugung stehenden Laser-systems, sowie des eingeschrankten Durchstimmbereichs der verwendeten AOM wareine direkte Umsetzung der von Nilsson et al. vorgeschlagenen Technik fur die hier vor-gestellten Experimente nicht moglich. Durch die Abwandlung des Verfahrens konntedennoch durch die Wahl geeigneter Parameter und unter Ausnutzung der unterschied-lichen Ubergangsmomente eine Praparation des Mediums umgesetzt werden, die dieUntersuchung der adiabatischen Anregung durch RAP zulasst.

Die relative Frequenz des fur den Ruckpumpprozess verantwortlichen Praparations-pulses betragt hierbei ∆νprap2 = −18 MHz. Durch diese Wahl erhalt man ein stark aus-gepragtes Antiloch im Zentrum der Pit bei einer relativen Frequenz ∆ν = +9,5 MHz.Dieses entspricht dem dominanten Antiloch, das im aus spektralem Lochbrennen resul-tierenden Spektrum bei einer Nachweisverstimmung von 27,5 MHz relativ zur Frequenzdes optischen Pumpprozesses beobachtet wird (s. Abb. 2.8). Mit Hilfe der Simulati-on auf Basis des Bilanzmodells (Abschnitt 2.3.4) lasst sich das Praparationsverfahrennaher untersuchen. Man findet, dass die erzeugte Absorptionslinie im Wesentlichen vonIonen hervorgerufen wird, die sich im Grundzustand 3H4(mI = ±5

2) befinden und in

den Zustand 1D2(mI = ±52) angeregt werden. Beitrage anderer Ensembles zur Ab-

sorption liegen in der Großenordnung von ∼1% und sind vernachlassigbar. Somit lasst


sich in guter Naherung eine Wechselwirkung mit einem selektierten Ensemble in einemdefinierten Zustand realisieren. Die hierbei gekoppelten Zustande bilden nach der Dis-kussion in Abschnitt 1.2 naherungsweise ein Zwei-Niveau-System. Daher eignet sich diehier vorgestellte Praparation speziell fur die Untersuchung von koharenten Effekten imZwei-Niveau-System, wie z.B. RAP.

4.3.3 Experimentelle Beobachtung der Praparation

Im Folgenden wird das Praparationsverfahren anhand experimenteller Beobachtungenin einem Kristall mit Dotierungsgrad 0,02 at.% veranschaulicht. Die beiden Prapara-tionspulse werden hierzu im Strahlengang

”Anregung 1“ (vgl. Abb. 3.4) erzeugt. Der

Strahldurchmesser (FWHM) im Bereich des Kristalls betragt ca. 295 µm. Die Intensitatder Praparationspulse liegt bei ca. 74 W/cm2. Die durch die Praparation veranderteBesetzungsverteilung wird mit Hilfe von Absorptionsspektroskopie beobachtet. Hierzudient ein gegenuber der Praparation um 500 µs verzogerter Nachweispuls mit recht-eckformigem zeitlichen Intensitatsverlauf (Dauer 20 µs). Die Verzogerung betragt einVielfaches der Lebensdauer des angeregten Zustands, so dass die durch den zweitenPraparationspuls induzierte Besetzung des angeregten Zustands bis zum Nachweis-zeitpunkt in guter Naherung vollstandig in den Grundzustand zerfallen ist. Der Nach-weispuls wird im Strahlengang

”Nachweis“ erzeugt. Der Strahldurchmesser am Ort des

Kristalls betragt 175 µm. Aufgrund der geringen Intensitat von IN ∼ 30 mW/cm2

ist die Beeinflussung der Besetzung durch den Nachweispuls vernachlassigbar. Dietransmittierte Intensitat des Nachweispulses wird von einer Photodiode detektiert, dasSignal nachverstarkt, von einem Boxcar Integrator zeitlich integriert und vom Mess-rechner erfasst. Durch schrittweises Verstimmen der Frequenz des Nachweispulses wirddas Transmissionsspektrum abgetastet. Aus diesem lasst sich mit Hilfe des Beer’schenGesetzes der Absorptionskoeffizient berechnen:

α = −1

lln

I

I0

. (4.10)

Hierbei beschreibt I0 das Transmissionssignal ohne Absorption durch die Pr3+-Ionen.Dieser Wert wird unter der Annahme vollstandiger Transmission im Bereich der Pitaußerhalb der praparierten Absorptionslinie direkt aus dem Transmissionsspektrumabgelesen. Die Annahme vollstandiger Transparenz ist aufgrund der fortwahrend wie-derholten Praparation gerechtfertigt.

Abb. 4.6 zeigt die experimentell beobachteten Absorptionsspektren fur die Pit-praparation sowie fur die Praparation einer Absorptionslinie innerhalb der Pit. Dieexperimentellen Daten werden in Abb. 4.6 mit dem Absorptionsspektrum verglichen,das aus der auf dem Bilanzmodell basierenden Simulation erhaltenen wird. Die La-serlinienbreite wird in der numerischen Berechnung durch mehrmalige Wiederholungdes Ruckpumpprozesses mit veranderter Frequenz innerhalb eines 1 MHz großen In-tervalls berucksichtigt. Die von der Simulation ausgegebene relative Absorption wirdfur den Vergleich mit den experimentellen Daten mit dem Absorptionskoeffizientenim thermischen Gleichgewichtszustand α0=11,68 cm−1 skaliert. Dieser wurde durchSpektroskopie der inhomogenen Absorptionslinie (s. Anhang A.1) bestimmt. Aufgrund


-10 0 10 20 30

0

2

4

6

8

10

12

14

-10 0 10 20 30

Abso

rptio

nsk

oeffiz

ienta

(cm

-1)

rel. Nachweisverstimmung DnN

(MHz) rel. Nachweisverstimmung DnN

(MHz)

(a) (b)

Abbildung 4.6: Absorptionsspektrum nach der Praparation der Pit (a) sowie nach der Praparationeiner spektral isolierten Absorptionslinie (b). Die experimentellen Daten (schwarze Kreise) werden mitErgebnissen der Simulation nach dem Bilanzmodell (rote Linie) verglichen.

der stark vereinfachenden Annahmen fur die Simulation ist keine Ubereinstimmung inden absoluten Hohen der einzelnen Absorptionslinien zu erwarten. Die Effizienz desRuckpumpprozesses wird in der Simulation uberschatzt. Dennoch sind im experimen-tellen Spektrum neben der zentralen Absorptionslinie auch weitere von der Simulati-on vorhergesagte Absorptionslinien erkennbar. Die von der Simulation vorhergesagteStufenstruktur am Rand der Pit ist im experimentell beobachteten Spektrum vor allembei negativen relativen Frequenzen erkennbar (s. Abb. 4.6a). Die spektrale Auflosung istim experimentellen Spektrum deutlich geringer als im berechneten Spektrum. Bei derSimulation wird die Laserlinienbreite lediglich beim Ruckpumpprozess berucksichtigt.Im Experiment wirkt sich der Frequenzjitter zusatzlich beim Nachweisprozess aus.Des Weiteren fuhren Frequenzverschiebungen zwischen den einzelnen Messzyklen zum

”Ausschmieren“ der Flanken der Pit. Die Pitpraparation akkumuliert uber eine Vielzahl

von Zyklen, da zwischen zwei aufeinander folgenden Praparationssequenzen der Aus-gangszustand des thermischen Gleichgewichts nicht wiederhergestellt wird. Die mehr-fache Praparation mit jeweils leicht verschobener Frequenz ergibt eine Reduktion desspektralen Kontrastes in den Randbereichen.

4.4 Realisierung von RAP in Pr:YSO 45

4.4 Realisierung von RAP in Pr:YSO

Die experimentelle Umsetzung von RAP in Pr:YSO gliedert sich in drei Teile: (1) DiePraparation des Mediums erzeugt ein Ensemble selektiv adressierbarer, aquivalenterQuantensysteme, d.h. Ionen in einem definierten Zustand mit im Rahmen der Frequenz-auflosung identischen Ubergangsfrequenzen. (2) In einem Anregungsprozess werdendiese Ionen in den optisch angeregten Zustand uberfuhrt. Durch geeignete Wahl derParameter des Anregungspulses geschieht dies in einem RAP-Prozess. (3) Die Effizienzdes Besetzungstransfers wird mittels Absorptionsmessung bzw. Beobachtung der Fluo-reszenz bestimmt. Das Kopplungsschema fur Praparation, Anregung und Nachweis imselektierten Ensemble ist in Abb. 4.7 gezeigt.

Die Praparation des Mediums erfolgt mit Hilfe des in Abschnitt 4.3 vorgestelltenVerfahrens. Hierdurch wird eine spektral isolierte Absorptionslinie prapariert, die demUbergang von Ionen aus dem Grundzustandsniveau 3H4(mI = ±5

2) ≡ |1〉 in den ange-

regten Zustand 1D2(mI = ±52) ≡ |2〉 entspricht. Die Anregung erfolgt mit Hilfe eines

intensiven Laserpulses mit gaußformigem zeitlichen Intensitatsverlauf. Die Pulsdau-er (FWHM) betragt 10 µs. Die Wechselwirkungsdauer ist somit deutlich kleiner alsdie Koharenzzeit des optischen Ubergangs T opt

2 = 111 µs, so dass koharente Anregungmoglich ist. Die Verzogerung des Anregungspulses relativ zum Ende des Pulses

”Prap2“

betragt 500 µs. Der Zerfall der beim Ruckpumpprozess angeregten Besetzung ist somitim Wesentlichen abgeschlossen. Die spontane Besetzungsumverteilung innerhalb derGrundzustandsniveaus kann aufgrund der langen Relaxationszeit von ca. 100 s [23] aufdieser Zeitskala vernachlassigt werden. Der fur den RAP-Prozess notwendige Chirp wirdmittels einer linearen Spannungsrampe am Steuereingang des AOM-Treibers realisiert.Die resultierende Chirprate betragt typischerweise ca. 0,2 MHz/µs. Somit umfasst derwahrend der Wechselwirkungsdauer durchlaufene Frequenzbereich die gesamte Absorp-tionslinie. Sowohl fur den Anregungspuls als auch fur die zur Praparation verwendetenPulse wird der Strahlengang

”Anregung 1“ (vgl. Abb. 3.4) genutzt. Der Nachweispuls

zur Absorptionsmessung wird mit variabler Verzogerung zum Anregungspuls einge-strahlt.

Abbildung 4.7: Kopplungsschema im selektierten Ensem-ble. Durch die Praparationssequenz wird der Ubergangim Zwei-Niveau-System bestehend aus den Zustanden|1〉 =3H4(mI = ± 5

2 ) und |2〉 =1D2(mI = ± 52 ) innerhalb

der inhomogenen Bandbreite spektral isoliert. Dieses effek-tive Zwei-Niveau-System dient zur Untersuchung koharenterAnregungsprozesse.

Präp 1

Präp 2

Anregung

Nachweis


4.5 Experimentelle Ergebnisse

Im Folgenden werden die experimentellen Resultate aus der Beobachtung des RAP-Prozesses dargestellt. Hierbei werden die Ergebnisse im Fall gechirpter Anregung jeweilsmit dem Fall festfrequenter Anregung verglichen. Die in dieser Arbeit dargestellten Da-ten umfassen eine Reihe von Untersuchungen in einem Kristall mit dem Dotierungsgrad0,05 at.%, die in [76] veroffentlicht wurden, sowie zusatzliche Ergebnisse aus Untersu-chungen in einem Kristall geringerer Dotierung (0,02 at.%). Letztere werden in denAbschnitten 4.5.6 und 4.5.7 vorgestellt und dienen als Erweiterung der Erkenntnisseaus den Beobachtungen im hoher dotierten Kristall.

4.5.1 Experimentelle Implementierung der Untersuchungen inPr:YSO mit Dotierungsgrad 0,05 at.%

Da die verschiedenen Untersuchungen zu unterschiedlichen Zeitpunkten wahrend derLaufzeit des in dieser Arbeit beschriebenen Projektes stattfanden, unterscheiden sie sichgeringfugig in ihrer experimentellen Implementierung. So ist die fur die Untersuchungenin einem Pr:YSO-Kristall des Dotierungsgrades von 0,05 at.% verwendete Pulssequenzin Abb. 4.8 gezeigt.

Im Vergleich zur in Abb. 4.5 gezeigten Praparationssequenz besitzt der Ruckpump-puls eine Dauer von 200 µs und ist gegenuber dem Ende des ersten Praparationspulsesum 3,3 ms verzogert. Die Pulsdauer liegt in der Großenordnung der Lebensdauer des an-geregten Zustands, so dass der optische Ubergang zwar einerseits mit den zur Verfugungstehenden Intensitaten gesattigt werden kann, um signifikanten Besetzungstransferzu erreichen, aber andererseits keine erhebliche durch die Wechselwirkungsdauer be-dingte Linienverbreiterung auftritt. Die Verzogerung des Pulses gegenuber dem erstenPraparationspuls betragt ein Vielfaches der Lebensdauer. Im ersten Praparationsschrittangeregte Besetzung ist somit bis zum zweiten Praparationspuls in den Grundzustandzerfallen. Ein weiterer Unterschied zur Praparationssequenz aus Abschnitt 4.3.2 be-

0 25 50 75 88.75 88.8

Zeit (ms)

88.7

Nachweis

Präp1 Präp 2

84 ms

200 µs

1 µs

10 µs

Anregung

500 µs

12 ms

Fre

q.(

MH

z)

Inte

nsität (b

el. E

inh.)

0

18

-18

9,5

3,3 ms

Abbildung 4.8: Pulssequenzfur Untersuchungen zu RAPam Kristall mit Dotierungsgrad0,05 at.%. Die Kombinationvon Frequenz- und Inten-sitatsmodulation ergibt zweiPraparationspulse Prap1 (Er-zeugung der Pit) und Prap2(Ruckpumpprozess), einen (ge-chirpten) Anregungspuls undeinen Nachweispuls. Im Bereicht > 88,7 ms ist die Zeitskalagedehnt dargestellt, damit diekurzen Pulse Anregung undNachweis erkennbar sind.

4.5 Experimentelle Ergebnisse 47

steht darin, dass bei der Praparation der Pit die Richtung der Frequenzverstimmunginvertiert ist und das optische Pumpen stets uber den kompletten Frequenzbereichvon 18 MHz stattfindet. In Abschnitt 4.3.2 wurde beschrieben, wie durch Reduktiondes Frequenzbereichs in den letzten beiden Zyklen des optischen Pumpens wahrenddes Praparationspulses Prap1 die minimale Absorption in einem breiten Bereich imZentrum der Pit gewahrleistet werden kann. Wird dies wie im vorliegenden Fall nichtberucksichtigt, ergeben sich zusatzliche Absorptionslinien im Bereich der Pit. Da diesejedoch von der praparierten Absorptionslinie bei ∆ν = 9,5 MHz spektral getrennt sind,werden die Untersuchungen zu RAP nicht beeintrachtigt.

Die Wahl der Richtung der Frequenzverstimmung wahrend der Praparation derPit ist ebenfalls unkritisch. Mit Hilfe der Simulation auf Basis des Bilanzmodells be-obachtet man, dass zum Erreichen eines stationaren Absorptionsspektrums wenigerZyklen benotigt werden, falls die Frequenz des Praparationspulses jeweils in negativerRichtung verstimmt wird (wie in Abb. 4.5). Da sich die optischen Pumpprozesse zurPraparation der Pit jedoch uber viele Messzyklen akkumulieren, ergeben sich aus derRichtung der Frequenzverstimmung keine signifikanten experimentellen Konsequenzen.

Die Praparationspulse sowie der Anregungspuls werden im Strahlengang”Anre-

gung 1“ erzeugt. Der Strahldurchmesser (FWHM der Intensitat) im Bereich des Kris-talls betragt hierfur 565 µm. Typischerweise werden Laserleistungen von bis zu 90 mWin diesem Strahlengang erreicht. Fur den Absorptionsnachweis wird die Laserleistungim Nachweisstrahlengang auf etwa 8 µW abgeschwacht. Der Strahldurchmesser desNachweisstrahls betragt ca. 430 µm.

4.5.2 Beobachtung der Transfereffizienz mittels Fluoreszenz-nachweis

Nach der Anregung in den Zustand 1D2 konnen durch spontane Emission Zerfalle inenergetisch niedrigere Zustande stattfinden. Die Intensitat dieser Fluoreszenz ist direktproportional zu der Besetzung des angeregten Zustands. Somit ist die laser-induzierteFluoreszenz ein Maß fur die Effizienz des Anregungsprozesses. Ein zusatzlicher Nach-weispuls ist in diesem Fall nicht notwendig. Abb. 4.9 zeigt die Abhangigkeit des Fluores-zenzsignals von der (Mitten)frequenz des Anregungspulses fur den Fall festfrequenter(rot) sowie gechirpter (blau) Anregung. Im Gegensatz zu der Beschreibung in Ab-schnitt 4.5.1 wurde fur die Anregung ein Puls mit rechteckformigem Intensitatsverlauf(Dauer 20 µs) verwendet. Dies wird nachfolgend begrundet. Die experimentellen Da-ten zeigen eine deutliche Uberhohung der Fluoreszenzausbeute um einen Faktor 2.5 beiVerwendung eines gechirpten Anregungspulses. Dies ist ein moglicher Hinweis auf dieerfolgreiche Implementierung des RAP-Prozesses.

Auch bei Verwendung koharenter Strahlung erwartet man im Fall starker resonan-ter Anregung eine Transfereffizienz von 50% aufgrund von Mittelungseffekten (vgl.Abschnitt 2.2.2). Durch RAP sollte die Transfereffizienz um einen Faktor 2 auf 100%erhoht werden. Im Experiment wird jedoch ein etwas großerer Faktor beobachtet. Hier-zu tragen drei Effekte bei:


-2 -1 0 1 2 30,0

0,5

1,0

1,5

2,0

2,5

3,0

3,5

feste Frequenzmit Chirp

Flu

ore

szenzs

ignal(

bel.

Ein

h.)

Verstimmung der Anregung (MHz)

Abbildung 4.9: Fluoreszenzsignal in Abhangigkeit von der Verstimmung des Anregungspulses vonder Ubergangsfrequenz bei festfrequenter (rote Kreise) bzw. gechirpter Anregung (blaue Dreiecke). ImFall gechirpter Anregung ist die Verstimmung bezuglich der Mittenfrequenz des Pulses definiert. DieSpitzenintensitat des Anregungspulses betragt IA = 18,8 W/cm2, was fur den betrachteten Ubergangeiner maximalen Rabifrequenz von ΩA = 2π × 470 kHz entspricht.

1. Die im Praparationsschritt erzeugte Absorptionslinie besitzt eine Linienbreite vonmehr als einem MHz (vgl. Abb. 4.6), was nur durch eine inhomogene Verbreite-rung erklart werden kann. Diese entsteht aufgrund von Sattigungsverbreiterungund Frequenzjitter wahrend des Ruckpumpprozesses, der somit eine breite En-sembleverteilung adressiert. Die praparationsbedingte inhomogene Linienbreitebeeinflusst die Beobachtung von Fluoreszenz beim nachfolgenden Anregungspro-zess. Bei Anregung mit Frequenzchirp wird die gesamte Absorptionslinie adres-siert und die Fluoreszenzausbeute ist hoher als bei festfrequenter Anregung, beider die adressierte Bandbreite durch die Rabifrequenz (Sattigungsverbreiterung)gegeben ist und ca. 500 kHz betragt.

2. Aufgrund der inhomogenen Verbreiterung gibt es Ionen, die nichtresonant ange-regt werden. Fur diese tritt bei festfrequenter, koharenter Anregung CPR auf. Da-durch wird die Sattigungsverbreiterung unterdruckt und somit die Zahl der Ionen,die sich nach der Wechselwirkung im angeregten Zustand befinden, verringert.Folglich nimmt das Fluoreszenzsignal fur festfrequente Anregung ab. Im Experi-ment lag die Starke des Fluoreszenzsignals bei Verwendung von Anregungspulsenmit gaußformigem zeitlichen Intensitatsverlauf im Bereich der Nachweisgrenze.Daher wurden fur die Aufnahme der in Abb. 4.9 dargestellten Daten Anre-gungspulse mit rechteckformigem Verlauf verwendet und gleichzeitig die Puls-dauer auf 20 µs erhoht. Die Pulsdauer ist dennoch signifikant kurzer als dieKoharenzzeit des optischen Ubergangs, so dass koharente Anregung moglich ist.Die erhohte Pulsdauer erlaubt jedoch die Sattigung des Ubergangs bei geringe-


ren Rabifrequenzen (vgl. Gl. (2.14)) und somit in einem großeren Raumgebiet.Durch den unstetigen zeitlichen Verlauf der Intensitat wird die Adiabasie gestortund CPR unterdruckt [77]. Die Veranderung von Pulsverlauf und -dauer fuhrensomit zu einer großeren Zahl an Ionen, die sich nach Ende der Wechselwirkungim angeregten Zustand befinden. Folglich wird ein starkeres Fluoreszenzsignalbeobachtet. Numerische Simulationen zeigen, dass der RAP-Prozess durch zeit-lich rechteckformige Anregungspulse nur wenig beeintrachtigt wird. Dies lasstsich aufgrund der großen Verstimmungen zu den Zeitpunkten der Unstetigkei-ten verstehen (∆ ≈ 4Ω). Aufgrund der endlichen Reaktionszeit des AOM istder Intensitatsverlauf des Anregungspulses in der experimentellen Realitat nichtvollstandig unstetig, so dass CPR nur teilweise unterdruckt wird. Somit kannCPR zur Reduktion der beobachteten mittleren Transfereffizienz bei festfrequen-ter Anregung beitragen.

3. Bei der Fluoreszenzdetektion wird auch die Anregung von Ionen in weniger inten-siven Bereichen des raumlichen Strahlprofils des Anregungspulses nachgewiesen.Dort ist die Anregungswahrscheinlichkeit im Mittel geringer. RAP wird von derVariation der Laserintensitat weniger stark beeinflusst, solange die Adiabasiebe-dingung erfullt ist.

Alle drei Effekte konnen zu einer Zunahme des Uberhohungsfaktors fuhren. DieStarke bzw. Bedeutung der einzelnen Beitrage ist jedoch schwer abzuschatzen. Punkt1 ermoglicht prinzipiell eine Erklarung der beobachteten Uberhohung ohne Auftretenvon RAP. Die Beobachtungen bei festfrequenten Anregungspulsen mit gaußformigemzeitlichen Intensitatsverlauf zeigen eine Unterdruckung des Fluoreszenzsignals, die alsFolge von CPR auftritt. Das Auftreten von CPR legt den Schluss nahe, dass durch diegewahlte Implementierung eine koharente adiabatische Wechselwirkung mit dem Me-dium erfolgt. Die Auswertung der Adiabasiebedingung (4.6) zum Zeitpunkt resonanterKopplung bei gechirpter Anregung mit Hilfe der experimentellen Parameter ergibt,dass auch die Realisierung des RAP-Prozesses moglich sein sollte, da gilt:

1

2· |∆|

Ω2≈ 0,01 ¿ 1.

Die experimentellen Ergebnisse bei Fluoreszenznachweis konnen jedoch nur als Hinweisauf die Implementierung von RAP dienen. Der Beweis fur RAP sowie eine Bestimmungder absoluten Transfereffizienz erfolgt mit Hilfe des Absorptionsnachweises.

4.5.3 Beobachtung der Transfereffizienz in Absorption

Der Nachweis der Transfereffizienz mit Hilfe von Absorptionsspektroskopie bietet zweiVorteile. Zum einen lasst sich durch die Wahl eines kleineren Strahldurchmessers furdie Absorptionsmessung das Nachweisgebiet auf den intensiven Bereich des raumlichenStrahlprofils des Anregungslasers einschranken. Des Weiteren reicht der absolute Ab-sorptionskoeffizient im Fall mit und ohne Anregung zur Kalibrierung der Transfereffi-zienz aus. Das Signal bei festfrequenter Anregung wird nicht als Referenz benotigt.


Im Experiment wird das Transmissionssignal des schwachen, gegenuber dem An-regungspuls verzogerten Nachweispulses gemessen. Die Verstimmung der Nachweisla-serfrequenz von der Resonanz mit dem im Anregungsprozess getriebenen Ubergangwird variiert und somit ein Transmissionsspektrum aufgenommen. Ist der Nachweis-laser hinreichend von der Resonanz verstimmt, erfahrt er keine Absorption durch diePr3+-Ionen. Dieses Transmissionssignal wird als Referenz fur vollstandige TransmissionT = 1 zur Normierung genutzt. Die Berechnung des Absorptionskoeffizienten aus derabsoluten Transmission erfolgt mittels des Beer’schen Absorptionsgesetzes

T (ν) = e−α(ν)·l, (4.11)

wobei l die Lange des Kristalls ist. Die resonante Absorption ist proportional zurBesetzungsdifferenz von Grund- und angeregtem Zustand, d.h. α ∼ n1 − n2. Seienα′ und α die Absorptionskoeffizienten mit bzw. ohne Anregungspuls, so ergibt sich dierelative Besetzung des angeregten Zustands P2 nach der Anregung zu

P2 =1

2

(1− α′

α

)= η. (4.12)

Dies ist gleichzeitig die Effizienz η des Besetzungstransfers im Zwei-Niveau-System.Abb. 4.10 zeigt experimentelle Ergebnisse unter Verwendung eines Nachweispulses mitrechteckformigem zeitlichen Intensitatsverlauf mit einer Dauer von 1 µs. Der Nach-weispuls ist 17 µs gegenuber dem Maximum des gaußformigen Anregungspulses (Dauer10 µs) verzogert. Aufgrund der kurzen Pulsdauer des Nachweispulses, ist die spektraleAuflosung aufgrund der Fourierrelation auf ca. 0,9 MHz (FWHM der spektralen In-tensitat) begrenzt. Die Wahl der kurzen Pulsdauer ermoglicht den Vergleich mit der inAbschnitt 4.5.4 diskutierten zeitaufgelosten Messung. Experimentelle Beobachtungenmit einem langeren Nachweispuls und somit hoherer spektraler Auflosung werden inAbschnitt 4.5.6 dargestellt.

In Abb. 4.10a ist der spektrale Verlauf des Absorptionskoeffizienten im Bereichder praparierten Absorptionslinie gezeigt, wenn vor dem Nachweis keine Anregungstattfindet. Da sich die gesamte Besetzung im Grundzustand |1〉 befindet, beobachtetman (stimulierte) Absorption.

Durch Wechselwirkung des Zwei-Niveau-Systems mit einem festfrequenten resonan-ten Anregungspuls wird ein Teil der Besetzung in den angeregten Zustand transferiert(Abb. 4.10b). Bei hinreichend starker Anregung erwartet man eine mittlere Transfereffi-zienz von 50%. In diesem Fall kompensieren sich stimulierte Absorption und stimulierteEmission, so dass der Absorptionskoeffizient den Wert Null annimmt (Sattigung derAbsorption). Im Experiment beobachtet man zwar eine Reduktion des Absorptions-koeffizienten, jedoch keinen Ruckgang auf den Wert Null. Dies ist auf CPR und diebeschrankte spektrale Auflosung zuruckzufuhren. Aufgrund des glatten zeitlichen Ver-laufs der Anregungspulse ist der Einfluss von CPR nicht mehr zu vernachlassigen. ImFalle inkoharenter Anregung wurde man eine Sattigung der Absorption in einem Fre-quenzintervall von 500 kHz erwarten. Durch CPR wird diese Sattigungsverbreiterungunterdruckt. Die resultierende Linienbreite ist deutlich kleiner als die spektrale Auf-losung des Nachweises, so dass der uber die spektrale Bandbreite des Nachweispulses


gemittelte Absorptionskoeffizient großer Null ist. Aus den experimentellen Daten be-stimmt man die mittlere Transfereffizienz nach (4.12) zu 16%.

Fur den Fall eines gechirpten Anregungspulses wird eine invertierte Absorptionsli-nie beobachtet (Abb. 4.10c). Ein negativer Absorptionskoeffizient bedeutet, dass derNachweislaserpuls im Medium durch stimulierte Emission verstarkt wird, anstatt Ab-sorption zu erfahren. Dies lasst auf Besetzungsinversion und somit auf eine Anregungs-wahrscheinlichkeit von mehr als 50% schließen. Die aus den Daten ermittelte Trans-fereffizienz betragt (90± 10)%. Hierbei ist zu beachten, dass der Nachweis relativ zum

(a)

(b)

(c)

-3 -2 -1 0 1 2 3

-3-2-101234

feste Frequenz

ohne Anregung

Nachweislaser-Verstimmung (MHz)

Transfereffizenz: (90±10)%

mit Chirp

-3-2-101234

Abso

rptio

nsk

oeffiz

ient

(cm

-1) -3

-2-101234

Abbildung 4.10: Absorptionsspektrum des Ubergangs im praparierten Zwei-Niveau-System: (a) oh-ne Anregung, (b) nach Wechselwirkung mit einem festfrequenten resonanten Anregungspuls und(c) nach Anregung durch einen Puls mit Frequenzchirp. Die Intensitat des Nachweislasers vonIN = 3,8 mW/cm2 entspricht einer Rabifrequenz von ΩN = 2π × 6,7 kHz und liegt deutlich unter-halb der Sattigungsintensitat (ΩNτN = 0,04). In (b) und (c) betragt die Spitzenintensitat des Anre-gungspulses IA=24,9 W/cm2, was einer Rabifrequenz von ΩA = 2π × 530 kHz entspricht. In (c) wirdein negativer Absorptionskoeffizient beobachtet, der die durch RAP erzeugte Besetzungsinversion be-legt.


Anregungsprozess verzogert stattfindet und somit der Zerfall der Besetzung aus demangeregten Zustand berucksichtigt werden muss. Die Besetzung im angeregten Zustanddirekt nach dem Anregungsprozess ist somit großer. Unter Annahme eines exponenti-ellen Zerfalls mit der Lebensdauer τa = 164 µs ergibt sich fur die Transfereffizienz

η = P2(t = 0) = P2(t = 17 µs) · e+ 17 µs164 µs = (100± 11)%.

Der Besetzungstransfer ist somit vollstandig. Dies ist ein eindeutiger Beweis fur dieerfolgreiche Implementierung von RAP.

4.5.4 Nachweis der Besetzungsdynamik durch zeitaufgelosteAbsorptionsmessung

In der oben beschriebenen Messung wurde die Besetzung im angeregten Zustand ver-zogert zu einem einzigen Zeitpunkt bestimmt. Aufgrund dieser Verzogerung wird ei-ne durch spontanen Zerfall reduzierte Besetzung beobachtet. Durch Variation derVerzogerung zwischen Anregungs- und Nachweispuls kann die Besetzung des angereg-ten Zustands zu verschiedenen Zeiten und somit auch die Besetzungsdynamik wahrenddes Anregungsprozesses beobachtet werden. Da der Nachweispuls im Vergleich zumAnregungspuls kurz und schwach ist, kann dessen Einfluss auf den Anregungsprozessvernachlassigt werden.

Bei der Herleitung des Ausdrucks (4.12) fur die Besetzung im angeregten Zu-stand wird ein abgeschlossenes Zwei-Niveau-System angenommen. Im betrachtetenZwei-Niveau-System in Pr:YSO zerfallt jedoch etwa 7% der Besetzung im angeregtenZustand in Zustande außerhalb des Systems, d.h. in die beiden anderen Hyperfeinni-veaus des Grundzustands. Der hierdurch verursachte Fehler bei der Auswertung derexperimentellen Daten mit (4.12) wird erst bei Verzogerungen großer gleich der Le-bensdauer des angeregten Zustands relevant. Der Fehler betragt maximal 3,5% dermaximalen Besetzung des angeregten Zustands und kann bei dem gegebenen Signal-Rausch-Verhaltnis bei der Datenauswertung vernachlassigt werden.

Abb. 4.11 zeigt den experimentell bestimmten zeitlichen Verlauf der Besetzung imangeregten Zustand fur den Fall festfrequenter resonanter (rote Kreise) sowie gechirp-ter Anregung, d.h. RAP (blaue Dreiecke). Die Anregung erfolgte jeweils mit einemzeitlich gaußformigen Puls der Dauer 10 µs. Bei festfrequenter Anregung wird ein tran-sientes Maximum der transferierten Besetzung von 35% beobachtet. Mit dem Ende desAnregungspulses fallt diese jedoch schnell auf weniger als 20% ab. Anschließend gehtder Verlauf in einen langsamen Zerfall uber. Eine Sattigung des Ubergangs wahrendder Wechselwirkung, d.h. eine momentane Anregungswahrscheinlichkeit von 50%, wirdnicht beobachtet. Der Nachweislaserpuls wird aufgrund seiner relativ großen spektralenBandbreite auch von Ionen absorbiert, fur die die Frequenz des Anregungspulses vonder Resonanz verstimmt ist. Im Anregungsprozess wird somit der Ubergang nicht inallen fur den Messprozess relevanten Ionen gesattigt. Die spektrale Mittelung ergibt ei-ne mittlere Anregungswahrscheinlichkeit kleiner 50%. Anhand der schnellen Reduktionder Besetzung im angeregten Zustand am Ende des Anregungsprozesses ist die charak-teristische Besetzungsdynamik von CPR zu erkennen. Auch dies geht auf den Beitrag


-20 0 20 40 60 80 100

0

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

Bese

tzung

in|2

>(%

)

Zeit (µs)

t = 164 µs

t = 86 µs

Abbildung 4.11: Zeitaufgeloste Messung der Besetzung im angeregten Zustand |2〉 fur festfrequente(rote Kreise) und gechirpte Anregung (blaue Dreiecke). Die Besetzung wird anhand der Absorptiondes Nachweislaserpulses (Intensitat IN = 3,8 mW/cm2, Rabifrequenz ΩN = 2π × 6,7 kHz) fur ver-schiedene Verzogerungen relativ zum Anregungspuls ermittelt und aufgetragen. Die Spitzenintensitatdes Anregungspulses von IA = 24,9 W/cm2 entspricht einer Rabifrequenz von ΩA = 2π×530 kHz. Diebeobachtete Abnahme der Besetzung als Folge des spontanen Zerfalls aus dem angeregten Zustandlasst sich durch exponentielle Zerfallskurven beschreiben (durchgezogene Linien). Die unterbrochenenLinien markieren die in Abschnitt 4.5.3 ermittelte Besetzung im angeregten Zustand fur festfrequenteund gechirpte Anregung sowie den entsprechenden Nachweiszeitpunkt.

von Ionen zuruck, fur die eine Verstimmung der Frequenz des Anregungspulses von derUbergangsfrequenz vorliegt. Diese nicht-resonante Anregung fuhrt zu CPR. Ionen, dieresonant angeregt werden, verbleiben auch nach Ende des Anregungspulses zunachstim angeregten Zustand. Die mittlere Besetzung geht somit nicht auf Null zuruck. Derbeobachtete Zerfall dieser Besetzung lasst sich durch einen exponentiellen Zerfall mitder aus [54] bekannten Lebensdauer von 164 µs beschreiben (rote Kurve). Aufgrunddes geringen Signal-Rausch-Verhaltnisses kann jedoch keine quantitative Aussage uberdie beobachtete Lebensdauer gemacht werden, da der Verlauf der experimentellen Da-ten auch durch stark abweichende Zeitkonstanten hinreichend gut beschrieben wer-den kann. Wird die Lebensdauer als Fitparameter verwendet ergibt sich als Ergebnisder Parameteranpassung eine Zeitkonstante τ = 120 µs bei einer Verlasslichkeit vonR2 = 0,37. Legt man wie in Abb. 4.11 die Zeitkonstante auf τ = 164 µs fest, ergibtsich eine nur geringfugig kleinere Verlasslichkeit von R2 = 0,34.

Im Fall eines Anregungspulses mit Frequenzchirp beobachtet man eine signifikantveranderte Besetzungsdynamik. Zunachst beginnt der Anregungsprozess geringfugigspater als bei festfrequenter Anregung, da der Anregungspuls in seiner ansteigendenFlanke weit von der Resonanz verstimmt ist. Wenn die Frequenz des Anregungspul-ses die Resonanz erreicht, ergibt sich ein steiler Anstieg der Besetzung im angeregtenZustand bis auf ca. 100%. Dieser fur RAP charakteristische Verlauf ist gefolgt von ei-nem exponentiellen Zerfall. Die Zeitkonstante, die sich aus Parameteranpassung einerExponentialfunktion an die experimentellen Daten ergibt, ist mit ca. 86 µs signifikantkurzer als die erwartete Lebensdauer von 164 µs.


Eine mogliche Erklarung fur diese Verkurzung der beobachteten Lebensdauer istdas Auftreten von verstarkter Spontanemission (engl.

”amplified spontaneous emissi-

on“, ASE) im besetzungsinvertierten Medium. Hierbei stimuliert die spontane Emissioneines angeregten Ions den Zerfall anderer Ionen, so dass sich die mittlere Lebensdauereffektiv verkurzt. Da sich jedoch auch im Fall festfrequenter Anregung der Zerfall miteiner Zeitkonstanten von 86 µs beschreiben ließe (R2 = 0,32), ist eine von der Beset-zungsverteilung unabhangige Ursache der Lebensdauerverkurzung ebenfalls denkbar.Hier konnten andere Systemparameter wie z.B. die effektive Kristalltemperatur beitra-gen.

In Abschnitt 4.5.3 wurde aus dem Ergebnis der verzogerten Messung der Besetzungim angeregten Zustand auf die Transfereffizienz des RAP-Prozesses geschlossen. DerBerechnung wurde die aus der Literatur bekannte Lebensdauer von τa = 164 µs zuGrunde gelegt. Nutzt man die hier beobachtete verkurzte Lebensdauer erhalt man auseiner analogen Rechnung eine Transfereffizienz von η = (110 ± 12)%. Innerhalb derFehlergrenzen ist dies mit vollstandigem Besetzungstransfer vereinbar. Bei der Berech-nung wurde angenommen, dass der Besetzungstransfer zur Zeit t = 0 abgeschlossenist. Anhand von Abb. 4.11 erkennt man jedoch, dass dies erst fur t = 4 µs der Fall ist.Somit verkurzt sich die effektive Verzogerung des Nachweispulses in dem in Abschnitt4.5.3 beschriebenen Experiment. Werden sowohl die verkurzte Lebensdauer als auchdie verkurzte effektive Verzogerung berucksichtigt, erhalt man aus dem in Abschnitt4.5.3 gegebenen Messergebnis eine Transfereffizienz von η = (105± 12)%. Dies stimmtmit den in Abb. 4.11 dargestellten experimentellen Beobachtungen uberein. Um dieVergleichbarkeit der beiden Messungen zu verdeutlichen, wurde die bei der verzogertenAbsorptionsmessung bestimmte Besetzung fur festfrequente und gechirpte Anregungbei der entsprechenden Nachweisverzogerung in Abb. 4.11 markiert.

4.5.5 Beobachtung der Besetzungsinversion anhand verstark-ter Spontanemission

Verstarkte Spontanemission (ASE) in einem Medium mit Besetzungsinversion ist einaus der Laserphysik bekanntes Phanomen [78]. Die Effizienz der ASE-Erzeugung undderen raumliche Verteilung ist von der Geometrie des invertierten Mediums abhangig.In dem hier beschriebenen Experiment wird im Probenkristall durch den RAP-ProzessBesetzungsinversion in einem zylindrischen Volumen um die Strahlachse des Anre-gungsstrahls erzeugt. Daher kann ASE in beide Richtungen entlang der Strahlachse ineinen eingeschrankten Raumwinkel emittiert werden, der durch das raumliche Profildes Anregungsstrahls sowie die Lange des Kristalls bestimmt ist. Die im ASE-Prozesserzeugten Strahlungspulse breiten sich somit unter anderem auch in Propagations-richtung des Nachweisstrahls aus und konnen auch bei ausgeschaltetem Nachweislaserein Photodiodensignal erzeugen. Im Experiment wird ein solches, wenn auch schwachesSignal direkt nach dem Anregungsprozess beobachtet.

In dem im Folgenden vorgestellten Experiment wird zur Erhohung der Nachweis-effizienz der Raumwinkel der ASE-Abstrahlung reduziert, indem der RAP-Prozess mitkleineren Strahldurchmessern implementiert wird. Fur den Anregungsstrahl betragt derStrahldurchmesser (FWHM der Intensitat) ca. 350 µm, wahrend der Nachweisstrahlauf einen Durchmesser von ca. 175 µm verkleinert wird. Abb. 4.12 zeigt ASE-Pulse,


Abbildung 4.12: Beobachtungvon verstarkter Spontanemission(ASE). Das Photodiodensi-gnal (rot) sowie der zeitlicheIntensitatsverlauf des Anre-gungspulses (blau) ist fur zweiEinzelereignisse gezeigt. DiePulsform des Anregungspulses istaufgrund der nichtlinearen Re-aktion des AOM gegenuber demzeitlich gaußformigen Steuer-spannungsimpuls verandert (s.Abschnitt 3.2.2). Das Photodi-odensignal zeigt jeweils einenASE-Puls sowie den durch dieBesetzungsinversion verstarktenNachweispuls. Die Starke derASE sowie die Verstarkung desNachweispulses variieren entge-gengesetzt, da beide Prozesseaufgrund der Besetzungsinversionauftreten. Die Spitzenintensitatdes Anregungspulses betragtIA = 56,2 W/cm2. Dies ent-spricht einer Rabifrequenz vonΩA = 2π × 810 kHz.

-35 -30 -25 -20 -15 -10 -5 0 5 10

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

1,4

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

Inte

nsitä

tdes

Anre

gungsp

ulse

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el.

Ein

h.)

ASE

Zeit (µs)

Tra

nsm

issi

onss

ignal(

bel.

Ein

h.)

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

1,4

Anregung

Nachweis

Anregung

ASE

Nachweis

die in zwei unabhangigen Messzyklen beobachtet wurden. Des Weiteren ist in beidenAufnahmen jeweils das durch den verzogerten Nachweispuls hervorgerufene Signal dar-gestellt. Die optimalen Bedingungen fur die Entstehung von ASE liegen direkt nachAbschluss des Transferprozesses vor. Daher werden die ASE-Pulse vornehmlich in derabfallenden Flanke des Anregungspulses beobachtet. Der Nachweispuls ist hierzu deut-lich verzogert. Da es sich bei ASE um einen spontanen, statistischen Prozess handelt,fluktuiert die Effizienz der ASE-Erzeugung und das beobachtete Signal variiert vonMesszyklus zu Messzyklus. Durch die stimulierte Emission beim ASE-Prozess wird dieBesetzungsinversion abgebaut, so dass ASE einen Konkurrenzprozess zur Verstarkungdes verzogert eingestrahlten Nachweispulses darstellt. Wird wie in der oberen Grafikder Abb. 4.12 ein starker ASE-Puls erzeugt, so ergibt sich aufgrund der geringen ver-bleibenden Besetzungsinversion zum Nachweiszeitpunkt nur eine geringe Verstarkungdes Nachweispulses. Im Fall eines schwachen ASE-Pulses wird der Nachweispuls jedochsignifikant verstarkt (Abb. 4.12 unten).

Aus diesem Zusammenhang zwischen ASE und Verstarkung des Nachweispulsesergibt sich, dass mit der Effizienz des ASE-Prozesses auch die experimentell aus derVerstarkung abgeleitete Besetzung im angeregten Zustand fluktuiert. Daher konnenaus Einzelereignissen keine verlasslichen quantitativen Daten bezuglich der Transferef-fizienz bzw. Besetzungsdynamik abgeleitet werden. Die in den vorangegangenen Ab-schnitten diskutierten Daten wurden durch Mittelung uber 15 Einzelereignisse proDatenpunkt erhalten. Im statistischen Mittel wirkt sich der ASE-bedingte Abbau derBesetzungsinversion in Form einer Verkurzung der effektiven Lebensdauer aus.


4.5.6 Absorptionsnachweis mit hoherer Auflosung

Die Verwendung eines Nachweispulses mit langerer Pulsdauer erlaubt aufgrund derFourierrelation zwischen Frequenzbandbreite und Pulsdauer eine hohere spektrale Auf-losung. In Abb. 4.13a sind experimentell beobachtete Absorptionsspektren gezeigt, diemit einem Nachweispuls der Pulsdauer 20 µs in einem Pr:YSO-Kristall mit Dotie-rungsgrad 0,02 at.% aufgenommen wurden. Analog zu Abb. 4.10 ist das Absorptions-spektrum des Ubergangs im Zwei-Niveau-System sowohl ohne Manipulation durcheinen Anregungspuls als auch nach festfrequenter bzw. gechirpter Anregung gezeigt.

Der wesentliche Unterschied im Vergleich zu den in Abschnitt 4.5.3 diskutierten Da-ten zeigt sich im Absorptionsspektrum fur den Fall eines festfrequenten Anregungspul-ses. Das Spektrum weist eine Substruktur in Form eines Einbruchs der Absorption imZentrum der inhomogen verbreiterten Spektrallinie auf. Bei Verwendung eines kurzenNachweispulses wie in Abschnitt 4.5.3 wird uber dieses strukturierte Spektrum gemit-telt. Die mittlere Transfereffizienz fur festfrequente Anregung wird somit reduziert.

Bei resonanter festfrequenter Anregung erwartet man bei den gegebenen experimen-tellen Parametern, dass der Ubergang gesattigt wird, d.h. die Besetzung im angeregtenZustand 50% betragt. In diesem Fall kompensieren sich fur einen nachfolgend einge-strahlten Nachweispuls stimulierte Emission und Absorption, so dass sich der Absorpti-onskoeffizient zu α = 0 ergibt. In Abb. 4.13a wird diese Sattigung der Absorption nichtbeobachtet. Dies liegt im Wesentlichen im verzogerten Nachweis begrundet. Nach Endeder Wechselwirkung zerfallt ein Teil der Besetzung des angeregten Zustands bevor derNachweis erfolgt. Zum Nachweiszeitpunkt gilt somit α > 0. Des Weiteren tragt auchspektrale Mittelung als Folge des Frequenzjitters zwischen Anregung und Nachweis zurReduktion der beobachteten Transfereffizienz im Fall festfrequenter Anregung bei.

-2 -1 0 1 2

-2,5

0,0

2,5

5,0

Abso

rptio

nsk

oeffiz

ient(

cm-1)


ohne Anregungfeste Frequenzmit Chirp

-2 -1 0 1 2

0

20

40

60

80

100


Bese

tzung

in|2

>(%

)

mit Chirpfeste Frequenz

85%

40%

(a) (b)

Nachweislaser-Verstimmung (MHz)Nachweislaser-Verstimmung (MHz)

Abbildung 4.13: Absorptionsspektrum im praparierten Zwei-Niveau-System fur Pr:YSO mit Dotie-rungsgrad 0,02 at.%. In (a) werden die Spektren nach Wechselwirkung mit einem festfrequenten (rot)bzw. gechirpten (blau) Anregungspuls mit dem Spektrum des nicht durch den Anregungslaser mani-pulierten Mediums (schwarz) verglichen. (b) zeigt die daraus ermittelten Besetzungstransferspektrenfur festfrequente (rot) und gechirpte (blau) Anregung. Der Nachweispuls hat einen rechteckformigenzeitlichen Intensitatsverlauf (Dauer: 20 µs) und ist gegenuber dem Anregungspuls um 20 µs verzogert.Der Anregungspuls hat einen gaußformigen zeitlichen Intensitatsverlauf (Dauer: 10 µs (FWHM)). DieSpitzenintensitat betragt IA = 70 W/cm2, was einer Rabifrequenz von ΩA = 2π×900 kHz entspricht.


Abb. 4.13b zeigt die spektrale Variation der Transfereffizienz fur festfrequente undgechirpte Anregung. Diese Spektren werden mit Hilfe der in Abb. 4.13a gezeigten Da-ten und der Formel (4.12) berechnet. Dazu wird fur die jeweilige Nachweisfrequenz derbei abgeschalteter Anregung bestimmte Absorptionskoeffizient als Referenzwert α ver-wendet. Fur den Fall festfrequenter Anregung ergibt sich eine einfache Resonanzliniemit einer Breite (FWHM) von ca. 700 kHz und einem Maximalwert von 40%. Er-folgt die Anregung in einem RAP-Prozess ergibt sich ein Transferspektrum, das ubereinen ausgedehnten Bereich von ca. 1,5 MHz einen konstanten Wert von 85% besitzt.Die Beschrankung der Besetzung im angeregten Zustand auf 85% ist Folge von spon-tanem Zerfall innerhalb des Zeitraums zwischen dem Ende der Wechselwirkung unddem Nachweis. Analog zu den Beobachtungen im Pr:YSO-Kristall mit Dotierungsgrad0,05% ist die experimentell bestimmte Besetzung im angeregten Zustand konsistentmit vollstandigem Besetzungstransfer durch RAP (vgl. hierzu Abb. 4.14). Anhanddes Transferspektrums in Abb. 4.13b zeigt sich die Insensitivitat des RAP-Prozessesgegenuber der statischen Verstimmung von der Resonanz. Diese wird durch den Fre-quenzchirp kompensiert.

4.5.7 Einfluss der Pulsform auf CPR und RAP

Im Folgenden wird der Einfluss der Pulsform des Anregungspulses auf die adiabati-schen Prozesse RAP und CPR betrachtet. Hierzu wird analog zum Vorgehen in Ab-schnitt 4.5.4 die Besetzungsdynamik fur festfrequente und gechirpte Anregung undzwei verschiedene Pulsformen aufgenommen. Die Anregungspulse zeigen dabei einengaußformigen bzw. rechteckformigen zeitlichen Intensitatsverlauf mit einer Pulsdauervon jeweils 10 µs (FWHM). Die Ergebnisse der Messungen sind in Abb. 4.14 dargestellt.

-20 0 20 40 60 80 100-20 0 20 40 60 80 100

0

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

Bese

tzung

in|e

3>

(%)

Zeit (ms) Zeit (ms)

(a) (b)

t m= 113 s

t m= 118 s

t m= 113 st m= 164 s

t m= 164 s

t m= 118 s

Abschaltzeitpunkt

Gaußpuls Rechteckpuls

Abbildung 4.14: Einfluss der Pulsform auf RAP und CPR in Pr:YSO mit Dotierungsgrad0,02 at.%. Die Abbildung zeigt die experimentell ermittelte Besetzungsdynamik bei festfrequenter (rot)bzw. gechirpter Anregung (blau) unter Verwendung zeitlich gaußformiger (a) bzw. rechteckformigerAnregungspulse (b). Die Pulsdauer (FWHM d. Intensitat) des Anregungspulses betragt jeweils 10 µs.Die Spitzenintensitat IA = 70 mW/cm2 entspricht einer Rabifrequenz von ΩA = 2π × 900 kHz. DerNachweispuls besitzt einen rechteckformigen zeitlichen Intensitatsverlauf (Dauer: 2 µs). Die Datenwurden auf den in Abb. 4.13 beobachteten Besetzungstransfer im Fall von RAP normiert. Die beob-achtete Abnahme der Besetzung als Folge des spontanen Zerfalls aus dem angeregten Zustand lasstsich durch exponentielle Zerfallskurven beschreiben (durchgezogene Linien).


Bei festfrequenter Anregung mit einem zeitlich gaußformigen Anregungspuls zeigtsich ein deutlicher Ruckgang der Besetzung im angeregten Zustand gegen Ende derWechselwirkung (CPR). Im Fall eines zeitlich rechteckformigen Anregungspulses istCPR deutlich weniger ausgepragt, da aufgrund der Pulsform die Adiabasiebedingungnicht erfullt wird. Dies ist konsistent mit den Beobachtungen beim Fluoreszenznachweis(vgl. Abschnitt 4.5.2). Die Transfereffizienz des RAP-Prozesses nimmt bei Verwen-dung der unstetigen Pulsform signifikant ab, ubertrifft aber dennoch den Grenzwertinkoharenter Anregung. Des Weiteren beobachtet man bei RAP eine Abnahme der Be-setzung im angeregten Zustand zum Abschaltzeitpunkt des zeitlich rechteckformigenAnregungspulses. Dies kann durch zusatzliche Frequenzkomponenten aufgrund derschnellen Intensitatsmodulation beim Abschalten des Pulses erklart werden. Hierdurchkommt es wahrend des Abschaltens kurzzeitig erneut zur resonanten Kopplung. Diesließe sich vermutlich durch Erhohen der Chirprate vermeiden, so dass die Frequenz desAnregungslasers zum Abschaltzeitpunkt hinreichend weit von der Resonanzfrequenzdes Ubergangs verstimmt ist.

In Abb. 4.14 wird der experimentell beobachtete Ruckgang der Besetzung im ange-regten Zustand nach der Wechselwirkung mit exponentiellen Zerfallskurven verglichen.Im Fall von RAP wurden fur beide Messungen durch Parameteranpassung Zeitkonstan-ten gefunden, die signifikant kleiner sind als die erwartete Lebensdauer, jedoch großerals Zerfallsdauer, die in Pr:YSO mit Dotierungsgrad 0,05 at.% beobachtet wurde (vgl.Abb. 4.11). Dies ist mit der Erklarung der Lebensdauerverkurzung durch ASE kon-sistent. Die hohere Konzentration der Dotierungsionen erhoht die Wahrscheinlichkeitder kollektiven Abstrahlung. Bei festfrequenter Anregung zeigt sich jedoch, dass dieZerfallsdynamik der Besetzung durch die jeweils selben Zeitkonstanten wie im Fall vonRAP besser beschrieben werden als durch die erwartete Lebensdauer von 164 µs. Dieslegt nahe, dass die Verkurzung der beobachteten Lebensdauer von der Anregungsdichteunabhangig ist und nicht durch ASE hervorgerufen wird.

4.6 Diskussion der Ergebnisse

Die verschiedenen experimentellen Beobachtungen der Abschnitte 4.5.2 – 4.5.7 belegeneine koharente, adiabatische Anregung des Mediums in Form von RAP bzw. CPR mitHilfe der verwendeten Laserpulse. Im Folgenden werden diese Einzelergebnisse gemein-sam diskutiert und die Beobachtungen mit numerischen Simulationen verglichen.

Abschatzung des Frequenzjitters anhand experimenteller Daten

Wie bereits in 3.2.1 erwahnt, wird die jitterbedingte Linienbreite fur Farbstofflasersys-teme des verwendeten Typs im Allgemeinen zu ∼ 1 MHz auf einer Zeitskala von 1 µsangenommen. Diese Annahme ist jedoch mit den experimentellen Beobachtungen nichtvereinbar. Bei der Analyse des durch einen festfrequenten Anregungspuls verandertenAbsorptionsspektrums (vgl. Abb. 4.13a) findet man einen Einbruch in der Absorpti-onslinie mit einer Breite, die deutlich geringer ist als 1 MHz. Der Nachweis erfolgtehier im Zeitintervall von 20 µs bis 40 µs nach dem Maximum des Anregungspulses,der eine Pulsdauer von 10 µs besitzt. Unter der Annahme einer Laserlinienbreite von

4.6 Diskussion der Ergebnisse 59

Abbildung 4.15: Zur Abschatzung der Laserlini-enbreite. Die Anderung des Absorptionskoeffizienten∆α bei festfrequenter Anregung wurde aus den inAbb. 4.13 dargestellten Daten berechnet. Die ro-te Kurve ist eine an die experimentellen Daten an-gepasste Gaußkurve mit der vollen Halbwertsbreite∆ν = 675 kHz.

-1,5 -1,0 -0,5 0,0 0,5 1,0 1,5

0

1

2

3

4

Da

(cm

-1)


Dn=675 kHz

1 MHz auf einer Zeitskala von 1 µs sind Anregung und Nachweis unkorreliert underfolgen jeweils mit einer spektralen Breite von 1 MHz. Aus der Faltung zweier Gauß-verteilungen dieser Breite erhalt man als Abschatzung fur die erwartete Breite desEinbruchs im Absorptionsspektrum ∆νLinie ≈ 1,4 MHz. Die tatsachliche Breite lasstsich aus dem Differenzspektrum des unveranderten und des durch die Anregung ma-nipulierten Absorptionsspektrums zu ∆νLinie ≈ 675 kHz bestimmen (Abb. 4.15). Dader Frequenzjitter sowohl bei der Manipulation der Besetzungsverteilung als auch beimNachweisprozess eingeht, ergibt sich die beobachtete Linienbreite als Faltung aus demFrequenzjitter des Anregungspulses und des Nachweispulses sowie einem Beitrag nichtvollstandig eliminierter Sattigungsverbreiterung. Nimmt man gaußformige Verteilungs-funktionen an, so erhalt man:

∆νLinie ≈√(

∆ν(A)sat

)2

+(∆ν

(A)jitter

)2

+(∆ν

(N)jitter

)2

.

Wenn man man den Beitrag der Sattigungsverbreiterung vernachlassigt und die Bei-trage des Frequenzjitter als identisch annimmt, ergibt sich als Obergrenze fur die Jit-terbandbreite ∆νjitter ≈ 480 kHz. Die Frequenzstabilitat des Lasersystems ist somitauf einer Zeitskala von wenigen 10 µs um mindestens einen Faktor 2 besser als imAllgemeinen auf einer Zeitskala von 1 µs angenommen [68].

Numerische Simulation von RAP und CPR fur verschiedene Jitterband-breiten

Die in Abschnitt 4.5 gezeigten experimentellen Daten belegen die erfolgreiche Imple-mentierung von koharenten adiabatischen Wechselwirkungsprozessen in Form von RAPund CPR. Die Beobachtung dieser Effekte ist offensichtlich trotz Fluktuationen der La-serfrequenz moglich. Dies soll hier mit Hilfe numerischer Simulationen motiviert bzw.belegt werden.

Die numerischen Simulationen erfolgen im Dichtematrixformalismus (vgl. Abschnitt2.2.3). Hierbei wird der Zerfall der Besetzung aus dem angeregten Zustand sowie die De-koharenz des Ubergangs durch die beiden Zeitkonstanten T1 = 164 µs und T2 = 111 µsberucksichtigt. Es wird ein abgeschlossenes Zwei-Niveau-System betrachtet, wie es auchbei der Auswertung der experimentellen Daten nach Gleichung (4.12) naherungsweiseangenommen wurde.


Der Frequenzjitter wird in Form einer zusatzlichen zeitabhangigen Phase der Ra-bifrequenz implementiert. Dies erlaubt prinzipiell die Berucksichtigung von Phasen-sprungen zusatzlich zur reinen Frequenzanderung. Im Rahmen dieser Arbeit werdenPhasensprunge jedoch vernachlassigt. Zur numerischen Modellierung des Frequenzjit-ters wird in Zeitschritten von 0,3 µs eine statistische Frequenzverschiebung implemen-tiert. Die Werte der Frequenzverschiebung sind normalverteilt mit vorgegebener Band-breite ∆νjitter. Neben dem Jitter tragen zur jeweiligen momentanen Verstimmung vonder Resonanz noch der Frequenzchirp sowie eine statische Verstimmung bei. Diesebeiden Beitrage werden in Form des Parameters ∆ berucksichtigt. Fur einen zufalligbestimmten zeitlichen Verlauf des Frequenzjitters wird die numerische Simulation furverschiedene statische Verstimmungen durchgefuhrt. Man erhalt fur jede Verstimmungeinen zeitlichen Verlauf der Besetzung. Dieser Datensatz wird auf Grundlage des inAbb. 4.10a beobachteten Absorptionsspektrums in zeitaufgeloste Transmissionsspek-tren umgerechnet und anschließend uber das Fourierspektrum des Nachweispulses furdie verschiedenen Zeitpunkte spektral gemittelt. Die Korrelation des Frequenzjittersvon Anregungs- und Nachweispuls, die beide von einer einzigen Laserquelle abgeleitetwerden, wird hierbei berucksichtigt. Anschließend wird eine zeitliche Mittelung uberein Zeitfenster, das der Pulsdauer des Nachweispulses entspricht, durchgefuhrt, umdie endliche zeitliche Auflosung im Experiment zu berucksichtigen. Des Weiteren wirduber 20 der hier beschriebenen Berechnungen gemittelt und das Ergebnis analog zurAuswertung der experimentellen Daten in einen zeitlichen Verlauf der Besetzung imangeregten Zustand umgerechnet. Die spektrale und zeitliche Mittelung erfolgt aufdiese Weise bezuglich der Transmission, d.h. bezuglich der tatsachlichen experimentel-len Messgroße, und nicht bezuglich der Besetzung. Dies muss berucksichtigt werden,da Absorptionskoeffizient bzw. Besetzungsverteilung und Transmission einen nichtli-nearen Zusammenhang aufweisen. Somit sind die Mittelungen uber Besetzung undTransmission nicht aquivalent.

Abb. 4.16 zeigt die Ergebnisse einer Reihe solcher Simulationen mit unterschiedli-cher Jitterbandbreite ∆νjitter. Anhand der Ergebnisse fur festfrequente Anregung (roteKurven) beobachtet man, dass fur den Fall einer verschwindenden Jitterbandbreitedie Besetzungsdynamik durch CPR dominiert wird. Die Besetzung im angeregten Zu-stand nach Ende der Wechselwirkung ist gering. Die Bandbreite der resonant ange-regten Ensembles ist durch die Fourierbandbreite des Anregungspulses gegeben. Dieseist mit ∼ 100 kHz deutlich kleiner als die Fourierbandbreite des kurzen Nachweispul-ses (∼ 1 MHz). Bei einer Jitterbandbreite ∆νjitter = 250 kHz ist die Signatur vonCPR noch zu erkennen, jedoch schwacher ausgepragt. Durch den Frequenzjitter wirddie Bandbreite der resonant angeregten Ensembles effektiv vergroßert. Im Fall von∆νjitter = 500 kHz bzw. ∆νjitter = 1 MHz ist die Jitterbandbreite mit der RabifrequenzΩA = 2π × 530 kHz und der Fourierbandbreite des Nachweispulses von ca. 1 MHz ver-gleichbar. Daher erfolgt die Anregung in allen Ensembles, die durch Anregungs- undNachweispuls adressiert werden, resonant und es wird kein CPR beobachtet. Die Be-setzung bleibt am Ende der Wechselwirkung im angeregten Zustand und kehrt erstdurch spontanen Zerfall in den Grundzustand zuruck. In Abb. 4.16d ubertrifft dieAnregungswahrscheinlichkeit im festfrequenten Fall mit 55% geringfugig den Grenz-wert inkoharenter Anregung. Dies ist moglich, da die spektrale und zeitliche Mittelung


0

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

Bese

tzung

in|2

>(%

)

-20 0 20 40 60 80 1000

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

Bese

tzung

in|2

>(%

)

Zeit (ms)

0 20 40 60 80 100

Zeit (ms)

(a)

(c)

(b)

(d)

Dnjitter = 0 kHz Dnjitter = 250 kHz

Dnjitter = 500 kHz Dnjitter = 1 MHz

Abbildung 4.16: Numerische Simulationen der Besetzungsdynamik bei festfrequenter (rot) und ge-chirpter Anregung (blau) fur verschiedene Bandbreiten des Frequenzjitters. Der Anregungspuls be-sitzt einen gaußformigen zeitlichen Intensitatsverlauf (Dauer: 10 µs (FWHM)). Die maximale Ra-bifrequenz des Anregungspulses betragt ΩA = 2π × 530 kHz. Die Chirprate im Fall von RAP istdν/dt = 0,2 MHz/µs. Das Fourierspektrum des zeitlich rechteckformigen Nachweispulses der Puls-dauer 1 µs sowie die Korrelation des Frequenzjitters von Anregungs- und Nachweispuls werden durchgeeignete spektrale Mittelung berucksichtigt.

bezuglich der Transmission erfolgen und diese nichtlinear mit der Besetzung zusam-menhangt. Variiert die Besetzung zeitlich bzw. spektral uber einen großen Wertebe-reich, z.B. im Fall von Rabioszillationen, so ergibt sich aus der mittleren Transmissionein Wert fur die mittlere Besetzung, der großer ist als 50%. Die spektrale Mittelungdes Absorptionsnachweises verursacht somit einen systematischen Fehler in der Bestim-mung der Besetzung. Dieser wird am Ende dieses Abschnitts diskutiert.

Die in Abb. 4.16 gezeigten Ergebnisse fur gechirpte Anregung (blaue Kurven) zeigenden fur RAP charakteristischen Verlauf der Besetzung des angeregten Zustands. DesWeiteren erkennt man eine geringere Sensitivitat des RAP-Prozesses bezuglich desFrequenzjitters. Bei einer kleinen Jitterbandbreite von ∆νjitter = 250 kHz nimmt dieTransfereffizienz gegenuber dem Fall einer stabilen Laserfrequenz nur geringfugig ab, dader Jitter im Vergleich zur Rabifrequenz ΩA = 2π × 530 kHz und zum Frequenzchirpvon ca. 2 MHz innerhalb der Pulsdauer klein ist. Fur ∆νjitter = 500 kHz ist die Effizienzmit ca. 75% immer noch deutlich oberhalb des inkoharenten Grenzwertes. Bei ∆νjitter =


1 MHz ubertrifft die Jitterbandbreite die Rabifrequenz und liegt in der Großenordnungdes Frequenzchirps. Daher ist die Transfereffizienz deutlich vermindert und in etwa sogroß wie im Fall festfrequenter Anregung.

Die Ergebnisse der numerischen Rechnung geben zusatzlich zu der am Anfang diesesAbschnittes gegebenen Abschatzung einen deutlichen Hinweis, dass der Frequenzjitterauf der Zeitskala der Wechselwirkung signifikant kleiner sein muss, als im Allgemeinenfur das verwendete Farbstofflasersystem angenommen wird. Die Simulationsergebnis-se (insbesondere Abb. 4.16b) zeigen eine gute qualitative Ubereinstimmung mit derexperimentell beobachteten Besetzungsdynamik. Ein quantitativer Vergleich ist nichtsinnvoll, da die Simulation lediglich ein einfaches Modell fur die Beschreibung desJitters annimmt, das die Realitat nur bedingt wiedergibt. Des Weiteren werden Mit-telungen uber die raumlichen Intensitatsprofile der Laserstrahlen sowie Effekte bei derPropagation im dichten Medium, z.B. Absorption des Anregungslasers, vernachlassigt.Aufgrund des hohen Rechenaufwands ist die Berucksichtigung dieser Einflusse zusam-men mit dem Frequenzjitter im Rahmen dieser Arbeit nicht moglich.

Numerische Simulation von RAP und CPR fur verschiedene Pulsformen

Analog zu den oben beschriebenen Simulationen fur verschiedene Jitterbandbreitenwerden Rechnungen fur Anregungspulse mit gaußformigem bzw. rechteckformigem zeit-lichen Intensitatsverlauf durchgefuhrt. Hierbei werden die experimentellen Parameterder Untersuchungen in Pr:YSO mit Dotierungsgrad 0,02 at.% berucksichtigt. Als Jit-terbandbreite wird ∆νjitter = 250 kHz angenommen. Die Ergebnisse sind in Abb. 4.17

-20 0 20 40 60 80 1000

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

Bese

tzung

in|2

>(%

)

Zeit (ms)

0 20 40 60 80 100

Zeit (ms)

(a) (b)Gaußpuls Rechteckpuls

Abbildung 4.17: Numerische Simulationen der Besetzungsdynamik bei festfrequenter (rot) undgechirpter Anregung (blau) fur verschiedene Pulsformen des Anregungspulses. Die Pulsdauer desAnregungspulses betragt jeweils 10 µs. Die maximale Rabifrequenz des Anregungspulses betragtΩA = 2π × 900 kHz. Die Chirprate im Fall von RAP ist dν/dt = 0,2 MHz/µs. Das Fourierspek-trum des zeitlich rechteckformigen Nachweispulses der Pulsdauer τN = 2 µs sowie die Korrelationdes Frequenzjitters von Anregungs- und Nachweispuls werden durch geeignete spektrale Mittelungberucksichtigt. Als Bandbreite des Frequenzjitters wurde ∆νjitter = 250 kHz angenommen. Zusatzlichzu den zeitlich gemittelten Daten sind in (b) die Daten ohne zeitliche Mittelung in den jeweils hellerenFarben eingezeichnet.


dargestellt. Fur einen Anregungspuls mit gaußformigem zeitlichen Verlauf ergibt sicheine Besetzungsdynamik analog zu Abb. 4.16b. Bei gechirpter Anregung erhalt man denfur RAP charakteristischen Verlauf, wahrend im Fall festfrequenter Anregung CPR auf-tritt. Aufgrund der hoheren Rabifrequenz des Anregungspulses ist CPR in Abb. 4.17astarker ausgepragt als in Abb. 4.16b.

Fur einen Anregungspuls mit rechteckformigem zeitlichen Verlauf treten im Fallfestfrequenter Anregung Rabioszillationen auf, die sowohl im Experiment als auch inden Simulationsergebnissen mit Zeitmittelung nicht aufgelost werden. Daher sind inAbb. 4.17b auch numerische Ergebnisse ohne Zeitmittelung dargestellt. Der Vergleichlegt den Schluss nahe, dass die Stufe am Ende der Wechselwirkung, die im Fall derzeitlich gemittelten numerischen Daten beobachtet wird (rote Kurve), auf die definier-te Pulsflache und nicht auf CPR zuruckzufuhren ist. CPR tritt aufgrund der unsteti-gen Pulsform nicht auf. Folglich erwartet man eine hohere Besetzung nach Ende derWechselwirkung als im Fall eines zeitlich gaußformigen Anregungspulses. Dies wurdeexperimentell beobachtet und wird durch die dargestellten Simulationsergebnisse un-terstutzt. Der Einfluss der Pulsform des Anregungspulses auf die Besetzungsdynamikim Fall von RAP ist deutlich geringer als bei festfrequenter Anregung. Man erhalt auchfur einen rechteckformigen Anregungspuls den fur RAP charakteristischen Verlauf. DieDaten ohne Zeitmittelung weisen jedoch zu Beginn und am Ende des AnregungspulsesOszillationen auf. Des Weiteren erhalt man eine leichte Reduktion der Transfereffizienz,die auch im Experiment beobachtet wird, dort allerdings starker ausgepragt ist.

Systematischer Fehler bei der Bestimmung der Besetzung

Die in Abb. 4.17b dargestellten Daten fur festfrequente Anregung zeigen eine mittlereBesetzung von mehr als 60%, die somit deutlich uber dem inkoharenten Grenzwert liegt.Dies lasst sich dadurch begrunden, dass die spektrale und zeitliche Mittelung bezuglichder Transmission erfolgen. Die Transmission besitzt eine nichtlineare Abhangigkeit vonden Besetzungen der beiden Zustande. Dies fuhrt zur Abweichung der aus der mittlerenTransmission bestimmten Besetzung von der tatsachlichen mittleren Besetzung. Diesersystematische Fehler ist groß bei starker spektraler und zeitlicher Variation der Beset-zung, wie z.B. beim Auftreten von Rabioszillationen (vgl. Abb. 4.17b). Bei CPR undRAP erwartet man einen geringeren Einfluss der Mittelung. Um diesen abzuschatzen,wird die spektrale Mittelung bezuglich der Transmission unter Annahme verschiede-ner spektral homogener Anregungswahrscheinlichkeiten durchgefuhrt (vgl. Abb. 4.18a)und die Besetzung im angeregten Zustand nach (4.12) aus den Werten fur die mitt-lere Transmission bestimmt. Die Differenz der ermittelten Besetzung im angeregtenZustand zur angenommenen Anregungswahrscheinlichkeit ist in Abb. 4.18b fur die inden Simulationen verwendeten Parameter der Absorptionslinie3 dargestellt. Die Ab-weichung liegt im Bereich weniger Prozent und ist im Rahmen der im Experimentgegebenen Ungenauigkeit vernachlassigbar. Die Abhangigkeit des systematischen Feh-lers der bestimmten Besetzung von der tatsachlichen Anregungswahrscheinlichkeit kannjedoch zu einer scheinbaren Verkurzung der Lebensdauer beitragen. Eine Abschatzung

3Die Linienparameter wurden auf Grundlage der Absorptionsspektren unter Berucksichtigung vonFrequenzjitter und Fourierbandbreite des Nachweispulses abgeschatzt.


0,0

0,5

1,0

1,5

2,0

2,5

3,0

Frequenz

Tra

nsm

issi

on

0 20 40 60 80 100-4

-3

-2

-1

0

1

2

3

4

Anregungswahrscheinlichkeit PA(%)

Abw

eic

hung

P2-P

A(%

)

(a) (b)P =100%A

P =75%A

P =50%A

P =25%A

P =0%A

Abbildung 4.18: Abschatzung des systematischen Fehler bei der Bestimmung der Besetzung im an-geregten Zustand unter Annahme einer spektral homogenen Anregungswahrscheinlichkeit. Das Prinzipist in (a) gezeigt. Die Transmissionsspektren (farbige Kurven) fur verschiedene Anregungswahrschein-lichkeiten PA werden uber das Spektrum des zeitlich rechteckformigen Nachweispulses (graue Flache,ohne Skala) gemittelt. Die Nebenmaxima in diesem Spektrum ergeben sich aufgrund des zeitlich recht-eckformigen Pulsverlaufs. Aus der mittleren Transmission wird nach (4.12) die ”scheinbare“ Besetzungim angeregten Zustand P2 bestimmt. In (b) ist die Abweichung P2 − PA fur Parameter der Absorp-tionslinie gezeigt, die den Untersuchungen in Pr:YSO mit dem Dotierungsgrad 0,05 at.% (blau) bzw.0,02 at.% Pr:YSO (rot) entsprechen.

zeigt, dass diese Verkurzung nur ca. 10% betragt und somit nicht die im Experimentbeobachteten Zerfallskonstanten erklart.

Die Annahme einer spektral homogenen Anregungswahrscheinlichkeit stellt im Fallvon RAP eine gute Naherung dar (vgl. Abb. 4.13b). Im Fall festfrequenter Anregungkann die spektrale Variation der Anregungswahrscheinlichkeit sowie Rabioszillationenin resonant angeregten Ensembles zu einer Vergroßerung des systematischen Fehlersfuhren. Die qualitative Aussage der in Abschnitt 4.5 dargestellten experimentellen Da-ten wird dadurch jedoch nicht beeintrachtigt.

4.7 Zusammenfassung

In diesem Kapitel wurden die theoretischen Grundlagen der adiabatischen ProzesseRapid adiabatic passage (RAP) und Coherent population return (CPR) sowie deren ex-perimentelle Implementierung in mit Praseodymionen dotierten Y2SiO5-Kristallen be-schrieben. Fur die Untersuchung der koharenten Anregungsprozesse wird innerhalb derinhomogenen Bandbreite des Ubergangs 3H4→1D2 in den Praseodymionen ein spektralisoliertes Zwei-Niveau-System prapariert. In diesem Zwei-Niveau-System wurde die An-regung mit festfrequenten sowie gechirpten Laserpulsen untersucht. Zum Nachweis derin den angeregten Zustand transferierten Besetzung wurden verschiedene experimen-telle Techniken verwendet: Beobachtung von Fluoreszenz, Absorptionsspektroskopiesowie die Beobachtung verstarkter Spontanemission. Der Nachweis der durch die An-regung induzierten Fluoreszenz lieferte lediglich Hinweise auf die erfolgreiche Imple-mentierung von RAP. Durch Absorptionsspektroskopie mit Hilfe eines verzogertenNachweispulses wurde der RAP-Prozess jedoch anhand der von ihm erzeugten Be-setzungsinversion nachgewiesen. Die experimentellen Daten erlauben den Ruckschlussauf einen annahernd vollstandigen Transfer der Besetzung in den angeregten Zustand.

4.7 Zusammenfassung 65

Die Besetzungsinversion wurde zusatzlich anhand verstarkter Spontanemission (ASE)beobachtet. Des Weiteren wurde die Besetzungsdynamik mit Hilfe zeitaufgeloster Ab-sorptionsmessungen untersucht. Die experimentellen Daten zeigen den charakteristi-schen Verlauf von RAP und CPR. Eine weiterfuhrende Analyse der experimentellenDaten erfolgte mit Hilfe numerischer Simulationen unter Einbeziehung des Frequenzjit-ters der Laserquelle. Die Ergebnisse unterstutzen eine anhand der Absorptionsspektrenabgeschatzte Obergrenze fur den Frequenzjitter auf der Zeitskala der Wechselwirkung.

Kapitel 5

Stimulated Raman adiabatic passagein Pr:YSO

In seltenerd-dotierten Festkorpern weisen die Hyperfeinniveaus im Grundzustand derDotierungsionen lange Relaxations- und Koharenzzeiten auf. Dadurch eignen sie sichzur Implementierung von klassischen Bits zur Datenspeicherung und von Qubits zurQuanteninformationsverarbeitung. Die direkte optische Manipulation dieser in den Hy-perfeinniveaus des Grundzustands implementierten klassischen bzw. Quantenbits kannin einem Ramanprozess erfolgen. Dieser Prozess soll moglichst robust sein, d.h. einegeringe Sensitivitat bezuglich der Variation der experimentellen Parameter aufweisen.Daher ist die Technik der Stimulated Raman adiabatic passage (STIRAP) von besonde-rem Interesse. Hierbei handelt es sich um ein Verfahren zum vollstandigen adiabatischenBesetzungstransfer in einem Drei-Niveau-System. Zusammen mit den Erweiterungenfractional STIRAP (f-STIRAP) [18] und tripod STIRAP [19] ist STIRAP ein funda-mentales Verfahren zur Praparation und Manipulation koharenter Zustande.

STIRAP wurde in Atomen und Molekulen in der Gasphase ausfuhrlich theoretischund experimentell untersucht (Ref. [9] und Referenzen darin). Im Rahmen dieser Arbeitwurde die STIRAP-Technik auf ein Festkorpermedium ubertragen. Die experimentel-le Umsetzung fand in einem Pr:YSO-Kristall statt. Im Folgenden werden zunachstdie Grundlagen des adiabatischen Besetzungstransfers durch STIRAP erlautert unddie oben erwahnten Erweiterungen des Verfahrens kurz dargestellt. Einer Einordnungder durchgefuhrten Untersuchungen in den Kontext der aktuellen Forschung auf demGebiet der koharenten Manipulation von seltenerd-dotierten Kristallen folgt die Be-schreibung der experimentellen Umsetzung und die Diskussion der Ergebnisse.

68 Kapitel 5: Stimulated Raman adiabatic passage in Pr:YSO

5.1 Adiabatische Wechselwirkung im Drei-Niveau-

System

Fur die Beschreibung der adiabatischen Wechselwirkung im Drei-Niveau-System sollhier das in Abb. 5.1 dargestellte Λ-System betrachtet werden. Es besteht

WP

WS

DP

DS

Abbildung 5.1: Drei-Niveau-System inLambda-Konfiguration. Pump- und Stokesla-serfeld treiben die beiden moglichen optischenUbergange.

aus zwei metastabilen Zustanden |1〉 und |3〉mit den Energien E1 bzw. E3 und einemoptisch angeregten Zustand |2〉 der Ener-gie E2. Eine davon abweichende energeti-sche Anordnung der Zustande in Form soge-nannter Leiter- bzw. V-Systeme ist moglich,jedoch fur die im Rahmen dieser Arbeitdurchgefuhrten Experimente nicht relevant.Das System befinde sich zu Beginn im Zu-stand |1〉 (Ausgangszustand). Durch Wech-selwirkung mit zwei gepulsten Laserfeldernsoll das System in den Zustand |3〉 (Ziel-zustand) uberfuhrt werden. Hierbei regt derPumplaserpuls der Tragerfrequenz νP denUbergang zwischen den Zustanden |1〉 und|2〉 mit der zugehorigen Resonanzfrequenzν12 = (E2 − E1)/h an. Der Stokeslaserpuls

mit der Tragerfrequenz νS treibt den Ubergang zwischen den Zustanden |2〉 und |3〉mit der zugehorigen Resonanzfrequenz ν23 = (E2 − E3)/h. Analog zur Formulierung(2.5) fur das Zwei-Niveau-System lasst sich das Drei-Niveau-System mit einem dreidi-mensionalen komplexen Vektorraum identifizieren. Unter Berucksichtigung der Wech-selwirkung mit den beiden Laserfeldern ergibt sich somit fur den Hamiltonoperator HΛ

des Λ-Systems:

HΛ =

E1 −~µ12 · ~E(t) 0

−~µ21 · ~E(t) E2 −~µ23 · ~E(t)

0 −~µ32 · ~E(t) E3

. (5.1)

Hierbei wurde berucksichtigt, dass der Ubergang |1〉 → |3〉 dipolverboten ist. Die Ener-giebeitrage permanenter elektrischer Dipolmomente der drei Zustande konnen analogzur Diskussion in Abschnitt 2.2.1 vernachlassigt werden und sind deshalb in (5.1) nicht

enthalten. Das elektrische Feld ~E(t) ist durch

~E(t) =1

2(~EP

0 (t)eiωP t + ~EP∗0 (t)e−iωP t) +

1

2(~ES

0 (t)eiωSt + ~ES∗0 (t)e−iωSt) (5.2)

gegeben und beinhaltet die Beitrage beider Laserfelder mit den Kreisfrequen-zen ωP,S = 2π × νP,S. Durch geeignete Phasenwahl und Anwendung der Drehwel-lennaherung erhalt man

HRWA =~2

0 ΩP (t) 0Ω∗

P (t) −2∆P Ω∗S(t)

0 ΩS(t) −2(∆P −∆S)

(5.3)

5.1 Adiabatische Wechselwirkung im Drei-Niveau-System 69

mit den Rabifrequenzen ΩP = µ12EP0 /~ und ΩS = µ23ES

0 /~ sowie den Verstimmun-gen ∆P = 2π × (νP − ν12) und ∆S = 2π × (νS − ν23). Hierbei wurde angenommen,dass die Kopplung des Stokeslaserfeldes an den Pumpubergang und umgekehrt ver-nachlassigt werden kann. Dies ist moglich, wenn die entsprechenden Verstimmungen∆

(S)P = 2π × (νS − ν12) und ∆

(P )S = 2π × (νP − ν23) groß sind im Vergleich zu den

Rabifrequenzen Ω(S)P = µ12ES

0 /~ und Ω(P )S = µ23EP

0 /~. Dann konnen auftretende Pha-

senterme, die mit Frequenzen ∆(S)P und ∆

(S)P oszillieren, bei der Drehwellennaherung

vernachlassigt werden. Solche nichtresonanten Kopplungen erzeugen im AllgemeinenStarkverschiebungen der Zustande, die jedoch bei moderaten Rabifrequenzen ver-nachlassigt werden konnen.

Fur vollkommen koharente Laserfelder konnen die Rabifrequenzen in (5.3) durchgeeignete Phasenwahl als reellwertige Großen angenommen werden. Im Folgenden wirdjedoch eine allgemeingultige Darstellung der Form ΩP,S(t) = |ΩP,S(t)| · eiϕP,S gewahlt.So konnen Phasenfluktuationen der beiden Laserfelder in der Diskussion berucksichtigtwerden.

5.1.1 Adiabatische Zustande

Wahlt man die Einphotonenverstimmungen der beiden Laserfelder von der Resonanz-frequenz des jeweiligen Ubergangs identisch, d.h. ∆P = ∆S = ∆, so ist die Zweiphoto-nenresonanz des Ubergangs |1〉 → |3〉 erfullt. In diesem Fall erhalt man durch Diago-nalisieren von (5.3) als instantane Eigenvektoren die adiabatischen Zustande

|b+〉 = ( sin θ · |1〉+ ei(ϕS−ϕP ) cos θ · |3〉) · sin φ + e−iϕP cos φ · |2〉

|b−〉 = ( sin θ · |1〉+ ei(ϕS−ϕP ) cos θ · |3〉) · cos φ− e−iϕP sin φ · |2〉 (5.4)

|d〉 = ( cos θ · |1〉 − ei(ϕS−ϕP ) sin θ · |3〉

mit den beiden im Allgemeinen zeitabhangigen Mischungswinkeln θ und φ. Diese sinddurch

tan θ(t) =|ΩP (t)||ΩS(t)| (5.5)

tan φ(t) =

√1 +

∆2

|ΩP (t)|2 + |ΩS(t)|2 +∆√

|ΩP (t)|2 + |ΩS(t)|2 (5.6)

gegeben. Fur die adiabatischen Energien findet man:

εd = 0; ε± =~2

(−∆±

√∆2 + |ΩP (t)|2 + |ΩS(t)|2

). (5.7)

Der adiabatische Zustand |d〉 hat den Energieeigenwert 0 und besitzt keinen Beitragdes optisch angeregten Zustands |2〉. In realen Systemen ist der angeregte Zwischen-zustand |2〉 im Allgemeinen verlustbehaftet und kann z.B. durch spontane Emission indie beiden Zustande |1〉 und |3〉 bzw. in Zustande außerhalb des Drei-Niveau-Systems


zerfallen. Die dabei entstehende Fluoreszenz kann beobachtet werden. Befindet sich dasSystem im adiabatischen Zustand |d〉, ist der angeregte Zustand zu keinem Zeitpunktbesetzt und die Fluoreszenz bleibt aus. Daher spricht man auch von einem Dunkel-zustand (engl. dark state). Die beiden anderen adiabatischen Zustande |b+〉 und |b−〉besitzen einen Beitrag des fluoreszierenden Zwischenzustands und werden daher Hell-zustande (engl. bright states) genannt.

Die adiabatischen Zustande (5.4) sind zueinander orthogonal. Wenn die Wechsel-wirkung mit den Laserfeldern adiabatisch verlauft (s. Abschnitt 5.1.1), gibt es keinewesentliche Kopplung zwischen den adiabatischen Zustanden und das System verbleibtin seinem ursprunglichen adiabatischen Zustand. Phasenfluktuationen konnen jedochdie Adiabasie des Wechselwirkungsprozesses storen. Findet zwischen zwei infinitesimalgetrennten Zeitpunkten t′ und t′+dt eine Fluktuation der Phasen der Laserfelder statt,so ist z.B. |b+(t′ + dt)〉 aufgrund der Phasenterme nicht mehr orthogonal zu |b−(t′)〉.Dies fuhrt zu einer Kopplung zwischen den adiabatischen Zustanden. Im Ausdruck furden Dunkelzustand |d〉 tritt jedoch nur die relative Phase ϕP − ϕS auf. Somit ist |d〉stabil gegenuber identischen Phasenfluktuationen beider Laserfelder. Der Einfluss vonPhasenfluktuationen auf die Adiabasie wird in [79] ausfuhrlich theoretisch diskutiert.

5.1.2 Adiabatischer Besetzungstransfer durch STIRAP

Die besonderen Eigenschaften des Dunkelzustands werden fur den STIRAP-Prozessausgenutzt. Hierbei wird vollstandiger adiabatischer Besetzungstransfer von Zustand

-3 -2 -1 0 1 2 30,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

Bese

tzung

Zeit (t)

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

Rabifr

equenz

(W0)

(a)

Zustand

(b)Zustand

Zustand

WPWS

Abbildung 5.2: Pulsverlauf und Beset-zungsdynamik beim STIRAP-Prozess. Ω0 istdie maximale Rabifrequenz, τ die Pulsdauer(FWHM der Intensitat).

|1〉 nach Zustand |3〉 durch Verwendung einersogenannten

”anti-intuitiven“ Pulsreihenfolge

erreicht. In diesem Fall lauft der Stokeslaser-puls dem Pumppuls voraus (s. Abb. 5.2a),wobei sich beide Pulse jedoch zeitlich teil-weise uberlappen. Im Sinne inkoharenter An-regung wurde man erwarten, dass die Be-setzung aus dem Ausgangszustand zunachstdurch den Pumplaserpuls in den Zwischenzu-stand angeregt und anschließend mit Hilfe desStokeslaserpulses durch stimuliertes Emis-sionspumpen (SEP) in den Zielzustand trans-feriert wird. Bei Sattigung beider Ubergangeließe sich mit einer solchen

”intuitiven“ Puls-

reihenfolge eine Transfereffizienz von 25 %bzw. 33% im Fall zeitlich koinzidenter Pul-se erreichen. Bei koharenter, adiabatischerWechselwirkung mussen jedoch die Zustande(5.4) sowie die Mischungswinkel (5.5) und(5.6) berucksichtigt werden. Im Fall der anti-intuitiven Pulsreihenfolge ergibt sich, dassvor Beginn der Wechselwirkung, d.h. furt → −∞, der Mischungswinkel θ = 0 betragt.


Dann ist der Dunkelzustand identisch mit dem Ausgangszustand, d.h. |d〉 ≡ |1〉. UnterAnnahme adiabatischer Wechselwirkung verbleibt das System fur alle Zeiten im Dun-kelzustand. Da |d〉 nur durch den Mischungswinkel θ bestimmt ist, muss der zweiteMischungswinkel φ im Falle von STIRAP nicht berucksichtigt werden. Aus (5.5) folgtθ = π

2am Ende der Wechselwirkung, d.h. fur t → ∞. Dann ist |d〉 bis auf eine physi-

kalisch unbedeutende Phase mit dem Zielzustand identisch. Die Projektion |〈d(t)|i〉|2(i = 1,2,3) erlaubt die Berechnung der Besetzungsdynamik in der Basis der diabati-schen Zustande mit Hilfe von (5.5). Diese ist in Abb. 5.2b dargestellt. Man erkenntvollstandigen Besetzungstransfer in den Zielzustand, wobei der in der Regel verlustbe-haftete Zwischenzustand zu keinem Zeitpunkt besetzt ist. Die Effizienz des Transfer-prozesses wird somit nicht durch Zerfalle aus dem Zwischenzustand bzw. Dekoharenzdes optischen Ubergangs beeinflusst. Insbesondere erlaubt STIRAP sogar den effizi-enten Besetzungstransfer uber das Kontinuum [80, 81]. Obwohl sich ein Elektron imIonisationskontinuum innerhalb weniger Femtosekunden vom Ionenrumpf entfernt, istdurch STIRAP ein Besetzungstransfer zwischen gebundenen Zustanden bei Anregungmit vergleichsweise langen Laserpulsen, z.B. im ns-Bereich, moglich.

Adiabasiekriterium

Voraussetzung fur den effizienten Besetzungstransfer durch STIRAP ist die Adiabasiedes Wechselwirkungsprozesses. Fur die Herleitung der Adiabasiebedingung werden imFolgenden die Phasen der Laserfelder als konstant angenommen. Der Einfluss von Pha-senfluktuationen auf die Adiabasie wurde schon in Abschnitt 5.1.1 diskutiert. Trans-formiert man den Hamiltonoperator (5.3) in die Basis der adiabatischen Zustande, soergeben sich aufgrund der Zeitabhangigkeit dieser Basisvektoren von Null verschiedeneNebendiagonalelemente. Fur den Hamiltonoperator in der adiabatischen Basis erhaltman:

Hadiab. =

0 −i~θ sin φ −i~θ cos φ

i~θ sin φ ε+ +i~φi~θ cos φ −i~φ ε−

(5.8)

Die Nebendiagonalelemente beschreiben Kopplungen zwischen den betreffenden adia-batischen Zustanden. Wie in Kapitel 4.1.1 fur RAP diskutiert, konnen diese jedochvernachlassigt werden, wenn ihr Betrag erheblich kleiner als die Differenz der Ener-gien der beiden zugehorigen adiabatischen Zustande ist. Fur STIRAP lasst sich dieAdiabasiebedingung somit wie folgt formulieren:

|~θ| ¿ min(|ε+ − εd|,|ε− − εd|). (5.9)

Hierbei wurden die Faktoren sin φ und cos φ durch 1 abgeschatzt, was die Forderung(5.9) lediglich verstarkt. Durch Einsetzen von (5.5) und (5.7) ergibt sich:

∣∣∣∣∣ddt|ΩP ||ΩS| − |ΩP | d

dt|ΩS|

|ΩP |2 + |ΩS|2

∣∣∣∣∣ ¿1

2

∣∣∣|∆| −√

∆2 + |ΩP (t)|2 + |ΩS(t)|2∣∣∣ (5.10)

Das fur die Adiabasie kritische Zeitintervall entspricht dem zeitlichen Uberlappbereichder beiden Laserpulse. Dann ist aufgrund des unterschiedlichen Vorzeichens der zeit-


lichen Ableitungen und der absoluten Große der Rabifrequenzen der Zahler des Aus-drucks auf der linken Seite von (5.10) groß. Fur Laserpulse mit gaußformigem zeitli-chen Intensitatsverlauf lassen sich die zeitlichen Ableitungen im Uberlappbereich durchddt|ΩP | ≈ |Ω0

P |/τ bzw. ddt|ΩS| ≈ −|Ω0

S|/τ abschatzen, wobei τ die Pulsdauer der La-serpulse und |Ω0

P | sowie |Ω0S| die Maximalwerte der Rabifrequenzen angeben. Die linke

Seite in (5.10) entspricht somit im Wesentlichen τ−1 multipliziert mit einem Faktor derGroßenordnung 1 und es folgt:

∣∣∣|∆| −√

∆2 + |ΩP (t)|2 + |ΩS(t)|2∣∣∣ · τ À 1. (5.11)

Ist diese Bedingung im zeitlichen Uberlappbereich der beiden Laserpulse erfullt, soverlauft der Wechselwirkungsprozess adiabatisch. Die linke Seite in (5.11) ist eine mo-noton fallende Funktion von ∆, deren Halbwertsbreite durch die Rabifrequenzen be-stimmt wird. Mit zunehmender Verstimmung ist die adiabatische Naherung nur beiErhohung der Rabifrequenzen gerechtfertigt.

Fur den Fall ∆ = 0 folgt die gebrauchliche Formulierung der Adiabasiebedingung:

√|ΩP (t)|2 + |ΩS(t)|2 · τ À 1. (5.12)

Um (5.12) zu erfullen, mussen beide Ubergange in”Sattigung“ getrieben werden, d.h.

ΩP,S · τ À 1, und die Pulse mussen einen hinreichend großen zeitlichen Uberlapp auf-weisen. Da keine strengen Bedingungen an die Werte der Wechselwirkungsparametergestellt werden, ist der STIRAP-Prozess robust gegenuber der Variation dieser Para-meter.

5.1.3 Adiabatischer Besetzungstransfer bei intuitiver Pulsrei-henfolge (b-STIRAP)

Im Fall von STIRAP erfolgt der adiabatische Besetzungstransfer durch Manipulationdes Dunkelzustands |d〉. Die Maximierung der Projektion von |d〉 auf den Anfangszu-stand des Systems erfolgt durch Wahl der anti-intuitiven Pulsreihenfolge. Effizienteradiabatischer Besetzungstransfer ist jedoch auch bei intuitiver Pulsreihenfolge (s. Abb.5.3a) moglich, falls die Einphotonenverstimmung ∆ ungleich Null ist. Dieser Prozesswird in [82, 83] theoretisch diskutiert und wurde im Rahmen dieser Arbeit mit demBegriff

”b-STIRAP“ benannt, da der Besetzungstransfer durch einen der beiden adia-

batischen Hellzustande |b±〉 bewirkt wird. Diese hangen nach (5.4) von beiden Mi-schungswinkeln θ und φ ab. Im Folgenden sei zunachst der Fall ∆ < 0 betrachtet.Damit folgt aus Gleichung (5.6), dass φ sowohl vor als auch nach der Wechselwir-kung identisch Null ist. Unter Beibehaltung des Mischungswinkels θ ergibt sich somitfolgender Grenzwert fur die Darstellung des Zustandes |b−〉:

limt→±∞

|b−〉 = sin θ · |1〉+ ei(ϕS−ϕP ) cos θ · |3〉 (5.13)


-3 -2 -1 0 1 2 30,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

Bese

tzung

Zeit (t)

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

Rabifr

equenz

(W0)

(a)

Zustand

(b)

Zustand

Zustand

WP WS

Abbildung 5.3: Pulsverlauf und Besetzungs-dynamik beim b-STIRAP-Prozess. Ω0 istdie maximale Rabifrequenz, τ die Pulsdau-er (FWHM der Intensitat). Als Verstimmungwurde ∆ = Ω0/2 gewahlt.

Die Analogie zum Dunkelzustand |d〉 ist indieser Darstellung gut zu erkennen. Im We-sentlichen ist die Position der Sinus- und Kosi-nusfunktionen vertauscht. Durch die Wahl ei-ner intuitiven Pulsreihenfolge entwickelt sichnun der Hellzustand |b−〉 von |b−〉 ≡ |1〉 nach|b−〉 ≡ ei(ϕS−ϕP )|3〉. Im Fall ∆ > 0 ergibt sichwegen limt→±∞ φ = π/2 eine zu (5.13) analogeDarstellung fur |b+〉. Der b-STIRAP-Prozessverlauft somit in diesem Fall uber diesen Hell-zustand.

Die Besetzungsdynamik in der Basis derdiabatischen Zustande fur den Fall von b-STIRAP ist in Abb. 5.3b dargestellt. Auchhier ergibt sich vollstandiger Besetzungstrans-fer in den Zielzustand |3〉, jedoch ist der Zwi-schenzustand |2〉 wahrend der Wechselwir-kung besetzt. Die Entwicklung der Besetzungdes Zwischenzustands erinnert an CPR. ImFall von b-STIRAP kehrt die Besetzung je-doch nicht in den Ausgangszustand zuruck,sondern wird in den Zielzustand

”umgeleitet“.

Zerfalle aus dem optisch angeregten Zustandsowie Dekoharenz des optischen Ubergangs beeinflussen die Effizienz des b-STIRAP-Prozesses. Wenn die Wechselwirkungsdauer signifikant kurzer ist als die Zeitkonstan-ten fur Zerfall und Dekoharenz, kann dennoch effizienter Besetzungstransfer beobach-tet werden. Der Einfluss der Lebensdauer des Zwischenzustands auf den b-STIRAP-Prozess wird in 5.1.5 numerisch untersucht.

Adiabasiekriterium

Unter Annahme konstanter Phasen der Laserfelder ergeben sich aus (5.8) folgendeAdiabasiebedingungen fur b-STIRAP:

|~θ| ¿ min(|ε+ − εd|,|ε− − εd|) (5.14)

|~φ| ¿ |ε+ − ε−|. (5.15)

Hierbei ist (5.14) zur Adiabasiebedingung im Fall von STIRAP identisch. Die Wahlder minimalen Energiedifferenz zwischen Hellzustanden und Dunkelzustand spiegeltwieder, dass je nach Vorzeichen der Verstimmung ein anderer Hellzustand relevant ist.Fur die zusatzliche Bedingung ergibt sich durch Einsetzen von (5.6) und (5.7) in (5.15)nach geeigneter Umformung:

1

2· |∆|(∆2 + |ΩP |2 + |ΩS|2) 3

2

·∣∣∣∣∣|ΩP | d

dt|ΩP |+ |ΩS| d

dt|ΩS|√

|ΩP |2 + |ΩS|2

∣∣∣∣∣ ¿ 1. (5.16)


Der von der Verstimmung abhangige Faktor auf der linken Seite ist eine Funktion, diefur ∆ = 0 den Wert Null annimmt. Mit zunehmender Verstimmung durchlauft sie einMaximum und nahert sich letztlich asymptotisch dem Wert Null. Die Adiabasiebedin-gung (5.15) ist also fur kleine und große Verstimmungen leicht erfullbar. Mit ∆ = 0ergibt sich fur t → −∞, dass φ = π/4. Dann besitzen beide Hellzustande eine Pro-jektion auf den Ausgangszustand. Aufgrund der unterschiedlichen Phasenentwicklungder beiden besetzten adiabatischen Zustande kommt es in der diabatischen Basis zuRabioszillationen (vgl. Abschnitt 4.1.1). In diesem Fall ist die Wechselwirkung zwaradiabatisch, jedoch nicht insensitiv gegenuber Variationen der Wechselwirkungspara-meter. Fur einen robusten b-STIRAP-Prozess darf die Verstimmung somit nicht zuklein gewahlt werden. Andererseits ist die erste Adiabasiebedingung (5.14) mit zuneh-mender Verstimmung weniger gut erfullt. Die Wahl der Verstimmung erfordert somiteinen Kompromiss bezuglich der beiden Bedingungen (5.14) und (5.15).

Anhand des von ∆ unabhangigen Faktors in (5.16) erkennt man, dass die Zeit-intervalle vor dem Maximum des Pump- bzw. nach dem Maximum des Stokespul-ses besonders kritisch sind, da dann der Zahler des Faktors groß wird. Im zeitlichenUberlappbereich kommt es hingegen zur Kompensation der beiden Summanden auf-grund des unterschiedlichen Vorzeichens der zeitlichen Ableitungen. Vernachlassigt manzu Beginn der Wechselwirkung den Beitrag des Stokeslaserfeldes bzw. am Ende derWechselwirkung den Beitrag des Pumplaserfeldes, so ergibt sich aus (5.16) folgenderAusdruck:

1

2

∆ ddt

Ω

(∆2 + Ω2)32

¿ 1

mit Ω = |ΩP | bzw. Ω = |ΩS|. Dies entspricht der Adiabasiebedingung im Zwei-Niveau-System bei konstanter Verstimmung (vgl. Gl. (4.6)). Zu Beginn und Ende der Wech-selwirkung erfolgt der Besetzungstransfer zwischen Anfangs- bzw. Zielzustand unddem Zwischenzustand (Mischungswinkel φ), d.h. in effektiven Zwei-Niveau-Systemen.Die Adiabasie wird dann analog zu CPR durch eine hinreichend große Verstimmunggewahrleistet.

Bei der Herleitung der Adiabasiebedingungen (5.14) und (5.15) wurden Phasenfluk-tuationen der Laserfelder vernachlassigt. Die Diskussion in Abschnitt 5.1.1 hat gezeigt,dass diese jedoch die Adiabasie storen. Wahrend der im STIRAP-Prozess genutzteDunkelzustand |d〉 gegenuber identischen Phasenfluktuationen beider Laserfelder sta-bil ist, ist dies fur die im b-STIRAP-Prozess relevanten Hellzustande |b±〉 nicht derFall. Diese enthalten einen Phasenfaktor, der nur von der Phase des Pumplaserfeldesabhangt. b-STIRAP ist somit nicht robust gegenuber Phasenfluktuationen.

5.1.4 Abhangigkeit von den Wechselwirkungsparametern

Im Rahmen der jeweiligen Adiabasiebedingungen wurde die prinzipielle Abhangigkeitdes STIRAP- und b-STIRAP-Prozesses von den Rabifrequenzen und der Einphotonen-verstimmung diskutiert und die Insensitivitat gegenuber Variationen dieser Parametermotiviert. In diesem Abschnitt soll dies anhand von numerischen Simulationen ver-anschaulicht werden. Diese wurden im Rahmen des Dichtematrixformalismus durch-gefuhrt, jedoch wurden Zerfalle und Dekoharenz zunachst nicht berucksichtigt. Die


-100

-200

200

150

100

-150

-50

50

0

0 1 2 3-1-2-3

Pulsverzögerung t ( )D t

Ein

ph

oto

ne

nve

rstim

mu

ng

()

Dt

-1

100%

80%

60%

40%

20%

0%

Tra

nsfe

reffiz

ien

z

Abbildung 5.4: Abhangigkeit der Transfereffizienz von Pulsverzogerung und Einphotonenverstim-mung. Die Zweiphotonenresonanz ist unabhangig von der Einphotonenverstimmung erfullt. Als ma-ximale Rabifrequenz wurde Ω0 = 80τ−1 gewahlt.

Angabe der Wechselwirkungsparameter erfolgt in Einheiten τ−1, wobei τ die Pulsdau-er (FWHM d. Intensitat) von Pump- und Stokeslaserpuls ist. Beide Pulse besitzen einengaußformigen Intensitatsverlauf und bewirken eine Kopplung des jeweiligen Ubergangsmit der maximalen Rabifrequenz Ω0.

Abb. 5.4 zeigt die Transfereffizienz in Abhangigkeit von Einphotonenverstimmungund der Verzogerung des Stokeslaserpulses relativ zum Pumplaserpuls. Die Zweipho-tonenresonanz ist unabhangig von der Einphotonenverstimmung stets erfullt. Fur zeit-lich koinzidente Pulse zeigt sich eine starke oszillierende Abhangigkeit der Trans-fereffizienz von der Verstimmung. Sowohl bei positiven als auch bei negativen Puls-verzogerungen in der Großenordnung einer Pulsdauer beobachtet man ausgedehntePlateaus vollstandigen Besetzungstransfers. Diese lassen sich durch b-STIRAP bzw.STIRAP erklaren. Im Fall von b-STIRAP ist das Plateau im Bereich ∆ ≈ 0 durch Os-zillationen der Transfereffizienz entlang der Achse der Pulsverzogerung durchschnitten.In der Nahe der Einphotonenresonanz bricht b-STIRAP also wie erwartet zusammen.

Die Abhangigkeit der Transfereffizienz von der Rabifrequenz ist in Abb. 5.5 dar-gestellt. Die beiden Teilabbildungen zeigen die numerischen Ergebnisse fur eine anti-intuitive Pulsreihenfolge (∆t = −τ , (a)) sowie fur eine intuitive Pulsreihenfolge (∆t =+τ , (b)) jeweils fur einphotonenresonante sowie verstimmte Anregung. Abb. 5.5a ver-deutlicht die Insensitivitat von STIRAP bezuglich Variationen der Laserintensitat bzw.Rabifrequenz. Fur eine von Null verschiedene Einphotonenverstimmung sind die An-forderungen an die Rabifrequenzen fur effizienten Besetzungstransfer erhoht. Bei einerintuitiven Pulsreihenfolge (Abb. 5.5b) beobachtet man fur ∆ = 0 eine starke oszillie-rende Abhangigkeit der Transfereffizienz von der Rabifrequenz. Fur ∆ = 10τ−1 ergibtsich ein zum Fall anti-intuitiver Pulsreihenfolge identischer Kurvenverlauf.


0 10 20 30 400

20

40

60

80

100

Rabifrequenz (t-1)

Tra

nsf

ere

ffiz

ienz

(%)

0 10 20 30 400

20

40

60

80

100

Rabifrequenz (t-1)

Tra

nsf

ere

ffiz

ienz

(%)

(a) (b)

Abbildung 5.5: Transfereffizienz in Abhangigkeit von der Rabifrequenz (numerische Simulation) furanti-intuitive (a) sowie intuitive Pulsreihenfolge (b) mit der relativen Pulsverzogerung ∆t = ±τ . Inbeiden Bildern ist jeweils der Fall ∆ = 0 (blau) sowie ∆ = 10τ−1 (rot) dargestellt. Wahrend in (a) inbeiden Fallen ein STIRAP-Prozess ablauft, wird in (b) nur fur ∆ 6= 0 b-STIRAP beobachtet.

5.1.5 Einfluss der Lebensdauer des Zwischenzustandes

Wahrend der Zwischenzustand |2〉 im Fall von STIRAP zu keiner Zeit besetzt wird,kommt es im Fall von b-STIRAP zur transienten Besetzung in |2〉. Daher wird dieTransfereffizienz im Fall einer intuitiven Pulsreihenfolge durch Verluste aus dem Zwi-schenzustand beeinflusst. Um diesen Einfluss naher zu untersuchen, wird die in Ab-schnitt 5.1.4 verwendete Simulation im Dichtematrixformalismus um Zerfalle aus demangeregten Zustand erweitert. In Abb. 5.6 ist die numerisch ermittelte Transfereffi-zienz des STIRAP- bzw. b-STIRAP-Prozesses in Abhangigkeit von der Lebensdauerdes Zwischenzustandes dargestellt. Erwartungsgemaß ist die Transfereffizienz im Fall

0 2 4 6 8 100

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

Tra

nsf

ere

ffiz

ienz

(%)

Lebensdauer von Zustand (t)

b-STIRAP

STIRAP

Abbildung 5.6: Transfereffizienz in Abhangigkeit der Lebensdauer des Zwischenzustandes furSTIRAP (rot) und b-STIRAP (blau). Ω0 = 80/τ ist die maximale Rabifrequenz, τ die Pulsdau-er (FWHM der Intensitat). Die Lebensdauer ist in Einheiten von τ angegeben. Die Einphotonen-verstimmung ist ∆ = Ω0/2 (durchgezogene Linien) bzw. ∆ = Ω0 (unterbrochene Linie).

5.2 STIRAP in Festkorperumgebung 77

von STIRAP weitgehend unabhangig von der Lebensdauer. Erst bei Abnahme der Le-bensdauer bis auf die Großenordnung der inversen Rabifrequenz Ω−1

0 fuhren diabatischeKopplungen zur Reduktion der Transfereffizienz. Im Fall von b-STIRAP wird effizienterBesetzungstransfer nur beobachtet, wenn die Lebensdauer ein Vielfaches der Pulsdau-er betragt. Insgesamt ist die Transfereffizienz etwas geringer als im Fall fur STIRAP.Der Vergleich der Simulationsergebnisse fur zwei verschiedene Werte der Einphotonen-verstimmung zeigt weiterhin, dass die Transfereffizienz von b-STIRAP bei großererVerstimmung hoher ist. Dies liegt darin begrundet, dass die transiente Besetzung desZwischenzustandes mit zunehmender Verstimmung abnimmt.

5.2 STIRAP in Festkorperumgebung, mogliche An-

wendungen und Erweiterungen

STIRAP wurde ursprunglich fur die effiziente und selektive Anregung von Molekulenin hohe Vibrationszustande entwickelt [84], fand dann aber Anwendung in vielen Ge-bieten der Atom- und Molekulphysik [85–89]. Ein aktuelles Beispiel ist der Trans-fer von schwachgebundenen ultrakalten Molekulen (Feshbach-Molekule) in tiefgelegenestabilere Vibrationszustande [90]. Im Folgenden soll nicht die gesamte Breite der An-wendungsmoglichkeiten, sondern nur die Anwendbarkeit von STIRAP im Bereich derQuanteninformationsverarbeitung und optischen Datenverarbeitung naher betrachtetwerden. Aus der Diskussion der theoretischen Grundlagen von STIRAP geht hervor,dass es sich um ein Verfahren zum vollstandigen Besetzungstransfer zwischen zwei(reinen) Quantenzustanden handelt und somit in erster Linie die Manipulation klassi-scher Bits erlaubt. Der Einsatz von STIRAP fur eine klassische optische Implementie-rung digitaler Logik in einzelnen Quantensystemen wird von Remacle und Levine [91]vorgeschlagen. Daruber hinaus ist STIRAP jedoch auch in der Quanteninformations-verarbeitung von Interesse, da die nachfolgend diskutierten Erweiterungen die robus-te Praparation und Manipulation von quantenmechanischen Uberlagerungszustanden,d.h. Qubits, erlauben. Experimentelle Untersuchungen zu STIRAP beschranken sichim Wesentlichen auf Atome und Molekule in der Gasphase. Der Einsatz von STIRAP inder Quanteninformationsverarbeitung in Festkorpersystemen, u.a. Halbleiterquanten-punkten [92,93] und supraleitenden Nanostromkreisen [94], ist jedoch Gegenstand theo-retischer Untersuchungen. Die Zielsetzung der vorliegenden Arbeit ist die experimentelleDemonstration von STIRAP in Festkorperumgebung. Die fur die Quanteninformations-verarbeitung relevanten Erweiterungen von STIRAP ubersteigen den experimentellenRahmen. Die Grundlagen dieser Techniken sollen im Folgenden jedoch vorgestellt wer-den, um die Bedeutung von STIRAP zu verdeutlichen.

5.2.1 Fractional STIRAP

Fractional STIRAP (f-STIRAP) ist ein Verfahren zur robusten Praparation eines quan-tenmechanischen Uberlagerungszustands ausgehend von einem reinen Zustand (Aus-gangszustand |1〉) [18].


Hierfur wird eine Pulssequenz gewahlt, bei der sich Pump- und Stokeslaserpulsbezuglich ihrer jeweiligen Pulsdauer unterscheiden. Bezuglich der ansteigenden Flan-ken der beiden Laserpulse lauft der langere Stokeslaserpuls dem Pumplaserpuls zeitlichvoraus. Somit wird das System wie im Fall von STIRAP im adiabatischen Dunkelzu-stand |d〉 prapariert. Beide Pulse werden dann jedoch zeitgleich abgeschaltet, wobei dieabfallenden Flanken der beiden Pulsen bis auf einen konstanten Faktor identisch sind.

-3 -2 -1 0 1 2 30,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

Bese

tzung

Zeit (bel. Einh.)

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

Rabifr

equenz

(W0)

(a)

Zustand

(b)

Zustand

Zustand

WPWS

Abbildung 5.7: Pulsverlauf und Besetzungs-dynamik beim f-STIRAP-Prozess. Ω0 ist diemaximale Rabifrequenz des Stokeslaserpulses.Die maximale Rabifrequenz des Pumplaser-pulses betragt 0,7 · Ω0.

Eine solche Pulssequenz sowie die sich dar-aus ergebende Besetzungsdynamik ist in Abb.5.7 dargestellt. Anhand der adiabatischenZustande (5.4) und dem Ausdruck (5.5) furden Mischungswinkel θ lasst sich nachvollzie-hen, dass der Mischungswinkel θ anders alsbeim STIRAP-Prozess nicht seine maxima-le Anderung auf den Wert π/2 erfahrt. Dadie abfallenden Flanken der beiden Laserpul-se identisch verlaufen, andert sich der Mi-schungswinkel nach Erreichen des Maximumsdes Pumplaserpulses nicht mehr. Das Sys-tem endet somit in einer Uberlagerung derZustande |1〉 und |3〉, wobei die Besetzungder beiden Zustande durch das Verhaltnisder Rabifrequenzen in der abfallenden Flan-ke bestimmt ist. Die Phase der Uberlagerungist durch die relative Phase der beiden La-serfelder φrel = φS − φP gegeben. DiePraparation eines bestimmten koharentenUberlagerungszustands ist somit robust, fallsdiese Phase sowie das Verhaltnis der Inten-sitaten der beiden Laserfelder hinreichendgut kontrolliert werden konnen. Dies ist z.B.moglich, wenn beide Laserfelder wie in demin Kapitel 3 beschriebenen Aufbau von einem einzigen Lasersystem abgeleitet werdenund sich daher Phasen- und Intensitatsfluktuationen kompensieren. Somit eignet sichf-STIRAP fur die Praparation von Qubit-Zustanden.

5.2.2 Tripod-STIRAP

Im Gegensatz zu STIRAP und f-STIRAP erlaubt tripod-STIRAP die Manipulation vonkoharenten Uberlagerungszustanden unabhangig vom Ausgangszustand [19, 95]. Manspricht in diesem Fall auch von der Rotation eines Qubits. Fur die Beschreibung vontripod-STIRAP muss ein Vier-Niveau-System betrachtet werden, wobei das Λ-Systemaus Abb. 5.1 um einen metastabilen Zustand |4〉 erweitert und dieser durch ein wei-teres Laserfeld (Kontrollfeld) an den optisch angeregten Zustand gekoppelt wird. ImFall von tripod-STIRAP existieren zwei entartete Dunkelzustande |d1〉 und |d2〉. Durchgeeignete Wahl der Pulsdauern und der Pulsfolge lasst sich gewahrleisten, dass diese

5.2 STIRAP in Festkorperumgebung 79

vor und nach der Wechselwirkung mit den Zustanden |1〉 bzw. |3〉 zusammenfallen.Ein Qubit-Zustand wird somit durch eine Linearkombination der Dunkelzustande be-schrieben, d.h. |ψ〉 = c1(t) · |d1〉 + c2(t) · |d2〉. Es lasst sich zeigen [96], dass durch dieWechselwirkung mit den drei Laserfeldern eine Rotation dieser Uberlagerung auftritt.Diese wird durch

(c1(+∞)c2(+∞)

)=

(cos Θ sin Θ− sin Θ cos Θ

)(c1(−∞)c2(−∞)

)

beschrieben, wobei der”Drehwinkel“ Θ durch den Raumwinkel gegeben ist, den der

Vektor (θ,φ) der adiabatischen Mischungswinkel wahrend des Prozesses uberstreicht.Da es sich dabei um eine sogenannte geometrische Phase (Berry-Phase) handelt [97],ist der Drehwinkel gegenuber kleinen Variationen der experimentellen Parameter insen-sitiv. Tripod-STIRAP ermoglicht somit eine robuste und definierte Manipulation einesQubits ohne Kenntnis von dessen Ausgangszustand. Fur eine eingehendere Diskus-sion sei auf Veroffentlichungen theoretischer und experimenteller Arbeiten zu tripod-STIRAP verwiesen [19, 95–100]. In [101] wird diskutiert wie tripod-STIRAP zur Im-plementierung eines universellen Satzes von Quantengattern genutzt werden kann.

5.2.3 STIRAP in seltenerd-dotierten Festkorpern

Fur die experimentelle Demonstration von STIRAP in Festkorperumgebung wurdeim Rahmen dieser Arbeit das in den vorangegangenen Kapiteln behandelte MediumPr:YSO gewahlt. Die koharente Manipulation dieses speziellen sowie anderer seltenerd-dotierte Kristalle ist Gegenstand aktueller Forschungsvorhaben [23, 24, 38, 39]. Auchwenn hierbei verschiedene Verfahren untersucht werden, sollen im Folgenden nur Ar-beiten mit relevantem Bezug zu STIRAP vorgestellt werden.

Roos und Mølmer schlagen die Praparation eines Dunkelzustands fur die Realisie-rung von robusten Ein-Qubit-Gattern (Qubit-Rotation) auf Basis von π-Pulsen vor [75].Die experimentelle Umsetzung wird von Stefan Kroll und Mitarbeitern an der Univer-sitat Lund (Schweden) untersucht [102]. Obwohl das Verfahren auf der Praparationeines Dunkelzustands beruht, handelt es sich hierbei nicht um einen STIRAP-Prozess.

Goto und Ichimura [39] haben den Besetzungstransfer durch STIRAP in Pr:YSOuntersucht und erste Hinweise auf eine erfolgreiche Implementierung dieses Verfahrensveroffentlicht. Dennoch unterscheidet sich das beschriebene Experiment sowohl konzep-tionell als auch vom Umfang der Untersuchungen von der vorliegenden Arbeit (sieheauch [40]). In [39] wird die Modifikation des zeitlichen Verlaufs eines verzogerten Nach-weislaserpulses durch Absorption in dem durch den Wechselwirkungsprozess manipu-lierten Medium gemessen. Mit Hilfe von numerischen Pulspropagationsrechnungen undAnpassung der Parameter wird die Anderung des Absorptionsspektrums ermittelt undRuckschlusse auf die Effizienz des Besetzungstransfers gezogen. Die Nachweismethodeist somit indirekter Natur. In einer nachfolgenden Publikation [96] wird von Untersu-chungen koharenten Besetzungstransfers mit Hilfe eines Kopplungsschemas analog zutripod-STIRAP berichtet. Der Nachweis erfolgt wie in [39]. Es werden systematischeAnderungen der relativen Besetzung der beiden relevanten Grundzustande beobachtet,die im Wesentlichen den auf tripod-STIRAP basierenden Erwartungen entsprechen.


Dennoch berichten die Autoren von signifikanten Abweichungen zwischen theoreti-schen Vorhersagen und den beobachteten absoluten Werten. Die Interpretation derexperimentellen Daten wird dadurch erschwert, dass Besetzungstransfer und Nachweisgleichzeitig in drei Ensembles stattfinden, in denen unterschiedliche Kopplungsstarkenvorliegen. Ein direkter Nachweis, dass es sich bei dem erzeugten Zustand um einekoharente Superposition handelt, wird nicht geliefert.

Im Rahmen dieser Arbeit wurde der adiabatische Besetzungstransfer durch STIRAPin Pr:YSO implementiert und untersucht. Der direkte Nachweis des Besetzungstrans-fers erfolgt mit Hilfe von Absorptionsspektroskopie. Fur eine anti-intuitive Reihenfolgevon Pump- und Stokeslaserpuls wird nahezu vollstandiger Besetzungstransfer durchSTIRAP beobachtet. Effizienter Besetzungstransfer bei intuitiver Pulsreihenfolge wirdauf b-STIRAP zuruckgefuhrt. Zeitaufgeloste Absorptionsmessungen erlauben die Be-obachtung der Besetzungsdynamik beider Prozesse. Daruber hinaus wird der Einflussdes Frequenzjitters des verwendeten Lasersystems auf STIRAP und b-STIRAP unter-sucht. Diese Ergebnisse werden zusammen mit Beobachtungen zur Abhangigkeit derTransfereffizienz von den Rabifrequenzen und zur Absorption bzw. Verstarkung vonPump- und Stokeslaserpuls in den folgenden Abschnitten dargestellt.

5.3 Realisierung von STIRAP in Pr:YSO

Analog zur experimentellen Umsetzung von RAP (vgl. Abschnitt 4.4) gliedert sich auchdie Pulssequenz fur die Implementierung von STIRAP in Pr:YSO in drei Teile: diePraparation des Mediums, die Manipulation der Besetzungsverteilung in den Grund-zustandsniveaus durch Pump- und Stokeslaserpuls und den Absorptionsnachweis zurBestimmung der Effizienz des Besetzungstransfers. Die Pulssequenz ist in Abb. 5.8dargestellt.

In den im Rahmen dieser Arbeit durchgefuhrten Experimenten zu STIRAP be-schrankt sich die Praparation des Mediums auf die Erzeugung einer spectral pit. Dieserfolgt nach dem in Abschnitt 4.3 beschriebenen Verfahren. Dadurch wird das Mediumim Frequenzbereich 0 MHz< ∆ν <18 MHz relativ zur Frequenz ν0 transparent. Hierbeientspricht ν0 dem Zentrum der inhomogenen Spektrallinie des Ubergangs 3H4→1D2. ImAnschluss an die Praparation folgt die Wechselwirkung mit dem Pump- und dem Sto-keslaserpuls, deren Frequenzen zu νP−ν0 = −5 MHz bzw. νS−ν0 = +5,2 MHz gewahltwerden. Die Frequenz des Pumppulses liegt somit außerhalb des Frequenzbereiches derPit, so dass dieser vom Medium absorbiert wird. Da die Frequenz des Stokeslaserpulsesinnerhalb der Pit liegt, erfahrt dieser keine Absorption. Die Differenz der Frequenzenvon Pump- und Stokeslaser νS − νP = 10,2 MHz entspricht der Hyperfeinaufspaltungzwischen den Grundzustandsniveaus mit mI = ±1

2(≡ |1〉) und mI = ±3

2(≡ |3〉). Somit

ergibt sich das in Abb. 5.8 gezeigte Kopplungsschema in Form eines Λ-Systems, beidem anfangs nur der Zustand |1〉 besetzt ist. Dies ist eine notwendige Bedingung furSTIRAP. Die Besetzung der Grundzustandsniveaus wird durch den STIRAP-Prozessmanipuliert, so dass sich eine spektral isolierte Absorptionslinie bei der Frequenz desStokesubergangs ergibt. Diese Absorption ist ein Maß fur die transferierte Besetzung.Obwohl die Pumplaserfrequenz sowie die Stokes- bzw. Nachweislaserfrequenz die Reso-

5.3 Realisierung von STIRAP in Pr:YSO 81

nanzbedingung fur Ubergange in jeweils neun Ensembles erfullt, ist fur die Kombinationaus Transfer- und Nachweisprozess nur ein Ensemble relevant. Diese Selektivitat lasstsich durch experimentelle Beobachtungen belegen und wird in Abschnitt 5.4.2 naherdiskutiert. Das in Abb. 5.8 gezeigte Kopplungsschema ist auf das relevante Ensemblebezogen.

Im Experiment werden der Praparations- und der Pumppuls im Strahlengang”An-

regung 2“ und der Stokespuls im Strahlengang”Anregung 1“ erzeugt. Die Strahl-

durchmesser im Bereich des Kristalls (Dotierungsgrad 0,02 at.%) betragen fur bei-de Strahlen ca. 295 µm. Der gegenlaufige Nachweislaserstrahl besitzt einen kleinerenDurchmesser von ca. 175 µm. Fur Praparations- und Pumppuls steht eine Laserleistungvon ca. 100 mW zur Verfugung, wahrend die Leistung im Strahlengang des Stokesla-sers ca. 65 mW betragt. Der Nachweislaserstrahl wird auf ca. 12 µW abgeschwacht.Diese Leistungen entsprechen maximalen Rabifrequenzen von ΩP = 2π × 705 kHz,ΩS = 2π× 715 kHz und ΩN = 2π× 14 kHz fur Pump-, Stokes- und Nachweislaserpuls.Pump- und Stokeslaserpuls besitzen einen annahernd gaußformigen zeitlichen Verlaufmit Pulsdauern (FWHM der Intensitat) von τP = 19,8 µs und τS = 24,6 µs. DiePulsdauern sind somit kurzer als die Dekoharenzzeiten des optischen und Kernspin-ubergangs (T opt.

2 = 111 µs, T Spin2 = 500 µs). Andererseits sind die Wechselwirkungs-

zeiten mit den Laserpulsen hinreichend lang, um die optischen Ubergange stark inSattigung zu treiben und folglich die Adiabasiebedingung (5.12) erfullen zu konnen.Die Pulsflachen lassen sich durch ΩP τP ≈ 88 und ΩSτS ≈ 110 abschatzen. Der Pump-puls ist gegenuber der abfallenden Flanke des Praparationspulses um 500 µs verzogert,so dass die Relaxation von Besetzung im angeregten Zustand in guter Naherung abge-schlossen ist. Die Verzogerung des Stokespulses ist variabel. Der Nachweispuls besitzteinen rechteckformigen zeitlichen Intensitatsverlauf der Pulsdauer 20 µs und ist relativ

0 25 50 75 85,1

Zeit (ms)

84,5

Nachweis

Präparation

84 ms

20 µs

~20 µs

500 µs

12 ms

PumpStokes

600 µs Präparation

3H4

1D2

Pump NachweisStokes

D

Fre

q.(

MH

z)

0

18

-5

5,2

Inte

nsität (b

el. E

inh.)

~25 µs

17,3 MHz

4,8 MHz

4,6 MHz

10,2 MHz

Abbildung 5.8: Pulssequenz und Kopplungsschema zur experimentellen Umsetzung von STIRAPin Pr:YSO. Durch die Praparationssequenz wird die Besetzung inkoharent in den Ausgangszustand|1〉 ≡3H4(mI = ± 1

2 ) transferiert. Im anschließenden STIRAP-Prozess wird diese Besetzung koharentin den Zielzustand |3〉 ≡3H4(mI = ± 3

2 ) uberfuhrt. Als Zwischenzustand |2〉 wird das HyperfeinniveaumI = ± 3

2 des angeregten Zustand 1D2 gewahlt, d.h. |2〉 ≡1D2(mI = ± 32 ). Ein verzogerter Nachweispuls

misst die Absorption auf dem Stokesubergang und somit die transferierte Besetzung.


zum Maximum des Pumppulses um 600 µs verzogert. Durch diese Verzogerung wirdgewahrleistet, dass sich unabhangig vom implementierten Wechselwirkungsprozess zumNachweiszeitpunkt keine Besetzung im angeregten Zustand befindet. Somit kann ausdem Absorptionskoeffizienten direkt die Besetzung im Zielzustand ermittelt werden(vgl. Abschnitt 5.4.3). Zur Untersuchung der Besetzungsdynamik wurden jedoch auchkurzere Verzogerungen des Nachweispulses verwendet (vgl. Abschnitt 5.4.7).

5.4 Experimentelle Ergebnisse und Diskussion

5.4.1 Nachweis optischen Pumpens und STIRAP mittels Ab-sorptionsspektroskopie

In den hier vorgestellten Experimenten stellt die Veranderung des Absorptionsspek-trums aufgrund des induzierten Besetzungstransfers die Grundlage des Nachweises vonSTIRAP dar. Daher werden in einem ersten Experiment drei Transmissionsspektrenaufgenommen: (1) fur den Fall, dass sowohl der Pump- als auch der Stokeslaserpulsausgeschaltet sind, erhalt man ein Spektrum der durch die Praparation erzeugten Pit;(2) wird der Pumplaserpuls eingeschaltet, so wird das Absorptionsspektrum durch op-tisches Pumpen manipuliert; (3) werden Pump- und Stokeslaserpuls in anti-intuitiverPulsreihenfolge zugeschaltet, erhalt man das durch STIRAP beeinflusste Spektrum.Die Verzogerung des Stokeslaserpulses gegenuber dem Pumplaserpuls entspricht demexperimentell bestimmten optimalen Wert von ∆t = −15 µs (s. Abschnitt 5.4.6). Dieaus den Transmissionsspektren bestimmten Absorptionsspektren sind in Abb. 5.9 ge-zeigt. Fur eine deutlichere Darstellung wird die Anderung der Absorption relativ zumFall reiner Praparation berechnet. Hierbei werden die Spektren gleichzeitig bezuglichder variierenden Beugungseffizienz des AOM uber den großen Durchstimmbereich desNachweislasers korrigiert. Fur die Intensitat des Transmissionssignals gilt

I(∆νN) = I0η(∆νN) exp(−α(∆νN) · l),wobei η(∆νN) die Beugungseffizienz in Abhangigkeit von der Nachweisfrequenz ist.Durch den optischen Pump- bzw. STIRAP-Prozess wird lediglich das durch α(∆νN)gegebene Absorptionsspektrum modifiziert. Fur die Anderung des Absorptionskoeffizi-enten durch den Manipulationsprozess folgt:

∆α(∆νN) = α′(∆νN)− α(∆νN) = −1

lln

(I ′

I

). (5.17)

-15 -10 -5 0 5 10 15 20 250,0

2,5

5,0

7,5

10,0

12,5

15,0

Nachweislaserverstimmung (MHz)

Abso

rptio

nsk

oeffiz

ienta

(cm

-1)

Abbildung 5.9: Absorptionsspektren nachPraparation (schwarz), optischem Pumpen(grun) sowie STIRAP (rot). Die Frequenzdes Nachweislasers ist relativ zur Frequenzdes Stokeslasers angegeben. Die Frequenzenvon Pump- und Stokeslaser sind farblichhervorgehoben.

5.4 Experimentelle Ergebnisse und Diskussion 83

-10 -5 0 5 10 15 20-6

-4

-2

0

2

4

6

8


Abso

rptio

nsä

nderu

ng

Da

(cm

-1)

P S N

P S NP S N

Abbildung 5.10: Anderung des Absorptionsspektrums durch optisches Pumpen (grune Dreiecke)bzw. STIRAP (rote Kreise). Die Frequenz des Nachweislasers ist relativ zur Frequenz des Stokesla-sers angegeben. Die Frequenzen von Pump- und Stokeslaser sind farblich hervorgehoben. Neben derAbsorptionslinie bei der Frequenz des Stokeslaserpulses ergeben sich weitere Linien im Spektrum. Dieangegebenen Kopplungsschemata erklaren deren Ursprung. Nur das Kopplungsschema im roten Kreisbetrifft das fur STIRAP relevante Ensemble.

Hierbei sind I und α die spektralen Großen im Fall reiner Praparation sowie I ′ undα′ die durch den Wechselwirkungsprozess veranderten Großen. Die frequenzabhangigeBeugungseffizienz entfallt im Ausdruck (5.17). Die so korrigierten Ergebnisse sind inAbb. 5.10 gezeigt.

Erwartungsgemaß beobachtet man sowohl fur optisches Pumpen durch den Pump-puls als auch fur STIRAP eine Absorptionslinie bei der Frequenz des Stokeslaserssowie eine Reduktion der Absorption (∆α < 0) bei der Frequenz des Pumplasers. DieAnderung der Absorption im Fall von STIRAP ist jedoch um ein Vielfaches hoher.Dies zeigt die hohe Effizienz des adiabatischen Prozesses. Die volle Halbwertsbreiteder Absorptionslinie im Fall von STIRAP ist mit ca. 3 MHz deutlich großer als dieLinienbreite im Fall des optischen Pumpens. Dort betragt sie ca. 1,4 MHz und ist imWesentlichen durch den Frequenzjitter des Lasers bedingt. Aufgrund des verzogertenNachweises ist hierbei der Frequenzjitter auf der Zeitskala von 600 µs relevant, dergroßer ist als der Frequenzjitter auf der Zeitskala der einzelnen Pulse.

Im Fall von STIRAP ist zusatzlich zur großen Linienbreite das Maximum der Ab-sorptionslinie abgeflacht und der Wert des Absorptionskoeffizienten variiert innerhalbeines Frequenzbereichs von ca. 1,5 MHz nur im Rahmen des messtechnisch bedingtenRauschens. Beide Effekte spiegeln die Insensitivitat von STIRAP gegenuber der Ein-photonenverstimmung ∆ wieder. Aufgrund der gewahlten Praparation konnen Pump-und Stokeslaser mit einer spektral breiten Ensembleverteilung im Zustand |1〉 wechsel-wirken und diese in den Zielzustand |3〉 transferieren.

Die Asymmetrie der beobachteten Absorptionslinie liegt in Starkverschiebungen desAusgangs- und Zielzustands begrundet. Diese ergeben sich aufgrund von Kopplungen


der Pump- und Stokeslaserstrahlung an andere Ubergange im Sechs-Niveau-System.Dies wird durch numerische Simulationen bestatigt (s. Abschnitt 5.4.5).

Neben den Absorptionsanderungen bei den Frequenzen von Pump- und Stokes-ubergang zeigt Abb. 5.10 drei weitere Absorptionslinien: Bei einer Nachweislaserverstim-mung ∆νN = −4,6 MHz ergibt sich die Absorptionserhohung ebenfalls durch den Be-setzungstransfer im fur den STIRAP-Prozess relevanten Ensemble (

”STIRAP-Ensem-

ble“). Die Nachweislaserfrequenz entspricht hier einem Ubergang aus dem Zielzustand|3〉 in das Hyperfeinniveau mI = ±1

2des angeregten Zustands.

Die zwei weiteren Absorptionslinien gehen auf optische Pumpprozesse in anderenEnsembles zuruck. Die Kopplungsschemata, die der Erzeugung dieser zusatzlichen Ab-sorptionslinien zugrunde liegen, sind in Abb. 5.10 angegeben. Da die Pumplaserfre-quenz außerhalb des Frequenzbereichs der Pit liegt, ist der Pumppuls nicht selektivund wechselwirkt mit mehreren Ensembles. Diese zusatzlichen Ensembles sind jedochfur den STIRAP-Prozess und dessen Nachweis mittels Absorptionsmessung auf demStokesubergang nicht relevant. Im Falle der Absorptionslinie bei ∆νN = +7,1 MHzist dies offensichtlich, da in diesem Ensemble nur der Pumplaser resonant mit einemder Ubergange ist. Bei der Erzeugung der Absorptionslinie bei ∆νN = +17,3 MHzkonkurriert der optische Pumpprozess jedoch mit dem Raman-Prozess. Anhand derexperimentellen Daten ist jedoch kein signifikanter Einfluss des Stokeslasers zu beob-achten.

5.4.2 Selektivitat des Transfer- und Nachweisprozesses

Die Diskussion der durch Pump- und Stokeslaser hervorgerufenen Absorptionslinien hatgezeigt, dass es weitere Ensembles gibt, in denen eine zweiphotonenresonante Kopplungder Zustande |1〉 und |3〉 bei gleichzeitiger Einphotonenresonanz mit Ubergangen inden angeregten Zustand moglich ist. Insgesamt handelt es sich um drei Typen vonIonen, in denen jeweils ein anderes der drei Hyperfeinniveaus des angeregten Zustandsals Zwischenzustand dient (Typ I,II & III in Abb. 5.11). In den hier vorgestellten

Pumpf=0,07

Stokesf=0,01

Nachweisf=0,01

Pumpf=0,38

Stokesf=0,60

Nachweisf=0,60

Pumpf=0,55

Stokesf=0,40

Nachweisf=0,40

Typ I Typ II(”STIRAP-Ensemble”)

Typ III

Abbildung 5.11: Zur Selektivitat des Transfer- und Nachweisprozesses. Es sind die Kopplungssche-mata in drei Typen von Ionen dargestellt, fur welche Pump- und Stokeslaserfeld sowohl ein- als auchzweiphotonenresonant sind. Fur die jeweiligen Kopplungen sind die relativen Oszillatorstarken derUbergange angegeben. Grundzustandsniveaus, die vom Praparationspuls adressiert und somit vor derWechselwirkung mit Pump- und Stokeslaserfeld entleert werden, sind grau dargestellt.


Experimenten zu STIRAP dient die Absorption des Nachweislasers bei der Frequenz desStokesubergangs zur Kalibrierung des Transfereffizienz. Da somit die Frequenzen vonStokes- und Nachweislaser entartet sind, wird die Selektivitat des verwendeten Schemasdurch diese Wahl nicht erhoht. Prinzipiell sind Beitrage aller drei Kopplungsfalle zurbeobachteten Absorption moglich. Im Folgenden wird argumentiert, warum nur das

”STIRAP-Ensemble“ (Typ II) fur den STIRAP-Prozess und dessen Nachweis relevant

ist.

Im Fall von Typ I erkennt man das Kopplungsschema wieder, das zur Erklarungder Absorptionslinie bei ∆νN = +17,3 MHz dient (s. Abb. 5.10). Der Vergleich dieserLinie fur die Falle des optischen Pumpens durch den Pumplaserpuls und der Wech-selwirkung mit Pump- und Stokeslaserpuls zeigt die geringe Effizienz des Ramanpro-zesses in diesem Kopplungsfall. Dies lasst sich durch das geringe Ubergangsmomentdes Stokesubergangs in diesem Ensemble erklaren. Der Beitrag von Ionen des Typ Izur Absorption des Nachweislasers bei der Frequenz des Stokesubergangs kann jedochselbst dann vernachlassigt werden, wenn Pump- und Stokeslaserpuls effizienten Beset-zungstransfer in den Zielzustand bewirken wurden. Die relative Oszillatorstarke desNachweisubergangs in Ionen vom Typ I ist mit f

(I)N = 0,01 deutlich kleiner als in Ionen

des”STIRAP-Ensemble“ (f

(II)N = 0,60). Unter der Annahme einer Transfereffizienz

von 100% in beiden Ensembles liegt der relative Beitrag der Ionen von Typ I zur Ab-sorption des Nachweislasers somit unter 2% und kann im Rahmen der experimentellenGenauigkeit vernachlassigt werden. Tatsachlich ist die Transfereffizienz in den Ionenvom Typ I nach den oben beschriebenen Beobachtungen jedoch deutlich geringer.

Bei einer Nachweisverstimmung von ∆νN = −4,8 MHz lasst sich jedoch ein Bei-trag der Ionen von Typ I erkennen, da der Nachweislaser bei dieser Frequenz mit demstarkeren Ubergang 3H4(mI = ±3

2)→1D2(mI = ±3

2) resonant ist. In Abb. 5.10 ent-

spricht im Fall des optischen Pumpens das Verhaltnis der Absorption bei ∆νN = 0 MHzund ∆νN = −4,6 MHz recht gut dem Verhaltnis r der relativen Oszillatorstarken derbeiden Ubergange 3H4(mI = ±3

2)→1D2(mI = ±3

2) und 3H4(mI = ±3

2)→1D2(mI = ±1

2),

d.h. r = 0,4/0,6 ≈ 0,67. Beide Linien werden somit im Wesentlichen von Ionen des TypsII im Zielzustand |3〉 hervorgerufen. Im Fall von STIRAP wachst die Absorption bei∆νN = −4,6 MHz starker an als bei ∆νN = 0 MHz, so dass das Hohenverhaltnis derAbsorptionslinien nicht erhalten bleibt. Dies kann durch einen Beitrag durch Ionen desTyps I im Zielzustand erklart werden. Deren Absorptionslinie ist um ∆νN = −4,8 MHzzentriert und aufgrund der Linienbreite spektral nicht von der Absorptionslinie der Io-nen vom Typ II bei ∆νN = −4,6 MHz getrennt. Aus der Anderung des Verhaltnissesder Absorptionslinien lasst sich abschatzen, dass die Transfereffizienz in den Ionen desTyp I ca. 15% der Transfereffizienz im

”STIRAP-Ensemble“ betragt. Der relative Bei-

trag der Ionen vom Typ I zur Absorption bei der Frequenz des Stokesubergangs istsomit ca. 0,25%.

Fur Ionen des Typs III besitzen Pump-, Stokes- und Nachweisubergang hohe Uber-gangsmomente. Dennoch ergibt sich kein Beitrag zur Absorption der Nachweislaser-strahlung, da in diesen Ionen durch die Praparation nur der Zustand 3H4(mI = ±5

2)

besetzt ist. Somit findet keine Wechselwirkung mit den Laserpulsen statt. Dies folgtaus der Uberlegung, welche Ubergange durch den Praparationspuls in diesen Ionenangeregt werden, lasst sich aber auch durch die experimentellen Daten belegen. Beset-zung im Zustand |3〉 der Ionen des Typs III ließe sich namlich durch Absorption aufdem Ubergang |3〉 →1D2(mI = ±3

2) bei einer Nachweisverstimmung ∆νN = +4,6 MHz


effizient nachweisen. Die relative Oszillatorstarke des Ubergangs betragt f = 0,6. InAbb. 5.10 tritt jedoch bei der entsprechenden Nachweisverstimmung keine Absorptions-linie auf. Aufgrund der Starke der Ubergangsmomente von Pump- und Stokesubergangware ein STIRAP-Prozess zu erwarten. Da der Zielzustand |3〉 jedoch offensichtlichnicht besetzt wird, lasst sich auch ausschließen, dass der Zustand |1〉 anfangs besetztist.

5.4.3 Kalibrierung der Transfereffizienz

Die Diskussion zur Selektivitat des verwendeten Schemas zur Umsetzung von STIRAPin Pr:YSO hat gezeigt, dass fur den Transfer- und Nachweisprozess lediglich Ionendes Typs II relevant sind. Es genugt daher, bei der Kalibrierung der Transfereffizienzdieses

”STIRAP-Ensemble“ zu betrachten. Die Anderung des Absorptionskoeffizienten

bei der Nachweisfrequenz (∆νN = 0 MHz) lasst sich daher durch

∆α(S) = α0 · f (S)N ·∆P

(S)3 (5.18)

berechnen, wobei α0 der Absorptionskoeffizient im thermischen Gleichgewichtszustand,f

(S)N = 0,6 die relative Oszillatorstarke des Nachweisubergangs im

”STIRAP-Ensemble“

und ∆P(S)3 die Anderung der relativen Besetzung im Zielzustand ist. Aufgrund der

Praparation kann man annehmen, dass der Zielzustand ursprunglich unbesetzt ist, d.h.∆P

(S)3 = P

(S)3 . Ausgehend von Gleichung (5.18) lasst sich die Transfereffizienz durch

η =∆P

(S)3

P(S),01

≈ ∆P(S)3 =

1

f(S)N

· ∆α(S)

α0

(5.19)

abschatzen. Hierbei wird angenommen, dass sich vor der Wechselwirkung die gesamteBesetzung im

”STIRAP-Ensemble“ im Ausgangszustand |1〉 befindet, d.h. P

(S),01 = 1.

Ist die Praparation nicht perfekt, so konnen sowohl der Zielzustand |3〉 als auch dasim STIRAP-Prozess unbeteiligte Grundzustandsniveau mit mI = ±5

2besetzt sein. In

beiden Fallen wurde die Transfereffizienz mit (5.19) zu klein bestimmt. Die Auswertungder experimentellen Daten mit (5.19) stellt also eine gute Abschatzung einer unterenGrenze der Transfereffizienz dar.

Da bei der Bestimmung der Transfereffizienz die Anderung des Absorptionskoef-fizienten genutzt wird, erhoht eine anfangliche Besetzung des Zielzustandes nicht dieermittelte Effizienz. Da die Praparation des Mediums ein inkoharenter Prozess ist, istauch eine eventuelle Verteilung der Besetzung uber die beiden Zustande |1〉 und |3〉inkoharent, d.h. es handelt sich bei dem Ensemble um eine gemischte Gesamtheit ausIonen in Zustand |1〉 und Ionen im Zustand |3〉. Fur die Ionen in Zustand |1〉 sind dienotwendigen Bedingungen fur STIRAP erfullt, so dass effizienter Besetzungstransferin den Zielzustand |3〉 auftritt. Fur die Ionen, die sich anfanglich in Zustand |3〉 befin-den, ergibt sich durch den dem Pumplaserpuls zeitlich vorauslaufenden Stokeslaserpulseine intuitive Pulsreihenfolge. Diese Ionen werden in einem Ramanprozess zumindestteilweise in den Zustand |1〉 transferiert. Im Falle einer Einphotonenverstimmung kanndies in Form eines b-STIRAP-Prozesses effizient erfolgen, da die Pulsdauern mit ca.


20 µs deutlich kleiner sind als die Lebensdauer des Zwischenzustandes von 164 µs. So-mit liefern Ionen, die anfangs im Zielzustand prapariert sind, einen negativen Beitragzur Anderung des Absorptionskoeffizienten bei der Nachweisfrequenz, so dass die er-mittelte Transfereffizienz reduziert wird. Aufgrund der experimentellen Beobachtungen(vgl. Abb. 5.9) kann man jedoch eine nennenswerte anfangliche Besetzung des Zielzu-standes mit hoher Wahrscheinlichkeit ausschließen. Die hier gefuhrte Diskussion solllediglich zeigen, dass ein eventueller Fehler bei den Annahmen sich nicht positiv aufdie ermittelten Transfereffizienzen auswirken kann.

Fur die Auswertung der experimentellen Daten nach (5.19) wird neben der Ande-rung der Absorption bei der Nachweisfrequenz und der Oszillatorstarke des Nachweis-ubergangs ebenfalls der Absorptionskoeffizient im thermischen Gleichgewichtszustandbenotigt. Dieser wird aus Transmissionsmessungen im unpraparierten Medium be-stimmt. Als Referenzwert fur die Transmission T=1 dient das Transmissionssignal,wenn ein zusatzlicher Anregungslaser die Absorption bei der Nachweisfrequenz durchoptisches Pumpen eliminiert. Bei der Aufnahme der hier vorgestellten experimentellenDaten wurde der Absorptionskoeffizient im thermischen Gleichgewichtszustand in einersolchen Messung zu α0 = (12,3± 1,3) cm−1 bestimmt.

5.4.4 Spektroskopie der Zweiphotonenresonanz

Bei der theoretischen Diskussion von STIRAP in Abschnitt 5.1 wurde angenommen,dass die Frequenzen von Pump- und Stokeslaser die Zweiphotonenresonanz bezuglichder Zustande |1〉 und |3〉 erfullen. Hierbei handelt es sich um eine Bedingung, diefur STIRAP wesentlich kritischer ist als die Einphotonenresonanz. Da in den hier be-schriebenen Experimenten Pump- und Stokeslaserpuls ausgehend von einer gemein-samen Laserquelle erzeugt werden, ist die Einhaltung der Zweiphotonenresonanz inder experimentellen Umsetzung vergleichsweise einfach. In die Zweiphotonenverstim-mung geht lediglich der relative Frequenzjitter der beiden AOM-Treiber ein, der in derGroßenordnung weniger 10 kHz liegt. Der um ein Vielfaches großere Frequenzjitter desFarbstofflasers bestimmt nur die Einphotonenverstimmung und wird im Falle der Zwei-photonenverstimmung kompensiert, da beide Laserpulse vom gleichen Jitter betroffensind.

Im nachfolgend beschriebenen Experiment wird die Abhangigkeit der Transferef-fizienz von der Verstimmung von der Zweiphotonenresonanz untersucht. Hierzu wirddie Frequenz des Stokeslasers bei fester Frequenz des Pumplasers durchgestimmt. DieFrequenz des Nachweislaserpulses wird auf das Zentrum der Absorptionslinie im Fallvon STIRAP eingestellt (s. Abb. 5.10). Aufgrund der Asymmetrie der Absorptionslinieerfolgt der Nachweis somit in einem Ensemble, fur das Pump- und Stokeslaserstrah-lung eine Einphotonenverstimmung von ca. +400 kHz aufweisen. In Abb. 5.12 sind dieErgebnisse fur koinzidente Laserpulse (blaue Dreiecke) sowie fur verzogerte Pulse inanti-intuitiver Pulsreihenfolge, d.h. STIRAP (rote Kreise), dargestellt. Fur große Ver-stimmungen der Frequenz des Stokeslasers ergibt sich der Besetzungstransfer in denZielzustand aufgrund des optischen Pumpens durch den Pumplaserpuls. Die Trans-fereffizienz ist mit (13±3)% gering. In der Nahe der Zweiphotonenresonanz steigt dieEffizienz jedoch deutlich an, da dann der Besetzungstransfer in einem Ramanprozess


-0,8 -0,6 -0,4 -0,2 0,0 0,2 0,4 0,6 0,80

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100Tra

nsf

ere

ffiz

ienz

(%)

Zweiphotonenverstimmung (MHz)

koinzidentSTIRAP

Abbildung 5.12: Transfereffizienz in Abhangigkeit der Zweiphotonenverstimmung fur den Fall ko-inzidenter Laserpulse (blau) sowie STIRAP (rot). Im Fall von STIRAP betragt die Verzogerung desStokeslaserpulses ∆t = −15 µs relativ zum Pumplaserpuls. Die Fitfunktionen dienen zur Verdeutli-chung des Verlaufs der Datenpunkte. Der Nullpunkt der Frequenzskala wird auf das Maximum der imFall von STIRAP beobachteten Resonanzlinie festgelegt.

erfolgt. Im Fall koinzidenter Pulse wird eine maximale Transfereffizienz von (58±6)%erreicht. Sind Pump- und Stokeslaserpuls in anti-intuitiver Pulsreihenfolge gegenein-ander verzogert, steigt die experimentell bestimmte Transfereffizienz in der Nahe derZweiphotonenresonanz auf (100±11)% an. Man beobachtet vollstandigen Besetzungs-transfer durch STIRAP.

Der durch die Datenpunkte gegebene Verlauf im Fall koinzidenter Pulse zeigt ei-ne Asymmetrie bezuglich der Zweiphotonenresonanz und kann durch ein Fano-Profil(blaue Linie) beschrieben werden. Dies lasst sich im Rahmen von Coherent PopulationTrapping (CPT) bei endlicher Einphotonenverstimmung erklaren [103]. Bei CPT han-delt es sich um einen mit STIRAP eng verwandten Effekt, bei dem der Stokeslaserpulsden Pumplaserpuls jedoch zeitlich einhullt. Da die im Experiment gegebene Pulsdauerdes Stokespulses etwas großer ist als die des Pumplaserpulses, ist diese Bedingung furden Fall, dass die Maxima der beiden Pulse zeitlich koinzident sind, erfullt. Verlauftdie Wechselwirkung adiabatisch, befindet sich das System bei CPT wie bei STIRAPzu allen Zeiten im Dunkelzustand |d〉 und der angeregte Zustand |2〉 bleibt unbesetzt.Im Fall von CPT endet der Pumplaserpuls jedoch vor dem Stokeslaserpuls, so dassnach der Wechselwirkung erneut |d〉 ≡ |1〉 gilt. Somit tritt im Fall von CPT effektivkein Besetzungstransfer auf. Alternativ kann CPT auch als destruktive Interferenz ver-schiedener Anregungspfade in den Zustand |2〉 verstanden werden. Ist der Pumplaservon der Einphotonenresonanz verstimmt, ergibt sich in Abhangigkeit von der Stokes-laserverstimmung sowohl destruktive als auch konstruktive Interferenz. Je nach Vor-


zeichen der Verstimmung von der Zweiphotonenresonanz ergibt sich eine Uberhohungbzw. Unterdruckung der Anregung durch den Pumplaser. Der Verlauf der Anregungs-wahrscheinlichkeit in Abhangigkeit von der Zweiphotonenverstimmung wird durch einFano-Profil beschrieben.

Der Verlauf der experimentell ermittelten Transfereffizienz im Fall von STIRAPlasst sich annahernd durch eine Lorentzfunktion mit einer vollen Halbwertsbreite vonca. 240 kHz beschreiben. Im Vergleich mit den Daten bei Verstimmung der Nachweis-frequenz (Abb. 5.10) verdeutlicht dies, dass fur STIRAP die Verstimmung von derZweiphotonenresonanz wesentlich kritischer ist als die Einphotonenverstimmung.

5.4.5 Numerische Simulation der Ein- und Zweiphotonenspek-tren

Die experimentelle Beobachtung effizienten Besetzungstransfers zwischen den Grund-zustandsniveaus |1〉 und |3〉 entspricht den Erwartungen fur einen STIRAP-Prozess. Diespektrale Variation der Transfereffizienz mit der Ein- und Zweiphotonenverstimmungzeigt einen charakteristischen Verlauf, der nach der einfachen theoretischen Behandlungin Abschnitt 5.1 jedoch nicht unbedingt zu erwarten ist. Die Ein- und Zweiphotonen-spektren sollen zunachst mit Hilfe numerischer Simulationen untersucht und geklartwerden, bevor weitere experimentelle Ergebnisse zu STIRAP in Pr:YSO vorgestelltwerden.

Die Simulation erfolgt im Dichtematrixformalismus unter Berucksichtigung der Zer-falle aus dem angeregten Zustand (T1 = 164 µs) sowie der Dekoharenz des optischenund Kernspinubergangs (T opt.

2 = 111 µs, T Spin2 = 500 µs). Die Besetzungsumverteilung

zwischen den Hyperfeinniveaus wird aufgrund der langen Relaxationszeit T Spin1 ≈ 100 s

vernachlassigt. Es wird angenommen, dass sich die Besetzung zu Beginn der Wechsel-wirkung ausschließlich in Zustand |1〉 befindet. Die im Rahmen dieser Arbeit durch-gefuhrten numerischen Untersuchungen haben gezeigt, dass durch eine Einschrankungder Kopplungen des Pumplaserfeldes auf den Ubergang |1〉 ↔ |2〉 bzw. des Stokeslaser-felds auf den Ubergang |3〉 ↔ |2〉 das System nicht ausreichend beschrieben werdenkann. Es mussen auch die nicht-resonanten Kopplungen an die ubrigen Ubergange imSechs-Niveau-System der Pr3+-Ionen berucksichtigt werden. Diese zusatzlichen Kopp-lungen erzeugen Starkverschiebungen der am STIRAP-Prozess beteiligten Niveaus, waszu einer zeitlichen Anderung von Ein- und Zweiphotonenverstimmung wahrend desWechselwirkungsprozesses fuhrt.

Die mathematische Beschreibung des Systems unter Berucksichtigung aller mog-lichen Kopplungen ist in Anhang B gegeben. Die numerische Simulation wird mit Hilfedes dort hergeleiteten Hamiltonoperators sowie experimentell bestimmten zeitlichen In-tensitatsverlaufen der beiden Laserpulse durchgefuhrt. Analog zur Simulation im Fallvon RAP (s. Abschnitt 4.6) beinhaltet die Berechnung einen Frequenzjitter mit einerBandbreite (FWHM) ∆νjitter = 250 kHz. Die aus dem Frequenzjitter folgende Phasen-variation wird auf Pump- und Stokesrabifrequenz gleichermaßen angesetzt. Dadurchwird berucksichtigt, dass beide Felder durch den Frequenzjitter der gemeinsamen Quel-le die gleiche Frequenzverschiebung erfahren. Die Besetzung im Zielzustand |3〉 wirdfur verschiedene Werte von Ein- und Zweiphotonenverstimmung numerisch bestimmt.Hierbei werden die Zerfalle aus dem angeregten Zustand in den Zielzustand nach Ende


der Wechselwirkung berucksichtigt, da der Absorptionsnachweis im Experiment miteiner Verzogerung von 600 µs erfolgt. Dies ist ein Vielfaches der Lebensdauer des an-geregten Zustands. Auf dieser Zeitskala ist auch die Bandbreite des Frequenzjittershoher, so dass der Jitter der Nachweislaserfrequenz gegenuber der mittleren Frequenzvon Pump- und Stokeslaserstrahlung getrennt berucksichtigt werden muss. Hierzu wer-den die numerischen Ergebnisse in Transmissionswerte umgerechnet, mit einer Gauß-verteilung der vollen Halbwertsbreite ∆νjitter bezuglich der Einphotonenverstimmunggefaltet und schließlich die mittlere Transfereffizienz berechnet. Durch Anpassung desSimulationsergebnisses fur den Fall des optischen Pumpens an die experimentellen Da-ten (vgl. Abb. 5.13) wird der Frequenzjitter auf der Zeitskala der Pulsverzogerung desNachweislaserpulses zu ∆νjitter = 750 kHz bestimmt.

Abb. 5.13 zeigt die experimentell bestimmten Absorptionsspektren fur den Falldes optischen Pumpens sowie STIRAP im Vergleich mit Ergebnissen der numeri-schen Simulation. Da Pump- und Stokeslaserpulse mit einer spektral breiten Ensemble-verteilung im Ausgangszustand |1〉 wechselwirken, entspricht ein Spektrum bezuglich

-3 -2 -1 0 1 2 3 4 5

0

20

40

60

80

100

3 2 1 0 -1 -2 -3 -4 -5

Einphotonenverstimmung (MHz)

Tra

nsf

ere

ffiz

ienz

(%)


Abbildung 5.13: Vergleich der Absorptionsspektren im Fall von optischem Pumpen (grune Dreiecke)und STIRAP (rote Kreise) mit Ergebnissen der numerischen Simulation (Linien). Im Fall von STIRAPwerden die experimentellen Daten mit Simulationsergebnissen fur drei verschiedene Zweiphotonenver-stimmungen ∆ν2P = ∆νS −∆νP verglichen: ∆ν2P = 0 kHz (unterbrochene Linie), ∆ν2P = −30 kHz(durchgezogene Linie) und ∆ν2P = −60 kHz (gepunktete Linie). Der grau hinterlegte Bereich ent-spricht Einphotonenverstimmungen von Ensembles, fur die der Ausgangszustand im Experiment auf-grund der Praparation nicht besetzt ist. Die Einphotonenverstimmung von Pump- und Stokeslaser-strahlung in den jeweiligen Ensembles besitzt das entgegengesetzte Vorzeichen zur Verstimmung derNachweislaserstrahlung.


der Nachweisfrequenz einem Spektrum bezuglich der Einphotonenverstimmung. DieVerstimmung der Frequenz der Nachweislaserstrahlung entspricht jedoch der nega-tiven Einphotonenverstimmung des Pump- und Stokeslaserfeldes von der jeweiligenUbergangsfrequenz. Im Fall von STIRAP reproduziert die numerische Simulation denstarken Abfall der Transfereffizienz im Richtung positiver Nachweisverstimmung. ImBereich negativer Nachweisverstimmung zeigt sich eine starke Abhangigkeit von ei-ner statischen Zweiphotonenverstimmung. Hierzu sind drei Ergebnisse fur die Falle∆ν2P = 0 kHz, −30 kHz und −60 kHz gezeigt. Die beste Ubereinstimmung zeigt sichfur ∆ν2P = −30 kHz. Im Experiment betragt die Einstellgenauigkeit der Frequenz derStokeslaserstrahlung ca. 40 kHz und liegt somit in der Großenordnung der in der Simu-lation angenommenen Abweichung von der Zweiphotonenresonanz. Bei einer Nachweis-verstimmung von ∆νN = +4.6 MHz zeigt die Simulation ein weiteres Maximum derTransfereffizienz. Dies entspricht einem STIRAP-Prozess, in dem das HyperfeinniveaumI = ±1

2des angeregten Zustands als resonanter Zwischenzustand dient. Die Wech-

selwirkung findet dann mit Ionen vom Typ III statt (vgl. Abb. 5.11). In Abschnitt5.4.2 wurde gezeigt, dass fur Ionen dieses Typs der Ausgangszustand aufgrund derPraparation unbesetzt ist. Daher wird im Experiment kein zweites Transfermaximumbeobachtet.

Der Einbruch der Transfereffizienz zwischen den beiden Maxima lasst sich auchals Interferenz der zwei moglichen Raman-Anregungspfade uber die Zwischenzustande1D2(mI = ±1

2) bzw. 1D2(mI = ±3

2) verstehen. Im Bereich des Einbruchs sind bei-

de Anregungspfade ahnlich stark, so dass die destruktive Interferenz zur Ausloschungder Transfereffizienz fuhrt. Die Erweiterung von STIRAP auf Systeme mit mehrerenZwischenzustanden wurde von Vitanov und Stenholm theoretisch untersucht und istin [104] ausfuhrlich beschrieben. Die dort abgeleiteten Eigenschaften von STIRAP in ei-nem solchen mehrfachen Λ-System werden im vorliegenden Fall anhand der experimen-tellen Beobachtungen sowie der durchgefuhrten numerischen Simulationen bestatigt.

Abb. 5.14 zeigt die aus den Simulationsergebnissen ermittelte Abhangigkeit derTransfereffizienz von der Zweiphotonenverstimmung fur den Fall koinzidenter sowieanti-intuitiv verzogerter Laserpulse im Vergleich mit den experimentellen Daten. Hier-bei wird die mittlere Einphotonenverstimmung in der Simulation so gewahlt, dass deraus der Simulation erhaltene Verlauf bezuglich der Zweiphotonenverstimmung die ex-perimentellen Daten moglichst gut beschreibt. Aus dieser Anpassung erhalt man denoptimalen Wert von ∆νSim

1P = 730 kHz. Dieser ist großer als der experimentelle Wertvon ∆νexp

1P ≈ 400 kHz, der sich aufgrund der Einstellung der Frequenz des Nach-weislasers auf das Zentrum der Absorptionslinie im Fall von STIRAP ergibt. Einebessere Ubereinstimmung zwischen experimentellen und numerischen Parametern istjedoch nicht zwingend zu erwarten, da bei der Parameteroptimierung insbesondereauch die Datenpunkte bei großen Zweiphotonenverstimmungen berucksichtigt werden.In diesen Fallen beruht der Besetzungstransfer im Wesentlichen auf optischem Pum-pen und die Transfereffizienz hangt kritisch von den Parametern des Wechselwirkungs-prozesses ab. Dadurch wirken sich die Defizite des numerischen Modells besondersstark aus. Diese sind z.B. das einfache Modell zur Implementierung des Frequenz-jitters, die Vernachlassigung der Mittelung uber das raumliche Strahlprofil und dienicht berucksichtigte Propagation der Laserpulse durch das Medium.


-0,8 -0,6 -0,4 -0,2 0,0 0,2 0,4 0,6 0,80

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100Tra

nsf

ere

ffiz

ienz

(%)

Zweiphotonenverstimmung (MHz)

koinzidentSTIRAP

Abbildung 5.14: Transfereffizienz in Abhangigkeit von der Zweiphotonenverstimmung fur den Fallkoinzidenter Laserpulse (blau) sowie STIRAP (rot). Im Fall von STIRAP betragt die Verzogerungdes Stokeslaserpulses ∆t = −15 µs relativ zum Pumplaserpuls. Die experimentellen Daten werdenmit Simulationsergebnissen (Linien) verglichen. Bei der numerischen Berechnung wird eine statischeEinphotonenverstimmung ∆ν1P = 730 kHz angenommen. Fur die experimentellen Daten wurde dieFrequenzskala um +30 kHz verschoben, so dass die Abweichung von der Simulation annahernd sym-metrisch ist.

Die Simulation gibt im Fall koinzidenter Pulse den asymmetrischen Verlauf derTransfereffizienz in Form einer Fano-Resonanz wieder, auch wenn die spektrale Breitesowie die Amplitude der Resonanzlinie weniger gut reproduziert werden. Im Gegensatzzu STIRAP liegt im Fall koinzidenter Pulse kein robuster Transferprozess vor. Daherist die schlechtere quantitative Ubereinstimmung zwischen experimentellen Daten undSimulation zu erwarten. Im Fall von STIRAP ergibt sich in der Simulation eine ge-ringfugig hohere Linienbreite als in der experimentellen Beobachtung. Dies konnte eineFolge der Intensitatsanderung der Laserpulse bei der Propagation durch das Mediumsein. Des Weiteren ist auch der Frequenzjitter der AOM-Treiber eine mogliche Ursache.Dadurch kommt es zur Fluktuation der Zweiphotonenverstimmung und somit zu einerVerschmalerung der Plateaubreite bezuglich der statischen Zweiphotonenverstimmung.Die maximale Transfereffizienz betragt jedoch in Experiment und Simulation jeweilsannahernd 100%. Der aus der Simulation erhaltene Verlauf der Transfereffizienz weistein leichte Verschiebung bezuglich der Zweiphotonenresonanz auf. Bei der Darstellungder experimentellen Daten in Abb. 5.12 wurde der Nullpunkt der Frequenzskala auf dasZentrum der Line im Fall von STIRAP festgelegt. Eine mogliche Asymmetrie bezuglichder Zweiphotonenresonanz wurde dort nicht berucksichtigt. Fur die Darstellung in Abb.5.14 wurde die Frequenzskala der experimentellen Daten um +30 kHz verschoben. Diesliegt im Rahmen der Einstellgenauigkeit der Zweiphotonenverstimmung.

Mit Hilfe der in diesem Abschnitt beschriebenen Verfahren zur numerischen Simu-


lation der Wechselwirkung von Pump- und Stokeslaserpuls mit Praseodym-Ionen las-sen sich die experimentellen Beobachtungen in Form von Spektren bezuglich der Ein-und Zweiphotonenverstimmung zumindest qualitativ gut beschreiben. Hierbei werdendie Kopplungen der beiden Laserfelder an alle moglichen Ubergange im Sechs-Niveau-System berucksichtigt. Das Simulationsverfahren findet auch in den im Folgenden vor-gestellten weiteren Untersuchungen Anwendung. Hierzu wird es entsprechend der un-tersuchten Parameterabhangigkeit geeignet abgewandelt.

5.4.6 Abhangigkeit der Transfereffizienz von der Verzogerungder Laserpulse

Eine charakteristische Eigenschaft des STIRAP-Prozesses ist die anti-intuitive Puls-reihenfolge, d.h. die negative zeitliche Verzogerung des Stokeslaserpulses relativ zumPumplaserpuls. Dadurch wird das Quantensystem im Dunkelzustand |d〉 prapariertund effizienter Besetzungstransfer unter Umgehung von Verlusten aus dem Zwischen-zustand ermoglicht. Ist die Lebensdauer des angeregten Zustands groß gegenuber derWechselwirkungsdauer, so ist bei Verstimmung von der Einphotonenresonanz effizi-enter Besetzungstransfer auch fur eine intuitive Pulsreihenfolge moglich (b-STIRAP).

-50 -40 -30 -20 -10 0 10 20 30 40 500

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100 b - STIRAP

Tra

nsf

ere

ffiz

ienz

(%)

Stokes-Verzögerung Dt (µs)

STIRAP

Abbildung 5.15: Transfereffizienz in Abhangigkeit von der Pulsverzogerung. Aus Grunden bes-serer Sichtbarkeit sind die Fehlerbalken nur bei jedem funften Datenpunkt eingezeichnet. Die ex-perimentellen Daten werden durch eine numerische Simulation (rote durchgezogene Kurve) unterBerucksichtigung statistischer Frequenzfluktuationen qualitativ gut wiedergegeben. Zum Vergleichist zusatzlich das Ergebnis der numerischen Simulation ohne inkoharente Beitrage zur Transfereffizi-enz gezeigt (graue unterbrochene Linie). Fur die Simulationen wurde eine Einphotonenverstimmung∆ν1P = 730 kHz sowie eine Zweiphotonenverstimmung ∆ν2P = +30 kHz angenommen (vgl. Abb.5.14).


Dies soll anhand einer Untersuchung der Abhangigkeit der Transfereffizienz von derPulsverzogerung ∆t verdeutlicht werden. Hierfur wird im Experiment der Triggerzeit-punkt des Stokeslaserpulses variiert. Die Frequenz des Stokeslasers ist auf das Zentrumder Resonanzlinie im Zweiphotonenspektrum (siehe Abb. 5.12 und 5.14) im Fall vonSTIRAP abgestimmt. Die Frequenz des Nachweislasers entspricht dem Zentrum derrelevanten Absorptionslinie in Abb. 5.10. Die experimentellen Ergebnisse sind in Abb.5.15 dargestellt.

Sowohl fur positive als auch fur negative Pulsverzogerungen beobachtet man effi-zienten Besetzungstransfer, der deutlich hoher ist als im Fall koinzidenter Pulse. Diesist ein Beweis fur die koharente Natur des Transferprozesses. Bei inkoharenter Wech-selwirkung erwartet man ein Maximum der Transfereffizienz fur koinzidente Pulse,d.h. ∆t = 0. Die koharente Wechselwirkung fuhrt jedoch zur Uberhohung der Trans-fereffizienz bei negativer und positiver Pulsverzogerung aufgrund der adiabatischenProzesse STIRAP bzw. b-STIRAP. Fur große positive oder negative Verzogerungengeht die Transfereffizienz auf den Grenzwert des optischen Pumpens durch den Pump-puls zuruck, da der zeitliche Uberlapp zwischen Pump- und Stokeslaserpuls dann ver-nachlassigbar ist.

Im Bereich der beiden Maxima zeigt sich uber große Intervalle der Verzogerung kei-ne wesentliche Variation der Transfereffizienz. Diese Plateaus sind charakteristisch furrobusten adiabatischen Besetzungstransfer. Fur negative Verzogerungen erreicht dieTransfereffizienz 100%, man beobachtet somit vollstandigen Besetzungstransfer durchSTIRAP. Im Fall intuitiver Pulsreihenfolge, d.h. b-STIRAP, ist die maximale Trans-fereffizienz als Folge von inkoharenten Verlusten etwas geringer.

Die experimentellen Daten werden durch die Ergebnisse der numerischen Simulati-on (siehe hierzu Abschnitt 5.4.4) in ihren wesentlichen charakteristischen Eigenschaf-ten gut wiedergegeben. Zusatzlich zur Simulation mit den realistischen Verzweigungs-verhaltnissen der Zerfalle aus dem angeregten Zustand, wurden die numerischen Be-rechnungen ohne Zerfall vom Zwischenzustand in den Zielzustand durchgefuhrt. DieZerfallsrate in den am STIRAP-Prozess nicht beteiligten Zustand 3H4(mI = ±5

2) wur-

de dementsprechend erhoht, um die gleiche Lebensdauer des angeregten Zustands zuerhalten. Ohne den Zerfall in den Zielzustand kann die resultierende Besetzung in |3〉nur auf koharenten Besetzungstransfer zuruckgehen. Der Vergleich der beiden Simula-tionsergebnisse zeigt, dass der Besetzungstransfer im Fall von STIRAP trotz Frequenz-jitter vollstandig koharent ist. Dies liegt darin begrundet, dass der Frequenzjitter vonPump- und Stokeslaser und somit auch die resultierenden Phasenfluktuationen iden-tisch sind. In der theoretischen Diskussion in Abschnitt 5.1.1 wurde gezeigt, dass derfur STIRAP relevante Dunkelzustand nur von der Differenz der Phasen der beiden La-serfelder abhangt (s. Gleichung (5.4)). STIRAP ist somit robust gegenuber identischenPhasenfluktuationen.

Fur b-STIRAP enthalt die beobachtete Transfereffizienz jedoch einen Beitrag durchinkoharenten Besetzungstransfer. Aufgrund des Frequenzjitters kommt es zur diabati-schen Kopplung zwischen den beiden Hellzustanden |b±〉, da in diese neben der Pha-sendifferenz zwischen Pump- und Stokeslaser auch die Phase des Pumplasers alleineingeht. Durch die diabatische Kopplung der Hellzustande bleibt nach der Wechsel-wirkung Besetzung im angeregten Zustand |2〉 zuruck. Diese kann von dort aus unter


0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,00

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

Tra

nsf

ere

ffiz

ienz

(%)

Jitterbandbreite Dnjitter

(MHz)

b-STIRAP

STIRAP

Abbildung 5.16: Numerische Simulation zur Abhangigkeit der Transfereffizienz des STIRAP- (rot)und b-STIRAP-Prozesses (blau) von der Jitterbandbreite ∆νjitter. Fur die Berechnung wurde eineEinphotonenverstimmung ∆ν1P = 730 kHz und eine Zweiphotonenverstimmung ∆ν2P = +30 kHzangenommen. Die unterbrochenen Linien markieren die in den ubrigen numerischen Simulationenangenommene Jitterbandbreite ∆νjitter = 250 kHz sowie die zugehorige Transfereffizienz im Fall vonb-STIRAP.

anderem in den Zielzustand zerfallen. Folglich ist b-STIRAP nicht robust gegenuberidentischen Phasenfluktuationen. Der Einfluss der Bandbreite des Frequenzjitters aufden STIRAP- und b-STIRAP-Prozess wird im Folgenden anhand der Ergebnisse einernumerischen Simulation verdeutlicht.

Abb. 5.16 zeigt die Abhangigkeit der Transfereffizienz der beiden Prozesse STIRAPund b-STIRAP von der Bandbreite des Frequenzjitters, der bei der numerischen Si-mulation angenommen wird. Hierbei wird nur der koharente Besetzungstransfer inden Zielzustand berucksichtigt. Der inkoharente Beitrag zum Besetzungstransfer imFall von b-STIRAP wird somit von der Betrachtung ausgeschlossen. Zur Begrenzungdes Rechenaufwands wurde auf die spektrale Mittelung bezuglich der Einphotonen-verstimmung verzichtet. Erwartungsgemaß wird die Transfereffizienz des b-STIRAP-Prozesses mit zunehmender Jitterbandbreite stark beeinflusst, wahrend die Transferef-fizienz des STIRAP-Prozesses nahezu konstant bleibt. Oberhalb einer Jitterbandbreitevon ∆νjitter = 50 kHz nimmt die Effizienz des b-STIRAP-Prozesses bis auf 45% bei∆νjitter = 600 kHz ab. Wird die Jitterbandbreite weiter erhoht bleibt die Transferef-fizienz abgesehen von statistischen Fluktuation konstant. In diesem Bereich liegt dieJitterbandbreite in der Großenordnung der Rabifrequenzen des Pump- und des Sto-keslaserpulses. Im Fall des STIRAP-Prozesses betragt die Transfereffizienz selbst beieiner Jitterbandbreite von ∆νjitter = 1 MHz noch ca. 95%.

5.4.7 Beobachtung der Besetzungsdynamik

Die Besetzungsdynamik in der Basis der diabatischen Zustande stellt ebenfalls einecharakteristische Eigenschaft des STIRAP-Prozesses dar. Deshalb wird mittels zeitauf-geloster Absorptionsmessungen der zeitliche Verlauf der Besetzung im Zielzustand be-obachtet und fur die verschiedenen Prozesse verglichen. Um die zeitliche Auflosung zu


0 100 200 300 400 500 600-50

-40

-30

-20

-10

0

10

20

30

40

50

Bese

tzungsd

iffere

nz

P3-P

2(%

)

Nachweisverzögerung DtN

(µs)

Abbildung 5.17: Besetzungsdynamik beim optischen Pumpen.

erhohen und gleichzeitig die spektrale Auflosung nicht zu stark einzuschranken, wirddie Pulsdauer des Nachweispulses auf 5 µs verkurzt. Durch Variation des Triggerzeit-punkts fur den Nachweispuls wird dessen Verzogerung ∆tN bezuglich des Pumpla-serpulses variiert. Die Verzogerungen sind dabei sowohl positiv als auch negativ. Dader Nachweiszeitpunkt in dem hier beschriebenen Experiment keine große Verzogerunggegenuber dem Wechselwirkungszeitraum aufweist, muss beachtet werden, dass Beset-zung im angeregten Zustand den gemessenen Absorptionskoeffizienten verringert. Manmisst somit nicht explizit die Besetzung in Zustand |3〉 sondern die Besetzungsdifferenzzwischen Ziel- und Zwischenzustand, d.h. P3 − P2.

Abb. 5.17 zeigt die experimentellen Daten fur den Fall, dass das Medium nur mitdem Pumppuls wechselwirkt. Durch diese Wechselwirkung wird zunachst der angeregteZustand |2〉 besetzt. Somit ergibt sich eine Besetzungsinversion auf dem Nachweis-bzw. Stokesubergang, d.h. P3 − P2 < 0. Nach Ende des Pumppulses beobachtet manden Zerfall der Besetzungsinversion. Fur große Verzogerungen ∆tN nahert sich diegemessene Besetzungsdifferenz asymptotisch einem positiven Wert. Dieser entsprichtder Transfereffizienz des optischen Pumpens, wie sie auch in den Experimenten ausden Abschnitten 5.4.4 und 5.4.6 beobachtet wurde.

In Abb. 5.18 ist die experimentell beobachtete Besetzungsdynamik im Fall vonSTIRAP dargestellt. Erwartungsgemaß unterscheidet sich der beobachtete zeitlicheVerlauf der Besetzungsdifferenz P3 − P2 signifikant vom Fall des optischen Pumpens.Die gemessene Besetzungsdifferenz ist zu keinem Zeitpunkt negativ, da der angeregteZustand |2〉 beim STIRAP-Prozess unbesetzt bleibt. Der direkte und vollstandige Be-setzungstransfer in den Zielzustand |3〉 fuhrt zu einem Anstieg der Besetzungsdifferenzauf ca. 100 % auf der Zeitskala der Pulsdauer. Anschließend bleibt die Besetzungsdif-ferenz im Rahmen der Messgenauigkeit konstant.

Die experimentellen Daten in Abb. 5.18 zeigen eine sehr gute Ubereinstimmungmit der eingezeichneten Theoriekurve. Diese ergibt sich auf Grundlage der Gleichun-


-40 -20 0 20 40 60 80 100 120 140

0

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

Bese

tzungsd

iffere

nz

P3-P

2(%

)


(µs)

Abbildung 5.18: Besetzungsdynamik im Fall von STIRAP. Die Verzogerung des Stokespulsesbezuglich des Pumppulses betragt ∆tS = −15 µs. Die gepunkteten Kurven stellen den experimentellbestimmten zeitlichen Verlauf der Rabifrequenz von Pump- (blau) und Stokeslaserpuls (rot) dar (ohneSkala). Bei der durchgezogenen roten Kurve handelt es sich um eine Theoriekurve (s. Text).

gen (5.4) fur die Darstellung des Dunkelzustands |d〉 in der diabatischen Basis und (5.5)fur den Mischungswinkel θ. Fur die Berechnung werden die experimentell bestimmtenzeitlichen Verlaufe der Intensitat von Pump- und Stokeslaserpuls verwendet (s. auchAbb. 5.18). Die Pulsverlaufe weichen von reinen Gaußfunktionen ab. Insbesondere zeigtder Stokeslaserpuls im zeitlichen Zentrum einen geringfugigen Ruckgang in der Rabi-frequenz. Dies ist auf die nichtlineare Abhangigkeit der Beugungseffizienz der AOMvon der Modulationsspannung zuruckzufuhren.

Abb. 5.19 zeigt die Besetzungsdynamik fur eine intuitive Pulsreihenfolge, d.h. b-STIRAP. Da das Medium in diesem Fall zunachst mit dem Pumppuls wechselwirkt,kommt es zur Besetzung des Zwischenzustandes und damit zur Besetzungsinversionauf dem Nachweisubergang. Bezuglich der adiabatischen Mischungswinkel bedeutetdies, dass der Winkel φ anwachst, wahrend der Winkel θ wegen ΩS = 0 seinen Wertπ/2 beibehalt. Mit der ansteigenden Flanke des Stokespulses und der darauf folgen-den abfallenden Flanke des Pumppulses nimmt der Mischungswinkel θ bis auf denWert Null ab. Dabei fließt Besetzung vom Ausgangszustand in den Zielzustand. Diesvermindert die Besetzungsinversion und fuhrt schließlich zu einer positiven Beset-zungsdifferenz P3 − P2. Mit der abfallenden Flanke des Stokespulses nimmt am En-de der Mischungswinkel φ wieder ab und die Besetzung des Zwischenzustands fließtin den Zielzustand. Aufgrund der durch den Frequenzjitter verursachten diabatischenKopplung zwischen den Hellzustanden ist der beobachtete Besetzungstransfer nichtvollstandig. Da der zweite Hellzustand am Ende der Wechselwirkung mit dem ange-regten Zustand |2〉 identisch ist, kann dessen Besetzung durch spontanen Zerfall in denZielzustand gelangen. Dementsprechend beobachtet man in den experimentellen Datenin Abb. 5.19 einen leichten Anstieg der Besetzungsdifferenz nach Ende der Wechsel-wirkung. Der Vergleich der beobachteten Besetzungsdynamik mit der analog zum Fall


-40 -20 0 20 40 60 80 100 120 140

-40

-20

0

20

40

60

80

100

Bese

tzungsd

iffere

nz

P3-P

2(%

)


(µs)

Abbildung 5.19: Besetzungsdynamik im Fall von b-STIRAP. Die Verzogerung des Stokespulsesbezuglich des Pumppulses betragt ∆tS = +14 µs. Die gepunkteten Kurven stellen den experimentellbestimmten zeitlichen Verlauf der Rabifrequenz von Pump- (blau) und Stokeslaserpuls (rot) dar (ohneSkala). Bei der durchgezogenen blauen Kurve handelt es sich um eine Theoriekurve (s. Text) unterAnnahme einer Einphotonenverstimmung von ∆ν1P = 730 kHz.

von STIRAP berechneten Theoriekurve zeigt erwartungsgemaß keine gute quantitativeUbereinstimmung. Die Berechnung der Theoriekurve aus den adiabatischen Zustanden(5.4)und den Mischungswinkeln (5.5) setzt vollstandige Adiabasie voraus. Zerfalle unddiabatische Kopplungen durch den Frequenzjitter werden nicht berucksichtigt. Dennochergibt sich eine gute qualitative Ubereinstimmung. Die charakteristischen Anderungenin der Besetzungsdifferenz finden zu den theoretisch vorhergesagten Zeitpunkten statt.Dies untermauert die Interpretation, dass der bei intuitiver Pulsreihenfolge beobachteteeffiziente Besetzungstransfer durch den in Abschnitt 5.1.3 beschriebenen b-STIRAP-Prozess bewirkt wird.

5.4.8 Untersuchung der Leistungsabhangigkeit

Die Vorteile des STIRAP-Prozesses gegenuber der Verwendung von koharenter An-regung mit definierter Pulsflache (π-Pulse) liegen in der Vermeidung der Besetzungdes eventuell kurzlebigen Zwischenzustands sowie die Insensitivitat gegenuber der Va-riation der Rabifrequenz. Um diese Eigenschaft experimentell zu belegen, wird dieAbhangigkeit der Transfereffizienz von der Laserleistung von Pump- und Stokesstrah-lung untersucht. Hierzu wird im experimentellen Aufbau (siehe Abb. 3.4) in den Primar-strahlengang nach Abtrennung des Strahlengangs

”Nachweis“ eine Kombination aus

λ/2-Wellenplatte und Polarisator eingefugt, um die Leistung von Pump- und Stokes-laserstrahlung korreliert zu variieren. Hierbei wird auch die Intensitat der Praparations-pulse beeinflusst. Aufgrund der vielfachen Wiederholung des Praparationsprozesses istder Einfluss auf das Praparationsergebnis vernachlassigbar. Parallel zur Messung derAbsorption des Nachweispulses durch das mit STIRAP manipulierte Medium wird die


0 100 200 300 400 500 6000

20

40

60

80

100

120

Tra

nsf

ere

ffiz

ienz

(%)

Rabifrequenz (2p kHz)

Abbildung 5.20: Abhangigkeit der Transfereffizienz des STIRAP-Prozesses von der Rabifrequenz.Die Rabifrequenzen von Pump- und Stokeslaserpuls werden gemeinsam variiert. Die Transfereffizienzist gegen die Pumprabifrequenz aufgetragen, die sich jedoch nur geringfugig von der Stokesrabifre-quenz unterscheidet. Die experimentellen Daten werden durch eine numerische Simulation unter An-nahme einer Einphotonenverstimmung von ∆ν1P = 730 kHz und einer Zweiphotonenverstimmung von∆ν2P = +30 kHz gut wiedergegeben. Im grau hinterlegten Bereich geht die Transfereffizienz in einPlateau uber.

Variation der Leistung von Pump- und Stokeslaserstrahlung anhand eines Reflexesder Primarstrahlung aufgezeichnet. Somit lasst sich eine Korrelation zwischen Inten-sitat und Transfereffizienz bei willkurlicher Verstellung der λ/2-Wellenplatte herstellen.Zur weiteren Auswertung wird die Datenmenge in Klassen eingeteilt, die Leistungsin-tervallen einer Breite von 1 mW entsprechen. Fur die einzelnen Klassen werden derstatistische Mittelwert und die Standardabweichung berechnet. Die auf diese Weise er-haltenen Datenpunkte sind in Abb. 5.20 dargestellt. Die Leistung wurde hierbei in dieentsprechende Rabifrequenz umgerechnet.

Aufgrund der Verluste an den zusatzlichen optischen Elementen ist die maximalerreichte Rabifrequenz geringer als in den zuvor beschriebenen Experimenten. Den-noch beobachtet man bei hohen Rabifrequenzen effizienten, nahezu vollstandigen Be-setzungstransfer. Selbst bei einer Verringerung der Rabifrequenzen auf ΩP,S = 2π ×400 kHz ist die Transfereffizienz hoher als 90%. Oberhalb einer Rabifrequenz vonΩP,S = 2π × 450 kHz geht die Transfereffizienz in ein Plateau uber. Dies zeigt dieInsensitivitat des STIRAP-Prozesses gegenuber der Variation der Rabifrequenz.

5.4.9 Absorption bzw. Verstarkung der STIRAP-Pulse

In der bisherigen Betrachtung wurde nur die Einwirkung der Laserstrahlung auf dasMedium, nicht jedoch dessen Ruckwirkung auf die Strahlungsfelder berucksichtigt.Obwohl der im Medium induzierte Besetzungstransfer dazu fuhrt, dass Energie zwi-schen den Quantensystemen des Mediums und den Laserpulsen ausgetauscht wird,


wurden Anderungen der Pulsenergien und somit der Intensitat und der Rabifrequenzvernachlassigt. Dies ist im Allgemeinen fur optisch dunne Medien zulassig bzw. fallsdie Anzahl der Quantensysteme im Wechselwirkungsgebiet im Vergleich zur Anzahl derPhotonen in den Laserpulsen gering ist. Bei dem im Rahmen dieser Arbeit verwendetenPr:YSO-Kristall handelt es sich um ein ausgedehntes, optisch dichtes Medium. EineAbschatzung fur die gegebenen experimentellen Parameter ergibt, dass die Laserpulseca. 1012 Photonen enthalten und mit ca. 1011 Pr3+-Ionen in Wechselwirkung treten1.Daher ist eine Veranderung der Laserpulse bei der Propagation durch das Mediumzu erwarten. Aufgrund der

”Richtung“ des Besetzungstranfers wird der Pumplaser

abgeschwacht (Ramanabsorption) und der Stokeslaser verstarkt (Ramanverstarkung).Anhand der obigen Abschatzung erwartet man eine Abschwachung bzw. Verstarkungin der Großenordnung von 10%. Wahrend Photonenfluss und Intensitat zueinanderproportional sind, ist die Rabifrequenz proportional zur Wurzel der Intensitat. Daherist die Variation der Rabifrequenz uber die Propagationsstrecke geringer als diejenigeder Intensitat. Folglich kann man davon ausgehen, dass die Adiabasiebedingung uberdie gesamte Kristalllange erfullt ist und die erfolgreiche Implementierung von STIRAPdurch die Absorption der Pumpstrahlung im Medium nicht beeintrachtigt wird. EineAbschatzung der Abschwachung des Pumppulses anhand des Absorptionskoeffizientenbei der Pumpfrequenz (s. Abb. 5.9) ergibt nach dem Beer’schen Absorptionsgesetz eineTransmission von lediglich 7%. Dies entspricht jedoch nicht der experimentellen Rea-litat (s. unten). Aufgrund der hohen Photonenzahl ist die Anwendung des Beer’schenAbsorptionsgesetzes hier nicht gerechtfertigt.

In dem im folgenden vorgestellten Experiment wird die Anderung der Laserpulseaufgrund der Wechselwirkung mit dem Medium beobachtet. Hierzu wird der zeitlicheVerlauf der Intensitat von Pump- bzw. Stokeslaserpuls nach Durchlaufen des Kristallsmit einer Photodiode aufgezeichnet. Da die Strahlengange

”Anregung 1“ und

”Anre-

gung 2“ (s. Abb. 3.4), in denen die beiden Laserpulse erzeugt werden, sich unter einemkleinen Winkel zueinander ausbreiten, lassen sich Pump- und Stokespuls nach demKristall leicht raumlich trennen und einzeln auf die Photodiode umlenken.

Abb. 5.21 zeigt den Intensitatsverlauf des Pumppulses fur die Falle STIRAP (rot)und b-STIRAP (blau). Zum Vergleich ist der Intensitatsverlauf des Pumppulses ohneWechselwirkung (schwarz) gezeigt. Hierzu wurde die Absorption bei der Pumpfrequenzzunachst durch spektrales Lochbrennen eliminiert. Sowohl fur STIRAP als auch fur b-STIRAP ist eine deutliche Absorption des Pumppulses zu beobachten. Im Fall vonSTIRAP wird der Puls nur in der vorderen Halfte abgeschwacht, da in diesem Zeit-intervall der Transferprozess stattfindet. Bei b-STIRAP hingegen tritt wahrend dergesamten Wechselwirkungszeit Absorption auf. Hier kommt es in der ansteigendenFlanke des Pumppulses zur Einphotonenabsorption, wobei Ionen in den Zwischenzu-stand |2〉 angeregt werden. In der abfallenden Flanke des Pumppulses kommt es zurRamanabsorption. Hierbei findet der Transfer der in |1〉 verbliebenen Besetzung in denZielzustand |3〉 statt. Da die absorbierte Strahlung mit der transferierten Besetzungkorreliert ist, erwartet man dass die Absorption im Fall von b-STIRAP maximal so groß

1Die Dichte der Pr3+-Ionen in einem Pr:YSO-Kristall mit Dotierungsgrad 0,02 at.% betragt1,88 · 1018 cm−3 (basierend auf Angaben in [25]). Neben dem Wechselwirkungsvolumen musszusatzlich berucksichtigt werden, dass die Laserpulse nur mit einem Teil der inhomogenen Band-breite wechselwirken.


Abbildung 5.21: Absorption desPumplaserpulses. Der Intensitatsverlaufdes transmittierten Pumppulses im Fallvon STIRAP (rot) bzw. b-STIRAP(blau) wird mit dem transmittiertenPuls nach Eliminierung der Absorptiondurch optisches Pumpen verglichen(schwarz). Die Daten sind uber 128Messzyklen gemittelt.

-20 -15 -10 -5 0 5 10 15 200.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

Pum

pin

tensi

tät(b

el.

Ein

h.)

Zeit (µs)

ist wie im Fall von STIRAP. In Abb. 5.21 wird der Pumppuls im Fall von b-STIRAPjedoch offensichtlich starker abgeschwacht als im Fall von STIRAP. Dies geht vermut-lich auf diabatische Transferprozesse in den außeren, intensitatsschwacheren Bereichender raumlichen Strahlprofile zuruck. Aus den in Abb. 5.21 dargestellten Daten ermit-telt man nach zeitlicher Integration uber die Pulsverlaufe eine Abschwachung um ca.18% im Fall von STIRAP bzw. um ca. 23% im Fall von b-STIRAP. Die Abschwachungliegt somit in der oben anhand der Photonenzahl abgeschatzten Großenordnung. Dieexperimentellen Daten zeigen, dass die Spitzenintensitat des Pumppulses um maximalca. 20% reduziert wird, was einer Reduktion der Rabifrequenz um ca. 10% entspricht.Diese geringe Variation ist fur die Erfullung der Adiabasiebedingung unkritisch. Durchdie Absorption der Pumplaserstrahlung wird jedoch der zeitliche Intensitatsverlauf desPumppulses deutlich verandert. Da sich im Fall von STIRAP die Absorption auf dieansteigende Flanke des Pumppulses beschrankt, wird das Maximum des Pulses zuspateren Zeiten hin verschoben. Auch dies ist fur die Umsetzung von STIRAP unkri-tisch, da STIRAP innerhalb gewisser Grenzen unempfindlich gegenuber der Variationder Verzogerung zwischen Pump- und Stokeslaserpuls ist.

Abbildung 5.22: Verstarkung desStokeslaserpulses. Dargestellt ist derIntensitatsverlauf des transmittier-ten Stokespulses fur verschiedeneVerzogerungen bezuglich des Pump-pulses: ∆tS = −15 µs (rot, STIRAP),∆tS = 0 µs (grun) und ∆tS = +15 µs(blau, b-STIRAP). Die unterbrochenenKurven der jeweiligen Farbe entspre-chen den transmittierten Pulsen beiausgeschaltetem Pumppuls. Die Datensind uber 128 Messzyklen gemittelt.

-40 -30 -20 -10 0 10 20 30 400,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

1,4

1,6

1,8

Sto

kesi

nte

nsi

tät(b

el.

Ein

h.)

Zeit (µs)


Abb. 5.22 zeigt den Intensitatsverlauf des Stokespulses fur verschiedene Verzoge-rungen bezuglich des Pumppulses. Zum Vergleich ist jeweils der Intensitatsverlauf beiausgeschaltetem Pumppuls angegeben. Dann wird der Stokeslaserpuls im Wesentlichenunverandert transmittiert, da seine Frequenz im Spektralbereich der Pit liegt. In al-len drei gezeigten Fallen beobachtet man die erwartete Verstarkung des Stokespulses.Im Fall koinzidenter Pulse wird der Stokeslaserpuls gleichmaßig uber seine Pulsdauerverstarkt. Bei positiver sowie negativer Verzogerung des Stokeslaserpulses konzentriertsich die Verstarkung auf die Pulsflanke, die mit dem Pumppuls uberlappt. Im Fallpositiver Stokesverzogerung (b-STIRAP) findet die Verstarkung analog zur Absorp-tion des Pumppulses uber einen langeren Zeitraum statt, d.h. man beobachtet auchnoch in der abfallenden Flanke Verstarkung. Wahrend bei STIRAP die Zunahme desStokesfeldes nur auf Ramanverstarkung bei der Anderung des Mischungswinkels θ be-ruht, ergibt sich bei b-STIRAP die Verstarkung auch durch stimulierte Emission beimTransfer der Besetzung aus dem Zwischenzustand in den Zielzustand am Ende derWechselwirkung. Dennoch wurde man aufgrund der geringeren Transfereffizienz desb-STIRAP-Prozesses eine zeitlich integrierte Verstarkung erwarten, die geringer ist alsim Fall von STIRAP. Wie bei der Absorption des Pumplaserpulses ist jedoch auchdie Verstarkung des Stokeslaserpulses im Fall von b-STIRAP großer. Dies lasst sichebenfalls auf Beitrage aus Teilen des raumlichen Strahlprofils zuruckfuhren, in denendie Adiabasiebedingung nicht erfullt ist. Dort verlauft die Wechselwirkung mit denLaserpulsen diabatisch und somit ergibt sich bei intuitiver Pulsreihenfolge die hohereVerstarkung fur den Stokespuls.

5.5 Zusammenfassung und Ausblick

Im Rahmen dieser Arbeit wurde STIRAP in Festkorperumgebung implementiert unduntersucht. Die experimentellen Ergebnisse stellen aufgrund ihres Umfangs und derdirekten Beobachtungsmethode sowie der Qualitat und Quantitat der Messdaten einewesentliche Erweiterung zu den im selben Zeitraum durchgefuhrten Untersuchungenvon Goto und Ichimura dar [39].

Fur die Implementierung von STIRAP wurde das Medium zunachst optisch pra-pariert. Hierzu wurde durch optisches Pumpen Transparenz in einem mehrere MHzbreiten Spektralbereich erzeugt. Die darauf folgende Manipulation der Besetzungsver-teilung in den Grundzustandsniveaus lasst sich aufgrund der erzeugten Absorption imzuvor transparenten Spektralbereich nachweisen. Es wurde gezeigt, dass der Beitragzur Absorption bei einer ausgewahlten Nachweisfrequenz im Wesentlichen durch denBesetzungstransfer in nur einem Ensemble erzeugt wird. Dies ermoglicht die einfacheKalibrierung der Transfereffizienz anhand der bei der Nachweisfrequenz gemessenenAbsorption. Die Abhangigkeit der Transfereffizienz von der Zweiphotonenverstimmung,der Pulsverzogerung sowie von der Laserleistung wurde untersucht. Bei geeigneter Wahldieser Parameter wurde im Rahmen der experimentellen Genauigkeit vollstandiger Be-setzungstransfer nachgewiesen.

Die beobachtete Abhangigkeit von den verschiedenen Parametern wurde durch nu-merische Simulationen bestatigt. Im Falle des Besetzungstransfers durch b-STIRAP

5.5 Zusammenfassung und Ausblick 103

bei intuitiver Pulsreihenfolge wurde mit Hilfe der Simulation ein inkoharenter Anteilan dem beobachteten Besetzungstransfer nachgewiesen. Dieser geht auf diabatischeKopplungen als Folge des Frequenzjitters der Laserquelle zuruck. Des Weiteren wurdeexperimentell nachgewiesen, dass der STIRAP-Prozess bei anti-intuitiver Pulsreihen-folge durch den Frequenzjitter nicht beeinflusst wird. Dies geht auf die Korrelation desFrequenzjitters von Pump- und Stokeslaserstrahlung in dem verwendeten experimen-tellen Aufbau zuruck.

Die Besetzungsdynamik im Fall des optischen Pumpens, von STIRAP sowie vonb-STIRAP wurde mit Hilfe zeitaufgeloster Absorptionsmessungen nachgewiesen. Dieexperimentellen Beobachtungen entsprechen den theoretischen Erwartungen. Im Fallvon STIRAP ergibt sich eine sehr gute Ubereinstimmung mit dem theoretisch berechne-ten Verlauf der Besetzung unter Annahme vollstandiger Adiabasie. Erwartungsgemaßergibt ein entsprechender Vergleich im Fall von b-STIRAP lediglich eine qualitati-ve Ubereinstimmung, da aufgrund des Frequenzjitters diabatische Kopplungen nichtvernachlassigt werden konnen. Durch direkte Beobachtung der Pump- und Stokesla-serpulse nach Propagation durch das Medium wurde die Absorption bzw. Verstarkungder beiden Pulse nachgewiesen. Die Beeinflussung der Laserpulse durch den induzier-ten Transferprozess ist aufgrund der hohen optischen Dichte des Mediums nicht ver-nachlassigbar. Sie ist jedoch gering genug, so dass die Adiabasiebedingung uber dieganze Lange des Mediums erfullt bleibt.

Fur die Fortfuhrung des im Rahmen dieser Arbeit begonnen Projekts zur koharentenManipulation von seltenerd-dotierten Festkorpern ist eine Verbesserung der Frequenz-stabilitat des Lasersystems essentiell. Eine Stabilisierung nach dem Pound-Drever-Hall-Verfahren [105] befindet sich im Aufbau und stand fur die Experimente im Rahmendieser Arbeit noch nicht zur Verfugung. Aufgrund der Robustheit des Prozesses war diesallerdings kein Hinderungsgrund fur die Implementierung und die eingehende Untersu-chung von STIRAP in Pr:YSO. Diese Robustheit wurde anhand der erfolgreichen Um-setzung des adiabatischen Besetzungstransfers durch STIRAP demonstriert. Fur wei-tere Untersuchungen, wie zum Beispiel der Praparation, Manipulation und dem Nach-weis koharenter Uberlagerungszustande, ist eine verbesserte Frequenzstabilitat jedochvon hoher Bedeutung. Neben der hoheren spektralen Selektivitat erlaubt eine stabile-re Laserquelle auch die Implementierung komplexerer Praparationssequenzen. Damitkann das Medium zum Beispiel so prapariert werden, dass die Frequenzen von Pump-und Stokesubergang beide innerhalb einer

”spectral pit“ liegen, die eine Absorptions-

linie bei der Frequenz der Pumplaserstrahlung aufweist. Somit erhalt man ein spektralvollstandig isoliertes Drei-Niveau-System. Die Besetzungsanderung in Anfangs- undZielzustand konnen dann gleichzeitig quantitativ nachgewiesen werden. Fur die tech-nische Umsetzung der hierfur notwendigen Praparationssequenzen wird außerdem einArbitrarsignalgenerator mit hoherer Speichertiefe und Frequenzbandbreite benotigt.Die Anschaffung eines solchen Gerats im Rahmen eines EU-Projekts ist geplant.

Innerhalb dieses Projekts ist auch die Implementierung analoger, optisch gesteu-erter Logik in Pr:YSO basierend auf STIRAP vorgesehen. Die Beobachtung der Ab-schwachung bzw. Verstarkung von Pump- bzw. Stokespuls kann zur experimentellenUmsetzung des von Remacle und Levine vorgeschlagenen Konzeptes eines Volladdie-rers [91] dienen. Dieses beruht auf (nahezu) vollstandigem Besetzungstransfer sowohlfur anti-intuitive als auch fur intuitive Pulsreihenfolge. Bei hoherer Frequenzstabilitat


des Lasers kann mittels b-STIRAP nahezu vollstandiger Besetzungstransfer auch beiintuitiver Pulsreihenfolge erreicht werden, was eine deutliche Vereinfachung der experi-mentellen Anforderungen im Vergleich zur in [91] vorgeschlagenen Nutzung von Pulsendefinierter Pulsflache bedeutet. Des Weiteren muss durch den Besetzungstransferpro-zess eine Messung des Ausgangszustands des klassischen Bits moglich sein. Dies lasstsich durch Messung der transmittierten Intensitat von Pump- und/oder Stokeslaserpulserreichen und wurde im Prinzip in Abschnitt 5.4.9 demonstriert.

Parallel zu diesen experimentellen Bemuhungen wird im Rahmen einer Diplomar-beit die zusatzliche Manipulation der Pr3+-Ionen durch HF-Magnetfeldpulse vorberei-tet und untersucht. Dies erlaubt Hybridexperimente aus HF- und optischer Anregung.Durch HF-Kopplung des Zwischenzustandes im STIRAP-Kopplungsschema an ein an-deres Hyperfeinniveau des angeregten Zustands kann so z.B. der b-STIRAP-Prozessgezielt gestort werden, wobei der STIRAP-Prozess nicht beeinflusst werden sollte, dader Zwischenzustand in diesem Fall nicht besetzt wird. Des Weiteren kann die HF-Anregung auch fur sogenannte Rephasierungspulse verwendet werden, um die Depha-sierung koharenter Uberlagerungszustande aufgrund der inhomogenen Bandbreite derHyperfeinubergange zu kompensieren. Die Zeitskala dieser Dephasierung ist um eineGroßenordnung geringer als die irreversible Dekoharenz.

Die optische Manipulation von seltenerd-dotierten Festkorpern bietet somit nochRaum fur viele weitere experimentelle Untersuchungen. Die vielfaltigen Kopplungs-moglichkeiten der Zustande sowie die hohe inhomogene Bandbreite des optischen Uber-gangs machen die Wechselwirkung mit solchen Materialien zwar komplex, bieten ande-rerseits jedoch auch vielfaltige Moglichkeiten der Manipulation. Da die Besetzungs-transfer-, Dekoharenz- und Zerfallsprozesse auf der µs- und ms-Zeitskala ablaufen,konnen sie relativ einfach direkt beobachtet werden. Außerdem ergibt sich dadurcheine große Freiheit bei der Wahl der experimentellen Parameter, wie z.B. Pulsformund -dauer, da die Pulsformung auf diesen Zeitskalen elektronisch erfolgen kann. Dieserlaubt eine Breite an Untersuchungen, die im Fall von gepulsten Lasersystemen wieauch bei der Verwendung von cw-Lasersystemen in Kombination mit Atom- bzw. Mo-lekularstrahlen in dieser Form praktisch nicht moglich sind.

Anhang A

Spektroskopie

Seltenerd-dotierte Festkorper sind aufgrund der geringen homogenen Linienbreite deroptischen Ubergange spektroskopisch interessante Medien. Die inhomogene Linienver-breiterung im Kristallfeld, die Hyperfeinstruktur, sowie das Fehlen strenger Auswahlre-geln machen diese jedoch zu komplexen spektroskopischen Systemen. Fur die Untersu-chung koharenter Anregungsprozesse und die Interpretation der experimentellen Datenmussen die spektroskopischen Eigenschaften des verwendeten Mediums verstanden wer-den. Die theoretischen Grundlagen hierzu werden in den Kapiteln 1 und 2 beschrieben.Im Folgenden werden die Ergebnisse einiger im Rahmen dieser Arbeit durchgefuhrteneinfuhrenden spektroskopischen Messungen an Pr:YSO dargestellt. Ausfuhrliche spek-troskopische Untersuchungen sind in [23,53,54] beschrieben.

A.1 Absorptionsspektrum des inhomogen verbrei-

terten Ubergangs

Bei Temperaturen im Bereich T < 10 K ubertrifft die inhomogene Linienbreite desUbergangs 3H4 →1D2 in Pr:YSO die homogene Linienbreite um mehrere Großenord-nungen und dominiert das Absorptionsspektrum. Die Linienbreite liegt typischerweiseim Bereich einiger GHz. Somit reicht der Durchstimmbereich eines AOM nicht aus,um die gesamte Spektrallinie adressieren zu konnen, so dass die Frequenz des Lasersys-tems selbst durchgestimmt werden muss. Dies erfolgt durch eine an der Kontrolleinheitdes Lasers angelegte, vom Messrechner ausgegebene Steuerspannung. Der maxima-le Durchstimmbereich des Farbstofflasers betragt 30 GHz. Zur Absorptionsmessungwird lediglich der Nachweisstrahl (s. Abb. 3.4) genutzt, der hierfur kontinuierlich ein-gestrahlt wird. Der Strahldurchmesser im Bereich des Kristalls betragt ca. 175 µm.Durch eine geringe Intensitat IN .10 mW/cm2 wird gewahrleistet, dass der Nach-weislaser die Besetzungsverteilung der Pr3+ nicht merklich beeinflusst. Wahrend dieLaserfrequenz durchgestimmt wird, wird das von der Photodiode detektierte Signalaufgezeichnet. Das Transmissionssignal bei maximaler Verstimmung von der Reso-nanz wird als Referenz fur vollstandige Transmission T=1 verwendet. Mit Hilfe desBeer’schen Absorptionsgesetzes erhalt man den frequenzabhangigen Absorptionskoef-fizienten α(ν) = −l−1 ln T (ν).

106 Anhang A: Spektroskopie

-10 -8 -6 -4 -2 0 2 4 6 8 10 12 140,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

Verstimmung (GHz)

Tra

nsm

issi

on

-10 -8 -6 -4 -2 0 2 4 6 8 10 12 140,0

2,5

5,0

7,5

10,0

12,5

15,0

17,5

20,0

Verstimmung (GHz)

Abso

rptio

nsk

oeffiz

ienta

(cm

-1)(a) (b)

6,8 GHz

Abbildung A.1: Absorptionsspektroskopie an Pr:YSO mit Dotierungsgrad 0,02 at%. Die beiden Gra-fiken zeigen das gemessene Transmissionsspektrum (a) und den daraus berechneten spektralen Verlaufdes Absorptionskoeffizienten (b). Die in (b) eingezeichnete Kurven ergibt sich durch Parameteranpas-sung einer Gauß-Funktion an die experimentellen Daten. Man erhalt die inhomogene Linienbreite∆νinhom. = 6,8 GHz (FWHM) sowie den maximalen Absorptionskoeffizienten α0 = 11,68 cm−1. DieUmrechnung der ermittelten Fitfunktion vom Absorptionskoeffizienten in Transmissionswerte ergibtdie in (a) dargestellte Kurve.

In den Experimenten zur vorliegenden Arbeit wurden zwei Pr:YSO-Kristalle mitunterschiedlichen Dotierungsgraden (0,05 at.% bzw. 0,02 at.%) eingesetzt. Abb. A.1zeigt das Transmissionsspektrum fur den schwacher dotierten Kristall, sowie den dar-aus ermittelten spektralen Verlauf des Absorptionskoeffizienten. Dieser ist im Wesent-lichen durch eine Gauß-Funktion mit der vollen Halbwertsbreite ∆νinhom. = 6,8 GHzund dem Maximalwert α0 = 11,68 cm−1 gegeben. Im Zentrum der Spektrallinie beob-achtet man eine große Fluktuation des gemessenen Absorptionskoeffizienten. Dies liegtvor allem in der hohen absoluten Absorption begrundet. Das messtechnisch beding-te Rauschen im aufgezeichneten Transmissionssignal beeinflusst dann den Wert desermittelten Absorptionskoeffizienten stark.

Im Falle des hoher dotierten Kristalls ist die maximale Absorption ebenfalls hoherund somit eine Auswertung des Absorptionsspektrums schwierig. Eine Messung beigedrehter Polarisation des Nachweislasers und somit geringer Ankopplung an das Me-dium ergab jedoch eine ahnliche inhomogene Breite. Fur den hoher dotierten Kristallwurden zusatzlich Spektren des Ubergangs in Ionen in Site 2 gemessen. Aufgrund desgeringeren Ubergangsmoments (vgl. Tab. 1.1) wird in diesem Fall ein maximaler Ab-sorptionskoeffizient von ca. 4,5 cm−1 gemessen. Die inhomogene Breite betragt nur ca.2,9 GHz. Die Polarisationsrichtung maximaler Absorption ist gegenuber des Ubergangsin Ionen in Site 1 um 90 gedreht, was auf eine andere Orientierung des Kristallfeldesschließen lasst.

A.2 Spektrales Lochbrennen

Die Hyperfeinstruktur des 3H4 →1D2 ist aufgrund der großen inhomogenen Linienbrei-te im Absorptionsspektrum nicht sichtbar. Wie in Abschnitt 2.3.3 beschrieben lasstsich die Hyperfeinaufspaltung jedoch mit Hilfe von spektralem Lochbrennen spektro-

A.2 Spektrales Lochbrennen 107

skopisch untersuchen. Im Folgenden wird zunachst die numerische Simulation im Dich-tematrixformalismus eines solchen durch spektrales Lochbrennen erzeugten Spektrumsbeschrieben. Anschließend werden experimentelle Ergebnisse zu dieser Spektroskopie-methode dargestellt.

A.2.1 Simulation des spektralen Lochbrennens im Dichtema-trixformalismus

In dem in Abschnitt 2.3.4 beschriebenen Bilanz-Modell wird keinerlei Dynamik be-rucksichtigt. Die unterschiedlich starke Kopplung der verschiedenen Ubergange in denverschiedenen Ensembles und die eventuell damit verbundene Sattigungsverbreiterungwird vernachlassigt. Damit sind keine Aussagen uber die absolute Effizienz des Pump-prozesses sowie die Linienformen moglich. Eine realistischere Beschreibung des spek-tralen Lochbrennprozesses kann jedoch im Dichtematrixformalismus erfolgen.

Hierzu mussen analog zu (2.12),(2.16) und (2.18) der Hamiltonoperator, die Dichte-matrix und die Matrix der Zerfalle fur das Sechs-Niveau-System von Pr:YSO aufgestelltwerden. Prinzipiell lasst sich die Kopplung aller neun Ubergange in einem einzigenHamiltonoperator beschreiben, wenn vor der Transformation ins Wechselwirkungsbildund Anwenden der Drehwellennaherung (RWA) in die Nebendiagonalelemente die ent-sprechende Wechselwirkungsenergie Vij eingetragen wird. In diesem Fall lasst sich je-doch keine Phasenwahl finden, fur die die Drehwellennaherung fur alle Kopplungenvollstandig ausgefuhrt werden kann. Letztlich bleiben Phasenterme erhalten, die mitden Differenzen der Ubergangsfrequenzen oszillieren. Dies verlangsamt die numerischeIntegration von (2.17) erheblich. Daher wird die Dynamik fur die durch das optischePumpen adressierten Ensembles getrennt betrachtet und jeweils nur eine Kopplungberucksichtigt. Dies ist fur sieben der neun Ensembles gerechtfertigt, da die Resonanz-frequenzen der ubrigen Ubergange in diesen Ensembles jeweils um mehr als 4,6 MHz vonder Frequenz der Pumplaserstrahlung verstimmt sind und die maximale Rabifrequenzbei realistischen experimentellen Parametern kleiner als 1 MHz ist. Bei den beidenEnsembles, die den Ubergangen des in Abb. 2.9 dargestellten Doppelpumpprozess ent-sprechen, ist dies nicht der Fall. Der Ubergang, der dem jeweils anderen Ensemble ent-spricht, besitzt eine nur um 0,8 MHz abweichende Ubergangsfrequenz. Da eine gleich-zeitige Kopplung dieser spektral benachbarten Ubergange nicht vernachlassigt werdenkann, werden fur die betreffenden Ensembles beide Kopplungen im Hamiltonoperatorberucksichtigt. Da die beiden Kopplungen unabhangige Ubergange betreffen, ist einePhasenwahl moglich, welche die vollstandige Durchfuhrung der Drehwellennaherungfur beide Kopplungen erlaubt.

Die einzelnen Ensembles unterscheiden sich hinsichtlich der Kopplungsstarke unddes Verzweigungsverhaltnisses der Zerfalle. Fur jedes dieser Ensembles wird die Be-setzungsumverteilung fur verschiedene Verstimmungen von der Resonanz berechnet.Die Intensitat und Dauer des fur das optische Pumpen verantwortlichen Pulses sinddabei vorgegeben. Man erhalt ein Spektrum der Besetzungsumverteilung in einem En-semble bezuglich der Verstimmung der Frequenz der Pumpstrahlung von der Resonanz-frequenz des entsprechenden Ubergangs. Dies kann jedoch auch als Spektrum bezuglichdes Ensembleparameters bei fester Anregungsfrequenz interpretiert werden. Man kennt


-40 -30 -20 -10 0 10 20 30 400,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

1,4

1,6

rel.

Abso

rptio

na/a

0

rel. Nachweisfrequenz DnN

(MHz)

Abbildung A.2: Absorptionsspektrumnach spektralem Lochbrennen. DasErgebnis einer numerischen Simulati-on im Dichtematrixformalismus (blau)fur einen Pumppuls der IntensitatI = 40 W/cm2 und einer Pulsdauervon τ = 1 ms wird mit dem Ergeb-nis einer Simulation nach dem Bilanz-Modell (rot) verglichen. Letzteres wur-de reskaliert, so dass die Tiefe deszentralen spektralen Lochs mit demzweiten berechneten Spektrum (blau)ubereinstimmt.

somit die Variation der Besetzungsumverteilung in einem kleinen Bereich um ein”zen-

trales Ensemble“. Aus den Ergebnissen fur die verschiedenen zentralen Ensemble lasstsich durch geeignete spektrale Verschiebung und Gewichtung mit den entsprechendenOszillatorstarken ein Absorptionsspektrum berechnen.

Abb. A.2 zeigt das Ergebnis einer numerischen Simulation nach dem oben beschrie-benen Verfahren. Hierbei wurde das optische Pumpen durch einen Puls mit recht-eckformigem zeitlichen Intensitatsverlauf (Dauer 1 ms) implementiert. Die Intensitatwird zu I = 40 W/cm2 gewahlt. Fur den starksten Ubergang entspricht dies einer Ra-bifrequenz von Ωmax = 2π × 680 kHz. Man erkennt an der Tiefe des zentralen Loches,dass die Effizienz des Pumpprozesses fur diese Parameter auf ca. 70 % limitiert ist. Diemeisten der Locher und Antilocher weisen eine Linienbreite auf, die großer ist als dieRabifrequenz, welche die Sattigungsverbreiterung des Pumpubergangs bestimmt (vgl.Abschnitt 2.2.2). Da beim optischen Pumpen die Wechselwirkungsdauer großer als dieLebensdauer des angeregten Zustands ist, tragt auch die lange Wechselwirkungszeitzur Verbreiterung der beobachteten Spektrallinien bei.

In Abb. A.2 ist zusatzlich das Ergebnis einer Simulation eines einzelnen optischenPumpprozesses nach dem Bilanzmodell dargestellt. Hierbei wurde das entsprechendeAbsorptionsspektrum so reskaliert, dass die Tiefe des zentralen spektralen Loches mitdem im Fall der Simulation auf Basis des Dichtematrixformalismus ubereinstimmt.Somit kommt es auch fur die meisten anderen Linien des Spektrums zu einer gutenUbereinstimmung. Die Abweichung im Falle der Seitenlocher bei ∆νN ≈ ±4.7 MHz istdarauf zuruckzufuhren, dass die benachbarten Seitenlocher bei ∆νN ≈ ±4.6 MHz und∆νN = ±4.8 MHz aufgrund der Sattigungsverbreiterung nicht aufgelost werden son-dern sich beide Beitrage addieren (vgl. auch Abb. 2.8). Des Weiteren ist das Antiloch bei∆νN = −26.7 MHz trotz Reskalierung in der Simulation nach dem Bilanzmodell hoherals bei der Simulation im Dichtematrixformalismus. Dieses Antiloch beruht auf opti-schem Pumpen auf dem Ubergang 3H4(mI = ±5

2)→1D2(mI = ±5

2). Wegen des geringen

Verzweigungsverhaltnisses fur Zerfalle in die Zustande außerhalb dieses Zwei-Niveau-Systems ist der optische Pumpprozess hier ineffizient und die Besetzungsumverteilungwird im Bilanzmodell uberschatzt. Da das Bilanzmodell bei einfacher Anwendung keine


Linienbreite des optischen Pumpprozesses berucksichtigt, tritt der in Abb. 2.9 gezeigtedoppelte Pumpprozess nicht auf und das Antiloch bei ∆νN = 27.5 MHz ist kleiner alsim Falle der Simulation im Dichtematrixformalismus.

A.2.2 Experimentelle Beobachtung des spektralen Lochbren-nens

Die experimentelle Umsetzung des spektralen Lochbrennens fand im Kristall mit demDotierungsgrad 0,02 at.% statt. Fur das optische Pumpen wird der zum Nachweisstrahlantiparallel verlaufende Strahlengang

”Anregung 1“ (vgl. Abb. 3.4) verwendet. Der

Strahldurchmesser im Bereich der Probe betragt ca. 295 µm. Fur das spektrale Loch-brennen wird ein Pumplaserpuls mit rechteckformigem zeitlichem Intensitatsverlauf(Dauer 50 ms) einmalig in das sich im thermischen Gleichgewichtszustand befindendeMedium eingestrahlt. Die Intensitat des Pumppulses betragt IP ≈ 1 W/cm2. Der Nach-weisstrahl besitzt einen Durchmesser von ca. 175 µm und ist somit kleiner als der Pump-strahl. Dadurch wird gewahrleistet, dass die Absorptionsmessung in einem Bereich desKristalls stattfindet, in dem die Besetzung durch Pumplaserstrahlung hoher Intensitatmanipuliert wird. Fur den Absorptionsnachweis werden Pulse mit rechteckformigemzeitlichem Intensitatsverlauf (Dauer 5 ms) verwendet. Wahrend dieser Zeit wird mit-tels einer Spannungsrampe die Frequenz der Nachweislaserstrahlung uber einen Fre-quenzbereich -30 MHz < ∆νN < +30 MHz relativ zur Frequenz des Pumplaserpulsesverstimmt. Die Beeinflussung der Besetzung durch den Nachweislaser kann aufgrundder geringen Intensitat IN .10 mW/cm2 vernachlassigt werden. Das verstarkte Photo-diodensignal wird auf einem digitalen Speicheroszilloskop (Tektronix TDS 1012, Band-breite 100 MHz) beobachtet. Die Polarisationsrichtung des Nachweislaserstrahls wirdgegenuber der Richtung maximaler Absorption gedreht, so dass die Modulation desTransmissionssignals durch das spektrale Lochbrennen deutlich sichtbar wird.

Das mit Hilfe des Oszilloskops beobachtete Signal entspricht im Wesentlichen demTransmissionsspektrum des Kristalls. Da die Beugungseffizienz des AOM uber den

Abbildung A.3: Absorptions-spektrum nach spektralem Loch-brennen. Die Anderung des Ab-sorptionskoeffizienten ∆α ist ge-gen die Verstimmung ∆νN desNachweislasers von der Frequenzdes Pumplasers aufgetragen. Dierote Kurve ist das Ergebnisder numerischen Simulation imDichtematrixformalismus (s. Ab-schnitt A.2.1).

-30 -20 -10 0 10 20 30

-1,0

-0,8

-0,6

-0,4

-0,2

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

Da

(bel.

Ein

h.)

Nachweisverstimmung DnN

(MHz)


großen Durchstimmbereich der Frequenz der Nachweislaserstrahlung variiert, ist dasTransmissionssignal auch ohne optisches Pumpen nicht konstant. Daher wird jeweilsein Signalverlauf vor und nach dem optischen Pumpen aufgezeichnet und nach (5.17)die Anderung des Absorptionskoeffizienten berechnet.

Abb. A.3 zeigt gemaß (5.17) ausgewertete experimentelle Daten. Die Frequenzachsewurde ausgehend von der linearen Spannungsrampe und dem Zusammenhang zwischenSteuerspannung und Frequenzverschiebung des AOM kalibriert. Die Anderung des Ab-sorptionskoeffizienten ist in beliebigen Einheiten angegeben. Die experimentellen Datenwerden mit den Ergebnissen der numerischen Simulation im Dichtematrixformalismusverglichen. Das so berechnete Spektrum wurde auf das zentrale Minimum des expe-rimentell bestimmten Spektrums normiert. Man erkennt im Wesentlichen eine guteUbereinstimung in Lage und Große der verschiedenen Strukturen. Im Bereich großerVerstimmungen der Nachweisfrequenz zeigen sich jedoch Abweichungen zwischen denbeiden Spektren bezuglich der Lage der einzelnen Linien. Dies wird auf die dynamischeMessmethode mit Hilfe einer Spannungsrampe zuruckgefuhrt. Bei konstanter Anderungder Steuerspannung folgt die momentane Frequenzverschiebung des AOM nicht voll-kommen der aus statischen Messungen ermittelten Abhangigkeit von der Steuerspan-nung. Dennoch werden die auf Literaturdaten gestutzten Erwartungen im Wesentlichenbestatigt [23,53].

A.2.3 Zusatzliche Erlauterungen zur Struktur des durch spek-trales Lochbrennen erzeugten Spektrums

Das spektrale Lochbrennen bei einer bestimmten Frequenz fuhrt zur Veranderung desAbsorptionsspektrums in Form von Lochern und Anti-Lochern bei einer Vielzahl vonFrequenzen. Dies liegt in den spektroskopischen Eigenschaften von Pr:YSO begrundet.Wie bereits in Abschnitt 2.3.3 diskutiert, ergeben sich fur ein einzelnes Ensemble Locherbzw. Antilocher bei neun verschiedenen Frequenzen. Das optische Pumpen findet gleich-zeitig in neun Ensembles statt. Dennoch ergeben sich selbst bei hinreichend hoher spek-traler Auflosung keine 81 spektral getrennte Linien im Absorptionsspektrum. EinigeResonanzfrequenzen der neun optisch gepumpten Ensembles stimmen uberein, so dasssich schließlich ein spektrales Loch bei der Pumpfrequenz, sechs Seitenlocher und 42Antilocher ergeben. Dies wird im Folgenden erlautert.

In Abbildung A.4 sind fur alle optisch gepumpten Ensembles die Nachweisubergangedargestellt, die zur Beobachtung von Lochern bzw. Antilochern fuhren. Innerhalb ei-ner Zeile befinden sich hierbei diejenigen Ensembles, bei denen der Pumpprozess uberdasselbe Hyperfeinniveau des angeregten Zustands erfolgt. In diesen Ensembles erge-ben sich jeweils dieselben drei Resonanzfrequenzen fur Ubergange, die vom entleertenGrundzustandsniveau ausgehen. In der ersten Zeile sind dies die Pumpfrequenz νP ,sowie die Frequenzen νP −δ

(a)23 und νP −(δ

(a)23 +δ

(a)12 ). Hierbei sind δ

(a)12 und δ

(a)23 durch die

Hyperfeinaufspaltung im angeregten Zustand gegeben. Die Pumpfrequenz tritt in allenneun Ensembles als Resonanzfrequenz fur einen Ubergang ausgehend vom entleertenGrundzustandsniveau auf, was zum zentralen und am starksten ausgepragten spektra-len Loch im Absorptionsspektrum fuhrt. Die beiden zusatzlichen Nachweisubergangebesitzen fur die Ensembles in den verschiedenen Zeilen unterschiedliche Resonanzfre-quenzen, so dass sich sechs Seitenlocher ergeben.


Pump

Nachweis (Löcher)

Nachweis(Antilöcher)

Abbildung A.4: Darstellung der Nachweisubergange in den neun optisch gepumpten Ensembles. Injedem Ensemble gibt es drei Ubergange, auf denen spektrale Locher nachgewiesen werden (rote Pfeile),und sechs Ubergange, auf denen Antilocher nachgewiesen werden (grune Pfeile). Die Resonanzfrequen-zen einiger Ubergange stimmen uberein (siehe Text). Als Beispiel sind in der ersten Spalte von linksUbergange gleicher Frequenz ausgehend von Niveaus erhohter Besetzung markiert.


Antilocher ergeben sich fur Ubergange, die von einem der beiden Grundzustands-niveaus mit erhohter Besetzung ausgehen. In jedem Ensemble gibt es folglich sechssolcher Ubergange. Innerhalb einer Spalte in Abb. A.4 besitzen allerdings jeweils die-jenigen Ubergange dieselbe Resonanzfrequenz, die dasselbe Hyperfeinniveau des ange-regten Zustands beinhalten wie der Pumpubergang. In jeder Spalte gibt es zwei solchermehrfach auftretenden Resonanzfrequenzen. In der ersten Spalte sind dies die beidenFrequenzen νP−δ

(g)12 und νP−(δ

(g)12 +δ

(g)23 ). Hierbei sind δ

(g)12 und δ

(g)23 durch die Hyperfein-

aufspaltung im Grundzustand gegeben. Zusatzlich besitzt jedes Ensemble vier ledig-lich einfach auftretende Resonanzfrequenzen, bei denen eine erhohte Grundzustands-besetzung nachgewiesen wird. In der Summe ergeben sich somit 42 spektral getrennteAntilocher.

Anhang B

STIRAP im Sechs-Niveau-Systemdes Pr:YSO

Die theoretische Beschreibung von STIRAP in Abschnitt 5.1 beschrankt sich auf einDrei-Niveau-System. Aufgrund der Hyperfeinaufspaltung des Grundzustands 3H4 unddes optisch angeregten Zustands 1D2 kommt es bei der experimentellen Umsetzung

Abbildung B.1: Erweitertes Kopplungsschema zur Beschreibung von STIRAP in Pr:YSO. Diezusatzlichen Kopplungen der Pump- und Stokeslaserstrahlung an die verschiedenen Ubergange imSechs-Niveau-System sind eingezeichnet und mit den zugehorigen Wechselwirkungsparametern Ω und∆ versehen. Die Indizes beziehen sich auf die auf der rechten Seite angegebene Nummerierung derNiveaus von Grund- und angeregtem Zustand. Zur Vereinfachung der Darstellung wurde auf eine Ein-photonenverstimmung der Pump- bzw. Stokeslaserfrequenz von der Resonanzfrequenz des Ubergangs|1〉 → |2〉 bzw. |3〉 → |2〉 verzichtet. Die kurzen Pfeile in den hellen Farben geben die Richtung derStarkverschiebungen an, die durch die zusatzlichen Kopplungen verursacht werden.

114 Anhang B: STIRAP im Sechs-Niveau-System des Pr:YSO

von STIRAP in Pr:YSO, zur Wechselwirkung der Laserpulse mit einem Sechs-Niveau-System. Die Differenz der Resonanzfrequenzen der verschiedenen Ubergange in diesemSystem liegt in der Großenordnung der im Experiment erzielten Rabifrequenzen. Somitkonnen Starkverschiebungen der Energieniveaus nicht vernachlassigt werden. Im Fol-genden ist die quantenmechanische Beschreibung des Sechs-Niveaus-Systems inklusivealler 18 moglichen Kopplungen von Pump- und Stokeslaserfeld dargestellt. Der resul-tierende Hamiltonoperator bildet die Grundlage fur eine numerische Simulation imDichtematrixformalismus, deren Ergebnisse in Abschnitt 5.4 mit den experimentellenDaten verglichen werden.

Analog zum Hamiltonoperator (5.1) lasst sich der Hamiltonoperator des Sechs-Niveau-Systems aus Abb. B.1 in der Form

H =

Eg1 0 0 V11 V12 V13

0 Eg2 0 V21 V22 V23

0 0 Eg3 V31 V32 V33

V ∗11 V ∗

21 V ∗31 Ea1 0 0

V ∗12 V ∗

22 V ∗32 0 Ea2 0

V ∗13 V ∗

23 V ∗33 0 0 Ea3

(B.1)

darstellen. Hierbei entsprechen die Diagonalelemente den Energien der drei Grundzu-standsniveaus und der drei Hyperfeinniveaus des angeregten Zustands. Die Nebendia-gonalelemente enthalten die Wechselwirkungsenergien

Vij = −~µij · ~E(t), (B.2)

die sich aus der Kopplung des zeitabhangigen elektrischen Feldes der Laserstrahlungan die Ubergange im Sechs-Niveau-System ergeben. Die Indizes i bzw. j beziehen sichhierbei auf die Nummerierung der Niveaus des Grund- bzw. angeregten Zustands, d.h.nehmen jeweils Werte von 1 bis 3 an. Analog zur Diskussion in den Abschnitten 2.2.1und 5.1 werden in (B.1) Energiebeitrage der permanenten elektrischen Dipolmomen-te der einzelnen Zustande vernachlassigt und das Dipolverbot (E1) fur die Hyper-feinubergange berucksichtigt. Das elektrische Feld ergibt sich aus Pump- und Stokes-laserfeld und ist unter Vernachlassigung der Ortsabhangigkeit durch

E(t) =1

2(E (P )

0 (t) · eiωP t + c.c.) +1

2(E (S)

0 (t) · eiωSt + c.c.) (B.3)

gegeben. Hierbei wird angenommen, dass die beiden Felder parallel linear polarisiertsind. Die Polarisationsrichtung entspreche der Richtung des Ubergangsmoments.

115

Mit der Phasenwahl

ξg1(t) =1

~Eg1t

ξg2(t) =

(1

~Eg3 + ωP − ωS

)t

ξg3(t) =1

~Eg3t

ξa1(t) =

(1

~Eg2 + ωS

)t (B.4)

ξa2(t) =

(1

~Eg3 + ωP

)t

ξa3(t) =

(1

~Eg3 + ωP

)t

lasst sich der Hamiltonoperator (B.1) ins Wechselwirkungsbild transformieren. NachAnwendung der Drehwellennaherung erhalt man:

HRWA =~2

0 0 0 Ω11(t) Ω12(t) Ω13(t)0 −2(∆P −∆S) 0 Ω21(t) Ω22(t) Ω23(t)0 0 0 Ω31(t) Ω32(t) Ω33(t)

Ω∗11(t) Ω∗

21(t) Ω∗31(t) −2(∆S + δ

(a)12 ) 0 0

Ω∗12(t) Ω∗

22(t) Ω∗32(t) 0 −2∆P 0

Ω∗13(t) Ω∗

23(t) Ω∗33(t) 0 0 2(δ

(a)23 −∆P )

(B.5)mit den Verstimmungen ∆P = ωP − ~−1(Ea2 − Eg3) und ∆S = ωS − ~−1(Ea2 − Eg2)der Frequenz des Pump- bzw. Stokeslaserfeldes von der Resonanzfrequenz des Pump-bzw. Stokesubergangs. δ

(a)12 = ~−1(Ea2−Ea1) und δ

(a)23 = ~−1(Ea3−Ea2) entsprechen der

Hyperfeinaufspaltung des angeregten Zustands. Die Kopplungen Ωij(t) ergeben sich als

Ω11(t) = −Ω(P )11 (t) · e−i[δ

(g)12 +δ

(g)23 −(∆P−∆S)]t − Ω

(S)11 (t) · e−iδ

(g)12 t

Ω12(t) = −Ω(P )12 (t) · e−i(δ

(g)12 +δ

(g)23 )t − Ω

(S)12 (t) · e−i[δ

(g)12 +(∆P−∆S)]t

Ω13(t) = −Ω(P )13 (t) · e−i(δ

(g)12 +δ

(g)23 )t − Ω

(S)13 (t) · e−i[δ

(g)12 +(∆P−∆S)]t

Ω21(t) = −Ω(P )21 (t) · e−i[δ

(g)23 −2(∆P−∆S)]t − Ω

(S)21 (t) · e+i(∆P−∆S)t

Ω22(t) = −Ω(P )22 (t) · e−i[δ

(g)23 −(∆P−∆S)]t − Ω

(S)22 (t) (B.6)

Ω23(t) = −Ω(P )23 (t) · e−i[δ

(g)23 −(∆P−∆S)]t − Ω

(S)23 (t)

Ω31(t) = −Ω(P )31 (t) · e+i(∆P−∆S)t − Ω

(S)31 (t) · e+iδ

(g)23 t

Ω32(t) = −Ω(P )32 (t)− Ω

(S)32 (t) · e+i[δ

(g)23 −(∆P−∆S)]t

Ω33(t) = −Ω(P )33 (t)− Ω

(S)33 (t) · e+i[δ

(g)23 −(∆P−∆S)]t

mit den Rabifrequenzen Ω(P,S)ij (t) = µijEP,S

0 (t)/~ von Pump- bzw. Stokeslaserfeld be-

zuglich der Ubergange |gi〉 → |aj〉. Die Großen δ(g)12 = ~−1(Eg2 − Eg1) und δ

(g)23 =


~−1(Eg3 − Eg2) sind durch die Hyperfeinaufspaltung des Grundzustands gegeben. DieAusdrucke in (B.6) enthalten zeitabhangige Phasenterme. Diese fuhren z.B. zur reso-nanten Kopplung des Ubergangs |g3〉 → |a1〉 durch den Pumplaser fur eine Verstim-

mung ∆P = −δ(a)12 . In der Beschreibung durch (B.5) sind Pump- und Stokeslaser daher

nicht auf bestimmte Ubergange festgelegt.

B.1 Numerische Simulation

Mit Hilfe des Hamiltonoperators (B.5) lasst sich die Wechselwirkung des Systems mitPump- und Stokeslaserfeld numerisch simulieren. Eine solche Simulation im Dichtema-trixformalismus wurde genutzt, um die experimentellen Beobachtungen zu analysieren(s. Abschnitte 5.4.5, 5.4.6 und 5.4.8). Im Folgenden werden zusatzliche Simulationser-gebnisse vorgestellt.

Einfluss der zusatzlichen Kopplungen auf den STIRAP-Prozess

Die experimentellen Ergebnisse zeigen, dass durch die zusatzlichen Kopplungen imSechs-Niveau-System hervorgerufene dynamische Starkverschiebungen der Energieni-veaus nicht vernachlassigt werden konnen. Der Einfluss dieser Starkverschiebungenwird in Abb. B.2 anhand numerischer Ergebnisse verdeutlicht. Hier wird die Trans-fereffizienz des STIRAP-Prozesses in Abhangigkeit von der Ein- und Zweiphotonen-verstimmung unter Vernachlassigung der zusatzlichen Kopplungen (a) mit den Ergeb-nissen bei Berucksichtigung der vollen Wechselwirkung im Sechs-Niveau-System (b)verglichen. Die Simulation erfolgte unter Verwendung der experimentellen Parame-ter und Berucksichtigung des Frequenzjitters der Laserquelle. Anhand von Abb. B.2erkennt man eine leichte Verschiebung des Parameterbereichs hoher Transfereffizienzin Richtung positiver Zweiphotonenverstimmung. Auch die Symmetrie bezuglich derEinphotonenresonanz wird durch die Starkverschiebungen beeinflusst. Wahrend in (b)die Toleranz gegenuber einer Zweiphotonenverstimmung bei positiven Einphotonenver-stimmungen im Vergleich zu (a) zunimmt, nimmt die Transfereffizienz bei negativenEinphotonenverstimmungen deutlich schneller ab. In der Nahe der Einphotonenver-stimmung ∆ν1P = −2 MHz erkennt man jedoch den Beginn eines weiteren Plateaushoher Transfereffizienz. Dies entspricht einem STIRAP-Prozess mit dem Zwischenzu-stand 1D2(mI = ±1

2), der bei einer Einphotonenverstimmung ∆ν1P = −4,6 MHz durch

Pump- und Stokeslaserfeld resonant an den Anfangs- bzw. Zielzustand gekoppelt wird.

Die Verformung des in Abb. B.2 dargestellten Plateaus hoher Transfereffizienz lasstsich auch anhand der beiden Λ-Systeme mit den Zwischenzustanden 1D2(mI = ±3

2)

bzw. 1D2(mI = ±12) und den damit verbundenen Raman-Anregungspfaden in den

Zielzustand verstehen. Der Beitrag des dritten Λ-Systems mit dem Zwischenzustand1D2(mI = ±5

2) kann aufgrund der geringen Ubergangsmomente fur Pump- und Sto-

kesubergang im hier betrachteten Parameterbereich vernachlassigt werden. Die ange-gebene Einphotonenverstimmung bezieht sich auf die Resonanzen im Λ-System mitdem Zwischenzustand 1D2(mI = ±3

2). Bei einer positiven Einphotonenverstimmung ist

auch die Verstimmung im zweiten Λ-System positiv und beide Raman-Anregungspfade

B.1 Numerische Simulation 117

100%

80%

60%

40%

20%

0%

Tra

nsfe

reffiz

ienz

0 0,5 1,5-1-1,5

Einphotonenverstimmung (MHz)Dn1P

1-0,50 0,5 1,5-1-1,5-2

Einphotonenverstimmung (MHz)Dn1P

1-0,5 -2

-0,4

-0,8

0,8

0,6

0,4

-0,6

-0,2

0,2

0

Zw

eip

hoto

nenvers

tim

mung

(MH

z)

Dn

2P

a) b)

Abbildung B.2: Einfluss der zusatzlichen Kopplungen auf den STIRAP-Prozess. Die aus der nume-rischen Simulation erhaltene Transfereffizienz von STIRAP ist in Abhangigkeit von Ein- und Zweipho-tonenverstimmung fur die beiden Falle dargestellt, dass (a) die zusatzlichen Kopplungen im Sechs-Niveau-System vernachlassigt und (b) diese berucksichtigt werden. Die weißen Geraden markierendie Ein- bzw. Zweiphotonenresonanz. Die fur die Simulation verwendeten Parameter entsprechen denWechselwirkungsparametern im Experiment.

interferieren konstruktiv. Daher erhoht sich die Toleranz gegenuber einer Zweiphoto-nenverstimmung. Im Falle einer negativen Einphotonenverstimmung besitzen die Ver-stimmungen in den beiden Λ-Systemen entgegengesetzte Vorzeichen. Destruktive Inter-ferenz zwischen beiden Raman-Anregungspfaden fuhrt zu einem Einbruch der Trans-fereffizienz.

Simulation der Besetzungsdynamik des STIRAP- und b-STIRAP-Prozesses

Die experimentelle Beobachtung der Besetzungsdynamik von STIRAP und b-STIRAP(s. Abschnitt 5.4.7) beschrankt sich auf die Messung der Besetzungsdifferenz zwischenZiel- und Zwischenzustand. Die experimentellen Daten wurden mit Theoriekurvenauf Basis der adiabatischen Zustande und Mischungswinkel verglichen. Im Fall vonSTIRAP zeigte sich dabei eine sehr gute Ubereinstimmung. Dies demonstriert die Ro-bustheit des STIRAP-Prozesses, da bei der Berechnung der Theoriekurve Zerfalle, Fre-quenzjitter und diabatische Kopplungen vernachlassigt werden. Im Folgenden wird an-hand von Ergebnissen numerischer Simulationen die Besetzungsdynamik von Anfangs-,Zwischen- und Zielzustand im Fall von STIRAP sowie fur den b-STIRAP-Prozess dar-gestellt. Des Weiteren werden die aus diesen Daten bestimmte zeitlichen Verlaufe derBesetzungsdifferenz zwischen Ziel- und Zwischenzustand mit den entsprechenden ex-perimentellen Daten verglichen.

Bei der numerischen Simulation wird die zeitliche Entwicklung der Besetzungenaller Zustande fur verschiedene Einphotonenverstimmungen bei einer statischen Zwei-photonenverstimmung von ∆ν2P = +30 kHz berechnet. Fur die Darstellung der Be-setzungsdynamik in Anfangs-, Zwischen- und Zielzustand wird lediglich der Datensatz


-40 -20 0 20 40 60 80 100 120 140

0

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

Bese

tzungsd

iffere

nz

P3-P

2(%

)


(µs)

b)

-40 -20 0 20 40 60 80 100 120 140

0

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

Bese

tzung

(%)

Zeit (µs)

a)Zustand Zustand

Zustand

Abbildung B.3: Numerische Simulation der Besetzungsdynamik im Fall von STIRAP. In (a) sindsind die Besetzungen der drei Zustande gezeigt. In (b) wird die Differenz der Besetzungen von Ziel-und Zwischenzustand mit den entsprechenden experimentellen Daten verglichen. Die Verzogerung desStokespulses bezuglich des Pumppulses betragt ∆tS = −15 µs. Die gepunkteten Kurven stellen denexperimentell bestimmten zeitlichen Verlauf der Rabifrequenz von Pump- (blau) und Stokeslaserpuls(rot) dar (ohne Skala).

zur Einphotonenverstimmung ∆ν1P = 730 kHz gewahlt. Zum Vergleich des zeitlichenVerlaufs der Besetzungsdifferenz mit den experimentellen Daten wird die Differenzder Besetzung in Ziel- und Zwischenzustand berechnet und bezuglich der Einphoto-nenverstimmung spektral gemittelt. Die Mittelung erfolgt bezuglich der Transmission.Da der Zeitpunkt des Nachweises im Experiment nur relativ geringe Verzogerungenzu Pump- und Stokeslaserpuls aufweist, wird die Bandbreite der spektralen Mittelungauf 250 kHz beschrankt. Durch eine anschließende zeitliche Mittelung wird die endlichezeitliche Auflosung als Folge der Pulsdauer des Nachweispulses von 5 µs berucksichtigt.

-40 -20 0 20 40 60 80 100 120 140

-40

-20

0

20

40

60

80

100

Bese

tzungsd

iffere

nz

P3-P

2(%

)


(µs)

b)

-40 -20 0 20 40 60 80 100 120 140

0

10

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70

80

90

100

Bese

tzung

(%)

Zeit (µs)

a)Zustand

Zustand

Zustand

Abbildung B.4: Numerische Simulation der Besetzungsdynamik im Fall von b-STIRAP. In (a) sindsind die Besetzungen der drei Zustande gezeigt. In (b) wird die Differenz der Besetzungen von Ziel-und Zwischenzustand mit den entsprechenden experimentellen Daten verglichen. Die Verzogerung desStokespulses bezuglich des Pumppulses betragt ∆tS = +14 µs. Die gepunkteten Kurven stellen denexperimentell bestimmten zeitlichen Verlauf der Rabifrequenz von Pump- (blau) und Stokeslaserpuls(rot) dar (ohne Skala).

B.1 Numerische Simulation 119

Abb. B.3 zeigt die numerisch bestimmte Besetzungsdynamik im Fall von STIRAP.Die zeitliche Entwicklung der Besetzungen der drei relevanten Zustande entsprichtden theoretischen Erwartungen (s. Abb. 5.2). Der Vergleich der numerisch ermittel-ten Besetzungsdifferenz von Ziel- und Zwischenzustand mit den experimentellen Daten(Abb. B.3b) zeigt eine gute Ubereinstimmung. In Abb. B.4 sind die entsprechendenSimulationsergebnisse fur den Fall von b-STIRAP dargestellt. Die Besetzungsdyna-mik in den einzelnen Zustanden weist einen deutlichen Unterschied zur idealisiertentheoretischen Darstellung in Abb. 5.3 auf. Als Folge diabatischer Kopplungen insbe-sondere durch den Frequenzjitter ist der angeregte Zustand |2〉 auch nach Ende derWechselwirkung mit Pump- und Stokeslaser besetzt. Diese Besetzung zerfallt im An-schluss in Anfangs- und Zielzustand. Die numerisch bestimmte zeitliche Entwicklungder Besetzungsdifferenz P3−P2 (Abb. B.4b) weist eine qualitative Ahnlichkeit mit denexperimentellen Daten auf, zeigt jedoch quantitativ deutliche Abweichungen.

Zusammenfassung

In der vorliegenden Arbeit wird der koharente, adiabatische Besetzungstransfer in ei-nem mit Seltenerd-Ionen dotierten Festkorper untersucht. Die Manipulation der Be-setzung erfolgt mittels der adiabatischen Prozesse Rapid adiabatic passage (RAP)und Stimulated Raman adiabatic passage (STIRAP). Diese Techniken wurden bislanguberwiegend in der Gasphase erforscht. Die Zielsetzung dieser Arbeit war die Imple-mentierung und Untersuchung dieser koharenten Wechselwirkungen in Festkorperum-gebung.

Fur die experimentellen Untersuchungen im Rahmen dieser Arbeit wurde ein mitPraseodym-Ionen dotierter Yttrium-ortho-silikat-Kristall (Pr3+:Y2SiO5, kurz: Pr:YSO)als Medium gewahlt. Der Kristall wird in einem Kryostaten auf eine Temperaturvon etwa 4 K gekuhlt. Die optische Anregung der Praseodym-Ionen vom Grundzu-stand 3H4 in den angeregten Zustand 1D2 erfolgt mit Laserstrahlung der Wellenlangeλ = 605,98 nm. Beide Zustande sind in jeweils drei Hyperfeinniveaus aufgespalten. Dieoptischen Ubergange von Hyperfeinniveaus des Grundzustands in Hyperfeinniveaus desangeregten Zustands zeichnen sich durch eine geringe homogene Linienbreite bzw. langeKoharenzzeit aus. Dies erlaubt die Implementierung koharenter Anregung durch Laser-pulse mit Pulsdauern in der Großenordnung von einigen Mikrosekunden. Diese werdendurch Amplitudenmodulation der kontinuierlichen Strahlung eines Farbstofflasersys-tems erzeugt. Inhomogenitaten in der Kristallstruktur fuhren zu einer inhomogenenLinienverbreiterung des optischen Ubergangs, welche sowohl die homogene Linienbreiteals auch die Hyperfeinaufspaltung um mehrere Großenordnungen ubertrifft. Ein einzel-nes Laserfeld regt daher verschiedene Ubergange in verschiedenen Ensembles von Ioneninnerhalb der inhomogenen Linienbreite an. Dies macht Pr:YSO zu einem komplexenspektroskopischen System. Fur die Untersuchung koharenter Anregungsprozesse wirddas Medium daher zunachst durch ein geeignetes auf optischem Pumpen basierendesVerfahren prapariert. Dies ermoglicht die selektive Kopplung von Ubergangen zwischenHyperfeinniveaus des Grund- und des angeregten Zustands in einzelnen Ensembles vonIonen innerhalb der inhomogenen Bandbreite.

Im ersten Teil der Arbeit (s. Kapitel 4) wird der adiabatische Besetzungstransfermittels RAP untersucht. RAP ermoglicht die Praparation einer vollstandigen Beset-zungsinversion in einem Zwei-Niveau-System. Hierzu wird die Frequenz eines Laser-pulses wahrend der Wechselwirkung mit dem Medium uber die Resonanz hinweg ver-stimmt. Verlauft die Wechselwirkung adiabatisch, erfolgt vollstandiger Besetzungs-transfer in den angeregten Zustand. Bei festfrequenter Anregung mit einer Verstim-mung der Laserfrequenz von der Resonanz, die großer ist als die inverse Pulsdauer desAnregungspulses, wird der angeregte Zustand nur transient und maximal zu 50% be-setzt. Gegen Ende der Wechselwirkung kehrt die Besetzung vollstandig und koharent inden Grundzustand zuruck. Dieses Phanomen ist als Coherent population return (CPR)bekannt.

122 Zusammenfassung

Durch die Praparation mittels optischen Pumpens wird ein spektral-isoliertes Zwei-Niveau-System zur Verfugung gestellt. Dieses System besteht aus dem HyperfeinniveaumI = ±5

2des Grundzustands 3H4 und dem Hyperfeinniveau mI = ±5

2des optisch ange-

regten Zustands 1D2. Der Besetzungstransfer in diesem Zwei-Niveau-System wird mitHilfe der Methoden der laserinduzierten Fluoreszenz sowie Absorptionsspektroskopiebeobachtet und die Transfereffizienz bestimmt. Bei der Anregung des Zwei-Niveau-Systems in einem RAP-Prozess, wurde vollstandiger Besetzungstransfer in den angereg-ten Zustand beobachtet. Diese Besetzungsinversion wurde zusatzlich anhand verstarkterSpontanemission nachgewiesen. Die adiabatische Besetzungsdynamik wurde mittelszeitaufgelosten Absorptionsmessungen untersucht. Die experimentellen Daten zeigenden charakteristischen Verlauf fur RAP. Bei Anregung mit festfrequenten Laserpul-sen wurde die Besetzungsdynamik von CPR beobachtet. Die experimentellen Beob-achtungen wurden mit Ergebnissen numerischer Simulationen verglichen, die den Fre-quenzjitter der Laserquelle berucksichtigen. Der Vergleich ergibt eine gute qualitativeUbereinstimmung.

Im zweiten Teil der Arbeit (s. Kapitel 5) wird der vollstandige Besetzungstrans-fer im Drei-Niveau-System mittels STIRAP untersucht. Hierbei erfolgt die Anregungmit zwei gepulsten Laserfeldern in sogenannter anti-intuitiver Pulsreihenfolge. Hier-bei lauft der Stokeslaserpuls, der zur Kopplung des Ziel- und Zwischenzustands fuhrt,dem Pumplaserpuls, der den Anfangs- mit dem Zwischenzustand koppelt, zeitlich vor-aus. Das System wird somit in einem Dunkelzustand prapariert, der keinen Beitragdes verlustbehafteten Zwischenzustands enthalt. Daher ist die Transfereffizienz desSTIRAP-Prozesses von den Verlusten des Zwischenzustandes unabhangig. Falls dieLebensdauer des angeregten Zustands im Vergleich zur Wechselwirkungsdauer lang istund die beiden Laserfelder von der jeweiligen Einphotonenresonanz verstimmt sind,kann effizienter adiabatischer Besetzungstransfer auch bei intuitiver Pulsreihenfolgebeobachtet werden (b-STIRAP). Das System wird in diesem Fall in einem Hellzustandprapariert.

In der experimentellen Umsetzung wird mittels STIRAP die Besetzung der Hy-perfeinzustande mI = ±1

2und mI = ±3

2des Grundzustands der Praseodym-Ionen

invertiert. Als Zwischenzustand dient das Hyperfeinniveau mI = ±32

des optisch an-geregten Zustands. Zu Beginn wird das System mittels optischen Pumpens im Zu-stand 3H4(mI = ±1

2) prapariert. Der Besetzungstransfer wird mittels Absorptions-

spektroskopie beobachtet und anhand spektroskopischer Daten dessen Effizienz be-stimmt. Der Besetzungstransfer durch STIRAP ist annahernd vollstandig. Die Trans-fereffizienz des STIRAP-Prozesses wurde in Abhangigkeit von der Verstimmung derZweiphotonenresonanz, der Laserleistung sowie der relativen Verzogerung der beidenLaserpulse untersucht. Zeitaufgeloste Absorptionsmessungen dienen zur Beobachtungder adiabatischen Besetzungsdynamik. Bei intuitiver Pulsreihenfolge wurde effizienterBesetzungstransfer durch b-STIRAP beobachtet. Die Transfereffizienz ist im Vergleichzu STIRAP jedoch reduziert. Zu dieser Reduktion tragen neben dem spontanen Zerfalldes Zwischenzustands auch die durch den Frequenzjitter hervorgerufenen diabatischenKopplungen bei. Im Gegensatz zu STIRAP wird b-STIRAP durch den Frequenzjitterder Laserquelle beeintrachtigt. Zusatzlich zu den experimentellen Untersuchungen wur-den numerische Simulationen durchgefuhrt. Die Ergebnisse zeigen eine gute qualitativeUbereinstimmung mit den verschiedenen experimentellen Beobachtungen.

Abstract

This thesis reports on the experimental investigation of coherent adiabatic populationtransfer in a solid doped with rare earth metal ions. The manipulation of the popula-tion distribution is realized by the adiabatic processes Rapid adiabatic passage (RAP)and Stimulated Raman adiabatic passage (STIRAP). Previously, these techniques havebeen investigated predominantly in the gas phase. The aim of this work was the im-plementation and investigation of these coherent adiabatic interactions in a solid stateenvironment.

For the experimental investigations a Yttrium-ortho-silicat crystal doped with Pra-seodymium ions was selected as a medium. This crystal is cooled to cryogenic tempera-tures of about 4 K by a closed-cycle Helium cryostat. Laser radiation at a wavelength ofλ = 605,98 nm serves for optical excitation of the Praseodymium ions from the groundstate 3H4 to the excited state 1D2. Both states are each split into three hyperfine levels.The optical transitions between the hyperfine levels of the ground state and the hyper-fine levels of the excited state provide narrow homogeneous linewidths and thereforelong decoherence times. This allows the implementation of coherent excitation by laserpulses with a pulse duration in the order of microseconds. The laser pulses are pro-vided by amplitude modulation of the output of a continuous wave dye laser system.Inhomogeneities in the crystal structure lead to a inhomogeneous broadening of theoptical transition, which exceeds the homogeneous linewidth as well as the hyperfinesplitting by several orders of magnitude. As a consequence, a single laser field excitesdifferent transitions in different ions within the inhomogeneous linewidth. Therefore,Pr:YSO occurs as a complex spectroscopic system. Thus, for the investigation of co-herent excitation the medium is initially prepared by optical pumping. This facilitatesto selectively drive transitions between hyperfine levels of the ground and the excitedstate of single ensembles of ions within the inhomogeneous bandwidth.

The first part of this thesis (see chapter 4) deals with the investigation of adiabaticpopulation transfer by RAP. RAP allows preparation of complete population inversionin a two-level system. For RAP, the frequency of a laser pulse is chirped across resonanceduring interaction with the medium. If the interaction is adiabatic, complete populationtransfer to the excited state is achieved. Excitation at a fixed frequency detuned fromresonance by more than the inverse of the pulse duration leads to transient populationof the excited state with a maximum transfer efficiency of 50%. However, towards theend of the interaction the population is returned to the ground state completely andcoherently. This phenomenon is known as Coherent population return (CPR).

The medium is prepared by optical pumping providing a spectrally isolated two-level system. This consists of the hyperfine level mI = ±5

2of the ground state and the

hyperfine level mI = ±52

of the optically excited state. Population transfer in this two-

124 Abstract

level system is monitored by laser-induced fluorescence and absorption spectroscopy.From these measurements the transfer efficiency is calibrated. When the two-level sys-tem is driven in a RAP process, complete population transfer to the excited state wasobserved. This population inversion was also confirmed by the observation of amplifiedspontaneous emission. Time-resolved absorption measurements served to monitor theadiabatic population dynamics. Experimental data show the characteristics of RAP.For excitation at a fixed frequency the experimental results resemble the populationdynamics of CPR. The experimental observations are compared to results of numeri-cal simulations, which include the frequency jitter of the laser source. The comparisonshows a good qualitative agreement.

In the second part of this thesis (see chapter 5) complete population transfer bySTIRAP in a three-level system is investigated. In this case the interaction is mediatedby two pulsed laser-fields in a so-called counter-intuitive pulse order. In this confi-guration, the Stokes pulse, which couples the target state to the intermediate state,precedes the pump pulse, which excites the transition from the initial state to the in-termediate state. This prepares the system in a dark state, which has no contributionsof the intermediate state. Therefore, the transfer efficiency of the STIRAP process isindependent of the losses from the intermediate state. However, if the lifetime of theexcited state is long compared with the interaction time and the two laserfields aredetuned from their respective single-photon resonances, efficient adiabatic populationtransfer can be observed for intuitive pulse order as well (b-STIRAP). In this case thesystem is prepared in a bright state.

In the experiment, population inversion between the ground state hyperfine levelsmI = ±1

2and mI = ±3

2is driven by STIRAP. The hyperfine level mI = ±3

2of the

excited state serves as intermediate state. Initially, the system is prepared in the state3H4(mI = ±1

2) by optical pumping. The transfer efficiency was monitored and calibra-

ted by absorption spectroscopy. The population transfer by STIRAP is nearly complete.The dependence of transfer efficiency on the detuning from two-photon resonance, laserpower and temporal delay between the two laser pulses was investigated. Time-resolvedabsorption measurements serve to monitor adiabatic population dynamics. For intuiti-ve pulse order efficient population transfer by b-STIRAP was observed. However, thetransfer efficiency is reduced with respect to STIRAP. Losses from the intermediatestate as well as diabatic coupling due to the frequency jitter of the laser source con-tribute to this reduction in transfer efficiency. In contrast to STIRAP, b-STIRAP isaffected by the jitter of the laser frequency. In addition to the experimental investi-gations, numerical simulations were performed. The results show a good qualitativeagreement with the different experimental observations.

Literaturverzeichnis

[1] Phillips, W. D.: Laser cooling and trapping of neutral atoms. In: Reviews OfModern Physics 70 (1998), 721–741

[2] Bahns, J. T. ; Stwalley, W. C. ; Gould, P. L.: Laser cooling of molecu-les: A sequential scheme for rotation, translation, and vibration. In: Journal OfChemical Physics 104 (1996), 9689–9697

[3] Vuletic, V. ; Chu, S.: Laser cooling of atoms, ions, or molecules by coherentscattering. In: Physical Review Letters 84 (2000), 3787–3790

[4] Brumer, P. ; Shapiro, M.: Laser Control Of Molecular Processes. In: AnnualReview of Physical Chemistry 43 (1992), 257–282

[5] Gordon, R. J. ; Rice, S. A.: Active control of the dynamics of atoms andmolecules. In: Annual Review Of Physical Chemistry 48 (1997), 601–641

[6] Shapiro, M. ; Brumer, P.: Quantum control of chemical reactions. In: JournalOf The Chemical Society-Faraday Transactions 93 (1997), 1263–1277

[7] Bergmann, K. ; Theuer, H. ; Shore, B. W.: Coherent population transferamong quantum states of atoms and molecules. In: Reviews Of Modern Physics70 (1998), 1003–1025

[8] Fleischhauer, M ; Imamoglu, A ; Marangos, J P.: Electromagneticallyinduced transparency: Optics in coherent media. In: Reviews Of Modern Physics77 (2005), 633–673

[9] Vitanov, N. V. ; Halfmann, T. ; Shore, B. W. ; Bergmann, K.: Laser-induced population transfer by adiabatic passage techniques. In: Annual Reviewof Physical Chemistry 52 (2001), 763–809

[10] Jain, M. ; Xia, H. ; Yin, G. Y. ; Merriam, A. J. ; Harris, S. E.: Efficient non-linear frequency conversion with maximal atomic coherence. In: Physical ReviewLetters 77 (1996), 4326–4329

[11] Rickes, T. ; Marangos, J.P. ; Halfmann, T.: Enhancement of Third-Harmonic Generation by Stark-Chirped Rapid Adiabatic Passage. In: OpticsCommunications 227 (2003), 133–142

126 LITERATURVERZEICHNIS

[12] Oberst, M. ; Klein, J. ; Halfmann, T.: Enhanced four-wave mixing in mercuryisotopes, prepared by stark-chirped rapid adiabatic passage. In: Optics Communi-cations 264 (2006), 463–470

[13] Phillips, D. F. ; Fleischhauer, A. ; Mair, A. ; Walsworth, R. L.: Storageof light in atomic vapor. In: Physical Review Letters 86 (2001), 783–786

[14] Liu, C. ; Dutton, Z. ; Behroozi, C. H. ; Hau, L. V.: Observation of coherentoptical information storage in an atomic medium using halted light pulses. In:Nature 409 (2001), 490–493

[15] Loy, M. M. T.: Observation Of Population Inversion By Optical Adiabatic RapidPassage. In: Physical Review Letters 32 (1974), 814–817

[16] Melinger, J. S. ; Gandhi, S. R. ; Hariharan, A. ; Goswami, D. ; Warren,W. S.: Adiabatic Population Transfer With Frequency-Swept Laser-Pulses. In:Journal of Chemical Physics 101 (1994), 6439–6454

[17] Rickes, T. ; Yatsenko, L. P. ; Steuerwald, S. ; Halfmann, T. ; Shore,B. W. ; Vitanov, N. V. ; Bergmann, K.: Efficient adiabatic population transferby two-photon excitation assisted by a laser-induced Stark shift. In: Journal ofChemical Physics 113 (2000), 534–546

[18] Vitanov, N V. ; Suominen, K-A ; Shore, B W.: Creation of coherent superpo-sitions by fractional stimulated Raman adiabatic passage. In: Journal of PhysicsB 32 (1999), 4535–4546

[19] Unanyan, R. ; Fleischhauer, M. ; Shore, B. W. ; Bergmann, K: Robustcreation and phase-sensitive probing of superposition states via stiulated Ramanadiabatic passage (STIRAP) with degenerate dark states. In: Optics Communi-cations 155 (1998), 144–154

[20] Petta, J. R. ; Johnson, A. C. ; Taylor, J. M. ; Laird, E. A. ; Yacoby,A. ; Lukin, M. D. ; Marcus, C. M. ; Hanson, M. P. ; Gossard, A. C.:Coherent manipulation of coupled electron spins in semiconductor quantum dots.In: Science 309 (2005), 2180–2184

[21] Koppens, F. H. L. ; Buizert, C. ; Tielrooij, K. J. ; Vink, I. T. ; Nowack,K. C. ; Meunier, T. ; Kouwenhoven, L. P. ; Vandersypen, L. M. K.: Drivencoherent oscillations of a single electron spin in a quantum dot. In: Nature 442(2006), 766–771

[22] Childress, L. ; Dutt, M. V. G. ; Taylor, J. M. ; Zibrov, A. S. ; Jelezko,F. ; Wrachtrup, J. ; Hemmer, P. R. ; Lukin, M. D.: Coherent dynamicsof coupled electron and nuclear spin qubits in diamond. In: Science 314 (2006),281–285

LITERATURVERZEICHNIS 127

[23] Nilsson, M. ; Rippe, L. ; Kroll, S. ; R.Klieber ; Suter, D.: Hole-burningtechniques for isolation and study of individual hyperfine transitions in inhomo-geneously broadened solids demonstrated in Pr3+:Y2SiO5. In: Physical Review B70 (2004), 214116

[24] Longdell, J.J. ; Sellars, M.J.: Experimental demonstration of quantum statetomography and qubit-qubit interactions for rare-earth-metal-ion-based solid-statequbits. In: Physical Review A 69 (2004), 032307

[25] Ham, B S. ; Hemmer, P R. ; Shahriar, M S.: Efficient electromagneticallyinduced transparency in a rare-earth doped crystal. In: Optics Communications144 (1997), 227–230

[26] Ham, B.S. ; Shahriar, M.S. ; Hemmer, P.R.: Enhanced nondegenerate four-wave mixing owing to electromagnetically induced transparency in a spectral hole-burning crystal. In: Optics Letters 22 (1997), 1138–1140

[27] Ham, B.S. ; Hemmer, P.R. ; Shahriar, M.S.: Efficient phase conjugation viatwo-photon coherence in an optically dense crystal. In: Physical Review A 59 (4)(1999), R2583–R2586

[28] Turukhin, A. V. ; Sudarshanam, V. S. ; Shahriar, M. S. ; Musser, J. A. ;Ham, B. S. ; Hemmer, P. R.: Observation of Ultraslow and Stord Light Pulsesin a Solid. In: Physical Review Letters 88 (2001), 023602

[29] Longdell, J. J. ; Fraval, E. ; Sellars, M. J. ; Manson, N. B.: Stopped Lightwith Storage Times Greater than One Second Using Electromagnetically InducedTransparency in a Solid. In: Physical Review Letters 95 (2005), 063601

[30] Lin, H. ; Wang, T. ; Mossberg, T.W.: Demonstration of 8-Gbit/in.2 arealstorage density based on swept-carrier frequency-selective optical memory. In:Optics Letters 20 (1995), 1658–1660

[31] Ham, B S. ; Shahriar, M S. ; Kim, M K. ; Hemmer, P R.: Frequency-selectivetime-domain optical data storage by electromagnetically induced transparency ina rare-earth-doped solid. In: Optics Letters 22 (1997), 1849–1851

[32] Ichimura, K.: A simple frequency-domain quantum computer with ions in acrystal coupled to a cavity mode. In: Optics Communications 196 (2001), 119–125

[33] Ohlsson, N. ; Mohan, R. K. ; Kroll, S.: Quantum coumputer hardwarebased on rare-earth-ion-doped inorganic crystals. In: Optics Communications201 (2002), 71–77

[34] Longdell, J.J. ; Sellars, M.J. ; Manson, N.B.: Demonstration of ConditionalQuantum Phase Shift Between Ions in a Solid. In: Physical Review Letters 93(2004), 130503


[35] Rippe, L. ; Nilsson, M. ; Kroll, S. ; Klieber, R. ; Suter, D.: Experimentaldemonstration of efficient and selective population transfer and qubit distillationin a rare-earth-metal-ion-doped crystal. In: Physical Review A 71 (2005), 062328

[36] Seze, F. de ; Lavielle, V. ; Lorgere, I. ; Le Gouet, J.-L.: Chirped pul-se generation of a narrow absorption line in a Tm3+:YAG crystal. In: OpticsCommunications 223 (2003), 321–330

[37] Crozatier, V. ; Seze, F. de ; Haals, L. ; Bretenaker, F. ; Logere, I. ; LeGouet, J.-L.: Laser diode stabilisation for coherent driving of rare earth ions.In: Optics Communications 241 (2004), 203–213

[38] Seze, F. de ; Dahes, F. ; Crozatier, V. ; Lorgere, I. ; Bretenaker, F. ; LeGouet, J.-L.: Coherent driving of Tm3+:YAG ions using a complex hyperbolicsecant optical field. In: European Physical Journal D: Atomic, Molecular andOptical Physics 33 (2005), 343–355

[39] Goto, H. ; Ichimura, K.: Population transfer via stimulated Raman adiabaticpassage in a solid. In: Physical Review A 74 (2006), 053410

[40] Klein, Jens ; Beil, Fabian ; Halfmann, Thomas: Robust population transferby stimulated Raman adiabatic passage in a Pr3+:Y2SiO5 crystal. In: PhysicalReview Letters 99 (2007), 113003

[41] Nilsson, M. ; Levin, L. ; N.Ohlsson ; Christiansson, T. ; Kroll, S.: Initialexperiments concerning quantum information processing in rare-earth-ion dopedcrystals. In: Physica Scripta T102 (2002), 178–205

[42] Wesenberg, J. ; Mølmer, K.: Robust quantum gates and a bus architecturefor quantum computing with rare-earth-ion doped crystals. In: Physical ReviewA 68 (2003), 012320

[43] Nilsson, M. ; Kroll, S.: Solid state quantum memory using complete absorptionand re-emission of photons by tailored and externally controlled inhomogeneousabsorption profiles. In: Optics Communications 247 (2005), 393–403

[44] Wesenberg, J. H. ; Mølmer, K. ; Rippe, L. ; Kroll, S.: Scalable designs forquantum computing with rare-earth-ion-doped crystals. In: Physical Review A 75(2007), 012304

[45] Hufner, S.: Optical spectra of transparent rare earth compounds. AcademicPress, New York, 1978

[46] Kaplyanskii, A. A. (Hrsg.) ; Macfarlane, R. M. (Hrsg.): Spectroscopy ofsolids containing rare earth ions. Elsevier, Amsterdam, 1987

[47] Dieke, G.H. ; Crosswhite, H.M. (Hrsg.) ; Crosswhite, H. (Hrsg.): Spectraand energy levels of rare earth ions in crystals. Interscience Publishers, NewYork, 1968


[48] Haken, H. ; Wolf, H. C.: Atom- und Quantenphysik. Springer, Berlin, 1996

[49] Manson, N. B. ; Sellars, M. J. ; Fisk, P. T. H. ; Meltzer, R. S.: Hole-Burning Of Rare-Earth Ions With Khz Resolution. In: Journal of Luminescence64 (1995), 19–23

[50] Moerner, W. E. (Hrsg.): Persistent spectral hole-burning: science and applica-tions. Springer, Berlin, 1988

[51] Sternheimer, R. M.: Shielding And Antishielding Effects For Various Ions AndAtomic Systems. In: Physical Review 146 (1966), 140–160

[52] Teplov, M. A.: Magnetic Resonance on Pr141 nuclei in a Pr2(SO4)3·8H20 singlecrystal. In: Soviet Physics JETP-USSR 26 (1968), 872

[53] Holliday, K. ; Croci, M. ; Vauthey, E. ; Wild, U.P.: Spectral hole burningand holography in an Y2SiO5:Pr3+ crystal. In: Physical Review B 47 (1993),14741–14752

[54] Equall, R W. ; Cone, R L. ; Macfarlane, R M.: Homogeneous broadeningand hyperfine structure of optical transitions in Pr3+:Y2SiO5. In: Physical ReviewB 52 (1995), 3963–3969

[55] Nilsson, M.: Coherent Interactions in Rare-Earth-Ion-Doped Crystals for Ap-plications in Quantum Information Science, Lund Institute of Technology, Dis-sertation, 2004

[56] Mahan, G. D.: Local-Field Corrections To Coulomb Interactions. In: PhysicalReview 153 (1967), 983–988

[57] Taylor, D. R. ; Hessler, J. P.: Photon-Echo Decay In Ruby - Electric DipoleInteractions And Instantaneous Diffusion. In: Physics Letters A 50 (1974), 205–207

[58] Huang, J. ; Zhang, J. M. ; Lezama, A. ; Mossberg, T. W.: Excess DephasingIn Photon-Echo Experiments Arising From Excitation-Induced Electronic LevelShifts. In: Physical Review Letters 63 (1989), 78–81

[59] Yano, R. ; Mitsunaga, M. ; Uesugi, N.: Ultralong Optical Dephasing TimeIn Eu3+:Y2SiO5. In: Optics Letters 16 (1991), 1884–1886

[60] Hilborn, R. C.: Einstein coefficients, cross-sections, f values, dipole-moments,and all that. In: American Journal of Physics 50 (1982), 982–986

[61] Fraval, E. ; Sellars, M.J. ; Longdell, J.J.: Method of Extending HyperfineCoherence Times in Pr3+:Y2SiO5. In: Physical Review Letters 92 (2004), 077601

[62] Fraval, E. ; Sellars, M.J. ; Longdell, J.J.: Dynamic Decoherence Control ofa Solid-State Nuclear-Quadrupole Qubit. In: Physical Review Letters 95 (2005),030506


[63] Nilsson, M. ; Rippe, L. ; Kroll, S. ; R.Klieber ; Suter, D.: Erratum: Hole-burning techniques for isolation and study of individual hyperfine transitions ininhomogeneously broadened solids demonstrated in Pr3+:Y2SiO5. In: PhysicalReview B 71 (2005), 149902(E)

[64] Shore, B. W.: The theory of coherent atomic excitation. Wiley Interscience,New York, 1990

[65] Abragam, A.: The Principles of Nuclear Magnetism. Oxford University Press,1961

[66] Rickes, T.: Effiziente Frequenzverdreifachung und Sattigungsverbreiterung inkoharent getriebenen Edelgasen, Universitat Kaiserslautern, Dissertation, 2002

[67] Wei, X. G. ; Wu, J. H. ; Wang, H. H. ; Li, A. ; Kang, Z. H. ; Jiang, Y. ;Gao, J. Y.: First-principles experimental observation of coherent hole burningsin atomic rubidium vapor. In: Physical Review A 74 (2006), 063820

[68] Rippe, L.: Personliche Mitteilung. 2007

[69] Donley, E. A. ; Heavner, T. P. ; Levi, F. ; Tataw, M. O. ; Jefferts, S. R.:Double-pass acousto-optic modulator system. In: Review of Scientific Instruments76 (2005), 063112

[70] Malinovsky, V. S. ; Krause, J. L.: General theory of population transfer byadiabatic rapid passage with intense, chirped laser pulses. In: European PhysicalJournal D: Atomic, Molecular and Optical Physics 14 (2001), 147–155

[71] Vitanov, N.V. ; Shore, B.W. ; Yatsenko, L. ; Bohmer, K. ; Halfmann, T. ;Rickes, T. ; Bergmann, K.: Power broadening revisited: theory and experiment.In: Optics Communications 199 (2001), 117–126

[72] Halfmann, T. ; Rickes, T. ; Vitanov, N.V. ; Bergmann, K.: Lineshapes incoherent two-photon excitation. In: Optics Communications 220 (2003), 353–359

[73] Peralta Conde, A. ; Brandt, L. ; Halfmann, T.: Trace Isotope DetectionEnhanced by Coherent Elimination of Power Broadening. In: Physical ReviewLetters 97 (2006), 243004

[74] Silver, M.S. ; Joseph, R.I. ; Hoult, D.I.: Selective spin inversion in nuclearmagnetic resonance and coherent optics through an exact solution of the Bloch-Riccati equation. In: Physical Review A 31 (4) (1985), 2753–2755

[75] Roos, I. ; Mølmer, K.: Quantum Computing with an inhomogeneaously broa-dened ensemble of ions: Suppression of errors from detuning variations by speci-ally adapted pulses and coherent population trapping. In: Physical Review A 69(2004), 022321

[76] Klein, J. ; Beil, F. ; Halfmann, T.: Rapid adiabatic passage in a Pr3+:Y2SiO5

crystal. In: Journal of Physics B 40 (2007), S345–S358


[77] Brandt, L.: Koharent unterstutzter Spurennachweis, TU Kaiserslautern, Di-plomarbeit, 2006

[78] Svelto, O. ; Hanna, D.C. (Hrsg.): Principles of Lasers (4. Auflage). PlenumPress, New York, 1998

[79] Yatsenko, L. P. ; Romanenko, V. I. ; Shore, B. W. ; Bergmann, K.: Sti-mulated Raman adiabatic passage with partially coherent laser fields. In: PhysicalReview A 65 (2002), 043409

[80] Peters, T. ; Yatsenko, L. P. ; Halfmann, T.: Experimental demonstrationof selective coherent population transfer via a continuum. In: Physical ReviewLetters 95 (2005), 103601

[81] Peters, T. ; Halfmann, T.: Stimulated Raman adiabatic passage via the ioni-zation continuum in helium: Experiment and theory. In: Optics Communications271 (2007), 475–486

[82] Vitanov, N. V. ; Stenholm, S.: Analytic properties and effective two-level pro-blems in stimulated Raman adiabatic passage. In: Physical Review A 55 (1997),648–660

[83] Vitanov, N. V. ; Stenholm, S.: Properties of stimulated Raman adiabaticpassage with intermediate-level detuning. In: Optics Communications 135 (1997),394–405

[84] Gaubatz, U. ; Rudecki, P. ; Schiemann, S. ; Bergmann, K.: PopulationTransfer Between Molecular Vibrational Levels By Stimulated Raman-ScatteringWith Partially Overlapping Laserfields - A New Concept And Experimental Re-sults. In: Journal of Chemical Physics 92 (1990), 5363–5376

[85] Rubahn, H. G. ; Konz, E. ; Schiemann, S. ; Bergmann, K.: Alignment OfElectronic Angular-Momentum By Stimulated Raman-Scattering With DelayedPulses. In: Zeitschrift fur Physik D-Atoms Molecules And Clusters 22 (1991),401–406

[86] Theuer, H. ; Bergmann, K.: Atomic beam deflection by coherent momentumtransfer and the dependence on weak magnetic fields. In: European PhysicalJournal D: Atomic, Molecular and Optical Physics 2 (1998), 279–289

[87] Hennrich, M. ; Legero, T. ; Kuhn, A. ; Rempe, G.: Vacuum-stimulatedRaman scattering based on adiabatic passage in a high-finesse optical cavity. In:Physical Review Letters 85 (2000), 4872–4875

[88] Kurkal, V. ; Rice, S. A.: Sequential STIRAP-based control of the HCN →CNH isomerization. In: Chemical Physics Letters 344 (2001), 125–137

[89] Cubel, T. ; Teo, B. K. ; Malinovsky, V. S. ; Guest, J. R. ; Reinhard, A. ;Knuffman, B. ; Berman, P. R. ; Raithel, G.: Coherent population transfer ofground-state atoms into Rydberg states. In: Physical Review A 72 (2005), 023405


[90] Winkler, K. ; Lang, F. ; Thalhammer, G. ; Straten, P. von d. ; Grimm, R.; Denschlag, J. H.: Coherent optical transfer of Feshbach molecules to a lowervibrational state. In: Physical Review Letters 98 (2007), 043201

[91] Remacle, F. ; Levine, R. D.: All-optical digital logic: Full addition or subtrac-tion on a three-state system. In: Physical Review A 73 (2006), 033820

[92] Hohenester, U. ; Troiani, F. ; Molinari, E. ; Panzarini, G. ; Macchia-vello, C.: Coherent population transfer in coupled semiconductor quantum dots.In: Applied Physics Letters 77 (2000), 1864–1866

[93] Hohenester, U. ; Fabian, J. ; Troiani, F.: Adiabatic passage schemes incoupled semiconductor nanostructures. In: Optics Communications 264 (2006),426–434

[94] Siewert, J. ; Brandes, T. ; Falci, G.: Adiabatic passage with superconductingnanocircuits. In: Optics Communications 264 (2006), 435–440

[95] Duan, L. M. ; Cirac, J. I. ; Zoller, P.: Geometric manipulation of trappedions for quantum computation. In: Science 292 (2001), 1695–1697

[96] Goto, H. ; Ichimura, K.: Observation of coherent population transfer in afour-level tripod system with a rare-earth-metal-ion-doped crystal. In: PhysicalReview A 75 (2007), 033404

[97] Unanyan, R. G. ; Shore, B. W. ; Bergmann, K.: Laser-driven populationtransfer in four-level atoms: Consequences of non-Abelian geometrical adiabaticphase factors. In: Physical Review A 59 (1999), 2910–2919

[98] Vewinger, F. ; Heinz, M. ; Fernandez, R. G. ; Vitanov, N. V. ; Bergmann,K.: Creation and measurement of a coherent superposition of quantum states. In:Physical Review Letters 91 (2003), 213001

[99] Vewinger, F. ; Heinz, M. ; Shore, B. W. ; Bergmann, K.: Amplitude andphase control of a coherent superposition of degenerate states. I. Theory. In:Physical Review A 75 (2007), 043406

[100] Vewinger, F. ; Heinz, M. ; Schneider, U. ; Barthel, C. ; Bergmann, K.:Amplitude and phase control of a coherent superposition of degenerate states. II.Experiment. In: Physical Review A 75 (2007), 043407

[101] Moller, D. ; Madsen, L. B. ; Molmer, K.: Geometric phase gates based onstimulated Raman adiabatic passage in tripod systems. In: Physical Review A 75(2007), 062302

[102] Rippe, L. ; Julsgaard, B. ; Walther, A. ; Yan Ying ; Kroll, S.: Experi-mental quantum state tomography of a solid state qubit. In: arXiv:0708.0764v1[quant-ph] (2007)


[103] Lounis, B. ; Cohen-Tannoudji, C.: Coherent population tapping and Fanoprofiles. In: Journal de Physique II France 2 (1992), 579–592

[104] Vitanov, N. V. ; Stenholm, S.: Adiabatic population transfer via multipleintermediate states. In: Physical Review A 60 (1999), 3820–3832

[105] Drever, R. W. P. ; Hall, J. L. ; Kowalski, F. V. ; Hough, J. ; Ford, G. M. ;Munley, A. J. ; Ward, H.: Laser Phase And Frequency Stabilization Using AnOptical-Resonator. In: Applied Physics B-Photophysics And Laser Chemistry 31(1983), 97–105

Publikationen und Tagungsbeitrage

Veroffentlichungen:

a) Publikationen, die thematisch zentral mit der Dissertation verbundensind:

• J.Klein, F. Beil, and T. Halfmann

”Rapid adiabatic passage in a Pr3+:Y2SiO5 crystal“

Journal of Physics B 40 (2007), S345-S358


”Robust Population Transfer by Stimulated Raman Adiabatic Passage in a

Pr3+:Y2SiO5 crystal“Physical Review Letters 99 (2007), 113003

in Vorbereitung:


”Experimental investigations of stimulated Raman adiabatic passage in a doped

solid“

b) Publikationen, die auf zusatzlichen, mit der Thematik der Dissertationverwandten Arbeiten beruhen:

• A. Peralta Conde, L.P. Yatsenko,J.Klein, M. Oberst, and T. Halfmann

”Experimental Demonstration of Popuation Inversion Driven by Retroreflection-

Induced Bichromatic Adiabatic Passage“Physical Review A 72 (2005), 053808

• M. Oberst,J.Klein, and T. Halfmann

”Enhanced Four Wave Mixing in Mercury Isotopes, Prepared by Stark-Chirped

Rapid Adiabatic Passage“Optics Communications 264 (2006), 463-470

• F. Beil, J.Klein, G. Nikoghosyan and T. Halfmann

”Electromagnetically induced transparency and retrieval of light pulses in a Λ-type

and a V-type level scheme in Pr3+:Y2SiO5“eingereicht bei Journal of Physics B

136 Publikationen und Tagungsbeitrage

Tagungsbeitrage

a) Beitrage, die thematisch zentral mit der Dissertation verbunden sind:

• J. Klein and T. Halfmann

”Coherent Population Transfer by STIRAP in a Solid State System“

DPG Fruhjahrstagung 2006, Frankfurt

• J. Klein, F. Beil and T. Halfmann

”Coherent Population Transfer by STIRAP in a Solid State System“

20th International Conference on Atomic Physics, Innsbruck, Osterreich

• J. Klein, F. Beil, and T. Halfmann

”Coherent Population Transfer by STIRAP in a Pr3+:Y2SiO5 crystal“

Workshop on”Rare-Earth-Ion-Doped Solids for Quantum Information“ 2007,

Paris, Frankreich

• J. Klein, F. Beil, and T. Halfmann

”Stimulated Raman adiabatic passage (STIRAP) in a Pr:YSO crystal“

9th European Conference on Atoms, Molecules & Photons 2007, Kreta, Griechen-land

• F. Beil, J. Klein, and T. Halfmann

”Rapid adiabatic passage in a Pr3+:Y2SiO5 crystal“

9th European Conference on Atoms, Molecules & Photons 2007, Kreta, Griechen-land

b) Beitrage, die auf zusatzlichen, mit der Thematik der Dissertation ver-wandten Arbeiten beruhen:

• J. Klein, T. Rickes und T. Halfmann”Aufbau einer Heatpipe fur Quecksilberatome

fur Anwendungen in der nichtlinearen Optik“DPG Fruhjahrstagung 2004, Munchen

• J. Klein, M. Oberst und T. Halfmann”Erzeugung schmalbandiger ns Laserpulse

vom nahen Infrarot bis UV auf der Basis geseedeter Optisch Parametrischer Os-zillation“DPG Fruhjahrstagung 2005, Berlin

• J. Klein, M. Oberst, and T.Halfmann

”Nonlinear Optics in coherently prepared media“

37th Conference of the European Group for Atomic Spectroscopy, Dublin, Irland

Lebenslauf

Jens Klein

geboren am 13.01.1977 in Ludwigshafen/Rh.

1983 bis 1987: Besuch der Grundschule in Lambsheim

1987 bis 1996: Besuch des Albert-Einstein-Gymnasiums in Frankenthal

Sept. 1996 bis Sept. 1997: Zivildienst im Kinder- und Jugendzentrum inLimburgerhof

Okt. 1997 bis Okt. 2003: Studium in Physik (Diplom) an der UniversitatKaiserslautern

Sept. 2000 bis Mai 2001: Auslandsstudium an der University of St. Andrews(Schottland)

Seit Dez. 2003: Promotion in der Arbeitsgruppe von T. Halfmann, Fach-bereich Physik der TU Kaiserslautern

Dez. 2003 bis Okt. 2004: Wissenschaftlicher Mitarbeiter an der TU Kaiserslau-tern

Nov. 2004 bis Juli 2007: Stipendiat des Graduiertenkollegs”Nichtlineare Optik

und Ultrakurzzeitphysik“

Seit Aug. 2007: Wissenschaftlicher Mitarbeiter an der TU Kaiserslau-tern

138 Lebenslauf

Danke!

”Keine Schuld ist dringender als die, Dank zu sagen.“

Marcus Tullius Cicero

Willkommen auf Seite 139 dieser Arbeit! Bei dem Vorhaben, die vorhergehenden 138Seiten zu fullen, konnte ich in den letzten Jahren auf die Unterstutzung und Begleitungvieler Menschen zahlen. Diesen mochte ich an dieser Stelle von ganzem Herzen danken!

Thomas, danke fur eine spannende und faszinierende Aufgabenstellung fur meine Pro-motion. Danke auch dafur, dass Du mir bei der Gestaltung des Projekts derart freieHand gelassen und somit Dein Vertrauen bewiesen hast. Nach den anfanglichen Pro-blemen und der sich daraus ergebenden Verzogerungen hast Du mir den Rucken freigehalten, damit ich die verlorene Zeit aufholen konnte. Außerdem hast Du Dir fur alleFragen – ob wissenschaftlicher Natur oder nicht – immer Zeit genommen. Fur Deineneue Herausforderung als Prof. Dr. T. Halfmann an der TU Darmstadt wunsche ichDir alles Gute und ein gluckliches Handchen bei der Wahl des Bodenbelags ;-).

Klaas, obwohl ich nie Dein Student war - weder im Studium noch in der Diplomarbeitoder wahrend der Promotion - hast Du in allen Abschnitten Einfluss genommen. Duhast immer Interesse an meiner Arbeit gezeigt und trotz Deines ubervollen Terminka-lenders immer Zeit fur ein Gesprach gefunden. Danke!

Martin, in Deiner Danksagung hast Du Dich nicht getraut, die Jahre zu zahlen, diewir uns schon kennen. Es sind zehn! In diesen zehn Jahren seit der Ersti-Woche imOktober 1997 haben wir einiges gemeinsam erlebt – Studium, Diplomarbeit, Promotionund einiges mehr. Zu Beginn unserer Promtion, als das Festkorper-STIRAP-Projekt ander Finanzierung zu scheitern schien, hast Du mich bereitwillig an Deinem Projekt auf-genommen. Gemeinsam haben wir uns auf die Suche nach unzahligen unerwunschtenEtalons und dem gefurchteten Resonanzaton gemacht. Danke fur alles!

Hartmut und Doro – das Studium hat uns als Freunde zusammengeschweißt. Auchwenn Doro fur Diplomarbeit und Studium auf die gaaanz andere Seite des Korridorsging, wo sie jetzt auch schon eine Weile nicht mehr ist, und sich Hartmut fur diePromotion ins ferne Schwabenlandle aufgemacht hat, hat dies nur beeinflusst, wie oftwir uns sehen. Das ist wie mit Raider und Twix - sonst andert sich nix. Danke fur eureFreundschaft!

140 Danksagung

Ein besonderer Dank geht an meinen”ehemaligen Diplomanden“ Fabi, der mich bei

den Experimenten zu dieser Arbeit begleitet hat. Durch Deine tatkraftige Unterstutzunghast Du das Projekt beflugelt und Du bist mitverantwortlich, dass es so erfolgreich ver-lief. Die Zusammenarbeit mit Dir hat echt Spaß gemacht! Wir haben uns so mancheMessnacht um die Ohren und dabei den Bauch voll geschlagen. Es freut mich, dassich Dich fur die koharente Anregung in Festkorpern so begeistern konnte, dass Dunoch weitermachen willst und jetzt als neuer Doktorand mein Nachfolger am Projektbist. Mit Georg hast Du nun selbst einen Diplomanden und kannst Dich uber seineUnterstutzung freuen. Georg, willkommen im Team! Euch beiden viel Erfolg fur EureArbeit und alles Gute fur die Zukunft!

Holger, unser Fruhaufsteher! Zusammen mit Fabi bildest Du das neue Doktoranden-team der AG. Seit Deinem ersten Tag als Diplomand hast Du Leben in die Budegebracht und die Gruppe bereichert. Viel Erfolg bei Deiner Promotion! Außerdemwunsche ich Dir und Deiner kleinen Familie personlich alles Gute!

Naturlich gibt es in einer Arbeitsgruppe nicht nur Neuzugange – in den letzten Jahrenhaben auch einige ihre Arbeiten erfolgreich abgeschlossen und woanders neue Aufgabenubernommen. Thorsten und Alvaro, wir haben einen Großteil unserer Promotionenmiteinander verbracht. Danke fur Eure Freundschaft wahrend der ganzen Jahre! Elkeund Lukas, Euch durfte ich als Diplomanden in unserer Arbeitgruppe mitbetreuen –das war mir eine Ehre. Viel Erfolg auf Eurem weiteren Weg! Schon einen Monat nachBeginn meiner Promotion hast Du uns, Torsten (Rickes), in Richtung Industrie ver-lassen. Dank Deiner Betreuung wahrend meiner Diplomarbeit war ich aber auf dasFolgende gut vorbereitet.

Das”Pulslabor“ und das

”cw-Labor“ waren zwar nach Kostenstellen und Chefs ge-

trennt, menschlich aber eine große Gemeinschaft. Liebe Anett, Du bist die gute Seeleder AG und haltst nicht nur wegen Deines Bedurfnisses nach Kaffee die Gemeinschaftzusammen. Die ehemaligen Doktoranden des cw-Labors Ruth, Frank und Manfredhaben fur eine tolle Arbeitsumgebung gesorgt und sich um ihre Hilfe nie lange bittenlassen. Danke!

Einer der bedeutendsten Teile einer wissenschaftlichen Arbeitsgruppe sind die nicht-wissenschaftlichen Mitarbeiter - ohne die geht gar nichts. Richard – ich kann wederalles aufzahlen noch zusammenfassen, wobei Du mir schon geholfen hast. Du bist ein-fach immer Ansprechpartner, wenn es ein praktisches oder technisches Problem gibt.Harry Sept, seit Sie und Richard

”zusammengezogen“ sind, gehoren Sie auch ein biss-

chen zu unserer AG. Mit Doktoranden-Erschrecken am Morgen und hilfreichen Tippsan der Drehbank haben auch Sie zu meiner Arbeit beigetragen. Lothar, wenn es Pro-bleme mit den Lasern gab, bist Du immer schnell zur Hilfe geeilt. Deine Notiz aufmeinem Schreibtisch, nachdem Du die Pumpe

”getunt“ hast, werde ich wohl nie ver-

gessen! Anni, Du kummerst Dich im Hintergrund darum, dass alles glatt lauft. Euchallen – Danke fur Eure wertvolle Unterstutzung und dafur, dass man bei Euch nie dasGefuhl haben muss zu nerven, ganz egal mit welchem Problem man (wie oft) zu Euchkommt.

141

Besonders stimulierend war auch die internationale Atmosphare in der Arbeitsgrup-pe, zu der die vielen wissenschaftlichen Gaste beitragen. Auf Doktorandenebene sinddaraus sogar Freundschaften entstanden, wie z.B. mit Genko aus Bulgarien und mitDavid aus Ungarn, der dem Fachbereich nach zwei kurzen Aufenthalten in der AGBergmann als neues Mitglied der AG Fleischhauer noch eine Weile erhalten bleibt.Von den anderen Gasten gabe es neben Bruce, Nikolay, Leonid und Arlee nochviele andere zu nennen. Ein großer Dank an alle!

Es gibt ein Leben außerhalb der Uni! Und Ihr – Bjorn, Marc und Martina, Jorg undHelene – spielt eine wichtige Rolle darin. Im Februar diesen Jahres haben wir Jungsmit tatkraftiger Unterstutzung unserer Madels unseren 30. gefeiert - eine unvergessli-che Party. Ich hoffe, wir werden noch viele Feste feiern. Danke fur Eure Freundschaft!

Kathrin, bereitwillig hast Du akzeptiert, dass ich von so mancher Messnacht erst fruhmorgens nach Hause gekommen bin, und hast nur leise protestiert, wenn zuviel Knob-lauch im chinesischen Essen war. Auch wahrend des Zusammenschreibens hast Du oftauf mich verzichten mussen. Du gibst mir Kraft, Unterstutzung und viel, viel Liebe.Danke! Ich liebe Dich!

Ohne meine Eltern und Ihre Unterstutzung ware ich heute nicht der, der ich bin, undnicht dort, wo ich bin. Danke fur alles!

Kaiserslautern, im Oktober 2007

Jens Klein

Adiabatischer Besetzungstransfer mittels RAP und … · ten Mal, EIT in Festk˜orperumgebung zu...

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