Professur Radiochemie Sommersemester 2007

Vorlesung:

Radiochemie

-

Radiochemische Methoden -

Vorlesung 2007/01

0

Einleitung0.1

Literatur

0.2

Definitionen

1

Radioaktivität in der Natur1.1

Entdeckung der Radioaktivität

1.2

Periodensystem, Nuklidkarte, Kernstabilität

1.3

Radioaktivität, Umwandlungsgesetz, Gleichgewichte

1.4

Strahlungsarten, Kernumwandlungen, Kernreaktionen

1.5

Umweltradioaktivität

2

Strahlenschutz und Dosimetrie2.1

Strahlung und Risiko

2.2

Gesetzliche Grundlagen des Strahlenschutzes

2.3

Wechselwirkung Strahlung –

Materie

2.4

Dosimetrie, Strahlungsmessung, Spektrometrie

Gliederung:

3

Analytik und Chemie radioaktiver Elemente und Isotope3.1

Altersdatierung (14C-Methode)

3.2

Neutronenaktivierungsanalyse

3.3

Isotopenverdünnungsanalyse

3.4

Tracertechnik

und Markierung

3.5

Strahlenchemie

3.6

Actinidenchemie

4

Radiochemie und Kerntechnik4.1

Reaktoren

4.2

Beschleuniger

4.3

Bombe

5

Radionuklidproduktion5.1

Grundlagen5.2

Herstellung von Molybdän-99/Technetium-99m5.3

Anwendung von Radionukliden in Medizin, Technik und Forschung5.4

Synthese künstlicher Elemente

6

Nukleare Entsorgung6.1

Erzeugung von Kernenergie und „Ausstieg“

6.2

Radioaktiver Abfall und Abbau von Kernanlagen

6.3

Kernbrennstoffkreislauf

6.3.1

Transport und Zwischenlagerung von Brennelementen

6.3.2

Wiederaufarbeitung der Brennelemente

6.3.3

Endlagerung hochradioaktiver und nuklearer Abfälle

7

Radioökologie –

eine interdisziplinäre Wissenschaft7.1

Speziation und Löslichkeit von radioaktiven Elementen

7.2

Migration von radioaktiven Elementen in Geo-

und Biosystemen

1

K. H. Lieser: Einführung in die Kernchemie,

VCH Verlagsgesellschaft, Weinheim, 1991

2

G. Choppin, J. Rydberg, J. O. Liljenzin: Radiochemistry and Nuclear Chemistry, Butterworth-Heinemann

Ltd., Oxford, 1995

3

L. Herforth, H. Koch: Praktikum der Radioaktivität und Radiochemie,

J. A. Barth, Leipzig, 1992

4

C. Keller: Radiochemistry,

Ellis Horwood

Ltd., Chichester, 1988

Literatur:

5 A. Siehl: Umweltradioaktivität,

Ernst & Sohn Verlag, Berlin, 1996

6

H. Kiefer, W. Koelzer: Strahlen und Strahlenschutz,

Springer Verlag, Berlin, 1987

7

W. Stolz: Radioaktivität (Grundlagen-Messung-Anwendungen)

B. G. Teubner

Verlagsgesellschaft, Stuttgart, 1996

Literatur:

Kernphysik

Kernchemie Kerntechnik-

Radiochemie –

-

physikalische Eigenschaften -

chemische Aspekte

-

Grundlage ist Kernphysik und -chemie

-

Eigenschaften der Atomkerne -

Kernumwandlungen

-

technische Auswertung (Energie, Medizin, Technik)

-

Änderungen der chemischen Eigenschaften

Kernwissenschaften

Definitionen

Kernchemie

Nuclear

Chemistry

= Chemie der Kernreaktionen

Radiochemie

Radiochemistry

= Chemie der Radionuklide

Strahlenchemie

Radiation

Chemistry

= Untersuchung chemischer Effekte unter Einfluss ionisierender Strahlung

Entdeckung des Urans

1789

Martin Heinrich Klaproth Analyse von Pechblende nach den Elementen Zn, Fe, W

trennte dabei UO2

ab, dachte, es ist reines Metall

benannte es als Uran (nach dem Planeten Uranus)

Röntgenstrahlung

(Aufnahme der Hand Geheimrat von Kölliker; Würzburg 23.01.1896 mittels X-Strahlen durch W. C. Röntgen)

Wilhelm Conrad Röntgen

entdeckte 1895 bei Untersuchungen der Elektrizitätsentladung von hoch evakuierten Röhren die später nach ihm benannte Röntgen-Strahlung. Innerhalb weniger Wochen hatte er das Verhalten und die Eigenschaften dieser „X-Strahlen“

untersucht und beschrieben, sodass zum Jahreswechsel die Würzburger Physikalisch-Medizinische Gesellschaft bereits einen Sonderdruck mit Röntgens vorläufiger Mitteilung „Über die neue Art von Strahlen“

versenden konnte. Auf den Wellencharakter dieser elektromagnetischen Strahlung wies 1912 Max Laue hin.

Entdeckung der Radioaktivität des Uran

1896

Henri Becquerel Untersuchungen zum Zusammenhang von X-Strahlung und

Phosphoreszenz

Schwärzung von Fotoplatten durch in schwarzem Papier verpackte Uransalze (Ausschluss des Sonnenlichtes)

Schwärzungsintensität proportional der Uranmenge

Becquerelstrahlung

Entdeckung des „Phänomens Radioaktivität“

Entdeckung der Radioaktivität

1898

Marie Curie (mit Pierre Curie, H. Becquerel) Th-Strahlung ähnlich Uran

1902

einige Uranerze waren radioaktiver als reines Uran (Polonium, Radium Entdeckung)

Strahlung ist unabhängig vom chemischen und physikalischen Zustand

(Marie Curie 1867 –

1934, Pierre Curie 1859 –

1906)

1909

Geiger und Marsden

Streuexperimente mit Alpha-Teilchen

1911

Interpretation durch Rutherford Atomkern

1919

Rutherford: 1. Kernumwandlung N + α O + ρ

1930

Cockcroft

und Walton: 1. Beschleuniger Li + ρ α + α (1. Kernzertrümmerung)

1932

Entdeckung des Neutrons durch Chadwick Erklärung der Isotopie

1934

Irène

Joliot-Curie

und Frédéric Joliot Radioaktive Phosphor-

und Silicium-Isotope

durch Kernumwandlung

1938

Entdeckung der Kernspaltung durch Otto Hahn und Fritz Straßmann, Lise Meitner

Entdeckung der Radioaktivität

1938

Entdeckung der Kernspaltung durch Otto Hahn und Fritz Straßmann, Lise Meitner

Entdeckung der Radioaktivität

Teil des Arbeitstisches, auf dem O. Hahn und F. StraßmannEnde des Jahres 1938 die Kernspaltung experimentell nachwiesen

O. Hahn und F. Straßmann

im Deutschen Museum München

vor dem Arbeitstisch des Berliner Teams (1962)

Lise Meitner bei einem Vortrag in Bonn (1949)

1939

Synthetisierung der Elemente Neptunium (Z=93), Plutonium (Z=94)

1942

1. Kernreaktor kritisch Enrico Fermi, Chicago –

Manhattan Projekt

1945

1. Atombomben auf Hiroshima und Nagasaki

1951

1. Kernreaktor zur Energiegewinnung

Entdeckung der Radioaktivität

Industrieelle KernenergiegewinnungKernbrennstoffkreislaufRadioaktive Nuklide und Bestrahlungsanlagen für Medizin und WirtschaftArbeiten zur KernfusionSynthese schwerster Elemente

Definition der Radioaktivität

-

spontane Umwandlung instabiler Kerne unter Energieabgabe

-

Energieabgabe erfolgt in Form ionisierender Strahlung

* direkt vom Atomkern aus

* indirekt durch die Kernumwandlung in der Elektronenhülle erzeugt

-

spontaner exothermer

Vorgang wird bezeichnet als: radioaktive Umwandlung –

radioaktiver Zerfall

-

Arten der Umwandlungen: Alphaumwandlung

Betaumwandlung (β-, β+, Elektroneneinfang)

Gammaübergänge (γ-Strahlung, Kernisomerie, innere Konversion, Mößbauer

Effekt)

spontane Kernspaltung

spontane Nukleonenemission

spontane Emission schwerer Teilchen

Verteilung der Elemente im Weltall und auf der Erde (Atom-%)

Vom Big Bang zur heutigen Welt

Kernaufbau-

und Kernzerfallsreaktionen in Sternen

PeriodensystemSuche nach einem Ordnungssystem für die bekannten Elemente:

-

1829 J.W. DöbereinerTriadenregelElement MasseCalcium Ca 40,078 uStrontium Sr 87,62 u Mittelwert von Ca und Ba = 88,5 uBarium Ba 137,327 u

Diese Erkenntnis wurde in seiner Arbeit „Versuch zu einer Gruppierung der elementaren Stoffenach ihrer Analogie“ veröffentlicht. Er ordnete dabei 30 von damals 53 bekannten Elemente

in Dreiergruppen, den „Triaden“

an

-

1896 L. Meyer, D. Mendelejew

verwandtschaftliche Beziehungen in chemischen und physikalischen Eigenschaften, Grundregeln der Veränderungen

bei schweren Elementen relativistischen Effekt beachten

-

1913 H.J.G. Moseley

freie Felder im PSE, Voraussagen möglich (für genaue Einordnung Moseleysches

Gesetz wichtig)

-

Kernladungszahl = Zahl der Protonen / Elektronen = Ordnungszahl

Moseleysches

Gesetz (1913)

-

Wurzel aus der Frequenz v einer bestimmten Serie von Röntgenstrahlen proportional zur Ordnungszahl

a, b Konstanten, b für Linien einer gegebenen Serie gleich (z. B. Kα

)

Nuklidkarte

es hat sich als zweckmäßig erwiesen, alle Nuklide im Z (Ordinate), N (Abszisse) Diagramm aufzutragen

Anordnung der Isotope, Isotone, Isobare, Isodiaphere

in der Nuklidkarte

Nuklidkarte

- Isotope: gleiche Protonenzahl, ungleiche Nukleonenzahl

Z = const., parallel zur N-Achse, chemisch gleich, Unterschiede in Nukleonenzahl, Kernvolumen, Kerndrehimpuls, mag. Dipolmoment 20

10

Ne, 2110

Ne usw.

- Isotone: gleich Neutronenzahl, unterschiedliche Protonenzahl

N = const., parallel zur Z-Achse3

1

H, 42

He, 53

Li

-

Isobare: Nuklide mit Atomkernen gleicher Nukleonenzahl

N + Z = const., Diagonalreihen17

7

N, 178

O, 179

F

-

Isodiaphere: Nuklide, deren Kerne den selben Neutronenüberschuss haben

N –

Z = const., Diagonalreihen7

3

Li, 94

Be, 157

N

Kennzeichnung der Atomarten

-

verschiedene Atomarten, die sich durch Massen-

oder Ordnungszahl unterscheiden = Nuklide

-

IUPAC-Regel

E

= Elementsymbol

A

= Massezahl

Z = Ordnungszahl

-

zur Charakterisierung von radioaktiven Nukliden noch wichtig:

Halbwertzeit, Art und Energie der Strahlung

Schema des PSE zum Eintrag aller Nuklide unzureichend: Übergang zur Nuklidkarte

Status: ca. 270 stabile Nuklide und über 2000 instabile Nuklide bekannt

AZ

E

Umwandlungsgesetz

(Zerfallsgesetz)-

bei großer Anzahl von Kernen kann man angeben, wie viel Umwandlungen sich im Zeitintervall ereignen

-

zum Zeitpunkt t, in einheitlicher Substanz N

Atome, dann wandeln sich im Zeitintervall dt

im Mittel

dN

= -λ

Ndt

um.

λ

= Umwandlungskonstante

-

Die Integration ergibt:

- In N(t)

– InN(0) = -λt, daraus folgt das exponentielle Umwandlungsgesetz

N(t) = N(0)e-λt

N(t)

= Zahl der Atome zur Zeit t

N(0)

= Ausgangszahl zur Zeit t

= 0

-

Im gleichen Zeitintervall wandelt sich stets die gleiche Anzahl

der Teilchen um:

τ= 1/λ

mittlere Lebensdauer [N(0) auf N(0)/e abgefallen]

Halbwertzeit T½

-

diejenige Zeit, in der die Anzahl der Atome jeweils auf die Hälfte abnimmt:

T½

= τ

ln

2 = ln

2 / λ

= 0,6931 / λ

-

Halbwertzeiten liegen in einem Größenbereich von 10-10a –

1018a

-

lässt man 10 Halbwertzeiten verstreichen (1/2)10, d.h. 1 ‰

N /20

t

N /40N /80

N0

2T 3TT1/2 1/2 1/2

N /160

N

N = N e0. −λt

Gesetz des radioaktiven Zerfalls

4T1/20

Anzahl radioaktiver Kerne

λ : Zerfallskonstante

T : Halbwertzeit ( T = )ln 2λ1/2 1/2

: Aktivität - Anzahl der Zerfälle pro Zeitintervall

= N λ.

N /20

t

N /40N /80

N0

2T 3TT1/2 1/2 1/2

N /160

N

N = N e0. −λt

Gesetz des radioaktiven Zerfalls

4T1/20

Anzahl radioaktiver Kerne

λ : Zerfallskonstante

T : Halbwertzeit ( T = )ln 2λ1/2 1/2

: Aktivität - Anzahl der Zerfälle pro Zeitintervall

= N λ.

Radioaktive Umwandlung

Umwandlungsgesetz

(Zerfallsgesetz):

eine wichtige Größe eines radioaktiven Präparates ist seine Aktivität:-

Anzahl der Umwandlungen pro Sekunde-

Statistik des Zerfalls:

-

es gibt stabile und instabile Kerne-

instabiler Kern kann in den nächsten Bruchteilen von Sekunden zerfallen oder Milliarden Jahre existieren

-

Zerfälle

sind unabhängig voneinander-

wann der einzelne Kern zerfällt ist nicht voraussagbar

-

misst man die Zählrate eines Radionuklides

(t1/2

>Messzeit) mehrmals hintereinander so findet man, dass die Zählrate um einen Mittelwert schwankt: x = 1/n3 xi

Aktivität

-

Zahl der Atomkerne einer radioaktiven Substanz ist der Messung nicht direkt zugängig

-

Es kann nur die Umwandlungsrate oder Aktivität A ermittelt werden. Diese Größe ist der Umwandlungsrate proportional:

A = -dN/dt

–

λN

-

früher Maßeinheit Curie

(1 g Radium-226, 226

88

Ra im radioaktiven Gleichgewicht)

-

SI-Einheit 1/s = Bq (Becquerel)

1 Bq = 1 Zerfall / s

-

Pbq, TBq, GBq, MBq, kBq, mBq = 10-3

s-1

-

spezifische Aktivität

= A/m (Bq/kg)

-

Aktivitätskonzentration

Ca

=A/V (Bq/m3)

Impulsrate –

Aktivität

-

Aktivität wird mit einem Detektor gemessen.-

gemessene Impulsrate I ist über die Zählausbeute mit der Aktivität verknüpft

I = η

· A (η

< 1)

-

η

ist abhängig von Art der Strahlung, der Energie, der geometrischen Anordnung des Präparates, der Selbstabsorption der Strahlung im Präparat, Rückstreuung der Strahlung-

zur Bestimmung der Zählausbeute werden Standardpräparate benutzt

-

Impulsrate setzt sich zusammen aus Impulsrate des Präparates und dem Untergrund

I = Io

· e-λt

auf halblogarithmischem Papier � Gerade (Zerfallskurve des Radionuklides)

Aktivität und Zählrate

-

Geometriefaktor (Raumwinkel < 4 π)

-

Absorption im Präparat, Luft, Fenster des Detektors ( α-

und β-

Teilchen)

-

Durchqueren des Detektors ohne Wechselwirkung (γ

-

Quanten)

+ Rückstreuung in Präparat und Träger

Umwandlungskurve eines radioaktiven Nuklids in linearer und halblogarithmischer Darstellung

Verunreinigungen durch ein kurzlebiges Radionuklid

Beispiel: 133I in 131I

Masse trägerfreier radioaktiver Nuklide je 10MBq Aktivität

Nuklid

Halbwertzeit

Masse in kg je 100 MBq

Ag

2,41 min

3,74 x 10-16

Mn

2,58 h

1,25 x 10-14

I

8,02 d

2,18 x 10-12

P

14,3 d

9,47 x 10-13

S

87,5 d

6,34 x 10-12

Co

5,272 a

2,39 x 10-10

Sr

28,5 a

1,94 x 10-9

C

5730 a

6,06 x 10-8

CI

3,0 x 105 a

8,16 x 10-6

U

4,468 x 109 a

8,04 x 10-1

1047

5625

131533215

3516

6027

9038

146

3617

23892

Radioaktives Gleichgewicht 2

-

Halbwertzeit des Mutternuklids ist sehr viel größer als die Halbwertzeit des Tochternuklids

t1/2

(1) >>> t1/2

(2)

Säkuläres

Gleichgewicht (Dauergleichgewicht)

-

Halbwertzeit des Mutternuklids ist zwar größer als die Halbwertzeit des Tochternuklids (Halbwertzeit des Mutternuklids kann aber nicht unberücksichtigt bleiben)

t1/2

(1) > t1/2

(2)

Transientes

Gleichgewicht (Laufendes Gleichgewicht)

-

Halbwertzeit des Mutternuklids ist kleiner als die Halbwertzeit des Tochternuklids

t1/2

(1) < t1/2

(2)

keine Einstellung des Gleichgewichtes

-

Halbwertzeit von Mutter-

und Tochternuklid sind ähnlich

t1/2

(1) ≈

t1/2

(2)

siehe 2. bzw. 3. Anstrich

Säkulares Gleichgewicht

t1/2

(1) >>> t1/2

(2) → λ1

<<< λ2

zur Zeit t = 0 erfolgt quantitative Abtrennung:

folgend aus:

ergibt sich:

-

für die Einstellung des Gleichgewichtes ist nur die Halbwertzeit des Tochternuklides

maßgebend

-

Zahl der Atome des Mutternuklides

praktisch konstant N (0)1

= N1

-

Tochternuklid bildet sich mit der gleichen Gesetzmäßigkeit nach, wie es zerfällt, wenn es vom Mutternuklid isoliert vorliegt

-

Nach ca. 10 Halbwertzeiten des Tochternuklides

ist das radioaktive Gleichgewicht eingestellt N2

/N1

= λ1

/ λ2

bzw. = t1/2 (2)/t1/2 (1)

A1

= A2

Zerfall des abgetrennten Tochternuklides

und Nachbildung des Tochternuklides

aus dem Mutternuklid

im Fall des säkularen Gleichgewichts

Transientes

Gleichgewicht

-

Zerfall des Mutternuklides

kann nicht mehr vernachlässigt werden-

erfolgt zum Zeitpunkt t = 0 die quantitative Trennung gilt für die Einstellung des Gleichgewichtes:

N2

= λ1

/ λ2

–

λ1

x No1

e-λ1t

(1-e-(λ2-λ1)t)

Ausdruck vor Klammer beschreibt Zerfall des Mutternuklids, für Einstellung des Gleichgewichtes ist nun nicht mehr nur die HWZ der Tochter, sondern die Differenz der Zerfallskonstanten, wenn Ausdruck in Klammer 1 ist = Gleichgewicht

-

im Gleichgewicht zerfällt Gemisch mit der HWZ des Mutternuklides-

im säkulärem

Gleichgewicht ist Aktivität von Mutter und Tochter gleich

-

im transienten

Gleichgewicht ist die Aktivität der Mutter kleiner als die der Tochter

A1

/A2 = λ1

N1

/λ2

N2

= 1 -

λ1

/λ2

= 1 –

t1/2

(2) / t1/2

(1)

Transientes

Gleichgewicht-

Gesamtaktivität und Einzelaktivitäten als Funktion der Zeit -

Kurzlebigeres Mutternuklid

-

Mutternuklid A1

ist kurzlebiger als Tochternuklid A2

es gilt: t1/2

(1) < t1/2

(2) bzw. λ1 > λ2

-

keine Einstellung eines radioaktiven Gleichgewichtes

-

Mutternuklid aufgezehrt bevor Gleichgewichtseinstellung

-

unter Berücksichtigung von:

folgt unter der Voraussetzung ( ) <<< 1, dass nur

noch Zerfall des Tochternuklides

beobachtet wird, ein Gleichgewicht wird nicht erreicht

(auch nach Trennung ist N2

proportional N(0)1

)

Grenzfall: ähnlich HWZ von Mutter-

und Tochternuklid

1. HWZ Mutternuklid > HWZ Tochternuklid

allmähliche Einstellung eines transienten

Gleichgewichtes

2. HWZ Mutternuklid < HWZ Tochternuklid

kein Gleichgewichtseinstellung

Kurzlebigeres Mutternuklid

-

Mutternuklid A1

ist kurzlebiger als Tochternuklid A2

es gilt: t1/2

(1) < t1/2

(2) bzw. λ1 > λ2

-

Gleichgewicht wird nicht erreicht; Mutternuklid aufgezehrt, bevor Tochternuklid zerfallen ist

Alpha -

Umwandlung

-

dabei wird vom Atomkern ein Heliumkern 42

He –

α

–Teilchen –

mit hoher kinetischer Energie ausgestrahlt

-

Verringerung der Nukleonenzahl um vier, die Ordnungszahl um zwei

EinheitenA

Z

X →

A-4Z-2

Y + α

/

22688

Ra →

22286

Rn + α

-

aus energetischen Gründen ist die α

-

Umwandlung

auf schwere Nuklide (A > 170, Z > 70) beschränkt

-

energetische Bedingungen:

spontane Kernumwandlungen können nur stattfinden, wenn sie exotherm

verlaufen

-

Bindungsenergie des Ausgangskerns muss geringer sein als die Summe der Bindungsenergien der entstehenden Kerne

-

wegen großer Bindungsenergie des α

–Teilchens EB

= 28,3 MeV ist aber bei zahlreichen schweren Kernen spontane Umwandlung möglich

-

Reaktionsenergie: (ergibt sich aus der Massenbilanz e = m*c2)

Q = EB (A-4Z-2

Y) + EB (42

He) -

EB (AZ

X)

Modell zur Entstehung von Alphastrahlen

Abstand

TochterHe

Abstand

Energie

Mutter

Energie

Ra226 Rn 222 4

Modell für die Emission von α

-

Teilchen

α

– Spektrum

-

Bei der Umwandlung der ca. 450 bekannten α

–

Strahler werden α

–

Teilchen mit diskreten Energien im Bereich von 4 MeV bis 9 MeV emittiert

Differenz der Energie der Ausgangs-

und Restkerne, bei gg

-

Kernen oft alle α

– Teilchen eine Energie

-

Bei anderen Kernarten oft Übergänge in angeregte Energieniveaus –

Aussendung von mehreren Gruppen von α

–

Teilchen, die sich in der Energie unterscheiden

-

Beispiel für Auftreten verschiedener Gruppen ist 21283

Bi größtmögliche Energie ist Übergang in den Grundzustand

Beta -

Umwandlung

-

Arten der Umwandlung: β-

-

Umwandlung β+

-

Umwandlung Elektroneneinfang

-

beruht auf gegenseitigen Umwandlung der Nukleonensorten Proton –

Neutron, Neutron –

Proton

dabei Emission von Elektron / Positron

( Ladungserhaltung)

Elektronen –

Neutrino bzw. Elektronen –

Antineutrino

-

Ausgangskern und Folgekern stets isobar

-

β

–

Umwandlung kommt bei fast allen Elementen vor, etwa 20 natürliche und 1700 künstliche β

–

Strahler

-

HWZ von 5 ms bis 1024a

Energetische Bedingungen für β

-

Umwandlung

Emission eines Elektrons oder Positrons

ist nur dann möglich, wenn die Massendifferenz zwischen Ausgangs-

und Folgekern die Elektronenmasse übertrifft

Beispiel:β-

-

Prozess

mK

(AZ

X) > mK

(AZ+1

Y) + me

Freiwerdende Energie

Q = [ ma

(AZ

X) –

ma

(AZ+1

Y) ] c02

β+

–

Prozess analog

-

β-

–

Umwandlung: (Elektron + Elektron-Antineutrino)

-

β+

–

Umwandlung: (Positron

+ Elektron-Neutrino)

-

Elektroneneinfang

Umwandlung eines Protons in ein Neutron dabei wird ein Hüllenelektron (meist aus K-Schale) vom Kern aufgenommen und ein

Elektronen-Neutrino emittiert

Konkurriert oft mit β+

–

Umwandlung, führt zu gleichen Folgekern

Schematische Darstellung von β

-

Energiespektren

β

- Spektrum

-

die freiwerdende Energie Q verteilt sich nach dem Wahrscheinlichkeitsgesetz auf die beiden emittierten Teilchen:

Q = Eβ

+ Eve

-

Folgekern (große Masse) übernimmt zwar Impuls aber kaum Energie

-

je nach Verteilung der Umwandlungsenergie auf β

–

Teilchen und Elektronen– Neu/Antineutrino besitzen die von einem radioaktiven Nuklid abgegebenen

Elektronen oder Positronen ein kontinuierliches Energiespektrum ( von Eβ

= 0 bis Eβ

= Eβ

max

)

Eβ

max

~ Q , siehe Schema

-

bei niedrigen Energien ist zwischen dem Energiespektrum der Elektronen und Positronen ein Unterschied –

Grund positive Ladung des Kerns, Beschleunigung der

Positronen durch Coulomb-Feld

-

bei β

–

Umwandlung oft innere und äußere Bremsstrahlung

Gammaübergänge

-

auch Atomkern kann in energetisch angeregten Zuständen existieren (oft nach Kernumwandlungen)

-

Anregungszustände der Atomkerne liegen meist 104

bis 107

eV

über dem Grundzustand

angeregte Kerne: anderer Energieinhalt, anderer Kernspin, Größe des elektrischen und magnetischen Moments als Grundzustand

-

γ-Übergang, Folgeerscheinung der Entstehung von angeregten Zuständen Abregung ohne Veränderung von Kernladungs-

und Nukleonenzahl

* Emission von Gammastrahlung

* Kernisomerie * Innere Konversion

* Mößbauer-Effekt

Emission von γ-Strahlung

-

sehr oft Übergang in energetisch tiefer liegende Zustände durch Aussendung elektromagnetischer Strahlung (γ-Quant, Photonen)

-

oft Erreichen des Grundzustandes über Zwischenzustände (siehe Schema 6027

Co)

-

Energie der γ-Quanten ergeben sich aus den Energiedifferenzen der Niveaus zwischen denen die Übergänge stattfinden

Eγ

= E2

– E1

= hf

(h = Planck-Konstante, f = Frequenz der emittierten Strahlung, ergibt Linienspektrum)

Kernisomerie

-

in einigen Fällen kann angeregter Zustand über Sekunden, Stunden, Tage, Jahre gehen

-

angeregte Kerne mit messbarer Halbwertzeit = Isomere (Beispiel Umwandlung von 137

55

Cs, siehe Schema)

Innere Konversion

-

angeregte Atomkerne können mit Hüllenelektronen in Wechselwirkung treten

-

γ-Übergänge verlaufen dann strahlungslos, Eγ

geht direkt auf Hüllenelektronen über

statt γ-Quanten werden Hüllenelektronen emittiert dadurch Ionisation des Atoms

Lücke in Elektronenhülle kann aufgefüllt werden durch Emission von Röntgenstrahlung (wie bei E-Einfang) oder Energieübertragung auf anderes Elektron in anderer Schale –

Aussendung Auger-Elektron

-

Konversionselektronen sind monoenergetisch Ee

= Eγ

– EK,L,M...

Emission von γ

-

Strahlung

Ni

-

Co 60 27

β

60 28

- β

0,15% 99,85%

γ

γ 1,332 MeV

1,173 MeV

Mößbauer-Effekt

I

Optischer Fall: Anregung zu Grundzustand: Abstrahlung von Lichtquanten

Kernphysik: γ-Emission angeregter Kerne

Optischer Fall:

Umkehrung des Emissionsprozesses = Resonanzabsorption Atome im Grundzustand vermögen die von gleichartigen Atomen emittierten

Lichtquanten zu absorbieren, Anregungsenergie unter Fluoreszenzlicht abgegeben

Kernphysik: ? (Mößbauer-Effekt)

angeregter Zustand besitzt mittlere Lebensdauer, nach Heisenbergscher Unschärferelation zwischen Energie und Zeit keine scharfe Energie, sondern Energieunschärfe bei Lebensdauer des angeregten Zustandes 10-8s etwa 10-7

eV Beim Übergang angeregter Kerne in den Grundzustand erteilen die ausgesandten

Quanten den emittierenden Kernen / Atomen einen Rückstoßimpuls Resonanzabsorption tritt dann auf, wenn sich beide Linien überlappen

in Kernphysik treten dagegen Rückstoßenergien auf 10-2

– 102

eV, sodass Überlappung der Linien und damit Resonanzabsorption verhindert wird

Mößbauer-Effekt

II

-

1958 entdeckte R. Mößbauer

die Möglichkeit, die Resonanzbedingung nicht durch Kompensation der Rückstoßenergieverluste, sondern durch dessen Vermeidung zu erfüllen

-

Atome des γ-Strahlers und des Absorbers in das Kristallgitter eines Festkörpers einbauen –

das Kristallgitter übernimmt den gesamten Rückstoßimpuls M >> m

Rückstoßenergie vernachlässigbar, Rückstoßenergie kann aber Kristall zu Schwingungen anregen, um dies zu verhindern, wird sich bei Kernresonanzexperimenten auf kleinen Quantenenergien Eγ

< 150 keV

beschränkt, Messung bei tiefen Temperaturen

-

Experiment * Strahlungsquellen: 191

76

Osm

(129 keV) * Absorber: nat. Ir mit 191

77

Ir (38,5 %)

nat. Fe mit 5726

Fe (2,1 %)

Strahlungsdetektor –

Absorber (Kryostat) -

Strahlungsquelle

Mößbauer-Effekt

Umwandlungsschema von 19176

Osm

Lage der Emissions-

und Absorptionslinien bei Berücksichtigung des Rückstoßes

Was sind Kernreaktionen?

Bildungs-

und Umwandlungsmöglichkeiten des Zwischenkerns 18

9

F*

Der Wirkungsquerschnitt

Künstliche Kernumwandlungen

ein ruhender Targetkern

wird durch das Eindringen eines Geschosspartikels x in einen anderen Kern Y umgewandelt, wobei ein Teilchen y entsteht:

X + x → Y + y

X (x,y) Y

-

Elastische Streuung

-

Unelastische Streuung

-

Austauschreaktion

-

Einfangreaktion

-

Kernphotoeffekt

-

Kernspaltung

-

Spallation

-

Einfangreaktion, (x, α)-Prozess Das Geschossteilchen x wird vom Targetkern

absorbiert und die

dabei freiwerdende Energie in Form eines Photons emittiert. Einfangreaktionen werden häufig von langsamen Neutronen ausgelöst.

(siehe auch Kernreaktionen mit Neutronen)59

27

Co (n, γ) 6027

Co

HWZ: 5272 a

-

Kernphotoeffekt (γ, y)-Prozess Ein Photon wird vom Targetkern

vollständig absorbiert und ein

Nukleon y, meist ein Neutron, emittiert. Seltener Fall, dass die γ-Energie die Bindungsenergie des Nukleons

übertrifft, 94

Be (γ, n) 84

Be, Reaktion zur Erzeugung monoenergetischer Neutronen

Kernreaktionstypen III

Energetik von Kernreaktionen

Spaltausbeute für die Spaltung von 23392

U, 23592

U und 23994

Pu mit thermischen Neutronen

Modell zur Spaltung eines Kerns Uran-235

Änderung von Nukleonenzahl und Ordnungszahl bei den wichtigsten Kernreaktionen („Reaktionsspinne“)

-

Freigesetzte Reaktionsenergie von 200 MeV teilt sich wie folgt auf:

kinetische Energie der Spaltprodukte

167 MeV kinetische Energie der Spaltneutronen

15 MeV

Energie der prompten γ-Strahlung

18 MeV Energie der β–

und γ-Strahlung der Spaltprodukte

11 MeV

Energie der Antineutrino-Strahlung der Spaltprodukte

10 MeV

Summe

201 MeV

Aufteilung der Reaktionsenergie bei der Kernspaltung

Einheiten im Strahlenschutz

∗

Aktivität einer radioaktiven Substanz:„Bequerel

[Bq]“

= 1 s-1

-

ein Bequerel

ist gleich einem Kernzerfall pro Sekunde1 Ci

(Curie) = 3,7 x 1010 Bq

∗

Energiedosis:„Gray“

1 Gy = 1 J/kg

-

ist gesamte absorbierte Strahlungsenergie pro Masseneinheit

∗

Äquivalentdosis:„Sievert“

1 Sv

-

ist das Produkt aus Energiedosis und Bewertungsfaktor[Bewertungsfaktor ist das Produkt aus Qualitätsfaktor (linearem Energieübertra-gungsvermögen

der jeweiligen Strahlenart abhängig) und anderen modifizieren-den Faktoren (z.B. äußere oder innere Bestrahlung)]Qualitätsfaktor für Röntgen-, Gamma-

und Betastrahlung 1, bei Alphastrahlungbis 20, Einheit nur im Strahlenschutz gültig

Radioaktivität -

Umwelteintrag

Strahlungsquellen in der Umwelt

* Natürliche Strahlung

-

Strahlung aus dem Weltallkosmische Strahlung, Höhenstrahlung(überwiegend aus energiereichen Protonen, Heliumkernen, Kern-reaktionen

mit Atomen der äußeren Schicht unserer Atmosphäre)

-

Terrestrische StrahlungStrahlung resultierend aus Radionukliden der Zerfallsreihen, primordiale

Radionuklide

* Künstliche (Zivilisationsbedingte) StrahlungIndustrieprodukte, Röntgendiagnostik/Nuklearmedizin, Kernwaffentests, Kernenergiegewinnung

Komponenten der kosmischen Sekundärstrahlung

Kosmogene

Radionuklide

Nuklid

Halbwertszeit

Nuklid

Halbwertszeit

H-3

12,3 a

P-32

14,3 d

Be-7

53,3 a

S-35

87,5 d

Be-10

1,6 x 106

a

S-38

2,8 h

C-14

5730 a

Cl-34m

32 min

Na-22

2,6 a

Cl-36

3 x 105

a

Na-24

15 h

Cl-38

37,2 min

Mg-28

20,9 h

Cl-39

56 min

Si-31

2,6 h

Ar-39

269 a

Si-32

101 a

Kr-85

10,7 a

Terrestrische Strahlung –

natürliche Strahlungsquelle

-

Radionukliden der Zerfallsreihen

-

primordiale

Radionuklide

Natürliche Umwandlungsreihen

-

Uraniumreihe

Nukleonenzahlen gehorchen der Beziehung A = 4n + 2 (n = 59 ... 51)

-

Actiniumreihe

(eigentliches Mutternuklid 235U)

Nukleonenzahlen gehorchen der Beziehung A = 4n + 3 (n = 58 ... 51)

-

Thoriumreihe

Nukleonenzahlen gehorchen der Beziehung A = 4n

(n = 58 ... 52)

-

Neptuniumreihe

(Ausgangspunkt dieser Reihe ist das künstlich hergestellte 237

93

Np mit einer Halbwertzeit von 2,14 x 106a, im Vergleich zum Erdalter ist diese HWZ kurz, kein natürliches Vorkommen mehr)

Nukleonenzahlen gehorchen der Beziehung A = 4n + 1

Natürliche radioaktive Umwandlungsreihen

Natürliche primordiale

Radionuklide (außerhalb von Zerfallsreihen)

Nuklid

Halbwertzeit

Nuklid

Halbwertzeit

(Jahre)

(Jahre)

K-40

1,3 x 109

Sm-148

7,0 x 1015

Rb-87

4,8 x 1010

Cd-152

1,1 x 1014

In-115

4,0 x 1014

Lu-176

3,6 x 1010

Te-123

1,2 x 1013

Hf-174

2,0 x 1015

Te-128

1,5 x 1024

Ta-180

1,0 x 1013

Te-130

1,0 x 1021

Re-187

5,0 x 1010

La-138

1,4 x 1011

Os-186

2,0 x 1015

Nb-144

2,1 x 1015

Pt-190

6,1 x 1011

Sm-147

1,1 x 1011

Pb-204

1,4 x 1017

Typische spezifische Aktivitäten in Gesteinen

spezifische Aktivität in Bq / kg

Gesteinsart

K-40

Th-232

U-238

Granit

1000

80

60

Tonschiefer

700

50

40

Diorit

700

30

20

Sandstein

350

10

20

Basalt

250

10

10

Kalkstein

90

7

30

Natürliche Radioaktivität im Menschen und in Nahrungsmitteln

Künstliche (Zivilisationsbedingte) Strahlung

-

Industrieprodukte * Düngemittel (Uran, Thorium, K-40)

* Rauchmelder (Am-241, Ra-226)

* Leuchtfarben (Pm-147, H-3)

-

Nuklearewaffentests

-

Röntgendiagnostik / nuklearmedizinische Untersuchungen

-

Umgang mit Radionukliden in Forschung

-

Betrieb von Kernanlagen

Strahlenexposition der Bevölkerung in Deutschland

Personell sehr unterschiedlich

Biologische Halbwertszeit einiger Nuklide

Radionuklid

biologische Halbwertszeit

H-3

12 d

Sr-90

49 a

K-40

58 d

Cs-137

70 d (Ganzkörper) / 140 d (Muskulatur)

Ra-226

44,9 a

U-nat

20 d

Th-232

24,8 a (Ganzkörper) / 200 a (Knochen)

I-131

40 bis 140 d

Beiträge ausgewählter Strahlenexpositionen

Vergleich 3,2 mSv / Jahr Summe natürlicher und künstlicher Strahlung)

1000 μSv = 1 mSv

-

Flug in den Urlaub:

20 μSv / Jahr

-

tritiumhaltige Leuchtziffern einer Uhr:

0,3 μSv / Jahr

-

Daueraufenthalt am Kernkraftwerkszaun:

10 μSv / Jahr

-

Röntgen der Lunge:

1.000 μSv / Jahr

-

Eigenstrahlung des Menschen auf den anderen:

75 kg Mensch hat ca. 150 g Kalium, dies entspricht 4.500 Bq

(50 cm Abstand, 3.000 Stunden pro Jahr)

0,1 μSv pro Jahr (K-40)